JPS6140301A - オゾンによる酸化澱粉の製造法 - Google Patents
オゾンによる酸化澱粉の製造法Info
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- JPS6140301A JPS6140301A JP59159226A JP15922684A JPS6140301A JP S6140301 A JPS6140301 A JP S6140301A JP 59159226 A JP59159226 A JP 59159226A JP 15922684 A JP15922684 A JP 15922684A JP S6140301 A JPS6140301 A JP S6140301A
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- Japan
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- starch
- ozone
- aqueous suspension
- oxidized
- oxidized starch
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- Polysaccharides And Polysaccharide Derivatives (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〈産業上の利用分野〉
本発明はオゾンによる酸化澱粉の製造法に係り、原料澱
粉の水懸濁液にオゾン含有空気もしくはオゾン含有酸素
を噴射することにより、水懸濁液中の澱粉を効果的に酸
化する方法に関するものである。
粉の水懸濁液にオゾン含有空気もしくはオゾン含有酸素
を噴射することにより、水懸濁液中の澱粉を効果的に酸
化する方法に関するものである。
〈従来の技術〉
周知のように澱粉は食料および工業原料として広範な用
途を有するが、原料澱粉（通常生澱粉として知られる）
は、実用上粘度があまり＾すぎるため、工業原料特に製
紙用としては一般に変性澱粉の１つである酸化澱粉が表
面サイズ剤や接着剤として多用されている。
途を有するが、原料澱粉（通常生澱粉として知られる）
は、実用上粘度があまり＾すぎるため、工業原料特に製
紙用としては一般に変性澱粉の１つである酸化澱粉が表
面サイズ剤や接着剤として多用されている。
しかしてこの種酸化澱粉は、一般に生澱粉を次亜塩素酸
塩または過硫酸塩の酸化力を利用して製造されているの
が実状であるが、この方法には大別して２つの方法があ
る。すなわち（イ）生澱粉と次亜塩素酸ソーダ（ＮａＣ
ＩＯ）および水からなる水懸濁液を３０〜４０℃の温度
下に３〜４時ｒｒａｍ化処理過硫酸アンモニウム（以下
ＡＰＳという）を用いて約１５０℃の温度下に短時間（
５〜１５分）酸化処理して得る澱粉糊液をＰＨＩＩ整す
る方法（以下ＡＰＳ処理法という）とがある。
塩または過硫酸塩の酸化力を利用して製造されているの
が実状であるが、この方法には大別して２つの方法があ
る。すなわち（イ）生澱粉と次亜塩素酸ソーダ（ＮａＣ
ＩＯ）および水からなる水懸濁液を３０〜４０℃の温度
下に３〜４時ｒｒａｍ化処理過硫酸アンモニウム（以下
ＡＰＳという）を用いて約１５０℃の温度下に短時間（
５〜１５分）酸化処理して得る澱粉糊液をＰＨＩＩ整す
る方法（以下ＡＰＳ処理法という）とがある。
しかして上記方法（イ）は通常澱粉製造業者が酸化澱粉
を量産する場合に、（ロ）は製紙業者が前記澱粉を自家
消費用に一貫的に製造する場合に使用されている。
を量産する場合に、（ロ）は製紙業者が前記澱粉を自家
消費用に一貫的に製造する場合に使用されている。
〈発明が解決しようとする間″角点〉
前記２法（イ）、（ロ）ゆいずれも次の点についてその
解決方が要請されている。
解決方が要請されている。
すなわちＮａＣｌ０処理法にあっては、酸化処理後の酸
化澱粉が残留ＮａＣｌ０の存在により塩素臭が強いため
、水洗によってＮａＣｌ０を除去し脱臭を図るが、澱粉
