JPH0410185B2 - - Google Patents
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- JPH0410185B2 JPH0410185B2 JP59069870A JP6987084A JPH0410185B2 JP H0410185 B2 JPH0410185 B2 JP H0410185B2 JP 59069870 A JP59069870 A JP 59069870A JP 6987084 A JP6987084 A JP 6987084A JP H0410185 B2 JPH0410185 B2 JP H0410185B2
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Description
本発明は、燃料電池用電極基板に係り、更に詳
しくは、インタークーラーを有するセパレーター
と反応ガス流路としての中空孔道群を有する多孔
性炭素質層とが一体的に焼成された多層構造の燃
料電池用炭素質電極基板及びその製造方法に係
る。 従来、不透過性の黒鉛製薄板をリブ細工して得
られるバイポーラセパレーターを用いるバイポー
ラセパレーター型燃料電池が公知である。 これに対し、一方の面にリブを設け、他方の面
は平坦な電極面となつた構造を有し、リブ付き面
から反応ガスが平坦な電極面に拡散してくるモノ
ポーラ型電極基板が開発されて来ている。 従来のモノポーラ型セルは、添付の第１図に示
すように、一方の面にリブ５を設け他方の面は平
坦な構造を有する電極基板１、触媒層２、電解質
を含浸させたマトリツクス３及びセパレーターシ
ート４から成つており、電極基板１のリブ付き面
から反応ガス（酸素又は水素）が平坦な電極面に
拡散してくるものである。 一方、従来モノポーラ型燃料電池用電極基板の
製造方法としては、短炭素繊維をベースにしてプ
レス成形する方法（特開昭58−117649）、炭素繊
維を分散させた抄造法（特公昭53−18603）、炭素
繊維のウエブに熱分解炭素を化学的蒸着する方法
（米国特許第3829327号明細書）が提案されてい
る。これら従来の製造方法によつて得られる電極
基板は、いずれも全体的に均一な構造の一つの層
からなつている。 このような均質単層の電極基板は、その嵩密度
が大きい場合、ガス拡散係数が小さいため限界電
流密度が小となるとともに電解液の保持量が充分
でないため性能の低下する時期が早くなる、すな
わち寿命が短いという欠点を有する。他方、その
嵩密度が小さい場合には、電気抵抗、熱抵抗が大
きく、曲げ強度などの機械的強度が低いという欠
点を有している。 また、リブ構造を有する電極基板の場合、第１
図に示すように、片面が平面でないため断面係数
が小さくなり、例えばリブ５の根本のシヤープエ
ツジ部６に応力の集中が起こり、そのため全体と
しての強度面でいま一つ信頼の置けない面があつ
た。従つて、成型板としての強度を保つためには
平板部の肉厚を厚くするしかなく、そのためリブ
側から電極面側まで電極基板の全厚さを通つてガ
ス（炭素又は水素）が拡散する際の拡散抵抗が大
きくなるという欠点があつた。その上、リブ頂上
平面部分の平面性を完全なものにすることが困難
であり、セパレーターとの電気的及び熱的接触抵
抗が無視し得ない程大きくなる。一般に、これら
の接触抵抗は基板内の伝達抵抗の数倍にも達する
といわれており、従来のモノポーラ型電極基板は
接触抵抗が大きく、従つてセル間温度分布の不均
一性、発電効率の低下を招く可能性を有する。 又、燃料電池のセル構成は、５〜８セルに一段
づつクーラを挿入しておりそれ等が全て、部材を
積層するという構成になつている。従来、ガス拡
散部−セパレーター−ガス拡散部の順で部材を積
層しており、そのための各部材間の電気的及び熱
的接触抵抗の問題がクローズアツプされている。
単位セル間の接触抵抗の問題は、セパレーター−
ガス拡散部を一体化した電極基板ができれば解決
されるが、セルーインタークーラー間の接触抵抗
は解決されずに残る。しかしインタークーラーは
通常カーボン板で作られており、空気又は温水を
供給する孔道を形成させる技術は知られておら
ず、片面に溝を切つたカーボン板を貼り合わせる
方法が提案されているのみであつた。この様な状
況で、セル・インタークーラー間の接触抵抗の問
題が残つたままになつている。 カーボン板に中空孔道を形成させる方法として
は、一般的に、ボーリングが行なわれているが、
薄板で燃料電池の如く片長が60〜80cmに及ぶもの
については、それも不可能である。 本発明は、上述の如き欠点を解消する燃料電池
用電極基板を提供することを目的とする。即ち、
本発明は、反応ガス流路用中空孔道群を有する多
孔性炭素質層がセパレーターの両側に一体的に焼
成されてなる燃料電池用電極基板であつて、セパ
レーターの厚みのほぼ中心部に冷却流体流路用中
空孔道群を設けたことを特徴とするインタークー
ラー内蔵燃料電池用電極基板を提供する。更に本
発明はこのように改良された燃料電池用電極基板
の製造方法を提供する。 以下、添附図面を参照して本発明の電極基板を
詳述する。なお図面中同一部分に対しては第２図
乃至第４図で同一の参照番号を附してある。 第２図に、本発明の電極基板の１例を示す。本
発明の電極基板１１は、２つの多孔性炭素質層
７，７の間にセパレーター８を挟んで一体的に焼
成して成る３層構造を有している。電極基板１１
のセパレーター８には、その厚みのほぼ中心部に
は冷却用流体（例えば空気又は温水）を流すため
の流路としての複数の中空孔道９′から成る中空
孔道群が設けられている。この冷却流体流路用中
空孔道群の各中空孔道は、互いに且つ電極基板の
電極面及び一側面に対してほぼ平行であり、電極
基板の一端面から相対する端面まで連続してい
る。 冷却流体の流路としての中空孔道９′の断面形
状は任意でよく、例えば、第２図に示す如く円形
でもよい。この中空孔道９′の断面積を円の断面
積に換算した場合の円の直径に相当する寸法（相
当直径と称する）は、２〜10mmが好ましく、この
相当直径が２mmより小さいと電極基板面積が大き
くなり中空孔道の長さが長くなる場合には、冷却
流体流動の抵抗が大きくなり過ぎ、10mmより大き
いと中空孔道群を有するセパレーターが厚くなり
過ぎ電極基板を積層したセルの容積効率が減少す
る。 本発明電極基板１１のセパレーター８は、その
中空孔道９′を除く部分が、1.2ｇ／cm3以上の平均
嵩密度と１×10-4ml／cm・hr・mmAq.以下のガス
透過度と1kcal／ｍ・hr・℃以上の熱伝導度と10
×10-3Ωcm以下の固有抵抗を有することが好まし
い。平均嵩密度が1.0ｇ／cm3より小さいとセパレ
ーターとしての所望の緻密性が得られない。 本発明の電極基板１１の多孔性炭素質層７に
は、その厚みのほぼ中心部に反応ガス（酸素又は
水素）の流路として、複数本の中空孔道９からな
る中空孔道群が設けられている。この中空孔道９
は、電極基板１１の一端面から相対する端面まで
連続しており、各々の中空孔道９は互いにほぼ平
行であり且つ電極基板１１の電極面及び一側面に
対してほぼ平行であり、更にセパレーター８を挟
んで双方の中空孔群９は互いに直角の包囲を有す
る（第２図参照）。 反応ガス流路用中空孔道９の断面形状は任意で
よく、例えば、第２図に示す如く矩形でもよい。
この中空孔道９′の断面積を円の断面積に換算し
た場合の円の直径に相当する寸法（相当直径と称
する）は、0.5〜３mmが好ましく、この相当直径
が0.5mmより小さいと電極基板面積が大きくなり
中空孔道の長さが長くなる場合には、反応ガス流
動の抵抗が大きくなり過ぎ、３mmより大きいと中
空孔道群９を有する多孔性炭素質層７が厚くなり
過ぎ電極基板を積層したセルの容積効率が減少す
る。 本発明電極基板１１の多孔性炭素質層７は、均
質な多孔性炭素質材料から構成されており、その
平均嵩密度は0.4〜0.8ｇ／cm3であり、且つガス透
過度は20ml／cm・hr・mmAq.以上、熱伝導度は
0.7kcal／ｍ・hr・℃以上であることが好ましい。
上記範囲の平均嵩密度及びガス透過度を有する多
孔性炭素質層は、好ましい機械的強度例えば曲げ
強度を有し、且つ好ましいガス拡散抵抗を有す
る。なお、多孔性炭素質層の気孔率は50〜80％で
あり、その細孔は開細孔であり、且つ細孔の60％
以上が100μの範囲内の径を有することが好まし
い。 本発明の電極基板１１の多孔性炭素質層７は、
上記のように均質単層とする代わりに、第３図及
び第４図に示す如く、反応ガス流路用中空孔道群
９の両側で嵩密度の異なる２層構造７，７′とす
ることができ、このようにするとより好ましい特
性（特に電気抵抗、曲げ強度等）を有する電極基
板が得られる。尚、この際、中空孔道群９よりセ
パレーター側の部分（セパレーター側層）７′は、
中空孔道群９より電極面側の部分（電極面側層）
７より大きい嵩密度を有する。 第３図に、本発明の２層構造の多孔性炭素質層
を有する電極基板の１例を示す。第４図のセル
は、本発明の電極基板１１′を触媒層２及び電界
液層３を介して積層したものであり、第１図のセ
ル構造に相当する部分を番号１０で示す。 第３図に示す如き本発明の電極基板１１′の電
極面側層７は前記の多孔性炭素質層７（第２図参
照）と同様な物性を有する。 本発明の電極基板１１′のセパレーター側層
７′は、0.5〜1.0ｇ／cm3の平均嵩密度及び
0.9kcal／ｍ・hr・℃以上の熱伝導度を有するこ
とが好ましい。セパレーター側層７′はガス透過
度が小さいため、反応ガスは実質的に前記電極面
側層のみを拡散することになり、ガス拡散層が薄
くなる。又、得られる電極基板の強度例えば曲げ
強度が増大する。 尚、本発明の電極基板１１′の前記電極面側層
７の厚さは、電極面側層７＋前記セパレーター側
層７′の全厚さの1/50〜1/2であることが好まし
い。 本発明の電極基板は以下のようにして製造され
る。 先ず冷却流体流路用中空孔道を有するセパレー
ターを製造する。 即ち、所定形状の金型に、セパレーター用材
料、冷却流体流路用中空孔道形成材料及び該セパ
レーター用材料をこの順に供給し、プレス成形
し、後硬化させた後、焼成して、冷却流体流路用
