JPS6119069A - 燃料電池用電極基板及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は、燃料電池用電極基板及びその製造方法に係り
、詳細には、改良された特性を有するセパレーターを使
用し、全体が焼成されてカーボンとして一体化されてい
る燃料電池用電極基板及びその製造方法に係る。

（従来の技術） 燃料電池用電極基板としては従来から種々の−ｂのが提
案されている。

従来提案されているモノポーラ型燃料電池セルは、一方
の面にリブを設は他方の面は平坦な構造を有する電極基
板、触媒層、電解質を含浸させたマトリックス及びセパ
レーターシートを積層して構成されており、電極基板の
リブ付き面から反応ガス（酸素又は水素）が平坦な電極
面に拡散してくるものである。

一方、従来モノポーラ型燃料電池用電極基板の製造方法
としては、短炭素繊維をベースにしてプレス成形する方
法（特開昭５８−１１７６４９）　、炭素繊維を分散さ
けた抄造法（特公昭５３−１８６０３）　、炭素ｍｎの
ウェブに熱分解炭素を化学的に蒸着する方法（米国特許
第３，８２９，３２７号明細書）が提案されている。こ
れら従来の製造方法によって得られる電極基板は、いず
れも全体的に均質な構造の一つの層からなっている。

このような均質単層の電極基板は、その嵩密度が大きい
場合、ガス拡散係数が小さいため限界電流密度が小とな
るとともに電解液の保持量が充分でないため性能の低下
する時期が早くなる、すなわち寿命が短いという欠点を
有する。他方、その嵩密度が小さい場合には、電気抵抗
、熱抵抗が大きく、曲げ強度などの機械的強度が低いと
いう欠点を有している。

また、燃料電池用セパレーターは、各反応ガスを相互に
隔離すると同時に単位セル間の接続導体としての機能を
有している。従って、燃料電池用セパレーターには、ガ
ス透過が小さい、熱的及び電気的抵抗が小さい、更に、
特に電池面積が大きい場合には機械的強度例えば曲げ強
度が大きい等の特性が要求される。

しかし、従来のモノポーラ型燃料電池では、ガス拡散部
としての多孔性電極基板とセパレーターを積層する際、
電極基板とセパレーターとの電気的及び熱的接触抵抗が
無祝し得ない程大きくなるという欠点があった。一般に
このような接触抵抗は基板内の伝達抵抗の数倍にも達す
るといわれており、セル間温度分布の不均一性１発電効
率の低下を招く可能性がある。

本発明者等は、特開昭５９−６８１７０号公報に於いて
、セパレーターとしての機能を果たすチ密炭素質層の両
側にガス拡散層としての多孔竹炭素質層を有し一体化さ
れている燃料電池用電極基板を提供した。この電極基板
では上述の接触抵抗が皆無となり、熱的及び電気伝導性
が大いに改良された。

一方、燃料電池に於いては、例えば前記多孔質基板の側
面にも反応ガスが拡散するため、これを防止すべく通常
、基板端部にフッ素系樹脂等を含浸したり、及び／又は
、周辺シール部材を使用する。

近年、この周辺シール部材を兼ねるセパレーターが開発
されて来ている。

例えば、特開昭５８−２１４２７７号公報には、表面全
面に亘り互いに交錯する方向に各反応ガス供給溝が形成
され、両側縁には前記供給湛に係合する数列の突条を有
する帯状弾性片を接合して各シール面が形成されてなる
燃Ｆｌ電池のガス分離板が記載されている。このガス分
離板（セパレーター）では、例えばフッ素ゴム又はフッ
素樹脂成形体から成る前記帯状片がガスシール材の機能
を果たすが、この帯状片はガス分離板と一体的に炭化さ
れたものでなく、そのため該シール材部の熱的及び電気
的抵抗が大きくなる。

又、特開昭５８−１２２６７号公報には、上記のシール
材用帯状片付ガス分離板と同様な外形を有しく反応ガス
供給溝は形成されていない）一体的に炭化されている燃
料電池のガス分離板が記載されている。

上記両ガス分離板は、グラファイト粉末とフェノール樹
脂の混合物から作成されている。このため、特にガス透
過度及び機械的強度（特に曲げ強度）の面で不充分であ
った。

本発明者等も特開昭５９−９６６６１号公報に於いて、
セパレーターとしてのグラファイトシートと一体化され
、電池側面への反応ガスの漏出を防止する周辺シール用
グラファイトシートと、ガス拡散部としての多孔性炭素
質層とから成る燃料電池用電極基板を提供した。

