JPS619477A - 接着性組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、接着性組成物に関する。更に詳しくは、各種
基材に対するホットメルト型接着剤などとして有効に使
用される接着性組成物に関する。

〔従来の技術〕

一般に、ポリオレフィン、ポリエステル、ポリアミド、
アルミニウム、鋼、皮革などからなる基材、特に平滑基
材は、これら基材同士あるいはこれを紙、木材、合成樹
脂発泡体などの多孔質体と積層させて、包装資材、産業
資材、自動車部品、建築部品、家庭用品、医療用品、ス
ポーツ用品な゛どのｉ＜の分野で使用されている。

こうした各種製品への積層に際しては接着剤が使用され
るが、この接着剤に要求される物性は多種多様であり、
それぞれ適用分野毎に異なっているが、これらの物性中
共通して要求されるものには、接着力と耐熱性の２つが
挙げられる。現在用いられている多くの接着剤で、こう
した要求を同時にかつ十分に満足させるものは溶剤型接
着剤のみであり、例えばり四ロプレン系、ニトリル系、
エポキシ系などの溶剤型接着剤が、予め薬品、プラズマ
などで表面処理された基材に対して適用されてきた。し
かしながら、このような溶剤型接着剤を用いた場合には
、乾燥および溶剤回収の各工程を必要とするばかりでは
なく、溶剤蒸気による環境悪化、火災の危険などの問題
が常にみられる。

従って、かかる問題点のないホットメルト型接着剤で、
接着力および耐熱性のすぐれたものの開発が望まれてい
る。

ホットメルト型接着剤としては、従来からエチレン−酢
酸ビニル共重合体、粘着付与剤およびワックスなどの各
成分よりなる接着剤が広く使用されているが、この共重
合体をベースとするホットメルト型接着剤は、特に平滑
基材に適用したときの接着力および耐熱性の点でいずれ
も満足されていない。

平滑基材にも適用し得る接着性組成物として、低結晶性
エチレン−α−オレフィン共重合体およびエチレン−酢
酸ビニル共重合体からなり、それらの少くともいずれか
一方を不飽和カルボン酸またはその酸無水物でグラフト
変性した組成物が提案されている（特開昭５５−１３７
１８号公報）。この接着剤組成物は、確かに前述のエチ
レン−酢酸ビニル共重合体ベースのホットメルト型接着
剤よりは平滑基材に対する接着力の向上はみられるもの
の未だその改善効果は十分とはいえず、また耐熱性での
改善効果はみられない。

また、エチレン−プロピレン共重合体ゴムト結晶性また
゛は非結晶性のポリプロピレンとの混合物を有機過酸化
物の存在下で溶融混合反応させ、その粘度を低下せしめ
たホットメルト型接着剤も提案されているが（特開昭５
５−４８２３６号公報）、この接着剤の場合には耐熱性
の向上がみられる場合もあるが、平滑基材に対する接着
力が乏しいことが確認された。

〔発明が解決しようとする問題点〕

かかる現状に鑑み、本発明者らはホットメルト型接着剤
として平滑基材にも十分適用でき、しかもそこに十分な
る接着力および耐熱性を付与し得るものを求めて種々検
討の結果、下記各成分の同時溶融混合物よりなる接着性
組成物がかかる課題を解決せしめるものであることを見
出した。

〔問題点を解決するための手段〕および〔作用〕従って
、本発明は接着性組成物に係り、この接着性組成物は、
（ａ）過酸化物分解型の非結晶性乃至低結晶性オレフィ
ン系共重合体約９０〜５０重量％および（ｂ）過酸化物
分解型の結晶性オレフィン系重合体約１０〜５０重量％
よりなる重合体成分、（Ｃ）不飽和、カルボン酸または
その酸無水物ならびに（ｄ）有機過酸化物の同時溶融混
合物または（ａ）過酸化物分解型の非結晶性乃至低結晶
性オレフィン系共重合体約９０〜５０重量％および（ｂ
）過酸化物分解型の結晶性オレフィン系重合体約１０〜
５０重量％よりなり、これら（ａ）、（ｂ）両成分の少
くともいずれか一方がＣＯ）不飽和カルボン酸またはそ
の酸無水物によってグラフト変性されている重合体成分
ならびに（ｄ）有機過酸化物の同時溶融混合物よりなる
。

