JPS63304076A - 一液型接着剤組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （イ）発明の目的 〔産業上の利用分野〕 本発明は、エポキシ樹脂系−液型接着剤組成物に関する
ものであり、更に詳しくはたとえばフレキシブル印刷配
線板における金属箔同志の接着、金属箔と耐熱性合成樹
脂フィルムとの接着或いは耐熱性合成樹脂フィルム同志
の接着などに用いられ、比較的低温下で短時間の内に接
着が可能で且つ保存安定性に優れたエポキシ樹脂系−液
型接着剤組成物に関するものである。

〔従来技術とその問題点〕

近年、電気機器や電子機器工業の発展に伴い通信民生用
機器等では、実装方式の簡略化、小型化および高密度化
の要求が益々強（なり、軽量で立体配線の可能なフレキ
シブルプリント配線板の需要が増大している。また、電
材装飾分野を中心に金属箔同志、耐熱性合成樹脂フィル
ム同志および耐熱性合成樹脂フィルムと金属箔等の接着
張り合わせ品の使用も増加している。

一般にフレキシブルプリント配線板は、ポリイミドフィ
ルム、ポリエーテルイミドフィルム及びポリエステルフ
ィルムたとえばポリエチレンテレフタレートフィルム等
の耐熱性合成樹脂フィルムからなる絶縁基材に銅箔等の
金属箔を接着剤を介して重ね会わせ、加圧下で加熱接着
して製造されている。

かかる用途に用いられる接着剤においては、耐熱性合成
樹脂フィルムと金属箔との接着強度以外にも、耐熱性、
耐薬品性、可とう性、電気絶縁性および耐湿性等が要求
されるとともに、生産性の向上および寸法精度を低下さ
せないために低温で短時間に接着するという接着性も要
求されている。

しかしながら従来の接着剤においては、例えば特開昭５
９−２０４６７５号公報或いは特開昭６０−７９０８０
号公報等に記載のアルコール可溶性ナイロン−エポキシ
樹脂系の接着剤は、高温接着が必要なうえ耐湿性および
耐熱性に問題があり、特開昭５１−１５５９５６号公報
或いは特開昭５７−５８７７号公報等に記載のカルボキ
シル基含有アクリロニトリル／ブタジェンゴム−臭素化
エポキシ樹脂系の接着剤は、良好な接着特性を示すが、
高温接着が必要であり、特開昭５０−１６８６６号公報
或いは特開昭５４−７４４１号公報等に記載のポリエス
テル系接着剤は、ポリイミドやポリエーテルイミド等の
耐熱性フィルムへの接着性が悪い等の柚々の問題があっ
た。

〔発明が解決しようとする問題点〕

本発明は、たとえばフレキシブルプリント配線板等で使
用されろ金属箔同志、金属箔と耐熱性合成樹脂フィルム
或いは該樹脂フィルム同志を、比較的低温下でかつ短時
間に接着することが可能で、しかも接着後の接着剤層の
耐熱性、耐薬品性、可と５性、電気絶縁性および耐湿性
に優れる一液型接着剤組成物を提供することを技術的課
題とするものである。

（ロ）発明の構成 〔問題点を解決する為の手段〕 本発明者らは、前記問題点を解決すべく鋭意検討した結
果、エポキシ樹脂とエラストマーとを主たる接着性成分
とする溶液型接着剤組成物で示されるジグリシジルアミ
ノ基を有する化合物をこれに浴解し、さらにエポキシ基
含有化合物とアミン化合物又はイミダゾール化合物との
縮合反応生成物を粉末として配合することにより、保存
安定性に優れ、硬化させる際に求められる加熱温度が比
較的低温で良く、しかも硬化時に硬化剤の蒸発に起因す
る接着層中の空孔な発生させることもなく接着すること
ができることを見い出し、本発明を完成するに至りた。