中空孔道を有する焼成セパレーターを得る。 ここで、セパレーター用材料としては、50μ以
下の粒径を有するカーボン粒子等の充填材50〜90
重量％及びフエノール樹脂等の熱硬化性樹脂結合
材50〜10重量％から成る混合物が用いられる。又
は50μ以下の粒径を有するカーボン粒子の表面に
にフエノール樹脂等をコーテイングした材料を用
いることもできる。尚、本発明に於いてカーボン
粒子としては、いわゆる黒鉛粒子も含めて炭素質
の粒子を意味する。又、結合材としてはフエノー
ル樹脂の他にピツチ又はこれとフアノール樹脂と
の混合物を用いることもできる。 本発明で使用する冷却流体流路用中空孔道形成
用材料としては、クロス状織物、スダレ格市状成
形物等の高分子物質があり、この高分子物質とし
てはポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレ
ン、ポリビニルアルコール、ポリ塩化ビニルがあ
り、炭化収率30重量％以下のものを適宜選択す
る。炭化収率がこれより高いと中空孔道の形成及
び相当直径の調節に難点を生ずる恐れがある。ま
た、これらの高分子物質としては、中空孔道形成
のために、少なくとも100℃にて揮発もしくは溶
融流動を示さないものが用いられる。すなわち、
該高分子物質は、成形温度および圧力において、
熱変形は許されるが揮発もしくは溶融流動しては
ならない。 中空孔道の相当直径を好ましい範囲に調節する
ために使用できるクロス状織物としては、第５ａ
図に示すように、前記高分子物質からなる繊維径
(d)が2.2〜11mmの単糸又は単糸を複数本収束した
収束糸を、ガス流れ方向に平行な単糸又は収束糸
の間隔（Ｔ）が３〜30mm、ガス流れに直角な方向
の単糸又は収束糸の間隔(L)が５〜100mmとなるよ
うに織成したものである。又、同様に使用できる
スダレ格子状成形物は、前記高分子物質を金型に
溶融状態で押出成形する方法、又は該高分子物質
のペレツト又は粉末を金型内で加圧成形する方法
で作られるが、スダレ格子の格子断面は円形、矩
形、正方形又は星形など任意の形状とすることが
できる。その断面寸法は、格子断面積を相当する
円の断面積に換算した時の該換算円の直径（相当
直径）が2.2〜11mmとなるように選択するが、例
えば第５ｂ図に示すように断面が矩形の場合ｄ＝
２〜９mm、ｈ＝2.2〜10mmの範囲から格子の相当
直径が2.2〜11mmとなるように選択する。スダレ
格子のガス流れ方向に平行な格子の間隔（Ｔ）は
３〜30mmとし、ガス流れに直角な方向の格子の間
隔(L)は５〜100mmの範囲から目的により選ばれる。 これらクロス状織物又はスダレ格子状成形物は
金型内で電極基板を形成する際、該セパレーター
のほぼ中央部に位置するように、セパレーター用
材料の上に載せればよく、その後の加圧成形、後
硬化の工程を経て、炭化焼成により炭化する部分
を除いて、大部分が熱分解により揮散してセパレ
ーター内に中空孔道を形成するようになる。 一般にこのような中空孔道形成に際して、炭化
焼成後常温まで冷却した時、始めの繊維径又は成
形体格子の相当直径は、これにより形成される中
空孔道口経が３〜７％小さくなることが確かめら
れているので、この収縮を勘案して、原料のクロ
ス状織物又はスダレ格子状成形物の繊維径又は相
当直径を選ぶことにより、好ましい中空孔道の相
当直径が得られるように任意の調節することがで
きる。 尚、上記クロス状織物、スダレ格子状成形物
は、本発明の中空孔道形成用材料を例示したもの
であり、本発明はこれらのみに限定されない。
又、同様に前記の高分子物質も同様な特性を有す
るものならば前記以外のものも使用し得る。 本発明の冷却流体流路用中空孔道含有セパレー
ターの成形はプレス成形によつて行なう。プレス
成形条件は、金型加熱温度120〜160℃、成形圧２
〜150Kg／cm2、圧保持時間10〜60分から適宜選択
する。典型的には、130℃、80Kg／cm2、30分であ
る。 プレス成形後、得られた成形物を成形温度で少
なくとも２時間以上後硬化させた後、不活性雰囲
気下800〜3000℃で約１時間焼成する。この際、
低温の熱分解過程に於いて約700℃まではゆつく
り例えば100±50℃／時で昇温し、ガス化時の急
激な収縮による圧力発生を防ぐことが好ましい。
この低温の熱分解過程で急激な昇温を行なうと層
間剥離、クラツク発生の原因となる。 尚、本発明の電極基板の製造方法に於いては、
上記のように焼成して得た冷却流体流路用中空孔
道含有焼成セパレーターを使用する代わりに、上
述の如くプレス成形したままでのプレス成形セパ
レーターを焼成せずに後の工程に付すこともでき
る。 第２図に示す如き、均質単層の多孔性炭素質層
を有する本発明の電極基板は、上記のように製造
した焼成セパレーター又はプレス成形セパレータ
ー（焼成する前のもの）を用いて次のように製造
する。 即ち、所定形状の金型に多孔性炭素質層用材
料、反応ガス流路用中空孔道形成用材料及び前記
多孔性炭素質層用材料をこの順に供給し、次に上
記焼成セパレーター又はプレス成形セパレーター
を供給し、更に前記多孔性炭素質層用材料、前記
反応ガス流路用中空孔道形成用材料及び前記多孔
性炭素質層用材料をこの順に供給し、プレス成形
し、後硬化させた後、一体的に焼成する。 本発明で使用する多孔性炭素質層用材料として
は、充填材10〜50重量％、結合材20〜40重量％及
び細孔調節材20〜50重量％から成る混合物があ
る。 多孔性炭素質層用材料の、充填材としては短炭
素繊維、カーボン粒子等、結合材としてはフエノ
ール樹脂、エポキシ樹脂、石油系及び／又は石炭
系ピツチ、又はこれらの混合物、細孔調節材とし
てはポリビニルアルコール、ポリスチレン、ポリ
エチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル又は
これらの混合物が使用される。 充填材として用いる短炭素繊維は、５〜30μの
繊維径、0.02〜２mm程度の繊維長を有するものが
好ましい。繊維長が２mmを越えると、成形に至る
工程で、お互いにからみ合い、毛玉状になり、所
望の嵩密度及び細孔径分布が得られない。なお、
0.02mmより短いと必要とする強度が得られない。
また、該短炭素繊維を2000℃に焼成した場合の炭
化線収縮率は0.1〜3.0％の範囲である。線収縮率
がこれより大であると、焼成時におけるクラツク
発生の原因の一つになる恐れがある。このような
短炭素繊維を用いると特に大型の電極基板の製造
が可能となる。 本発明に用いる結合材は、炭化後炭素質結合材
として炭素繊維間の結合に役立つものであり、所
望の嵩密度を得るためには、炭化収率が30〜75重
量％の範囲の樹脂が好ましい。このような結合材
としてフエノール樹脂、エポキシ樹脂、石油系及
び／又は石炭系ピツチ、又はこれらの混合物があ
る。特に、粉体フエノール樹脂単独もしくはこれ
と粉体ピツチとの混合物は、乾式混合に際して最
も好ましく、得られる基板の特性も優れることが
判明した。また結合材樹脂の混合量は10〜50重量
％、好ましくは20〜40重量％が用いられ、10重量
％より少ないと結合材としての量が不足するため
に得られる電極基板の強度が低くなり、また50重
量％より多いと所望の細孔径およびガス透過度が
得られなくなる。 本発明に用いる細孔調節材は成形品の細孔を定
める重要な材料である。本発明においては、嵩密
度及び細孔径を調整するために、70％以上の粒子
が30〜300μの範囲の粒径を有する有機粒状物質
が用いられる。有機粒状物質としては、少なくと
も100℃にて揮発もしくは溶融流動を示さないも
のが用いられる。すなわち、該有機粒状物質は、
成形温度および圧力において、熱変形は許される
が揮発もしくは溶融流動してはならない。上記の
理由から好ましい細孔調節材としては、ポリビニ
ルアルコール、ポリ塩化ビニル、ポリエチレン、
ポリプロピレン、ポリスチレン又はこれらの混合
物で、炭化収率30重量％以下のものを適宜選択す
る。炭化収率がこれより高いと嵩密度、細孔径の
調整に難点を生ずる恐れがある。 細孔調節材の添加量は、所望とする電極基板の
嵩密度および細孔径に応じて20〜50重量％の範囲
から選ばれる。尚、場合に際し充填材をＡ、結合
材をＢ、細孔調節材をＣとして各々重量％で示し
た場合、（Ａ＋Ｃ）／Ｂ＝1.5〜4.0の範囲に各成
分を調整すると好ましい結果が得られる。この範
囲外では嵩密度、曲げ強度、ガス透過度、電気抵
抗のすべてを満足することは難しい。本発明に於
いて、充填材Ａが10〜50重量％、細孔調節材Ｃが
20〜50％の範囲に対しては、結合材Ｂが20〜40重
量％の範囲から選ばれることが好ましい。 本発明で使用する反応ガス流路用中空孔道形成
用材料としては、前述したセパレーター内の冷却
流体流路用中空孔道形成用材料と同様のものが用
いられる。 中空孔道の相当直径を好ましい範囲に調節する
ために使用できるクロス状織物としては、第５ａ
図に示すように、前記高分子物質からなる繊維径
(d)が0.5〜3.3mmの単糸又は単糸を複数本収束した
収束糸を、ガス流れ方向に平行な単糸又は収束糸
の間隔（Ｔ）が1.5〜５mm、ガス流れに直角な方
向の単糸又は収束糸の間隔(L)が５〜50mmとなるよ
うに織成したものである。又、同様に使用できる
スダレ格子状成形物は、前記高分子物質を金型に
溶融状態で押出成形する方法、又は該高分子物質
のペレツト又は粉末を金型内で加圧成形する方法
で作られるが、スダレ格子の格子断面は円形、矩
形、正方形又は星形など任意の形状とすることが
できる。その断面寸法は、格子断面積を相当する
円の断面積に換算した時の該換算円の直径（相当
直径）が0.5〜3.3mmとなるように選択するが、例
えば第５ｂ図に示すように断面が矩形の場合ｄ＝
0.45〜2.7mm、ｈ＝0.5〜3.3mmの範囲から格子の相
当直径が0.5〜3.3mmとなるように選択する。スダ
レ格子のガス流れ方向に平行な格子の間隔（Ｔ）
は1.5mmとし、ガス流れに直角な方向の格子の間
隔(L)は５〜50mmの範囲から目的により選ばれる。 これらクロス状織物又はスダレ格子状成形物は
金型内で電極基板を形成する際、該多孔性炭素質
層のほぼ中央部に位置するように、該多孔性炭素
質層用材料の上に載せればよく、その後の加圧成
