JPS63201011A - 炭化珪素粉末の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は微粉末状の炭化珪素の製造方法に関するもので
ある。

［従来の技術］ 炭化珪素はその優れた熱衝撃抵抗性により各方面で利用
されている。そして希望される炭化珪素の性質としては
、低温での焼結性の容易さや触媒活性等の増大などの面
から、原料粒子の粒径は１０００Å以下とすることが望
ましく、そのような微粉状の炭化珪素が望まれている。

粒径１０００Å以下の炭化珪素を製造する方法として、
例えば特開昭６１−１７８４１３号の特許公開明細書に
見られるように、金属珪素粉末を酸化性ガス雰囲気中で
酸化して超微粒子状あるいはガス状の一酸化珪素（Ｓｉ
ｎ）を１りる酸化工程と、得られたＳｉＯを炭素を含む
還元性ガス雰囲気中で炭化して炭化珪素（Ｓｉｎ）とす
る炭化工程とからなる炭化珪素粉末の製造方法が知られ
ている。

［発明が解決しようとする問題点］ しかしながら上記した炭化珪素粉末の＠造方法において
、ＳｔＯをＳｉＣに還元して炭化する炭化工程ではその
収率は高（はなかった。

本発明は炭化工程における炭化珪素の収率を高くするこ
とを目的とするものである。

［問題点を解決するための手段］ 本発明の炭化珪素粉末の製造方法は、反応室と加熱室と
が熱交換隔壁で区画された反応装置を使用し、該反応室
の入口より微小炭素あるいは炭素生成物質を含む還元ガ
スを連続的に該反応室に供給するとともに連続的に該反
応室の出口より還元ガスを排出し、排出された還元ガス
を連続的に加熱室に供給して燃焼させ、あるいは排出さ
れた還元ガスをあらかじめ燃焼させて連続的に加熱室に
供給し、燃焼ガスで該熱交換隔壁を介して該反応室内の
該還元ガスを加熱するとともに、連続的に微粉またはガ
ス状のＳｉＯまたはＳｉＯ生成物質を該反応室に供給し
ＳｉＯを炭化してＳｉＣとすることを特徴とするもので
ある。

本発明の製造方法においては、炭化工程に使用される還
元ガスを回収して燃焼させ高温の燃焼ガスを作り、この
高温の燃焼ガスにより反応室と加熱室とを区画している
隔壁を加熱し、この加熱された隔壁を介して反応室内を
流れる還元ガスを加熱し、還元反応の温度を高めＳｉＣ
の生成収率を高めるものである。

本発明の製造方法に用いられる反応装置としては、反応
室と加熱室とが熱交換隔壁で区画された装置を使用する
。より具体的には、筒または管状の熱交換隔壁を用い、
筒または管の内部を反応室、外部を加熱室として使用す
るものである（逆に筒または管の内部を加熱室、外部を
反応室としもよい）。熱交換隔壁としては、炭化珪素あ
るいは炭素で作ったセラミックス管を使用することがで
きる。なお反応室側を炭素、加熱室側をＳｉＣで作って
もよい。反応室の一端に入口開口、他端に出口開口を設
ける。この入口には還元ガス供給用のノズルを設けるの
が好ましい。このノズルは、第１中心孔と、該第１中心
孔と同軸的にリング状の開口を形成する第２ノズル孔を
有し、第１ノズル孔より酸素、第２ノズル孔より微小炭
素あるいは炭素生成物質を含むガスを供給する。逆に第
１ノズル孔より炭素、第２ノズル孔より酸素を供給する
場合もあり得る。そして酸素により炭素あるいは炭素生
成物質を部分的に燃焼し微小炭素を含む高温の還元ガス
を生成するものである。還元ガスには、例えば水素ガス
に炭素を混合したような粉塵雲を用いることができる。

また、水素と、炭素とをもつメタン、エタン、プロパン
等の炭化水素系ガスを用いることもできる。このような
炭化水素系ガスを用いた場合には、含まれる水素元素お
よび炭素元素による還元反応が生じ、続いて炭素による
炭化反応が生じる。なお反応室の入口には、還元炭化さ
れる微小なガス状のＳｉＯを供給する供給孔を設ける必
要がある。このＳｉＯ供給孔としては上記した第１ノズ
ル、第２ノズルをＳｉＯ供給孔として共用してもよい。

