JPS6119647A - 変性ポリエチレン組成物を用いた多層積層物 - Google Patents
変性ポリエチレン組成物を用いた多層積層物Info
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- JPS6119647A JPS6119647A JP13958184A JP13958184A JPS6119647A JP S6119647 A JPS6119647 A JP S6119647A JP 13958184 A JP13958184 A JP 13958184A JP 13958184 A JP13958184 A JP 13958184A JP S6119647 A JPS6119647 A JP S6119647A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は、接着性の優れた変性ポリエチレン組成物及び
それを用いた多層積層物に関するもので、この変性ポリ
エチレン組成物は、フィルム又はシート状に成形され、
単独で、或いはポリオレフィンや親水性を有する熱可塑
性樹脂のフィルム又はシートと積層され、包装用フィル
ム等として用いられ、また、パウダー、フィルム又はシ
ート等の形態で以て接着剤としても用いられる。
それを用いた多層積層物に関するもので、この変性ポリ
エチレン組成物は、フィルム又はシート状に成形され、
単独で、或いはポリオレフィンや親水性を有する熱可塑
性樹脂のフィルム又はシートと積層され、包装用フィル
ム等として用いられ、また、パウダー、フィルム又はシ
ート等の形態で以て接着剤としても用いられる。
２種以上の樹脂フィルム又はシートを積層してそれぞれ
の樹脂の長所を住かした多層積層物が知られている。
の樹脂の長所を住かした多層積層物が知られている。
また、低密度ポリエチレン（Ｌ Ｄ Ｐ Ｅ）やエチレ
ン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）等のポリエチレンに
α、β−不飽和カルボン酸又はその無水物を一種以上付
加したもの（変性ポリエチレン）とナイロンフィルム等
とを積層すると、ある程度の接着力が得られることが知
られている。
ン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）等のポリエチレンに
α、β−不飽和カルボン酸又はその無水物を一種以上付
加したもの（変性ポリエチレン）とナイロンフィルム等
とを積層すると、ある程度の接着力が得られることが知
られている。
しかし、強い接着力でもって接合し、しかも透明性、フ
ィルム光沢性、シェル、機械強度及び耐久性に優れてい
ることが要求される冷凍包装用フィルム等の分野におい
ては、上記の変性ポリエチレンを用いた多層積層物では
未た不充分であった。
ィルム光沢性、シェル、機械強度及び耐久性に優れてい
ることが要求される冷凍包装用フィルム等の分野におい
ては、上記の変性ポリエチレンを用いた多層積層物では
未た不充分であった。
本発明者等は、」１述の点に鑑み、主として、他の樹脂
フィルムと積層することにより冷凍包装用フィルム等の
分野においても充分に使用し得る多層積層物を得ること
のできるポリエチレンを提供すべく鋭意検討した結果、
２種類の特定のポリエチレンそれぞれに特定の不飽和カ
ルボン酸類をグラフトした２種類の変性ポリエチレンと
、エラストマー或いはエラストマーに特定の不飽和カル
ボン酸類をグラフトした変性エラストマーとを配合した
変性ポリエチレン組成物が、他の樹脂フィルムと積層し
た場合、低温での接着性が優れ、且つ接着力の耐久性が
あり、透明性、シェル及び機械強度が改良された多層構
造フィルムが得られることを知見した。
フィルムと積層することにより冷凍包装用フィルム等の
分野においても充分に使用し得る多層積層物を得ること
のできるポリエチレンを提供すべく鋭意検討した結果、
２種類の特定のポリエチレンそれぞれに特定の不飽和カ
ルボン酸類をグラフトした２種類の変性ポリエチレンと
、エラストマー或いはエラストマーに特定の不飽和カル
ボン酸類をグラフトした変性エラストマーとを配合した
変性ポリエチレン組成物が、他の樹脂フィルムと積層し
た場合、低温での接着性が優れ、且つ接着力の耐久性が
あり、透明性、シェル及び機械強度が改良された多層構
造フィルムが得られることを知見した。
本発明は、上記知見に基づきなされたもので、高圧法ポ
リエチレンと線状低密度ポリエチレンのそれぞれにα、
β−不飽和カルボン酸又はその無水物を一種以上グラフ
トした２種類の変性ポリエチレン（変性高圧法ポリエチ
レン及び変性線状低密度ポリエチレン）と、エラストマ
ー或いはエラストマーにα、β−不飽和カルボン酸又は
その無水物を一種以上グラフトした変性エラストマーと
を配合してなる変性ポリエチレン組成物、及びこの変性
ポリエチレン組成物よりなる層と、ポリオレフィン及び
／又は親水性を有する熱可塑性樹脂よりなる層とからな
る多層積層物を提供するものである。
リエチレンと線状低密度ポリエチレンのそれぞれにα、
β−不飽和カルボン酸又はその無水物を一種以上グラフ
トした２種類の変性ポリエチレン（変性高圧法ポリエチ
レン及び変性線状低密度ポリエチレン）と、エラストマ
ー或いはエラストマーにα、β−不飽和カルボン酸又は
その無水物を一種以上グラフトした変性エラストマーと
を配合してなる変性ポリエチレン組成物、及びこの変性
ポリエチレン組成物よりなる層と、ポリオレフィン及び