その後、更に研究を続けた結采、充填材として、例えば
前記特開昭５８−１２２６７＠公報に開示の如きグラフ
ァイト粉末に代えて、酸化ビッヂ焼成破砕晶等の難黒鉛
化炭素質粒子を使用すると、炭化焼成により反応ガスの
電池側面への漏出を防ぐ周辺シール部と実質的に反応ガ
スを隔離するセパレーター部とが一体化された燃料電池
用セパレーターが得られ、且つこのセパレーターは優れ
た機械的強度を有ししかもガス透過性が改良されている
ことを見い出し本発明を完成した。

（発明の課題） 本発明は、より優れた機械的強度例えば曲げ強度、優れ
た気密性（低ガス透過度）、良好な熱的及び電気的伝導
性等を有する燃料電池用セパレーターを使用することに
より、従来の燃料電池用電極基板が有していた欠点を改
良することを主目的とする。

（発明の構成） 本発明の燃料電池用電極基板は、ガス拡散層としての多
孔性炭素質層、セパレーター及び該多孔性炭素質層をこ
の順に含み、全体が焼成されてカーボンとして一体化さ
れている３層構造を有する。

本発明電極基板のセパレーターは、対極の反応ガスを相
互に隔離するガス隔離セパレーター部と、電池の側面へ
の反応ガスの漏出を防止するガス漏出防止縁部とから成
り、１対の前記ガス漏出防止縁部が前記ガス隔離セパレ
ーター部を挟んで相対しており、前記ガス隔離セパレー
ター部の両面の各１対の前記ガス漏出防止縁部が互いに
直交しており、全体が炭化焼成して一体化されている。

又、該多孔性炭素質層は、前記ガス隔離セパレーター部
の両面に接合され、夫々前記１対のガス漏出防止縁部間
に嵌合されており、その厚みのほぼ中心に反応ガス流路
としての中空孔道群を有し、該多孔性炭素質層の該中空
孔道群よりセパレーター側の平均嵩密度が、該中空孔道
群より電極面側の平均嵩密度より大きい。

又、本発明によって提供される燃料電池用電極基板の製
造方法は、短炭素繊＠　１００錐量部、結合材樹脂２０
〜１００重量部及び所定の粒径分布を有する粒状高分子
物質０〜１００重量部から成る混合物を加熱加圧成形す
ることにより複数の中空孔道用溝を有する成形板を製造
し、同様に、短炭素繊維１００Ｎ量部、結合材樹脂２０
〜１００重量部及び所定の粒径分布を有する粒状高分子
物質４０〜２００重量部から成る混合物を加熱加圧成形
することにより平板を作成し、該成形板と該平板を、該
溝を挟むようにして金型内に積層して再度加熱加圧成形
し、このようにして得た２個の多孔性炭素質層用成形体
を、前記セパレーター部の前記ガス漏出防止縁部間に嵌
合するように、接着材を用いて接合し、その後全体を焼
成炭化して一体化することから成る。

（好ましい実Ｍ態様の解説） 以下、添附の第１図及び第２図を参照して本発明を詳述
するが、本発明はこれらの好ましい態様に限定されるも
のではない。

第１図に示したように、本発明の電極基板１は、セパレ
ーター１０の両面に２個の多孔性炭素質層２゜３を一体
的に形成してなる３層の積層構造を有している。

本発明電極基板のセパレーター１０は、第２図に示され
ているように、対極の反応ガスを相互に隔離する機能を
果たすガス隔離セパレーター部１１と、反応ガスが電池
側面方向に漏出するのを防ぐ機能を果たすガス漏出防止
縁部１２とから成っている。

ガス漏出防止縁部１２はガス隔離セパレーター部１１を
挟んで相対する周辺部に１対設けられており、ガス隔離
セパレーター部１１の表面と裏面の各１対のガス漏出防
止縁部１２は互いに直交するように設けられている。本
発明電極基板用セパレーター１０は炭化焼成されて一体
化されている。

本発明で使用するセパレーター１０のガス隔離セパレー
ター部１１の厚みは、反応ガスを相互に隔離し得る程度
で充分であり、あまり厚くなると積層して燃料電池とし
て使用する際に不利となる。一般にこの厚みは１．５Ｉ
Ｉ１ｍ以下である。