即ち、本発明は、下記成分囚、成分（Ｂ）および成分（
Ｑを溶質とする有機溶剤溶液に、粉末状の下記成分（Ｄ
）を分散してなる一液型接着剤組成物である。

（Ａ）　　ジグリシジルアミノ基を有する化合物。

（Ｂｌ　　エポキシ樹脂。

（Ｃ）　エポキシ基と反応性の官能基を有するニジスト
マー。

（ＤＪ　　エポキシ基含有化合物とアミン化合物又はイ
ミダゾール化合物との縮合反応生成物。

以下、本発明について更に詳細に説明する。

（成分（Ａ）〕 本発明における成分囚は、ジグリシジルアミノ基を有す
る化合物（以下グリシジルアミン化合物という）であっ
て、その具体例としては、次に示すような化合物が挙げ
られる。

テトラグリシジルビスアミノメチルシクロヘ本発明にお
いては、上記のごときグリシジルアミン化合物を１釉又
は２種以上使用することができ、硬化後の接着剤層の耐
熱性をより一層向上させるためには、１分子中に６個以
上のグリシジル基を有するグリシジルアミン化合物を使
用することが好ましい。

また、商品名アラルダイトＭＹ−７２０（チバガイギー
社製）、エピコート６０４（油化シェルエポキシ■製）
、ＴＥＴＲＡＤ−ＸおよびＴＥＴＲＡＤ−Ｄ（三菱瓦斯
化学■製）並びにＧＡＮおよびＧＯＴ（日本化系■製）
等の市販のグリシジルアミン化合物を使用しても良い。

〔成分（Ｂ）〕 本発明におけろ成分（Ｂ）は、エポキシ樹脂であって、
その具体例としては、ビスフェノール型エポキシ樹脂、
エポキシノボラック樹脂、脂肪族エポキシ樹脂、多官能
エポキシ樹脂および臭素化エポキシ樹脂等が挙げられる
。

本発明においては、難燃性を付与する目的から、臭素化
ビスフェノール型エポキシ樹脂或いは臭素化フェノール
ノボラック型エポキシ樹脂等の臭素化エポキシ樹脂が好
ましく、臭素化率が１８重ｆｔ％以上のものがさらに好
ましい。

本発明の接着剤組成物における前記成分（Ａ）と成分（
Ｂ）との好ましい配合割合は、囚／（均＝５０１５０〜
１０／９０　（重電比）である。

〔成分（Ｃ）　） 本発明における成分（Ｑは、エポキシ基と反応性の官能
基たとえばエポキシ基、カルボキシル基、ヒドロキシル
基、アミン基、アミド基或いはシリル基等を有するエラ
ストマーであり、前記成分囚のグリシジルアミン化合物
および成分（Ｂ）のエポキシ樹脂との低温下での反応性
に優れる点において、該官能基としてエポキシ基、カル
ボキシル基或いはアミノ基を有するニジストマーが好ま
しく、エポキシ基或いはカルボキシル基を有するエラス
トマーがさらに好ましい。

本発明において使用するに適したエラストマーとしては
、骨格を形成する重合体がアクリロニトリル−ブタジェ
ン共重合体、アクリル酸エステル重合体或いはブタジェ
ン重合体等であるニジストマーが挙げられる。

アクリロニトリル−ブタジェン共重合体系のニジストマ
ーとしては、数平均分子量が１．０００以上であって官
能基としてカルボキシル基を有するものが好ましく、例
えば市販のハイカーＣＴＢＮシリーズ（ビー・エフ・グ
ツドリッチケミカル社製）および二ボール１０７２（日
本ゼオン■裂）等が挙げられる。

アクリル酸エステル重合体系のニジストマーとしては、
エチルアクリレート、ブチルアクリレートおよび２−エ
チルへキシルアクリレート等のアクリル酸アルキルエス
テルを主要単量体とし、これと官能基を与える単量体例
えばアリルグリシジルエーテル、グリシジルメタクリレ
ート、メタクリル酸、イタコン酸、２−ヒドロキシエチ
ルメタクリレート、ヒドロキシエチルメタクリレート、
メタクリルアミドおよびＮ−メチロールアクリルアミド
等との単量体混合物を公知の重合方法によって共重合し
て得られるニジストマーが挙げられ、具体例としてはア
ロンタックＳ−１５１１Ｌ、Ｓ−１５１１Ｘ、Ｓ−１５
１５およびＳ−１０１７（東亜合成化学工業ｉ１＋３１
’Ｍ　）　、　／　ｙ　クスｆｉ　イトＰ　Ａ　　５０
１およびＰＡ−５０２（日本メクトロン■製）、ティサ
ンレジｙＷｓＯ２３、ＳＧ５１、ＳＧ８０およびＳＧ９
０　（帝国産業■製）並びにＡＲ−３１およびＡＲ−５
１（日本ゼオン■製）等が挙げられる。

