JPS62117620A - ガソリンエンジン排ガス中の窒素酸化物を除去する方法 - Google Patents

ガソリンエンジン排ガス中の窒素酸化物を除去する方法

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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 Ｕ産業上の利用分野］ 本発明は、燃料希薄状態で運転されるガンリンエンジン
などの内燃機関からの排ガス中の窒素酸化物（以下ＮＯ
Ｘとづる。）を除去１゛る方法に関する。
ガソリンエンジン中にＪ３いて、燃料希薄状態で運転さ
れるエンジンシスアムは燃料浦費１ａが少なく燃Ｉ１効
率の良いエンジンである。しかし、排ガス中に酸素が過
剰に存在するために窒素酸化物の除去は困難とされてい
た。
本発明は、これに応えるものであり、ガソリンエンジン
等から排出される酸累含｛ｊ排ガス中のＮＯＸを除去す
る方法に関するものである。
［従来の技術１ 排ガス中のＮＯＸ除去法としては、大別して吸着法、吸
収法及び接触還元法などがあるが、接触還元法が排ガス
処理品が大きく、かつ廃水処理も不用であり、技術的、
経済的にも有利であるため現在の脱硝抜術の主流をなし
ている。
接触還元法には還元剤としてメタン、ＬＰＧ。
ガソリン、軽油、灯油等の炭化水素、水素あるいは一酸
化炭素を用いる非選択的接触還元法と、）２元剤として
アンモニアを用いる選択的接触還元法とがある。
部名の場合、酸素を含む排ガスには酸素と反応するに十
分な還元剤を投入し、ＮＯＸを還元するのに対して後者
の場合、高′ａ度の酸素を含む排ガスでもＮＯＸを選択
的に除去できる。
前者の非選択的接触還元法は内燃機関、主として自動車
排ガスのＮＯＸ除去に酸素がほとんどない還元雰囲気下
で用いられており、また、後者の選択的接触還元法は、
火力発電所などをはじめ各種丁場の固定燃焼装置から排
出されるＪＪｔガスのＮＯＸ除ム除去いられている。
［発明が解決しようとり−る問題点１ 現在、に流をなしている脱硝技術、′Ｉｌなわら、接触
還元法にも問題点がイにいわけでもない。
非選択的接触還元法について菖−えば、排ガス中の酸素
濃度が高い場合、人聞の還元剤を必要どづるため、経済
的に問題になるし、アンモニアを用いる選択的接触還元
法について占えば、自動車等のＮＯＸの移動発生源に対
しＣは７ン［−アを供給させることが難しく、又、ＮＯ
ｘの固定発生源に対してｂ触媒の活性低下とともに未反
応のアンモニアが排出されるという２次公害の問題があ
り、現在、肌硝技術の主流をなしている接触還元法にも
種々の解決すべさ゛問題点が残されている。
一方、接触還元法以外の１悦硝技術の主なしのは吸収法
と吸着法がある。
まず吸収法は、ＮＯｘを酸化し吸収する酸化吸収法とＮ
ＯＸを吸収し還元する還元吸収法とがあるが、酸化吸収
法は、たとえば次曲塩素Ｍｊ−１〜す・クム、過酸化水
木１重クロム酸ナトリウム、あるいは過マンガン酸カリ
ウムなどの酸化剤を含むアルカリ性水溶液で吸収する方
法、他には、オゾンあるいは接触酸化などにより酸化し
た後でアルカリ水溶液で吸収する方法、電子線照射によ
り酸化した後アンモニアと反応させ硝安で捕集する方法
などである。また、還元吸収法は、たとえば亜硫酸ナト
リウム、チオ硫酸ナトリウム、硫化すｌ−リウムなどの
還元剤を含む水溶液に接触させＮＯｘを窒素に還元して
除去Ｊ−る方法、他には、ＮＯＸを鉄の錯塩等で吸収し
、共存する亜硫酸ガスで）！元しアルカリ水溶液ぐ吸収