（ａ）成分として用いられる過酸化物分解型の非結晶性
乃至低結晶性オレフィン系共重合体としては、例えばプ
ロピレン−エチレン共重合体、ブテン−１−エチレン共
重合体、フロピレン−ブテン−１共重合体などであって
、結晶性の程度を左右する共単量体の割合が、−チ・ン
ぷ共重合体の場合にあってはα−オレフィン含量が約５
０モル％以上、好ましくは約５５モル％以上のものが用
いられる。

これらのオレフィン系共重合体の中で、柔軟性の点から
みて最も好ましいものはプロピレン−エチレン共重合体
であり、ゴム的性質と粘度低下とを考えると、プロピレ
ン含量が約５５〜８０モル％であることが特に好ましい
。即ち、プロピレン含量がこれ以上では結晶化度が高く
なって柔軟性が失われるようになり、一方これ以下では
粘度が高くなりすぎる。そして、これらの共重合体は、
有機過酸化物と加熱下に混練することにより、架橋反応
よりも分解反応の方が優先して、流動性を著しく増加さ
せる。

（ｂ）成分の過酸化物分解型の結晶性オレフィン系樹脂
としては、例えばアイソタクチックポリプロピレン、プ
ロピレンと他のオレフィンとの共重合１本、ポリブテン
−１などが挙げられる。これらの結晶性オレフィン系樹
脂は、融点が約１００〜２００℃、好ましくは約１１０
〜１７０℃、また結晶化度が約２５％以上のものが好ん
で用いられる。これ以下の融点のものあるいはこれ以下
の結晶化度のものは、本発明の目的である耐熱性の向上
に適さず、一方これ以上の融点のものを用いると、ホッ
トメルト接着剤として使用する温度範囲における流動性
の向上という目的に適さないようになる。これらの結晶
性オレフィン系樹脂は、有機過酸化物と加熱下に混練す
ることにより、熱分解して流動性を増加させると共に、
耐熱性を向上させる役割をも果；−ている。

上記（ａ）成分および（ｂ）成分よりなる重合体成分中
、（ａ）成分は約９０〜５０重量％、好ましくは約８０
〜６０重量％、また（ｂ）成分は約１０〜５０重１％、
好壕しくけ約２０〜４０重量％の割合で用いられる。

（ｂ）成分の割合がこれ以上では、組成物の柔軟性およ
び接着性が損われるようになり、一方これ以下の使用割
合では、組成物の耐熱性、流動性が損われるようになる
。

（ｃ）成分の不飽和カルボン酸またはその酸無水物とし
ては、例えばマレイン酸、フマル酸、イタコン酸、アク
リル酸、メタクリル酸、クロトン酸、無水マレイン酸、
無水イタコン酸、ソルビン酸、けい皮酸、ビニル酢酸な
どが用いられ、これらの中単独でラジカル重合し難い無
水マレイン酸が好んで用いられる。これらの不飽和カル
ボン１１！またはその酸無水物は、有機過酸化物の存在
下で前記（ａ）成分および（ｂ）成分と加熱混練するこ
とにより、これらの重合体成分にグラフト共重合される
。不飽和カルボン酸またはその酸無水物は、樹脂成分１
００重量部当り約０．０１〜５重置部、好ましくは約０
．５〜３１量部、更に好ましくは約１〜２重量部の割合
で用いられる。これ以上の割合で用いられると着色が激
しくなり、一方これ以下では接着力が不十分となる。