ブタジェン重合体系のエラストマーとしては、例えばＮ
ｌ５ＳＯ−ＰＢ、Ｃ−１０００およびＣ−２０００（日
本曹達■製）等が挙げられる。

さらに、分子鎖末端に反応性シリル基を有するテレケリ
ツク液状オリゴマーであるカネ力すイリル（鐘渕化学工
業■）等も好ましく用いることができる。

本発明における成分（Ｃ）の使用量は、任意であり接着
剤の使用目的に応じた適量であればよく、通常可とう性
と接着力或いは耐熱性とのバランスを図るためには、前
記成分内と成分（Ｂ）の合計量に対する成分（Ｃ）のＭ
ｉｋ比（Ｃ）／　（Ａ）　＋　（Ｂ）が７０／３０〜１
０／９０の範囲であることが好ましく、８０／２０〜６
０／４０の範囲であることがさらに好ましい。

〔成分（Ｄ）〕

本発明における成分（Ｄ）は、エポキシ基含有化合物と
アミン化合物又はイミダゾール化合物との縮合反応生成
物であって、その詳細は以下のとおりである。

本発明における成分（至）を得るために使用することが
できるエポキシ基含有化合物としては、前記成分（Ａ）
として列挙した全てのグリシジルアミン化合物および前
記成分（Ｂ）として示した全てのエポキシ樹脂が挙げら
れるとともにこれら以外の単官能のエポキシ化合物、例
えばアルキルフェニルグリシジルエーテル、フェニルグ
リシジルエーテル、ブチルグリシジルエーテル、メタあ
るいはパラクレジルグリシジルエーテル。

フルフリルグリシジルエーテル、アリルグリシジルエー
テル等のグリシジルエーテル類、グリシジルメタクリレ
ート、グリシジルアクリレート等のエステル類およびエ
チレンオキシド、プロピレンオキシド等のアルキレンオ
キシド類等が挙げられる。

本発明の接着剤組成物を難燃性にするために、エポキシ
基含有化合物としては、臭素化ビスフェノールＡ型エポ
キシ樹脂、臭素化フェノールノボラック型エポキシ樹脂
或いはジブロモフェニルグリシジルエーテル等の臭素化
化合物が好ましい。

成分（功を得るために使用することができるアミン化合
物としては、グアニジン、ジシアンジアミド等のグアニ
ジン誘導体アミン類、トリエチルアミン、エチレンジア
ミン、ジエチレントリアミン等の脂肪族アミン、ジー（
４−アミノシクロヘキシル）メタン、イソホロンジアミ
ン、Ｎ、　　Ｎ−ジメチルシクロヘキシルアミン等の脂
環式アミン、ｍ−７エニレンジアミン、Ｐ、　Ｐ／−ビ
ス（４−アミノフェニル）メタン、２−（ジメチルアミ
ノメチル）フェノール、２，４．６−トリス（ジメチル
アミノメチル）フェノール、ベンジルジメチルアミン、
Ｎ、Ｎ−ジメチルアニリン等の芳香族アミン、トリエタ
ノールアミン、トリプロパツールアミン等のトリアルカ
ノールアミン、一般式 （但しＲ，は炭素数１０〜２８のアルキル基、Ｒ１はメ
チル基、又は、エチル基を示す。）にて示される２−ヒ
ドロキシルアルキルアミン、一般式 （但しＲｏは前記と同じ、０・ｐは１〜２０の整数）に
て示されるエチレンオキシド付加型３級アミンおよびピ
リジン、ピペリジン、ジアザビシクロアルケン等の複素
環アミン等が挙げられる。