形、後硬化の工程を経て、炭化焼成により炭化す
る部分を除いて、大部分が熱分解により揮散して
多孔性炭素質層内に中空孔道を形成するようにな
る。 プレス成形条件は、金型加熱温度70〜200℃、
成形圧５〜100Kg／cm2、圧保持時間10〜60分の範
囲から適宜選択する。 プレス成形後、得られた成形物を成形温度で少
なくとも２時間以上後硬化させた後、不活性雰囲
気下800〜3000℃で約１時間焼成する。この際、
低温の熱分解過程に於いて約700℃まではゆつく
り例えば100±50℃／時で昇温し、ガス化時の急
激な収縮による応力発生を防ぐことが好ましい。
この低温の熱分解過程で急激な昇温を行なうと層
間剥離、クラツク発生の原因となる。 第３図に示す如き多孔性炭素質層が２層構造を
有する本発明の電極基板は、上述の焼成又はプレ
ス成形セパレーターを用いて以下のように製造さ
れる。尚、多孔性炭素質層は、セパレーターと同
時に一体的に成形するか又は多孔性炭素質層のみ
を別途予備成形し、その後セパレーターと共に一
体焼成するという２通りの方法がある。 １つの方法では、所定形状の金型に、多孔性炭
素質層の電極面側用材料、反応ガス流路用中空孔
道形成用材料、セパレーター側層用材料を順に供
給し、前記焼成セパレーター又はプレス成形セパ
レーターを供給し、更に該セパレーター側層用材
料、前記反応ガス流路用中空孔道形成用材料、前
記電極面側層用材料を順に供給し、次いで、プレ
ス成形し、後硬化させた後、一体的に焼成する。 ここで、電極面側層用材料は前記多孔性炭素質
層用材料と同様であり、セパレーター側層用材料
を除く他の材料は夫々前記したものと同様であ
る。 本発明で使用するセパレーター側層用材料とし
ては、前記多孔性炭素質層用材料と同様なものが
使用できる。例えば、充填材30〜70重量％、結合
材20〜40重量％及び細孔調節材10〜30重量％から
成る混合物が挙げられ、各材料の例は多孔性炭素
質層用混合物に用いるものと同様である。一例を
挙げると平均繊維長が１mm以下の短炭素繊維40〜
60wt％、100〜300μの範囲に粒径分布を示すポリ
ビニルアルコール粒子10〜30wt％、粒径100μ以
下の粉末フエノール樹脂25〜35wt％をヘンシエ
ルミキサー等の混合機により混合して得られる混
合物がある。この混合物中の短炭素繊維の平均繊
維長は、多孔性炭素質層用混合物に使用した短炭
素繊維より0.1〜0.3mm短く、ポリビニルアルコー
ル粒子の配合比は多孔性炭素質層用混合物中の配
合比より５〜20wt％少なくする。その他の材料
及び操作条件は前記と同様である。 第２の方法では、所定形状の金型に、前記セパ
レーター側層用材料、反応ガス流路用中空孔道形
成用材料及び電極面側層用材料をこの順に供給
し、60〜100℃、20〜50Kg／cm2、10〜30分、典型
的には80℃、30Kg／cm2、20分の条件で予備プレス
成形し、次いで同様な操作を繰り返して同様な予
備成形多孔性炭素質層を２個得た後、いずれか１
つを電極面側層が下側になるように金型に供給
し、次に前記焼成セパレーター又はプレス成形セ
パレーターを供給し、更に前記予備成形多孔炭素
質層を電極面側層が上側になるように供給し、
130〜160℃、20〜50Kg／cm2、10〜30分、典型的に
は140℃、40Kg／cm2、20分の条件で本プレス成形
を行なう。その後、後硬化し更に焼成する。 この場合、各段階に於ける材料及び操作条件は
上記のとおりである。 以上のような本発明方法により製造される電極
基板は、機械的強度例えば曲げ強度が大きく、
又、薄片化が可能で反応ガスの拡散層を薄くで
き、ガス拡散抵抗が小さくなり、電流密度が大き
くなる。更に、インタークーラーを内蔵するセパ
レーターシートが一体的に成形されているため、
従来のセパレーターシート及びインタークーラー
は不要となり価値低減と同時に熱的及び電気的接
触抵抗が皆無となる。この結果、積層した場合の
全体としての電気抵抗及び熱抵抗が激減するな
ど、多大の効果が発揮される。このように、本発
明の電極基板は理想的なものといえる。因みに、
炭素繊維抄造法による炭素繊維ペーパー型に比較
して、曲げ強度が大になると同時にリブ付黒鉛板
が不要となり、価値の低下、更に電気抵抗の低下
が期待できる。 本発明の電極基板によつて得られる効果を一層
明確にするため、本発明の電極基板と従来のリブ
付モノポーラ型電極基板（第１図参照）の諸物性
値を比較対照して第１表に示す。尚、これらの物
性値は比較のために一例として示すものであり、
同様な条件で測定したものである。
しくは、インタークーラーを有するセパレーター
と反応ガス流路としての中空孔道群を有する多孔
性炭素質層とが一体的に焼成された多層構造の燃
料電池用炭素質電極基板及びその製造方法に係
る。 従来、不透過性の黒鉛製薄板をリブ細工して得
られるバイポーラセパレーターを用いるバイポー
ラセパレーター型燃料電池が公知である。 これに対し、一方の面にリブを設け、他方の面
は平坦な電極面となつた構造を有し、リブ付き面
から反応ガスが平坦な電極面に拡散してくるモノ
ポーラ型電極基板が開発されて来ている。 従来のモノポーラ型セルは、添付の第１図に示
すように、一方の面にリブ５を設け他方の面は平
坦な構造を有する電極基板１、触媒層２、電解質
を含浸させたマトリツクス３及びセパレーターシ
ート４から成つており、電極基板１のリブ付き面
から反応ガス（酸素又は水素）が平坦な電極面に
拡散してくるものである。 一方、従来モノポーラ型燃料電池用電極基板の
製造方法としては、短炭素繊維をベースにしてプ
レス成形する方法（特開昭58−117649）、炭素繊
維を分散させた抄造法（特公昭53−18603）、炭素
繊維のウエブに熱分解炭素を化学的蒸着する方法
（米国特許第3829327号明細書）が提案されてい
る。これら従来の製造方法によつて得られる電極
基板は、いずれも全体的に均一な構造の一つの層
からなつている。 このような均質単層の電極基板は、その嵩密度
が大きい場合、ガス拡散係数が小さいため限界電
流密度が小となるとともに電解液の保持量が充分
でないため性能の低下する時期が早くなる、すな
わち寿命が短いという欠点を有する。他方、その
嵩密度が小さい場合には、電気抵抗、熱抵抗が大
きく、曲げ強度などの機械的強度が低いという欠
点を有している。 また、リブ構造を有する電極基板の場合、第１
図に示すように、片面が平面でないため断面係数
が小さくなり、例えばリブ５の根本のシヤープエ
ツジ部６に応力の集中が起こり、そのため全体と
しての強度面でいま一つ信頼の置けない面があつ
た。従つて、成型板としての強度を保つためには
平板部の肉厚を厚くするしかなく、そのためリブ
側から電極面側まで電極基板の全厚さを通つてガ
ス（炭素又は水素）が拡散する際の拡散抵抗が大
きくなるという欠点があつた。その上、リブ頂上
平面部分の平面性を完全なものにすることが困難
であり、セパレーターとの電気的及び熱的接触抵
抗が無視し得ない程大きくなる。一般に、これら
の接触抵抗は基板内の伝達抵抗の数倍にも達する
といわれており、従来のモノポーラ型電極基板は
接触抵抗が大きく、従つてセル間温度分布の不均
一性、発電効率の低下を招く可能性を有する。 又、燃料電池のセル構成は、５〜８セルに一段
づつクーラを挿入しておりそれ等が全て、部材を
積層するという構成になつている。従来、ガス拡
散部−セパレーター−ガス拡散部の順で部材を積
層しており、そのための各部材間の電気的及び熱
的接触抵抗の問題がクローズアツプされている。
単位セル間の接触抵抗の問題は、セパレーター−
ガス拡散部を一体化した電極基板ができれば解決
されるが、セルーインタークーラー間の接触抵抗
は解決されずに残る。しかしインタークーラーは
通常カーボン板で作られており、空気又は温水を
供給する孔道を形成させる技術は知られておら
ず、片面に溝を切つたカーボン板を貼り合わせる
方法が提案されているのみであつた。この様な状
況で、セル・インタークーラー間の接触抵抗の問
題が残つたままになつている。 カーボン板に中空孔道を形成させる方法として
は、一般的に、ボーリングが行なわれているが、
薄板で燃料電池の如く片長が60〜80cmに及ぶもの
については、それも不可能である。 本発明は、上述の如き欠点を解消する燃料電池
用電極基板を提供することを目的とする。即ち、
本発明は、反応ガス流路用中空孔道群を有する多
孔性炭素質層がセパレーターの両側に一体的に焼
成されてなる燃料電池用電極基板であつて、セパ
レーターの厚みのほぼ中心部に冷却流体流路用中
空孔道群を設けたことを特徴とするインタークー
ラー内蔵燃料電池用電極基板を提供する。更に本
発明はこのように改良された燃料電池用電極基板
の製造方法を提供する。 以下、添附図面を参照して本発明の電極基板を
詳述する。なお図面中同一部分に対しては第２図
乃至第４図で同一の参照番号を附してある。 第２図に、本発明の電極基板の１例を示す。本
発明の電極基板１１は、２つの多孔性炭素質層
７，７の間にセパレーター８を挟んで一体的に焼
成して成る３層構造を有している。電極基板１１
のセパレーター８には、その厚みのほぼ中心部に
は冷却用流体（例えば空気又は温水）を流すため
の流路としての複数の中空孔道９′から成る中空
孔道群が設けられている。この冷却流体流路用中
空孔道群の各中空孔道は、互いに且つ電極基板の
電極面及び一側面に対してほぼ平行であり、電極
基板の一端面から相対する端面まで連続してい
る。 冷却流体の流路としての中空孔道９′の断面形
状は任意でよく、例えば、第２図に示す如く円形
でもよい。この中空孔道９′の断面積を円の断面
積に換算した場合の円の直径に相当する寸法（相
当直径と称する）は、２〜10mmが好ましく、この
相当直径が２mmより小さいと電極基板面積が大き
くなり中空孔道の長さが長くなる場合には、冷却
流体流動の抵抗が大きくなり過ぎ、10mmより大き
いと中空孔道群を有するセパレーターが厚くなり
過ぎ電極基板を積層したセルの容積効率が減少す
る。 本発明電極基板１１のセパレーター８は、その
中空孔道９′を除く部分が、1.2ｇ／cm3以上の平均
嵩密度と１×10-4ml／cm・hr・mmAq.以下のガス
透過度と1kcal／ｍ・hr・℃以上の熱伝導度と10
