JPS63181259A - 電池用正極体の製造法 - Google Patents
電池用正極体の製造法Info
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- JPS63181259A JPS63181259A JP62012273A JP1227387A JPS63181259A JP S63181259 A JPS63181259 A JP S63181259A JP 62012273 A JP62012273 A JP 62012273A JP 1227387 A JP1227387 A JP 1227387A JP S63181259 A JPS63181259 A JP S63181259A
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- electrode body
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- lithium
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- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
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- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
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- H01M4/00—Electrodes
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、負極に金属リチウムまたはリチウム合金を活
物質として用いた電池において、結着材として固体電解
質を用いたことを特徴とする正極体の製造法に関するも
のである。さらに詳しくは、負極に金属リチウムまたは
リチウム合金を活物質として用いた電池において、アク
リロイル変性ポリアルキレンオキシドとリチウムイオン
塩とポリアルキレングリコールとから成る組成物を結着
材として用いたことを特徴とする電池用正極体の製造法
に関するものである。
物質として用いた電池において、結着材として固体電解
質を用いたことを特徴とする正極体の製造法に関するも
のである。さらに詳しくは、負極に金属リチウムまたは
リチウム合金を活物質として用いた電池において、アク
リロイル変性ポリアルキレンオキシドとリチウムイオン
塩とポリアルキレングリコールとから成る組成物を結着
材として用いたことを特徴とする電池用正極体の製造法
に関するものである。
［産業上の利用分野］
本発明は、高分子化合物を主成分とする固体電解質を正
極体の結着材として用いたリチウム電池に関する。
極体の結着材として用いたリチウム電池に関する。
［従来の技術およびその問題点］
リチウム電池の正極体は、種々の形状に加工するために
、結着材を使用する。しかし、よく用いられるポリテト
ラフルオロエチレンなどは、イオン伝導性が小さく、多
量に使用すると正極体活物質が結着材で被覆され、正極
の内部抵抗が増大して電池特性が低下する。そのため、
多量に結着材を含有することができず、加工性が悪いと
いう欠点がある。
、結着材を使用する。しかし、よく用いられるポリテト
ラフルオロエチレンなどは、イオン伝導性が小さく、多
量に使用すると正極体活物質が結着材で被覆され、正極
の内部抵抗が増大して電池特性が低下する。そのため、
多量に結着材を含有することができず、加工性が悪いと
いう欠点がある。
この問題を解決するため、例えば、特開昭５８−８５２
６９号では、高分子固体電解質組成物に有機溶媒を添加
して、見かけ上、固体状を保ったままイオン導電性を有
する組成物を正極体の結着材として用いる方法が提案さ
れている。しかし、。
６９号では、高分子固体電解質組成物に有機溶媒を添加
して、見かけ上、固体状を保ったままイオン導電性を有
する組成物を正極体の結着材として用いる方法が提案さ
れている。しかし、。
有機溶媒含有量の調整、脱溶媒等の工程が複雑であり、
用いられている有機溶媒の沸点がさほど高くないことか
ら、有機溶媒が使用中に組成物から徐々に気化してイオ