する方法などである。
これらの吸収法はガス吊が大きい排ガスの場合ＮＯＸの
ＣＪ瓜が希薄なため吸収効率が悪く、装置が大規模にな
るし、使用する酸化剤、あるいは還元剤が高価ぐあるた
め好演上問題があるし、さらに吸収に用いた水溶液の廃
水処理、あるいは、ａ１牛づる硝安の取扱いなどにも配
慮する必要がある。
また、ガス部が多いｉＪｌガスの場合、あるいは移動発
生源の場合などは大ノリ模なＳ！ｉ−胃であることが問
題となり、いずれの場合も実用化に至っていない。
つぎに吸着法は、合成ゼオライト、活性炭あるいはイオ
ン交換樹脂などを吸η剤として用い、ＮＯＸを吸着除去
づる方法であるが、吸４８（乙に限界があるため、共存
ガスたとえば硫黄化合物、水蒸気などの影響を受け、使
用時開とともに除去効率が低■し、吸着剤の交換あるい
は昇温等による吸谷物の脱離操作、１Ｉ１２離ガスの処
理等を８肢とザること、かつ一般に排ガス処理能力が小
さいために装置が大規模になるなどの問題が多く、プロ
レスの実用化には至っていない。
以上、いずれの方法でｂ問題点ｔま多い。
以上述べ′Ｃさたように燃（１希薄状態で運転されるガ
ソリンエンジン等の酸素含有排ガス中のＮ。
×除去法は適切な方法がなく、本発明（よ、上記の点に
鑑み、実用的かつ新しい脱硝方法を提供するものである
。
Ｆ問題点を解決するための手段］ 本発明の方法は１１Ｆガス中のＮ　ＯＸを１ｌＩ２木存
在下、触媒と１８触させることにより酸（ヒ吸収さＵ、
該ＪＪＦガスよりＮＯｘを除去し、触媒の吸収効率が低
下した時点で排ガスの通過をとめ、気体状の還元剤を用
いて触媒に蓄積されたＮＯＸを還元除去することにより
、触媒の酸化吸収能を再生させることを特徴とするＮＯ
Ｘ含有ガスからＮＯｘを除去する方法である。排ガス中
のＮＯｘを従来のガス吸着剤を用いて吸着せしめる場合
、その吸着機構は単純な物理的吸着であって、吸着平衡
のため、残留ガスのＮＯ×濃度に限界があり、また、温
度。
湿度、共存ガス等の環境条件の変化に強く影響され、Ｎ
Ｏｘの吸＠能力が低くなりそのため、大規模な装置を必
要とする欠点があった。
本発明の第１の特徴は排ガス中のＮＯｘを酸素存在下触
媒によって酸化吸収することにある。
ＮＯＸを触媒によって酸化吸収するために、ＮＯｘの吸
若能は外部環境条件に比較的影響を受りに＜＜、かつ極
めて希薄な濃度のＮＯＸでも吸収除去することが可能で
ある。それ故に従来のガス吸着剤を用いる方法に比べ、
小規模な装置で排ガス処理が可能となり経済的に有利で
ある。
ＮＯＸの吸収１横については、ｔＪ！なる物理的吸着で
はなく、触媒と１１すらかの望で強く吸容した化学的吸
着であると思われる。
本発明の第２の特徴は除去効率の低下した触媒を水素等
の気体状還元剤を用いて再生する点にある。
ＮＯｘを水素等の還元剤を用いて還元する方法につ・い
ては非選択的接触還元法として広く知られている方法で
あるが、この方法では、酸素が排ガス中に多Ｍに存在し
た場合、酸素と反応り−るに十分な還元剤を投入し、Ｎ
Ｏｘを還元するため、還元剤を多量に消費する点、経済
的でなく、非選択的接触還元法の使用はＭ索がＪｔｌ存
しない場合か、あるいは、酸素の濃度を極力低下せしめ
た場合に限られていた。
本発明の方法では還元剤の消費量は触媒に吸収されたＮ
ＯＸを３７元除去するに必要な酬であり極めて９母であ
るため、舒汎上非常に有利である。
又還元剤の消費量が選択的′）７元法と同等である点で
本発明の方法は選択的接触還元法に屈す方法であると言
える。
以下本発明の詳細な説明する。
具体的な使用例を第１図に示した。
