JPS63213268A - 臭化亜鉛二次電池の充電方法 - Google Patents
臭化亜鉛二次電池の充電方法Info
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- JPS63213268A JPS63213268A JP62045348A JP4534887A JPS63213268A JP S63213268 A JPS63213268 A JP S63213268A JP 62045348 A JP62045348 A JP 62045348A JP 4534887 A JP4534887 A JP 4534887A JP S63213268 A JPS63213268 A JP S63213268A
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- Japan
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- charging
- electrolyte
- utilization rate
- positive electrode
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- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M12/00—Hybrid cells; Manufacture thereof
- H01M12/08—Hybrid cells; Manufacture thereof composed of a half-cell of a fuel-cell type and a half-cell of the secondary-cell type
- H01M12/085—Zinc-halogen cells or batteries
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Secondary Cells (AREA)
- Hybrid Cells (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
Ａ 発明の属する技術分野
この発明は、長期間にわたって充・放雷を繰り返す二次
電池における充電方法に関するものである。
電池における充電方法に関するものである。
Ｂ 発明の概要
この発明は、二次電池を充電する際に活物質利用率が３
５〜８０％の範囲内ある時、正極液貯蔵槽の低位に設け
ているコンプレックスパルプを開いて充電させることに
より電解液利用率を高め、エネルギー密度を高めること
を可能とした充電方法に関するものである。
５〜８０％の範囲内ある時、正極液貯蔵槽の低位に設け
ているコンプレックスパルプを開いて充電させることに
より電解液利用率を高め、エネルギー密度を高めること
を可能とした充電方法に関するものである。
Ｃ従来の技術
電解液循環型の二次電池のうちには各種のもののが存在
している。
している。
そして、そのうちの一つに、臭化亜鉛二次電池がある。
この臭化亜鉛電池は、その理論エネルギー密度が４３０
Ｗｈ／ｋｇと高い値を持っているものであり、近年著し
く開発が進んでいる電池の一つである。
Ｗｈ／ｋｇと高い値を持っているものであり、近年著し
く開発が進んでいる電池の一つである。
このタイプの電池の基本的な構成は、第５図に示したよ
うな液循環型をしていて、セル本体としては、負極室２
と正極室４を持ち、セルの外部に電解液循系として、タ
ンク６．７およびポンプ９を配した構造を持っているも
のである。
うな液循環型をしていて、セル本体としては、負極室２
と正極室４を持ち、セルの外部に電解液循系として、タ
ンク６．７およびポンプ９を配した構造を持っているも
のである。
そして、この電池を作動させるにあたり、先ず充；時を
考えると、負極室２では、Ｚｎ２＋イオンがＺｎとして
基８ｉｌ上に電析し、一方の正極室４では、Ｂｒ−がＢ
ｒ２として電解液中に溶解することになる。
考えると、負極室２では、Ｚｎ２＋イオンがＺｎとして
基８ｉｌ上に電析し、一方の正極室４では、Ｂｒ−がＢ
ｒ２として電解液中に溶解することになる。
ところで、この溶解したＢｒ２は、対極の電解液中に徐
々に拡散すると共に、このＢｒ２は負極室の亜鉛を溶解
させる作用を行う。
々に拡散すると共に、このＢｒ２は負極室の亜鉛を溶解
