JPS6282664A - マニホ−ルド付燃料電池用電極基板及びその製造方法 - Google Patents

マニホ−ルド付燃料電池用電極基板及びその製造方法

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JPS6282664A
JPS6282664A JP60221439A JP22143985A JPS6282664A JP S6282664 A JPS6282664 A JP S6282664A JP 60221439 A JP60221439 A JP 60221439A JP 22143985 A JP22143985 A JP 22143985A JP S6282664 A JPS6282664 A JP S6282664A
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electrode
separator
fuel cell
electrode substrate
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Hisatsugu Kaji
加治　久継
Kuniyuki Saito
国幸 斉藤
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Kureha Corp
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野１ 本発明は、一般にリン酸型燃料電池用電極基板に係り、
より詳細には、反応ガス流路を備えた多孔性炭素質電極
部が可撓性黒鉛シートを介してセバレーターの両面に接
合されてＪ３す、かつ該セパレーターが該電極部より外
方に伸延している燃料電池用電極基板にＪ３いて、該セ
パレーターの伸延部に反応ガス供給用通路を備えたガス
不透過性の緻密炭素板からなるマニホールド部がフッ木
樹脂層を介して接合されていることを特徴とするマニホ
ールド付燃料電池用電極基板に係る。
本発明のマニホールドｆ」燃料電池用電極基板は全ての
部材がカーボンまたはフッ素樹脂で接合されており、特
に耐リン酸性に優れると共に、基板の周辺端部にマニホ
ールドを兼ねる端部材（以下マニホールド部材と略記す
る）が一体内に接合されているため補強効果があり、そ
の為ハンドリング性に優れている。
「従来の技術」 一般にリン酸型燃料電池における電極としての基板は片
面がリン酸マトリックスに接触して別のハ面がセパレー
ターにつきあわされて積層される。
また、電極基板をＶＩ層して燃料電池とするにはその端
部に反応ガスを電池に供給づ−るためのマニホールドを
記聞し、同時に電池？ｔｉ　ＶＭｕ板の側面から反応ガ
スが外部に拡散しないようにしている。
このような燃料電池において従来は各部材間の１ａ合（
より−ボンゼメン１〜を用いて行なわれていた。
１　しかしカーボンピメントはリン酸によって酸化され
るため、部材間の剥離を生じたり、接合部を通して反応
ガスが漏れたりする可能性があった。
ざらに、通常電極基板は薄板状であるため、特に基板面
積が大きいような場合には取り扱い時に割れたりすると
いう機械的強度の面での問題があった。
〔発明の課題］ 本発明は反応ガス供給用通路を備えたマニホールド部が
セパレーターに接合されて一体化されているマニボール
ドイ４燃斜電池用電極基板を提供づることを目的とする
。
本発明の別の目的は耐リン酸性に優れたリン酸型燃料電
池用電極基板を提供することである。
本発明のさらに他の目的および利点は以下の記載から当
業者には明らかであろう。
［発明の構成Ｊ 本発明は、反応ガス流路を備えた多孔性炭素質電極部が
可撓性黒鉛シートを介してセパレーターの両面に接合さ
れており、かつ該セパレーターが該電極部周縁よりも外
方に伸延している燃料電池用電極基板において、該セパ
