JPS6241987B2 - - Google Patents
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- JPS6241987B2 JPS6241987B2 JP54167551A JP16755179A JPS6241987B2 JP S6241987 B2 JPS6241987 B2 JP S6241987B2 JP 54167551 A JP54167551 A JP 54167551A JP 16755179 A JP16755179 A JP 16755179A JP S6241987 B2 JPS6241987 B2 JP S6241987B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- styrene
- weight
- block copolymer
- butadiene
- isoprene
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired
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- Laminated Bodies (AREA)
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
- Adhesives Or Adhesive Processes (AREA)
Description
本発明は、透明性およびホツトメルト接着性に
すぐれる直鎖状イソプレン―スチレンブロツク共
重合体ゴムの押出成形性および熱成形性の改良に
関する。 従来、直鎖状イソプレン―スチレンブロツク共
重合体ゴムは、透明性にすぐれ、ポリオレフイ
ン、ポリアミド、モノビニル芳香族化合物の重合
体などの各種合成樹脂に対するホツトメルト接着
剤として用いられているが、押出成形性および熱
成形性が良くないという欠点があつた。したがつ
て、これを共押出成形による積層構造体の接着層
として用いると、成形中に押出量が変動し、成形
が難しくなり、得られる積層構造体が熱成形時に
偏肉や変形を生じやすいという問題があつた。こ
れを解決するため、ポリスチレンなどを配合する
ことが試みられているが、配合により透明性が低
下し、使用上支障をきたすことがある。 本発明者らは、かかる問題を解消せんと鋭意研
究を重ねた結果、直鎖状イソプレン―スチレンブ
ロツク共重合体ゴムに放射状イソプレン―ブタジ
エンブロツク共重合体を配合すれば、押出成形性
と熱成形性が向上し、しかも直鎖状イソプレン―
スチレンブロツク共重合体ゴムの透明性とホツト
メルト接着性を損うことがないということを見出
し、本発明を完成するに至つた。すなわち本発明
は、スチレン成分を５〜40重量％含有する直鎖状
イソプレン―スチレンブロツク共重合体ゴム50〜
90重量％とスチレン成分を50〜85重量％含有する
放射状スチレン―ブタジエンブロツク共重合体50
〜10重量％を配合してなる接着性組成物である。 本発明における直鎖状イソプレン―スチレンブ
ロツク共重合体ゴムとしては、その構造上、イソ
プレン重合体ブロツクの両末端にスチレン重合体
ブロツクを配したものが好適である。また、スチ
レン成分を５ないし40重量％含有するものが好ま
しい。スチレン成分の含有量が５重量％未満、あ
るいは40重量％を超えると、いずれもホツトメル
ト接着性が低下する傾向にある。 本発明における放射状スチレン―ブタジエンブ
ロツク共重合体としては、その構造上一般式、
（Ｓ―Ｂ）nXで表わされる共重合体が好ましい。
ここに、Ｓはスチレン重合体セグメントを、Ｂは
ブタジエン重合体セグメントを、Ｘはｎ個の官能
基を有する結合剤の残基を、ｎは３以上の整数を
示し、ｎ個の（Ｓ―Ｂ）分枝はそれぞれブタジエ
ン重合体セグメントＢ側で結合剤Ｘと結合してい
る。この放射状スチレン―イソプレンブロツク共
重合体は、米国特許第3281383号に記載されてい
るように、ｎ―ブチルリチウムなどの有機リチウ
ム開始剤を用いてスチレンおよびブタジエンを順
次リビング重合し、ついでブタジエン重合体セグ
メントの活性末端と３個以上の官能基を有する結