させる作用を行う。
このことはすなわち、自己放電が進行していることにな
る。
る。
この自己放電を防止するために、セパレータ５を取付け
であるが、それだけでは不充分であり、より積極的には
、Ｂｒ２と結合して錯体を形成する第４級アンモニウム
塩を添加して電解液中に発生したＢｒ２と化学的に結合
させてＢｒ２錯体を形成させ、これを電解液から分離し
て貯蔵させる方法も採られている。
であるが、それだけでは不充分であり、より積極的には
、Ｂｒ２と結合して錯体を形成する第４級アンモニウム
塩を添加して電解液中に発生したＢｒ２と化学的に結合
させてＢｒ２錯体を形成させ、これを電解液から分離し
て貯蔵させる方法も採られている。
Ｄ 発明が解決しようとする問題点
従来の臭化亜鉛電池は、このようにして構成されており
、その要素を分類するとタンク、ポンプなとの配管系、
セル本体および電解液の３つに分類すること−が可能で
ある。
、その要素を分類するとタンク、ポンプなとの配管系、
セル本体および電解液の３つに分類すること−が可能で
ある。
ところで、電池の軽量化の観点からこれらの要素につい
て検討すると、このうちの配管系セル本体については、
如何にその材料選定や設計の点で努力を加えたとしても
おのずとその＠量化には限界がある。
て検討すると、このうちの配管系セル本体については、
如何にその材料選定や設計の点で努力を加えたとしても
おのずとその＠量化には限界がある。
そこで、循環して使用する電解（Ｆｉ、量を減量させ得
るか否かが、この種電解液循環型二次電池のキーテクノ
ロジーとなる。
るか否かが、この種電解液循環型二次電池のキーテクノ
ロジーとなる。
この電解液循環型二次電池についてみると、理論的には
、電解クーロン量に見あう活物質（ここでは亜鉛および
臭素）を液中に所定濃度で加えておけばよいのであるが
、その量に対応するまでの電流を流すと水の電気分解な
いしは添加物の電気分解が生じる。
、電解クーロン量に見あう活物質（ここでは亜鉛および
臭素）を液中に所定濃度で加えておけばよいのであるが
、その量に対応するまでの電流を流すと水の電気分解な
いしは添加物の電気分解が生じる。
具体的に例えば、電極面積１００ｃｍ２の単電池につい
て考えて見ると、この電池から１００Ａｈの出力を得よ
うとすると、 ＩＡ・秒＝１クーロン（Ｃ） １Ｆ ＝９８５００Ｃ １Ｆ＝１当量の化学種の電解に相当する１００Ａｈ＝１
００ｘ３６００＝３６００００Ｃ３６００００Ｃ＝３．
７３Ｆ 亜鉛は、２価の原子価を有するため、この３゜７３Ｆと
いう値は、亜鉛としては１．８１３５モルに相当し、３
モル／！２．の電解液濃度にするためには、１．８６５
／３＝０．６２２のＪ１３モル／Ｌの臭化亜鉛水溶液を
必要とする。
て考えて見ると、この電池から１００Ａｈの出力を得よ
うとすると、 ＩＡ・秒＝１クーロン（Ｃ） １Ｆ ＝９８５００Ｃ １Ｆ＝１当量の化学種の電解に相当する１００Ａｈ＝１
００ｘ３６００＝３６００００Ｃ３６００００Ｃ＝３．
７３Ｆ 亜鉛は、２価の原子価を有するため、この３゜７３Ｆと
いう値は、亜鉛としては１．８１３５モルに相当し、３
モル／！２．の電解液濃度にするためには、１．８６５
／３＝０．６２２のＪ１３モル／Ｌの臭化亜鉛水溶液を
必要とする。
ところで、この電池の活物質であるＺｎ”″イオンおよ
びＢｒ−イオンは電解液中に存在しているが、そのうち
のＢｒ−イオンは、充・放電時、第５図で８として示し
たＢｒ’錯体の中でＱ＋ ・Ｂｒ、−の形で存在するた
め、電解液上部、すなわち上澄み部分ではＢｒ−イオン
が少量となり、理論電解よりかなり手前で他イオンの電
解がはじまってしまう傾向がある。
びＢｒ−イオンは電解液中に存在しているが、そのうち
のＢｒ−イオンは、充・放電時、第５図で８として示し
たＢｒ’錯体の中でＱ＋ ・Ｂｒ、−の形で存在するた
め、電解液上部、すなわち上澄み部分ではＢｒ−イオン
が少量となり、理論電解よりかなり手前で他イオンの電
解がはじまってしまう傾向がある。
それに比較して、Ｚｎ２＋イオンは、全体に均一に存在
するため、正極での他イオンの電解がはじまってもまだ
Ｚｎの電気化学反応が継続されるのである。
するため、正極での他イオンの電解がはじまってもまだ
Ｚｎの電気化学反応が継続されるのである。
そこで、正極側の他イオンの電解がはじまる時期を遅れ
させるには、より多くの電解液の投入が必要になる。
させるには、より多くの電解液の投入が必要になる。