反応室の出口は一つの排出孔を有するものでよく、この
出口より炭化されたＳｉＣ微小粉末、未反応のＳｉＯあ
るいは不均化反応で生じた５ｉ１Ｓｉｆｔを含む還元ガ
スが排出される。

加熱室は、回収された還元ガスを更に酸素を加えて燃焼
し高温となった高温ガスが連続的に供給される部屋であ
る。この加熱室は、燃焼室を兼ねる即ち入口に還元ガス
とその還元ガスを酸化する酸素を供給するノズルとを有
するものでもよい。

また燃焼室を加熱室とは別に設け、還元ガスが酸素によ
って加熱され高温となった燃焼ガスを加熱室に導入する
ものでもよい。この加熱室では、高温となった燃焼ガス
により熱交換隔壁を加熱しこの熱交換隔壁を介して反応
室内の還元ガスを加熱し反応温度を高めるものである。

加熱室を流れる還元ガスと反応室を流れる燃焼ガスは、
並列でもあるいは交流でもよいが交流がより好ましい。

反応室を出た還元ガスを加熱室に供給する通路としては
、充分に断熱した断熱通路とし、還元ガスをガスの温度
が低下しないようにして加熱室に供給する必要がある。

なおこの供給通路中には、得られる炭化珪素を回収する
微粉末分離装置を介在させてもよい。微粉末分離装置と
してはサイクロン分離装置等の圧力損失の少ないものが
好ましい。なお反応室より出た粉末をそのまま加熱室に
供給し加熱室で加熱された後、加熱室から出た排ガスか
ら生成された炭化珪素を回収することも場合によっては
あり得る。

微粉またはガス状のＳｉＯまたはＳｉＯ生成物質の反応
室への供給は、金属珪素粉末を酸化性ガスを用いて酸化
させる方法を用いることができる。

酸化性ガスとしては、酸素ガス、可燃性ガスに過剰の酸
素を含む混合ガス等が用いられ、金属珪素粉末との粉塵
雲を形成し、この粉塵雲にバーナ、プラズマジェット、
アーク放電等を用いて着火して酸化させ、その熱で気化
、微粉またはガス状のＳｉＣとする。このようにして得
られた微粉またはガス状のＳｉＣは、余熱された反応室
内で更に前記還元ガスにより炭化還元され、ＳｉＣを生
じる。

［効果］ 本発明の製造方法においては、ＳｉＯの還元炭化に利用
された還元ガスをそのまま加熱室に導き、還元ガスを更
に酸化して更に高温とすることにより１りられる高温燃
焼ガスで反応室を加熱するものである。従って外部より
特別な原料等を使用することなく反応温度を高くするこ
とができる。反応室においては熱交換隔壁を介して熱が
供給されるために反応温度が高まりＳｉＣへの炭化が促
進され収率が高くなる。

［実施例］ 本実施例で使用された装置の概略を第１図に示す。この
′４Ａ置は耐火レンガで形成された筒状の内部空間を形
成するハウジング１の中央に炭素でできた筒状の熱交換
隔壁１１を設置し、その内側部を反応室１２、外側部を
加熱室１３とするものである。ハウジグの上方は入口部
となりバーナ６が設けられている。このバーナ６には、
酸素供給装置２が接続パイプ２１を介し、第２図に示さ
れるように接続されている。またバイブ２１の途中には
金属珪素粉末供給装置３が設けられている。プロパンガ
ス供給装置４は接続バイブ４１を介して、燃焼用エア供
給装置５は接続バイブ５１を介して、それぞれ第２図に
示されるようにバーナ６に接続されている。これらはバ
ーナ６によって反応室１２または加熱室１３に供給され
る。また入口部には回収された還元ガスが導入される導
入孔が加熱室１３に開口し図示しない酸素供給孔ととも
に加熱室１３に開口している。加熱室１３の下端部分に
は排ガス用の出口孔１０が設けられている。反応室１２
の他端には排出口が設けられ、耐熱レンガで形成された
ガス通路８に導かれ再び反応装置１のノズル６に導かれ
ている。このガス通路８の途中に微粉末分離装置９が設
けられている。この微粉末分離装置９はナイフロン式の
分離装置である。

