JPS6119081B2 - - Google Patents
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- JPS6119081B2 JPS6119081B2 JP55180674A JP18067480A JPS6119081B2 JP S6119081 B2 JPS6119081 B2 JP S6119081B2 JP 55180674 A JP55180674 A JP 55180674A JP 18067480 A JP18067480 A JP 18067480A JP S6119081 B2 JPS6119081 B2 JP S6119081B2
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Landscapes
- Details Of Resistors (AREA)
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Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、導電性電荷移動錯体を高分子マトリ
クス中に含有させた導電性高分子材料の電極部構
造に関する。
クス中に含有させた導電性高分子材料の電極部構
造に関する。
従来、導電性をもつ高分子組成物として、金属
やカーボンラツク、グラフアイトを高分子中に分
散した導電性複合材料のほかに、有機半導体であ
る電荷移動錯体を高分子中に分散した組成物も多
く提案されている。これは、成形性、可撓性等に
優れた高分子半導体材料を目ざしたものであり、
電子伝導性高分子を提供するものである。
やカーボンラツク、グラフアイトを高分子中に分
散した導電性複合材料のほかに、有機半導体であ
る電荷移動錯体を高分子中に分散した組成物も多
く提案されている。これは、成形性、可撓性等に
優れた高分子半導体材料を目ざしたものであり、
電子伝導性高分子を提供するものである。
この電荷移動錯体は、ほとんどすべて結晶粉体
であるが、高分子マトリクス中において、そのマ
トリクスが極性高分子である場合には一部溶解さ
れ、分子散性を示すことにその特徴がある。この
電荷移動錯体の電子伝導は、その錯体を形成して
いるラジカルイオンの電子の授受によつて電子伝
導されるものであり、その電荷輸送は、バンド伝
導よりホツピング伝導によるものが多いとされて
いる。
であるが、高分子マトリクス中において、そのマ
トリクスが極性高分子である場合には一部溶解さ
れ、分子散性を示すことにその特徴がある。この
電荷移動錯体の電子伝導は、その錯体を形成して
いるラジカルイオンの電子の授受によつて電子伝
導されるものであり、その電荷輸送は、バンド伝
導よりホツピング伝導によるものが多いとされて
いる。
ここで、前記のように、電荷移動錯体が高分子
マトリクスに一部溶解された場合には、そのラジ
カルイオンは、電子の授受のみならず、イオン的
挙動を併発し、直流電界による分極現象、いいか
えれば、直流電界による電流の経時変化を生じ、
電子伝導性材料としてはきわめて不都合な欠点と
なる。この分極現象を７，７，８，８−テトラシ
アノキノジメタン（以下TCNQと略す）を電子受
容体とするTCNQ錯体を用いて以下に説明する。
マトリクスに一部溶解された場合には、そのラジ
カルイオンは、電子の授受のみならず、イオン的
挙動を併発し、直流電界による分極現象、いいか
えれば、直流電界による電流の経時変化を生じ、
電子伝導性材料としてはきわめて不都合な欠点と
なる。この分極現象を７，７，８，８−テトラシ
アノキノジメタン（以下TCNQと略す）を電子受
容体とするTCNQ錯体を用いて以下に説明する。
TCNQは陰イオンラジカルTCNQ・となつて
D+（TCNQ）・あるいはD+（TCNQ）2・を形成し
ているため、直流電界により、陽極側にクーロン
力を受けとることになる。そのため、電極間に均
一に分散していたTCNQ・は電界印加の時間が増
すと共に陽極側に移動し、第１図のように、曲線
Ｃで示すTCNQ・の濃度は陰極近傍において低下
することになる。そのため曲線ρで示す抵抗率は
陰極近傍において上昇し、その部分に印加される
電圧が増す。それによつてされに陰極近傍部の比
抵抗の上昇がますます加速され、大きな比抵抗の
経時変化が起こることになる。
D+（TCNQ）・あるいはD+（TCNQ）2・を形成し
ているため、直流電界により、陽極側にクーロン
力を受けとることになる。そのため、電極間に均
一に分散していたTCNQ・は電界印加の時間が増