しかし、それでは電池重量が増大するという欠点が生じ
てしまうわけである。
てしまうわけである。
従って、電解液循環型二次電池においては、理論電解に
要する活物質の量（前述の場合、０．６２２１となる）
に対して、実際に使用した活物質の量と比較して下記の
式による活物質利用率を指標としたとき、この値を可及
的に１００に近付けることが必要になっている。
要する活物質の量（前述の場合、０．６２２１となる）
に対して、実際に使用した活物質の量と比較して下記の
式による活物質利用率を指標としたとき、この値を可及
的に１００に近付けることが必要になっている。
Ｅ 問題点を解決するための手段
この発明は、上述のような自己放電などの不都合な現象
をなるべく生じさせないで、活物質利用率を向上させる
電池の充電方法について検討した結果到達したものであ
って、活物質利用率が３５〜８０％の範囲内にある時、
正極液貯蔵槽の低位に設けているコンプレックスパルプ
を開いて充Ｈすることを特徴とする二次電池の充電方法
、に関するものである。
をなるべく生じさせないで、活物質利用率を向上させる
電池の充電方法について検討した結果到達したものであ
って、活物質利用率が３５〜８０％の範囲内にある時、
正極液貯蔵槽の低位に設けているコンプレックスパルプ
を開いて充Ｈすることを特徴とする二次電池の充電方法
、に関するものである。
Ｆ 作 用
この発明による二次電池の充電方法を以下、図面により
説明する。
説明する。
第１図は、−例として臭化亜鉛二次電池の基本構造を示
したものであって、この図において１〜９までの構成な
いしは機能は、第５図に記載しているものと同じである
。
したものであって、この図において１〜９までの構成な
いしは機能は、第５図に記載しているものと同じである
。
このような構造を有する電池において、これを充電する
時は、当初１０ａのバルブを閉じ１０ｂのバルブを開け
て、Ｂｒ２錯体８を貯蔵するが、活物質利用率が３５〜
８０％の範囲内にあるときに１０ａのバルブも開けて、
電解を継糸売するのである。
時は、当初１０ａのバルブを閉じ１０ｂのバルブを開け
て、Ｂｒ２錯体８を貯蔵するが、活物質利用率が３５〜
８０％の範囲内にあるときに１０ａのバルブも開けて、
電解を継糸売するのである。
例えば、充電時の活物質利用率の値に対してエネルギー
効率を追跡してプロットしたものが第４図であるが、こ
の図の挙動から明らかなことは、活物質の利用率がおよ
そ３５〜８０％の領域の中にあるときに最大のエネルギ
ー効率が得られることが明らかになった。
効率を追跡してプロットしたものが第４図であるが、こ
の図の挙動から明らかなことは、活物質の利用率がおよ
そ３５〜８０％の領域の中にあるときに最大のエネルギ
ー効率が得られることが明らかになった。
この第４図の挙動から、正極液貯蔵槽のバルブ１０ａを
開く時期か活物質利用率３５％より早すぎるときは、Ｂ
ｒ２コンプレツクスがセル内を多量に流れるためにセパ
レータを通過するＢｒ２の量が増加して自己放電を増加
しエネルギー効率が低下することになるし、およそ８０
％を超えた時期からＢｒ２コンプレツクスをセル内に流
通させると、水、添加物の電気分解を併発してやはりエ
ネルギー効率を低下させることになる。
開く時期か活物質利用率３５％より早すぎるときは、Ｂ
ｒ２コンプレツクスがセル内を多量に流れるためにセパ
レータを通過するＢｒ２の量が増加して自己放電を増加
しエネルギー効率が低下することになるし、およそ８０
％を超えた時期からＢｒ２コンプレツクスをセル内に流
通させると、水、添加物の電気分解を併発してやはりエ
ネルギー効率を低下させることになる。
なお、その時の電池温度は、１０℃〜４０℃に維持して
おくことが望ましいことも併せて確認された。
おくことが望ましいことも併せて確認された。
Ｇ 実施例
以下、実施例を示しこの発明の構成および効果をさらに
具体的に説明する。
具体的に説明する。
実際に使用した電池は、バイポーラ型のセルを６５セル
積層したものであり、このうち電極としては０．６ｍｍ
厚で８３０ｃｍ２のカーボンプラスチック製の電極、セ
パレータは１．０ｍｍ厚の微細多孔膜を使用し、また、
電極−膜間の距離を０．７ｍｍ、電解液流量を１００〜
１２５ｍＪＺ／分とした。
積層したものであり、このうち電極としては０．６ｍｍ
厚で８３０ｃｍ２のカーボンプラスチック製の電極、セ
パレータは１．０ｍｍ厚の微細多孔膜を使用し、また、