合剤とを反応させて製造することができる。 結合剤としては、分子中に３個以上のエポキシ
基を有するエポキシ化亜麻仁油やエポキシ化液状
ポリブタジエン、１，２，５，６，９，10―トリ
エポキシデカンのごときポリエポキシド、トリ
（１―アジリジニル）ホスフインオキシドのごと
きポリアジリジニル化合物、ベンゼン―１，２，
４―トリイソシアネートのごときポリイソシアネ
ート、１，４，７―ナフタレントリカルボキシア
ルデヒドのごときポリアルデヒド、四塩化珪素の
ごときポリハライド、１，４，９，10―アントラ
センテトラオンのごときポリケトンなどが好適で
ある。 本発明における放射状スチレン―ブタジエンブ
ロツク共重合体は、スチレン成分を50ないし85重
量％、とくに60ないし80重量％含有する共重合体
が透明性、押出成形性および熱成形性の面から好
適である。スチレン成分の含有量が50重量％未満
のものは、透明性や押出成形性、熱成形性が低下
し、スチレン成分の含有量が85重量％を超えるも
のは、ホツトメルト接着性を低下させる傾向があ
る。 さらに、本発明における接着性組成物は、放射
状スチレン―ブタジエンブロツク共重合体の配合
割合が10ないし50重量％であることが、ホツトメ
ルト接着性、耐衝撃性、押出成形性および熱成形
性の面から好ましい。放射状スチレン―ブタジエ
ンブロツク共重合体の配合割合が10重量％未満の
場合は押出成形性および熱成形性に劣り、これが
50重量％を越える場合にはホツトメルト接着性が
低下する傾向にある。 本発明の接着性組成物はすぐれたホツトメルト
接着性と透明性、押出成形性、熱成形性を有する
ほか、耐衝撃性にすぐれ、適度の剛性を備えてい
るから、各種合成樹脂層間の接着に好適である。
本発明の接着性組成物は、ポリエチレン、ポリプ
ロピレン、エチレン―プロピレン共重合体、エチ
レン―酢酸ビニル共重合体などのポリオレフイ
ン、ナイロン６などのポリアミド、ポリスチレン
などのモノビニル芳香族化合物の重合体の接着に
用いることができるほか、ポリ塩化ビニリデンな
どのハロゲン化ビニリデン重合体、ブタジエン―
スチレン共重合体、イソプレン―スチレン共重合
体などの共役ジエンとモノビニル芳香族化合物の
共重合体、エチレン―酢酸ビニル共重合体のけん
化物などのオレフインとビニルエステルの共重合
体のけん化物、あるいはアクリロニトリル―ブタ
ジエン―スチレン共重合体の接着にも用いること
ができ、とくに上記の相異なる三種以上の合成樹
脂から適宜構成される透明な多層構造体の共押出
成形用接着層として使用すれば、熱成形性の良い
包装容器用素材が得られ、その効果を如何なく発
揮するものである。 つぎに、本発明を実施例および比較例によりさ
らに具体的に説明する。 実施例 １ 中間層としてエチレン成分の含有率40モル％、
けん化度99.5％、極限粘度0.092／ｇのエチレ
ン―酢酸ビニル共重合体のけん化物を20μの厚さ
で、一方の表面層として密度0.926ｇ／cm3、メル
トインデツクス2.0ｇ／10mmの低密度ポリエチレ
ンを50μの厚さで、他方の表面層としてスチレン
成分を70重量％含有するメルトインデツクス3.2
ｇ／10mmの放射状スチレン―ブタジエンブロツク
共重合体を380μの厚さで、さらに各層間の接着
層としてスチレン成分をを15重量％含有しイソプ
レン重合体ブロツクの両末端にスチレン重合体ブ
ロツクを配したメルトインデツクス12ｇ／10mmの
直鎖状イソプレン―スチレンブロツク共重合体ゴ
ム85重量％とスチレン成分を60重量％含有するメ
ルトインデツクス2.8ｇ／10mmの放射状スチレン
―ブタジエンブロツク共重合体15重量％とからな
る配合物を各25μの厚さで、それぞれ多層成形用
Ｔダイを用いて共押出成形し、厚さ0.5mmの多層
シートを得た。 ここで、上記二種の放射状スチレン―ブタジエ
ンブロツク共重合体には、いずれも結合剤として
分子中に約５個のエポキシ基を有するエポキシ化
亜麻仁油を使用し、約５個のスチレン―ブタジエ
ン共重合体ブロツクの分枝を有するものを使用し
た。 この多層シートについて、その構造を第１表に
示し、その諸特性の測定結果を第２表に示す。 実施例 ２ 接着層としてスチレン成分の含有量を25重量％
としたメルトインデツクス13ｇ／10mmの直鎖状イ