上記重合体成分の分解反応およびグラフト反応のために
用いられる（ｄ）成分の有機過酸化物としては、例えば
ジクミルペルオキシド、ジ第３ブチルペルオキシド、２
．５−ジメチル−２，５−ジ（第３ブチルペルオキシ）
ヘキサン、２，５−ジメチル−２，５−ジ（第３ブチル
ペルオキシ）ヘキシン−３，１，３−ビス（第３プチル
ペルオキシイソグロビル）ベンゼン、１，１−ビス（第
３ブチルペルオキシ）−３，３，５−）リメチルシクロ
ヘキサン、ｎ−ブチル−４，４−ビス（第３ブチルペル
オキシ）バレレート、ベンゾイルペルオキシド、ｐ−ク
ロルベンゾイルペルオキシド、２，４−ジクロルベンゾ
イルペルオキシド、第３ブチルペルオキシベンゾエート
、第３プチルペルオキシイソプロビルヵーボネ−ト、ジ
アセチルペルオキシド、ラウロイルペル゛オキシド、第
３ブチルクミルペルオキシドなどを挙げることができる
。これらの有機過酸化物は、樹脂成分１００重量部当り
約０．０１〜３ｍｆｉｔ部、好ましくけ約０．０５〜１
重量部、更に好ましくは約０．１〜１重駐部の割合で用
いられる。

また、本発明の接着性組成物には、そこに求められてい
る性質を損わせない範囲内において、相溶性、柔軟性お
よび粘度の調節などの目的で、エチレン−ビニル、エス
テル共重合体、エチレンー不飽和カルボン酸（エステル
）共重合体などを併用することもできる。

接着性組成物の調製は、前記各成分をバンバリーミキサ
−、ニーダ−１溶融攪拌機、押出機などを用いて（ａ）
および（ｂ）同成分の分解温度以上の温度で溶融、混練
した後、粒状、フレーク状、ペレット状、棒状などに一
旦成形し、各種接着法に使用する。ここで、（ａ）〜（
ｃ）各成分を押出機で溶融、混練する場合、押出機での
滞留時間不足や押出機の混線性能不良などから混線不足
で、生成物のメルトインデックスの上昇不足、耐熱性の
改良効果不十分となる場合には、更に有機過酸化物を添
加するかもしくは無添加で再度押出機により溶融、混練
することによって、目的とする接着性組成物を得ること
もできる。また、押出機での容量、性能などを考慮して
、第１の押出機で（ａ）、（ｂ）、（ｄ）の各成分を混
練した後、第２の押出機で（ｃ）、（ｂ１）同成分を添
加する方式を採用することもできる。

本発明の接着性組成物の調製時に！要なことは、（ａ）
〜（ｃ）成分を共存させ、これを（、ｉ）成分の有機過
酸化物の存在下に溶融、混練し、重合体成分の開裂分解
反応とメルトワークとを同時に行なっている点にあり、
これによって始めて本発明の目的が達成されるのである
。これに対して、（ａ）、（ｃ）および（ｄ）成分の溶
融、混練し、分解変性した後、この分解変性物と（ｂ）
成分とを単に溶融、混練しただけでは、本発明のように
耐熱性にすぐれた接着性組成物を得ることができない。

本発明の接着性組成物社、このように（、）〜（ｄ）各
成分の同時溶融混合物として調製されるが、（ａ）およ
び（ｂ）同成分の少くともいずれか一方を予めグラフト
量的０．０１〜５爪量％の不飽和カルボンｉｌｌ！また
鉱その酸無水物でグラフト変性し、得られた（ａ′）過
酸化物分解型の非結晶性乃至低結晶性オレフィン系共重
合体の不飽和カルボン酸またはその酸無水物グラフト変
性体と（ｂり過酸化物分解型の結晶性オレフィン系樹脂
の不飽和カルボン酸また紘その酸無水物グラフト変性体
との両者、あるい社これらの一方のグラフト変性体（ａ
′）または（ｂ′）と他方の未変性体（ｂ）または（ａ
）との両者を、これらの重合体成分１００爪截部当り約
０．０１〜３重量部の（ｄ）有機過酸化物の存在下で同
時溶融混合することによっても調製される。なお、その
調製は、（ａ）〜（ｄ）各成分を用いた場合に準じて行
われる。

