JPS6265980A - 複合焼結体の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は、窒化アルミニウムと窒化ほう素を含有する複
合焼結体の製造方法に関する。

（従来の技術） 従来、窒化アルミニウムと窒化ほう素を含有する複合焼
結体を製造するに際し、窒化アルミニウム粉末と窒化ほ
う素粉末をそれぞれ個別に合成し、得られた窒化アルミ
ニウム粉末と窒化ほう素粉末を公知の手段により混合し
、該混合物を焼結することにより製造する方法が一般的
にとられている。

（発明が解決しようとする問題点） しかし、窒化ほう素粉末は一般に六方晶の晶癖が発達し
た板状粒子となっているため、形状異方性が非常に大き
い。また一般的に一次粒子が凝集して大きい凝集粒を作
りやすい性質をもっている。

このため、窒化アルミニウム粉末と窒化ほう素粉末を単
に混合するだけで両者が均一に分散した混合粉末を得る
ことは難かしい。従って、従来法では均一な組織を有す
る窒化アルミニウムと窒化ほう素からなる複合焼結体を
得ることは困難であった０ そのために得られた複合焼結体の物性を向上させること
が難かしく、特に曲げ強度の向上には従来法では限界が
あった。

（問題点を解決するための手段） 本発明者等は上記事情に鑑み、均一な組織を有する窒化
アルミニウムと窒化ほう素からなる複合焼結体を得るべ
く鋭意研究を進めた結果、窒化アルミニウム粉末の合成
を窒化ほう米粉末の存在下に行ない、得られた混合粉末
を焼結することによυ得た複合焼結体は均一な組織を持
ち、且つ高い曲げ強度を有することを見出し、本発明を
完成するに至った。

即ち、本発明は、窒化ほう米粉末の存在下に、（＆）　
　金属アルミニウム又はアルミニウム化合物を窒化する か又は （ｂ）ハロゲン化アルミニウムのアンモニア付加物又は
有機アルミニウム化合物のアンモニア付加物を熱分解す
る ことによって窒化アルミニウムと窒化ほう素の混合粉末
を得て、次いで該混合粉末を焼結することを特徴とする
複合焼結体の製造方法である。

以下、本発明について更に詳しく説明する。

本発明で使用する窒化ほう米粉末は、いかなるものでも
採用することができる。一般に、本発明で好適に採用さ
れる窒化ほう米粉末は、純度が９９．０重量％以上で、
平均粒子径が５μｍ以下のものである。このような、高
純度で粒子径の小さい窒化ほう米粉末を使用することに
より、得られる複合焼結体の組織がより一層均−になり
、高い曲げ強度や高い熱伝導性を示す複合焼結体を合成
することができる。

また、該窒化ほう米粉末の製法も特に限定されず公知の
方法が採用できる。

窒化ほう素の存在下に於ける窒化アルミニウムの合成方
法としては、下記の方法が採用される。

（ａ）　　金属アルミニウム又はアルミニウム化合物を
窒化する方法 （ｂ）　　ハロダン化アルミニウムのアンモニア付加物
又は有機アルミニウム化合物のアンモニア付加物を熱分
解する方法 これら（ａ）及び（ｂ）のいずれの方法も窒化アルミニ
ウムの合成方法として公知の方法である。従って、本発
明に於いてこれらの方法を採用する場合、使用される原
料、及び窒化又は熱分解の条件等は公知のものが特に制
限されず採用し得る。

例えば、（ａ）の方法に於けるアルミニウム化合物とし
ては、酸化アルミニウム、窒化温度に於いて酸化アルミ
ニウムになり得る化合物、又はアルミニウム錯イオンの
アンモニウム塩等の公知の原料が何ら制限なく使用し得
る。このうち、窒化温度に於いて酸化アルミニウムにな
り得る化合物としては、具体的には、水酸化アルミニウ
ム、硫酸アルミニウム、塩基性硫酸アルミニウム、硝酸
アルミニウム、アルミニウムのアンモニウム炭酸塩やア
ンモニウム硫酸塩等を代表的な化合物として挙げること
ができる。また、アルミニウム錯イオンのアンモニウム
塩としては、（■４）３ＡｔＦ６等を挙げることができ
る。