／又は親水性を有する熱可塑性樹脂よりなる層とからな
る多層積層物を提供するものである。
以下に本発明の変性ポリエチレン組成物及びそれを用い
た多層積層物について詳述する。
た多層積層物について詳述する。
本発明で用いられる変性ポリエチレンの一つである変性
高圧法ポリエチレンは、高圧法ポリエチレンにα、β−
不飽和カルボン酸又はその無水物（不飽和カルボン酸類
）を一種以上グラフトさせることによって製造される。
高圧法ポリエチレンは、高圧法ポリエチレンにα、β−
不飽和カルボン酸又はその無水物（不飽和カルボン酸類
）を一種以上グラフトさせることによって製造される。
上記高圧法ポリエチレンとしては、エチレンの単独重合
体の他、エチレン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）等の
他のモノマーとの共重合体を用いることができ、特に下
記の物性を有する高圧法低密度ポリエチレンを用いるの
が好ましい。
体の他、エチレン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）等の
他のモノマーとの共重合体を用いることができ、特に下
記の物性を有する高圧法低密度ポリエチレンを用いるの
が好ましい。
メルトインデックス： ［）、０５〜２０ ｇ／１０分
、好ましくは０．５〜５ｇ／ １０分、密度： ０．９
１５〜０．９３０ｇ／ｃ＋ａ。
、好ましくは０．５〜５ｇ／ １０分、密度： ０．９
１５〜０．９３０ｇ／ｃ＋ａ。
融点；９５〜１１５℃。
また、上記不飽和カルボン酸類としては、マレイン酸、
イタコン酸、シトラコン酸等のα、β−不飽和カルボン
酸、及びこれらの酸の無水物が挙げられる。
イタコン酸、シトラコン酸等のα、β−不飽和カルボン
酸、及びこれらの酸の無水物が挙げられる。
高圧法ポリエチレンにグラフトさせる上記不飽和カルボ
ン酸類の量は、０．０１ Ｘ １０ 〜０．５ ×１０
−−４ｍｏｌｅ／ｇ （（対高圧法ポリエチレン）、特
に０．０５Ｘ１０ 〜０．３ ×１０−４ｍｏｌｅ／ｇ
となるようにするのが−＋ 好ましい。
ン酸類の量は、０．０１ Ｘ １０ 〜０．５ ×１０
−−４ｍｏｌｅ／ｇ （（対高圧法ポリエチレン）、特
に０．０５Ｘ１０ 〜０．３ ×１０−４ｍｏｌｅ／ｇ
となるようにするのが−＋ 好ましい。
上記不飽和カルボン酸類を高圧法ポリエチレンにグラフ
トさせる方法としては、例えば、高圧法ポリエチレンと
不飽和カルボン酸類との混合物をｔ−ブチルヒドロパー
オキシド等の重合開始剤の存在下に押出機等を用いて熔
融混練する方法等が挙げられる。
トさせる方法としては、例えば、高圧法ポリエチレンと
不飽和カルボン酸類との混合物をｔ−ブチルヒドロパー
オキシド等の重合開始剤の存在下に押出機等を用いて熔
融混練する方法等が挙げられる。
また、本発明で用いられるもう−っの変性ポリエチレン
である変性線状低密度ポリエチレンは、線状低密度ポリ
エチレンにα、β−不飽和カルボン酸又はその無水物（
不飽和カルボン酸類）を一種以上グラフトさせることに
よって製造される。
である変性線状低密度ポリエチレンは、線状低密度ポリ
エチレンにα、β−不飽和カルボン酸又はその無水物（
不飽和カルボン酸類）を一種以上グラフトさせることに
よって製造される。
上記線状低密度ポリエチレンとは、エチレンとα−オレ
フィンとの共重合体である。この線状低密度ポリエチレ
ンとしては、エチレンとブテン−１、ヘキセン−１，４
−メチルペンテン−１、オクテン−１からなる群から選
択されるα−オレフィンとの共重合体で、特に下記の物
性を有するものを用いるのが好ましい。
フィンとの共重合体である。この線状低密度ポリエチレ
ンとしては、エチレンとブテン−１、ヘキセン−１，４
−メチルペンテン−１、オクテン−１からなる群から選
択されるα−オレフィンとの共重合体で、特に下記の物
性を有するものを用いるのが好ましい。
メルトインデックス二０．５〜２０ ｔ／１０分、好ま
しくは２〜１５ｇ／１０分、密度： ０．９１５〜０．
９３０ｇ／ｃｄ、融点：１１５〜１３０℃、分子量分布
（Ｌ／Ｐｒｏ） ：２〜１０゜′ 好ましくは３
〜６゜ また、上記変性線状低密度ポリエチレンを得るのに用い
られる不飽和カルボン酸類としては、前記の変性高圧法
ポリエチレンの製造に用いられるものとして例示したも
のと同様なものが挙げられ、また、これらを線状低密度
ポリエチレンにグラフトさせる方法も前記の変性高圧法
ポリエチレンの製造の場合と、同様な方法を採用するこ
とができる。
しくは２〜１５ｇ／１０分、密度： ０．９１５〜０．
９３０ｇ／ｃｄ、融点：１１５〜１３０℃、分子量分布
（Ｌ／Ｐｒｏ） ：２〜１０゜′ 好ましくは３
〜６゜ また、上記変性線状低密度ポリエチレンを得るのに用い
られる不飽和カルボン酸類としては、前記の変性高圧法
ポリエチレンの製造に用いられるものとして例示したも
のと同様なものが挙げられ、また、これらを線状低密度
ポリエチレンにグラフトさせる方法も前記の変性高圧法
ポリエチレンの製造の場合と、同様な方法を採用するこ
とができる。
線状低密度ポリエチレンにグラフトさせる上記不飽和カ
ルボン酸類の量は、０．Ｉ ×１０−４〜０．５×１０
−４ｍｏｌｅ／ ｇ （対線状低密度ポリエチレン）
となるようにするのが好ましい。変性高圧法ポリエチレ
ンに比して不飽和カルボン酸類の付加量が大きい変性線
状低密度ポリエチレンを用いるほど接着性は向上する。
ルボン酸類の量は、０．Ｉ ×１０−４〜０．５×１０
−４ｍｏｌｅ／ ｇ （対線状低密度ポリエチレン）