（ｄ）成分の有機過酸化物が単に（ａ）および（ｂ））
各成分のグラフト変性触媒としてだけ作用していないこ
とは、（ａ’）　−（ｂつ、（ａ’）　−（ｂ）または
（ａ）　−（ｂ’）および（ｄ）の各成分から調製され
た接着性組成物の方が、これらの各接着性組成物におい
て（Ｌｌ）成分を用いないで調製されたものよりも、特
にそれからホットメルト接着剤に調製したときに、接着
力の点ばかりではなく、特にせん断接層破壊温度の点に
おいて顕著にすぐれていることによって裏付けられる。

以上の（ａ）〜（ｄ）各成分を基本の必須成分とする本
発明の接着性組成物には、必要に応じて粘着付与樹脂、
ワックス、可塑剤、充填剤、酸化防止剤などを配合し、
ホットメルト型接着剤を調製することができる。

粘着付与樹脂としては、例えばロジンまたはその誘導体
、テルペン樹脂、テルペン−７エノール樹脂、芳香族系
、脂肪族系、脂環状系または共重合系の石油樹脂、クマ
ロン−インデン樹脂、スチレン系樹脂などが挙げられ、
相溶性および接着性の点からは特にテルペン樹脂、脂環
状系石油樹脂が、また耐熱性の点からは特にテルペン樹
脂が好ましく、これらは接着性組成物１００重量部当り
約２０〜２００重量部、好ましくは約５０〜１５０重量
部の割合で用いられる。

組成物の粘度低下剤として用いられるワックスとしては
、例えばパラフィンワックス、マイクロクリスタリンワ
ックス、ポリエチレンワックス、ポリプロピレンワック
スなどが挙げられ、これらは接着性組成物１００重量部
当り約５０重量部以下の割合で一般に用いられる。この
組成物をホットメルトアブＩＪ　＋−ターで塗布可能な
接着剤として用いる場合には、それの粘度（ｂ８０℃）
が約１００ポアズ以下、好ましくは約５０ポアズ以下で
あることが望ましいので、前記各成分の配合量の調節に
より、組成物の粘度は所望の程度に調整される。

このようにして調製される接着性組成物は、好ましくは
ホットメルト型接着剤の形で、例えばポリエチレン、ポ
リプロピレン、ポリスチレン、硬質または軟質の塩化ビ
ニル系樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体またはその
けん化物、ポリエステル、ポリアミド、エチレン−アク
リル酸（エステル）共重合体、アイオノマー樹脂などの
各種樹脂のフィルム、シート、発泡体、不織布その他の
成形品、アルミニウム箔、銅箔、鋼板、紙、木材などの
平滑基材を含む各種の基材に対し、有効な接着剤として
用いることができる。

これらの基材に対する接着性組成物の適用は、例えば次
のような方法によって行なうことができる０ （ｂ）熱融着法 インフレニション法、Ｔ−ダイ法などによって成形した
接着性組成物のフィルムまたはシートを基材間に挾み、
熱融着する方法 あるいは、少くとも一方の基材側に共押出法、押出被覆
法などにより予め接着性組成物を積層させた後、他方の
基材を貼合せる方法 （２）サンドウィッチラミネーション法Ｔ−ダイ法など
による接着性組成物の溶融膜を介して、基材を貼合せる
方法 （３）共押出法 基材が押出成形可能な場合には、接着性組成物を含め、
全構成層を押出成形法で共押出積層する方法 （４）ホットメルト法 必要に応じて粘着付与樹脂、ワックスなどを加えた接着
性組成物を、ホットメルトガン、ロールツーター、押出
コーターなどを用いて基材に塗布し、圧着して接着させ
る方法 〔発明の効果〕 本発明に係る接着性組成物は、良好な接着力と耐熱性と
を有するので、平滑基材を少くとも一方の基材とするも
のに対しても接着剤、特にホットメルト型接着剤として
有効に使用することができる。特に、平滑基材の中でも
従来接着が困難とされていたポリプロピレン同士または
これと他の基材に対しても、本発明の接着性組成物は良
好な接着性と耐熱性とを付与することｔま特筆すべきこ
とといわなければならない。