ン伝導性が低下したり、有機溶媒が組成物からにじみだ
したりするなど、長期信頼性に問題があった。
用いられている有機溶媒の沸点がさほど高くないことか
ら、有機溶媒が使用中に組成物から徐々に気化してイオ
ン伝導性が低下したり、有機溶媒が組成物からにじみだ
したりするなど、長期信頼性に問題があった。
［問題を解決するための手段］
本発明は、負極に金属リチウムまたはリチウム合金を活
物質として用いた電池において、■下記の一般式（Ｉ） ＣＨ２−Ｃ−Ｃ−０−（Ｉ） （但し、Ｒは水素または低級アルキル基を示す）で表さ
れるアクリロイル基構造と、 下記の一般式（ＩＩ ） （ＣＨ２ＣＨＲＯ）ｒｌ （ＩＩ ）（但
し、ｎは１〜３０の整数、 ・Ｒは水素または低級アルキル基を示す）で表されるポ
リアルキレンオキシド構造を、含有するアクリロイル変
性ポリアルキレンオキシドと、 ■リチウムイオン塩と、 ■−一般式ｍ） ＲＯ（ＣＨ２ＣＨＲＯ）ｎ−Ｒ（ＤＩ）（但し、Ｒは水
素または低級アルキル基、ｎは３〜３０の整数を示す） で表されるポリアルキレングリコールと、から成る組成
物を硬化して、結着させることを特徴とする正極体の製
造法を提供することにより、前記目的を達成したもので
ある。
物質として用いた電池において、■下記の一般式（Ｉ） ＣＨ２−Ｃ−Ｃ−０−（Ｉ） （但し、Ｒは水素または低級アルキル基を示す）で表さ
れるアクリロイル基構造と、 下記の一般式（ＩＩ ） （ＣＨ２ＣＨＲＯ）ｒｌ （ＩＩ ）（但
し、ｎは１〜３０の整数、 ・Ｒは水素または低級アルキル基を示す）で表されるポ
リアルキレンオキシド構造を、含有するアクリロイル変
性ポリアルキレンオキシドと、 ■リチウムイオン塩と、 ■−一般式ｍ） ＲＯ（ＣＨ２ＣＨＲＯ）ｎ−Ｒ（ＤＩ）（但し、Ｒは水
素または低級アルキル基、ｎは３〜３０の整数を示す） で表されるポリアルキレングリコールと、から成る組成
物を硬化して、結着させることを特徴とする正極体の製
造法を提供することにより、前記目的を達成したもので
ある。
本発明の組成物を構成するの成分である、前記一般式（
Ｉ）及び（Ｉりで表される構造を含有するアクリロイル
変性ポリアルキレンオキシドとしては、例えば、トリエ
チレングリコールモノアクリレート、テトラエチレング
リコールモノアクリレート、ポリエチレングリコールモ
ノアクリレート、メトキシテトラエチレングリコールモ
ノアクリレート、フェノキシテトラエチレングリコール
モノアクリレート、メトキシポリエチレングリコールモ
ノアクリレート、トリエチレングリコールモノメタクリ
レート、ポリエチレングリコールモノメタクリレート、
メトキシポリエチレングリコールモノメタクリレート、
ポリエチレングリコールジアクリレート、ポリエチレン
グリコールジメタクリレート、トリエチレングリコール
トリメチロールプロパントリアクリレート、および上記
の化合物のエチレングリコール構造をプロピレングリコ
ール構造に代えた化合物などを挙げることができる。
Ｉ）及び（Ｉりで表される構造を含有するアクリロイル
変性ポリアルキレンオキシドとしては、例えば、トリエ
チレングリコールモノアクリレート、テトラエチレング
リコールモノアクリレート、ポリエチレングリコールモ
ノアクリレート、メトキシテトラエチレングリコールモ
ノアクリレート、フェノキシテトラエチレングリコール
モノアクリレート、メトキシポリエチレングリコールモ
ノアクリレート、トリエチレングリコールモノメタクリ
レート、ポリエチレングリコールモノメタクリレート、
メトキシポリエチレングリコールモノメタクリレート、
ポリエチレングリコールジアクリレート、ポリエチレン
グリコールジメタクリレート、トリエチレングリコール
トリメチロールプロパントリアクリレート、および上記
の化合物のエチレングリコール構造をプロピレングリコ
ール構造に代えた化合物などを挙げることができる。
上記アクリロイル変性ポリアリキレンオキシドの分子量
は特に制限はなく、通常２００〜３００００、好ましく
は２５０〜３０００のものが用いられる。
は特に制限はなく、通常２００〜３００００、好ましく
は２５０〜３０００のものが用いられる。
また、上記アクリロイル変性ポリアリキレンオキシドは
、２種以上併用することもできる。
、２種以上併用することもできる。
また、本発明の組成物を構成する■成分であるリチウム