となるようにするのが好ましい。変性高圧法ポリエチレ
ンに比して不飽和カルボン酸類の付加量が大きい変性線
状低密度ポリエチレンを用いるほど接着性は向上する。
特に変性高圧法ポリエチレンにおける不飽和カルボン酸
類の付加量に対して約３倍量の不飽和カルボン酸類がグ
ラフトした変性線状低密度ポリエチレンを用いる場合が
接着性は最も良好である。
類の付加量に対して約３倍量の不飽和カルボン酸類がグ
ラフトした変性線状低密度ポリエチレンを用いる場合が
接着性は最も良好である。
また、本発明で用いられるエラストマーとしては、エチ
レン−プロピレン共重合ゴム、プチルゴム、ポリイソブ
チレン、エチレン−ブテン−１共重合ゴム、スチレン−
ブタジェン共重合ゴム等が挙げられ、特に密度０．８８
〜０．９０ ｇ／ｃＪ、メルトインデックス０．１〜１
５ ｇ／１０分、特に０．５〜１０ｇ／１０分の物性を
有するエチレン−プロピレン共重合ゴムが好球しい。
レン−プロピレン共重合ゴム、プチルゴム、ポリイソブ
チレン、エチレン−ブテン−１共重合ゴム、スチレン−
ブタジェン共重合ゴム等が挙げられ、特に密度０．８８
〜０．９０ ｇ／ｃＪ、メルトインデックス０．１〜１
５ ｇ／１０分、特に０．５〜１０ｇ／１０分の物性を
有するエチレン−プロピレン共重合ゴムが好球しい。
また、本発明で用いられる変性エラストマーは、上記エ
ラストマーにα、β〜不飽和カルボン酸又はその無水物
（不飽和カルボン酸類）を一種以上グラフトさせること
によって製造される。
ラストマーにα、β〜不飽和カルボン酸又はその無水物
（不飽和カルボン酸類）を一種以上グラフトさせること
によって製造される。
上記変性エラストマーを得るのに用いられる不飽和カル
ボン酸類としては、前記の変性高圧法ポリエチレンの製
造に用いられるものとして例示したものと同様なものが
挙げられ、また、これらをエラストマーにグラフトさせ
る方法も前記の変性高圧法ポリエチレンの製造の場合と
同様な方法を採用することができる。
ボン酸類としては、前記の変性高圧法ポリエチレンの製
造に用いられるものとして例示したものと同様なものが
挙げられ、また、これらをエラストマーにグラフトさせ
る方法も前記の変性高圧法ポリエチレンの製造の場合と
同様な方法を採用することができる。
ニラストアーにグラフトさせる不飽和カルボン酸類の量
は、０．５ ＸＩＯ，ｍｏｌｅ／ｇ （対エラストマ
ー）以下となるようにするのが好ましい。
は、０．５ ＸＩＯ，ｍｏｌｅ／ｇ （対エラストマ
ー）以下となるようにするのが好ましい。
本発明の変性ポリエチレン組成物において、前記変性高
圧法ポリエチレン、前記変性線状低密度ポリエチレン及
びエラストマー或いは変性エラストマーの配合割合は、
変性高圧法ポリエチレン１００重量部に対して、変性線
状低密度ポリエチレン５〜２００重量部、特に１０〜１
００重量部、エラストマー或いは変性エラストマー５〜
２００重量部、特に１０〜１００重量部とするのが好ま
しい。
圧法ポリエチレン、前記変性線状低密度ポリエチレン及
びエラストマー或いは変性エラストマーの配合割合は、
変性高圧法ポリエチレン１００重量部に対して、変性線
状低密度ポリエチレン５〜２００重量部、特に１０〜１
００重量部、エラストマー或いは変性エラストマー５〜
２００重量部、特に１０〜１００重量部とするのが好ま
しい。
本発明の変性ポリエチレン組成物の製造は、高圧法ポリ
エチレン及び線状低密度ポリエチレンに、不飽和カルボ
ン酸類を添加してそれらをそれぞれ別個に変性させる（
この方法が最も好ましい）か、又は高圧法ポリエチレン
と線状低密度ポリエチレンとの混合物に不飽和カルボン
＠類を添加してこれらを同時に変性させた後、エラスト
マー或いは変性エラストマーを配合することによって行
ってもよく、また、高圧法ポリエチレン、線状低密度ポ
リエチレン及びエラストマーの混合物に不飽和力、ルボ
ン酸顆を添加してこれらを同時に変性させることによっ
て行ってもよく、また、高圧法ポリエチレンとエラスト
マーとの混合物に不飽和カルボン酸類を添加してこれら
を同時に変性させた後、別に不飽和カルボン酸類で変性
した変性線状低密度ポリエチレンを配合することによっ
て行ってもよい。
エチレン及び線状低密度ポリエチレンに、不飽和カルボ
ン酸類を添加してそれらをそれぞれ別個に変性させる（
この方法が最も好ましい）か、又は高圧法ポリエチレン
と線状低密度ポリエチレンとの混合物に不飽和カルボン
＠類を添加してこれらを同時に変性させた後、エラスト
マー或いは変性エラストマーを配合することによって行
ってもよく、また、高圧法ポリエチレン、線状低密度ポ
リエチレン及びエラストマーの混合物に不飽和力、ルボ
ン酸顆を添加してこれらを同時に変性させることによっ
て行ってもよく、また、高圧法ポリエチレンとエラスト
マーとの混合物に不飽和カルボン酸類を添加してこれら
を同時に変性させた後、別に不飽和カルボン酸類で変性
した変性線状低密度ポリエチレンを配合することによっ
て行ってもよい。
上述の本発明の変性ポリエチレ４組成物は、押出成形等
、通常のポリエチレンの場合と同様な方法により、フィ
ルム又はシート状に成形され、単独で、或いはポリオレ
フィン及び／又は親水性を有する熱可塑性樹脂のフィル
ム又はシートと積層され、包装用フィルム等として用い
られ、また、パウダー、フィルム又はシート等の形態で
以て接着剤としても用いられる。
、通常のポリエチレンの場合と同様な方法により、フィ
ルム又はシート状に成形され、単独で、或いはポリオレ
フィン及び／又は親水性を有する熱可塑性樹脂のフィル