レーターの伸延部に反応ガス供給用通路を備えたガス不
透過性の緻密炭素板からなるマニホールド部がフッ素樹
脂層を介して接合されていることを特徴とする？二ホー
ルド付燃料電池用電極す板１３　Ｊζびその製造方法を
提供する。
［詳細な説明］ 以下、添付の図面を参照して本発明の電極基板をさらに
詳しく説明づる。
′？ｊＳ１図は本発明の電極基板の平面図、第２図及び
第３図はそれぞれ第１図のｎ−ｙｎ、ｍ−ｍにおける断
面図である。
本発明の電極基板は、反応ガス流路５を有する２つの電
極部１と、その２つの電極部の間に位置するレバレータ
−４と、該電極部の周辺端部のマニホールド部２とから
なる構造を右している。
セパレーター４は電ｌｔｉ部１より大ぎく図に示したよ
うに電捗部周＃稙より外方に伸延しており、この伸延部
にマニホールド部２が接合されている。
セパレーターと電極部の間には可１イトヤ１黒鉛シート
が介在されており、外方に伸延しているレバレータ−周
辺端部とマニホールド部はそれぞれフッ素樹脂を介して
接合されている（第４図参照）。さらに該マニホールド
部２にはセパレーター４を含めてこれを貫通り゛る反応
ガス供給用通路３が設けられており、反応ガス供給用通
路は１方の電極部１に設４ノられた反応ガス流路５に連
結している。
反応ガスの流れ方向を第２図および第３図に矢印で示す
。
反応ガス流路５は電極部１中ガス拡散部６おＪ：びリブ
部７ならびにセパレーター４またはセパレーター４に接
合された可撓性黒鉛シー１−（第４図３０参照）によっ
て規定される。
電極部は、多孔性炭素質であり、１０００℃以上（の焼
成後にＪ３いて、平均嵩密度０．３へ−０，９ｇ／ｃｃ
、ガス透過率２００Ｍ１／　Ｃｒｉ・ｈｒ　−１１１１
１１Ａ　０以上、及ヒ電気抵抗２００　ｍΩ・ｃｍ以下
の特性を有することが好ましい。
セパ１ノーターは平均嵩密度１．４ＬＪ／ｃｃ以上、ガ
ス透過率１０”ｄ　／　、ｌ　−ｈｒ　−１１１１１１
Ａ　Ｑ以下、電気抵抗１０ｍΩ・Ｃ１１ｌ以１−・で厚
さ２ｍｍ以ドが好ましい。
マニホールド部の内部構造にｔよ様々なものがあり、そ
の数例を第４図に示す。第４図中左図は端部の部分断面
図、゛右図は各々の部分平面図である。
第４図中（１）はマニホールド部が２１．２２および２
３に３分割されたＩＭ造になっており、レバレータ−に
対して１方の側の電極部のリブ部７はマニホールド部２
１の下に多少（たとえば７′　まで・）入り込んだ構造
になっている。またマニホールド部２２の内部端は２２
′　で示されている。これら２１，２２２つに接合され
ている。
第４図中■は（１）のマニホールド部２１と２２が一体
形成されていてマニホールド部２１と２３の２部分にな
っており、リブ部はガス拡散部端面と同じ面７′までに
なっている。なお、（１）の内部端２２′　に相当する
面を２１′で示した。
第４図中（Ｊと（４）はセパレーターの１方の側の電極
部がガス供給通路３のいずれか１方の端（図に１′で示
した）まで延び、ここでマニホールド部２１の内部端に
接する構造となっている。
いずれの場合゛ｂマニホールド部とセパレーターの間は
フッ素樹脂を介して接合されている。なお、第４図にあ
げた構造は一例を示したに過ぎないものであり、目的に
合わせて第４図とは異なる種々の構）ｈをとることがで
きる。
上述の７二ホ一ルド部は平均嵩密度が１．４（］／ＣＣ
以上でガス透過率が１Ｏ−４ｄ　／　ｒ：ｉ　−ｈｒ　
−ｍｍＡｑ以下であることが好ましい。
既に述べたにうに、本発明の燃旧電池用電（１塁仮にお
いては全てのマニホールド部とレバレータ−とがフッ素
樹脂を介して接合されているが、接合部も含めてマニホ
ールド部を通して外部に漏れるリーク聞は、一定の差圧
下で接合部周辺長あたりの単位時間内リークガスはとし
て［リークガス量／（辺長）・（差圧）］なる関係で表