イオン塩としては、特に制限はないが、例えば、ＬｉＣ
見０４ 、Ｌｉｌ、Ｌｉ５ＣＮ。
イオン塩としては、特に制限はないが、例えば、ＬｉＣ
見０４ 、Ｌｉｌ、Ｌｉ５ＣＮ。
ＬｉＢＦａ 、ＬｉＡｓＦ６ 、ＬｉＣＦ３ＳＯ３。
ＬｉＰＦ６などを使用することができる。
上記リチウムイオン塩の含有量は、アクリロイル変性ポ
リアルキレンオキシド及びポリアルキレンゲリコールの
アルキレンオキシドユニット（以下ＥＯと略称する）に
対して（リチウムイオン塩／ＥＯ）Ｘ１００ （モル％
）が、好ましくは０．０５〜５０モル％、より好ましく
は０．１〜３０モル％となる量である。
リアルキレンオキシド及びポリアルキレンゲリコールの
アルキレンオキシドユニット（以下ＥＯと略称する）に
対して（リチウムイオン塩／ＥＯ）Ｘ１００ （モル％
）が、好ましくは０．０５〜５０モル％、より好ましく
は０．１〜３０モル％となる量である。
上記リチウムイオン塩の含有量が多すぎると。
過剰のリチウムイオン塩が解離せず、単に混在するのみ
になり、このため電池性能が逆に低下する。また、含有
量が少なすぎても、解離するイオンの数が小さくなり、
電池性能が低下する。
になり、このため電池性能が逆に低下する。また、含有
量が少なすぎても、解離するイオンの数が小さくなり、
電池性能が低下する。
また、上記リチウムイオン塩は、２種以上併用すること
ができる。
ができる。
本発明の組成物を構成する■成分である、前記一般式（
ＩＩＩ）で表されるポリアルキレングリコールとしては
、例えば、テトラエチレングリコール、ヘキサエチレン
グリコール、オクタエチレングリコール、及びそれらの
モノあるいはジメチルエーテル、並びに上記の化合物の
エチレングリコール構造をプロピレングリコール構造に
代えた化合物などを挙げることができる。また、上記ポ
リアルキレングリコールは、２種以上併用することがで
きる。
ＩＩＩ）で表されるポリアルキレングリコールとしては
、例えば、テトラエチレングリコール、ヘキサエチレン
グリコール、オクタエチレングリコール、及びそれらの
モノあるいはジメチルエーテル、並びに上記の化合物の
エチレングリコール構造をプロピレングリコール構造に
代えた化合物などを挙げることができる。また、上記ポ
リアルキレングリコールは、２種以上併用することがで
きる。
上記ポリアルキレングリコールは、分子量が１００〜２
０００のものが好ましい０分子量が高すぎるとイオン伝
導性が低下し、８電池性能が低下する。また、分子量が
低すぎると沸点が低くなり、組成物から徐々に気化する
問題がある。
０００のものが好ましい０分子量が高すぎるとイオン伝
導性が低下し、８電池性能が低下する。また、分子量が
低すぎると沸点が低くなり、組成物から徐々に気化する
問題がある。
上記ポリアルキレングリコールの含有量は、前記アクリ
ロイル変性ポリアルキレンオキシドに対して、好ましく
は１〜５００重量％、特に好ましくは２５〜４００重量
％の範囲である。上記ポリアルキレングリコールの含有
量が多すぎると硬化物の機械的性質が低下し、実用上好
ましくない。
ロイル変性ポリアルキレンオキシドに対して、好ましく
は１〜５００重量％、特に好ましくは２５〜４００重量
％の範囲である。上記ポリアルキレングリコールの含有
量が多すぎると硬化物の機械的性質が低下し、実用上好
ましくない。
また、少なすぎるとイオン伝導度が低下し、電池性能が
低下する。
低下する。
前記■成分、前記■成分及び前記■成分から成る本発明
の組成物を硬化させる手段としては、好ましくは加熱す
る方法が用いられる。加熱する方法による場合、必要な
らば、組成物に開始剤として、過酸化物、例えば、ベン
ゾイルパーオキサイド、メチルエチルケトンパーオキサ
イド、ｔ−プチルバーオキシビパレート、ジイソプロピ
ルパーオキシカーボネートなどを添加しておくのが好ま
しい。
の組成物を硬化させる手段としては、好ましくは加熱す
る方法が用いられる。加熱する方法による場合、必要な
らば、組成物に開始剤として、過酸化物、例えば、ベン
ゾイルパーオキサイド、メチルエチルケトンパーオキサ
イド、ｔ−プチルバーオキシビパレート、ジイソプロピ
ルパーオキシカーボネートなどを添加しておくのが好ま
しい。
また正極体の活物質としては、例えば、二酸化マンガン
、三酸化モリブテン、五酸化バナジウムなどの金属酸化
物、また、チタンあるいはニオブの硫化物などを用いる