ム又はシートと積層され、包装用フィルム等として用い
られ、また、パウダー、フィルム又はシート等の形態で
以て接着剤としても用いられる。
本発明の変性ポリエチレン組成物を用いて得られる多層
積層物は、前述の本発明の変性ポリエチレン組成物とポ
リオレフィン及び／又は親水性を′ 有する熱可塑性
樹脂をそれぞれ例えば押出成形等の方法によりフィルム
又はシート状に成形し、それらを積層することによって
製造される。本発明の変性ポリエチレン組成物のフィル
ム又はシートとポリオレフィン及び／又は親水性を有す
る熱可塑性樹脂のフィルム又はシートとにより３層の積
層物を得るには、変性ポリエチレン組成物のフィルム又
はシート令接着剤層として、２つの、ポリオレフィン及
び／又は親水性を有する熱可塑性樹脂のフィルム又はシ
ートの間に介在させれば良い。
積層物は、前述の本発明の変性ポリエチレン組成物とポ
リオレフィン及び／又は親水性を′ 有する熱可塑性
樹脂をそれぞれ例えば押出成形等の方法によりフィルム
又はシート状に成形し、それらを積層することによって
製造される。本発明の変性ポリエチレン組成物のフィル
ム又はシートとポリオレフィン及び／又は親水性を有す
る熱可塑性樹脂のフィルム又はシートとにより３層の積
層物を得るには、変性ポリエチレン組成物のフィルム又
はシート令接着剤層として、２つの、ポリオレフィン及
び／又は親水性を有する熱可塑性樹脂のフィルム又はシ
ートの間に介在させれば良い。
上記親水性を有する熱可塑性樹脂の好ましい例としては
、６ナイロン、６６ナイロン、１１ナイロン、１２ナイ
ロン、６−６６共重合ナイロン等のポリアミド、及びエ
チレン−酢酸ビニル共重合体ケン化物（部分ケン化物を
含む）が挙げられる。
、６ナイロン、６６ナイロン、１１ナイロン、１２ナイ
ロン、６−６６共重合ナイロン等のポリアミド、及びエ
チレン−酢酸ビニル共重合体ケン化物（部分ケン化物を
含む）が挙げられる。
また、上記ポリオレフィンとしてはポリエチレンが挙げ
られる。
られる。
上記ポリアミドとしては、融点１９５〜２２５℃。
好ましくは２００〜２１０℃、数平均分子量２０，００
０〜４０．０００の物性を有するナイロン、特に融点の
低い６−６６共重合ナイロンが、透明性が良好でカール
性の少ない多Ｎ積層物が得られるので好ましい。
０〜４０．０００の物性を有するナイロン、特に融点の
低い６−６６共重合ナイロンが、透明性が良好でカール
性の少ない多Ｎ積層物が得られるので好ましい。
また、上記エチレン−酢酸ビニル共重合体ケン化物（ケ
ン化ＥＶＡ）としては、メルトインデックス１〜６．ガ
ラス転移点５５〜７５℃の物性を有するものが好ましい
。
ン化ＥＶＡ）としては、メルトインデックス１〜６．ガ
ラス転移点５５〜７５℃の物性を有するものが好ましい
。
本発明の変性ポリエチレン組成物のフィルム又はシート
と上記熱可塑性樹脂（ポリオレフィンを含む：以下間じ
）のフィルム又はシートとの積層は、例えば、変性ポリ
エチレン組成物のフィルムと熱可塑性樹脂のフィルムと
を重ね合わせ、これを加熱加圧する方法、或いは変性ポ
リエチレン組成物のフィルムと熱可塑性樹脂のフィルム
とを同時に押出成形して接合させる方法等により行うこ
とができる。
と上記熱可塑性樹脂（ポリオレフィンを含む：以下間じ
）のフィルム又はシートとの積層は、例えば、変性ポリ
エチレン組成物のフィルムと熱可塑性樹脂のフィルムと
を重ね合わせ、これを加熱加圧する方法、或いは変性ポ
リエチレン組成物のフィルムと熱可塑性樹脂のフィルム
とを同時に押出成形して接合させる方法等により行うこ
とができる。
以下に本発明の変性ポリエチレン組成物の配合成分であ
る、変性高圧法ポリエチレン、変性線状低密度ポリエチ
レン及び変性エラストマーの製造例、本発明の実施例、
及び比較例を示し、本発明を更に詳しく説明する。
る、変性高圧法ポリエチレン、変性線状低密度ポリエチ
レン及び変性エラストマーの製造例、本発明の実施例、
及び比較例を示し、本発明を更に詳しく説明する。
メルトインデックス（Ｍ Ｉ ） ２．（ｌ ｇ／１
０分、密度０．９２２ ｇ／ｃ＋ｄの高圧法ポリエチ
レン（宇部興産部、高圧法低密度ポリエチレン グレー
ドＦ２２２Ｎペレツト）に無水マレイン酸０．３ Ｘ
１０ ｍｏｌｅ／ｇ （対ポリエチレン）、ｔ−ブチ
ルヒドロパーオキシド０．０９６ ＸＩＯｍｏｌｅ／ｇ
（対ポリエチレン）をリボンブレンダーでトライブ
レンド後、樹脂温度が２４０℃になるように調整した、
スクリューｉ条６５ｍｍφ、Ｌ／Ｄ２２の押出機を使用
して滞留時間約１分で溶融混練して、高圧法ポリエチレ
ンを変性した（変性サンプルＡ）。
０分、密度０．９２２ ｇ／ｃ＋ｄの高圧法ポリエチ
レン（宇部興産部、高圧法低密度ポリエチレン グレー
ドＦ２２２Ｎペレツト）に無水マレイン酸０．３ Ｘ
１０ ｍｏｌｅ／ｇ （対ポリエチレン）、ｔ−ブチ
ルヒドロパーオキシド０．０９６ ＸＩＯｍｏｌｅ／ｇ
（対ポリエチレン）をリボンブレンダーでトライブ
レンド後、樹脂温度が２４０℃になるように調整した、
スクリューｉ条６５ｍｍφ、Ｌ／Ｄ２２の押出機を使用
して滞留時間約１分で溶融混練して、高圧法ポリエチレ
ンを変性した（変性サンプルＡ）。
製造例２
メルトインデックス（Ｍ Ｔ ） ２．０ ｇ／１０
分、密度０．９２６ ｇ／ｃＪ、 ＶＡ含量６重量％
のエチレン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）（宇部興産
部、グレードＶ ２０６）を製造例１と同様に変性した
（変性サンプルＢ）。