わザものとすると１Ｏ−２ｄ１０１ｉ−ｈｒ−ｍｍＡｑ
　以下／ｆｉｔ）ｆマＬ、イ。
本発明で使用するフッ素樹脂は一般に融点が２００℃以
上のフッ素樹脂Ｃあり、特に限定され４【いが、たとえ
ば四フッ化エチレン樹脂（略称ＰＴＦＥ、　＠点り２７
℃、　　４．６Ｋ（Ｉｆ／ｃｉ熱変形温度１２１℃）、
四フッ化エヂレンー六フッ化ブ〔１ピレン共重合樹脂（
略称Ｆ　Ｅ　Ｐ　、　ｉａ点２５０〜２８０　’Ｃ。
４．６Ｋ（ｉｆ１０ｊ熱変形温度７２℃）、フッ化アル
コギシエチレン樹脂（略称ＰＦＡ、融点３００〜３１０
℃。
４．６にｇ　ｆ　／　ｃｒＡ熱変形温度７５℃）、フッ
化エチレンプロピレン樹脂（略称ＴＦＰ、融点２９０〜
３００℃）などがある。これらのフッ素樹脂は市販され
ている。
本発明にｄ３いては上記フッ素樹脂を、たとえば５０μ
程度のシートまたは約６０１　ｆｆｉ％のディスパージ
ョンとして使用づ゛る。このディスパージョンには少量
の界面活性剤を添加することができる。
本発明のマニホールド伺燃Ｆｌ電池用電極基板を製造す
るには電極部材とセパレーター材との間に可撓性黒鉛シ
ートを挟んでその両側を接着剤を介して接合し、さらに
約１，０００℃以上で焼成し、その＜Ｑ　ｇ板部Ｊ：り
外方に伸延しているセパレーター材の伸延部分とマニホ
ールド部材とをフッ素樹脂のシートまたはアイスバージ
ョンを介在させで接合する。
なお、マニホールド部の反応ガス供給用通路となる穴３
は］−程の任意の段階であけることができ、たとえば各
マニホールド部材をセパレーター材に接合する前またｔ
よ接合した後に適当な手段であけることができる。勿論
この穴３と電極部材の反応ガス流路５とを連絡する通路
はマニホールド部材を接合する萌に適宜設’＝ｊ−Ｔ：
１３　＜のが好ましい。
本発明電ｖｊＡｕ板の電極部材としては次のらのが用い
られる。
■　短炭素繊維、バインダー及び有機粒状物質の６合物
を加熱加圧成形したもの（例えば特開昭５９−６８１７
◇号参照）。特に長さ２ｍｍ以下の短炭素繊維２０〜６
０ｗｔ％、フェノール樹脂２０〜５０Ｗｊ％および有機
粒状物質（細孔調節Ｉ）２０〜５０ｗｔ％からなるｄ合
物を成形温度１００〜１８０℃、成形圧力２・〜１００
Ｋ（Ｉｆ／　ａＡ　、圧力保持時間１〜６０分の条件で
成形したもの。
■　上記［１］の成形部材を１，０００℃以上で焼成し
たもの。
■　長さ２０ｍｍ以下の炭素ｕＡ維とパルプ、再生セル
ロース繊維およびポリアクリロニ］ヘリル繊紺等から選
ばれた少なくとも１種の有ｉ繊帷を抄紙用バインダー（
ポリビニルアルコールｗ４維等）ととらに混合抄紙して
得られた混抄紙にフェノール樹脂の溶液を含浸した抄造
紙（例えば特公昭５３−１８６０３号参照）をガス拡散
部とし、上記［１］の原料を使ってリブ部を形成した成
形品。
■　上記［３］の成形品を１　、０００℃以上で焼成し
たもの。
本発明で使用するセパレーター材としては２．０００℃
で焼成したときの焼成収縮率が０．２％以下の緻密炭素
板が好ましい。
またマニホールド部材は２．０００℃で焼成したときの
焼成収゛縮率が０．２％以下の緻密炭素材が好ましい。
本発明で使用する膨張黒鉛粒子を圧縮して作った可Ｖ＆
ｔ／Ｊ忠鉛シートは、粒径５ｍｍ以下の黒鉛粒子を酸処
理し更に加熱して得た膨張黒鉛粒子を圧縮して作ったも
のであって、厚さが＋ｍｍ以下で、嵩密度１．０〜１．
５　ｇ／ｃｃ、圧縮歪率くずなわち、圧縮量ｆｆｉ　Ｉ
　Ｋｇ　「／ｃｎｉに対づる歪率）が０．３５Ｘ　１Ｏ
−２ｃｉ　／Ｋ（Ｊｆ以下であり、曲率半径が２０ｍ１
ｌまで曲げても折れないという可撓性をイｊするものが
好ましく、市販のものではＵＣＣ製グラフオイル■が好
適な例である。
上記の電極部材とセパレーター材を可撓性黒鉛シートを
介し工接合する際の各接合前で使用づ−る接着剤として
は、通常炭素材の接着に用いられる接着剤でよいが、１
Ｓｉに、フェノール樹脂、エボＶシ樹脂、及びフラン樹
