JPS62167252A - 高密度炭化けい素焼結体の製造法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は高密度で且つ熱伝導性の優れた炭化けい素焼結
体の製造法に関するものである。

炭化けい素は常温及び高温において化学的に安定であり
、また機械的特性に優れているため、耐熱構造材料、し
ゆう動材料として使用され始めている。また熱伝導性が
良い性質をいかして放熱板・熱交換器用材料、ＩＣ基板
等の熱伝導材料としての利用が検討されている。

従来の技術 従来、炭化けい素をこのような材料として使用する場合
、微細な炭化けい素粉末を成形して高温で焼成して焼結
体を製造している。しかし、炭化けい素は元来難焼結性
であるため、焼成に際し焼結助剤を添加、混合している
。例えば、（１）β−８ｉＣ粉末にほう素０．０３〜０
．１未満重量％と炭素０．１〜１．０重量％を混和して
焼成する方法（％開昭６０−１５５５７２号公報）　。

（２）α−３ｉＣｉ粉末にＢｅＯを添加してホットプレ
スする高密度・高熱伝導炭化けい素の製造法（セラミッ
クス、　１８　、　Ｐ　２１７〜２３゜１９８３年）が
知られている。

しかしながら、前記（１）の方法では高密度化度および
焼結体の熱伝導率は十分に高いとはいえない。

また前記（２）の方法は、焼結助剤として使用するＢｅ
Ｏが毒性を有するため、作業環境の点から好ましくない
。

発明の目的 本発明は、これらの従来法の欠点を改善すべくなされた
もので、その目的は作業環境を損なうことなく、高密度
でかつ優れた熱伝導性を有する炭化けい素焼結体を製造
する方法を提供するにある。

発明の構成 本発明者らは前記目的を達成すべく、平均粒径０．５μ
ｍ以下の炭化けい米粉末に、希土類元素のうち１種類以
上と炭素とを焼結助剤として使用し、その使用量および
種類を変えて、真空下または不活性雰囲気下で焼成した
ところ、炭化けい米粉末に対し希土類元素のうち１ｍ類
以上０．０１〜２０重量％、炭素０．０５〜１０重量％
の焼結助剤を同時に使用することにより、高密度でかつ
高い熱伝導性を持つ焼結体が得られることを究明し得、
この知見に基いて本発明を完成したものである。

本発明の要旨は平均粒径５．０μｍ以下の炭化けい米粉
末に、該炭化けい米粉末の０．０１〜２０重量％の希土
類元素または同量の希土類元素を含む希土類元素の化合
物のうち１種類以上と該炭化けい米粉末の０．０５〜１
０重量％の炭素または同量の炭素を生成する有機化合物
を混合、成形した後、真空中または不活性雰囲気中で１
８００〜２４００　℃で焼成することを特徴とする高密
度炭化けい素焼結体の製造法、Ｋある。

本発明において使用する炭化けい米粉末の粒径は５．０
μｍ以下、好ましくは１μｍ以下のものであることが必
要である。粒径がそれより大きいものは焼結体の密度が
低下し、また強度が低下する。

原料粉末に含まれる炭化けい素の結晶形は、α形。

β形いずれでもよい。またこれらの混合物でもよい。

焼結助剤としては希土類元素のうち１種類以上と炭素を
使用する。なおここで希土類元素とは、イツトリウム１
ランタン、セリウム、プラセオジウム！ネオジウム、サ
マリウム、ユーロピウム。

ガドリニウム、テルビウム、ジスプロシウム、ホルミウ
ム、エルビウムｔツリウム、イッテルビウム、ルテチウ
ムのことをいう。希土類元素源としては、希土類元素ま
たは希土類元素含有化合物。

たとえば、希土類酸化物が使用される。

希土類元素のうち１種類以上（希土類元素含有化合物で
は、希土類元素に換算して）の添加量は、炭化けい素に
対し０．０１〜２０重量％う好ましくは０．１〜１０重
量％であることが必要である。

０．０１重量％より少ないとち密化の進行がおそく、高
密度の焼結体が得られない。また、２０重ｉ％を超える
と、焼結体中に多くの希土類元素が残留し、炭化けい素
焼結体の機械的強度を低下させる欠点が生ずる。

炭素源としては、黒鉛粉、カーボンブラック等の炭素、
または焼成の際に炭素を生成する、たとえば、フェノー
ル樹脂などの有機化合物が使用される。炭素（有機化合
物の場合は炭素に換算して）の添加量は炭化けい素に対
し、０．０５〜１０重量％であることが必要である。０
．０５重！１％より少ないと焼結が困難であり、１０重
量％を超えると焼結体中に炭素が残留して炭化けい素焼
結体の機械的強度を低下させる欠点が生ずる。