〔実施例〕

次に、実施例について本発明の詳細な説明する。

なお、各実施例および比較例で調製された組成物の評価
は、次のようにして行われた。

接着カニ （ａ）ヒートシール法 ホットメルト型接着剤を１８０℃で加熱溶融し、熱プレ
スを用いて厚さ０．２簡のシートを作製した。

この接着剤シートを被着体間に挾み、これをシートシー
ラーを用いて、シール幅２５１＋ｌｌ、シール温度１６
０℃（シールパー上面および下面の温度）、シール圧３
〜Ｇ１シール時間５秒間の条件下でヒートシールした後
２５１ｍ１ｍの幅に切り、この試料をインストロン引張
試験機を用い、引張速度３００ｍ／分、温度２３℃の条
件下でＴ型剥離強度を測定した。

（ｂ）ホットメルトアプリケーター法 ホットメルト型接着剤を１８０℃で加熱溶融し、ノード
ソンホットメルトアプリケーターを用い、オープンタイ
ム５秒間、プレス圧力３〜Ｇ、プレス時間５秒間の条件
下で圧着した後、２５ＷＩ幅の試料を作製し、この試料
をインストロン引張試験機を用い、引張速度３００　ａ
ｍ／分、温度２３℃の条件下でＴ型剥離強度を測定した
。

なお、これらの接着力測定用の被着体としては、ポリプ
ロピレンフィルム（ＰＰ：玉押石油化学製品のポリプロ
ピレンを原料としたインフレーションフィルム、厚さ２
００μ）、ポリエチレンテレ７タレートフイルム（Ｐｌ
ｉｉＴ：東し製品ルミラー、厚さ２００μ）および軟質
アルミニウム板（Ａ１：厚さ２００μ）がそれぞれ用い
られた。

浴融粘度： ホットメルト型接着剤の１８０℃における溶融粘度をＢ
型回転粘度計で測定した。

せん断接層破壊温度： 接着力の測定方法において、接着剤シートをクラフト紙
の間に挾んで同条件でヒートシールした後、２５間幅の
試料を作製し、これにｌ　Ｋｆの荷重をかけて０．３０
部分の昇温速度で昇温させたときの落下温度を測定した
。

また、用いられた（ＩＬ）、（ｂ）各成分のメルトフロ
ーレートは、いずれも１９０℃で測定された。

実施例１ プロピレン−エチレン共重合ゴム（プロピレン含量６０
モル％、メルト７０−レート０．２９）７０部（取量、
以下同じ）、結晶性ポリプロピレン（メルト７０−レー
ト１５）３０部、無水マレイン酸１．５部および２，５
−ジメチル−２，５−ジ（第３ブチルパーオキシ）ヘキ
シン−３０，２部ヲ、ヘンシェルミキサーでブレンドし
、この混合物を口径１１５１ｍの押出機（ｈ／ｒｔ−２
８、中間ダルメージスクリュー使用）を用い、樹脂温度
３００℃で押出してペレットとした。

このようにして調製された接着性組成物のメルト７０−
レート（ｂ９０℃、２１６０ｇ）、せん断接層破壊温度
およびヒートシール法による接着強度が、それぞれ測定
された。

実施例２ 実ｍ例１において、プａピレン−エチレン共重合ゴムを
９０部、また結晶性ポリプロピレンを１０部にそれぞれ
変更した。

実施例３ 実施例１において、結晶性ポリプロピレンの代りに、同
量のプロピレン−ブテン−１共重合体（プロピレン含量
７０モル％、メルトフ四−レート２ｋ０１Ｘｉ法による
結晶化度２５％）が用いられた。