このセパレーターのガス隔離セパレーター部１１は、気
密性に優れており、ガス透過度は１０−′７ｃｉ／ｓｅ
ｃ、ｃｍＨｇ以下であり、又、機械的弾痕が大きく、例
えば曲げ強度は５００　ｋＱ／Ｃｄ以上であり、更に、
熱及び電気伝導性に優れており、熱伝導率は４ｋｃａｌ
／　ｍ、ｈｒ、　’Ｃ以上、電気抵抗は１０　ｒａΩＣ
ｌ１１以下である。

セパレーター１０のガス漏出防止縁部１２の高さくガス
隔離セパレーター部１１の面からの高さ）は、前記の多
孔性炭素質層の厚み（第１図の２と３の合計の厚み）に
相当するものであり、一般には２．５　＋ｕ以下である
。尚、このガス漏出防止縁部１２内を反応ガスが電池側
面方向へ透過するガス透過度は、反応ガスの電池側面へ
の漏出を防ぐように充分低い値であり、一般には１０’
　ｃ＃ｆ／　ｓｅａ、ｃｍＨａ以下である。

該セパレーター１０は後述の方法によって製造し得るが
、重要なことは、ガス隔離セパレーター部１１とガス漏
出防止縁部１２が炭化焼成されて一体となっており、且
つ上記の如き優れた物性を有していることである。

本発明の電極基板の多孔性炭素質層は、第１図に示した
ように、前記ガス隔離セパレーター部１１の両面に接合
され、夫々前記１対のガス漏出防止縁部１２間に嵌合さ
れている。又、その厚みのほぼ中心には、反応ガス流路
としての中空孔道４からなる中空孔道群が設けられてい
る。この中空孔道４は、電極基板の一端面から相対する
端面まで連続しており、各々の中空孔道４は互いにほぼ
平行であり且つ電極基板の電極面及び−側面に対してほ
ぼ平行であり、更に前記ガス隔１ｌｌｌｌ？バレータ一
部１１の表裏両面の中空孔道群４は互いに直角の方位を
有する（第１図参照）。

中空孔道４の断面形状は任意でよく、例えば、第１図に
示す如く矩形でもよいし、又は円形でもよい。この中空
孔道４の断面積を円の断面積に換算した場合の円の直径
に相当する寸法（相当直径と称する）は、０．５〜１．
５ｎａ＋が好ましく、この相当直径が０．５ＩｉＩｌよ
り小さいと電極基板面積が大きくなり中空孔道の長さが
長くなる場合には、ガス流動の抵抗が大きくなり過ぎ、
１．５ＩｌｌＩｌｌより大きいと中空孔道群の両側の多
孔性炭素質層が厚くなり過ぎ電極基板を積層したセルの
容積効率が減少する。

本発明電極基板１の多孔性炭素質層は、嵩密度の異なる
２層から成っており、中空孔道４よりガス隔離セパレー
ター部側（セパレーター側層３という）の嵩密度は、反
対側の電極面側（電極面側層２という）の嵩密度より大
きい。

電極面側層２の平均嵩密度は、０．４〜０．８（Ｊ／ｃ
Ｍであり、且つガス透過度は２（７／　ｃｎ＋、ｈｒ、
ｍｍＡ　Ｑ、以上であることが好ましい。又、電極面側
層２の気孔率は５０〜８０％であり、その細孔は間軸孔
であり、ｎつ６０％以上が１０〜１００μの範囲内の径
を有することが好ましい。

本発明電極基板１の前記セパレーター側層３は、０．５
〜１．Ｏｇ／ｃＩｉＩの平均嵩密度を有するのが好まし
い。

このように本発明電極基板１の多孔性炭素質層は、嵩密
度の大きいセパレーター側層３とそれより嵩密度の小さ
い電極面側層２より成っているので、実質的なガス拡散
部は前記電極面側層２のみとなる。しかし、これら２層
は一体的に炭化焼成されているので熱的及び電気的抵抗
は良好である。

尚、本発明に於いて、前記セパレーター側層３と前記ガ
ス隔離セパレーター部１１の間にグラファイトシート（
図示せず）を一体向に接着すると、反応ガス透過度が更
に減少し、旧つセパレーターと多孔性炭素質層が焼成さ
れる時に生じる両部間の焼成収縮の差に依る応力を緩和
し、より好ましい結果が得られる。