電極−膜間の距離を０．７ｍｍ、電解液流量を１００〜
１２５ｍＪＺ／分とした。
電解液は、以下に示した溶液をそれぞれ用意して、実際
にこれを使用するときは、いずれもその４３Ｊ２を用い
た。
にこれを使用するときは、いずれもその４３Ｊ２を用い
た。
Ａ ３．０モル／℃臭化亜鉛（以下、ＺｎＢｒ２と略記
）溶液 ０．５モル／、１２メチル・エチルモルホリニウムブロ
マイド ０．５モル／ｆｌメチル・エチルピロリジニウムブロマ
イド Ｂ、２．５モル／ Ｊ２ＺｎＢｒ２．０．５モル／塩化
亜鉛（以下、ＺｎＣｌ２と略記） １モル／Ｕ塩化アンモニウム（以下、 ＮＨ４Ｃｌと略記） ０．３７５モル／ｆｌメチル・エチルモルホリニウムブ
ロマイド ０．３７５モル／Ｊ２メチル・エチルピロリジニウムブ
ロマイド Ｃ，３モル／ｕＺｎＢｒ２．１モル／ｊ２ＮＨ４ｃ０．
３７５モル／ｆｌメチル・エチルモルホリニウムブロマ
イド ０．３７５モル／ｆｌメチル・エチルピロリジニウムブ
ロマイド このようにして構成したテスト用二次電池の重量は、１
１０ｋｇであった。
）溶液 ０．５モル／、１２メチル・エチルモルホリニウムブロ
マイド ０．５モル／ｆｌメチル・エチルピロリジニウムブロマ
イド Ｂ、２．５モル／ Ｊ２ＺｎＢｒ２．０．５モル／塩化
亜鉛（以下、ＺｎＣｌ２と略記） １モル／Ｕ塩化アンモニウム（以下、 ＮＨ４Ｃｌと略記） ０．３７５モル／ｆｌメチル・エチルモルホリニウムブ
ロマイド ０．３７５モル／Ｊ２メチル・エチルピロリジニウムブ
ロマイド Ｃ，３モル／ｕＺｎＢｒ２．１モル／ｊ２ＮＨ４ｃ０．
３７５モル／ｆｌメチル・エチルモルホリニウムブロマ
イド ０．３７５モル／ｆｌメチル・エチルピロリジニウムブ
ロマイド このようにして構成したテスト用二次電池の重量は、１
１０ｋｇであった。
また、具体的な充・放電条件は、次の通りとした。
充電密度： ２０ ｍ Ａ ／ ｃ ｍ ’１６６Ａ充
電−放電各セル１■カット 実施例 １ 電解液Ｂを使用して電解液温２０℃一定の条件下で充電
を行い、３時間１５分経過させたところ電圧上昇が認め
られたので、その後放電に切り換えたが、この時の電圧
の時間に対する挙動を第２図に示した。
電−放電各セル１■カット 実施例 １ 電解液Ｂを使用して電解液温２０℃一定の条件下で充電
を行い、３時間１５分経過させたところ電圧上昇が認め
られたので、その後放電に切り換えたが、この時の電圧
の時間に対する挙動を第２図に示した。
なお、この実施例の場合における活物質利用率は、５０
．６％、電圧効率は８４，０％、電流効率は８７．６％
、エネルギー効率は７３．６％であり、放電電力は４９
６．７Ｗｈであったので、このものの単位重量当りの電
力は、４５Ｗｈ／ｋｇということになる。
．６％、電圧効率は８４，０％、電流効率は８７．６％
、エネルギー効率は７３．６％であり、放電電力は４９
６．７Ｗｈであったので、このものの単位重量当りの電
力は、４５Ｗｈ／ｋｇということになる。
実施例 ２
電解液Ｂを使用して液温２０℃一定、充電２時間３０分
後、すなわち利用率３８．９％の時に第１図におけるバ
ルブ１０ａを開けてハロゲン錯化物の流通を図りながら
充電を行ったが、このときの電圧の挙動は第２図に示し
たごときものであった。
後、すなわち利用率３８．９％の時に第１図におけるバ
ルブ１０ａを開けてハロゲン錯化物の流通を図りながら
充電を行ったが、このときの電圧の挙動は第２図に示し
たごときものであった。
利用率７０％
電圧効率８４．９％
電流効率８６．９％
エネルギー効率７３．８％
この場合の放電電力は、６９３３．２Ｗｈであったので
、６３．０Ｗｈ／ｋｇである。
、６３．０Ｗｈ／ｋｇである。
実施例 ３
電解液Ｂを用い、液温３０℃一定の条件下で充電を２時
間３０分行い、その後は実施例２と同様にした。
間３０分行い、その後は実施例２と同様にした。
このときの状況は、以下の通りであった。
利用率７７．８％（５時間チャージ）
電圧効率８５．１％
電流効率８４．１％
エネルギー効率７１５％
実施例 ４
電解液Ｃを用いて、実施例１の工程を繰り返した。
なお、この時は、充電３時間４５分経過後の電圧上昇が
あったのち、放電に切り換えた。
あったのち、放電に切り換えた。
利用率５８．３％
電圧効率８４．５％
電流効率８５．２％
エネルギー効率７２０％
実施例 ５
電解液Ｃを用いて実施例２と同様の操作を行ったところ
以下のようになった。
以下のようになった。
電圧効率８４．６％
電流効率８４，４％
エネルギー効率７１４％