また、窒化に用いる窒素源としては、公知のものが何ら
制限なく使用し得る。代表的な窒素源としては、窒素又
は含窒素化合物、例えばＮＨ３，Ｎ２０゜Ｎｏ　、　Ｎ
２Ｈ４，Ｃ２Ｎ２．　ＨＣＮ　、チオシアン酸塩、チオ
尿素等を挙げることができる。

さらに、（ｂ）の方法で使用されるハロゲン化アルミニ
ウムのアンモニア付加物及び有機アルミニウム化合物の
アンモニア付加物も、窒化アルミニウム合成に使用され
る公知の化合物が何ら制限されずに使用し得る。ハロゲ
ン化アルミニウムのアンモニア付加物としては、例えば
、Ａｔｃｔ、・ＮＨ３゜ＡｔＢｒ　”ＮＨ、ＡｔＩ　、
　”ＮＨ３等が好適に用いられ、また、有機アルミニウ
ムのアンモニア付加物としては、（ＣＨ，）　、Ａｔ−
洲、　＃　（Ｃ２Ｈ５）３Ａｔ−ＮＨ３等のアルキルア
ルミニウムのアンモニア付加物が好適に用いられる。

前記（ａ）及び（ｂ）の方法の中でも、本発明に於いて
特に好適に採用し得る方法を示せば、例えば次の方法が
挙げられる。

（１）　　アルミナ又は窒化反応の温度でアルミナとな
り得るアルミニウム化合物と窒化ほう素との混合物を還
元窒化する方法。

（２）金属アルミニウムと窒化ほう素との混合物を窒素
又は含窒素化合物で窒化した後粉砕する方法 （３）　　アルミニウム錯イオンのアンモニウム塩と窒
化ほう素との混合物を窒素又は含窒素化合物で窒化する
方法 （４）　　ハロダン化アルミつウムのアンモニア付加物
又は有機アルミニウム化合物のアンモニア付加物と窒化
ほう素との混合物を熱分解する方法 上記に示した（１）〜（４）の方法の中で、代表例とし
て（１）及び（４）の方法を採用した場合について以下
に詳細に説明する。　　　− （１）窒化ほう素粉束、アルミナ粉末又はアルミナとな
り得るアルミニウム化合物（以下、これらを単にアルミ
ナ等と称する）、さらにカーボン粉末を混合し、 （ｉｉ）　　得られた混合物を適宜乾燥し窒素または含
窒素化合物の雰囲気下で１４００〜１７００℃の温度で
焼成し、 （ｉｉｉ）　　次いで得られた粉末を酸素を含む雰囲気
下で６００〜９００℃の温度で加熱して未反応のカーボ
ンを加熱除去する 工程によって本発明の中間原料である窒化アルミニウム
と窒化ほう素の混合粉末を得ることができる。

前記、アルミナ等及びカーボン粉末は特に限定されずい
かなるものも採用することができるが、得られる窒化ア
ルミニウム粉末及び複合焼結体の特性上、純度９９．０
重量％以上で平均粒子径が２μｍ以下のアルミナ等と灰
分含量０．２重量％以下で平均粒子径が１μｍ以下のカ
ーボン粉末が特に好適に使用される。

またアルミナ等、カーボン粉末及び窒化ほう素粉束の混
合比は一般にアルミナ等（但し、アルミナになり得る化
合物の場合はアルミナに換算する）とカーボン粉末の混
合比が１：０．３６〜１：１（重量比）の範囲が好まし
く、且つ窒化ほう素粉束の混合比は、本発明により製造
される複合焼結体に要求される性状に応じて広い範囲か
ら選択できる。一般に前記混合比のアルミナ等及びカー
号？ン粉末から生成する窒化アルミニウム粉末が７０〜
９０重量％の範囲に対し窒化ほう素粉束が３０〜１０重
量俤の範囲となるように窒化ほう素粉束を混合した場合
、得られる窒化アルミニウムと窒化ほう素の混合粉末を
焼結することにより、高い機械的強度をもち、且つ普通
工具による切削加工ができる複合焼結体を得ることがで
きるので好適である。

前記窒化ほう素粉束、アルミナ等及びカーボン粉末の混
合方法は特に限定されず、トライブレンドする乾式混合
、液体分散媒体が関与する湿式混合等の公知の方法を採
用すればよい。特に好適な実施態様は湿式混合である。