本発明の電極基板は以下のようにして製造される。

セパレーターは以下のように製造する。

本発明に用いるセパレーターを製造する好ましい１つの
方法では、ガス隔離セパレーター部用の薄板とガス漏出
防止縁部用の単板とを別個に予備成形して作り、その後
所望の構造になるように金型内でプレス成形し、更に１
０００℃以上の温度で焼成炭化する。

この方法で使用する原料は炭素充填材５０〜９０ｉ間％
、好ましくは６０〜８０重間％とバインダー１０〜５０
重量％、好ましくは２０〜４０重量％から成る混合物で
ある。

炭素充填材は、酸化ピッチ焼成破砕品、炭素繊維破砕品
、フェノール粒子焼成品等の難黒鉛化炭素質粒子から選
択される平均粒径４０μ以下、好ましくは１０μ以下の
粒子であり、例えば、特公昭５３−３１１１６号公報に
記載の方法で製造される酸化ピッチの焼成破砕品が好ま
しく使用できる。尚、炭素充填材としては上記難黒鉛化
炭素質粒子２種以上の混合物を使用することもできる。

セパレーターの製造に用いるバインダーとしては；フェ
ノール樹脂が好ましい。

上記混合物を所定形状の金型に供給し予備成形してガス
隔離セパレーター部用薄板又はガス漏出防止縁部用単板
を製造する。予備成形条件は１０〜１３０℃、好ましく
はｉｏｏ〜１２０℃の温度、３０〜２００　ｋｇ／　ｃ
ｔｌ　、好ましくは８０〜１５０　ｋＱｌ　ｅｔａの圧
力で５〜３０分である。

このＪ：うにして予備成形した薄板及び単板を、例えば
第２図に示すような所定の構造を与えるような所定形状
の金型に入れてプレス成形する。プレス成形条件は温度
１２０〜２００℃、好ましくは１３０〜１６０℃、圧力
３０〜２００　ｋ（Ｊ／　ｃｉ　、好ましくは８０〜１
５０　ｋ（１／　ｃｉで１０〜２０分である。プレス成
形後、温度１３０〜１６０℃、圧力０．５ｋＯ／ｃｉ以
下で少なくとも２時間後硬化させると好ましい結果が得
られる。その後１０００℃以上の温度で炭化焼成すると
一体化したセパレーターが得られる。

尚、本発明で使用するセパレーターは以下のように一体
成形することもできる。即ち、（例えば第２図に示すよ
うな構造を与える）所定形状の金型に前記混合物を供給
し、前記条件でプレス成形し、好ましくは後硬化させた
後、１０００℃以上の温度で炭化焼成する。

次に、多孔性炭素質層は以下のようにして製造される。

まず、多孔性炭素質層のセパレーター側層３としての、
複数の中空孔通用溝を有する成形板は以下のように製造
される。

短炭素繊Ｎ１００重伊部、結合材樹脂２０〜１００重量
部及び所定の粒径分布を有する粒状高分子物質（ＩＩＩ
孔調節材）０〜１００重量部を混合する。短炭素繊紺と
しては、例えば２０００℃で焼成した１、０ｍｍ以下の
平均繊維長を有する炭素ｍＨ１結合材樹脂としては、平
均粒径１００μ以下で炭化収率３０重量％以上のフェノ
ール樹脂等、細孔調節材としては７０％以上の粒子が３
０〜３００μの粒径を有し、少なくとも１００℃にて揮
発もしくは溶融流動を示さないポリビニルアルコール粒
子等が好ましく用いられる。これらの月利は、例えば特
開昭５９−９６６６１号等に開示されている。

次に、上記で得た混合物を所定形状の金型に入れ加熱加
圧成形する。成形はプレス成形で行なう。

プレス成形条件は、金型加熱温度７０〜１３０℃、成形
圧２０〜１００　ｋｏ／　ｃｔｎ　ｚ圧保持時間１〜３
０分である。

次に、多孔性炭素質層の電極面側層２としての平板は以
下のように製造される。

短炭素！ｌｉ紺１００重量部、結合材樹脂２０〜１００
重量部及び所定の粒径分布を有する粒状高分子物質（細
孔調節材）４０〜２００重量部を混合する。各原料は上
記と同様であり、短炭素ｉＩＭとしては２０００℃で焼
成した１、０　ｍｎ＋以下の平均繊維長を有するものが
好ましい。

