JPS6246484B2 - - Google Patents

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JPS6246484B2
JPS6246484B2 JP16895583A JP16895583A JPS6246484B2 JP S6246484 B2 JPS6246484 B2 JP S6246484B2 JP 16895583 A JP16895583 A JP 16895583A JP 16895583 A JP16895583 A JP 16895583A JP S6246484 B2 JPS6246484 B2 JP S6246484B2
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JP
Japan
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gas
liquid contact
hydrogen
exchange reaction
water
Prior art date
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JP16895583A
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English (en)
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JPS6060903A (ja
Inventor
Shohei Isomura
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RIKEN
Original Assignee
RIKEN
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Publication date
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  • Devices And Processes Conducted In The Presence Of Fluids And Solid Particles (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】 この発明は、水―水素間同位体交換反応を利用
した水素の同位体である重水素またはトリチウム
を分離、濃縮するための装置に関するものであ
る。
水―水素間同位体交換反応は次の2段階の反応
過程により進行し達成されることが知られてい
る。
第1反応過程;水素と水蒸気間の同位体交換反
応 第2反応過程;水と水蒸気間の同位体交換反応 第1反応過程には触媒が必要であり、該触媒と
して、近年、液体水による活性低下を防止する多
孔質のテフロンやスチレン・ジビニルベンゼン共
重合体などを成形した担体に、白金金属を細かく
分散担持した、いわゆる疎水性触媒が多く用いら
れるようになつてきた。この触媒により水素中の
重水素またはトリチウムは、交換反応によつて水
蒸気に移動し濃縮される。第2反応過程では液体
水と水蒸気とを物理的に接触させることにより、
水蒸気中の重水素またはトリチウムが液体水中に
移動し濃縮される。結局、水素から水蒸気、液体
水へと逐次水素同位体が移動し、総括の反応とし
て水素から液体水へと水素同位体が濃縮されるこ
とになる。しかしながら第1および第2の反応過
程はそれぞれ反応温度で一定な平衡定数により律
せられ、一回の反応過程では水素から水へ移動す
る水素同位体は、重水素については約3倍、トリ
チウムについては約5倍程度の濃度比になるにす
ぎない。そのため所望の濃度に水素同位体を分離
濃縮するためには、逐次的に反応過程を何回も繰
返してゆく必要がある。このような目的を達成さ
せるのに従来装置の一例として多段交換反応塔が
ある(特公昭58―5691号公報参照)。第1図にそ
の概念図を示す。1は疎水性触媒を充填した触媒
床であり、ここで塔底方向より上昇してくる水素
ガスと水蒸気(点線の矢印)を触媒床と並流接触
させ、第1反応過程の水素―水蒸気間同位体交換
反応を行わしめる。2は気液接触部であり、ここ
で塔頂方向より降下してくる液体水(白抜きの矢
印)と触媒床より上昇してくる水蒸気を向流接触
させ、第2反応過程の水―水蒸気間同位体交換反
応を行わしめる。3は液体水のデイストリビユー
タであり、気液接触部より降下してくる液体水が
直接触媒床に触れぬように触媒床を貫通する管路
と結合されている。該多段交換反応塔は、第1図
に示すように、このようなユニツトを多段に積み
