JPH0441473B2 - - Google Patents
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- JPH0441473B2 JPH0441473B2 JP57137358A JP13735882A JPH0441473B2 JP H0441473 B2 JPH0441473 B2 JP H0441473B2 JP 57137358 A JP57137358 A JP 57137358A JP 13735882 A JP13735882 A JP 13735882A JP H0441473 B2 JPH0441473 B2 JP H0441473B2
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- JP
- Japan
- Prior art keywords
- zinc
- bromide
- dendrites
- secondary battery
- mol
- Prior art date
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-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
- H01M10/36—Accumulators not provided for in groups H01M10/05-H01M10/34
- H01M10/365—Zinc-halogen accumulators
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C25—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
- C25D—PROCESSES FOR THE ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PRODUCTION OF COATINGS; ELECTROFORMING; APPARATUS THEREFOR
- C25D3/00—Electroplating: Baths therefor
- C25D3/02—Electroplating: Baths therefor from solutions
- C25D3/22—Electroplating: Baths therefor from solutions of zinc
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
- H01M10/02—Details
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
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- Electrochemistry (AREA)
- Manufacturing & Machinery (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Materials Engineering (AREA)
- Metallurgy (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Hybrid Cells (AREA)
- Electroplating And Plating Baths Therefor (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Description
Ａ 産業上の利用分野
本発明は、亜鉛を活物質として用うる亜鉛ハロ
ゲン二次電池、特に亜鉛樹枝状結晶（デンドライ
ト）の生成を抑制し、亜鉛の平滑な電着面を得る
ことのできる亜鉛−臭素二次電池に関するもので
ある。 Ｂ 発明の概要 本発明は、デンドライトの生成および成長を抑
制するために、亜鉛−臭素二次電池の電解液を、
鉛イオン10-4〜103mol／、錫イオン10-4〜
10-3mol／、カドミウムイオン10-4〜
10-2mol／、及びメチルエチルモルホリニウム
ブロマイド、テトラブチルアンモニウムブロマイ
ド、トリメチルドデシルアンモニウムブロマイ
ド、ジメチルベンジルドデシルアンモニウムブロ
マイドから選択される第４級アンモニウム塩をそ
れぞれ含有するものとする。 Ｃ 従来の技術 第１図は、亜鉛−臭素電解液循環型二次電池の
基本構成図である。この電池は、単セル１を隔膜
（セパレータ）２によつて仕切つて、その両側に
正極室３と負極室４とを形成し、正極室３内に正
極５を配置し、負極室４内に負極（亜鉛電極）６
を配置して構成されている。正極室３内には、正
極電解液貯蔵槽７から正極電解液（ZnBr2＋Br2）
にポンプ９によつて循環し、また負極室には、負
極電解液貯蔵槽８から負極電解液（ZnBr2）がポ
ンプ１０によつて循環している。なお、１１，１
２はバルブで充放電時に開かれる。 このような亜鉛電極を有する二次電池において
は、充電時、種々の原因によつて負極側に亜鉛が
樹枝状結晶（デンドライト）を以つて析出、生成
する。 Ｄ 発明が解決しようとする課題 前述の如く、電極面上で生成したデンドライド
が次第に生長すると、第２図に示すように隔膜２
を破り、対極と短絡したり、電極表面から脱落し
て充電時の電流密度分布を不均一とし、電池エネ
ルギー効率を低下させるとともに、電池寿命を短
くさせる原因となつている。 それ故に、デンドライトの生成を抑制するため
に、従来より電解液への界面活性剤、無機イオン
の添加等種々の試みがなされている。 しかしながら、このような物質の添加は、耐薬
品性、高電流密度、高電気量における電着亜鉛の
平滑性に問題が多く満足できるものでなかつた。 本発明は、デンドライトの析出を効果的に抑制
することのできる亜鉛−臭素二次電池を提供する