脂客から選択された熱硬化性樹脂であることが好ましい
。
この接着剤層の厚みは特に限定されるものではないが、
一般に０．５ｍｍ以］・で均一・に塗布するのが好まし
い。
また、前記接着剤による接合は、温度１００°〜１８０
℃、プレス灯−力　１　、　！Ｉ−５０Ｋ（ｌ　ｒ　／
ｃｒｉ　、プレス部間１〜１２０分の範囲で行なうこと
ができる。
以上のようにして電極部材を可撓性黒鉛シートを介して
セパレーター材に接合した侵、約１，０００℃以上の温
度で焼成する。
その後、セパレーター材の周辺端部をこれに接合させる
マニホールド部材の面との間にフッ素樹脂のシートまた
はディスパージョンを挟持または孕布し、２ＫＩＮ／ｃ
Ｍ以上の圧力で該樹脂の（融点−５０℃）以上の温度乙
・融霜′接合づる。
［発明の効果１ 以上のようにして得られる本発明のマニホールド部・１
燃別電池用電橿基板はマニホールドが一体形成されてい
るため、該マニホールドに一度反応ガス等を導入覆れば
積層された電池の各部材のマニホールド部を通じて必要
なガスの供給と排出が電池仝休として可能になるので、
通常の燃Ｆ！電池で必要とされる反応ガス等の供給排出
のための外部マニホールドを設りることはももろん必要
ないばかつでなく次のような効果を奏する。
すなわら、Ｔｉ極部としバレーターが可撓性黒鉛シー１
−で、またマニホールド部とセパレーターがフッ素樹脂
で接合一体化されているため耐リン酸性に優れ、リン酸
型燃料電池用電極基板として特に有用である。また薄片
状の電極基板の周囲にマニホールド部が均等に配置接合
されているためこれによる補強効果があり、その結果燃
料？６池製造時などのハンドリング性に優れている。
［実施例］ 以下、本発明を実施例により詳述するが、本発明は以下
の実施例に限定されるものではない。
笈１璽ユ ■　電極部Ｉ 短炭素繊維（県別化学工業（株）製、商品名Ｍ　−２０
４８、平ＥＪｆ４径１４ｍ、平均Ｆ２８４００μ５）３
５旧％、フェノール樹脂（旭有機材（株）製、商品名Ｒ
Ｍ−２１０）　３０ｗｔ％、及びポリビニルアルコール
粒子（日本合成化学（株）特、平均粒径１８０−）　３
５ｗｔ％を混合後、所定の金型に供給し、成形温度１３
５℃、成形圧３５Ｋｇｆ／ｃｉ、圧力保持時間２０分の
条件で成形して、６００ｍｍ　（タテ）　ｘ　６００ｍ
ｍ（ヨコ）ｘｌ、５ｍｍ（厚）の大きさのリブ句電極部
材を製造した。リブ部平は１．０ｍｍ、ガス拡散部厚は
０．５ｍ１ｌｌであった。
■　セパレーター材 昭和電工く株）製ｗＩ密炭素根（厚ｏ、ａｍｍ＋をタテ
、ヨコそれぞれ７２０ｍｍに裁断してセパレーター材と
した。
■　マニホールド部材 東海カーボン（株）製（７：！Ｊ密度１．８５ｇ／ｃｃ
　、厚１．５ｍｍ）の緻密炭素板をタテ６０ｍｍｘヨコ
７２０ｍｍ（４個）　８３よびタテ６０ｍｍｘ　Ｅ　ｍ
ｌ　６００＋ｎｍ（４個）に裁断し、電４Ｇ　Ｊｅｔ板
の反応ガス流路に相当−する部分を切削してガス流路を
設け、マニホールド部材とした。
■　テフロン■ テフロンシート（厚さ０．０５ｍｍ、ニチアス（株）製
）を使用した。
■　可撓性黒鉛シート グラフオイル■ｃｕｃｃ製、嵩密度１．１０ｇ／ｃｃ。
厚さ０．１釦ｍ）を接合面寸法に合わけて適当に裁断し
て用いた。
上記ロバレータ−材の両面とグラフオイルの片面にフェ
ノール樹脂系接着剤を塗布した後、乾燥した。その後１
３５℃、１０Ｋ（ｉｆ／ｃｉ、　２０分の条件で接合し
た。
次いで上記接合物のグラフオイル面に上記接着剤を塗布
し乾燥した。同様に、１−配電極部材のリブ部面に上記
接着剤を塗布して乾燥した。その後１３５℃、　ｌ０Ｋ
（ｌｆ／ｃｒｉ、　２０分の条件で接合した。その後２
，０００℃で焼成した。
次に、マニホールド部材とセパレーター材の接合部にテ
フロンシートを挟持した。その後３６０℃。
５０Ｋｏｆ１０＋ｆで溶融圧着した。
溶Ｉ＠ｉ、ｒｌ−着面の剥離強度を測定するため、試験