×10-3Ωcm以下の固有抵抗を有することが好まし
い。平均嵩密度が1.0ｇ／cm3より小さいとセパレ
ーターとしての所望の緻密性が得られない。 本発明の電極基板１１の多孔性炭素質層７に
は、その厚みのほぼ中心部に反応ガス（酸素又は
水素）の流路として、複数本の中空孔道９からな
る中空孔道群が設けられている。この中空孔道９
は、電極基板１１の一端面から相対する端面まで
連続しており、各々の中空孔道９は互いにほぼ平
行であり且つ電極基板１１の電極面及び一側面に
対してほぼ平行であり、更にセパレーター８を挟
んで双方の中空孔群９は互いに直角の包囲を有す
る（第２図参照）。 反応ガス流路用中空孔道９の断面形状は任意で
よく、例えば、第２図に示す如く矩形でもよい。
この中空孔道９′の断面積を円の断面積に換算し
た場合の円の直径に相当する寸法（相当直径と称
する）は、0.5〜３mmが好ましく、この相当直径
が0.5mmより小さいと電極基板面積が大きくなり
中空孔道の長さが長くなる場合には、反応ガス流
動の抵抗が大きくなり過ぎ、３mmより大きいと中
空孔道群９を有する多孔性炭素質層７が厚くなり
過ぎ電極基板を積層したセルの容積効率が減少す
る。 本発明電極基板１１の多孔性炭素質層７は、均
質な多孔性炭素質材料から構成されており、その
平均嵩密度は0.4〜0.8ｇ／cm3であり、且つガス透
過度は20ml／cm・hr・mmAq.以上、熱伝導度は
0.7kcal／ｍ・hr・℃以上であることが好ましい。
上記範囲の平均嵩密度及びガス透過度を有する多
孔性炭素質層は、好ましい機械的強度例えば曲げ
強度を有し、且つ好ましいガス拡散抵抗を有す
る。なお、多孔性炭素質層の気孔率は50〜80％で
あり、その細孔は開細孔であり、且つ細孔の60％
以上が100μの範囲内の径を有することが好まし
い。 本発明の電極基板１１の多孔性炭素質層７は、
上記のように均質単層とする代わりに、第３図及
び第４図に示す如く、反応ガス流路用中空孔道群
９の両側で嵩密度の異なる２層構造７，７′とす
ることができ、このようにするとより好ましい特
性（特に電気抵抗、曲げ強度等）を有する電極基
板が得られる。尚、この際、中空孔道群９よりセ
パレーター側の部分（セパレーター側層）７′は、
中空孔道群９より電極面側の部分（電極面側層）
７より大きい嵩密度を有する。 第３図に、本発明の２層構造の多孔性炭素質層
を有する電極基板の１例を示す。第４図のセル
は、本発明の電極基板１１′を触媒層２及び電界
液層３を介して積層したものであり、第１図のセ
ル構造に相当する部分を番号１０で示す。 第３図に示す如き本発明の電極基板１１′の電
極面側層７は前記の多孔性炭素質層７（第２図参
照）と同様な物性を有する。 本発明の電極基板１１′のセパレーター側層
７′は、0.5〜1.0ｇ／cm3の平均嵩密度及び
0.9kcal／ｍ・hr・℃以上の熱伝導度を有するこ
とが好ましい。セパレーター側層７′はガス透過
度が小さいため、反応ガスは実質的に前記電極面
側層のみを拡散することになり、ガス拡散層が薄
くなる。又、得られる電極基板の強度例えば曲げ
強度が増大する。 尚、本発明の電極基板１１′の前記電極面側層
７の厚さは、電極面側層７＋前記セパレーター側
層７′の全厚さの1/50〜1/2であることが好まし
い。 本発明の電極基板は以下のようにして製造され
る。 先ず冷却流体流路用中空孔道を有するセパレー
ターを製造する。 即ち、所定形状の金型に、セパレーター用材
料、冷却流体流路用中空孔道形成材料及び該セパ
レーター用材料をこの順に供給し、プレス成形
し、後硬化させた後、焼成して、冷却流体流路用
中空孔道を有する焼成セパレーターを得る。 ここで、セパレーター用材料としては、50μ以
下の粒径を有するカーボン粒子等の充填材50〜90
重量％及びフエノール樹脂等の熱硬化性樹脂結合
材50〜10重量％から成る混合物が用いられる。又
は50μ以下の粒径を有するカーボン粒子の表面に
にフエノール樹脂等をコーテイングした材料を用
いることもできる。尚、本発明に於いてカーボン
粒子としては、いわゆる黒鉛粒子も含めて炭素質
の粒子を意味する。又、結合材としてはフエノー
ル樹脂の他にピツチ又はこれとフアノール樹脂と
の混合物を用いることもできる。 本発明で使用する冷却流体流路用中空孔道形成
用材料としては、クロス状織物、スダレ格市状成
形物等の高分子物質があり、この高分子物質とし
てはポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレ
ン、ポリビニルアルコール、ポリ塩化ビニルがあ
り、炭化収率30重量％以下のものを適宜選択す
る。炭化収率がこれより高いと中空孔道の形成及
び相当直径の調節に難点を生ずる恐れがある。ま
た、これらの高分子物質としては、中空孔道形成
のために、少なくとも100℃にて揮発もしくは溶
融流動を示さないものが用いられる。すなわち、
該高分子物質は、成形温度および圧力において、
熱変形は許されるが揮発もしくは溶融流動しては
ならない。 中空孔道の相当直径を好ましい範囲に調節する
ために使用できるクロス状織物としては、第５ａ
図に示すように、前記高分子物質からなる繊維径
(d)が2.2〜11mmの単糸又は単糸を複数本収束した
収束糸を、ガス流れ方向に平行な単糸又は収束糸
の間隔（Ｔ）が３〜30mm、ガス流れに直角な方向
の単糸又は収束糸の間隔(L)が５〜100mmとなるよ
うに織成したものである。又、同様に使用できる
スダレ格子状成形物は、前記高分子物質を金型に
溶融状態で押出成形する方法、又は該高分子物質
のペレツト又は粉末を金型内で加圧成形する方法
で作られるが、スダレ格子の格子断面は円形、矩
形、正方形又は星形など任意の形状とすることが
できる。その断面寸法は、格子断面積を相当する
円の断面積に換算した時の該換算円の直径（相当
直径）が2.2〜11mmとなるように選択するが、例
えば第５ｂ図に示すように断面が矩形の場合ｄ＝
２〜９mm、ｈ＝2.2〜10mmの範囲から格子の相当
直径が2.2〜11mmとなるように選択する。スダレ
格子のガス流れ方向に平行な格子の間隔（Ｔ）は
３〜30mmとし、ガス流れに直角な方向の格子の間
隔(L)は５〜100mmの範囲から目的により選ばれる。 これらクロス状織物又はスダレ格子状成形物は
金型内で電極基板を形成する際、該セパレーター
のほぼ中央部に位置するように、セパレーター用
材料の上に載せればよく、その後の加圧成形、後
硬化の工程を経て、炭化焼成により炭化する部分
を除いて、大部分が熱分解により揮散してセパレ
ーター内に中空孔道を形成するようになる。 一般にこのような中空孔道形成に際して、炭化
焼成後常温まで冷却した時、始めの繊維径又は成
形体格子の相当直径は、これにより形成される中
空孔道口経が３〜７％小さくなることが確かめら
れているので、この収縮を勘案して、原料のクロ
ス状織物又はスダレ格子状成形物の繊維径又は相
当直径を選ぶことにより、好ましい中空孔道の相
当直径が得られるように任意の調節することがで
きる。 尚、上記クロス状織物、スダレ格子状成形物
は、本発明の中空孔道形成用材料を例示したもの
であり、本発明はこれらのみに限定されない。
又、同様に前記の高分子物質も同様な特性を有す
るものならば前記以外のものも使用し得る。 本発明の冷却流体流路用中空孔道含有セパレー
ターの成形はプレス成形によつて行なう。プレス
成形条件は、金型加熱温度120〜160℃、成形圧２
〜150Kg／cm2、圧保持時間10〜60分から適宜選択
する。典型的には、130℃、80Kg／cm2、30分であ
る。 プレス成形後、得られた成形物を成形温度で少
なくとも２時間以上後硬化させた後、不活性雰囲
気下800〜3000℃で約１時間焼成する。この際、
低温の熱分解過程に於いて約700℃まではゆつく
り例えば100±50℃／時で昇温し、ガス化時の急
激な収縮による圧力発生を防ぐことが好ましい。
この低温の熱分解過程で急激な昇温を行なうと層
間剥離、クラツク発生の原因となる。 尚、本発明の電極基板の製造方法に於いては、
上記のように焼成して得た冷却流体流路用中空孔
道含有焼成セパレーターを使用する代わりに、上
述の如くプレス成形したままでのプレス成形セパ
レーターを焼成せずに後の工程に付すこともでき
る。 第２図に示す如き、均質単層の多孔性炭素質層
を有する本発明の電極基板は、上記のように製造
した焼成セパレーター又はプレス成形セパレータ
ー（焼成する前のもの）を用いて次のように製造
する。 即ち、所定形状の金型に多孔性炭素質層用材
料、反応ガス流路用中空孔道形成用材料及び前記
多孔性炭素質層用材料をこの順に供給し、次に上
記焼成セパレーター又はプレス成形セパレーター
を供給し、更に前記多孔性炭素質層用材料、前記
反応ガス流路用中空孔道形成用材料及び前記多孔
性炭素質層用材料をこの順に供給し、プレス成形
し、後硬化させた後、一体的に焼成する。 本発明で使用する多孔性炭素質層用材料として
は、充填材10〜50重量％、結合材20〜40重量％及
び細孔調節材20〜50重量％から成る混合物があ
る。 多孔性炭素質層用材料の、充填材としては短炭
素繊維、カーボン粒子等、結合材としてはフエノ
ール樹脂、エポキシ樹脂、石油系及び／又は石炭
系ピツチ、又はこれらの混合物、細孔調節材とし
てはポリビニルアルコール、ポリスチレン、ポリ
エチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル又は
これらの混合物が使用される。 充填材として用いる短炭素繊維は、５〜30μの
繊維径、0.02〜２mm程度の繊維長を有するものが
好ましい。繊維長が２mmを越えると、成形に至る
工程で、お互いにからみ合い、毛玉状になり、所
望の嵩密度及び細孔径分布が得られない。なお、
0.02mmより短いと必要とする強度が得られない。
また、該短炭素繊維を2000℃に焼成した場合の炭
化線収縮率は0.1〜3.0％の範囲である。線収縮率
がこれより大であると、焼成時におけるクラツク
発生の原因の一つになる恐れがある。このような
短炭素繊維を用いると特に大型の電極基板の製造
が可能となる。 本発明に用いる結合材は、炭化後炭素質結合材
として炭素繊維間の結合に役立つものであり、所