ことを目的とするものである。 Ｅ 課題を解決するための手段 上記目的を達成するため、本発明に係る亜鉛−
臭素二次電池では、電池の電解液が、鉛イオン
10-4〜103mol／、錫イオン10-4〜10-3mol／
、カドミウムイオン10-4〜10-2mol／、及び
メチルエチルモルホリニウムブロマイド、テトラ
ブチルアンモニウムブロマイド、トリメチルドデ
シルアンモニウムブロマイド、ジメチルベンジル
ドデシルアンモニウムブロマイドから選択される
第４級アンモニウム塩をそれぞれ含有するもので
ある。 Ｆ 作用 本発明の要旨とするところは、亜鉛−臭素二次
電池において、電池の電解液が、鉛、錫、カドミ
ウム及びメチルエチルモルホリニウムブロマイ
ド、テトラブチルアンモニウムブロマイド、トリ
メチルドデシルアンモニウムブロマイド、ジメチ
ルベンジルドデシルアンモニウムブロマイドから
選択される第４級アンモニウム塩をそれぞれ所定
量含有するものであり、本発明の亜鉛−臭素二次
電池においては、充電時のデンドライトの析出を
抑制し、亜鉛電着表面の平滑を維持しうることを
見出した。 Ｇ 実施例 以下に本発明の実施例を説明する。 第４級アンモニウム塩を含有する亜鉛−臭素二
次電池の電解液に、塩（Pb）、錫（Sn）、カドミ
ウム（Cd）を所定量添加し混合し、デンドライ
トの抑制効果を調べた。その実験結果を表１に示
した。なお、本実施例において使用される第４ア
ンモニウム塩は、メチルエチルモルホリニウムブ
ロマイド、テトラブチルアンモニウムブロマイ
ド、トリメチルドデシルアンモニウムブロマイ
ド、ジメチルベンジルドデシルアンモニウムブロ
マイドから選択されるものである。 この実験では3mol／臭化亜鉛、PH2.5、
40mA／cm2、８時間充電の結果である。 ここでの評価は以下の通りである。 Ａ：亜鉛電着面平滑、デンドライトなし Ｂ：亜鉛電着面凹凸あり、デンドライト微小 Ｃ：微小デンドライト多量発生 Ｄ：デンドライト多量
ゲン二次電池、特に亜鉛樹枝状結晶（デンドライ
ト）の生成を抑制し、亜鉛の平滑な電着面を得る
ことのできる亜鉛−臭素二次電池に関するもので
ある。 Ｂ 発明の概要 本発明は、デンドライトの生成および成長を抑
制するために、亜鉛−臭素二次電池の電解液を、
鉛イオン10-4〜103mol／、錫イオン10-4〜
10-3mol／、カドミウムイオン10-4〜
10-2mol／、及びメチルエチルモルホリニウム
ブロマイド、テトラブチルアンモニウムブロマイ
ド、トリメチルドデシルアンモニウムブロマイ
ド、ジメチルベンジルドデシルアンモニウムブロ
マイドから選択される第４級アンモニウム塩をそ
れぞれ含有するものとする。 Ｃ 従来の技術 第１図は、亜鉛−臭素電解液循環型二次電池の
基本構成図である。この電池は、単セル１を隔膜
（セパレータ）２によつて仕切つて、その両側に
正極室３と負極室４とを形成し、正極室３内に正
極５を配置し、負極室４内に負極（亜鉛電極）６
を配置して構成されている。正極室３内には、正
極電解液貯蔵槽７から正極電解液（ZnBr2＋Br2）
にポンプ９によつて循環し、また負極室には、負
極電解液貯蔵槽８から負極電解液（ZnBr2）がポ
ンプ１０によつて循環している。なお、１１，１
２はバルブで充放電時に開かれる。 このような亜鉛電極を有する二次電池において
は、充電時、種々の原因によつて負極側に亜鉛が
樹枝状結晶（デンドライト）を以つて析出、生成
する。 Ｄ 発明が解決しようとする課題 前述の如く、電極面上で生成したデンドライド
が次第に生長すると、第２図に示すように隔膜２
を破り、対極と短絡したり、電極表面から脱落し
て充電時の電流密度分布を不均一とし、電池エネ
ルギー効率を低下させるとともに、電池寿命を短
くさせる原因となつている。 それ故に、デンドライトの生成を抑制するため
に、従来より電解液への界面活性剤、無機イオン
の添加等種々の試みがなされている。 しかしながら、このような物質の添加は、耐薬
品性、高電流密度、高電気量における電着亜鉛の
平滑性に問題が多く満足できるものでなかつた。 本発明は、デンドライトの析出を効果的に抑制
することのできる亜鉛−臭素二次電池を提供する
ことを目的とするものである。 Ｅ 課題を解決するための手段 上記目的を達成するため、本発明に係る亜鉛−
臭素二次電池では、電池の電解液が、鉛イオン
10-4〜103mol／、錫イオン10-4〜10-3mol／
、カドミウムイオン10-4〜10-2mol／、及び
メチルエチルモルホリニウムブロマイド、テトラ
ブチルアンモニウムブロマイド、トリメチルドデ
シルアンモニウムブロマイド、ジメチルベンジル
ドデシルアンモニウムブロマイドから選択される
第４級アンモニウム塩をそれぞれ含有するもので
ある。 Ｆ 作用 本発明の要旨とするところは、亜鉛−臭素二次
電池において、電池の電解液が、鉛、錫、カドミ
ウム及びメチルエチルモルホリニウムブロマイ
ド、テトラブチルアンモニウムブロマイド、トリ
メチルドデシルアンモニウムブロマイド、ジメチ
ルベンジルドデシルアンモニウムブロマイドから
選択される第４級アンモニウム塩をそれぞれ所定
量含有するものであり、本発明の亜鉛−臭素二次
電池においては、充電時のデンドライトの析出を
抑制し、亜鉛電着表面の平滑を維持しうることを
見出した。 Ｇ 実施例 以下に本発明の実施例を説明する。 第４級アンモニウム塩を含有する亜鉛−臭素二
次電池の電解液に、塩（Pb）、錫（Sn）、カドミ
ウム（Cd）を所定量添加し混合し、デンドライ
トの抑制効果を調べた。その実験結果を表１に示
した。なお、本実施例において使用される第４ア
ンモニウム塩は、メチルエチルモルホリニウムブ
ロマイド、テトラブチルアンモニウムブロマイ
ド、トリメチルドデシルアンモニウムブロマイ
ド、ジメチルベンジルドデシルアンモニウムブロ
マイドから選択されるものである。 この実験では3mol／臭化亜鉛、PH2.5、