次に得られた混合物を金型に入れ加熱加圧成形する。プ
レス成形条件は上記と同様である。

以上のようにして得られた成形板を溝を上にして所定の
金型に入れ、次いで平板を該成形板の上に積層し、金型
加熱温度１３０〜１６０℃、成形圧２０〜１００　ｋ＜
１／　ｃｄ　、圧保持時間１〜６０分でプレス成形する
。この際、最初にグラファイトシートを入れ、次に溝を
上にした成形板、更に、平板の順に金型に入れて一体成
形するとより好ましい結果が得られる。尚、プレス成形
後、成形温度で約２時間以上後硬化させると好ましい。

このようにして得た多孔性炭素質層用成形体の溝付成形
板表面（グラファイトシートが一体成形されている場合
はグラファイトシート面）にフェノール系接着材を塗布
し、塗布面を上にして金型に入れ、次いでセパレーター
、更に接着材塗布面を下にした成形体を金型に供給し、
金型加熱温度１３０〜１６０℃、成形圧１〜３０ｋｇ／
ｃｄ、圧保持時間５〜６０分の条件でプレス成形する。

その後、成形温度で約２時間以上後硬化させる。更に１
０００℃以上の温度で焼成すると本発明の電極基板が得
られる。

（発明の作用効果） 以上のようにして得られる本発明の燃料電池用電極基板
は、機械的強度特に曲げ強度が大きく、熱的及び電気的
伝導性に優れている。更に、従来反応ガスの電池側面へ
の漏出を防ぐために必要とされていたシール手段が不要
になる。同時に、ガス漏出防１［縁部も一体的に炭化焼
成されているため熱的及び電気的抵抗が小さくなるとい
う効果もある。又、多孔性炭素質層のセパレーター側層
の嵩密度は比較的大きいため、反応ガスの拡散部は実質
的に電極面側層のみとなり基板全体としての熱的及び電
気的抵抗も小さくなるという利点が得られる。

（実施例） 以下、非限定実施例によって本発明を説明する。

・ｊ伜１（セパレーターの製造） 特公昭５３−３１１１６号に記載の方法で製造した酸化
ピッチを８００℃で焼成し、破砕して平均粒径１ｏμ以
下とした。

上記酸化ピッチ焼成破砕品６５重量％とフェノール樹脂
（旭有機材製、　ＲＭ−２１８）　３５重量％とを羽根
ミキサーで混合した。この混合物を所定形状の金型に供
給し、１２０℃、　１００　ｋＱ／ｃｍで予備成形して
ガス隔離セパレーター部用薄板を作成した。

同様にして、ガス漏出防止縁部用単板を作成した。

上記の薄板及び単板を第１図に示す如き所望の構造が得
られるように所定形状の金型に入れ、１５０℃、　５０
ｋ（＋／ｃｉでプレス成形した。その後、約１５０℃、
　０．４　ｋｏ／ｃｉで後硬化させ、更に１２００℃で
炭化焼成した。

得られたセパレーターの物性を以下に示す。

ガス透過率（ａｔ　　Ｎ２．０．２　ｋｏ／　ｃｔｌ　
　Ｇ　）−？ ｉ、ａｘ　１０　　　　ｃｉ／　ｓｅｃｏｃｍＨ。

電気抵抗 ７．６ＩｌｌΩ、ＣＩ 熱伝導度 ４．７　　　　　　　ｋｃａｌ／ｍ、ｈｒ、　’ｃ曲げ
強度 ８６０　　　　　　　　ｋｏ／ｃｄ ガス隔離セパレーター部厚み ０．９　　　　　　　ａｌｌ ガス漏出縁部高さ ２．０　　　　　　　ｍ。

側面へのガス透過率（ａｔ　　Ｎ２．０．２　ｋｏ／　
ｃａｔ　　Ｇ　）−ダ ５．４Ｘ　１０　　　　ｄ／ｓｅＣ，ＣｒＡＨＱえｆｉ 短炭素繊紺（＠羽化学製、平均繊維長０，４１１１１Ｒ
Ｍ−２０４８）　　１００重量部と細孔調節材としてポ
リビニルアルコール粒子（日本合成化学に、に、製）６
０重量部及びフェノール樹脂（旭有機材に、Ｋ。

製、　ＲＭ−２１８）　６０重量部からなる混合物を、
所定形状のプレス成形用金型に供給し、１２０℃、４０
ｋＱ／　ｃｄで２０分プレス成形して、複数の溝を有す
゛る成形板を得た。

次に、上記短炭素１１ｉ１ｆｔ　１００重量部、上記ポ
リビニルアルコール１００重量部及び上記フェノール樹
脂４０型開部からなる混合物を金型に供給し、上記と同
条件でプレス成形して平板を得た。

