JPS61143473A - 水性塗料組成物 - Google Patents

水性塗料組成物

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JPS61143473A
JPS61143473A JP60280164A JP28016485A JPS61143473A JP S61143473 A JPS61143473 A JP S61143473A JP 60280164 A JP60280164 A JP 60280164A JP 28016485 A JP28016485 A JP 28016485A JP S61143473 A JPS61143473 A JP S61143473A
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aqueous coating
aqueous
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JP60280164A
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ウイリアム　ビー．クロカツト
ジヨン　リムマ
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DeSoto Inc
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
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    • C09D133/00—Coating compositions based on homopolymers or copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and at least one being terminated by only one carboxyl radical, or of salts, anhydrides, esters, amides, imides, or nitriles thereof; Coating compositions based on derivatives of such polymers
    • C09D133/04—Homopolymers or copolymers of esters
    • C09D133/06—Homopolymers or copolymers of esters of esters containing only carbon, hydrogen and oxygen, the oxygen atom being present only as part of the carboxyl radical
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L75/00—Compositions of polyureas or polyurethanes; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L75/04—Polyurethanes
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L91/00—Compositions of oils, fats or waxes; Compositions of derivatives thereof
    • C08L91/06—Waxes

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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 技術分野 本発明は大きな割合にワックスを含有しかつ水を基材と
する撥水性の塗料に関する。従って、本発明の塗料は従
来屋外に暴露される除に長期の撥水性と耐久性を有する
被覆を形成するために必要とされた有機溶媒を全くまた
は大部分排除するものである。これらの塗料はまず第一
に周囲条件の下に硬化しなければならない屋外の木材表
面に塗布する目的に意図されている。
背景となる技術 木材に塗布されて、周囲条件の下に乾燥し、屋外暴露に