マニホールドから排出された排ガスは酸化触媒に導かれ
、−酸化炭素は二酸化炭素に変換し、各種のハイドロカ
ーボンは二酸化炭素と水に変換する。触媒Ａ、触媒Ｂ、
は窒素酸化物を酸化吸収する触媒であり、並行に配列さ
れ、切り換えパルプで排ガスは融媒△、触［８、いずれ
かの触媒図に導かれる。
一方の触媒図に一定時間導入されたのちに、切り換えバ
ルブで他方の触媒層に導入される。ｌＪ［ガスが通過し
てない触媒層は水素発生装置から発生した水素を導入し
再生される。
次に、本発明に使用する触媒はマンガン、鉄。
コバルト、ニッケル、銅、銀、亜鉛、クロム、モリブデ
ン、タングステン、バナジウム、ニオブ。
タンタル、セリウム、ランタン、チタン、ジルコニウム
、アルミニウム、ケイ素、スズ、鉛、リン。
イオウ、カルシウム、マグネシウム、ストロンチウム、
バリウムよりなるアルカリ土類金属、リヂウム、す１ヘ
リウム、カリウム、ルビジウム、セシウムよりなるアル
カリ金属Ｊ３よびＬ１金属の群から選ばれた少なくとも
１種の元素の金属、酸化物または複合酸化物から成る組
成物である。
触媒の形状として、ペレッ［〜状、パイプ状、板状、格
子状、リボン状、波板状、ドーナツ状、その他一体化成
形されたもの等を適宜選ぶことがひきる。又、コージェ
ライト、ムライトあるいはアルミナ等の格子状の担体お
よび金網、板等の全屈基材−Ｆに触媒組成物を被冒する
触媒調製法も採用できる。
完成した触媒の物性については特に限定は４にいが、Ｂ
ＥＴ比表面積が大きい稈好ましい。
本発明の方法が使用される処理の対蒙となるＩ）ｔガス
組成としては、窒素酸化物（Ｎ　ＯＩ；　？％　Ｄｉ　
Ｌ、て）ｏ、ｏｌ　〜６．ＯＯＯｐｐｍ　、　ｆａ黄耐
酸化物ＳＯ２にｌ！！！　ｉしＴ）　　Ｏ〜２．５００
ｐｐｍ　、　酸素ｏ、１〜２１容吊％、炭酸ガス　１〜
１５容ｆ？１％Ｊ３よび水、ｐ気　１〜１５容ψ％稈ｌ
含イ１づ゛る６の℃・ある。通常のボイラー［［がス。
自動車排ガス、家庭用の暖房器具の排ガスはこの範囲に
入るが、特にガス組成を限定しない。次に処理温度は１
５０〜ｇｏｏ℃、特に２００〜７００℃が好ましく、空
間速度は１０００〜３００，０００）（ｒ−’、特に２
．０００〜１００，０００Ｈｒ−１の範囲が好適である
。処理能力は特に限定はないが、０．０１〜１０に’Ｊ
／ｌ、ｉの第四が好ましい。処理時間は排ガス中のＮｏ
ＸＩＩｎ度に関係するものであるため特に限定はない。
また、還元剤を用いる処理条件としては排ガスの種類、
性状によって異なるが、まず還元剤の種類は水素、アン
モニア、−酸化炭素、メタン等の炭化水素等の通常の還
元剤を使用できるが、取扱いや２次公害の点で水素が最
し好ましい。水素の場合、水の電気分解くメタノールの
スチームリフォーム）等で簡単に発生することが可能で
あるからである。
還元剤の濃度は、特に限定はないが、窒素等の不活性ガ
スで希釈して用いることもできる。次に還元温度は１５
０〜８００℃特に２００〜７００℃が好ましく、空間速
度は還元剤の濃度に関係するものであるが、１０〜１０
０，０ＯＯＨｒ　”’の範囲が好適である。
処理時間は特に限定はないが１分〜１時間の範囲が好ま
しい。
以下に実施例を用いて本発明をさらに詳細に説明づるが
、本発明１よこれら実施例のみに限定されるものではな
い。
実施例１ 日本碍子製のコージェライトハニカム（（６，６８イン
ヂｘ　３．１８インチ）φＸ５６５インチＬ。
４００セル／平方インチ〕に、触媒物質としでＬ　ａ　
Ｆ　ＣＯ３の組成物５１０ｇを担持して触媒をえた。