また、イミダゾール化合物としては、例えばイミダゾー
ル、ベンズイミダゾール、２−メチルイミダゾール、２
−エチル−４−ブチルイミダゾール、２−シクロヘキシ
ル−４−フェニルイミダゾール、２，５−ジクロロ−４
−エチルイミダゾール、Ｎ−メチルイミダゾール１、Ｎ
−ブチルイミダゾールおよびＮ−ラウリルイミダゾール
等が挙げられる。

成分（Ｄ＋は、上記エポキシ基含有化合物１モルあたり
アミン化合物又はイミダゾール化合物０．８〜１６モル
の量比で混合し、無溶剤で又は炭化水素若しくはケトン
類等の溶剤中で、エポキシ基含有化合物の反応相手がア
ミン化合物である場合には必要に応じてイミダゾール化
合物を少量触媒として用い、通常７０℃以上に１〜６時
間加熱して縮合反応を行わせしめることにより製造する
ことができる。

上記反応におけるエポキシ基含有化合物およびアミン化
合物又はイミダゾール化合物として使用する具体的化合
物の好ましい組合せは、得られる縮合反応生成物の流動
開始温度が５０℃以上となる組合せである。流動開始温
度が５０℃以上である縮合反応生成物は、粉砕時にブロ
ッキングを起こしにくいため、本発明において好適な微
粉末に容易に粉砕し易い。

本発明における成分（ＤＪはその全量ないし大部分が、
本発明の溶液状接着剤組成物中に粉末の形態で不溶解の
ままに分散していることが必要である。

前記エポキシ基含有化合物とアミン化合物又はイミダゾ
ール化合物゛との反応によって生成された成分（Ｄ）は
、反応系より単離した後、ノ・ンマーミル粉砕機、ジェ
ット粉砕機或いはボールミル粉砕機等によって粉砕およ
び必要に応じて分級することにより１本発明において好
適に使用することができる粉末とすることができる。

本発明における成分（Ｄ）からなる粉末は、加熱接着の
際に不均一な硬化を起こさずかつ硬化のための加熱時間
を短縮できる理由で、微粉末であることが好ましく、具
体的には重量平均粒径が６０μ以下であることが好まし
く、１０μ以下がさらに好ましい。

成分（Ｄ）からなる粉末は、接着剤組成物の溶液安定性
を改善するために、用いられる溶剤やエポキシ樹脂の種
類に応じ、有機物又は無機物により表面処理を施したも
のを使用してもよい。

本発明における成分（Ｄ）の配合量は、前記成分囚と成
分（Ｂ）との合計量１００重量部あたり、５〜２０重量
部であることが好ましく、５〜１０重量部であることか
さらに好ましい。成分側の配合量が、５重量未満では低
温下で十分な硬化が得られ難く、一方２０重量部を超え
ると不均一硬化が生じ易いとともに接着剤層における可
と５性が不十分になり易い。

粉末状の成分（鞠は、成分囚、（Ｂ）および／または成
分（Ｃ）の有機溶剤溶液にこれを添加し、機械的に攪拌
することによって容易に分散させることができろ。本発
明の接着剤組成物はその保存中に粉末状の成分（ＤＪが
沈降した状態を示すこともあるが、使用時に適宜攪拌す
ることによって、容易に分散状態を後元させることがで
きる。

本発明における成分（Ｄ）は、硬化剤として作用するも
のであるが、本発明においては硬化剤として成分（Ｄ＞
とともに、本発明の接着剤組成物の保存安定性を損わな
い範囲内で、エポキシ樹脂の硬化剤として一般に使用さ
れている三級アミン化合物、イミダゾール化合物、有機
多価カルボン酸及び酸無水物等を１棟又は２種以上併用
してもよい。

〔有機溶剤〕

本発明組成物における有機溶剤としては、前記成分（Ｄ
Ｊの不溶な有機溶剤を使用する必要があり、具体的には
使用する成分（ＤＪに応じて、アルコール類、ケトン類
、クルコール類、エステル類および炭化水素類等並びに
これらからなる混合浴剤の内から、適宜選択して使用さ
れる。