際して長期の撥水性と耐久性を有する被＆を与えること
のできる塗料組成物を提供するということは永らく当業
者を困惑させる問題であった口発明者らが先に発見した
有機溶媒溶液塗料組成物は大きな割合のパラフィンワッ
クスを含有するもので、一応上記の特徴を有するもので
あったが（米国特許第４，４５０，２４７号、１９８４
年５月２２日発行、参照）、シかし有機溶媒は汚染と危
害をもたらすので、揮発性有機溶媒を殆んど含まない塗
料を使用することによってこれらの難点を最小にするこ
とが望まれている。それ数本発明は発明者らの以前の特
許の溶媒を基材とする塗料によってかつて得られた結果
を大部分再現する水性塗料を提供する。
発明の開示 本発明により提供される水性塗料組成物はワックスを大
きな割合に含有する水性塗料組成物であって、乾燥する
と連続的かつ耐久性の被覆を与え、その被覆からワック
スがゆっくりと継続的に表面に滲出して、長期間の耐水
性を与える撥水性の表面を形成する。この塗料組成物は
、 （１）５〜４Ｕチ、好ましくは１０〜２０％、の微結晶
ワックスの水性分散液、 （ｉ）４０〜９３％、好ましくは４５〜６５％、の空気
乾燥により融合するに十分な低いがラス転移温度を有す
る共重合されたモノエチレン系不飽和モノマーの水性乳
濁液、および（ｍ）　　１〜２０％、好ましくは６〜１
２チ、のＮ−メチロール官能自己架橋性ポリウレタンの
水性分散液であって、そのポリウレタンが水に分散し得
るために十分な、揮発性アミンで中和されたカルボキシ
ル基を含有するもの、から成る。
前記の６成分′が配合される場合に、その割合は水とそ
の他の成分は２次的なものであるから、６成分の固形分
に基づく重量によるものである。本発明の組成物はまた
通常若干の顔料も含み、その顔料は板状白土と混合した
微粉７リカによって構成されるものが好ましい。望まし
いコーティングレオロジーを与えるために増粘剤も存在
する。
前記の配合は水性媒体中に大きな割合の固体ワックスを
安定に導入することを可能にし、その組成物は空気乾燥
により硬化して連続的かつ耐久性の被膜を与え、そして
その被膜からワックスが長期間に亘ってゆっくりと継続
的に表面に滲出して長期の耐水性を与える。自己架橋性
ポリウレタンも、塗料が多量の顔料を含まない場合に、
耐ブラッシング性に寄与する（ブラッシングとは湿気に
暴露されたときに白化する傾向である）。
微結晶ワックス分散液は公知のもので、界面活性剤（好
ましくはアニオン系の）によって水中に分散されて微粒
子の大きさの分散を形成するワックスを含有する水性分
散液である。本発明において、融点が５０℃〜７０℃、
好ましくは５５℃〜６５℃、の範囲にあるバラフィンワ
ックスを使用すると好都合である。それはこれが溶媒ｉ
＆の用途に必要とされるワックスと一致するからである
。
ワックスの選択は本発明においては、溶媒基材の塗料に
おけるほど決定的に重要ではなく、高融点のワックス類
とカルナバワックスを使用することができる。そのワッ
クスをポリエチレンワックスと混合することもまた好ま
しい。発明者らの先の特許においては、ワックスは溶媒
＃液媒体中に安定に導入されなければならなかったが、
本発明においてワックスは、それが分散される水と相容
性がなくて、分散は界面活性剤によって維持される。
普通に用いられる界面活性剤はアニオン系で、例えばラ
ウリル硫酸ナトリウムとラウリルスルホン酸ナトリウム
であるが、それらの微結晶ワックス分散液に使用される
界面活性剤は公知のものであって、本発明の一部をなす
ものではない。
空気乾燥により融合するに十分な低いガラス転移温度を
有する共重合されたモノエチレン系不飽和モノマーは広
い範囲の種類に亘る。それは広く応用可能な非常に多く
の共重合体が知られているからである。その少なくとも
５０％が０１−ＣＢとのアクリレートまたはメタクリレ
ートエステルであるモノエチレン系不飽和モノマーから
成ると定義されるアクリル共重合体は、屋外の暴露によ
く耐えるので特に意図されている。共重合を助けかつ基
材への付着を強化する反応性モノマーをろチ以下に含む
熱可塑性共重合体はこの場合に十分に役立つが、しかし
反応性モノマーを６％以上約４０チまで、通常１０％〜
３０％、に含有する共重合体もまた有用である。
「反応性モノマー」という用語は、硬化の条件（この場