分、密度０．９２６ ｇ／ｃＪ、 ＶＡ含量６重量％
のエチレン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）（宇部興産
部、グレードＶ ２０６）を製造例１と同様に変性した
（変性サンプルＢ）。
製造例３
製造例１で用いた高圧法ポリエチレン８０重量％とメル
トインデックス（Ｍ Ｉ ） ５．０ｇ／１０分５密度
０．８８ ｇ／ ｃ＋Ｉｌのエチレン−プロピレン共重
合ゴム（ＢＰラバー）（三井石油化学製、グレード タ
フマーＰ０１８０） ２０重量％の混合物を熔融混練し
てコンパウンドにした後、これに無水マレイン酸０．３
ＸＩＯｍｏｌｅ／ｇ （対混合物）、ｔ−ブチルヒ
ドロパーオキシド０．０９６ Ｘ １０ ｍｏｌｅ／
ｇ （対混合物）をリボンブレンダーでトライブレン
ド後、製造例１と同様に熔融混練して、上記混合物を変
性した（変性サンプルＣ）。
トインデックス（Ｍ Ｉ ） ５．０ｇ／１０分５密度
０．８８ ｇ／ ｃ＋Ｉｌのエチレン−プロピレン共重
合ゴム（ＢＰラバー）（三井石油化学製、グレード タ
フマーＰ０１８０） ２０重量％の混合物を熔融混練し
てコンパウンドにした後、これに無水マレイン酸０．３
ＸＩＯｍｏｌｅ／ｇ （対混合物）、ｔ−ブチルヒ
ドロパーオキシド０．０９６ Ｘ １０ ｍｏｌｅ／
ｇ （対混合物）をリボンブレンダーでトライブレン
ド後、製造例１と同様に熔融混練して、上記混合物を変
性した（変性サンプルＣ）。
製造例４
製造例２で用いたＥＶＡ８０重量％と製造例３で用いた
ＥＰラバー２０重量％の混合物をコンパウンドにした後
、これに無水マレイン酸０．３ ＸＩＯ１４ｍｏｌｅ／
ｇ （対混合物）、ｔ−ブチルヒドロパーオキシド０
．０９６ Ｘ １０ ｍｏｌｅ／ ｇ （対混合物
）をリボンブレンダーでトライブレンド後、製造例１と
同様に溶融混練して、上記混合物を変性した（変性サン
プルＤ）。
ＥＰラバー２０重量％の混合物をコンパウンドにした後
、これに無水マレイン酸０．３ ＸＩＯ１４ｍｏｌｅ／
ｇ （対混合物）、ｔ−ブチルヒドロパーオキシド０
．０９６ Ｘ １０ ｍｏｌｅ／ ｇ （対混合物
）をリボンブレンダーでトライブレンド後、製造例１と
同様に溶融混練して、上記混合物を変性した（変性サン
プルＤ）。
製造例５
製造例３で用いたＥＰラバーに無水マレイン酸０．５
×１０−−４ｍｏｌｅ／ｇ （対ＢＰラバー）、ｔ−
ブチルヒドロパーオキシド０．１６Ｘ１０−４ｍｏｌｅ
／ｇ （対ＥＰラバー）をリボンブレンダーでトライ
ブレンド後、製造例１と同様に溶融混練して、ＥＰラバ
ーを変性した（変性サンプルＥ）。
×１０−−４ｍｏｌｅ／ｇ （対ＢＰラバー）、ｔ−
ブチルヒドロパーオキシド０．１６Ｘ１０−４ｍｏｌｅ
／ｇ （対ＥＰラバー）をリボンブレンダーでトライ
ブレンド後、製造例１と同様に溶融混練して、ＥＰラバ
ーを変性した（変性サンプルＥ）。
製造例６
メルトインデックス（Ｍ Ｉ ） １２．０ｇ ／１０
分、密度０．９２６ｇ／ ｃＪ 、融点１２４℃１分子
量分布（Ｗｗ ／ Ｋｎ）５．７．ブテン−１濃度４ｍ
ｏｌｅ％の低圧法線状低密度ポリエチレンに無水マレイ
イ酸０．５ 父１０ 、ｍｏｌｅ／ｇ （対ポリエチレ
ン）、ｔ−ブチルヒドロパーオキシド０．１６Ｘ１０−
−４ｍｏｌｅ／ｇ （対ポリエチレン）をリボンブレ
ンダーでトライブレンド後、樹脂温度が２４０℃になる
ように調整した、スクリュー径６５ｍｍφ、Ｌ／Ｄ２２
の押出機を使用して滞留時間約１分で溶融混練して、低
圧法線状低密度ポリエチレンを変性した（変性サンプル
Ｆ）。
分、密度０．９２６ｇ／ ｃＪ 、融点１２４℃１分子
量分布（Ｗｗ ／ Ｋｎ）５．７．ブテン−１濃度４ｍ
ｏｌｅ％の低圧法線状低密度ポリエチレンに無水マレイ
イ酸０．５ 父１０ 、ｍｏｌｅ／ｇ （対ポリエチレ
ン）、ｔ−ブチルヒドロパーオキシド０．１６Ｘ１０−
−４ｍｏｌｅ／ｇ （対ポリエチレン）をリボンブレ
ンダーでトライブレンド後、樹脂温度が２４０℃になる
ように調整した、スクリュー径６５ｍｍφ、Ｌ／Ｄ２２
の押出機を使用して滞留時間約１分で溶融混練して、低
圧法線状低密度ポリエチレンを変性した（変性サンプル
Ｆ）。
製造例７
メルトインデックス（Ｍ Ｉ） ２．０ｇ ／１０分
、密度０．９１９ｇ ／ ｃｔ 、融点１２３℃１分子
量分布（Ｎｗ ／πｎ）３．３．ブテン−１ｇ度４ｍｏ
ｌｅ％の低圧法線状低密度ポリエチレンに無水マレイン
酸０．３ Ｘ １０−４ｍｏｌｅ／ｇ （対ポリエチ
レン）、ｔ−ブチルヒドロパーオキシド０．０９６ Ｘ
ＩＯｍｏｌｅ／ｇ （対ポリエチレン）をリボンブレ
ンダーでトライブレンド後、樹脂温度が２２０℃になる
ように調整した、スクリュー径６５ｍｍφ、Ｌ／Ｄ２２
の押出機を使用して滞留時間約１分で溶融混練して、低
圧法線状低密度ポリエチレンを変性した（変性サンプル
Ｇ）。
、密度０．９１９ｇ ／ ｃｔ 、融点１２３℃１分子
量分布（Ｎｗ ／πｎ）３．３．ブテン−１ｇ度４ｍｏ
ｌｅ％の低圧法線状低密度ポリエチレンに無水マレイン
酸０．３ Ｘ １０−４ｍｏｌｅ／ｇ （対ポリエチ
レン）、ｔ−ブチルヒドロパーオキシド０．０９６ Ｘ
ＩＯｍｏｌｅ／ｇ （対ポリエチレン）をリボンブレ
ンダーでトライブレンド後、樹脂温度が２２０℃になる
ように調整した、スクリュー径６５ｍｍφ、Ｌ／Ｄ２２
の押出機を使用して滞留時間約１分で溶融混練して、低
圧法線状低密度ポリエチレンを変性した（変性サンプル
Ｇ）。
製造例８
メルトインデックス（Ｍ Ｉ ） ２．８ｇ ／１０
分、密度０．９２２ｇ／ ｃｌ、融点１１６℃５分子量