前記湿式混合で使用出来る液体分散媒体は特に限定され
ず湿式混合溶媒として公知のものが使用出来る。一般に
工業的には水、炭化水素、脂肪族アルコール、石油エー
テル、ヘキサン、ベンゼン。

トルエン等であり、脂肪族アルコールは例えばメタノー
ル、エタノール、イソグロノ９ノール等が好適である。

また、混合の条件及び装置は特に限定されず、不可避的
に混入する不純物成分を抑制できるものであれば好適で
ある。例えば、混合時に不純物の混入を避けるため高純
度アルミナ、窒化アルミニウム等の材質の装置を使用す
るか該装置の原料と接する内面をプラスチックでコーテ
ィングする等の手段は適宜実施できる。

このように混合された原料は必要により乾燥を経て、窒
素または含窒素化合物、特にアンモニア雰囲気下に１４
００〜１７００℃の温度で焼成する。

該焼成する温度が上記温度より低い場合は工業的に十分
な還元窒素化反応が進行しないので好ましくない。また
該焼成温度が前記温度より高くなると得られる窒化アル
ミニウムの一部が焼結を起し、粒子間の凝集が起るため
目的の粒子径の窒化アルミニウムを得難くなるので好ま
しくない。

焼成によシ得られた窒化物微粒子は、次いで酸素を含む
雰囲気下で６００〜９００℃の温度で加熱処理され、該
窒化物微粒子に含まれる未反応のカーボンを酸化して除
去される。

次に（４）の方法について説明する。

ハロゲン化アルミニウムのアンモニア付加物又は有機ア
ルミニウム化合物のアンモニア付加物を窒化ほう素と混
合する。混合方法及び混合比は前記（１）の方法と同様
に行なうことができる。ただ、上記のアンモニア付加物
は、水や酸素と反応するため、窒素又はｒ）窒素化合物
の雰囲気下で混合するのが好ましｊ／）　ｃｈ 得られた混合物を、窒素又は含窒素化合物特にアンモ７
１．の雰囲気下で加熱し、熱分解することによ、）窒化
アルミニウムと窒化ほう素の混合粉末が聞（几る。熱分
解に要する加熱温度は、原料と（−１て「句いるアンモ
ニア付加物により最適の温度を選゛、ば良いが一般には
８００〜１５００℃の範囲良い。

以上に、（１）及び（４）の方法について具体的に説明
したが、例えば、窒化ほう素粉床と原料との混合方法及
び混合比等については他の方法に於いても（１）及び（
４）と同様に行なうことができる。いずれの方法で窒化
アルミニウムを合成するにしても、得られる混合粉末中
の窒化アルミニウム粉末が前記したように５０〜９７重
量％、好ましくは６０〜９５重量％、更に好ましくは７
０〜９０重量％の範囲であり、一方、窒化ほう素粉床は
、５０〜３重量％、好ましくは４０〜５重量％、更に好
ましくは３０〜１０重量％の範囲となるように混合粉末
を合成することが好ましい。

前記のようにして得られる窒化アルミニウムと窒化ほう
素の混合粉末を焼結することによって複合焼結体が得ら
れる。焼結に際しては、上記の混合粉末をそのまま焼結
させることもできるが、焼結助剤を用いることが好まし
い。焼結助剤としては、窒化アルミニウム又は窒化ほう
素の焼結に用いられる公知の化合物が何ら制限なく使用
し得る。

本発明では１周期律表第■ａ族金属又は第１１ａ族金属
の化合物が焼結助剤として好適に採用される。

特に好適に使用される代表的なものを例示すると次の通
シである。該周期律表第１１ａ族からなる金属としては
一般にベリリウム、カルシウム、ストロンチウム、バリ
ウム等が好適である。また周期律表第１［ｉ族からなる
金属としてはイツトリウム又はランタン族金属が好適に
使用され、より具体的に挙げればイツトリウム、ランタ
ン、セリウム、デラセオゾム、ネオジム、プロメジウム
、サマリウム、ユーロピウム、カドリニウム、テルビウ
ム、・クスプロシウム、ホルミウム、ニルビウム、ツリ
ウム、イッテルビウム、ルテチウム等、特にイツトリウ
ム、ランタン、セリウム、ネオジム等が好適である。こ
れらの周期律表第１１ａ族又は第１１１ａ族よりなる金
属化合物は特に限定されず窒化アルミニウム粉末及び／
又は窒化ほう素粉床の焼結助剤として公知の前記金属化
合物が使用出来る。