比較例１ 実施例１において、無水マレイン酸が用いられなかった
。

比較例２ 実施例１において、プロピレン−エチレン共重合体ゴム
の代りに、同量のエチレン−プロピレン共重合ゴム（エ
チレン含量６０モル％、メルト７０−レート０．６）が
用いられた。

比較例３ 実施例１において、結晶性ポリプロピレンを使用せず、
プロピレン−エチレン共重合ゴムのみを１００部用いた
。

比較例４ 比較例３で得られたプロピレン−エチレン共重合ゴムの
無水マレイン酸グラフト変性体７０部および前記結晶性
ポリプロピレン３０部を押出機でメルトブレンドした。

実施例４ 前記結晶性ポリプロピレン１００部、無水マレイン酸１
．５部および２，５−ジメチル−２，５−ジ（第３ブチ
ルパーオキシ）ヘキシン−３０，２部をトライブレンド
し、実施例１と同じ方法でグラフト反応させた。

得られた結晶性ポリプロピレンの無水マレイン酸グラフ
ト変性体（無水マレイン酸グラフト量１．５１ｆｆｉ％
）３０部、比較例３で得られたプロピレン−エチレン共
重合ゴムの無水マレイン酸グラフト変性体（無水マレイ
ン酸グラフトｍｉ、ｓ重量％）７０部および２．５−ジ
メチル−２，５−ジ（第３ブチルパーオキシ）ヘキシン
−３０，２ｍをトライブレンドし、これを口径６５目の
押出機を用いて３００℃で押出してベレット化した。

比較例５ 実施例４において、２．５−ジメチル−２，５−ジ（第
３ブチルパーオキシ）ヘキシン−３が用いられなかった
。

以上の実施例２〜４および各比較例で得られた接着性組
成物についての評価が実施例１と同様にして行われ、そ
れらの測定結果は実施例１の測定結果と共に次の表１に
示される。

表１ 実施例１　　　３５　　　　　　１３９　　　　１４０
０　　２７２０実施例２　　　２５　　　　　　１１５
　　　　１１５０　　１４５０実施例３　　　２０　　
　　　　１１４　　　　４５００　　５５６０実施例４
　　　４０　　　　　　１３９　　　　１０５０　　１
０８０比較例１　　　５０　　　　　　１３６　　　　
１２０　　　　０比較例２　　　　４　　　　　　１０
８　　　　１１２０　　２８０比較例３　　　１０　　
　　　　７０　　　　９１０　　６８０比較例４　　　
１４　　　　　　９８　　　　１２８０　　１５４０比
較例５　　　３２　　　　　　９９　　　　１３００　
　１６２０実施例５ 実施例１の接着性組成物４０部、粘着付与樹脂としての
テルペン樹脂（安原油脂製品ＹＳＬ／′ジンＰｘ　１０
０　）　４０部およびマイクロクリスタリンワックス（
日木精燻製品々パックス２１９１）２０部をニーグーに
投入し、２００〜２２０℃で１時間混練してホットメル
ト型接着剤を調製した。

このようにしてδη製されたホットメルト型接着剤につ
いて、溶融粘度、せん断接漬破壊温度およびヒートシー
ル法による接層強度をそれぞれ測定した。

実施例６ 実ｆｒｌｌＪ５において、マイクロクリスタリンワック
スの代りに、同量のポリエチレンワックス（玉押石油化
学製品ハイワックス１１０　Ｆ　）が用いられた０ 実施例７ 実施例５において、実施例１の接着性組成物を４５部、
テルペン樹脂を４５部、またマイクロクリスタリンワッ
クスを１０部にそれぞれ変更した。