40mA／cm2、８時間充電の結果である。 ここでの評価は以下の通りである。 Ａ：亜鉛電着面平滑、デンドライトなし Ｂ：亜鉛電着面凹凸あり、デンドライト微小 Ｃ：微小デンドライト多量発生 Ｄ：デンドライト多量
【表】
【表】
以上の結果から、第４アンモニウム塩と、鉛、
錫、カドミウムを適当量混合し、電解液に添加す
ることによつて、デンドライトの析出を効果的に
抑制し、平滑で、かつ金属光沢を有する亜鉛電着
面が得られることが認められた。 また、40mA／cm2、６時間の充放電サイクルテ
ストを行なつたところ、第１表で評価Ａのものは
20サイクルを越える実験においても亜鉛電着表面
は平滑であり、特にPb、Sn、Cdとも各５×
10-4mol／以上添加したものは金属光沢を有す
るものであつた。 なお、Pb、Sn、Cdを加えないものは、１サイ
クル目から微小のデンドライトを生じ、電極から
の脱落などで、３サイクル目で負極、正極間の短
絡を生じた。従つてこの結果からも、Pb、Sn、
Cdの添加が亜鉛−臭素二次電池の電解液におい
て特に有効であることがわかつた。 次に得Pb、Sn、Cdを各５×10-4mol／、メ
チルエチルモルホリニウムブロマイド1mol／
添加で、電流密度を変化させた場合のデンドライ
ト抑制効果を調べた。充電電気量は240mAH／
cm2である。その結果は第２表に示すとおりであ
る。
錫、カドミウムを適当量混合し、電解液に添加す
ることによつて、デンドライトの析出を効果的に
抑制し、平滑で、かつ金属光沢を有する亜鉛電着
面が得られることが認められた。 また、40mA／cm2、６時間の充放電サイクルテ
ストを行なつたところ、第１表で評価Ａのものは
20サイクルを越える実験においても亜鉛電着表面
は平滑であり、特にPb、Sn、Cdとも各５×
10-4mol／以上添加したものは金属光沢を有す
るものであつた。 なお、Pb、Sn、Cdを加えないものは、１サイ
クル目から微小のデンドライトを生じ、電極から
の脱落などで、３サイクル目で負極、正極間の短
絡を生じた。従つてこの結果からも、Pb、Sn、
Cdの添加が亜鉛−臭素二次電池の電解液におい
て特に有効であることがわかつた。 次に得Pb、Sn、Cdを各５×10-4mol／、メ
チルエチルモルホリニウムブロマイド1mol／
添加で、電流密度を変化させた場合のデンドライ
ト抑制効果を調べた。充電電気量は240mAH／
cm2である。その結果は第２表に示すとおりであ
る。
【表】
この実験結果から、高電流密度でも十分デンド
ライト抑制が行なえることが確認された。 第３表は第４アンモニウム塩、Pb、Sn、Cdの
それぞれの効果濃度を示したものである。
ライト抑制が行なえることが確認された。 第３表は第４アンモニウム塩、Pb、Sn、Cdの
それぞれの効果濃度を示したものである。
【表】
【表】
Ｈ 発明の効果
以説明したように、本発明に係る亜鉛−臭素二
次電池においては、高電流密度においてもデンド
ライトの析出を効果的に抑制することができ、平
滑で、金属光沢のある亜鉛電着面を得ることがで
きる。またこの亜鉛−臭素二次電池の電解液は、
デンドライトの発生を抑制する成分として金属イ
オン及び第４アンモニウム塩を含有するものであ
るため、分解等によつて抑制効果が失われること
がなく、長期間のサイクル運転を行うことができ
る。
次電池においては、高電流密度においてもデンド
ライトの析出を効果的に抑制することができ、平
滑で、金属光沢のある亜鉛電着面を得ることがで
きる。またこの亜鉛−臭素二次電池の電解液は、
デンドライトの発生を抑制する成分として金属イ
オン及び第４アンモニウム塩を含有するものであ
るため、分解等によつて抑制効果が失われること
がなく、長期間のサイクル運転を行うことができ
る。
第１図は本発明に係る亜鉛−臭素二次電池の基
本構成図、第２図はデンドライト析出の様子を説
明するための説明図である。 １……単セル、２……セパレータ、５，６……
電極。
本構成図、第２図はデンドライト析出の様子を説
明するための説明図である。 １……単セル、２……セパレータ、５，６……
電極。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 亜鉛−臭素二次電池において、 前記電池の電解液が、鉛イオン10-4〜
103mol／、錫イオン10-4〜10-3mol／、カド
ミウムイオン10-4〜10-2mol／、及びメチルエ
チルモルホリニウムブロマイド、テトラブチルア
ンモニウムブロマイド、トリメチルドデシルアン
モニウムブロマイド、ジメチルベンジルドデシル
アンモニウムブロマイドから選択される第４級ア
ンモニウム塩をそれぞれ含有するものであること
を特徴とする亜鉛−臭素二次電池。
Priority Applications (5)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57137358A JPS5928588A (ja) | 1982-08-09 | 1982-08-09 | 亜鉛―臭素二次電池 |
| CA000433534A CA1228325A (en) | 1982-08-09 | 1983-07-29 | Zinc dendrite inhibitor |
| DE8383304448T DE3369603D1 (en) | 1982-08-09 | 1983-08-01 | Zinc dendrite inhibitor |
| EP83304448A EP0101239B1 (en) | 1982-08-09 | 1983-08-01 | Zinc dendrite inhibitor |
| US06/521,373 US4479856A (en) | 1982-08-09 | 1983-08-08 | Zinc dendrite inhibitor |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57137358A JPS5928588A (ja) | 1982-08-09 | 1982-08-09 | 亜鉛―臭素二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5928588A JPS5928588A (ja) | 1984-02-15 |