合には室温）の下で自己架橋性ポリウレタン中に存在す
る反応性基と反応する、エチレン基以外の基を含むモノ
エチレン系不飽和モノマーを意味する。これらの基の実
例をあげると、カルボキシル基（アクリル酸またはメタ
クリル酸によッテ供給される）、ヒドロキシル基（ヒド
ロキシエチルアクリレートまたはメタクリレートによつ
℃供給される）およびＮ−メチロール基（Ｎ−メチロー
ルアクリルアミドまたはＮ−メチロールメタクリルアミ
ドあるいは揮発性アルコール（例えば、プロパノールン
とのそれらのエーテルによって供給される）である。
本発明に使用される自己架橋性ポリウレタンは室温硬化
性ポリウレタンの安定な水性分散液であり、そのポリウ
レタンは水中の分散を可能にするために十分な中和され
たカルボキシル基を含有するＮ−メチロール末端のポリ
ウレタンである。これらのカルボキシル基は初めに側基
と１−て水分散性のカルボン酸塩基を保持するイソシア
ネート末端のポリウレタンプレポリマーによって与えら
れる。このプレポリマーは有機ジヒドラジド（例えば、
アジピン酸ジヒドラジド）により末端封鎖されてヒドラ
ジド末端基を形成し、それが次にホルムアルデヒドと反
応させられてヒドラジド末端基をＮ−メチロール基に変
換する。末端封鎖の前にポリウレタンプレポリマーを脂
肪族アミンによって連鎖を延長しておくことが好ましく
、そして初めのプレポリマーが小さな割合にポリアミン
（例えば、メラミン）を含んでいることが望ましい。
その結果生成するＮ−メチロール末端のポリウレタンは
水中分散を可能にするに十分な中和されたカルボキシル
基を含有し、約０．５〜約１０重量％含有するカルボン
酸基の約４０％〜約１００％が揮発性アミン（好ましく
はトリエチルアミンのような第６級アミン）により中和
されて塩の基を形成していることが望ましい。イソシア
ネート末端ゾレポリマーは好ましくは２個のイソシアネ
ート反応性の水素原子を含有する有機化合物（例えば、
２個のヒドロキシル基を有するポリエステルまたはポリ
エーテル）、多官能価アミン（例えば、メラミン）、お
よびジヒドロキシアルカン酸（例えば、２，２−ジメチ
ロールプロぎオン酸）と化学量論上過剰の有機ジイソシ
アネート（例えば、トルエンジイソシアネートまたはイ
ンホロンジイソシアネート）との反応生成物である。最
終のポリウレタンは約１〜約５重量％のメラミンからの
誘導された単位を含有することが好ましい。
本発明に使用される自己架橋性ポリウレタンはカビら（
Ｋａｂｉ　ｅｔ　ａｌ、　）の米国特許第４，３３５．
Ｌ１２９号（１９８２年６月１５日発行）に記載の型の
ものが好ましい。それは室温硬化性ポリウレタンの安定
な水性分散液であり、次の方法により製造される。すな
わち、（ａ）イソシアネート末端のポリウレタンポリマ
ーであって、そのポリマー鎖中にメラミンから誘導され
た単位と水に分散性のカルボン酸塩の側基を含有するも
のを水中に分散する工程、（ｂ）前記の分散したポリマ
ーを、水よりもイソシアネートとの反応性の高い脂肪族
ポリアミン連鎖延長剤により連鎖を延長する工程、（ｃ
）その結果生成する分散したポリウレタンを有機ヒドラ
ジドにより末端封鎖する工程、および（ｄ）かくして得
られる分散した末端封鎖ポリウレタンをその分散液中に
ホルムアルデヒドを混入することにより反応させてヒド
ラジド末端基をＮ−メチロールに変換する工程、から成
る方法によって製造される。その結果生成するＮ−メチ
ロール末端ポリウレタンが約１〜約５Ｎ量−のメラミン
誘導単位と約５〜１０重量％のカルボン酸基を含有し、
そしてそのカルボン酸基の約４０〜約１００％が揮発性
アミン、好ましくは第３級アミン、により中和されて塩
の基を形成している。前記のイソシアネート末端のプレ
ポリマーは２個のイソシアネートと反応性の水素原子を
含有する有機化合物、メラミン、およびジヒドロキシア
ルカン酸と化学量論上過剰の有機ジイソシアネートとの
反応生成物であることが好ましい。上記のプレポリマー
反応は有機溶媒中で行なわれ、その溶媒はＮ−メチルピ
ロリドンであることが好ましい。この溶媒は最終の水性
分散液中に残留し、その分散液は典型的には約１３チの
Ｎ−メチルピロリドンを含有している。
Ｎ−メチロール官能自己架橋性ポリウレタンに使用され
る若干の成分についてさらに詳細に述べると、イソシア
ネート末端のポリウレタンプレポリマーはポリエーテル