分布（Ｌ／Ｍｎ）４５、ブテン−１濃度４ｍｏｌｅ％の
高圧法線状低密度ポリエチレンを製造例７と同様に変性
した（変性サンプルＨ）。
分、密度０．９２２ｇ／ ｃｌ、融点１１６℃５分子量
分布（Ｌ／Ｍｎ）４５、ブテン−１濃度４ｍｏｌｅ％の
高圧法線状低密度ポリエチレンを製造例７と同様に変性
した（変性サンプルＨ）。
製造例９
製造例１で用いた高圧法ポリエチレンを、無水マレイン
酸の代わりに無水イタコン酸０．Ｉ ×１０−−４ｍｏ
ｌｅ／ｇ （対ポリエチレン）を使用する以外は製造
例１と同様にして変性した（変性サンプルＩ）。
酸の代わりに無水イタコン酸０．Ｉ ×１０−−４ｍｏ
ｌｅ／ｇ （対ポリエチレン）を使用する以外は製造
例１と同様にして変性した（変性サンプルＩ）。
製造例１０
製造例７で用いた低圧法線状低密度ポリエチレンを、無
水マレイン酸の代わりに無水イタコン酸を使用する以外
は製造例７と同様にして変性した（変性サンプルＪ）。
水マレイン酸の代わりに無水イタコン酸を使用する以外
は製造例７と同様にして変性した（変性サンプルＪ）。
製造例１〜１０で得られた変性サンプルＡ−Ｊの
、。
、。
メルトインデックス（Ｍｌ）、密度、無水マレイン酸付
加量又は無水イタコン酸付加量を下記表−１にまとめて
示した。
加量又は無水イタコン酸付加量を下記表−１にまとめて
示した。
表−１
註〕＊１及び＊ ２ ： ＪＩＳ ６７６０に刺処して
測定。
測定。
＊３：０．３±０．０５ｎｖｎ厚に圧縮成形したシート
の赤外吸収スペクトルにより測定。
の赤外吸収スペクトルにより測定。
・変性サンプルＡ−Ｈは無水マレイン酸を、変性サンプ
ルＩ及びＪは無水イタコン酸をそれぞれ不飽和カルボン
酸類として使用。
ルＩ及びＪは無水イタコン酸をそれぞれ不飽和カルボン
酸類として使用。
実施例１〜９
下記表−３に示す配合組成によりそれぞれ変性ポリエチ
レン組成物を得た。
レン組成物を得た。
これらの変性ポリエチレン組成物を用いて、空冷インフ
レーション法により、下記表−２に示す条件で、変性ポ
リエチレン組成物フィルムとナイロンフィルムとの２種
２層構造フィルム、及び変性ポリエチレン組成物フィル
ムとケン化ＥＶＡフィルムとの２種２層構造フィルムを
それぞれ作成し、ＪＩＳ Ｋ６８５４に準拠して、イン
ストロン社製引張り試験機で５０ｍｍ ／分の速度でＴ
型剥離強度（接着性）を測定した。また、これらの２種
２Ｎ構造フイルムについて、ヘイズ並びに５０°Ｃで５
０時間温水処理後の接着性及び８０°Ｃで５０時間処理
後の接着性（ナイロンフィルムとの２種２層構造フィル
ムについてのみ測定）も測定した。それらの結果を表−
３に示した。
レーション法により、下記表−２に示す条件で、変性ポ
リエチレン組成物フィルムとナイロンフィルムとの２種
２層構造フィルム、及び変性ポリエチレン組成物フィル
ムとケン化ＥＶＡフィルムとの２種２層構造フィルムを
それぞれ作成し、ＪＩＳ Ｋ６８５４に準拠して、イン
ストロン社製引張り試験機で５０ｍｍ ／分の速度でＴ
型剥離強度（接着性）を測定した。また、これらの２種
２Ｎ構造フイルムについて、ヘイズ並びに５０°Ｃで５
０時間温水処理後の接着性及び８０°Ｃで５０時間処理
後の接着性（ナイロンフィルムとの２種２層構造フィル
ムについてのみ測定）も測定した。それらの結果を表−
３に示した。
実施例１０及び１１
下記表−５に示す配合組成によりそれぞれ変性ポリエチ
レン組成物を得た。
レン組成物を得た。
これらの変性ポリエチレン組成物を用いて、空冷インフ
レーション法により、下記表−４に示す条件で、変性ポ
リエチレン組成物フィルムを介してナイロンフィルム及
びポリオレフィンフィルムとの３種３層構造フィルムを
それぞれ作成し、実施例１〜９の場合と同様にして剥離
強度等を測定した。それらの結果を表−５に示した。
レーション法により、下記表−４に示す条件で、変性ポ
リエチレン組成物フィルムを介してナイロンフィルム及
びポリオレフィンフィルムとの３種３層構造フィルムを
それぞれ作成し、実施例１〜９の場合と同様にして剥離
強度等を測定した。それらの結果を表−５に示した。
実施例１２及び１３
下記表−５に示す配合組成によりそれぞれ変性ポリエチ
レン組成物を得た。
レン組成物を得た。
これらの変性ポリエチレン組成物を用いて、水冷インフ
レーション法により、下記表−６に示す条件で、変性ポ
リエチレン組成物フィルムを介してナイロンフィルム及
びポリオレフィンフィルムとの３種３層構造フィルムを
それぞれ作成し、実施例１〜９の場合と同様にして剥離
強度等を測定した。それらの結果を表−５に示した。
レーション法により、下記表−６に示す条件で、変性ポ
リエチレン組成物フィルムを介してナイロンフィルム及
びポリオレフィンフィルムとの３種３層構造フィルムを
それぞれ作成し、実施例１〜９の場合と同様にして剥離
強度等を測定した。それらの結果を表−５に示した。
比較例１〜８
下記表−７に示す配合組成によりそれぞれ変性ポリエチ
レン組成物を得た。
レン組成物を得た。
これらの変性ポリエチレン組成物を用いて、空冷インフ
レーション法により、実施例１〜９と同様にして、変性
ポリエチレン組成物フィルムとナイロンフィルムとの２
種２層構造フィルム、及び変性ポリエチレン組成物フィ
ルムとケン化ＥＶＡフィルムとの２種２層構造フィルム
をそれぞれ作成し、実施例１〜９の場合と同様にして剥
離強度等を測定した。それらの結果を表−７に示した。
レーション法により、実施例１〜９と同様にして、変性
ポリエチレン組成物フィルムとナイロンフィルムとの２