その後、金型に、厚さ０．３１のグラファイトシー１−
（ＵＣＣ製グラフオイル）を供給し、その上に前記成形
板を（溝を上にして）供給し、更に前記平板を供給し、
１５０℃、４０ｋａ／ｃｍ２で４０分プレス成形し、１
５０℃で２１１間後硬化させた。

上記成形体のグラフオイル面にフェノール系接着材を塗
布し、塗布面を上にして金型に供給した。

更にその上に上記実施例１で製造したセパレーターを供
給し、相対する縁部間に成形体を嵌着させた。次に、上
記成形体をフェノール系接着剤を塗布したグラフオイル
面を下にしてセパレーター縁部間に嵌着するように供給
し、１５０℃、２５ｋ（１／ｍで４０分プレス成形した
。その後１５０℃で２時間後硬化させ、更に１０００℃
以上の温度で焼成して本発明の電極基板を得た。

得られた電極基板の物性を表に示す゛。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の燃料電池用電極基板の斜視図であり、
第２図は本発明の燃料電池用電極基板に使用するセパレ
ーターの斜視図である。 １・・・電極基板、２・・・電極面側層、３・・・セパ
レーター側層、４・・・中空孔道、１０・・・セパレー
ター、１１・・・ガス隔離セパレーター部、１２・・・
ガス漏出防止縁部。 手続補正書 昭和６０年６月１０日 １、事件の表示　　　昭和５９年特許願第１４０２５９
号２、発明の名称　　　燃料電池用電極基板及びその製
造方法３、補正をする者 事件との関係　　特許出願人 名　称　　　　（１１８）呉羽化学工業株式会社６、補
正により増加する発明の数 ７、補正の対象　　明細書 ２、特許請求の範囲 （１）　　ガス拡散層としての多孔性炭素質層、セパレ
ーター及び該多孔性炭素質層をこの順に含み、全体が焼
成されてカーボンとして−・体化されている３層構造を
有する燃１’ｉｌ電池用電極基板に於いて、該セパレー
ターは、対極の反応ガスを相ｎに隔離するガス隔離セパ
レーター部と、電池の側面への反応ガスの漏出を防止す
るガス漏出防止縁部とから成り、１対の前記ガス漏出防
止縁部が前記ガス隔離セパレーター部を挟んで相対して
おり、前記ガス隔離セパレーター部の両面の各１対の前
記ガス漏出防止縁部が互い（、二直交しており、且つ仝
休が炭化焼成して一体化されており、 該多孔性炭素質層は、前記ガス隔離セパレーター部の両
面に接合され、夫々前記１対のガス漏出防止縁部間ｔこ
長着されており、その厚みのほぼ中心に反応ガス流路と
しての中空孔道群を有し、該多−１・一 孔性炭素質層の該中空孔道群よりレバレータ・−側の平
均嵩密度が該中−驕詳より電極面側の平均嵩密度より大
きいことを特徴とする燃ｎ電池用電極基板。 ■　前記ガス隔離セパレーター部が、１　、５ｍｍ以下
の厚み、１０’Ｃａ／ｓｅｃ、　ｃｍｌ−１ｇ以下（７
）　７Ｊ　ス’ｆｉ　’Ａ　Ｅｆｔ、５００Ｊ／ｃｍ以
上の曲げ強度、４ｋｃａｌ／ＩＩ１．ｈｒ、℃以上の熱
伝導率及び１０ｎ＋ΩＣｌ１１以下の電気抵抗を有して
いることを特徴とする特許請求の範囲第１項に記載の電