片をエポキシ系接着剤で測定冶具に接着し引張試験を行
った。テフロンシー１−の接合部で剥離せずエポキシ系
接着剤のところで剥離したことｆ’ｓ　＋ら、剥離強度
は９０にｇ　ｆ　／　ｃＩｉ以上と推定された。この９
０に９ｒ／ｃｉ以上の剥離強度は通常の炭素材同士を熱
硬化性樹脂溶液接着剤で接着した時の剥離強度３Ｋｇｒ
／Ｃｉに比して実に３０倍の接着強度となっている。
友亙皇ユ 実施例１のテフロンシートの代りにテフロンアイスバー
ジョン（三井フロロケミカル（株）製。
略称ＰＴＦＥ、６０重積％を含む水溶液）を使用し、マ
ニホールド部材とセパレーター材の接合面にムラなく塗
布し、空気中で乾燥した。その後、３６０℃、　５０Ｋ
（Ｊｆ／ｃｉで溶融圧着シタ。
剥離強度は実施例１と同様であった。
【図面の簡単な説明】
第１図は本発明の電Ｉ４ｉ基板の平面図、第２図および
第３図はそれぞれ第１図の■−１．ｌｌｌ−ｌ１１断面
図、第４図ｔよマニホールド部の内部（１１１造を示り
゛部分斯面図（左図）および部分平面図（右図）である
。 １・・・・・・電極部、２・・・・・・マニホールド部
、３・・・・・・反応ガス供給用通路、４・・・・・・
セパレーター、５・−・・・・反応ガス流路、３０・・
・・・・可撓性黒鉛シート．４０・・・・・・フッ素樹
脂層。 代理人　１Ｆ埋七月１　口　義　雄 第４図 手続補正書 昭和６０年１０月／ｌ　日 ２、発明の名称　　　マニホールド付燃料電池用電極基
板及びその製造方法 ３、補正をづる者 事件との関係　　特許出願人 名　称　　　　（１１０）呉羽化学工業株式会社４、代
　理　人　　　東京都新宿区新宿１丁目１番１４号　山
田ビル５、補正命令の日付　　　自　発 ８、補正の内容 （１）明細書中箱２３頁第４行目にｒ　５０Ｋｏｆ／ｃ
ｉＪとあるを［２０にｇｒ／ｃｒｔｉ］と補正する。 （２）同第２４頁第２行目に［５０Ｋｏｆ／ＣｉＪとあ
るを［２０にｇｒ／ｍＪと補正する。

Claims (15)

    【特許請求の範囲】
  1. （１）反応ガス流路を備えた多孔性炭素質電極部が可撓
    性黒鉛シートを介してセパレーターの両面に接合されて
    おり、かつ該セパレーターが該電極部より外方に伸延し
    ている燃料電池用電極基板において、該セパレーターの
    伸延部に反応ガス供給用通路を備えたガス不透過性の緻
    密炭素板からなるマニホールド部がフッ素樹脂層を介し
    て接合されていることを特徴とするマニホールド付燃料
    電池用電極基板。
  2. （２）前記フッ素樹脂が２００℃以上の融点を有するこ
    とを特徴とする特許請求の範囲第１項に記載のマニホー
    ルド付燃料電池用電極基板。
  3. （３）前記多孔性炭素質電極部が、１，０００℃以上で
    焼成されたとき、０．３〜０．９ｇ／ｃｃの嵩密度、２
    ００ｍｌ／ｃｍ＾２・ｈｒ・ｍｍＡｑ以上のガス透過率
    、および２００ｍΩ・ｃｍ以下の電気抵抗を有すること
    を特徴とする特許請求の範囲第１項または第２項に記載
    のマニホールド付燃料電池用電極基板。
  4. （４）セパレーターが１．４ｇ／ｃｃ以上の嵩密度、１
    ０＾−＾６ｍｌ／ｃｍ＾２・ｈｒ・ｍｍＡｑ以下のガス
    透過率、１０ｍΩ・ｃｍ以下の電気抵抗、および２ｍｍ
    以下の厚さを有することを特徴とする特許請求の範囲第
    １項〜第３項のいずれかに記載のマニホールド付燃料電
    池用電極基板。
  5. （５）マニホールド部が１．４ｇ／ｃｃ以上の嵩密度お
    よび１０＾−＾４ｍｌ／ｃｍ＾２・ｈｒ・ｍｍＡｑ以下
    のガス透過率を有することを特徴とする特許請求の範囲
    第１項〜第４項のいずれかに記載のマニホールド付燃料
    電池用電極基板。
  6. （６）反応ガス流路用通路を備えた多孔性炭素質電極部