焼結助剤としての希土類元素ならびに炭素の働きについ
ては明らかではない。希土類元素はＩｌ［ａ族に属し、
それら相互の化学的性質はよく似ておし、希土類元素は
種類に関係なく同じような作用をすると思われるが、焼
結体のＸ線回折を行なうと希土類元素の炭化物によると
思われるＸ線回折線が見られるものがいくつか存在する
。このことから希土類元素含有化合物と炭素および炭化
けい素が反応して希土類元素の炭化物を生成し、これが
炭化けい素の焼結の促進に関与するものとも考えられる
。

希土類元素は炭素と同時に添加することによって炭化け
い素のち密化を促進する効果を示す。希土類元素のみの
添加では大きな効果は得られない。

添加する希土類元素量と炭素量との比率は、希土類元素
の少量である領域では特に重要である。この最適比率に
ついては未だ十分な説明が与えられないが、炭素は希土
類元素量に対し成る量比紙が必要である。

炭化けい米粉末と希土類元素のうち１種類以上及び炭素
の混合は、エタノール、アセトン等の有機溶剤または水
を用いての湿式混合が適している。

特に炭素源として有機化合物を用いる場合には、その有
機化合物を溶解する有機溶剤の使用が望ましい。

これらの混合物の成形は、金型成形、ラバープレス！射
出成形等によって行われる。また、ホットプレス、熱間
静水圧プレス等の成形と焼結を同時に行う方法でもよい
。

焼成は真空中または不活性雰囲気中で行う。不活性雰囲
気としては、ヘリウム、アルゴン等が挙げられる。この
雰囲気は含有自由酸素量を極力低下させることが必要で
ある。減圧下では真空度１０　気圧以下で、また不活性
雰囲気中に含まれる酸素濃度は１０−６気圧以下である
ことが望ましい。黒鉛炉、黒鉛ルツボの使用も有効であ
る。雰囲気中に多量の酸素が含まれると、炭化けい素粉
末の表面を酸化して焼結性が低下するからである。

焼成温度は１８００〜２４００℃、好ましくは１９００
２２００℃で行う。１８００℃より低いと焼結の進行が
遅く、ち密な焼結体が得難く、また、２４００℃を超え
ると結晶粒の粗大化が顕著となり、また炭化けい素の分
解が起こるので好ましくない。焼結法は常圧焼結法、ホ
ットプレス法、熱間静水圧プレス法等いずれの方法でも
よいが、添加量が少い場合には、ホットプレス法・熱間
静水圧プレス法を用いる方がよい。

実施例 実施例１〜８ ＳｉＯ２と炭素を反応させて作った平均粒径０．３μｍ
のβ−３ｉＯ粉末に希土類元素の酸化物及び炭素として
レゾール形フェノール樹脂を表１に示す割合で混合した
。ただし、この混合割合は、それぞれ希土類元素及び炭
素に換算した値である。上記混合物にエタノールを加え
ボールミルで１０時間混合した後、乾燥、粉砕して厚料
粉末を得た。

次に該混合粉末を黒鉛ダイスに入れ、１０−’　Ｔｏｒ
ｒの真空中で２００　ｋｇ７ｃｍ２の圧力を加えながら
、５０℃／分の速度で昇温し、表１に示した条件でホッ
トプレスすることにより、φ１０．厚さ２酎の焼結体を
得た。

得られた焼結体の密度及び熱伝導率（レーザフラッシュ
法により測定）を表２に壕とめた。

表２の密度ｐ熱伝導率を特開昭６０−１５５５７２号の
熱伝導性の優れた炭化けい素焼給体と比べると、密度、
熱伝導率ともに実施例の方が同等または優れている。炭
化けい素セラミックスの場合、密度が３，１９７ｃｍ３
を超えると機械的強度は著しく向上するといわれている
ので、実施例のように高密度焼結体の得られた意義は非
常に大きい。

発明の効果 以上のように本発明の方法によると、密度３．１ｐ　／
ｃｍｓ以上で、しかも熱伝導率１００Ｗ／ｍｋ以上であ
る高密度、熱伝導性の優れた炭化けい素焼給体が得られ
る効果を奏し得られる。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. 　平均粒径５．０μｍ以下の炭化けい素粉末に、該炭化
   けい素粉末の０．０１〜２０重量％の希土類元素または
   同量の希土類元素を含む希土類元素の化合物のうち１種
   類以上と該炭化けい素粉末の０．０５〜１０重量％の炭
   素または同量の炭素を生成する有機化合物を混合、成形
   した後、真空中または不活性雰囲気中で１８００〜２４
   ００℃で焼成することを特徴とする高密度炭化けい素焼
   結体の製造法。