一般には例えば硝酸塩、炭酸塩、ハロゲン化物、アルミ
ン酸塩、酸化物等の化合物が好適に使用される。上記金
属化合物の硝酸塩を用いる場合は酸素含有ガス雰囲気下
の加熱によって亜硝酸塩となるが、炭酸塩、塩化物は酸
化物となる。

また前記周期律表第Ｕａ族金属又は第■＾族金属の化合
物の使用量は該金属の最高原子価の酸化物に換算して複
合焼結体中に０．０１〜５重を裂、好ましくは０．０５
〜４ｉ情チとなる範囲から選べばよい。これらの添加黛
は複合焼結体中の酸素含有量、及び不純物の含有量ある
いは複合焼結体に要求される性状等によって異なるので
予めこれらの性状に応じて好適な使用量を決定すればよ
い。

また前記複合焼結体を得るに際し、前記原料以外に結合
剤、解膠剤、可塑剤等の添加混合は必要に応じて適宜採
用して実施することができる。

上記添加物の混合方法は特に限定されず公知の方法を採
用すればよい。例えば、既述の湿式混合方法が好適に採
用出来るし、液体分散媒体を使用しない乾式混合方法を
採用することも出来る。また混合装置についても特に限
定されず公知のものをそのまま使用すればよい。もちろ
ん前記したように混合時に不純物の混入を避けるため高
純度アルミナ、窒化アルミニウム等の材質の装置を使用
するか該装置の原料と接する内面をプラスチックでコー
ティングする等の手段は適宜実施出来る。

焼結は真空又は非酸化性雰囲気下、例えば窒素ガス雰囲
気下に加圧下あるいは常圧下で行なわれる。加圧下の焼
結の場合は、該混合粉末を黒鉛などのモールドに充填し
、通常２０〜５００　’に９／ｃｍ５の圧力を加えなが
ら、例えば窒素気流中で１５００〜２１００℃に加熱し
複合焼結体を製造する。

常圧下に焼結させる場合には、該混合粉末をそのままか
、あるいは／４’ラフインやポリビニルブチラールなど
の公知のバインダーを添加して所望の形状にラバーブレ
スなどの方法で成形した後、焼成するのが一般的である
。該常圧焼結の条件としては、一般に窒素雰囲気下１５
００〜２１００℃の温度で焼成すると良い。

（効果） 本発明の中間原料として得られる窒化アルミニウムと窒
化ほう素の混合粉末は両者が均一に分散した混合粉体で
ある。これは、窒化ほう素粉床の存在下に於て窒化アル
ミニウムを合成する際、窒化ほう素粉床を核として窒化
アルミニウムが生成するためであろうと考えられる。

従って、上記混合粉末を焼結して得られる複合焼結体は
均一な組織を有する。そのため本発明の製造方法によっ
て得られる複合焼結体は、従来、公知の方法、即ち、窒
化アルミニウム粉末と窒化ほう素粉床を単に混合し、得
られた混合物を焼結することによって得られる複合焼結
体にくらべて窩い曲げ強度を有する。

また、本発明により得られる複合焼結体は高熱伝導性を
示し、特定の組成に於いて普通工具により切削加工がで
きる、いわゆるマシーナブルセラミクスとしての性状を
も発揮する。

本発明により、上記のようなすぐれた特性を有する窒化
アルミニウムと窒化ほう素を含有する複合焼結体を得る
ことができるが、本発明の製造方法はそれだけにとどま
らず、本発明の製造方法を他のセラミクス粉末、例えば
窒化ケイ素、炭化ケイ素等に応用することにより均一な
組織を有する種々のセラミクスの窒化ほう素糸複合焼結
体を得ることができる。

本発明のような簡単な手段で上記のようなすぐれた特性
を有する窒化アルミニウム及び窒化ほう素からなる複合
焼結体を得ることが出来ることは驚異的なことであり、
かつ上記ように本発明の製造方法を広い範囲にわたって
応用できることを考え合わせると本発明が寄与する利点
は計シ知れないものである。