すと共に陽極側に移動し、第１図のように、曲線
Ｃで示すTCNQ・の濃度は陰極近傍において低下
することになる。そのため曲線ρで示す抵抗率は
陰極近傍において上昇し、その部分に印加される
電圧が増す。それによつてされに陰極近傍部の比
抵抗の上昇がますます加速され、大きな比抵抗の
経時変化が起こることになる。
そこで本発明は、このような電荷移動錯体を分
散した高分子組成物の電極部構造を改良し、導電
性高分子組成物を用いたデバイスの経時安定性を
向上するものである。
散した高分子組成物の電極部構造を改良し、導電
性高分子組成物を用いたデバイスの経時安定性を
向上するものである。
すなわち本発明は、電荷移動錯体を含む導電性
高分子組成物に対して前記錯体の少なくとも一成
分を含む電極を設けるものである。この構成によ
れば、TCNQ錯体を含む高分子組成物の第１図の
ような特性は大きく改善され、組成物各部の比抵
抗は一様になる。
高分子組成物に対して前記錯体の少なくとも一成
分を含む電極を設けるものである。この構成によ
れば、TCNQ錯体を含む高分子組成物の第１図の
ような特性は大きく改善され、組成物各部の比抵
抗は一様になる。
本発明に用いる導電性高分子組成物とは、サー
スタ特性、熱電効果、光導電性、放射線誘起伝
導、磁気抵抗効果等外的作用因子により導電特性
を変化するような半導体材料や導体材料を指す。
導電性高分子材料に用いる高分子マトリクスとし
ては、汎用高分子材料を用いることができ、含有
させる電荷移動錯体の溶解度の高い高分子ほど、
先に述べたイオン伝導性の影響が大きく現れ、ポ
リエチレンやポリプロピレンのような無極性高分
子は、溶解度がほとんどなく、イオン伝導性の影
響が少ない。
スタ特性、熱電効果、光導電性、放射線誘起伝
導、磁気抵抗効果等外的作用因子により導電特性
を変化するような半導体材料や導体材料を指す。
導電性高分子材料に用いる高分子マトリクスとし
ては、汎用高分子材料を用いることができ、含有
させる電荷移動錯体の溶解度の高い高分子ほど、
先に述べたイオン伝導性の影響が大きく現れ、ポ
リエチレンやポリプロピレンのような無極性高分
子は、溶解度がほとんどなく、イオン伝導性の影
響が少ない。
一方、本発明に用いる電荷移動錯体は、それ自
体、半導性を示す材料であり、電子受容体と電子
供与体より構成され、イオンラジカルとなつて導
電キヤリヤーを輸送するサイトとなる。陰イオン
ラジカルを形成する分子としては、TCNQ、ジク
ロロジシアノキノン等のシアノキノンやテトラシ
アノエチレン、ハロキノン、ヨウ素等がある。ま
た陽イオンラジカルを形成する分子としては、テ
トラチオフルバレン、テトラチオテトラセン、テ
トラフエニルジチオピラニリデン等の含イオウ化
合物やエチカルカルバゾール、Ｎ，Ｎ−ジメチル
−Ｐ−フエニレンジアミン等の含窒素化合物等が
ある。これらの電荷移動錯体は高分子中におい
て、その含有量が溶解度までは分子分散され、そ
れ以上の含有量では粒子状態で分散される場合が
多く、それぞれの粒子が導電性結晶粒子としての
働きをする。
体、半導性を示す材料であり、電子受容体と電子
供与体より構成され、イオンラジカルとなつて導
電キヤリヤーを輸送するサイトとなる。陰イオン
ラジカルを形成する分子としては、TCNQ、ジク
ロロジシアノキノン等のシアノキノンやテトラシ
アノエチレン、ハロキノン、ヨウ素等がある。ま
た陽イオンラジカルを形成する分子としては、テ
トラチオフルバレン、テトラチオテトラセン、テ
トラフエニルジチオピラニリデン等の含イオウ化
合物やエチカルカルバゾール、Ｎ，Ｎ−ジメチル
−Ｐ−フエニレンジアミン等の含窒素化合物等が
ある。これらの電荷移動錯体は高分子中におい
て、その含有量が溶解度までは分子分散され、そ
れ以上の含有量では粒子状態で分散される場合が
多く、それぞれの粒子が導電性結晶粒子としての
働きをする。
次に、これらの挙動について、TCNQのナトリ
ウム塩Na（TCNQ）をポリウレタンとポリ塩化
ビニル混練体中に分散した組成物を例にとつて詳
細に述べる。
ウム塩Na（TCNQ）をポリウレタンとポリ塩化
ビニル混練体中に分散した組成物を例にとつて詳
細に述べる。
前記混練体のNa（TCNQ）含量と比低抗ρの
関係は第２図のようであり、Na（TCNQ）の高
分子マトリクスへの溶解度は約0.1重量％であ
る。Na（TCNQ）を加えない場合（ブランク）
に比べ、Na（TCNQ）含量0.05〜20重量％の領域
（MDCと呼ぶ）は、分子分散散されたキヤリヤサ
イトによる伝導領域であり、20重量％以上では粒