望の嵩密度を得るためには、炭化収率が30〜75重
量％の範囲の樹脂が好ましい。このような結合材
としてフエノール樹脂、エポキシ樹脂、石油系及
び／又は石炭系ピツチ、又はこれらの混合物があ
る。特に、粉体フエノール樹脂単独もしくはこれ
と粉体ピツチとの混合物は、乾式混合に際して最
も好ましく、得られる基板の特性も優れることが
判明した。また結合材樹脂の混合量は10〜50重量
％、好ましくは20〜40重量％が用いられ、10重量
％より少ないと結合材としての量が不足するため
に得られる電極基板の強度が低くなり、また50重
量％より多いと所望の細孔径およびガス透過度が
得られなくなる。 本発明に用いる細孔調節材は成形品の細孔を定
める重要な材料である。本発明においては、嵩密
度及び細孔径を調整するために、70％以上の粒子
が30〜300μの範囲の粒径を有する有機粒状物質
が用いられる。有機粒状物質としては、少なくと
も100℃にて揮発もしくは溶融流動を示さないも
のが用いられる。すなわち、該有機粒状物質は、
成形温度および圧力において、熱変形は許される
が揮発もしくは溶融流動してはならない。上記の
理由から好ましい細孔調節材としては、ポリビニ
ルアルコール、ポリ塩化ビニル、ポリエチレン、
ポリプロピレン、ポリスチレン又はこれらの混合
物で、炭化収率30重量％以下のものを適宜選択す
る。炭化収率がこれより高いと嵩密度、細孔径の
調整に難点を生ずる恐れがある。 細孔調節材の添加量は、所望とする電極基板の
嵩密度および細孔径に応じて20〜50重量％の範囲
から選ばれる。尚、場合に際し充填材をＡ、結合
材をＢ、細孔調節材をＣとして各々重量％で示し
た場合、（Ａ＋Ｃ）／Ｂ＝1.5〜4.0の範囲に各成
分を調整すると好ましい結果が得られる。この範
囲外では嵩密度、曲げ強度、ガス透過度、電気抵
抗のすべてを満足することは難しい。本発明に於
いて、充填材Ａが10〜50重量％、細孔調節材Ｃが
20〜50％の範囲に対しては、結合材Ｂが20〜40重
量％の範囲から選ばれることが好ましい。 本発明で使用する反応ガス流路用中空孔道形成
用材料としては、前述したセパレーター内の冷却
流体流路用中空孔道形成用材料と同様のものが用
いられる。 中空孔道の相当直径を好ましい範囲に調節する
ために使用できるクロス状織物としては、第５ａ
図に示すように、前記高分子物質からなる繊維径
(d)が0.5〜3.3mmの単糸又は単糸を複数本収束した
収束糸を、ガス流れ方向に平行な単糸又は収束糸
の間隔（Ｔ）が1.5〜５mm、ガス流れに直角な方
向の単糸又は収束糸の間隔(L)が５〜50mmとなるよ
うに織成したものである。又、同様に使用できる
スダレ格子状成形物は、前記高分子物質を金型に
溶融状態で押出成形する方法、又は該高分子物質
のペレツト又は粉末を金型内で加圧成形する方法
で作られるが、スダレ格子の格子断面は円形、矩
形、正方形又は星形など任意の形状とすることが
できる。その断面寸法は、格子断面積を相当する
円の断面積に換算した時の該換算円の直径（相当
直径）が0.5〜3.3mmとなるように選択するが、例
えば第５ｂ図に示すように断面が矩形の場合ｄ＝
0.45〜2.7mm、ｈ＝0.5〜3.3mmの範囲から格子の相
当直径が0.5〜3.3mmとなるように選択する。スダ
レ格子のガス流れ方向に平行な格子の間隔（Ｔ）
は1.5mmとし、ガス流れに直角な方向の格子の間
隔(L)は５〜50mmの範囲から目的により選ばれる。 これらクロス状織物又はスダレ格子状成形物は
金型内で電極基板を形成する際、該多孔性炭素質
層のほぼ中央部に位置するように、該多孔性炭素
質層用材料の上に載せればよく、その後の加圧成
形、後硬化の工程を経て、炭化焼成により炭化す
る部分を除いて、大部分が熱分解により揮散して
多孔性炭素質層内に中空孔道を形成するようにな
る。 プレス成形条件は、金型加熱温度70〜200℃、
成形圧５〜100Kg／cm2、圧保持時間10〜60分の範
囲から適宜選択する。 プレス成形後、得られた成形物を成形温度で少
なくとも２時間以上後硬化させた後、不活性雰囲
気下800〜3000℃で約１時間焼成する。この際、
低温の熱分解過程に於いて約700℃まではゆつく
り例えば100±50℃／時で昇温し、ガス化時の急
激な収縮による応力発生を防ぐことが好ましい。
この低温の熱分解過程で急激な昇温を行なうと層
間剥離、クラツク発生の原因となる。 第３図に示す如き多孔性炭素質層が２層構造を
有する本発明の電極基板は、上述の焼成又はプレ
ス成形セパレーターを用いて以下のように製造さ
れる。尚、多孔性炭素質層は、セパレーターと同
時に一体的に成形するか又は多孔性炭素質層のみ
を別途予備成形し、その後セパレーターと共に一
体焼成するという２通りの方法がある。 １つの方法では、所定形状の金型に、多孔性炭
素質層の電極面側用材料、反応ガス流路用中空孔
道形成用材料、セパレーター側層用材料を順に供
給し、前記焼成セパレーター又はプレス成形セパ
レーターを供給し、更に該セパレーター側層用材
料、前記反応ガス流路用中空孔道形成用材料、前
記電極面側層用材料を順に供給し、次いで、プレ
ス成形し、後硬化させた後、一体的に焼成する。 ここで、電極面側層用材料は前記多孔性炭素質
層用材料と同様であり、セパレーター側層用材料
を除く他の材料は夫々前記したものと同様であ
る。 本発明で使用するセパレーター側層用材料とし
ては、前記多孔性炭素質層用材料と同様なものが
使用できる。例えば、充填材30〜70重量％、結合
材20〜40重量％及び細孔調節材10〜30重量％から
成る混合物が挙げられ、各材料の例は多孔性炭素
質層用混合物に用いるものと同様である。一例を
挙げると平均繊維長が１mm以下の短炭素繊維40〜
60wt％、100〜300μの範囲に粒径分布を示すポリ
ビニルアルコール粒子10〜30wt％、粒径100μ以
下の粉末フエノール樹脂25〜35wt％をヘンシエ
ルミキサー等の混合機により混合して得られる混
合物がある。この混合物中の短炭素繊維の平均繊
維長は、多孔性炭素質層用混合物に使用した短炭
素繊維より0.1〜0.3mm短く、ポリビニルアルコー
ル粒子の配合比は多孔性炭素質層用混合物中の配
合比より５〜20wt％少なくする。その他の材料
及び操作条件は前記と同様である。 第２の方法では、所定形状の金型に、前記セパ
レーター側層用材料、反応ガス流路用中空孔道形
成用材料及び電極面側層用材料をこの順に供給
し、60〜100℃、20〜50Kg／cm2、10〜30分、典型
的には80℃、30Kg／cm2、20分の条件で予備プレス
成形し、次いで同様な操作を繰り返して同様な予
備成形多孔性炭素質層を２個得た後、いずれか１
つを電極面側層が下側になるように金型に供給
し、次に前記焼成セパレーター又はプレス成形セ
パレーターを供給し、更に前記予備成形多孔炭素
質層を電極面側層が上側になるように供給し、
130〜160℃、20〜50Kg／cm2、10〜30分、典型的に
は140℃、40Kg／cm2、20分の条件で本プレス成形
を行なう。その後、後硬化し更に焼成する。 この場合、各段階に於ける材料及び操作条件は
上記のとおりである。 以上のような本発明方法により製造される電極
基板は、機械的強度例えば曲げ強度が大きく、
又、薄片化が可能で反応ガスの拡散層を薄くで
き、ガス拡散抵抗が小さくなり、電流密度が大き
くなる。更に、インタークーラーを内蔵するセパ
レーターシートが一体的に成形されているため、
従来のセパレーターシート及びインタークーラー
は不要となり価値低減と同時に熱的及び電気的接
触抵抗が皆無となる。この結果、積層した場合の
全体としての電気抵抗及び熱抵抗が激減するな
ど、多大の効果が発揮される。このように、本発
明の電極基板は理想的なものといえる。因みに、
炭素繊維抄造法による炭素繊維ペーパー型に比較
して、曲げ強度が大になると同時にリブ付黒鉛板
が不要となり、価値の低下、更に電気抵抗の低下
が期待できる。 本発明の電極基板によつて得られる効果を一層
明確にするため、本発明の電極基板と従来のリブ
付モノポーラ型電極基板（第１図参照）の諸物性
値を比較対照して第１表に示す。尚、これらの物
性値は比較のために一例として示すものであり、
同様な条件で測定したものである。
【表】
以下、本発明を実施例により詳述するが、本発
明は以下の実施例に限定されるものではない。 実施例 １ スダレ格子状ポリプロピレン成形物の製造 ペレツト状の市販ポリプロピレン（東燃石油(株)
製、品番Ｊ−215）を、スクリユー型射出成形機
を用いて、温度230℃、射出圧力500Kg／cm2の条件
で溶融して押出し、約50℃に保持された金型に流
し込み、第５ｂ図に示す如き格子断面が円形のス
ダレ格子状ポリプロピレン成形物（反応ガス流路
用中空孔道形成用材料）を作つた。 使用金型は第５ｂ図のスダレ格子状成形物の格
子断面が直径0.85mmの円で、Ｔ＝2.5mm、Ｌ＝40
mmを与える溝をステンレス板に切削加工したもの
で、ステンレス製の蓋板をつけ分割できるものと
した。 又、同様にして、格子断面が直径7.4mmの円で、
Ｔ＝10mm、Ｌ＝80mmの成形物（冷却流体流路用中
空孔道形成用材料）を作製した。 実施例 ２ 平均粒径40μのカーボン粒子（日本黒鉛商事社
製）70wt％とフエノール樹脂（旭有機材K.K.製）
30wt％から成る均一混合物（セパレーター用混
合物）をプレス成形用金型に供給し、次に、実施
例１で製造した冷却流体流路用中孔道成形用材料
（スダレ格子状ポリプロピレン成形物）を供給し、
更に、上記セパレーター用混合物を供給した。 次に、130℃、80Kg／cm2で30分間プレス成形し
た。（尚、このプレス成形品は後述の実施例４及
び５に示すように、電極基板の製造にこのままで
使用し得た。） 得られたプレス成形品を140℃で約２時間後硬
化した後、2000℃で１時間窒素雰囲気下で焼成し
て焼成セパレーターを得た。この焼成セパレータ
ーを用いる電極基板の製造例を後述の実施例３に
示す。 実施例 ３ 短炭素繊維（呉羽化学製、平均繊維長0.45mmＭ
−104S、）40wt％と細孔調節材としてポリビニル
アルコール粒子（日本合成化学K.K.製）30wt％
及び結合材としてフエノール樹脂（旭有機材K.