実施例８ 実施例５において、テルペン樹脂の代りに、同量の脂環
状糸面油樹脂（エッソ化学製品エスフレツツ５３００　
）が用いられた。

実施例９ 実施例５において、実施例１の接着性組成物の代りに、
実施例４の接着性組成物が同量用いられた。

比較例６ 実施例５において、実施例１の接着性組成物の代りに、
比較例１の組成物が同量用いられた。

比較例７ 実施例５　Ｋ、　Ｊ５いて、実施例１の接着性組成物の
代りに、比較例２の組成物が同量用いられた。

比中２例８ 実施例５において、実施例１の接着性組成物の代りに、
比較例３の組成物が同量用いられた。

比１ｉｊ５４例９ 実施例５におい−Ｃ１実施例１の接着性組成物の代りに
、比較例４の組成物が同量用いられた。

比較例１０ 実施例５において、実施例１の接着性組成物の代りに、
比較例５の組成物が同量用いられた。、以１−の実施例
６〜９および比較例６〜１０で得らｔＬだホットメルト
型接着剤についての評価が実施例５と同様にして行われ
（た°だし、実施例７のみ接着はホットメルトアプリケ
ーター法によった）、それらの測定結果は実施例５の測
定結果と共に次の表２に示される。

表２ 実施例５　　　７．５　　　　　８９　　　　５．５　
　　５．４　　　５．０実施例６　　　８．０　　　　
　９９　　　　５．７　　　５．０　　　５．６実施例
７　　３３．０　　　　１０１　　　　７．０　　　６
．５　　　９．５実施例８　　　９．０　　　　　８４
　　　　５．５　　　５．５　　　５．２実施例９　　
　９．８　　　　１１０　　　　６．０　　　６．８　
　　５．２比較例６　　　４．８　　　　　８５　　　
　１．８　　　２．．９　　　１．６比較例７１１０　
　　　　８１　　　　３．３　　　０　　　　０比較例
８　　３５　　　　　５８　　　　６．６　　　５．６
　　　５．２比較例９　　１６．５　　　　　６５　　
　　５．３　　　７．４　　　４．２比較例１０　　９
．８　　　　　６８　　　　５．２　　　５．０　　　
５．３実施例１０ 前記結晶性ポリプルビレ２１０ｏ部、無水マレイン酸５
部および２，５−ジメチル−２，５−ジ（第３ブチルパ
ーオキシ）ヘキシン−３０，２部をトライブレンドし、
実施例１と同じ方法でグラフト反応させた。

得られた結晶性ポリプロピレンの無水マレイン酸グ？フ
ト変性体（無水マレイン酸グラフ）量１．５社鼠％）３
０部１、実施例１で用いられたプロピレン−エチレン共
重合ゴム７０部および２．５−ジメチル−２，５−ジ（
第３ブチルパーオキシ）ヘキシン−３０，２部をトライ
ブレンドし、これを口径６５１の押出機を用い、樹脂温
度３００℃で押出してペレットとした。

実施例１１ 比較例３の組成物７０部、結晶性ポリプロピレン３０部
および２．５−ジメチル−２，５−ジ（第３ブチルパー
オキシ）ヘキシン−３０，２部をトライブレンドし、こ
れを口径６５ｍ！！ｌの押出様を用いて、樹ｕｔ［度３
００℃で押出してペレットとした。

比較例１１ 実施例１Ｏにおいて、結晶性ポリプロピレンの無水マレ
イン醒グラフト変性体とプロピレン−エチレン共瓜合ゴ
ムとが、２，５−ジメチル−２，５−ジ（第３ブチルパ
ーオキシ）ヘキシン−３の不存在下で、メルトブレンド
された。

実施例１２ 実施例５において、実施例１の接着性組成物の代りに、
実施例１Ｏの接着性組成物が同量用いられた。

実施例１３ 実施例５において、実施例１の接着性組成物の代りに、
実施例１１の組成物が同量用いられた。

比較例１２ 実施例５において、実施例１の接着性組成物の代りに、
比較例１１の組成物が同量用いられた。

以上の実施例１０〜１３および比較例１１〜１２で得ら
れた（接着性）組成物およびホットメルト型接着剤につ
いての評価が実施例１および５と同様にして行われた。

それらの測定結果は、次の表３に示される。

表３ 代理人　弁理士　　吉　１）俊　夫 手続補正書（ｂ劃 昭和５９年７月３０日 昭和５９年特許願第１２８９１０号 ２　発明の名称 接着性組成物 ３　補正をする者 事件との関係　　特許出願人 名称　三井ポリケミカル株式会社 ４　代理人　（〒１０５） 住所　東京都港区芝大門１丁目２番７号≧＼ い 謙 一シ （ｂ）ｊｉ！１１頁第１４行のｆ溶融攪伴機、」を削除
する。