実施例 ６
電解液Ａを使用し、液温２０℃て充電を行ったと゛ころ
４時間復電圧上昇した。このときの利用率６２．２％で
あった。
４時間復電圧上昇した。このときの利用率６２．２％で
あった。
この時、２時間３０分充電の後、バルブを開いてハロゲ
ン錯化物を流通させながら充電を継続させたところ利用
率７０％が可能となった。
ン錯化物を流通させながら充電を継続させたところ利用
率７０％が可能となった。
Ｈ発明の効果
この発明は、活物質利用率がおよそ３５％〜８０％の範
囲内にあるとき正極液貯蔵槽の低位置に設けているバル
ブを開いて臭素錯化合物を流通させることから、電解液
量率を高めることができるのみならず、チャージ電圧上
昇を抑えることかでき、電池をより軽くできると共に、
エネルギー密度を高めることができるという効果を有す
るものである。
囲内にあるとき正極液貯蔵槽の低位置に設けているバル
ブを開いて臭素錯化合物を流通させることから、電解液
量率を高めることができるのみならず、チャージ電圧上
昇を抑えることかでき、電池をより軽くできると共に、
エネルギー密度を高めることができるという効果を有す
るものである。
第１図は、この発明で使用する電解液循環型二次電池の
概念図、第２〜３図は、充・放電の挙動を示したグラフ
、第４図は、活物質利用率の異る時期にバルブを開放し
した場合のエネルギー効率を示したグラフ、第５図は、
従来の電解液循環型二次電池の概念図を示したものであ
る。 １・・・負極、２・・・負極室、３・・・正極、４・・
・正極室、５・・・セパレータ、６・・・負極液貯蔵槽
、７・・・正極液貯蔵槽、８・・・ハロゲン錯化物、９
・・・ポンプ、１０ａ、１０ｂ、１０ｃ・・・バルブ。
概念図、第２〜３図は、充・放電の挙動を示したグラフ
、第４図は、活物質利用率の異る時期にバルブを開放し
した場合のエネルギー効率を示したグラフ、第５図は、
従来の電解液循環型二次電池の概念図を示したものであ
る。 １・・・負極、２・・・負極室、３・・・正極、４・・
・正極室、５・・・セパレータ、６・・・負極液貯蔵槽
、７・・・正極液貯蔵槽、８・・・ハロゲン錯化物、９
・・・ポンプ、１０ａ、１０ｂ、１０ｃ・・・バルブ。
Claims (1)
- セパレータにより負極室と正極室に分けられているセル
に対し負極室には負極液貯蔵槽から負極液を送り、正極
室には正極液貯蔵槽から正極液を送る構成を有する二次
電池を充電する場合において、活物質利用率が３５〜８
０％の範囲内にある時、正極液貯蔵槽の低位に設けてい
るコンプレックスパルプを開いて充電することを特徴と
する二次電池の充電方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62045348A JP2518257B2 (ja) | 1987-03-02 | 1987-03-02 | 臭化亜鉛二次電池の充電方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62045348A JP2518257B2 (ja) | 1987-03-02 | 1987-03-02 | 臭化亜鉛二次電池の充電方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS63213268A true JPS63213268A (ja) | 1988-09-06 |
| JP2518257B2 JP2518257B2 (ja) | 1996-07-24 |
Family
ID=12716774
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62045348A Expired - Lifetime JP2518257B2 (ja) | 1987-03-02 | 1987-03-02 | 臭化亜鉛二次電池の充電方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2518257B2 (ja) |
-
1987
- 1987-03-02 JP JP62045348A patent/JP2518257B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP2518257B2 (ja) | 1996-07-24 |
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