K.製）30wt％からなる混合物（多孔性炭素質層
用混合物）を、プレス成形用金型に供給し、次
に、実施例１で製造した反応ガス流路用中空孔道
形成用材料を供給し、更に、上記多孔性炭素質層
用混合物を供給した。その後、実施例２で製造し
た焼成セパレーターを供給した。更に、上記多孔
性炭素質層用混合物、上記中空孔道形成用材料、
上記多孔性炭素質層用混合物をこの順に供給し
た。その後、130℃、40Kg／cm2で20分間プレス成
形した。成形物を約２時間150℃で後硬化させた
後100℃／時で700℃までゆつくり昇温し、更に
2000℃で１時間窒素雰囲気下で焼成した。 得られた電極基板は第２図に示したような３層
構造を有しており、反応ガス流路用及び冷却流体
流路用中空孔道は断面がほぼ円形でその直径は
夫々約0.8mm及び約７mmであつた。この電極基板
の諸物性値を第２表に示す。
明は以下の実施例に限定されるものではない。 実施例 １ スダレ格子状ポリプロピレン成形物の製造 ペレツト状の市販ポリプロピレン（東燃石油(株)
製、品番Ｊ−215）を、スクリユー型射出成形機
を用いて、温度230℃、射出圧力500Kg／cm2の条件
で溶融して押出し、約50℃に保持された金型に流
し込み、第５ｂ図に示す如き格子断面が円形のス
ダレ格子状ポリプロピレン成形物（反応ガス流路
用中空孔道形成用材料）を作つた。 使用金型は第５ｂ図のスダレ格子状成形物の格
子断面が直径0.85mmの円で、Ｔ＝2.5mm、Ｌ＝40
mmを与える溝をステンレス板に切削加工したもの
で、ステンレス製の蓋板をつけ分割できるものと
した。 又、同様にして、格子断面が直径7.4mmの円で、
Ｔ＝10mm、Ｌ＝80mmの成形物（冷却流体流路用中
空孔道形成用材料）を作製した。 実施例 ２ 平均粒径40μのカーボン粒子（日本黒鉛商事社
製）70wt％とフエノール樹脂（旭有機材K.K.製）
30wt％から成る均一混合物（セパレーター用混
合物）をプレス成形用金型に供給し、次に、実施
例１で製造した冷却流体流路用中孔道成形用材料
（スダレ格子状ポリプロピレン成形物）を供給し、
更に、上記セパレーター用混合物を供給した。 次に、130℃、80Kg／cm2で30分間プレス成形し
た。（尚、このプレス成形品は後述の実施例４及
び５に示すように、電極基板の製造にこのままで
使用し得た。） 得られたプレス成形品を140℃で約２時間後硬
化した後、2000℃で１時間窒素雰囲気下で焼成し
て焼成セパレーターを得た。この焼成セパレータ
ーを用いる電極基板の製造例を後述の実施例３に
示す。 実施例 ３ 短炭素繊維（呉羽化学製、平均繊維長0.45mmＭ
−104S、）40wt％と細孔調節材としてポリビニル
アルコール粒子（日本合成化学K.K.製）30wt％
及び結合材としてフエノール樹脂（旭有機材K.
K.製）30wt％からなる混合物（多孔性炭素質層
用混合物）を、プレス成形用金型に供給し、次
に、実施例１で製造した反応ガス流路用中空孔道
形成用材料を供給し、更に、上記多孔性炭素質層
用混合物を供給した。その後、実施例２で製造し
た焼成セパレーターを供給した。更に、上記多孔
性炭素質層用混合物、上記中空孔道形成用材料、
上記多孔性炭素質層用混合物をこの順に供給し
た。その後、130℃、40Kg／cm2で20分間プレス成
形した。成形物を約２時間150℃で後硬化させた
後100℃／時で700℃までゆつくり昇温し、更に
2000℃で１時間窒素雰囲気下で焼成した。 得られた電極基板は第２図に示したような３層
構造を有しており、反応ガス流路用及び冷却流体
流路用中空孔道は断面がほぼ円形でその直径は
夫々約0.8mm及び約７mmであつた。この電極基板
の諸物性値を第２表に示す。
【表】
【表】
実施例 ４
短炭素繊維（呉羽化学製、平均繊維長0.45mmＭ
−104S、）40wt％と細孔調節材としてポリビニル
アルコール粒子（日本合成化学K.K.製）30wt％
及び結合材としてフエノール樹脂（旭有機材製
K.K.製）30wt％からなる混合物（電極面側用混
合物）を、プレス成形用金型に供給し、次に、実
施例１で製造した反応ガス流路用中空孔道形成用
材料を供給し、更に、上記短炭素繊維50wt％、
上記ポリビニルアルコール20wt％および上記フ
エノール樹脂30wt％からなる混合物（セパレー
ター側層用混合物）を供給した。その後、実施例
２でプレス成形したまでのセパレーターを供給し
た。更に、上記セパレーター側層用混合物、上記
反応ガス流路用中空孔道形成用材料、上記電極面
側層用混合物をこの順に供給した。その後、130
℃、40Kg／cm2で20分間プレス成形した。成形物を
約２時間150℃で後硬化させた後100℃／時で700
℃までゆつくり昇温し、更に2000℃で１時間窒素
雰囲気下で焼成した。 得られた電極基板は第３図に示したような３層
構造を有しており、反応ガス流路用及び冷却流体
流路用中空孔道は断面がほぼ円形でその直径は
夫々約0.8mm及び約７mmであつた。この電極基板
の諸物性値を第３表に示す。
−104S、）40wt％と細孔調節材としてポリビニル
アルコール粒子（日本合成化学K.K.製）30wt％
及び結合材としてフエノール樹脂（旭有機材製
K.K.製）30wt％からなる混合物（電極面側用混
合物）を、プレス成形用金型に供給し、次に、実
施例１で製造した反応ガス流路用中空孔道形成用
材料を供給し、更に、上記短炭素繊維50wt％、
上記ポリビニルアルコール20wt％および上記フ
エノール樹脂30wt％からなる混合物（セパレー
ター側層用混合物）を供給した。その後、実施例
２でプレス成形したまでのセパレーターを供給し
た。更に、上記セパレーター側層用混合物、上記
反応ガス流路用中空孔道形成用材料、上記電極面
側層用混合物をこの順に供給した。その後、130
℃、40Kg／cm2で20分間プレス成形した。成形物を
約２時間150℃で後硬化させた後100℃／時で700
℃までゆつくり昇温し、更に2000℃で１時間窒素
雰囲気下で焼成した。 得られた電極基板は第３図に示したような３層
構造を有しており、反応ガス流路用及び冷却流体
流路用中空孔道は断面がほぼ円形でその直径は
夫々約0.8mm及び約７mmであつた。この電極基板
の諸物性値を第３表に示す。
【表】
【表】
実施例 ５
実施例４のセパレーター側層用混合物、実施例
１の反応ガス流路用中空孔道形成用材料、更に実
施例４の電極面側用混合物を金型に供給し、80
℃、30Kg／cm2、20分間予備成形し、予備成形品を
金型から取り出した。同様にして同じ予備成形品
を調製した。次に、上記予備成形品を電極面側層
が下側になるようにして金型に供給し、次に実施
例２で得たプレス成形セパレーター（焼成前）を
供給し、更に上記予備成形品を電極面側層が上側
になるようにして金型に供給した。その後130℃、
40Kg／cm2で20分間プレス成形した。約２時間140
℃で後硬化させた後、100℃／時で700℃までゆつ
くり昇温し、更に2000℃で１時間窒素雰囲気下で
焼成した。得られた成形品は実施例４と同様な構
造、物性を有していた。
１の反応ガス流路用中空孔道形成用材料、更に実
施例４の電極面側用混合物を金型に供給し、80
℃、30Kg／cm2、20分間予備成形し、予備成形品を
金型から取り出した。同様にして同じ予備成形品
を調製した。次に、上記予備成形品を電極面側層
が下側になるようにして金型に供給し、次に実施
例２で得たプレス成形セパレーター（焼成前）を
供給し、更に上記予備成形品を電極面側層が上側
になるようにして金型に供給した。その後130℃、
40Kg／cm2で20分間プレス成形した。約２時間140
℃で後硬化させた後、100℃／時で700℃までゆつ
くり昇温し、更に2000℃で１時間窒素雰囲気下で
焼成した。得られた成形品は実施例４と同様な構
造、物性を有していた。
第１図は、従来のモノポーラ型燃料電池セル構
造を示す斜視図、第２図は、本発明の電極基板一
例の構造を示す斜視図、第３図は、本発明の別の
電極基板の構造を示す斜視図、第４図は、本発明
の電極基板を積み重ねたセル構造を示す斜視図、
第５ａ図は本発明で使用するクロス状織物の概略
図、第５ｂ図は本発明で使用するスダレ格子状成
形物の１例の概略図である。 １……電極基板、２……触媒層、３……マトリ
ツクス、４……セパレーターシート、５……リ
ブ、７……多孔性炭素質層（電極面側層）、７′…
…セパレーター側層、８……セパレーター、９…
…反応ガス流路用中空孔道、９′……冷却流体流
路用中空孔道、１１，１１′……本発明電極基板。
造を示す斜視図、第２図は、本発明の電極基板一
例の構造を示す斜視図、第３図は、本発明の別の
電極基板の構造を示す斜視図、第４図は、本発明
の電極基板を積み重ねたセル構造を示す斜視図、
第５ａ図は本発明で使用するクロス状織物の概略
図、第５ｂ図は本発明で使用するスダレ格子状成
形物の１例の概略図である。 １……電極基板、２……触媒層、３……マトリ
ツクス、４……セパレーターシート、５……リ
ブ、７……多孔性炭素質層（電極面側層）、７′…
…セパレーター側層、８……セパレーター、９…
…反応ガス流路用中空孔道、９′……冷却流体流
路用中空孔道、１１，１１′……本発明電極基板。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 反応ガス流路用中空孔道群を有する多孔性炭
素質層がセパレーターの両側に一体的に焼成され
てなる燃料電池用電極基板であつて、セパレータ
ーの厚みのほぼ中心部に冷却流体流路用中空孔道
群を設けたことを特徴とするインタークーラー内
蔵燃料電池用電極基板。 ２ 冷却流体流路用中空孔道群の各中空孔道は、
互いに且つ電極基板の電極面及び一側面に対して
ほぼ平行であり、電極基板の一端面から相対する
端面まで連続しており、相当直径が２〜10mmであ
ることを特徴とする特許請求の範囲第１項に記載
の電極基板。 ３ セパレーターの冷却流体流路用中空孔道群を
除く部分が、1.2ｇ／cm3以上の嵩密度、１×10-4
cm2／hr・mmAq.以下のガス透過度、1kcal／ｍ・
hr・℃以上の熱伝導度及び10×10-3Ωcm以下の固
有抵抗を有することを特徴とする特許請求の範囲
第１項又は第２項に記載の電極基板。 ４ 反応ガス流路用中空孔道群の各中空孔道は、
互いに且つ電極基板の電極面及び一側面に対して
ほぼ平行であり、電極基板の一側面から相対する
端面まで連続しており、セパレーターを挟んで双
方の反応ガス流路用中空孔道群は互いに直角の方