種２層構造フィルム、及び変性ポリエチレン組成物フィ
ルムとケン化ＥＶＡフィルムとの２種２層構造フィルム
をそれぞれ作成し、実施例１〜９の場合と同様にして剥
離強度等を測定した。それらの結果を表−７に示した。
本発明の変性ポリエチレン組成物は、他の樹脂との接着
性に優れているため、フィルム又はシート状に成形し他
の樹脂フィルム又はシートと積層することにより、低温
での接着性が優れ、且つ接着力の耐久性があり、剥離す
る惧れが′無く、しかも透明性、シェル及び機械強度が
改良されており、特に冷凍包装用フィルム等に用いて好
適な多層積層物を得ることができ、また、パウダー、フ
ィルム又はシート等の形態で接着剤として用いることも
でき、更に本発明の変性ポリエチレン組成物により成形
されたフィルム、シート等は印刷適性及び染色性が良好
である等、種々の優れた効果を有している。
性に優れているため、フィルム又はシート状に成形し他
の樹脂フィルム又はシートと積層することにより、低温
での接着性が優れ、且つ接着力の耐久性があり、剥離す
る惧れが′無く、しかも透明性、シェル及び機械強度が
改良されており、特に冷凍包装用フィルム等に用いて好
適な多層積層物を得ることができ、また、パウダー、フ
ィルム又はシート等の形態で接着剤として用いることも
でき、更に本発明の変性ポリエチレン組成物により成形
されたフィルム、シート等は印刷適性及び染色性が良好
である等、種々の優れた効果を有している。
Claims (14)
- （１）高圧法ポリエチレンと線状低密度ポリエチレンの
それぞれにα，β−不飽和カルボン酸又はその無水物を
一種以上グラフトした２種類の変性ポリエチレンと、エ
ラストマー或いはエラストマーにα，β−不飽和カルボ
ン酸又はその無水物を一種以上グラフトした変性エラス
トマーとを配合してなる変性ポリエチレン組成物。 - （２）高圧法ポリエチレンにグラフトしたα，β−不飽
和カルボン酸又はその無水物の量が、該高圧法ポリエチ
レンに対し０．０１×１０＾−＾４〜０．５×１０＾−
＾４ｍｏｌｅ／ｇである特許請求の範囲第（１）項記載
の変性ポリエチレン組成物。 - （３）高圧法ポリエチレンが、密度０．９１５〜０．９
３０ｇ／ｃｍ＾３、メルトインデックス０．０５〜２０
ｇ／１０分、融点９５〜１１５℃の物性を有する高圧法
低密度ポリエチレンである特許請求の範囲第（１）項記
載の変性ポリエチレン組成物。 - （４）線状低密度ポリエチレンにグラフトしたα，β−
不飽和カルボン酸又はその無水物の量が、該線状低密度
ポリエチレンに対し０．１×１０＾−＾４〜０．５×１
０＾−＾４ｍｏｌｅ／ｇである特許請求の範囲第（１）
項記載の変性ポリエチレン組成物。 - （５）線状低密度ポリエチレンが、ブテン−１、ヘキセ
ン−１、４−メチルペンテン−１、オクテン−１からな
る群から選択されるα−オレフィンとエチレンとの共重
合体で、密度０．９１５〜０．９３０ｇ／ｃｍ＾３、メ
ルトインデックス０．５〜２０ｇ／１０分、融点１１５
〜１３０℃、分子量分布（＠Ｍ＠ｗ／＠Ｍ＠ｎ）２〜１
０の物性を有する特許請求の範囲第（１）項記載の変性
ポリエチレン組成物。 - （６）エラストマーが、密度０．８８〜０．９０ｇ／ｃ
ｍ＾３、メルトインデックス０．１〜１５ｇ／１０分の
物性を有するエチレン−プロピレン共重合ゴムである特
許請求の範囲第（１）項記載の変性ポリエチレン組成物
。 - （７）エラストマーにグラフトしたα，β−不飽和カル
ボン酸又はその無水物の量が、該エラストマーに対し０
．５×１０＾−＾４ｍｏｌｅ／ｇ以下である特許請求の
範囲第（５）項記載の変性ポリエチレン組成物。 - （８）変性高圧法ポリエチレン、変性線状低密度ポリエ
チレン及びエラストマー或いは変性エラストマーの配合
割合が、変性高圧法ポリエチレン１００重量部に対して
、変性線状低密度ポリエチレン５〜２００重量部、エラ
ストマー或いは変性エラストマー５〜２００重量部であ
る特許請求の範囲第（１）項記載の変性ポリエチレン組
成物。 - （９）高圧法ポリエチレンと線状低密度ポリエチレンの
それぞれにα，β−不飽和カルボン酸又はその無水物を
一種以上グラフトした２種類の変性ポリエチレンと、エ
ラストマー或いはエラストマーにα，β−不飽和カルボ
ン酸又はその無水物を一種以上グラフトした変性エラス
トマーとを配合してなる変性ポリエチレン組成物よりな
る層と、ポリオレフィン及び／又は親水性を有する熱可
塑性樹脂よりなる層とからなる多層積層物。 - （１０）変性ポリエチレン組成物よりなる層と、該層を
接着剤層としてその両側に配した２つの同一又は異なる
ポリオレフィン又は親水性を有する熱可塑性樹脂よりな
る層とからなる特許請求の範囲第（９）項記載の多層積
層物。 - （１１）親水性を有する熱可塑性樹脂が、ポリアミド又
はエチレン−酢酸ビニル共重合体ケン化物である特許請
求の範囲第（９）又は（１０）項記載の多層積層物。 - （１２）ポリオレフィンが、ポリエチレンである特許請
求の範囲第（９）又は（１０）項記載の多層積層物。 - （１３）ポリアミドが、融点１９５〜２２５℃、数平均
分子量２０，０００〜４０，０００の物性を有するナイ
ロンである特許請求の範囲第（１１）項記載の多層積層
物。 - （１４）エチレン−酢酸ビニル共重合体ケン化物が、メ
ルトインデックス１〜６ｇ／１０分、ガラス転移点５５
〜７５℃の物性を有する特許請求の範囲第（１１）項記