ポリオールから形成され、これにはポリアルキレンエー
テルグリコール、（例えば、ポリエチレングリコール、
ポリプロピレングリコール、ポリオキシエチル化承りプ
ロピレングリコール）、ポリオキシエチル化またはポリ
オキシプロピル化高級ジオール（例えば、ヘキサンジオ
ール）、ビスフェノールＡなどが含まれる。
ポリエステルポリオールは一般に有機ジオールと有機ジ
カルボン酸とのポリエステル化により製造される。アジ
ピン酸と、化学量論上過剰のヘキサンジオールとネオペ
ンチルアルコールの混合物とのポリエステルであって、
ｉ、ｏｏｏ〜２．０００の平均分子量を有するものは好
ましいポリオールの実例である。
メラミンは過剰のジイソシアネートとの反応のためにポ
リオールと共に含まれることが望ましいが、他のポリア
ミン（例えば、ベンゾグアニジンまたはブチレンジアミ
ン）と取り替えることができる。
イソシアネート末端プレポリマーは次にカルボキシル基
を供給する反応物と反応させられ、その反応物は遊離の
酸またはアミン塩として使用される。α、α−ジメチロ
ールアルカン酸がカルざキシル供給反応物となるのは好
ましく、さらにその例をあげると２．２−ジメチロール
酪酸、ペンタン酸、オクタン酸またはデカン酸などであ
る。
連鎖延長剤は好ましくはジアミンであり、例えば、エチ
レンジアミン、ジエチレントリアミン、プロピレンシア
ミン、ブチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン、ト
リレンジアミンなどである。
ジヒドラジドはさらに例を挙げると、コハク酸ジヒドラ
ジドである。
すべてこれらの成分およびそれらの使用方法は米国特許
第４，３３５，０２９号により十分に論述されており、
その特許の開示は引用によってここに組み入れられる。
また本発明の塗料組成物中に種々の固形物、例えば、板
状白土および／または微粉シリカ、を含むことも望まし
い。これらは樹脂とワックスの分散された粒子を安定な
懸濁状態に保つ助けとなる。
増粘剤（例エバ、ヒドロキシエチルセルロース）は通常
レオロジーを調整するために添加される。
防腐剤もまた存在することが望ましいし、種々の材料が
混合される時の泡の発生を最小にするための脱泡剤も同
様に存在することが望ましい。これらの変化は当業者に
は明白なことであるが、本発明の本質的態様ではない。
本発明は現在よいと思われる操作の次の例において実証
される。
実施例 成　分　　　　　　　　　　　ポンド　ガロン水　　　
　　　　　　　　　　　　　　　　　　１２０　　　１
２ヒドロキシエチルセルロース　　　　　　　　　ｉ、
ｓ　　　ｏ、ｉ１プロピル水銀アセテート 防腐剤　　　　　　　　　　　　　　　　　２　　　　
　Ｕ、１５ビロリン酸四カリウム　　　　　　　　　　
　　１　　　　０．０４脱泡剤　　　　　　　　　　　
　　３　　　０．３３板状７リカ（註１）　　　　　　
　　１０　　　０．４２微粉シリカ（註２）　　　　　
　　　　７０　　　２．６４上記の成分をホックマイヤ
ー（Ｈｏｃｋｍｅｙｅｒ　）混合機中で分散させてから
、次のものを加える。
成　分　　　　　　　　　　ボンド　ガロンアクリル共
重合体乳濁液 （固形分　４６％）（註３）　　　　　　　３２０　　
　２９．９１水　　　　　　　　　　　　　　　　　　
　　　　５０　　　５．００ポリウレタン分散液 （固形分　３０１　（註４ン　　　　　　　６０　　　
５．７１脱泡剤　　　　　　　　　　　　　２　　０．
２２微結晶ワックス分散液 （固形分　３９％）（註５）　　　　　　　　８０　　
　８．００水　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
　　２２０　　　２２次のものを予め混合して加える： 水　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　８０　
　　　８．００註６　　　　　　　　　　　１５　　１
．４３註７　　　　　　　　　　　１０　　１．Ｌ］５
次のものを予め混合して加える： 水　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　２０
　　　　２．００ヒドロキシエチルセルロース　　　　
　１　　　０．［）７註１：アタパルジャイト白土（ア
タパルダル５０も使用できる）。