以下実施例によって本発明を具体的に例示するが、本発
明はこれらの実施例に限定されるものではない。

実施例１ 純度９９．９９％（不純物分析値は表１に示す）で平均
粒子径が０．５２μｍで、３μｍ以下の粒子の含有割合
が９５重量％のアルミナ１００重量部、灰分０．０８重
量％で平均粒子径が０．４５μｍのカーボンブラック５
５重量部、及び平均粒子径２．５μｍ、粒径５μｍ以下
の粒子の割合が９５容量チで、且つ純度９９．５％の窒
化ほう素粉床２０重量部とをナイロン製ポットと？−ル
を用い、エタノールを液体分散媒体として湿式混合で均
一にボールミル混合した。

このようにして得られた混合粉末を乾燥後、高純度黒鉛
製平皿に入れ電気炉内に高純度窒素ガスを３１１分で連
続的に供給しながら１６００℃のこのようにして得られ
た反応混合物を空気中で６５０℃の温度で１０時間加熱
し、未反応のカーゼンを酸化除去した。

得られた粉末は白色で、Ｘ線回折による分析の結果、窒
化アルミニウムと窒化ほう素による回折ピークのみで、
Ａｔ２０５の回折ピークはなかった。

化学分析の結果該粉末の組成は窒化アルミニウム７８．
５重量俤、窒化ほう素２０重量％であった。

残部は主にアルミナであると考えられる。該粉末の走査
型電子顕微鏡による観察では平均０．４μｍ程度の均一
な窒化アルミニウム粒子が窒化ほう素粒表ｌＡｔ２０３
粉末分析値 Ａｔ２０□含有量　　　　９９．９９％元素　　　　　
　　含有量（ｐｐｍ） Ｍｇ　　　　＜　５ Ｃｒ　　　　　　　（１０ Ｓｌ　　　　　　　　　　　　　３０ Ｚｎ　　　　　　　　　（５ Ｆｅ　　　　　　　　　　　　　　’１２Ｃｕ　　　　
（５ Ｃａ　　　　　　　　　＜２Ｏ Ｎｉ　　　　　　　　　　　　　　１５Ｔ１　　　　　
　　　〈　５ 子を核として生成しており両者が均一に分散した混合粉
末であった。

上記混合粉末１２Ｆを、窒化ほう素粉末を内面に塗布し
た直径４０隨の黒鉛ダイスに入れ高周波誘導加熱炉を用
い、１気圧の窒素ガス中２００ｋｌ？／（Ｉｎ２の圧力
下、２０００℃の温度で３時間加圧焼結した。得られた
焼結体は白色であった。この焼結体は、Ｘ線回折により
、窒化アルミニウムと六方晶窒化ほう素の２相から成っ
ていることがわかった。

アルキメデス法で測定した密度は２．９６１／ｃ−であ
った。

上記焼結体から約３Ｗ角長さ約４０ｍの試験片を切り出
し、１５００番のサンドベー・ぐ−で磨いた後、曲げ強
度を測定した、測定条件は、クロスヘッドスピード０．
５　ｍ　／　ｍｉｎ　、スパン２０瓢の３点曲げとした
。測定値より計算された曲げ強度は４７ゆ／鵡２であっ
た。

また上記焼結体の加工性を調べたところ超硬ドリルによ
る穿孔、超硬バイトによる切削のいずれも容易に行なえ
、快削性であることがわかった。

更に上記と同条件で製造した窒化アルミニウムと窒化ほ
う素の混合粉末を同条件で加圧焼結した直径１０ｍ、厚
さ２．５ｍの焼結体の室温における熱伝導率を理学電機
製レーザー・フラッシュ法熱定数測定装置ＰＳ−７を用
いて測定した。その結果熱伝導率は７４Ｗ／ｍ−にであ
ることがわかった。

実施例２〜３ 実施例１に於いて窒化ほう素粉末の混合割合を変えそれ
以外は実施例１と全く同一にして実験を行なった。

結果を表２にまとめて示す。

実施例４ 実施例１で得たのと同一組成の窒化アルミニウムと窒化
ほう素とからなる混合粉末１００重量部と３　ＣａＯ’
Ａｔ２０３１．６重量部とをナイロン！！テッドとナイ
ロンコーティングしたゴールを用い、エタノールを分散
媒体として均一にゴールミル混合した。得られたスラリ
ーを乾燥器内で６０℃２４時間乾燥を行なった。