の如き微粒子のものは、水洗により可なりの量の流出が
避けられず、歩留の減少を招来するのが常である。この
ためこの水洗水を事業場外に放出することは、汚濁公害
を招来するおそれがあることから、予め水質処理をする
必要がある等により、上記諸経費の増高が最終的に製品
〈酸化澱粉）価格に反映してコスト高を余儀な（してい
る。
化澱粉が残留ＮａＣｌ０の存在により塩素臭が強いため
、水洗によってＮａＣｌ０を除去し脱臭を図るが、澱粉
の如き微粒子のものは、水洗により可なりの量の流出が
避けられず、歩留の減少を招来するのが常である。この
ためこの水洗水を事業場外に放出することは、汚濁公害
を招来するおそれがあることから、予め水質処理をする
必要がある等により、上記諸経費の増高が最終的に製品
〈酸化澱粉）価格に反映してコスト高を余儀な（してい
る。
またＡＰＳ処理法はＮａＣｌ０処理法による前記欠点を
改善する上で良策ではあるが、ＡＰＳ処理法は前記の如
く高温酸化処理するために、淡黄色ないし淡褐色に着色
するばかりでなく、ＡＰＳの分解生成物である硫酸、硫
酸アンモニウム等の無機物質を酸化澱粉糊液中に共存す
ることから、アルカリによる中和処理を必要とするもの
である。
改善する上で良策ではあるが、ＡＰＳ処理法は前記の如
く高温酸化処理するために、淡黄色ないし淡褐色に着色
するばかりでなく、ＡＰＳの分解生成物である硫酸、硫
酸アンモニウム等の無機物質を酸化澱粉糊液中に共存す
ることから、アルカリによる中和処理を必要とするもの
である。
このように高温短時間の酸化処理法による澱粉糊液は、
経時的に高温から常温となるか、または常温下に保管さ
れると、糊液の老化現象の促進により糊液粘度が大きく
上昇するという欠点がある。
経時的に高温から常温となるか、または常温下に保管さ
れると、糊液の老化現象の促進により糊液粘度が大きく
上昇するという欠点がある。
その主因の１つは製品（酸化澱粉）中に共存する前記無
機物質によることはいうまでもなく、澱粉糊液の性質を
悪くしている。
機物質によることはいうまでもなく、澱粉糊液の性質を
悪くしている。
〈問題点を解決するための手段〉
ここにおいて本発明者は上記の欠点を解消すべく種々研
究の結果、原料澱粉（生澱粉）に前記次亜塩素酸塩また
は過硫酸塩を使用することなく、オゾン含有空気もしく
はオゾン含有酸素を適用することによって前記２法の欠
点を一挙に解決し得ることを見出し、本発明を完成する
に至ったものである。
究の結果、原料澱粉（生澱粉）に前記次亜塩素酸塩また
は過硫酸塩を使用することなく、オゾン含有空気もしく
はオゾン含有酸素を適用することによって前記２法の欠
点を一挙に解決し得ることを見出し、本発明を完成する
に至ったものである。
すなわち本発明は、オゾン発生機から発生するオゾン含
有空気もしくはオゾン含有酸素を原料澱粉の水懸濁液中
に噴射し水懸濁液中の澱粉を酸化することからなる。
有空気もしくはオゾン含有酸素を原料澱粉の水懸濁液中
に噴射し水懸濁液中の澱粉を酸化することからなる。
ここに使用する原料澱粉としては、玉蜀黍類。
小麦類、タピオカ、甘藷、馬鈴藷類等から得られる澱粉
の一種または二種以上を任意に採択して満足される。そ
して該澱粉の水懸濁液は濃度３〜５０％として使用され
る。その濃度が３％未満であると、液濃度が稀薄過ぎて
実用性のある水懸濁液が得られず、また上限濃度が５０
％以上では逆に液濃度が濃厚過ぎるため、澱粉の一部ま
たはその大部が沈澱して所望する水懸濁液が得られない
。
の一種または二種以上を任意に採択して満足される。そ
して該澱粉の水懸濁液は濃度３〜５０％として使用され
る。その濃度が３％未満であると、液濃度が稀薄過ぎて
実用性のある水懸濁液が得られず、また上限濃度が５０
％以上では逆に液濃度が濃厚過ぎるため、澱粉の一部ま
たはその大部が沈澱して所望する水懸濁液が得られない
。
ここに使用する水懸濁液温度は５〜７０℃が好適で、該
温度が５℃未満であると、前記オゾン含有気体を噴射し
ても所望する実用性のある酸化澱粉を得ることができず
、また上限温度が７０℃以上となると、上記の欠点は避