載の変性ポリエチレン組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP13958184A JPS6119647A (ja) | 1984-07-05 | 1984-07-05 | 変性ポリエチレン組成物を用いた多層積層物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP13958184A JPS6119647A (ja) | 1984-07-05 | 1984-07-05 | 変性ポリエチレン組成物を用いた多層積層物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6119647A true JPS6119647A (ja) | 1986-01-28 |
| JPH0511030B2 JPH0511030B2 (ja) | 1993-02-12 |
Family
ID=15248591
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP13958184A Granted JPS6119647A (ja) | 1984-07-05 | 1984-07-05 | 変性ポリエチレン組成物を用いた多層積層物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6119647A (ja) |
Cited By (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH02178346A (ja) * | 1988-12-28 | 1990-07-11 | Sanyo Chem Ind Ltd | 熱可塑性樹脂組成物 |
| JPH02305637A (ja) * | 1989-03-10 | 1990-12-19 | Showa Denko Kk | 積層物 |
| JP2001522906A (ja) * | 1997-11-07 | 2001-11-20 | イー・アイ・デュポン・ドウ・ヌムール・アンド・カンパニー | ポリアミド用の非結集性靭性賦与剤 |
| JP2010047663A (ja) * | 2008-08-20 | 2010-03-04 | Daimaru Sangyo Kk | 被覆用樹脂組成物及び被覆鋼材 |
| JP2011148871A (ja) * | 2010-01-20 | 2011-08-04 | Seiko Pmc Corp | 変性ポリオレフィン樹脂水性分散体の製造方法 |
| JP2013022893A (ja) * | 2011-07-25 | 2013-02-04 | Mics Kagaku Kk | 低反り多層フィルム |
| JP2017155234A (ja) * | 2016-03-03 | 2017-09-07 | クライブルグ ティーピーイー ゲーエムベーハー アンド カンパニー カーゲー | エラストマーと有機カルボン酸無水物で官能基化された非エラストマー性ポリオレフィンとからなる熱可塑性エラストマー組成物 |
Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS52123443A (en) * | 1976-04-09 | 1977-10-17 | Toa Nenryo Kogyo Kk | Modified polyethylene composition |
| JPS5365350A (en) * | 1976-11-24 | 1978-06-10 | Mitsui Petrochem Ind Ltd | Multi-layered laminate |
| JPS5483A (en) * | 1977-06-03 | 1979-01-05 | Mitsubishi Chem Ind Ltd | Production of resin laminate |
| JPS57165413A (en) * | 1981-04-07 | 1982-10-12 | Toa Nenryo Kogyo Kk | Modified polyethylene and its laminate |
-
1984
- 1984-07-05 JP JP13958184A patent/JPS6119647A/ja active Granted
Patent Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| JP2017155234A (ja) * | 2016-03-03 | 2017-09-07 | クライブルグ ティーピーイー ゲーエムベーハー アンド カンパニー カーゲー | エラストマーと有機カルボン酸無水物で官能基化された非エラストマー性ポリオレフィンとからなる熱可塑性エラストマー組成物 |
| US10563054B2 (en) | 2016-03-03 | 2020-02-18 | Kraiburg Tpe Gmbh & Co. Kg | Thermoplastic elastomer composition of an elastomer and a non-elastomeric polyolefin which is functionalized with an anhydride of an organic carboxylic acid |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0511030B2 (ja) | 1993-02-12 |
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