ソプレン―スチレンブロツク共重合体ゴム75重量
％とスチレン成分の含有量を70重量％としたメル
トインデツクス3.2ｇ／10mmの放射状スチレン―
ブタジエンブロツク共重合体25重量％とからなる
配合物を用いる他は、実施例１と同様にして多層
シートを成形した。 この多層シートについて、その構造と諸特性の
測定結果を第１表と第２表に示す。 実施例 ３ 接着層としてスチレン成分の含有量を35重量％
としたメルトインデツクス11.6ｇ／10mmの直鎖状
イソプレン―スチレンブロツク共重合体ゴム60重
量％と、スチレン成分の含有量を80重量％とした
メルトインデツクス2.5ｇ／10mmの放射状スチレ
ン―ブタジエンブロツク共重合体40重量％との配
合物を用いる他は、実施例１と同様にして多層シ
ートを成形した。 この多層シートについて、その構造と諸特性の
測定結果を第１表と第２表に示す。 実施例 ４ 接着層として実施例２で用いた混合物を用い、
一方の表面層として密度0.915ｇ、メルトインデ
ツクス4.5ｇ／10mmのポリプロピレン、他方の表
面層としてメルトインデツクス2.5ｇ／10mmのポ
リスチレンを用いる他は、実施例１と同様にして
多層シートを成形した。 この多層シートについて、その構造を諸特性の
測定結果を第１表と第２表に示す。 実施例 ５ 中間層としてナイロン６を用い、表面層として
は実施例４と同じくポリプロピレンとポリスチレ
ンをそれぞれ用いる他は、実施例１と同様にして
多層シートを成形した。 この多層シートについて、その構造と諸特性の
測定結果を第１表と第２表に示す。 比較例 １ 接着層としてスチレン成分を25重量％含有し、
イソプレン重合体ブロツクの両末端にスチレン重
合体ブロツクを配したメルトインデツクス13ｇ／
10mmの直鎖状イソプレン―スチレンブロツク共重
合体ゴムを用いる他は、実施例１と同様にして多
層シートを成形した。 この多層シートについて、その構造と諸特性の
測定結果を第１表と第２表に示す。 比較例 ２ 接着層として、メルトインデツクス2.5ｇ／10
mmのポリスチレン25重量％と比較例１で用いた直
鎖状イソプレン―スチレンブロツク共重合体ゴム
75重量％とからなる配合物を用いる他は、実施例
１と同様にして多層シートを成形した。 この多層シートについて、その構造と諸特性の
測定結果を第１表と第２表に示す。 比較例 ３ 接着層として比較例２で用いた配合物を用いる
他は、実施例５と同様にして多層シートを成形し
た。 この多層シートについて、その構造と諸特性の
測定結果を第１表と第２表に示す。
すぐれる直鎖状イソプレン―スチレンブロツク共
重合体ゴムの押出成形性および熱成形性の改良に
関する。 従来、直鎖状イソプレン―スチレンブロツク共
重合体ゴムは、透明性にすぐれ、ポリオレフイ
ン、ポリアミド、モノビニル芳香族化合物の重合
体などの各種合成樹脂に対するホツトメルト接着
剤として用いられているが、押出成形性および熱
成形性が良くないという欠点があつた。したがつ
て、これを共押出成形による積層構造体の接着層
として用いると、成形中に押出量が変動し、成形
が難しくなり、得られる積層構造体が熱成形時に
偏肉や変形を生じやすいという問題があつた。こ
れを解決するため、ポリスチレンなどを配合する
ことが試みられているが、配合により透明性が低
下し、使用上支障をきたすことがある。 本発明者らは、かかる問題を解消せんと鋭意研
究を重ねた結果、直鎖状イソプレン―スチレンブ
ロツク共重合体ゴムに放射状イソプレン―ブタジ
エンブロツク共重合体を配合すれば、押出成形性
と熱成形性が向上し、しかも直鎖状イソプレン―
スチレンブロツク共重合体ゴムの透明性とホツト
メルト接着性を損うことがないということを見出
し、本発明を完成するに至つた。すなわち本発明
は、スチレン成分を５〜40重量％含有する直鎖状
イソプレン―スチレンブロツク共重合体ゴム50〜
90重量％とスチレン成分を50〜85重量％含有する
放射状スチレン―ブタジエンブロツク共重合体50
〜10重量％を配合してなる接着性組成物である。 本発明における直鎖状イソプレン―スチレンブ
ロツク共重合体ゴムとしては、その構造上、イソ
プレン重合体ブロツクの両末端にスチレン重合体