けられるが、水懸濁液の一部が徐々に糊化するため、後
記するオゾン発生機の散気管から噴射するオゾン含有気
体の発泡が妨げられ不適である。
温度が５℃未満であると、前記オゾン含有気体を噴射し
ても所望する実用性のある酸化澱粉を得ることができず
、また上限温度が７０℃以上となると、上記の欠点は避
けられるが、水懸濁液の一部が徐々に糊化するため、後
記するオゾン発生機の散気管から噴射するオゾン含有気
体の発泡が妨げられ不適である。
しかして上記酸化反応を効果的に促進させるための所要
時間は、反応条件すなわち水懸濁液の濃度、温度および
所望製品（酸化澱粉）の酸化度等によって一様に限定で
きないが、通常上記条件を勘案して１〜３時間の範囲に
設定するのが好ましい。この範囲より短時間処理では原
料澱粉の酸化が充分に行われず、また上限時間以上とす
ることは操業上からも製品コスト上からも好ましくない
。
時間は、反応条件すなわち水懸濁液の濃度、温度および
所望製品（酸化澱粉）の酸化度等によって一様に限定で
きないが、通常上記条件を勘案して１〜３時間の範囲に
設定するのが好ましい。この範囲より短時間処理では原
料澱粉の酸化が充分に行われず、また上限時間以上とす
ることは操業上からも製品コスト上からも好ましくない
。
酸化終了後の水懸濁液の水素イオン濃度（ＰＨ）は３〜
５として得られ、中和剤として苛性ソーダまたは炭酸ソ
ーダを用い中和後の液ＰＨを６〜９の範囲にとどめるよ
うにする。
５として得られ、中和剤として苛性ソーダまたは炭酸ソ
ーダを用い中和後の液ＰＨを６〜９の範囲にとどめるよ
うにする。
このようにして得られた水懸濁液は、これを自家消費用
に一貫的に使用する場合は、そのまま加熱して糊液とす
ることができる。しかし非−貫使用者（澱粉製造業者）
において、酸化澱粉として保管、販売したい場合は、前
記の如＜ＰＨ調整後の水懸濁液を常法により濾過、乾燥
、粉砕すれば、酸化澱粉を粉末として保管しても着色が
なく長期保存に耐えるものとなる。
に一貫的に使用する場合は、そのまま加熱して糊液とす
ることができる。しかし非−貫使用者（澱粉製造業者）
において、酸化澱粉として保管、販売したい場合は、前
記の如＜ＰＨ調整後の水懸濁液を常法により濾過、乾燥
、粉砕すれば、酸化澱粉を粉末として保管しても着色が
なく長期保存に耐えるものとなる。
オゾン発生機としては、公知のガラス放電型（無声放電
型）またはセラミック型のいずれをも任意に使用するこ
とができる。酸化処理装置としては、図示していないが
、バルブを具えた通気および排気用短小管を一体に設け
、かつ温度計挿入孔を有する密閉型蓋付きの円筒または
角筒型二重壁容器からなり、内部に撹拌機を具え内底部
に小径のガス噴出孔を多設した散気管を設けた構成容器
が使用される。そしてこの実用には、予め調整した原料
澱粉の水懸濁液を前記容器に注入後閉蓋し、オゾン含有
気体を前記通気管を介して該通気管に連通ずる散気管か
ら小泡として噴射させつ）撹拌すると、原料澱粉は酸化
されて酸化澱粉として得られる一方、液面には反応後の
残存オゾン含有気体が集積するので、このものを前記排
気管を通して循環使用することができ、連続反応を可能
ならしめる。
型）またはセラミック型のいずれをも任意に使用するこ
とができる。酸化処理装置としては、図示していないが
、バルブを具えた通気および排気用短小管を一体に設け
、かつ温度計挿入孔を有する密閉型蓋付きの円筒または
角筒型二重壁容器からなり、内部に撹拌機を具え内底部
に小径のガス噴出孔を多設した散気管を設けた構成容器
が使用される。そしてこの実用には、予め調整した原料
澱粉の水懸濁液を前記容器に注入後閉蓋し、オゾン含有
気体を前記通気管を介して該通気管に連通ずる散気管か
ら小泡として噴射させつ）撹拌すると、原料澱粉は酸化
されて酸化澱粉として得られる一方、液面には反応後の
残存オゾン含有気体が集積するので、このものを前記排
気管を通して循環使用することができ、連続反応を可能
ならしめる。
本発明の目的は、以上述べたことから自明の如く、原料
澱粉の水懸濁液にオゾン亀有空気もしくはオゾン含有酸