位を有しており、更に各中空孔道の相当直径が
0.5〜３mmであることを特徴とする特許請求の範
囲第１項乃至第３項のいずれかに記載の電極基
板。 ５ 多孔性炭素質層が、均質な１層から成つてお
り、0.4〜0.8ｇ／cm3の平均嵩密度、50〜80％の気
孔率、20ml／cm・hr・mmAq.以上のガス透過度及
び0.7kcal／ｍ・hr・℃以上の熱伝導度を有して
おり、更に、その細孔は開細孔であり且つ60％以
上の細孔が100μ以下の径を有することを特徴と
する特許請求の範囲第１項乃至第４項のいずれか
に記載の電極基板。 ６ 多孔性炭素質層が反応ガス流路用中空孔道群
の両側で互いに異なる嵩密度を有する２層構造に
なつており、該中空孔道よりセパレーター側層の
嵩密度が該中空孔道より電極面側層の嵩密度より
大きいことを特徴とする特許請求の範囲第１項乃
至第４項のいずれかに記載の電極基板。 ７ 電極面側層が、0.4〜0.8ｇ／cm3の平均嵩密
度、50〜80％の気孔率、20ml／cm・hr・mmAq.以
上のガス透過度及び0.7kcal／ｍ・hr・℃以上の
熱伝導度を有しており、更に、その細孔は開細孔
であり且つ60％以上の細孔が100μ以下の径を有
することを特徴とする特許請求の範囲第６項に記
載の電極基板。 ８ セパレーター側層が0.5〜1.0ｇ／cm3の平均嵩
密度及び0.9kcal／ｍ・hr・℃以上の熱伝導度を
有していることを特徴とする特許請求の範囲第６
項又は第７項に記載の電極基板。 ９ 反応ガス流路用中空孔道群を有する多孔性炭
素質層がセパレーターの両側に一体的に焼成され
てなる燃料電池用電極基板であり、 (イ) セパレーターの厚みのほぼ中心部に冷却流体
流路用中空孔道を有する インタークーラー内蔵燃料電池用電極基板の製
造方法であつて、 (a) 所定形状の金型に、セパレーター用材料、
冷却流体流路用中空孔道形成用材料、該セパ
レーター用材料を順に供給し、プレス成形
し、後硬化させた後、焼成して、冷却流体流
路用中空孔道を有する焼成セパレーターを製
造するステツプ、 及び (b) 所定形状の金型に、多孔性炭素質層用材
料、反応ガス流路用中空孔道形成用材料、該
多孔性炭素質層用材料を順に供給し、次にス
テツプ(a)で得られた焼成セパレーターを供給
し、更に該多孔性炭素質層用材料、該反応ガ
ス流路用中空孔道形成用材料、該多孔性炭素
質層用材料を順に供給し、次いで、プレス成
形し、後硬化させた後、一体的に焼成するス
テツプ を含む方法。 １０ セパレーター用材料が50μ以下の粒径を有
するカーボン粒子等の充填材50〜90重量％及びフ
エノール樹脂等の熱硬化性樹脂結合材50〜10重量
％から成る混合物であることを特徴とする特許請
求の範囲第９項に記載の方法。 １１ セパレーター用材料が、50μ以下の粒径を
有するカーボン粒子の表面にフエノール樹脂等を
コーテイングした材料であることを特徴とする特
許請求の範囲第１０項に記載の方法。 １２ 冷却流体流路用中空孔道形成用材料が高分
子物質であることを特徴とする特許請求の範囲第
９項乃至第１１項のいずれかに記載の方法。 １３ 高分子物質が、少なくとも100℃で揮発も
しくは溶融流動を示さないことを特徴とする特許
請求の範囲第１２項に記載の方法。 １４ 高分子物質が、ポリエチレン、ポリプロピ
レン、ポリスチレン、ポリビニルアルコール及び
ポリ塩化ビニルで構成される群から選択され、該
高分子物質の炭化収率が30重量％以下であること
を特徴とする特許請求の範囲第１３項に記載の方
法。 １５ 冷却流体流路用中空孔道形成用材料が該高
分子物質のクロス状織物又はスダレ格子状成形物
であることを特徴とする特許請求の範囲第１２項
乃至第１４項のいずれかに記載の方法。 １６ クロス状織物が、該高分子物質から成る繊
維径2.2〜11mmの単糸又は単糸を複数本収束した
収束糸を織成したものであることを特徴とする特
許請求の範囲第１５項に記載の方法。 １７ ガス流れ方向に平行な単糸又は収束糸の間
隔が３〜30mmであり、ガス流れに直角な方向の単
糸又は収束糸の間隔が５〜100mmであることを特
徴とする特許請求の範囲第１６項に記載の方法。 １８ スダレ格子状成形物が、該高分子物質を金
型に溶融状態で押出成形して製造されたもの、又
は該高分子物質のペレツト若しくは粉末を金型内
で加圧成形して製造されたものであり、該格子断
面の相当直径が2.2〜11mmであることを特徴とす
る特許請求の範囲第１５項に記載の方法。 １９ ガス流れ方向に平行な格子の間隔が３〜30
mmであり、ガス流れに直角な方向の格子の間隔が
５〜100mmであることを特徴とする特許請求の範
囲第１８項に記載の方法。 ２０ 多孔性炭素質層用材料が充填材10〜50重量
％、結合材20〜40重量％及び細孔調節材20〜50重
量％から成る混合物であることを特徴とする特許
請求の範囲第９項乃至第１９項のいずれかに記載
の方法。 ２１ 充填材が短炭素繊維又はカーボン粒子であ
ることを特徴とする特許請求の範囲第２０項に記
載の方法。 ２２ 短炭素繊維が、繊維径５〜30μ、繊維長
0.02〜２mm、2000℃に焼成した場合の炭化線収縮
率0.1〜3.0％を有することを特徴とする特許請求
の範囲第２１項に記載の方法。 ２３ 結合材がフエノール樹脂、エポキシ樹脂、
石油及び／又は石炭系ピツチ又はこれらの混合物
であり、該結合材の炭化収率が30〜75重量％であ
ることを特徴とする特許請求の範囲第２０項に記
載の方法。 ２４ 細孔調節材が、70％以上の粒子が30〜
300μの粒径を有する有機粒状物質であることを
特徴とする特許請求の範囲第２０項に記載の方
法。 ２５ 有機粒状物質が、ポリビニルアルコール、
ポリ塩化ビニル、ポリエチレン、ポリプロピレ
ン、ポリスチレン又はこれらの混合物であること
を特徴とする特許請求の範囲第２４項に記載の方
法。 ２６ 反応ガス流路用中空孔道形成用材料が高分
子物質であることを特徴とする特許請求の範囲第
９項乃至第２５項のいずれかに記載の方法。 ２７ 高分子物質が、少なくとも100℃にて揮発
もしくは溶融流動を示さないことを特徴とする特
許請求の範囲第２６項に記載の方法。 ２８ 高分子物質が、ポリエチレン、ポリプロピ
レン、ポリスチレン、ポリビニルアルコール及び
ポリ塩化ビニルで構成される群から選択され、該
高分子物質の炭化収率が30重量％以下であること
を特徴とする特許請求の範囲第２７項に記載の方
法。 ２９ 反応ガス流路用中空孔道形成用材料が該高
分子物質のクロス状織物又はスダレ格子状成形物
であることを特徴とする特許請求の範囲第２６項
乃至第２８項のいずれかに記載の方法。 ３０ クロス状織物が、該高分子物質から成る繊
維径0.5〜3.3mmの単糸又は単糸を複数本収束した
収束糸を織成したものであることを特徴とする特
許請求の範囲第２９項に記載の方法。 ３１ ガス流れ方向に平行な単糸又は収束糸の間
隔が1.5〜５mmであり、ガス流れに直角な方向の
単糸又は収束糸の間隔が５〜50mmであることを特
徴とする特許請求の範囲第３０項に記載の方法。 ３２ スダレ格子状成形物が、該高分子物質を金
型に溶融状態で押出成形して製造されたもの、又
は該高分子物質のペレツト若しくは粉末を金型内
で加圧成形して製造されたものであり、該格子断
面の相当直径が0.5〜3.3mmであることを特徴とす
る特許請求の範囲第２９項に記載の方法。 ３３ ガス流れ方向に平行な格子の間隔が1.5〜
５mmであり、ガス流れに直角な方向の格子の間隔
が５〜50mmであることを特徴とする特許請求の範
囲第３２項に記載の方法。 ３４ ステツプ(a)のプレス成形条件が、金型加熱
温度120〜160℃、成形圧２〜150Kg／cm2、圧保持
時間10〜60分であることを特徴とする特許請求の
範囲第９項乃至第３３項のいずれかに記載の方
法。 ３５ ステツプ(a)の後硬化が成形温度で少なくと
も２時間行なわれることを特徴とする特許請求の
範囲第９項乃至第３４項のいずれかに記載の方
法。 ３６ ステツプ(a)の焼成が不活性雰囲気下800〜
3000℃で約１時間行なわれることを特徴とする特
許請求の範囲第９項乃至第３５項のいずれかに記
載の方法。 ３７ ステツプ(b)のプレス成形条件が、金型加熱
温度70〜160℃、成形圧５〜100Kg／cm2、圧保持時
間１〜60分であることを特徴とする特許請求の範
囲第９項乃至第３６項のいずれかに記載の方法。 ３８ ステツプ(b)の後硬化が成形温度で少なくと
も２時間行なわれることを特徴とする特許請求の
範囲第９項乃至第３７項のいずれかに記載の方
法。 ３９ ステツプ(b)の焼成が不活性雰囲気下800〜
3000℃で約１時間行なわれることを特徴とする特
許請求の範囲第９項乃至第３８項のいずれかに記
載の方法。 ４０ 反応ガス流路用中空孔道群を有する多孔性
炭素質層がセパレーターの両側に一体的に焼成さ
れてなる燃料電池用電極基板であり、 (イ) セパレーターの厚みのほぼ中心部に冷却流体
流路用中空孔道を有する インタークーラー内蔵燃料電池用電極基板の製
造方法であつて、 (a) 所定形状の金型に、セパレーター用材料、
冷却流体流路用中空孔道形成用材料、該セパ
レーター用材料を順に供給し、プレス成形し
て、プレス成形セパレーターを製造するステ
ツプ、 及び (b) 所定形状の金型に、多孔性炭素質層用材
料、反応ガス流路用中空孔道形成用材料、該
多孔性炭素質層用材料を順に供給し、次にス
テツプ(a)で得られたプレス成形セパレーター
を供給し、更に該多孔性炭素質層用材料、該
反応ガス流路用中空孔道形成用材料、該多孔
性炭素質層用材料を順に供給し、次いで、本
プレス成形し、後硬化させた後、一体的に焼
成するステツプ を含む方法。 ４１ ステツプ(a)のプレス成形条件が、金型加熱
温度120〜160℃、成形圧２〜150Kg／cm2、圧保持
時間10〜60分であることを特徴とする特許請求の
範囲第４０項に記載の方法。 ４２ ステツプ(b)の本プレス成形条件が、金型加
熱温度120〜160℃、成形圧20〜50Kg／cm2、圧保持
時間10〜30分であることを特徴とする特許請求の
範囲第４０項又は第４１項に記載の方法。 ４３ 反応ガス流路用中空孔道群を有する多孔性
炭素質層がセパレーターの両側に一体的に焼成さ
れてなる燃料電池用電極基板であり、 (イ) セパレーターの厚みのほぼ中心部に冷却流体
流路用中空孔道を有し、 (ロ) 多孔性炭素質層が反応ガス流路用中空孔道群
の両側で互いに異なる嵩密度を有する２層構造
になつている、 インタークーラー内蔵燃料電池用電極基板の製造