重ねることにより交換反応を重畳し、所望の水素
同位体分離が達成されるようにしたものである。
しかしながら、従来装置の欠点として、触媒床
において水素、水蒸気の混合ガスが底部から頂部
へと重力方向に逆らつて上昇するため、飽和水蒸
気の一部が凝縮したり、飛沫同拌などにより触媒
床上で液体水が滞留し、そのため第1反応過程の
触媒交換反応を阻害する現象がしばしば見られ
た。また気液接触部と触媒床とが上下に位置して
いるため塔長を高くすることになり好ましくなか
つた。というのは、特にトリチウムのような放射
性同位元素を取り扱う施設などでは、装置を建設
するのに往々にして高さの制限があり、装置の高
さを極力低くする必要があるからである。
本発明者はこのような欠点のない装置につき研
究を進め本発明を完成するに至つた。
本発明は、水と水素との間で水素同位体交換反
応を行わせるための多段交換反応塔において、 塔底へ向う液体の水と、塔頂へ向う水素と水蒸
気とを接触させる気液接触部; 前記気液接触部の外周に配置された、水素と水
蒸気との間で気相交換反応を行わせる触媒部; 前記気液接触部の上端部外側に配置された上方
仕切部材; 前記触媒部の下端部内側に配置された下方仕切
部材; 前記下方仕切部材の中央に配置され、前記気液
接触部から流下する液体の水を受けて下段の気液
接触部の頂部に散布する装置; 前記触媒部の周囲に設けられた、水素と水蒸気
が通過するための流路; を備えていることを特徴とする多段交換反応塔で
ある。
本発明は、従来上下方向に配置されていた気液
接触部と触媒部をほぼ同一水平面上に配置するこ
とにより塔長を低くし、また触媒部すなわち触媒
床における水素と水蒸気の流れ方向を重力方向す
なわち下向きとすることにより触媒床中に液体の
水が滞留するのを防止したことを特徴としてい
る。したがつて本発明の多段交換反応塔は、前述
の従来装置と原理的には異なるものではないが、
従来装置の欠点を解消し、更に分離効果を向上さ
せたものである。
以下図面を参照して、本発明を更に詳細に説明
する。本発明の交換反応ユニツトは、第2図に示
すように、気液接触部10、その外周に配置され
た触媒床11、および触媒床底部に配置された、
液体の水を下段の気液接触部の頂部に散布するた
めのデイストリビユータ12を備えている。気液
接触部10、触媒床11の横断面形状は特に制限
されないが、一般に同心円形状とするのが便利で
ある。触媒床11の外周には、交換反応ユニツト
の外壁15が設けられ、この外壁15の上端と気
液接触部10の上端は仕切板13によつて連結さ
れている。一方、触媒床11とデイストリビユー
タ12は仕切板16によつて連結されている。こ
のようなユニツトの上端と下端にフランジのよう
な連結手段(図には示されていない)を取り付
け、これよつてユニツトを多段に積み重ね、交換
塔として構成する。
気液接触部10は通常の工業用吸収塔などに使
用されている規則充填物、不規則充填物を充填し
たもの、或は数段の組合せからなる多孔板塔、包
鐘塔などで構成しても良い。触媒床11は疎水性
触媒を使用し、球形、円筒状など種々の形状を有
する粒状触媒を積層したもの、或はハニカム状な
どの規則的な形状を有するもので構成しても良
い。
触媒床11と外壁15との間隙17を通つて塔
底方向より上昇する水素、水蒸気混合ガスは、点
線矢印の示すように、触媒床上部より触媒床に入
り、重力方向に向つて触媒床を通過し、該触媒床
において第1反応過程の交換反応を行う。この場
合、飛沫同拌とか水蒸気の一部凝縮によつて液体
水が触媒床中の触媒表面上に付着するようなこと
があつても、重力方向にガスが流れているためこ
の液体水は触媒床底部へと押し流されてゆき触媒
床中に滞留することはなく、液体水の被覆による
触媒活性の低下を防止することができる。触媒床
において反応した水素、水蒸気混合ガスは気液接
触部10の底部からその内部に導びかれ、該気液
接触部において上段のデイストリビユータ12よ
り散布される液体水(白抜きの矢印)と接触し、
第2反応過程の交換反応を行う。デイストリビユ
ータ12は気液接触部10の頂部に対して均一に
液体水を散布する役割のみならず、水素、水蒸気
混合ガスが触媒床11を経由せずに直接気液接触
部10に達しないようにするための水封の役割を
も兼ね備えている。塔頂方向より降下する水は太
線矢印のように経由し、デイストリビユータ12
より気液接触部10へ至り、触媒床11を通過す
ることなく塔底へと降下する。交換塔全体は所定
の温度に保たれる。たとえば、外表面を外套14
で覆い、外套内部に一定温度に保たれた温水等を
流すことにより反応温度をたとえば60℃〜80℃の
温度に一定に保つ。
以上に本発明による交換反応塔の機能を証明す