ブロツクを配したものが好適である。また、スチ
レン成分を５ないし40重量％含有するものが好ま
しい。スチレン成分の含有量が５重量％未満、あ
るいは40重量％を超えると、いずれもホツトメル
ト接着性が低下する傾向にある。 本発明における放射状スチレン―ブタジエンブ
ロツク共重合体としては、その構造上一般式、
（Ｓ―Ｂ）nXで表わされる共重合体が好ましい。
ここに、Ｓはスチレン重合体セグメントを、Ｂは
ブタジエン重合体セグメントを、Ｘはｎ個の官能
基を有する結合剤の残基を、ｎは３以上の整数を
示し、ｎ個の（Ｓ―Ｂ）分枝はそれぞれブタジエ
ン重合体セグメントＢ側で結合剤Ｘと結合してい
る。この放射状スチレン―イソプレンブロツク共
重合体は、米国特許第3281383号に記載されてい
るように、ｎ―ブチルリチウムなどの有機リチウ
ム開始剤を用いてスチレンおよびブタジエンを順
次リビング重合し、ついでブタジエン重合体セグ
メントの活性末端と３個以上の官能基を有する結
合剤とを反応させて製造することができる。 結合剤としては、分子中に３個以上のエポキシ
基を有するエポキシ化亜麻仁油やエポキシ化液状
ポリブタジエン、１，２，５，６，９，10―トリ
エポキシデカンのごときポリエポキシド、トリ
（１―アジリジニル）ホスフインオキシドのごと
きポリアジリジニル化合物、ベンゼン―１，２，
４―トリイソシアネートのごときポリイソシアネ
ート、１，４，７―ナフタレントリカルボキシア
ルデヒドのごときポリアルデヒド、四塩化珪素の
ごときポリハライド、１，４，９，10―アントラ
センテトラオンのごときポリケトンなどが好適で
ある。 本発明における放射状スチレン―ブタジエンブ
ロツク共重合体は、スチレン成分を50ないし85重
量％、とくに60ないし80重量％含有する共重合体
が透明性、押出成形性および熱成形性の面から好
適である。スチレン成分の含有量が50重量％未満
のものは、透明性や押出成形性、熱成形性が低下
し、スチレン成分の含有量が85重量％を超えるも
のは、ホツトメルト接着性を低下させる傾向があ
る。 さらに、本発明における接着性組成物は、放射
状スチレン―ブタジエンブロツク共重合体の配合
割合が10ないし50重量％であることが、ホツトメ
ルト接着性、耐衝撃性、押出成形性および熱成形
性の面から好ましい。放射状スチレン―ブタジエ
ンブロツク共重合体の配合割合が10重量％未満の
場合は押出成形性および熱成形性に劣り、これが
50重量％を越える場合にはホツトメルト接着性が
低下する傾向にある。 本発明の接着性組成物はすぐれたホツトメルト
接着性と透明性、押出成形性、熱成形性を有する
ほか、耐衝撃性にすぐれ、適度の剛性を備えてい
るから、各種合成樹脂層間の接着に好適である。
本発明の接着性組成物は、ポリエチレン、ポリプ
ロピレン、エチレン―プロピレン共重合体、エチ
レン―酢酸ビニル共重合体などのポリオレフイ
ン、ナイロン６などのポリアミド、ポリスチレン
などのモノビニル芳香族化合物の重合体の接着に
用いることができるほか、ポリ塩化ビニリデンな
どのハロゲン化ビニリデン重合体、ブタジエン―
スチレン共重合体、イソプレン―スチレン共重合
体などの共役ジエンとモノビニル芳香族化合物の
共重合体、エチレン―酢酸ビニル共重合体のけん
化物などのオレフインとビニルエステルの共重合
体のけん化物、あるいはアクリロニトリル―ブタ
ジエン―スチレン共重合体の接着にも用いること
ができ、とくに上記の相異なる三種以上の合成樹
脂から適宜構成される透明な多層構造体の共押出
成形用接着層として使用すれば、熱成形性の良い
包装容器用素材が得られ、その効果を如何なく発
揮するものである。 つぎに、本発明を実施例および比較例によりさ
らに具体的に説明する。 実施例 １ 中間層としてエチレン成分の含有率40モル％、
けん化度99.5％、極限粘度0.092／ｇのエチレ
ン―酢酸ビニル共重合体のけん化物を20μの厚さ
で、一方の表面層として密度0.926ｇ／cm3、メル
トインデツクス2.0ｇ／10mmの低密度ポリエチレ
ンを50μの厚さで、他方の表面層としてスチレン
成分を70重量％含有するメルトインデツクス3.2
ｇ／10mmの放射状スチレン―ブタジエンブロツク
共重合体を380μの厚さで、さらに各層間の接着