    材とこれより大きいセパレーター材の間に可撓性黒鉛シ
    ートを介在させてセパレーター材が該電極部材よりも外
    方に伸延するように接着剤によって接合し、さらに約１
    ，０００℃以上で焼成してセパレーター材の両面に可撓
    性黒鉛シートを介して多孔性炭素質電極部材が接合され
    た燃料電池用電極基板部を製造した後、該基板部の外方
    に伸延しているセパレーター材にフッ素樹脂のシートま
    たはディスパージョンを介してガス不透過性の緻密炭素
    板からなるマニホールド部材を接合し、さらに任意の段
    階で該マニホールド部材に反応ガス供給用通路となる穴
    をあけることからなる、特許請求の範囲第１項に記載の
    マニホールド付燃料電池用電極基板の製造方法。
  7. （７）前記フッ素樹脂が２００℃以上の融点を有するこ
    とを特徴とする特許請求の範囲第６項に記載の方法。
  8. （８）電極部材を、 ［１］短炭素繊維、バインダーおよび有機粒状物質の混
    合物を一体的に加熱加圧成形した成形部材、［２］前記
    ［１］の成形部材を焼成した焼成部材、［３］炭素繊維
    とパルプ、再生セルロース繊維およびポリアクリロニト
    リル繊維から選ばれた少なくとも１種の有機繊維を抄紙
    用バインダー（ポリビニルアルコール繊維等）と共に混
    合抄紙して得られた混抄紙にフェノール樹脂の溶液を含
    浸した抄造紙をガス拡散部とし、前記［１］の混合物か
    らリブ部を形成した成形部材、ならびに ［４］前記［３］の成形部材を焼成した焼成部材から選
    択することを特徴とする特許請求の範囲第６項または第
    ７項に記載の方法。
  9. （９）セパレーター材が、２，０００℃で焼成したとき
    の焼成収縮率が０．２％以下の緻密炭素板であることを
    特徴とする特許請求の範囲第６項〜第８項のいずれかに
    記載の方法。
  10. （１０）マニホールド部材が２，０００℃で焼成したと
    きの焼成収縮率が０．２％以下の緻密炭素材であること
    を特徴とする特許請求の範囲第６項〜第９項のいずれか
    に記載の方法。
  11. （１１）可撓性黒鉛シートが膨張黒鉛粒子を圧縮して製
    造したものであることを特徴とする特許請求の範囲第６
    項〜第１０項のいずれかに記載の方法。
  12. （１２）前記可撓性黒鉛シートが粒径５ｍｍ以下の黒鉛
    粒子を酸処理し更に加熱して得た膨張黒鉛粒子を圧縮し
    て製造したものであって、厚さが１ｍｍ以下で、嵩密度
    が１．０〜１．５ｇ／ｃｃ、圧縮歪率が０．３５×１０
    ＾−＾２ｃｍ＾２／Ｋｇｆ以下であり、曲率半径が２０
    ｍｍまで曲げても折れないような可撓性を有することを
    特徴とする特許請求の範囲第１１項に記載の方法。
  13. （１３）前記可撓性黒鉛シートの接着剤が、フェノール
    樹脂、エポキシ樹脂及びフラン樹脂から選択された熱硬
    化性樹脂であることを特徴とする特許請求の範囲第６項
    〜第１２項のいずれかに記載の方法。
  14. （１４）前記電極部材とセパレーター材の接合条件が、
    温度１００〜１８０℃、プレス圧力１．５〜５０Ｋｇｆ
    ／ｃｍ＾２、プレス時間１〜１２０分の範囲であること
    を特徴とする特許請求の範囲第６項〜第１３項のいずれ
    かに記載の方法。
  15. （１５）前記マニホールド部材の接合条件が、圧力２Ｋ
    ｇｆ／ｃｍ＾２以上で前記フッ素樹脂の（融点−５０℃
    ）以上の温度であることを特徴とする特許請求の範囲第
    ６項〜第１４項のいずれかに記載の方法。
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