かかる有機浴剤を適量使用して、被着材への塗布が容易
な固形分濃度１０〜４０重ｔｈｌｔ％である一液型接着
剤組成物を得ることができる。

なお、本発明の接着剤組成物には必要に応じて顔料、安
定剤、各種無機物、接着促進剤、呆硫剤、各檀熱硬化性
樹脂、難燃化剤、粘度低下剤、消泡剤、レベリング剤等
の添加剤を支障のない限り添加使用できる。

〔実施例および比較例〕

以下、本発明の実施例及び比較例について具体的に説明
する。

なお、以下における接着剤組成物の各種接着特性の評価
は、それぞれ次に示す評価方法によって実施した。

ａ）初期はくり接着強さ：接着後１時間室温にて放置し
た巾１０絽の張り合せサンプルを２０■厚の鋼板に両面
テープで張り合せ、クロスへトスピード５０鶴／　ｍ　
ｉ　ｎ　　にて１８０度は（り強さを求めた値（ＪＰＣ
Ａ−８ＳＦ−１に準拠）。

ｂ）熱時は（り接着強さ二同上サンプルを１２０℃の下
で測定した値。

Ｃ）熱老化後はくり接着強さ：ＵＬ−７９６の常用温度
１０５℃に相当する１５０℃Ｘ１０日の促進エージング
処理した同上サンプルの１８０度ばくり接着強さ。

ｄ）ハンダ耐熱性：２５Ｘ２５ｍ巾のサンプルを２８０
℃のハンダ浴中に６０秒間浮かし、発泡の度合を目視に
て判定（ＪＩＳ　　Ｃ−５４８１に準拠） ◎：全くなし　　　　　Ｏ：１ケ所発泡Δ：相当部分で
発泡　　×：全面発泡 ｅ）吸湿ハンダ耐熱性：５０Ｘ２５ｍ巾のサンプルより
長手方向に巾１０謹の回路を残すようにしてエツチング
した後（ＪＩＳ　　Ｃ−６４８１に準拠）煮沸蒸留水中
に２０分間浸漬直後に２８０℃のハンダ浴中に浮かし、
発泡の度合を目視にて判定、評価は同上。

キ ｆ）表面固有抵抗：エツチング液として市販の塩化第２
鉄溶液を使用しＩＰＣ−ＦＣ準拠のクシ形パターンを形
成した後水洗し、これをさらに常態調整した後測定した
（ＪＩＳ　　Ｃ−６４８１に準拠）。

ｇ）耐折り曲げ強さ：ＪＩＳ　　Ｃ−６４８１に準拠し
て行った。

ｈ）保存安定性：接着剤組成物を密栓付き容器内で室温
下に保管し、該組成物の粘度が初期粘度の２倍となるま
での期間によって示した。

まず、成分ＣＤ）の合成を説明する。

合成例１ 攪拌機、温度計、滴下ロートを備えた三ツロ２１フラス
コ中に８４重量部のジシアンジアミド、２−エチル−４
−メチルイミダゾールＣ１，５重量部と５００重量部の
メチルセロンルブを仕込み加熱して均一に溶解した。該
フラスコを浸けたオイルバスの温度を１１０℃まで昇温
し、ジブロモフェニルグリシジルエーテル（長瀬化成工
業■商品名デナコールＥＸ−１４７）３０８重量部を１
時間〜２時間にわたって滴下し反応を行った。反応時は
発熱を抑えるため、オイルバスの温度を下げ反応温度を
１０５〜１１５℃（熱板上、目視）の固形反応生成物を
得た。

更にこの反応生成物を卓上粉砕機を用いて重量平均粒径
２０μ以下の粉末状硬化剤とした。

合成例２ 攪拌機、滴下ロート、コンデンサーのついた３２ガラス
フラスコに２−エチル−４−メチルイミダゾール３００
Ｉ、キシレン９００Ｉｉを仕込み、攪拌しながらオイル
バス１１０〜１２０℃に加温して溶解した。１２０℃に
おいてＡ。