極基板。 （３）該多孔性炭素質層の該中空孔道群より電極面側の
層が０．４〜０．８（］／　ｃｉの平均嵩密度及び２０
ａｌｌ！／ｃｍ、ｈｒ、ｉ＋ｍＡ　Ｑ、以上のガス透過
度を有しｒ、ｂす、更に、該電極面側層の細孔は間軸孔
であり、１つその細孔の６０％以、トが１０〜１００μ
の範［１１内の径を有することを特徴とする請求 は第２項に記載の電極基板。 　２　一 ター側の層が０．５〜１．０（］／Ｃｆｆｌの平均嵩密
度を有することを特徴とする特許請求の範囲第１項乃量
第３項のいずれかに記載の電極基板。 （５）　　該多孔性炭素質層のレバレータ−側層と該セ
パレーターとの間にグラファイトシートが挟まれて炭化
焼成して一体化されていることを特徴とする特許請求の
範囲第１項乃至第４項のいずれかに記載の燃料電池用電
極基板の製造方須であり、短炭累ｓｌ維１００重量部、
結合材樹脂２０〜１００重量部及び所定の粒径分布を有
する粒状高分子物質０〜１００重量部から成る混合物を
加熱加圧成形ずることにより複数の中空孔道用溝を有す
る成形板を製造し、同様に、短脚素繊維１００重量部．
結合材樹脂２０〜１００１量部及び所定の粒径分布を有
する粒　３　一 状高分子物質４０〜２００重呈部から成る混合物を加熱
加圧成形することにより平板を作成し、該成形板と該平
板を該溝を挟むようにして金型内に積層して再疫加熱加
圧成形し、このようにして得た２個の多孔性炭素質層用
成形体を、対極の反応ガスに部とから成り、１対の前記
ガス漏出防止縁部が前記ガス隔離セパレーター部を挟ん
で相対しており、前記ガス隔離セパレーター部の両面の
各１対の前記ガス漏出防止縁部が互いに直交しており、
炭化焼成して一体化されているレバレータ−の１対の前
記ガス漏出防止縁部間に嵌砥するように、接着材を用い
て接合し、その後全体を焼成炭化して一体化することか
ら成る方法。 （７）　　該多孔性炭素質層用成形体の製造に際し、・
金型に、グラフ７イトシ一ト．該溝を上にした該成一　
　　４　　　一 杉板及び該平板をこの順に供給して加熱加圧成形の方法
。 （８）前記レバレータ−が、酸化ピッチ焼成破砕品。 加炭素繊維破砕品、フェノール粒子焼成品等難黒鉛化炭
素質粒子から選択される炭素充填材５０〜９０ｆｆｉｌ
ｉ％及びバインダー１０〜５０重量％から成る混合物を
所定形状の金型に供給し、７０〜１３０℃、３０〜製造
し、これら薄板及び単板を所定の構造にｔ′にるように
所定形状の金型に積層供給し、１２０〜２００℃、３０
〜２００ｋｇ／ｃＩｌｉでプレス成形し、１０００℃以
上の温度で焼成することにより製造されたものであるこ
とを特徴とする特許請求の範囲第６項又は第７項に記載
の方法。 （９）　　前記［パレータ−が、酸化ピッチ焼成破砕品
。 炭素繊維破砕品、フェノール粒子焼成品等の難黒量％及
びバインダー１０〜５０重量％から成る混合物を所定形
状の金型に供給し、１２０〜２００℃、３０〜２００　
ｋ　（１／　Ｃ＃ｉでプレス成形し、１０００℃以、ト
の温度で焼成することにより製造されたものであること
を特徴とする特許請求の範囲第６項又は第７項に記載の
方法。