| JPH0441473B2 true JPH0441473B2 (ja) | 1992-07-08 |
Family
ID=15196787
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP57137358A Granted JPS5928588A (ja) | 1982-08-09 | 1982-08-09 | 亜鉛―臭素二次電池 |
Country Status (5)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4479856A (ja) |
| EP (1) | EP0101239B1 (ja) |
| JP (1) | JPS5928588A (ja) |
| CA (1) | CA1228325A (ja) |
| DE (1) | DE3369603D1 (ja) |
Families Citing this family (47)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB9425105D0 (en) * | 1994-12-13 | 1995-02-08 | Bp Chem Int Ltd | Ionic liquids |
| FR2770339B1 (fr) | 1997-10-27 | 2003-06-13 | Commissariat Energie Atomique | Structure munie de contacts electriques formes a travers le substrat de cette structure et procede d'obtention d'une telle structure |
| US6153328A (en) * | 1999-11-24 | 2000-11-28 | Metallic Power, Inc. | System and method for preventing the formation of dendrites in a metal/air fuel cell, battery or metal recovery apparatus |
| US6522955B1 (en) | 2000-07-28 | 2003-02-18 | Metallic Power, Inc. | System and method for power management |
| US6558849B2 (en) | 2001-04-19 | 2003-05-06 | Zinc Matrix Power, Inc. | Battery separator with copper-containing inorganic salt |
| US6743548B2 (en) | 2001-04-19 | 2004-06-01 | Zinc Matrix Power, Inc. | Silver-zinc alkaline rechargeable battery (stacking order) |
| WO2003004033A1 (en) * | 2001-07-06 | 2003-01-16 | Penwest Pharmaceuticals Company | Sustained release formulations of oxymorphone |
| US20030035984A1 (en) | 2001-08-15 | 2003-02-20 | Colborn Jeffrey A. | Metal fuel cell system for providing backup power to one or more loads |
| US6679280B1 (en) | 2001-10-19 | 2004-01-20 | Metallic Power, Inc. | Manifold for fuel cell system |
| US6911274B1 (en) | 2001-10-19 | 2005-06-28 | Metallic Power, Inc. | Fuel cell system |
| US6873157B2 (en) * | 2002-04-04 | 2005-03-29 | Metallic Power, Inc. | Method of and system for determining the remaining energy in a metal fuel cell |
| US6764588B2 (en) * | 2002-05-17 | 2004-07-20 | Metallic Power, Inc. | Method of and system for flushing one or more cells in a particle-based electrochemical power source in standby mode |
| US6787260B2 (en) * | 2002-09-12 | 2004-09-07 | Metallic Power, Inc. | Electrolyte-particulate fuel cell anode |
| US8012633B2 (en) * | 2006-10-13 | 2011-09-06 | Ceramatec, Inc. | Advanced metal-air battery having a ceramic membrane electrolyte |