註２：インシル（Ｉｎ５ｉｌ　）　Ａ　−１５を使用で
きる。
註６：メチルメタクリレートとエチルアクリレートの重
量比２：１０共重合体水性乳濁液で１重量−のアクリル
［１含む。ローム・アンド・ハース社（Ｒｏｈｍ　ａｎ
ｄ　Ｈａａｓ　）の製品ＡＣ−６１を使用できる。
註４：米国特許第４，３３５．０２９号明細書の実施例
１ＯＮ−メチロール官能ポリウレタン水性分散液。
註５：マイケムリュープ（Ｍｉｃｈｅｍｌｕｂｅ　）　
２７０に使用できる。
註６：ボリクレタン関係増粘剤（ローム・アンド・パー
ス製品ＱＲ７０８を使用できる）。
註７：２，２．４−）リフチル−１，６−ベンタンシオ
ールモノイソデチレート（製膜助剤として使用される融
合性溶媒）。
上記の材料を混合することにより調製された製品は８）
Ｊ−９０クレープ（Ｋｒｅｂ　）単位の粘度、顔料対結
合剤重量比０．３８および顔料の容量濃度１６．９％を
有する。全固形分２７．４４％のうち７．５１％は顔料
であり、そして１９．９３％はワックスを含めて不揮発
性結合剤材料である。
本発明の組成物はシダー材のような木材表面に塗布する
ことにより、空気中で加熱せずに乾燥して木材を保護す
る連続した被膜を形成する透明なコーティングを施すこ
とができる。乾燥後間もなく被膜上に置かれた水が玉を
作ることによって示されるように若干のワックスの滲出
が起る。ワックスの滲出は時間と共に続き、ウニずロメ
ーター試験と屋外暴無によって示されるように長期の屋
外耐久性を与える。もし望ましければ、塗料にさらに顔
料を加えて所望の着色を施すこともできる。
商業的に実施する見地から、最終製品の組成物中の前記
６成分の固形物濃度は約５％〜約４０％である。また、
顔料は省くこともできるしまたは前記の例におけるより
も多い量で使用することもできる。従って本発明は０か
ら約１．０までの顔料対結合剤重量比で実施できる。

Claims (20)

    【特許請求の範囲】
  1. （１）ワックスを大きな割合に含有する水性塗料組成物
    であつて、乾燥すると連続的かつ耐久性の被膜を与え、
    その被膜からワックスがゆつくりと継続的に表面に滲出
    して、長期間の耐水性を与える撥水性の表面を形成する
    塗料組成物であり、その成分として （ｉ）５〜４０％の微結晶ワックスの水性分散液、 （ｉｉ）４０〜９３％の、空気乾燥により融合するに十
    分な低いガラス転移温度を有する共重合されたモノエチ
    レン系不飽和モノマーの水性乳濁液、および （ｉｉｉ）１〜２０％のＮ−メチロール官能自己架橋性
    ポリウレタンの水性分散液であつて、そのポリウレタン
    が水に分散し得るために十分な、揮発性アミンで中和さ
    れたカルボキシル基を含有するもの、 から成り、前記の割合が互いに混合される前記３成分の
    固形分に基づく重量によるものである、前記の水性塗料
    組成物。
  2. （２）前記ワックス成分が１０〜２０％の量に存在し、
    そして５０℃〜７０℃の範囲に融点を有するパラフィン
    ワックスから成る、特許請求の範囲第１項に記載の水性
    塗料組成物。
  3. （３）前記水性微結晶ワックス分散液中のワックスがポ
    リエチレンワックスを含み、そしてアニオン性界面活性
    剤により分散されている、特許請求の範囲第２項に記載
    の水性塗料組成物。
  4. （４）前記共重合されたモノエチレン系不飽和モノマー
    が４５〜６５％の量に存在する、特許請求の範囲第２項
    に記載の水性塗料組成物。
  5. （５）前記共重合されたモノエチレン系不飽和モノマー
    の少なくとも５０％がＣ＿１〜Ｃ＿８のアルコールとの
    アクリレートまたはメタクリレートエステルである、特
    許請求の範囲第１項に記載の水性塗料組成物。
  6. （６）前記共重合されたモノエチレン系不飽和モノマー
    が、３％より少ない反応性モノマーを含む熱可塑性共重
    合体を与える、特許請求の範囲第４項に記載の水性塗料
    組成物。
  7. （７）前記共重合されたモノエチレン系不飽和モノマー
    が、３％より多く約４０％までの反応性モノマーを含む
    熱硬化性共重合体を与える、特許請求の範囲第５項に記
    載の水性塗料組成物。
  8. （８）前記反応性モノマーが、カルボキシル基、ヒドロ