ことができる。
、三酸化モリブテン、五酸化バナジウムなどの金属酸化
物、また、チタンあるいはニオブの硫化物などを用いる
ことができる。
正極体はこれらの活物質に、さらに導電剤、及び上記組
成物を混合し、加圧成形あるいは集電板に塗布乾燥して
加熱硬化させて作製される。
成物を混合し、加圧成形あるいは集電板に塗布乾燥して
加熱硬化させて作製される。
［本発明の効果］
本発明は、高分子化合物を主成分とする固体電解質を正
極体の結着材に使用しているので、正極体の加工性２機
械的性質が良好であり、これを使用した電池容量は大き
く、長期使用において、液漏れ等の欠点のないものが得
られる。
極体の結着材に使用しているので、正極体の加工性２機
械的性質が良好であり、これを使用した電池容量は大き
く、長期使用において、液漏れ等の欠点のないものが得
られる。
［本発明の実施例］
（実施例１）
負極として、直径１６ ｍ ｍ 、厚さ７０ＩＬｍの金
属リチウム円板を用いる。正極体は次の様に作製する。
属リチウム円板を用いる。正極体は次の様に作製する。
二酸化マンガン５１．９ｍｇ、アセチレンブラック９．
７ｍｇの混合物に、メトキシポリエチレンゲルコールモ
ノアクリレート（新中村化学製ＡＭ−９０Ｇ）を４．９
ｍｇ、ポリエチレングリコールジメタクリレート（新中
村化学製９Ｇ）１．ａｍｇ、ベンゾイルパーオキサイＩ
ＳＯ，０６５ｍｇを混合し、これを７．５ｔｏｎ／ｃｒ
ｒｆの圧力で加圧成形し、直径１３ｍｍ、厚さ３００ｐ
ｍの円板状にする。さらに、ジメトキシポリエチレング
リコール（旭電化製ＬＸ−５２１）に過塩素酸リチウム
を溶解させた（濃度０．７５ｍ ｍｏｌ）溶液１０ＩＬ
ｆＬを上記の正極体用の円板に含浸させ、１００℃〒３
時１ｉｆｔ加熱処理して、厚み３００γｍの正極体を作
製した。成形性及び機械的強度も良好であった。また、
電解質用の組成物として、ＡＭ−９０Ｇを０．７５ｇ、
Ｍ−９Ｇを０．２５ｇ、過塩素酸’）ｆ’）ム１ｃＬＸ
−５２１に溶解した溶液（濃度０ 、７５ ｍｏｌ／Ｉ
Ｌ）、及び光増感剤として、２．２−ジメトキシアセト
フェノン０．０１ｇ／ｆＬの混合液を１ｍＪｌ準備した
。この電解質溶液を８ｇｆＬｔ−前記リチウム金属円板
に塗布し、２５０Ｗの超高圧水銀灯を用い、５ｍＷ／
ｃ ｍの照度で３分間照射して、厚み５０ｐｍの硬化フ
ィルムを形成した。これに前記正極板を積層して、電池
を作り、４３ｐＡで定電流放電試験を行ない、７．３ｍ
Ａｈの電池容量を得た。
７ｍｇの混合物に、メトキシポリエチレンゲルコールモ
ノアクリレート（新中村化学製ＡＭ−９０Ｇ）を４．９
ｍｇ、ポリエチレングリコールジメタクリレート（新中
村化学製９Ｇ）１．ａｍｇ、ベンゾイルパーオキサイＩ
ＳＯ，０６５ｍｇを混合し、これを７．５ｔｏｎ／ｃｒ
ｒｆの圧力で加圧成形し、直径１３ｍｍ、厚さ３００ｐ
ｍの円板状にする。さらに、ジメトキシポリエチレング
リコール（旭電化製ＬＸ−５２１）に過塩素酸リチウム
を溶解させた（濃度０．７５ｍ ｍｏｌ）溶液１０ＩＬ
ｆＬを上記の正極体用の円板に含浸させ、１００℃〒３
時１ｉｆｔ加熱処理して、厚み３００γｍの正極体を作
製した。成形性及び機械的強度も良好であった。また、
電解質用の組成物として、ＡＭ−９０Ｇを０．７５ｇ、
Ｍ−９Ｇを０．２５ｇ、過塩素酸’）ｆ’）ム１ｃＬＸ
−５２１に溶解した溶液（濃度０ 、７５ ｍｏｌ／Ｉ
Ｌ）、及び光増感剤として、２．２−ジメトキシアセト
フェノン０．０１ｇ／ｆＬの混合液を１ｍＪｌ準備した
。この電解質溶液を８ｇｆＬｔ−前記リチウム金属円板
に塗布し、２５０Ｗの超高圧水銀灯を用い、５ｍＷ／
ｃ ｍの照度で３分間照射して、厚み５０ｐｍの硬化フ
ィルムを形成した。これに前記正極板を積層して、電池
を作り、４３ｐＡで定電流放電試験を行ない、７．３ｍ
Ａｈの電池容量を得た。
（比較例１）
実施例１において、結着材としてポリテトラフルオロエ
チレンを用いた以外は実施例１と同様にして電池を作り
、同様の放電試験を行なったところ、電池容量は３．５
ｍＡｈであった。
チレンを用いた以外は実施例１と同様にして電池を作り
、同様の放電試験を行なったところ、電池容量は３．５
ｍＡｈであった。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 負極に金属リチウムまたはリチウム合金を活物質として