Ｃ１Ｒ，エポキシＸ−１４３２（ニー・シー・アール■
商品名、エポキシ当量２９５、Ｂｒ含有量２４ｗｔ％）
９５０．ｆを１時間半にわたって滴下し、反応を行った
。反応時の発熱を抑えるため、オイルバスの温度を下げ
、反応温度を１２０℃にコントロールした。生成した反
応物は、キシレンに不溶のため系から分離してきた。

攪拌を停止し上層のキシレンを傾斜して分離後、残留キ
シレンを１０ｗＨＨの減圧で除去し、流動開始温度１２
０℃（熱板上、目視）の暗赤色の反応生成物を得た。更
にこの反応生成物を卓上粉砕機を用いて重量平均粒径２
０μ以下の粉末状硬化剤とした。

合成例６ 攪拌機、滴下ロート、コンデンサーのついた２Ｌガラス
フラスコに２．４．６−　）リス（ジメチルアミンメチ
ル）フェノール２６５ｇ、メチルエチルケトン２００Ｉ
を仕込み攪拌しながらオイルバスで４０℃に加温し均一
溶解させた。４０℃において、メチルエテルケトン１０
０ｇに溶解したエピコート８２８（油化シェルエポキシ
■商品名）３８０．９を６時間にわたって滴下し反応を
行った。反応時の発熱を抑えるため、オイルバスの温度
を下げ、反応温度を４０℃以下に抑えた。

攪拌を停止し、室温に放冷した後、残留メチルエチルケ
トンを１０ｗＨＨの減圧下で除去した。

反応生成物は流動開始温度１３５℃（熱板上、目視）淡
黄色の固型物であった。更に上記反応生成物を卓上粉砕
機を用いて重量平均粒径２０μ以下の粉末状硬化剤を得
た。

実施例１ カルボキシル基を有するアクロニトリル−ブタジェン共
重合体二ポール１０７２（日本ゼオン■商品名）４０部
とＮ、　　Ｎ、　　Ｎ’；　　Ｎ／−テトラグリシジル
−ｍ−キシリレンジアミン（三菱瓦斯化学■商品名ＴＥ
ＴＲＡＤ−Ｘ）３０部、長鎖二塩基酸型エポキシ樹脂５
Ｔ−２ＰＧ（岡村製油圏商品名）６０部をトルエン／メ
チルセロソルブ／メチルエチルケトン＝２／２／１　（
重量部）Ｋ混合溶解し濃度２０チＫｙ４ｊｌした。

上記樹脂液に合成例１で調製した硬化剤１０重量部配合
し、高速攪拌機を用い分散溶解を行った。更にこの組成
物を１０μの加圧ろ過フィルターを通し接着剤組成物を
得た。接着剤組成物は２００　ｃｐｓ（ａ　ｔ　２５℃
、Ｂ型粘度計）の粘度を有し、淡黄色であった。

上記組成物を厚さ２５μのポリイミドフィルム（イー・
アイ・デュポン社製二部品名カプトン）にバーコーター
により２０μ（ドライベース）の厚さで塗布し、１００
℃で２分間乾燥を行い溶剤除去を行った後、厚さ６５μ
の電解鋼箔（福田金属工業■製）を重ね合せ、線圧５ｋ
ｇ／ｌ、ロール温度６０℃の条件でラミネートし、その
後１２０℃で３時間硬化してフレキシブル印刷配線板を
得た。

実施例２ 実施例１における硬化剤に代えて、硬化剤として合成例
１の縮合反応生成物３重量部および１−ベンジル−２−
メチルイミダゾール３重鎗部を配合してなる接着剤組成
物を、実施例１と同様にして得た。この接着剤組成物を
使用して、実施例１と同一条件で接着したフレキシブル
印刷配線板を得た。

比較例１ 実施例１における硬化剤に代えて、硬化剤として１−ベ
ンジル−２−メチルイミダゾールを単独で６部配合した
接着剤組成物を得、これを使用して実施例１と同一条件
で接着したフレキシブル印刷配線板を得た。