    キシル基、およびＮ−メチロール基から成る群より選択
    される反応基を保持する、特許請求の範囲第７項に記載
    の水性塗料組成物。
  9. （９）前記Ｎ−メチロール官能自己架橋性ポリウレタン
    の水性分散液が３％〜１２％の量に存在し、そして水に
    分散性のカルボン酸塩の側基を保持するイソシアネート
    末端のポリウレタンプレポリマーを含有し、そのプレポ
    リマーは有機ジヒドラジドにより末端封鎖されてヒドラ
    ジド末端基を形成し、その末端基はホルムアルデヒドと
    反応させられてヒドラジド末端基からＮ−メチロール基
    に変換される、特許請求の範囲第１項に記載の水性塗料
    組成物。
  10. （１０）前記イソシアネート末端のポリウレタンプレポ
    リマーが末端封鎖の前に脂肪族ポリアミンによつて連鎖
    を延長される、特許請求の範囲第９項に記載の水性塗料
    組成物。
  11. （１１）前記プレポリマーが小さな割合のポリアミンを
    含む、特許請求の範囲第９項に記載の水性塗料組成物。
  12. （１２）前記ポリアミンがメラミンである、特許請求の
    範囲第１１項に記載の水性塗料組成物。
  13. （１３）前記Ｎ−メチロール末端のポリウレタンは約０
    ．５〜約１０重量％のカルボン酸基を含有し、そのカル
    ボン酸基の約４０〜約１００％は揮発性アミンにより中
    和されて塩を形成している、特許請求の範囲第９項に記
    載の水性塗料組成物。
  14. （１４）前記イソシアネート末端のプレポリマーが２個
    の水酸基を有するポリエステルまたはポリエーテル、メ
    ラミン、およびジヒドロキシアルカン酸と化学量論上過
    剰の有機ジイソシアネートとの反応生成物である、特許
    請求の範囲第１３項に記載の水性塗料組成物。
  15. （１５）前記Ｎ−メチロール官能ポリウレタンが約１〜
    約５重量％のメラミンから誘導された単位を含有する、
    特許請求の範囲第１４項に記載の水性塗料組成物。
  16. （１６）前記Ｎ−メチロール官能自己架橋性ポリウレタ
    ン水性分散液が、 （ａ）イソシアネート末端のポリウレタンプレポリマー
    であつて、そのポリマー鎖中にメラミンから誘導された
    単位と水に分散性のカルボン酸塩の側基を含有するもの
    を水中に分散する工程、 （ｂ）前記の分散したプレポリマーを、水よりもイソシ
    アネートとの反応性の高い脂肪族ポリアミン連鎖延長剤
    により連鎖を延長する工程、 （ｃ）その結果生成する分散したポリウレタンを有機ジ
    ヒドラジドにより末端封鎖する工程、および （ｄ）かくして得られる分散した末端封鎖ポリウレタン
    をその分散液中にホルムアルデヒドを混入することによ
    り反応させてヒドラジド末端基をＮ−メチロール基に変
    換する工程、 によつて製造され、その結果生成するＮ−メチロール末
    端のポリウレタンが約１〜約５重量％のメラミン誘導単
    位と約０．５〜約１０重量％のカルボン酸基を含有し、
    そしてそのカルボン酸基の約４０〜約１００％が揮発性
    アミンにより中和されて塩の基を形成している、特許請
    求の範囲第９項に記載の水性塗料組成物。
  17. （１７）前記イソシアネート末端のプレポリマーが、２
    個のイソシアネートと反応性の水素原子を含有する有機
    化合物、メラミン、およびジヒドロキシアルカン酸と化
    学量論上過剰の有機ジイソシアネートとの反応生成物で
    あり、そしてその反応が最終の水性分散液に残る有機溶
    媒の中で行なわれる、特許請求の範囲第１６項に記載の
    水性塗料組成物。
  18. （１８）前記有機溶媒がＮ−メチルピロリドンである、
    特許請求の範囲第１７項に記載の水性塗料組成物。
  19. （１９）組成物中の前記３成分の濃度が約５〜約４０重
    量％である、特許請求の範囲第１項に記載の水性塗料組
    成物。
  20. （２０）０〜約１．０の顔料対結合剤の重量比を有する
    、特許請求の範囲第１項に記載の水性塗料組成物。
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