この装置を使用し酸素供給装置２より酸素ガス３ｍ３　
Ｎ／ｈ　ｒをバーナ６の接続バイブ２１を通して反応室
１２内に流出させた。又この気流を包み込むようにプロ
パンガス供給装置４よりプロパンガス２ｍ３Ｎ／ｈｒを
バーナ６の接続パイプ４１を介して反応室１２内に流出
させた。その後この混合気流に図示しないパイロットバ
ーナで着火し不完全燃焼炎を形成させた。そして反応室
１２を出る排ガスは熱交換隔壁１１を予熱し断熱保温さ
れたガス通路８を通って微粉末捕集装置９を通り再度バ
ーナ６に戻される。この排ガスは多くの一酸化炭素水素
を含み燃焼用コーア供給装Ｎ５より接続パイプ５１を介
して加熱室１３に供給された燃焼用エア２０〜３０ｍ３
Ｎ／ｈｒと混合し再度燃焼させた。この燃焼炎は加熱室
１３内で生じ熱交換隔壁１１を更に予熱した。このよう
に２段階燃焼した排ガスは出口孔１０を通って排風機１
８にて屋外に排出された。このような操作を約２０〜３
０分継続後反応管の上部付近は１６００℃程度に加熱さ
れた。加熱後上記プロパンガスの供給は更に２ｍ３　Ｎ
／ｈ　ｒ増加し又それに伴って燃焼用エア５０ｍ３　Ｎ
／ｈ　ｒを導入し加熱を続Ｃフた。

その後金属珪素粉末供給装置３によって約７０μｍのシ
リコン金属粉を３にり／ｈｒの割合で供給し酸素気流中
で燃焼させた。この結果、反応室１２から排出されるガ
スはほぼ１２ｍ３　Ｎ／ｈ　ｒの一酸化炭素ガスと１６
ｍ３　Ｎ／ｈ　ｒの）」２ガスの混合ガスどなった。ま
た２段階目の燃焼により熱交換隔１！１２を１８００℃
以上に維持することができた。操作後捕集装置に付着し
た粉末をＸ線回折により分析したところβＳｉＣ粉であ
ることが認められた。

なお、比較例として加熱室１３に排出ガスを導入せず、
加熱室１３を加熱することなく酸素ガスとプロパンガス
のみで金ｆｆ１ｓｉの酸化および炭化を行なった。これ
ら、実施例および比較例により得られた微粉末の組成を
合せて表に示す。比較例の予熱なしの場合はＳｉＣの収
率が２１．６％であるのに対し、実施例の予熱した場合
は３２．５％と高収率であった。

（以下余白） （注）分析はＸ線回折のピーク面積より求めた。

以上のように、本発明の製造方法では、炭化工程後還元
ガスを外部に排気せず、回収して再度燃焼させることに
より熱交換隔壁を加熱するので炭化工程は更に促進され
、加熱しないものに比べ、得られる炭化珪素粉末の収率
は高くなった。

【図面の簡単な説明】

である。 １１・・・熱交換隔壁　１２・・・反応室１３・・・加
熱室　　　３・・・金属珪素粉末供給！Ａ置９・・・微
粉末捕集装置

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. （１）反応室と加熱室とが熱交換隔壁で区画された反応
   装置を使用し、該反応室の入口より微小炭素あるいは炭
   素生成物質を含む還元ガスを連続的に該反応室に供給す
   るとともに連続的に該反応室の出口より還元ガスを排出
   し、排出された還元ガスを連続的に加熱室に供給して燃
   焼させ、あるいは排出された還元ガスをあらかじめ燃焼
   させて連続的に加熱室に供給し、燃焼ガスで該熱交換隔
   壁を介して該反応室内の該還元ガスを加熱するとともに
   、連続的に微粉またはガス状のＳｉＯまたはＳｉＯ生成
   物質を該反応室に供給しＳｉＯを炭化してＳｉＣとする
   炭化珪素粉末の製造方法。
2. （２）反応室より出たＳｉＣを含む還元ガスを、微粉末
   分離工程にかけて微粉末を分離した後残りの還元ガスを
   加熱室に供給する特許請求の範囲第１項記載の炭化珪素
   粉末の製造方法。