素を噴射し、原料澱粉を酸化することによって効果的に
酸化澱粉を得る方法を提供することにある。また本発明
の他の目的は、原料澱粉から酸化澱粉を得る方法におい
て常用されている次亜塩素酸塩または過硫酸塩による酸
化処理後の後処理を不要ならしめ、製品（酸化澱粉）歩
留りの高率化を図ることにある。
澱粉の水懸濁液にオゾン亀有空気もしくはオゾン含有酸
素を噴射し、原料澱粉を酸化することによって効果的に
酸化澱粉を得る方法を提供することにある。また本発明
の他の目的は、原料澱粉から酸化澱粉を得る方法におい
て常用されている次亜塩素酸塩または過硫酸塩による酸
化処理後の後処理を不要ならしめ、製品（酸化澱粉）歩
留りの高率化を図ることにある。
〈作用〉
本発明で使用するオゾン含有気体中のオゾンは、もとも
と塩素よりも遥かに酸化力が強い反面その半減期が非常
に短い（例えば１００℃の熱水中では瞬時に分解して酸
素と発生機の酸素となる）という特性があり、このため
低温水中でさえその酸化力が強く、特に酸性領域にある
水中において強いことから、オゾン含有気体例えばオゾ
ン発生機から得られるオゾン含有空気（もしくはオゾン
含有酸素であってもよい）が後述する如くオゾン濃度が
対空気０，２η／ｐである場合に、これをもともと酸性
領域にある原料澱粉の水懸濁液（ただし液濃度および温
度は前記条件による）に噴射すると、澱粉は酸化されて
酸化澱粉となる。この場合酸化澱粉中にオゾン含有空気
中のオゾンの残存することがあっても、オゾンの特性上
気化消滅するために、後処理として何等の処理をも全く
必要としない。
と塩素よりも遥かに酸化力が強い反面その半減期が非常
に短い（例えば１００℃の熱水中では瞬時に分解して酸
素と発生機の酸素となる）という特性があり、このため
低温水中でさえその酸化力が強く、特に酸性領域にある
水中において強いことから、オゾン含有気体例えばオゾ
ン発生機から得られるオゾン含有空気（もしくはオゾン
含有酸素であってもよい）が後述する如くオゾン濃度が
対空気０，２η／ｐである場合に、これをもともと酸性
領域にある原料澱粉の水懸濁液（ただし液濃度および温
度は前記条件による）に噴射すると、澱粉は酸化されて
酸化澱粉となる。この場合酸化澱粉中にオゾン含有空気
中のオゾンの残存することがあっても、オゾンの特性上
気化消滅するために、後処理として何等の処理をも全く
必要としない。
なお上記において、オゾン含有気体に代えオゾン単体を
使用することは勿論最適であるが、前記オゾン発生機は
公知の如く両極に高電圧を与えて無声放電を行わせ、そ
の中に乾燥空気または酸素を通過させることによって気
中の酸素の一部をオゾン化するいわゆるオゾン含有気体
として得られるものであるから、本発明においては、酸
化澱粉の製法として前記オゾン含有気体を使用するよう
にした。ただしこの場合オゾン濃度の増高は、前記オゾ
ン発生機における乾燥気体の尋通速度を適宜調節するか
、または通気時間を長くすることにより、ある程度増大
させ得ることはいうまでもない。
使用することは勿論最適であるが、前記オゾン発生機は
公知の如く両極に高電圧を与えて無声放電を行わせ、そ
の中に乾燥空気または酸素を通過させることによって気
中の酸素の一部をオゾン化するいわゆるオゾン含有気体
として得られるものであるから、本発明においては、酸
化澱粉の製法として前記オゾン含有気体を使用するよう
にした。ただしこの場合オゾン濃度の増高は、前記オゾ
ン発生機における乾燥気体の尋通速度を適宜調節するか
、または通気時間を長くすることにより、ある程度増大
させ得ることはいうまでもない。
〈発明の効果〉
本発明は、原料澱粉の水懸濁液にオゾン含有空気もしく
はオゾン含有酸素を噴射することによって前記懸濁液中
の澱粉を酸化することを要旨とするものであるから、次
の効果を遺憾なく発揮させることができ、これが関連分
野に及ぼす実用上の実益は顕著である。
はオゾン含有酸素を噴射することによって前記懸濁液中
の澱粉を酸化することを要旨とするものであるから、次
の効果を遺憾なく発揮させることができ、これが関連分