上記混合粉末を実施例１と同様にして加圧下の焼結を行
なった。得られた焼結体は白色で密度は２、９８　ｇ／
ａｎ　　であった。

実施例１と同様にして上記焼結体の物性を測定した結果
、曲げ強度は５２に９７ｍ２、室温での熱伝導率は８９
Ｗ／ｍ−にであった−０ 一方、実施例１と同様に上記焼結体の加工性を調べた結
果、実施例１で得たものと同様に快削性であることが判
った。

実施例５〜９ 実施例４に於いて３　Ｃａ０−Ａｚ２０．を表３に示す
ように他の周期表第１１ａ及び第１ＩＩａ族金属の化合
物に変え、混合割合はそれぞれの酸化物換算で１重量部
となるようにして、それ以外は実施例４と同様にして実
施した。その結果は表３に示す通りであった。

以下余白 実施例１０ 実施例１で得九のと同一組成の窒化アルミニウムと窒化
ほう素とからなる混合粉末１００重量部と酸化イツトリ
ウム３重量部とをナイロン製ポットトナイロン・コーテ
ィングしたゴールを用いエタノールを分散媒体として均
一にメールミル混合した。得られたスラリーを乾燥器内
で６０℃、２４時間乾燥を行なり九。

上記混合粉末約１２Ｎを内径５５ｍの金型に入れ２００
ｋｇ／ｃｍ”の圧力で一軸プレスした後２０００ｋＩｉ
／３２の圧力で静水圧プレスして円板状の成型体とした
。

この成凰体を窒化ほう米製容器に入れ、１気圧の窒素中
で１９００℃、３時間焼成し友。得られた焼結体は白色
で、密度は２．９２ｇ／ｍ”であり次。

実施例１と同様にして上記焼結体の物性を測定した結果
、曲げ強度は４０　ｋｇ／＋ｍ”であり次。また室温に
おける熱伝導率は１０２ｗ／ｍ−にであった。

一方実施例１と同様に上記焼結体の加工性を調べ次結果
実施例１で得たものと同様に快削性であることか判った
。

実施例１１ 純度ｃ＋９．９９％の金属アルミニウム粉末１００］ｉ
量部と実施例１で使用したのと同じ性状の窒化ほう素粉
末３８重量部を、エタノールを分散媒体として均一にゾ
ールミル混合した。

得られたスラリーを乾燥後、ニッケルが一トニ入れ、電
気炉内に高純度窒素ガスを１ｔ／ｍｉｎで連続的に供給
しながら、８５０℃の温度までゆつくシ昇温した。窒化
反応は８２０℃付近で白色光を発し急速に進行した。反
応終了後そのまま窒素気流中で冷却した。

得られ九反応生成物を高純度アルミナ製のポットとメー
ルを用い、乾式粉砕した。得られた粉砕物をアルミナコ
ートに入れ電気炉内に窒素ガスを１ｔ／ｍｉｎで連続的
に供給しながら１２００℃の温度で２時間加熱し友。

得られた混合粉末は灰白色で、Ｘ線回折による分析の結
果は、窒化アルミニウムと窒化ほう素による回折ピーク
のみであっ念。化学分析の結果。

該混合粉末の組成は、窒化アルミニウム７８．２重量％
窒化ほう素２０１ｉチであつ九。残部は未反応金属アル
ミニウム及び不純物酸素であると考えられる。該粉末の
走査型電子顕微鏡による観察では、窒化アルミニウム粒
子と窒化ほう素粒子が相互に均一に分散した混合粉末で
あった。

このようにして得られた粉末１００重量部と酸化イツト
リウム１重量部とをエタノールを分散媒体として均一に
ゾールミル混合し次。

得られたスラリーを乾燥後、実施例１と同様にして加圧
下の焼結を行なった。得られ次焼結体は灰色で、密度は
２．９７１　／ｃｗｔ”であっ九。

実施例１と同様にして上記焼結体の物性を測定した結果
、曲げ強度は４８′Ｋｇ／ｓ＠”でありた。ま几室温に
おける熱伝導率は９３Ｗ／ｍ−にでありた。

一方実施例１と同様に上記焼結体の加工性を調べた結果
、実施例１で得たものと同様に快削性であることがわが
り次。

実施例１２ １５ＭＨＦ水溶液に少しずつ加え、金属アルミニウムを
完全に溶解した。得られた溶液を口過後、口液に６Ｎア
ンモニア水を−が約９に７なるまで加えた。

得られｆｔ　（ＮＨ４）　５ＡＬＦ　６を口取し、エタ
ノールで洗浄後、約１１０℃で１２時間乾燥を行なった
。

このようにして得られた（ＮＨ４）３ＡｔＦ６１００重
量部と実施例１で使用したのと同じ性状の窒化ほう素粉
末６６重量部とをエタノールを分散媒体として均一にボ
ールミル混合した。