層としてスチレン成分をを15重量％含有しイソプ
レン重合体ブロツクの両末端にスチレン重合体ブ
ロツクを配したメルトインデツクス12ｇ／10mmの
直鎖状イソプレン―スチレンブロツク共重合体ゴ
ム85重量％とスチレン成分を60重量％含有するメ
ルトインデツクス2.8ｇ／10mmの放射状スチレン
―ブタジエンブロツク共重合体15重量％とからな
る配合物を各25μの厚さで、それぞれ多層成形用
Ｔダイを用いて共押出成形し、厚さ0.5mmの多層
シートを得た。 ここで、上記二種の放射状スチレン―ブタジエ
ンブロツク共重合体には、いずれも結合剤として
分子中に約５個のエポキシ基を有するエポキシ化
亜麻仁油を使用し、約５個のスチレン―ブタジエ
ン共重合体ブロツクの分枝を有するものを使用し
た。 この多層シートについて、その構造を第１表に
示し、その諸特性の測定結果を第２表に示す。 実施例 ２ 接着層としてスチレン成分の含有量を25重量％
としたメルトインデツクス13ｇ／10mmの直鎖状イ
ソプレン―スチレンブロツク共重合体ゴム75重量
％とスチレン成分の含有量を70重量％としたメル
トインデツクス3.2ｇ／10mmの放射状スチレン―
ブタジエンブロツク共重合体25重量％とからなる
配合物を用いる他は、実施例１と同様にして多層
シートを成形した。 この多層シートについて、その構造と諸特性の
測定結果を第１表と第２表に示す。 実施例 ３ 接着層としてスチレン成分の含有量を35重量％
としたメルトインデツクス11.6ｇ／10mmの直鎖状
イソプレン―スチレンブロツク共重合体ゴム60重
量％と、スチレン成分の含有量を80重量％とした
メルトインデツクス2.5ｇ／10mmの放射状スチレ
ン―ブタジエンブロツク共重合体40重量％との配
合物を用いる他は、実施例１と同様にして多層シ
ートを成形した。 この多層シートについて、その構造と諸特性の
測定結果を第１表と第２表に示す。 実施例 ４ 接着層として実施例２で用いた混合物を用い、
一方の表面層として密度0.915ｇ、メルトインデ
ツクス4.5ｇ／10mmのポリプロピレン、他方の表
面層としてメルトインデツクス2.5ｇ／10mmのポ
リスチレンを用いる他は、実施例１と同様にして
多層シートを成形した。 この多層シートについて、その構造を諸特性の
測定結果を第１表と第２表に示す。 実施例 ５ 中間層としてナイロン６を用い、表面層として
は実施例４と同じくポリプロピレンとポリスチレ
ンをそれぞれ用いる他は、実施例１と同様にして
多層シートを成形した。 この多層シートについて、その構造と諸特性の
測定結果を第１表と第２表に示す。 比較例 １ 接着層としてスチレン成分を25重量％含有し、
イソプレン重合体ブロツクの両末端にスチレン重
合体ブロツクを配したメルトインデツクス13ｇ／
10mmの直鎖状イソプレン―スチレンブロツク共重
合体ゴムを用いる他は、実施例１と同様にして多
層シートを成形した。 この多層シートについて、その構造と諸特性の
測定結果を第１表と第２表に示す。 比較例 ２ 接着層として、メルトインデツクス2.5ｇ／10
mmのポリスチレン25重量％と比較例１で用いた直
鎖状イソプレン―スチレンブロツク共重合体ゴム
75重量％とからなる配合物を用いる他は、実施例
１と同様にして多層シートを成形した。 この多層シートについて、その構造と諸特性の
測定結果を第１表と第２表に示す。 比較例 ３ 接着層として比較例２で用いた配合物を用いる
他は、実施例５と同様にして多層シートを成形し
た。 この多層シートについて、その構造と諸特性の
測定結果を第１表と第２表に示す。
【表】
【表】
なお、実施例および比較例において、メルトイ
ンデツクスはJIS K6870に基づいて測定し、第２
表に示す多層シートの諸特性は以下の方法で測定
し、あるいは良否を判定した。 (1) 透明性……ASTM D1003 (2) 接着力……JIS K6854 (3) 押出成形性 押出成形性は、多層シートの共押出成形時にお
ける押出量の変動が10％未満の場合に良、10ない
し30％の場合に可、30％を超える場合に不可と判
定した。 (4) 熱成形性 熱成形性は、得られた多層シートを用いて、上
部に外径130mmの鍔部を有し、底部の外径105mm、