子分散したNa（TCNQ）同志の接触による電子
伝導の領域（GDCと呼ぶ）である。
関係は第２図のようであり、Na（TCNQ）の高
分子マトリクスへの溶解度は約0.1重量％であ
る。Na（TCNQ）を加えない場合（ブランク）
に比べ、Na（TCNQ）含量0.05〜20重量％の領域
（MDCと呼ぶ）は、分子分散散されたキヤリヤサ
イトによる伝導領域であり、20重量％以上では粒
子分散したNa（TCNQ）同志の接触による電子
伝導の領域（GDCと呼ぶ）である。
第３図はNa（TCNQ）を含む１mm厚のシート
状高分子組成物の試料に一対の電極を設け、60℃
において103V／cmの直流電圧を印加した場合の
抵抗率の経時変化を示す。曲線ａおよびｂはそれ
ぞれNa（TCNQ）含量0.5重量％および20重量％
の試料の特性を示す。この場合、電極は高分子組
成物に対して直接黒鉛電極を設けて構成した。
状高分子組成物の試料に一対の電極を設け、60℃
において103V／cmの直流電圧を印加した場合の
抵抗率の経時変化を示す。曲線ａおよびｂはそれ
ぞれNa（TCNQ）含量0.5重量％および20重量％
の試料の特性を示す。この場合、電極は高分子組
成物に対して直接黒鉛電極を設けて構成した。
図からも明らかなように、前者の領域MDCで
は、曲線ａのように、直流電場による電流変化が
大きく、後者の領域GDCでは、曲線ｂのよう
に、比抵抗上昇は少ないが、ある時間を経た後に
生じてくるのが一般的である。ｂにおいて、電流
が初期に増加するのは、Na（TCNQ）粒子の電
界による配列が起こり、低抵抗化するためであ
り、これはマトリクスポリマーの硬度や粒子分散
状態を変えることによりなくすることができる。
は、曲線ａのように、直流電場による電流変化が
大きく、後者の領域GDCでは、曲線ｂのよう
に、比抵抗上昇は少ないが、ある時間を経た後に
生じてくるのが一般的である。ｂにおいて、電流
が初期に増加するのは、Na（TCNQ）粒子の電
界による配列が起こり、低抵抗化するためであ
り、これはマトリクスポリマーの硬度や粒子分散
状態を変えることによりなくすることができる。
一方、曲線ＡおよびＢは、前記ａおよびｂに対
応応する試料に対しては、Na（TCNQ）を50重
量％含有するカーボンペイント電極を設けた場合
の特性を示す。
応応する試料に対しては、Na（TCNQ）を50重
量％含有するカーボンペイント電極を設けた場合
の特性を示す。
第３図において、ａの変化がｂより大きいの
は、（Na）TCNQ含量がｂより少ないためで、電
界により移動したイオンラジカルが補給されず濃
度むらができ、高抵抗部ができやすいためであ
る。
は、（Na）TCNQ含量がｂより少ないためで、電
界により移動したイオンラジカルが補給されず濃
度むらができ、高抵抗部ができやすいためであ
る。
本発明の構造では、この電極からラジカルイオ
ンが供給され、TCNQ濃度の欠乏層を生じないた
め、高抵抗化は生じない。この電極内では、ラジ
カルイオンと同極性の電極近接部でTCNQ濃度の
低下は起こるが、電極の比低抗は低いため、それ
によるその抵抗上昇はデバイスの抵抗にほとんど
影響を与えないオーダーである。それ故、本発明
によつて抵抗経時変化がきわめて改善されたデバ
イスを提供することになる。
ンが供給され、TCNQ濃度の欠乏層を生じないた
め、高抵抗化は生じない。この電極内では、ラジ
カルイオンと同極性の電極近接部でTCNQ濃度の
低下は起こるが、電極の比低抗は低いため、それ
によるその抵抗上昇はデバイスの抵抗にほとんど
影響を与えないオーダーである。それ故、本発明
によつて抵抗経時変化がきわめて改善されたデバ
イスを提供することになる。
本発明に用いる導電性高分子組成物のマトリク
ス高分子としては、汎用の高分子を用いることが
できるが、添加するイオンラジカル塩の溶解度の
小さい程、イオン伝導の挙動は小さい。しかし、
いくらこの挙動の小さいマトリクス高分子におい
ても、長期間にわたる高温かつ強電界の下では、
この挙動は促進され、実際の抵抗値を変化させる
ことになる。それ故本発明は、このようなデバイ
スにおいて長寿命化、高信頼性の上で非常に重要
なものである。
ス高分子としては、汎用の高分子を用いることが
できるが、添加するイオンラジカル塩の溶解度の
小さい程、イオン伝導の挙動は小さい。しかし、
いくらこの挙動の小さいマトリクス高分子におい
ても、長期間にわたる高温かつ強電界の下では、
この挙動は促進され、実際の抵抗値を変化させる
ことになる。それ故本発明は、このようなデバイ
スにおいて長寿命化、高信頼性の上で非常に重要