（２）第１２頁第２〜３行の［添加するかもしくは無添
加でｊを「添加し」に訂正する。

（３）第１４頁第１１行、第１４行および第２４頁第１
３行の「脂環状」をそれぞれ「脂環族ｊに訂正する。

（４）第１５頁第７行（２個所）、第２６頁表２および
第２８頁表３の「ポアズ」をそれぞれＩｒＰａ−８ＪＩ
に訂正する。

（５）第１８頁第１〜２行の「シートシール」を「ヒー
トシールｊに訂正する。

（６）第１８頁第７行のｒｍ１分」をＦｍｍ／分」に訂
正する。

（７）第２０頁第２行のｒｌ１５ｓ＋ｓ＋ＪをＩｒ６５
ｗ＋ｎＪｌに訂正する。

（８）第１５頁第７行のｒｌｏｏＪをＩｉ’１Ｏ００Ｊ
ｌに訂正する。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、（ａ）過酸化物分解型の非結晶性乃至低結晶性オレ
   フィン系共重合体約９０〜５０重量％および（ｂ）過酸
   化物分解型の結晶性オレフィン系重合体約１０〜５０重
   量％よりなる重合体成分、（ｃ）不飽和カルボン酸また
   はその酸無水物ならびに（ｄ）有機過酸化物の同時溶融
   混合物よりなる接着性組成物。 ２、（ａ）成分がプロピレン含量５０モル％以上のプロ
   ピレン−エチレン共重合体である特許請求の範囲第１項
   記載の接着性組成物。 ３、（ｂ）成分がプロピレンの単独重合体または共重合
   体である特許請求の範囲第１項記載の接着性組成物。 ４、（ｃ）成分がマレイン酸または無水マレイン酸であ
   る特許請求の範囲第１項記載の接着性組成物。 ５、（ｃ）成分が重合体成分１００重量部当り約０．０
   １〜５重量部の割合で用いられた特許請求の範囲第１項
   または第４項記載の接着性組成物。 ６、（ｄ）成分が重合体成分１００重量部当り約０．０
   １〜３重量部の割合で用いられた特許請求の範囲第１項
   記載の接着性組成物。 ７、（ａ）過酸化物分解型の非結晶性乃至低結晶性オレ
   フィン系共重合体約９０〜５０重量％および（ｂ）過酸
   化物分解型の結晶性オレフィン系重合体約１０〜５０重
   量％よりなり、これら（ａ）、（ｂ）両成分の少くとも
   いずれか一方が（ｃ）不飽和カルボン酸またはその酸無
   水物によつてグラフト変性されている重合体成分ならび
   に（ｄ）有機過酸化物の同時溶融混合物よりなる接着性
   組成物。 ８、（ａ）成分に用いられるオレフィン系共重合体がプ
   ロピレン含量５０モル％以上のプロピレン−エチレン共
   重合体である特許請求の範囲第７項記載の接着性組成物
   。 ９、（ｂ）成分に用いられるオレフィン系重合体がプロ
   ピレンの単独重合体または共重合体である特許請求の範
   囲第７項記載の接着性組成物。 １０、重合体のグラフト変性体成分がマレイン酸または
   無水マレイン酸グラフト変性体である特許請求の範囲第
   ７項記載の接着性組成物。 １１、重合体のグラフト変性体成分が不飽和カルボン酸
   またはその酸無水物グラフト量約０．０１〜５重量％の
   グラフト変性体である特許請求の範囲第７項または第１
   ０項記載の接着性組成物。 １２、（ｄ）成分が重合体成分１００重量部当り約０．
   ０１〜３重量部の割合で用いられた特許請求の範囲第７
   項記載の接着性組成物。