同じｂのを２個作製し、並列にガソリンエンジンの排気
ラインに装着し、１０分間間隔て一交Ｕに排ガスを通過
さじだ。
ガスを通過させていない触媒ｔよ、水の電解からえたＨ
２ガスをト］２ａめから毎分２１′ｃ供給し、酸化吸着
したＮＯｘを還元除去した。排出される排ガス中のＮＯ
ｘ　８度をケミルミ弐分析計で測定した。入口ガス中の
ＮＯＸ訓度と、出口ガス中のＮｏｘＱ度からＮＯｘの浄
化率を１０分間の積粋１直で算出した。
該実験に用いたガソリンエンジン及び運転条件。
排ガス条件は下記の通りである。
使用丁ンジン：排気小２０００ｃｃ ４サイクル、　ＩＥＦｆ仕様 運転条件　　：　２５００ｒｐｍ　Ｘ−２００ｍＸ−２
Ｏ０定回転触媒入ロ温度：４００℃ 入口ガス濃度：　ＮＯｘ　＝　７００ＤＩｌｌＩ＋空　
　燃　　費　　：　　Ａ／Ｆ　　＝　　１９．０排出ガ
ス中のＮＯＸ＆１度は、１０分間の平均濃度ｒ１ｏｏｐ
ｐｍであった。従ってＮＯｘ浄化率は約８６％であった
。
［発明の効果１ 以上説明したような本発明の窒素酸化物除去方法につい
では、下記に列記するように種々の特徴を有するもので
ある。
（１）従来の排ガス浄化シスｊムでは、酸素過刺雰囲気
では窒素酸化物の浄化が出来なかったが、本発明の方法
により窒素酸化物の処理が可能となった。
ざらに、酸化触媒と組合わせることにより、−酸化炭素
、炭化水素を除去出来、自動車排ガス規制を満足出来る
。
（２）処理Ｖｉ置が大規模にならず、経済的である。
（３）窒素酸化物の還元剤が歩出で処理出来るので経済
的である。
（４）副生物、廃水が出ないので、２次処理が不要であ
る。
【図面の簡単な説明】 第１図は本発明の実施の１例を示すブに】ツク図である
。 図中Ｃ１およびＣ２はガス流路の切り換えバルブである
。

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. （１）ガソリンエンジン排ガス中の窒素酸化物を、酸素
    存在下、触媒と接触せしめることにより、触媒に酸化吸
    収せしめ、該排ガスより窒素酸化物を除去し、触媒の窒
    素酸化物吸収効率が低下した時点で排ガスの触媒上通過
    をとめ、気体状の還元剤を用いて触媒に蓄積された窒素
    酸化物を還元除去することにより、触媒の酸化吸収能を
    再生させることを特徴とするガソリンエンジン排ガス中
    の窒素酸化物を除去する方法。
  2. （２）当該触媒が、マンガン、鉄、コバルト、ニッケル
    、銅、銀、亜鉛、クロム、モリブデン、タングステン、
    バナジウム、ニオブ、タンタル、セリウム、ランタン、
    チタン、ジルコニウム、アルミニウム、ケイ素、スズ、
    鉛、リン、イオウ、カルシウム、マグネシウム、ストロ
    ンチウム、バリウムよりなるアルカリ土類金属、リチウ
    ム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウムより
    なるアルカリ金属および白金、パラジウム、ロジウム、
    ルテニウムよりなる貴金属の群から選ばれた少なくとも
    １種の元素の金属、酸化物または複合酸化物から成るこ
    とを特徴とする特許請求の範囲（１）記載の方法。
JP60257734A 1985-11-19 1985-11-19 ガソリンエンジン排ガス中の窒素酸化物を除去する方法 Pending JPS62117620A (ja)

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