なものである。
次に本発明に用いる電極としては導体粒子と高
分子結着材とからなる導電ペイントを母体とし、
このペイント中へ、前記導電性電荷移動錯体ある
いはその少なくとも一成分を添加したものを用い
る。この場合にも前記の低抵抗層の場合と同様に
この電極より電界によつてラジカルイオンが補給
され、TCNQ等ラジカルイオンの欠乏層を生じな
いため、高抵抗化は生じない。この電極内ではラ
ジカルイオンと同極性の電極近接部でラジカルイ
オンの濃度低下は起こるが、電極の比抵抗は低い
ためそれによる抵抗上昇はデバイスにほとんど影
響を与えないオーダーである。本発明に用いる前
記導電ペイントとは、銀ペイント、カーボンペイ
ント等の汎用塗料が便利である。この電極は、ま
た金属網中にこれらの錯体含有導電ペイントを塗
布することによつても得られるのは当然である。
分子結着材とからなる導電ペイントを母体とし、
このペイント中へ、前記導電性電荷移動錯体ある
いはその少なくとも一成分を添加したものを用い
る。この場合にも前記の低抵抗層の場合と同様に
この電極より電界によつてラジカルイオンが補給
され、TCNQ等ラジカルイオンの欠乏層を生じな
いため、高抵抗化は生じない。この電極内ではラ
ジカルイオンと同極性の電極近接部でラジカルイ
オンの濃度低下は起こるが、電極の比抵抗は低い
ためそれによる抵抗上昇はデバイスにほとんど影
響を与えないオーダーである。本発明に用いる前
記導電ペイントとは、銀ペイント、カーボンペイ
ント等の汎用塗料が便利である。この電極は、ま
た金属網中にこれらの錯体含有導電ペイントを塗
布することによつても得られるのは当然である。
電極にNa（TCNQ）を50重量％含有するカー
ボンペイント電極を用いて、第３図と同様に60℃
にて直流抵抗率ρの経時変化を観察したところ、
第３図とほぼ同一の結果を得た。
ボンペイント電極を用いて、第３図と同様に60℃
にて直流抵抗率ρの経時変化を観察したところ、
第３図とほぼ同一の結果を得た。
次に本発明において錯体の一成分を電極あるい
は電極近傍に添加する場合、それが錯体成分中の
イオンラジカル成分あるいはそのイオンラジカル
の中性体であることが望ましい。この中性分子も
電界により電極反応して同様のイオンラジカルと
なつて移動をし、前記本発明のような挙動を示
す。
は電極近傍に添加する場合、それが錯体成分中の
イオンラジカル成分あるいはそのイオンラジカル
の中性体であることが望ましい。この中性分子も
電界により電極反応して同様のイオンラジカルと
なつて移動をし、前記本発明のような挙動を示
す。
具体例として、中性TCNQを10重量％添加した
銀ペイントを電極として用い、同様のNa
（TCNQ）含有のポリウレタン−ポリ塩化ビニル
組成物で実験したところ、やはり抵抗率の変化は
第３図と同様に、著しく抑制された。
銀ペイントを電極として用い、同様のNa
（TCNQ）含有のポリウレタン−ポリ塩化ビニル
組成物で実験したところ、やはり抵抗率の変化は
第３図と同様に、著しく抑制された。
またさらに、プロピルピリジニウムTCNQ錯体
を45重量％含有させたアクリルゴム組成物（抵抗
率（20℃）106Ω・cm）にTCNQ10重量％含有の
カーボンペイント電極を用いた場合、アクリジニ
ウム（TCNQ）2を35重量％含有させたエチレン−
酢酸ビニル共重合体（抵抗率（20℃）104Ω・
cm）にメチルキノリニウム（TCNQ）2を20重量％
含有させた銀ペイント電極を用いた場合、のいず
れにおいても直流電界の常時印加に対して、同様
に著しく抵抗の経時変化率のきわめて小さい特性
を得ることができた。
を45重量％含有させたアクリルゴム組成物（抵抗
率（20℃）106Ω・cm）にTCNQ10重量％含有の
カーボンペイント電極を用いた場合、アクリジニ
ウム（TCNQ）2を35重量％含有させたエチレン−
酢酸ビニル共重合体（抵抗率（20℃）104Ω・
cm）にメチルキノリニウム（TCNQ）2を20重量％
含有させた銀ペイント電極を用いた場合、のいず
れにおいても直流電界の常時印加に対して、同様
に著しく抵抗の経時変化率のきわめて小さい特性
を得ることができた。
本発明は、以上のように、導電性電荷移動錯体
を含有させた導電性高分子組成物よりデバイスの
高寿命、高信頼性化を実現するものであり、工業
的価値は大なるものである。
を含有させた導電性高分子組成物よりデバイスの
高寿命、高信頼性化を実現するものであり、工業
的価値は大なるものである。
第１図は導電性高分子材料を用いた装置の直流
電界印加後における比抵抗およびTCNQ濃度の分