野に及ぼす実用上の実益は顕著である。
（１）本発明は上記の如くオゾン含有空気もしくはオゾ
ン含有酸素を、予め調成した原料澱粉の水懸濁液（ただ
しその１度、温度条件は前記するところによる）に噴射
するのみで澱粉の酸化が十分に進行し、しかもこの酸化
処理によって酸化澱粉中に他物質が含有されたり、副生
じたりすることがないので、単に精製酸化澱粉の中和処
理のみでその他の後処理が全く不要となり、製造工程の
簡易化に伴う設備費の低減および操業能率の向上と相俟
って製品（酸化澱粉）歩留りの大巾な向上が期待できる
。
ン含有酸素を、予め調成した原料澱粉の水懸濁液（ただ
しその１度、温度条件は前記するところによる）に噴射
するのみで澱粉の酸化が十分に進行し、しかもこの酸化
処理によって酸化澱粉中に他物質が含有されたり、副生
じたりすることがないので、単に精製酸化澱粉の中和処
理のみでその他の後処理が全く不要となり、製造工程の
簡易化に伴う設備費の低減および操業能率の向上と相俟
って製品（酸化澱粉）歩留りの大巾な向上が期待できる
。
（２）また本発明は原料澱粉の酸化処理において、オゾ
ン発生機から得られるオゾン含有気体を前記の如く直接
原料澱粉の水懸濁液に適用するのみでよいから、他の酸
化剤を用いて後処理を必要とする従来法のような欠点も
なく、従って酸化澱粉製造上からもコスト上からも極め
て有利である。
ン発生機から得られるオゾン含有気体を前記の如く直接
原料澱粉の水懸濁液に適用するのみでよいから、他の酸
化剤を用いて後処理を必要とする従来法のような欠点も
なく、従って酸化澱粉製造上からもコスト上からも極め
て有利である。
〈実施例〉
以下実施例について述べるが、本発明は本例に限定され
るものではない。 ゛ 酸化装置に前記構成からなる円筒型二重壁容器（硬質ガ
ラス性、内容積１゜５１）を用い、これにコーンスター
チおよび／またはポテトスターチの３〜５０％水懸濁液
の一定１（１７）を注入し、撹拌しつ）その温度を５〜
７０℃の一定の範囲内で前記濃度に対応した適宜温度を
得（容器の二重壁間に所要渇水または必要に応じて該温
水に蒸気を導通する等による）だ後これにオゾン発生機
から発生するオゾン含有空気もしくはオゾン含有酸素（
いずれもオゾン濃度は０．２ｑ／Ｉｔ使用）を１〜３０
時間噴射し、次いで得られた酸化澱粉の懸濁液を４ｘ苛
性ソーダ溶液にてＰＨ７前後に中和後そのまま９５℃、
３０分間加熱して糊液を調成後冷却して６０℃、５０℃
、４０℃と順次該温度に到達した時点でその粘度を測定
し、その結果を第１表に示すとともに、このものを常法
によって上質紙に塗布。
るものではない。 ゛ 酸化装置に前記構成からなる円筒型二重壁容器（硬質ガ
ラス性、内容積１゜５１）を用い、これにコーンスター
チおよび／またはポテトスターチの３〜５０％水懸濁液
の一定１（１７）を注入し、撹拌しつ）その温度を５〜
７０℃の一定の範囲内で前記濃度に対応した適宜温度を
得（容器の二重壁間に所要渇水または必要に応じて該温
水に蒸気を導通する等による）だ後これにオゾン発生機
から発生するオゾン含有空気もしくはオゾン含有酸素（
いずれもオゾン濃度は０．２ｑ／Ｉｔ使用）を１〜３０
時間噴射し、次いで得られた酸化澱粉の懸濁液を４ｘ苛
性ソーダ溶液にてＰＨ７前後に中和後そのまま９５℃、
３０分間加熱して糊液を調成後冷却して６０℃、５０℃
、４０℃と順次該温度に到達した時点でその粘度を測定
し、その結果を第１表に示すとともに、このものを常法
によって上質紙に塗布。
乾燥、カレンダー処理後その物性をそれぞれ測定してそ
の結果を第２表に示した。
の結果を第２表に示した。
使用機器および測定法として下記を使用した。
■オゾン発生機：ＥＬＳオゾナイザ−（（株）エルスタ
ット研究新製） 該発生機に常法により乾燥空気または酸素を０．０９１
ＮＩｉＩ／時間導通することによりオゾン濃度０．２Ｒ
１／１１のオゾン含有空気またはオゾン含有酸素が得ら
れる。
ット研究新製） 該発生機に常法により乾燥空気または酸素を０．０９１
ＮＩｉＩ／時間導通することによりオゾン濃度０．２Ｒ
１／１１のオゾン含有空気またはオゾン含有酸素が得ら