| US8771879B2 (en) * | 2007-09-05 | 2014-07-08 | Ceramatec, Inc. | Lithium—sulfur battery with a substantially non-porous lisicon membrane and porous lisicon layer |
| US9209445B2 (en) | 2007-11-26 | 2015-12-08 | Ceramatec, Inc. | Nickel-metal hydride/hydrogen hybrid battery using alkali ion conducting separator |
| US8012621B2 (en) | 2007-11-26 | 2011-09-06 | Ceramatec, Inc. | Nickel-metal hydride battery using alkali ion conducting separator |
| WO2009070593A1 (en) * | 2007-11-27 | 2009-06-04 | Ceramatec, Inc. | Process for recovering alkali metals and sulfur from alkali metal sulfides and polysulfides |
| WO2009070600A2 (en) | 2007-11-27 | 2009-06-04 | Ceramatec, Inc. | Substantially solid, flexible electrolyte for alkili-metal-ion batteries |
| US20090189567A1 (en) * | 2008-01-30 | 2009-07-30 | Joshi Ashok V | Zinc Anode Battery Using Alkali Ion Conducting Separator |
| US10320033B2 (en) | 2008-01-30 | 2019-06-11 | Enlighten Innovations Inc. | Alkali metal ion battery using alkali metal conductive ceramic separator |
| EP2639855A3 (en) | 2008-03-27 | 2013-12-25 | ZPower, LLC | Electrode separator |
| US8323817B2 (en) * | 2008-09-12 | 2012-12-04 | Ceramatec, Inc. | Alkali metal seawater battery |
| US9475998B2 (en) | 2008-10-09 | 2016-10-25 | Ceramatec, Inc. | Process for recovering alkali metals and sulfur from alkali metal sulfides and polysulfides |
| US8936727B2 (en) * | 2009-03-06 | 2015-01-20 | Uop Llc | Multiple bed temperature controlled adsorption |
| WO2010107833A2 (en) * | 2009-03-16 | 2010-09-23 | Ceramatec, Inc. | Sodium-sulfur battery with a substantially non-porous membrane and enhanced cathode utilization |
| DK2497133T3 (en) | 2009-11-05 | 2019-04-08 | Field Upgrading Usa Inc | SODIUM BASED SOLID SECONDARY CELL WITH A CERAMIC SODIUM CONDUCTIVE SEPARATOR |
| WO2012021323A2 (en) | 2010-08-11 | 2012-02-16 | Ceramatec, Inc. | Alkali metal aqueous battery |
| EP2647080B8 (en) | 2010-12-01 | 2019-05-22 | Field Upgrading USA, Inc. | Moderate temperature sodium battery |
| JP2013124318A (ja) * | 2011-12-15 | 2013-06-24 | Kuraray Co Ltd | ポリビニルアルコール系重合体及びこれを用いた加水分解性セルロースの製造方法 |
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| US9269998B2 (en) | 2013-03-13 | 2016-02-23 | Fluidic, Inc. | Concave gas vent for electrochemical cell |
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| IL250456A0 (en) * | 2014-08-20 | 2017-03-30 | Albemarle Corp | Quaternary ammonium halides with functional ether groups for use as battery electrolytes |
| DK3204977T3 (da) * | 2014-10-06 | 2024-02-05 | Eos Energy Tech Holdings Llc | Elektrolyt til genopladelig elektrokemisk celle |
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