Claims (9)

【特許請求の範囲】
1. （１）ガス拡散層としての多孔性炭素質層、セパレータ
   ー及び該多孔性炭素質層をこの順に含み、全体が焼成さ
   れてカーボンとして一体化されている３層構造を有する
   燃料電池用電極基板に於いて、該セパレーターは、対極
   の反応ガスを相互に隔離するガス隔離セパレーター部と
   、電池の側面への反応ガスの漏出を防止するガス漏出防
   止縁部とから成り、１対の前記ガス漏出防止縁部が前記
   ガス隔離セパレーター部を挟んで相対しており、前記ガ
   ス隔離セパレーター部の両面の各１対の前記ガス漏出防
   止縁部が互いに直交しており、且つ全体が炭化焼成して
   一体化されており、 該多孔性炭素質層は、前記ガス隔離セパレーター部の両
   面に接合され、夫々前記１対のガス漏出防止縁部間に嵌
   合されており、その厚みのほぼ中心に反応ガス流路とし
   ての中空孔道群を有し、該多孔性炭素質層の該中空孔道
   群よりセパレーター側の平均嵩密度が該中空孔道群より
   電極面側の平均嵩密度より大きいことを特徴とする燃料
   電池用電極基板。
2. （２）前記ガス隔離セパレーター部が、１．５ｍｍ以下
   の厚み、１０＾−＾７ｃｍ＾２／ｓｅｃ．ｃｍＨｇ以下
   のガス透過度、５００ｋｇ／ｃｍ＾２以上の曲げ強度、
   ４ｋｃａｌ／ｍ．ｈｒ．℃以上の熱伝導率及び１０ｍΩ
   ｃｍ以下の電気抵抗を有していることを特徴とする特許
   請求の範囲第１項に記載の電極基板。
3. （３）該多孔性炭素質層の該中空孔道群より電極面側の
   層が０．４〜０．８ｇ／ｃｍ＾３の平均嵩密度及び２０
   ｍｌ／ｃｍ．ｈｒ．ｍｍＡｑ．以上のガス透過度を有し
   ており、更に、該電極面側層の細孔は開細孔であり、且
   つその細孔の６０％以上が１０〜１００μの範囲内の径
   を有することを特徴とする特許請求の範囲第１項又は第
   ２項に記載の電極基板。
4. （４）該多孔性炭素質層の該中空孔道群よりセパレータ
   ー側の層が０．５〜１．０ｇ／ｃｍ＾３の平均嵩密度を
   有することを特徴とする特許請求の範囲１項乃至第３項
   のいずれかに記載の電極基板。
5. （５）該多孔性炭素質層のセパレーター側層と該セパレ
   ーターとの間にグラファイトシートが挟まれて炭化焼成
   して一体化されていることを特徴とする特許請求の範囲
   第１項乃至第４項のいずれかに記載の電極基板。
6. （６）特許請求の範囲第１項乃至第５項のいずれかに記
   載の燃料電池用電極基板の製造方法であり、短炭素繊維
   １００重量部、結合材樹脂２０〜１００重量部及び所定
   の粒径分布を有する粒状高分子物質０〜１００重量部か
   ら成る混合物を加熱加圧成形することにより複数の中空
   孔道用溝を有する成形板を製造し、同様に、短炭素繊維
   １００重量部、結合材樹脂２０〜１００重量部及び所定
   の粒径分布を有する粒状高分子物質４０〜２００重量部
   から成る混合物を加熱加圧成形することにより平板を作
   成し、該成形板と該平板を該溝を挟むようにして金型内
   に積層して再度加熱加圧成形し、このようにして得た２
   個の多孔性炭素質層用成形体を、対極の反応ガスを相互
   に隔離するガス隔離セパレーター部と、電池の側面への
   反応ガスの漏出を防止するガス漏出防止縁部とから成り
   、１対の前記ガス漏出防止縁部が前記ガス隔離セパレー
   ター部を挟んで相対しており、前記ガス隔離セパレータ
   ー部の両面の各１対の前記ガス漏出防止縁部が互いに直
   交しており、炭化焼成して一体化されているセパレータ
   ーの１対の前記ガス漏出防止縁部間に嵌合するように、
   接着材を用いて接合し、その後全体を焼成炭化して一体
   化することから成る方法。
7. （７）該多孔性炭素質層用成形体の製造に際し、金型に
   、グラファイトシート、該溝を上にした該成形板及び該
   平板をこの順に供給して加熱加圧成形することを特徴と
   する特許請求の範囲第６項に記載の方法。
8. （８）前記セパレーターが、酸化ピッチ焼成破砕品、炭
   素繊維破砕品、フェノール粒子焼成品等難黒鉛化炭素質
   粒子から選択される炭素充填材５０〜９０重量％及びバ
   インダー１０〜５０重量％から成る混合物を所定形状の
   金型に供給し、７０〜１３０℃、３０〜２００ｋｇ／ｃ
   ｍ＾２で予備成形してガス隔離セパレーター部用薄板を
   製造し、同様にガス漏出防止縁部用単板を製造し、これ
   ら薄板及び単板を所定の構造になるように所定形状の金
   型に積層供給し、１２０〜２００℃、３０〜２００ｋｇ
   ／ｃｍ＾２でプレス成形し、１０００℃以上の温度で焼
   成することにより製造されたものであることを特徴とす
   る特許請求の範囲第６項又は第７項に記載の方法。
9. （９）前記セパレーターが、酸化ピッチ焼成破砕品、炭
   素繊維破砕品、フェノール粒子焼成品等の難黒鉛化炭素
   質粒子から選択される炭素充填材５０〜９０重量％及び
   バインダー１０〜５０重量％から成る混合物を所定形状
   の金型に供給し、１２０〜２００℃、３０〜２００ｋｇ
   ／ｃｍ＾２でプレス成形し、１０００℃以上の温度で焼
   成することにより製造されたものであることを特徴とす
   る特許請求の範囲第６項又は第７項に記載の方法。