深さ45mm、周壁を横断面波形とした椀状容器を真
空成形し、成形サイクルの遅速、成形品の偏肉お
よび変形の有無を観測し、同一厚さのポリスチレ
ンシートと同程度かそれよりすぐれる成形結果が
得られた場合に良、それより劣る場合に不良と判
定した。
ンデツクスはJIS K6870に基づいて測定し、第２
表に示す多層シートの諸特性は以下の方法で測定
し、あるいは良否を判定した。 (1) 透明性……ASTM D1003 (2) 接着力……JIS K6854 (3) 押出成形性 押出成形性は、多層シートの共押出成形時にお
ける押出量の変動が10％未満の場合に良、10ない
し30％の場合に可、30％を超える場合に不可と判
定した。 (4) 熱成形性 熱成形性は、得られた多層シートを用いて、上
部に外径130mmの鍔部を有し、底部の外径105mm、
深さ45mm、周壁を横断面波形とした椀状容器を真
空成形し、成形サイクルの遅速、成形品の偏肉お
よび変形の有無を観測し、同一厚さのポリスチレ
ンシートと同程度かそれよりすぐれる成形結果が
得られた場合に良、それより劣る場合に不良と判
定した。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ スチレン成分を５〜40重量％含有する直鎖状
イソプレン―スチレンブロツク共重合体ゴム50〜
90重量％とスチレン成分を50〜85重量％含有する
放射状スチレン―ブタジエンブロツク共重合体50
〜10重量％を配合してなる接着性組成物。 ２ 放射状スチレン―ブタジエンブロツク共重合
体が一般式、（Ｓ―Ｂ）nX（式中，Ｓはスチレン
重合体セグメントを、Ｂはブタジエン重合体セグ
メントを、Ｘはｎは個の官能基を有する結合剤の
残基を、ｎは３以上の整数を示す）で表わされる
共重合体である特許請求の範囲第１項記載の接着
性組成物。 ３ 直鎖状イソプレン―スチレンブロツク共重合
体ゴムが、イソプレン重合体ブロツクの両末端に
スチレン重合体ブロツクを有する共重合体ゴムで
ある特許請求の範囲第１項記載の接着性組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP16755179A JPS5690849A (en) | 1979-12-25 | 1979-12-25 | Adhesive composition |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP16755179A JPS5690849A (en) | 1979-12-25 | 1979-12-25 | Adhesive composition |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5690849A JPS5690849A (en) | 1981-07-23 |
| JPS6241987B2 true JPS6241987B2 (ja) | 1987-09-05 |
Family
ID=15851807
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP16755179A Granted JPS5690849A (en) | 1979-12-25 | 1979-12-25 | Adhesive composition |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5690849A (ja) |
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Family Cites Families (3)
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-
1979
- 1979-12-25 JP JP16755179A patent/JPS5690849A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS5690849A (en) | 1981-07-23 |
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