方法であつて、 (a) 所定形状の金型に、セパレーター用材料、
冷却流体流路用中空孔道形成用材料、該セパ
レーター用材料を順に供給し、プレス成形
し、後硬化させた後、焼成して、冷却流体流
路用中空孔道を有する焼成セパレーターを製
造するステツプ、 及び (b) 所定形状の金型に、多孔性炭素質層の電極
面側層用材料、反応ガス流路用中空孔道形成
用材料、該多孔性炭素質層のセパレーター側
層用材料を順に供給し、次にステツプ(a)で得
られた焼成セパレーターを供給し、更に該多
孔性炭素質層のセパレーター側層用材料、該
反応ガス流路用中空孔道形成用材料、該多孔
性炭素質層の電極面側層用材料を順に供給
し、次いで、プレス成形し、後硬化させた
後、一体的に焼成するステツプ を含む方法。 ４４ 多孔性炭素質層の電極面側層用材料が充填
材10〜50重量％、結合材20〜40重量％及び細孔調
節材20〜50重量％から成る混合物であることを特
徴とする特許請求の範囲第４３項に記載の方法。 ４５ 多孔性炭素質層のセパレーター側層用材料
が、充填材30〜70重量％、結合材20〜40重量％及
び細孔調節材10〜30重量％から成る混合物である
ことを特徴とする特許請求の範囲第４３項又は第
４４項に記載の方法。 ４６ 反応ガス流路用中空孔道群を有する多孔性
炭素質層がセパレーターの両側に一体的に焼成さ
れてなる燃料電池用電極基板であり、 (イ) セパレーターの厚みのほぼ中心部に冷却流体
流路用中空孔道を有し、 (ロ) 多孔性炭素質層が反応ガス流路用中空孔道群
の両側で互いに異なる嵩密度を有する２層構造
になつている、 インタークーラー内蔵燃料電池用電極基板の製造
方法であつて、 (a) 所定形状の金型に、セパレーター用材料、
冷却流体流路用中空孔道形成用材料、該セパ
レーター用材料を順に供給し、プレス成形し
て、プレス成形セパレーターを製造するステ
ツプ、 及び (b) 所定形状の金型に、多孔性炭素質層の電極
面側層用材料、反応ガス流路用中空孔道形成
用材料、多孔性炭素質層のセパレーター側層
用材料を順に供給し、次にステツプ(a)で得ら
れたプレス成形セパレーターを供給し、更に
該多孔性炭素質層のセパレーター側層用材
料、該反応ガス流路用中空孔道形成用材料、
該多孔性炭素質層の電極面側層用材料を順に
供給し、次いで、本プレス成形し、後硬化さ
せた後、一体的に焼成するステツプを含む方
法。 ４７ 反応ガス流路用中空孔道群を有する多孔性
炭素質層がセパレーターの両側に一体的に焼成さ
れてなる燃料電池用電極基板であり、 (イ) セパレーターの厚みのほぼ中心部に冷却流体
流路用中空孔道を有し、 (ロ) 多孔性炭素質層が反応ガス流路用中空孔道群
の両側で互いに異なる嵩密度を有する２層構造
になつている、 インタークーラー内蔵燃料電池用電極基板の製造
方法であつて、 (a) 所定形状の金型に、セパレーター用材料、
冷却流体流路用中空孔道形成用材料、該セパ
レーター用材料を順に供給し、プレス成形
し、後硬化させた後、焼成して、冷却流体流
路用中空孔道を有する焼成セパレーターを製
造するステツプ、 (b) 所定形状の金型に、多孔性炭素質層のセパ
レーター側層用材料、反応ガス流路用中空孔
道形成用材料、多孔性炭素質層の電極面側層
用材料を順に供給し、予備プレス成形し、予
備成形多孔性炭素質層を製造するステツプ、 及び、 (c) ステツプ(b)で得られた予備成形多孔性炭素
質層を電極面側層が下側になるように金型に
供給し、次いでステツプ(a)で得られた焼成セ
パレーターを供給し、更にステツプ(b)で得ら
れた予備成形多孔性炭素質層をセパレーター
側層が下側になるように供給し、次いで、本
プレス成形し、後硬化させた後、一体的に焼
成するステツプ を含む方法。 ４８ ステツプ(b)の予備プレス成形条件が、金型
加熱温度60〜100℃、成形圧20〜50Kg／cm2、圧保
持時間10〜30分であることを特徴とする特許請求
の範囲第４７項に記載の方法。 ４９ ステツプ(c)の本プレス成形条件が、金型加
熱温度120〜160℃、成形圧20〜50Kg／cm2、圧保持
時間10〜30分であることを特徴とする特許請求の
範囲第４７項又は第４８項に記載の方法。 ５０ 反応ガス流路用中空孔道群を有する多孔性
炭素質層がセパレーターの両側に一体的に焼成さ
れてなる燃料電池用電極基板であり、 (イ) セパレーターの厚みのほぼ中心部に冷却流体
流路用中空孔道を有し、 (ロ) 多孔性炭素質層が反応ガス流路用中空孔道群
の両側で互いに異なる嵩密度を有する２層構造
になつている、 インタークーラー内蔵燃料電池用電極基板の製造
方法であつて、 (a) 所定形状の金型に、セパレーター用材料、
冷却流体流路用中空孔道形成用材料、該セパ
レーター用材料を順に供給し、プレス成形し
て、プレス成形セパレーターを製造するステ
ツプ、 (b) 所定形状の金型に、多孔性炭素質層のセパ
レーター側層用材料、反応ガス流路用中空孔
道形成用材料、多孔性炭素質層の電極面側層
用材料を順に供給し、予備プレス成形して、
予備成形多孔性炭素質層を製造するステツ
プ、 及び、 (c) ステツプ(b)で得られた予備成形多孔性炭素
質層を電極面側層が下側になるように金型に
供給し、次いでステツプ(a)で得られたプレス
成形セパレーターを供給し、更にステツプ(b)
で得られた予備成形多孔性炭素質層をセパレ
ーター側層が下側になるように供給し、次い
で、本プレス成形し、後硬化させた後、一体
的に焼成するステツプを含む方法。
Priority Applications (7)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59069870A JPS60236459A (ja) | 1984-04-06 | 1984-04-06 | インタ−ク−ラ−内蔵燃料電池用電極基板及びその製造方法 |
| US06/718,380 US4664988A (en) | 1984-04-06 | 1985-04-01 | Fuel cell electrode substrate incorporating separator as an intercooler and process for preparation thereof |
| CA000478145A CA1259100A (en) | 1984-04-06 | 1985-04-02 | Fuel cell electrode substrate incorporating separator as an intercooler and process for preparation thereof |
| GB08508687A GB2158286B (en) | 1984-04-06 | 1985-04-03 | Fuel cell electrode substrates |
| FR8505143A FR2562721B1 (fr) | 1984-04-06 | 1985-04-04 | Substrat d'electrode pour pile a combustible comportant un separateur en tant que refroidisseur intermediaire et son procede de preparation |
| DE19853512865 DE3512865A1 (de) | 1984-04-06 | 1985-04-06 | Elektrodenmaterial fuer brennstoffzellen und verfahren zu seiner herstellung |
| US07/004,612 US4956131A (en) | 1984-04-06 | 1987-01-20 | Fuel cell electrode substrate incorporating separator as an intercooler and process for preparation thereof |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59069870A JPS60236459A (ja) | 1984-04-06 | 1984-04-06 | インタ−ク−ラ−内蔵燃料電池用電極基板及びその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS60236459A JPS60236459A (ja) | 1985-11-25 |
| JPH0410185B2 true JPH0410185B2 (ja) | 1992-02-24 |
Family
ID=13415256
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59069870A Granted JPS60236459A (ja) | 1984-04-06 | 1984-04-06 | インタ−ク−ラ−内蔵燃料電池用電極基板及びその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS60236459A (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2947549B2 (ja) * | 1995-07-04 | 1999-09-13 | 株式会社東芝 | 燃料電池 |
| US7138206B2 (en) | 2001-07-09 | 2006-11-21 | Honda Giken Kogyo Kabushiki Kaisha | Method of manufacturing separator for fuel cell |
| JP4011867B2 (ja) * | 2001-07-09 | 2007-11-21 | 本田技研工業株式会社 | 燃料電池用セパレータの製造方法 |
| JP5808290B2 (ja) * | 2012-05-29 | 2015-11-10 | 信越ポリマー株式会社 | 燃料電池用セパレータの製造方法及び燃料電池用セパレータの中間製品 |
-
1984
- 1984-04-06 JP JP59069870A patent/JPS60236459A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS60236459A (ja) | 1985-11-25 |
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