用いた電池において、 （１）下記の一般式（ I ） ▲数式、化学式、表等があります▼（ I ）
（但し、Ｒは水素または低級アルキル基を示す）で表さ
れるアクリロイル基構造と、 下記の一般式（II） −（ＣＨ＿２−ＣＨＲＯ）＿ｎ（II） （但し、ｎは１〜３０の整数、 Ｒは水素または低級アルキル基を示す） で表されるポリアルキレンオキシド構造を、含有するア
クリロイル変性ポリアルキレンオキシドと、 （２）リチウムイオン塩と、 （３）一般式（III） ＲＯ（ＣＨ＿２ＣＨＲＯ）＿ｎ−Ｒ（III） （但し、Ｒは水素または低級アルキル基、 ｎは３〜３０の整数を示す） で表されるポリアルキレングリコールと、 から成る組成物を硬化して、結着させることを特徴とす
る電池用正極体の製造法。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62012273A JPS63181259A (ja) | 1987-01-23 | 1987-01-23 | 電池用正極体の製造法 |
| US07/342,122 US4908283A (en) | 1986-10-09 | 1989-04-24 | Preparation of ion conductive solid electrolyte |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62012273A JPS63181259A (ja) | 1987-01-23 | 1987-01-23 | 電池用正極体の製造法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS63181259A true JPS63181259A (ja) | 1988-07-26 |
| JPH0563905B2 JPH0563905B2 (ja) | 1993-09-13 |
Family
ID=11800757
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62012273A Granted JPS63181259A (ja) | 1986-10-09 | 1987-01-23 | 電池用正極体の製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS63181259A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0580865A4 (en) * | 1992-01-17 | 1994-07-27 | Yuasa Battery Co Ltd | Secondary battery |
| EP0576686A4 (en) * | 1992-01-21 | 1995-04-26 | Dai Ichi Kogyo Seiyaku Co Ltd | CELL. |
| JP2001256980A (ja) * | 2000-03-09 | 2001-09-21 | Nippon Zeon Co Ltd | リチウムイオン二次電池電極用バインダーおよびその利用 |
-
1987
- 1987-01-23 JP JP62012273A patent/JPS63181259A/ja active Granted
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0580865A4 (en) * | 1992-01-17 | 1994-07-27 | Yuasa Battery Co Ltd | Secondary battery |
| EP0576686A4 (en) * | 1992-01-21 | 1995-04-26 | Dai Ichi Kogyo Seiyaku Co Ltd | CELL. |
| JP2001256980A (ja) * | 2000-03-09 | 2001-09-21 | Nippon Zeon Co Ltd | リチウムイオン二次電池電極用バインダーおよびその利用 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0563905B2 (ja) | 1993-09-13 |
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