れる。
■粘度測定 器 二Ｂ型粘度計（東京計器社製）■紙強
度測定 ：ＪＩＳ規格Ｐ、８１２９ （表面強さ試験法
による） ■同引張り強度測定：ＪＩＳ規格Ｐ、８１１３ （引張
り試験法による） 第２表 実施例９．１０．１１および比較例３は、実施例１，２
．３および比較例２（玉子エース使用）から得た糊液の
それぞれを６０℃に保持した場合のそれぞれを米坪７３
．５ＣＩ／ｍの上質紙に前記するところにより塗布、乾
燥。
度測定 ：ＪＩＳ規格Ｐ、８１２９ （表面強さ試験法
による） ■同引張り強度測定：ＪＩＳ規格Ｐ、８１１３ （引張
り試験法による） 第２表 実施例９．１０．１１および比較例３は、実施例１，２
．３および比較例２（玉子エース使用）から得た糊液の
それぞれを６０℃に保持した場合のそれぞれを米坪７３
．５ＣＩ／ｍの上質紙に前記するところにより塗布、乾
燥。
カレンダー処理した塗工紙の各物性を示す。
上記第１表から明らかな如く、本発明になるオゾン添加
率は、Ｎａｃｌｏ処理法に使用する次亜塩素酸塩の添加
率（通常対澱粉３．０％）およびＡＰＳ処理法で使用す
る過硫酸塩の添加率（通常対澱粉０、２５％）に比べ少
量で済むことが知られる。
率は、Ｎａｃｌｏ処理法に使用する次亜塩素酸塩の添加
率（通常対澱粉３．０％）およびＡＰＳ処理法で使用す
る過硫酸塩の添加率（通常対澱粉０、２５％）に比べ少
量で済むことが知られる。
Claims (3)
- （１）原料澱粉の水懸濁液にオゾン含有空気もしくはオ
ゾン含有酸素を噴射し水懸濁液中の澱粉を酸化すること
を特徴とするオゾンによる酸化澱粉の製造法。 - （２）原料澱粉の水懸濁液濃度が３〜５０％である特許
請求の範囲第１項記載のオゾンによる酸化澱粉の製造法
。 - （３）原料澱粉の水懸濁液温度が５〜７０℃である特許
請求の範囲第１項または第２項記載のオゾンによる酸化
澱粉の製造法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59159226A JPS6140301A (ja) | 1984-07-31 | 1984-07-31 | オゾンによる酸化澱粉の製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59159226A JPS6140301A (ja) | 1984-07-31 | 1984-07-31 | オゾンによる酸化澱粉の製造法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6140301A true JPS6140301A (ja) | 1986-02-26 |
| JPS6330323B2 JPS6330323B2 (ja) | 1988-06-17 |
Family
ID=15689093
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59159226A Granted JPS6140301A (ja) | 1984-07-31 | 1984-07-31 | オゾンによる酸化澱粉の製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6140301A (ja) |
Cited By (6)
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-
1984
- 1984-07-31 JP JP59159226A patent/JPS6140301A/ja active Granted
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Also Published As
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|---|---|
| JPS6330323B2 (ja) | 1988-06-17 |
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