るために、実施例を示す。
実施例 1 気液接触部として、内径18mm、高さ100mmのカ
ラム内に、3mmのデイクソンリング(商品名)を
充填部として不規則充填したものを使用し、また
触媒床として、高さ80mm、内径20mm、外径38mmの
共心円筒のハニカム状に成形したスチレン・ジビ
ニルベンゼン共重合体―白金触媒を使用して、気
液接触部の効率ηb(第1反応過程の平衡到達率
で定義する)と触媒床の効率ηc(第2反応過程
の平衡到達率で定義する)とを個々に70℃の反応
温度で測定した。その結果第3図に示すような結
果を得た。図の縦軸は効率ηb,ηcを示し、横
軸は水素、水蒸気混合ガスの気液接触部および触
媒床を通過するガス空筒速度である。
第3図に示されるように、気液接触部と触媒床
の効率が同じ値を持つ場合、例えばηb,η
c0.92の場合、ガス空筒速度は気液接触部では0.4
m/secであり、触媒床では0.8m/secとなる。
このことは気液接触部と触媒床の効率を同じにと
れば、触媒床の断面積は気液接触部の断面積の1/
2で良いことになり、不必要に触媒床の断面積を
大きくする必要はない。結局、本発明による装置
は前述した従来装置と比較すると、塔内径として
1.3倍程度太くすれば良いことになり、それに対
して塔長は0.6倍程度で十分である。
実施例 2 実施例1で用いたものと同じ大きさを有する気
液接触部および触媒床を使用し、第2図に示すよ
うな本発明による交換塔を構成した。段数は10段
とした。この交換塔を用いて、塔底よりトリチウ
ムの富化した水素および飽和水蒸気を与え、塔頂
より天然水を供給した。水素流量は毎時17モル、
水流量は毎時8.5モル、反応温度は70℃としてト
リチウム分離試験を実施した。その結果塔頂より
出る水素ガス中のトリチウム濃度は、塔底の水素
ガス中のトリチウム濃度の150分の1に減損する
ことができた。これは各段ユニツトの反応効率と
して、気液接触部の効率ηb=0.92、触媒床効率
ηc=0.95で機能していることに相当し、本交換
塔は非常に高い効率を維持できることが明らかと
なつた。
本発明による多段交換反応塔は、実施例1で示
したように従来装置にくらべ塔長を大巾に減少す
ることが可能であり、触媒床を通過する水素、水
蒸気混合ガスは重力方向に流れるので液体水の帯
留による触媒の活性低下を防止できる。また実施
例2で示したように反応効率が高く、製作も容易
である。重水製造、トリチウム分離除去など水素
同位体分離技術の各方面に応用することが可能で
あり、その効果は大きい。
【図面の簡単な説明】
第1図は従来装置である多段交換塔の説明図で
あり、第2図は本発明にかかわる多段交換反応塔
の説明図であり、第3図は本発明の実施例で得ら
れたガス空筒速度に対する気液接触部と触媒床の
効率の関係を示すグラフである。 図面番号の説明、1……触媒床、2……気液接
触部、3……デイストリビータ、10……気液接
触部、11…触媒床、12……デイストリビユー
タ、13……仕切板、14……温水槽外套、15
……外壁、16……仕切板、17……気体通路。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1 水と水素との間で水素同位体交換反応を行わ
    せるための多段交換反応塔において、 塔底へ向う液体の水と、塔頂へ向う水素と水蒸
    気とを接触させる気液接触部; 前記液接触部の外周に配置された、水素と水蒸
    気との間で気相交換反応を行わせる触媒部; 前記気液接触部の上端部外側に配置された上方
    仕切部材; 前記触媒部の下端部内側に配置された下方仕切
    部材; 前記下方仕切部材の中央に配置され、前記気液
    接触部から流下する液体の水を受けて下段の気液
    接触部の頂部に散布する装置; 前記触媒部の周囲に設けられた、水素と水蒸気
    が通過するための流路; を備えていることを特徴とする多段交換反応塔。 2 前記気液接触部および前記触媒部が同心の円
    筒である特許請求の範囲第1項記載の多段交換反
    応塔。 3 前記触媒部の断面積が、前記気液接触部の断
    面積の約1/2である特許請求の範囲第1項または
    第2項記載の多段交換反応塔。
JP16895583A 1983-09-13 1983-09-13 多段交換反応塔 Granted JPS6060903A (ja)

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JPS6060903A JPS6060903A (ja) 1985-04-08
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