布を示す図、第２図はTCNQを含む高分子組成物
のTCNQ含量と抵抗率と関係を示す図、第３図は
TCNQを含む高分子組成物を含む高分子組成物に
直流電圧を印加した場合の抵抗率の経時変化を示
す。
電界印加後における比抵抗およびTCNQ濃度の分
布を示す図、第２図はTCNQを含む高分子組成物
のTCNQ含量と抵抗率と関係を示す図、第３図は
TCNQを含む高分子組成物を含む高分子組成物に
直流電圧を印加した場合の抵抗率の経時変化を示
す。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 導電性電荷移動錯体を高分子マトリクス中に
含有させた導電性高分子組成物より少なくとも一
対の電極を取り出す装置において、前記の少なく
とも一方の電極中に前記錯体の少なくとも一成分
を含むことを特徴とする導電性高分子材料の電極
部。 ２ 電極が、導電性電荷移動錯体の少なくとも一
成分を含む銀ペイントあるいはカーボンペイント
である特許請求の範囲第１項記載の導電性高分子
材料の電極部。 ３ 錯体がイオンラジカル塩であり、前記錯体の
ラジカルイオンの極性と同極性の電極中に、前記
錯体のラジカルイオン成分が含有されている特許
請求の範囲第１項または第２項記載の導電性高分
子材料の電極部。 ４ イオンラジカル塩がシアノキノンアニオンラ
ジカルを陰イオンラジカルとする塩であり、前記
陰イオンラジカルあるいはその中性分子が陰極側
の電極に含有されている特許請求の範囲第３項記
載の導電性高分子材料の電極部。 ５ シアノキノンが７，７，８，８−テトラシア
ノキノジメタンである特許請求の範囲第４項記載
の導電性高分子材料の電極部。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP55180674A JPS57103205A (en) | 1980-12-19 | 1980-12-19 | Electrode section made of conductive high polymer |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP55180674A JPS57103205A (en) | 1980-12-19 | 1980-12-19 | Electrode section made of conductive high polymer |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS57103205A JPS57103205A (en) | 1982-06-26 |
| JPS6119081B2 true JPS6119081B2 (ja) | 1986-05-15 |
Family
ID=16087319
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP55180674A Granted JPS57103205A (en) | 1980-12-19 | 1980-12-19 | Electrode section made of conductive high polymer |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS57103205A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0477093U (ja) * | 1990-11-16 | 1992-07-06 |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2007278867A (ja) * | 2006-04-07 | 2007-10-25 | Ghitron Technology Co Ltd | 湿度感知部品の電極構造 |
-
1980
- 1980-12-19 JP JP55180674A patent/JPS57103205A/ja active Granted
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0477093U (ja) * | 1990-11-16 | 1992-07-06 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS57103205A (en) | 1982-06-26 |
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