実施例１〜２、比較例１で作製したフレキシブル印刷配
線板の性能評価結果を表１に示した。

表１のごとく、本発明の接着剤組成物は１２０℃での低
温硬化性及び保存安定性にすぐれ、フレキシブル印刷配
線板としての性能すべてに満足していることがわかる。

これに対し、比較例１の接着剤組成物は、硬化剤が全量
溶解しているため保存安定性が悪い上、１２０’Ｃの低
温で充分な硬化が進行していないため１８０度はくり接
着強さ、耐熱ハンダ特性が不十分である。

実施例３〜６ 実施例２における成分■）のみを変更して、その他は全
て実施例２と同一にして接着剤組成物を調製し、得られ
た接着剤組成物を使用し、実施例１と同一条件で接着し
たフレキシブル印刷配線板を得、これについて接着特性
等を評価した結果は、表２に示すとおりである。

実施例７〜１０ ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂エピコート１００１（
油化シェルエポキシ■製）とグリシジルアミン化合物Ｃ
Ｙ−！＋５０（日本チバガイギー社製）とを１対１（重
量比）で配合したものに対し、グリシジル基を有するア
クリルエラストマーＡＲ−３２（日本ゼオン■製）の使
用量を変更し、硬化剤として合成例２の縮合反応生成物
と２−メチルイミダゾールとをそれぞれ６重量部使用し
、溶剤としてトルエン／メチルセルソルブアセテート／
メチルエチルケトン＝１／１／１　（重量比）の混合溶
剤を使用して接着剤組成物を調製した。

得られた接着剤組成物について、実施例１と同様にして
接着特性等を評価した結果は、表５に示すとおりである
。

なお、表６におけるエポキシ成分とは、上記におけるエ
ピコート１００１とＣＹ−３５０の混合物を意味する。

比較例２〜５ ニジストマーとしてエポキシ基と反応性の官能基を有し
ないニジストマーＤＮ−１１０５（日本ゼオン■商品名
、アクリロニトリル−ブタジェン共重合体）およびノー
ンレックス（ＣｄＦ　　Ｃｈｉｍｅ社商品名、ポリノル
ポルネル・ポリマー）からなる接着剤組成物の例を、比
較例２〜３として表４に示した。

硬化剤としズは合成例６の縮合反応生成物と２−エチル
−４−メチルイミダゾールとをそれぞれグリシジルアミ
ン化合物成分（Ａ）とエポキシ樹脂成分Ｑ３）の合計量
に対し５重量部使用し、その他の成分の配合量は表４に
記載のとおりであり、得られた接着剤組成物の接着特性
等に関しては実施例１と同じ方法により評価した。

比較例４〜５ 硬化剤として、比較例２〜３と同一の物を使用し、その
他成分は表４に記載したとおりの組成物であって、本発
明において必須成分とするグリシジルアミン化合物を含
有しない接着剤組成物の例を、比較例４〜５として表４
に示した。

実施例１１〜１３ 実施例２の接着剤組成物を用い、実施例１〜１０と異な
る被着材を実施例１と同一条件で接着し、接着特性を評
価した結果を表５に示した。

（ハ）発明の効果 本発明の一液型接着剤組成物は、従来から存在するエポ
キシ樹脂系の一液型接着剤組成物に比べ保存安定性に優
れるものであり、また比較的低温下で短時間にフレキシ
ブルプリント配線板等において使用される金属箔、耐熱
性合成樹脂フィルム等を接着することができ、しかも硬
化後の接着剤層が適度な可と５性を有する上に、実施例
において具体的に示されるように耐熱性、耐湿性および
電気絶縁性においても優れるものであって、産業上有用
である。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 　下記成分（Ａ）、成分（Ｂ）および成分（Ｃ）を溶質
   とする有機溶剤溶液に、粉末状の下記成分（Ｄ）を分散
   してなる一液型接着剤組成物。 （Ａ）ジグリシジルアミノ基を有する化合物。 （Ｂ）エポキシ樹脂。 （Ｃ）エポキシ基と反応性の官能基を有するエラストマ
   ー。 （Ｄ）エポキシ基含有化合物とアミン化合物又はイミダ
   ゾール化合物との縮合反応生成物。