得られた混合物を乾燥後、Ｐｔ４０Ｒｈ製ぜ一トに入れ
、同じ＜　Ｐｔ４ＯＲｈ製炉芯管の電気炉内に高純度ア
ンモニアガスを連続的に供給しながら、６００℃の温度
で３０分間加熱後、更に温度を８００℃まで上げ３５時
間加熱を行なりた。

得られた粉末は淡褐色で、Ｘ線回折による分析の結果は
、窒化アルミニウムと窒化ほう素による回折ピークのみ
であった。化学分析の結果、該粉末の組成は窒化アルミ
ニウム７９．８重量％、窒化ほう素２０重量％で残りは
不純物酸素であると考えられる。該粉末の走査型電子顕
微鏡による観察では窒化アルミニウム粒子と窒化ほう素
粒子が相互に均一に分散した混合粉末であった。

このようにして得られた粉末１００重量部と酸化イツ）
　ＩＪウム１重量部とをエタノールを分散媒体として均
一に、＋ｐルールミル合した。

得られたスラリーを乾燥後、実施例１と同様にして加圧
下の焼結を行なった。得られた焼結体は淡褐色で密度は
２．９６１１７ｃｍ”であった。

実施例１と同様にして上記焼結体の物性を測定した結果
、曲げ強度は４７ｋｌｌ／ｖｍ”で室温における熱伝導
率は９６Ｗ／ｍ−にであった。

一方実施例１と同様に上記焼結体の加工性を調べた結果
、実施例１で得たものと同様に快削性であることがわか
った。

実施例１３ 無水ｈｔｃｔ　３とＮ１（３を等モルずつ封管に仕込み
、該封管を２００℃で３０時間加熱した。得られたｈｔ
ｃｔ、・Ｎｕ、　ｌ　Ｏ０重量部と実施例１で使用した
のと同じ性状の窒化ほう素粉末５．５重量部とを窒素雰
囲気下、振動ゾールミルを用い乾式で混合した。

得られた混合物をアルミナカートに入れ、電気炉内に窒
素ガスを連続的に供給しながら１２００℃の温度で５時
間加熱した。

得られた粉末は白色で、Ｘ線回折による分析の結果は、
窒化アルミニウムと窒化ほう素による回折ピークのみで
あった。化学分析の結果、該粉末の組成は窒化アルミニ
ウム７９重量％、窒化ほう素２０重量％で残りは不純物
酸素であると考えられる。該粉末の走査型電子顕微鏡に
よる観察では窒化アルミニウム粒子と窒化ほう素粒子が
相互に均一に分散し次混合粉末であった。

このようにして得られた粉末１００：ｉ置部と酸化イツ
トリウム１重量部とをエタノールを分散媒体として均一
にゾールミル混合した。

得られたスラリーを乾燥後、実施例１と同様に加圧下の
焼結を行なりた。得られた焼結体は白色で密度は２．９
７．Ｐ／α３であった。

実施例１と同様にして上記焼結体の物性を測定した結果
、曲げ強度は４９に９／１ｍ”で、室温における熱伝導
体は９４Ｗ／ｍ−にであった。

一方実施例１と同様に上記焼結体の加工性を調べ友結果
、実施例１で得たものと同様に快削性であることがわか
っ九。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. （１）窒化ほう素粉末の存在下に、 （ａ）金属アルミニウム又はアルミニウム化合物を窒化
   する か又は （ｂ）ハロゲン化アルミニウムのアンモニア付加物又は
   有機アルミニウム化合物のアンモ ニア付加物を熱分解する ことによって窒化アルミニウムと窒化ほう素の混合粉末
   を得て、次いで該混合粉末を焼結することを特徴とする
   複合焼結体の製造方法。