JPS6335301B2 - - Google Patents
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- JPS6335301B2 JPS6335301B2 JP55122960A JP12296080A JPS6335301B2 JP S6335301 B2 JPS6335301 B2 JP S6335301B2 JP 55122960 A JP55122960 A JP 55122960A JP 12296080 A JP12296080 A JP 12296080A JP S6335301 B2 JPS6335301 B2 JP S6335301B2
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/36—Hydrogen production from non-carbon containing sources, e.g. by water electrolysis
Landscapes
- Catalysts (AREA)
Description
本発明は水素製造用触媒に関し、特に触媒を還
元性ガスにより還元した後、該触媒と水蒸気とを
接触反応せしめて水素を製造する際に用いる触媒
に関する。 水素は石油化学工業の重要な合成原料の一つで
あるが、近年、重質油の水添脱硫、石炭の液化、
または石炭のガス化のような水素を多量に消費す
るプロセスの開発により、安価で高純度の水素の
需要が大幅に増大している。 従来、水素の合成は、ヘキサン、ヘプタンなど
の炭化水素の水蒸気改質反応によつて得られてい
るが、この方法によると反応生成物中に水素の他
に二酸化炭素またはメタンが含まれてくるため、
これらから水素を分離する操作が必要となる。こ
のような分離操作を必要とせず、比較的高純度の
水素が得る方法としては、いわゆるスチーム−ア
イアン反応が知られている。この方法は、触媒と
して四三酸化鉄（Fe3O4）を用い、まず一酸化炭
素などの還元性ガスによつて、触媒を(1)式に示す
ように還元した後、水蒸気と接触せしめ(2)式の反
応によつて水素を得るものである。 Fe3O4＋4CO→3Fe＋4CO2 ………(1) 3Fe＋4H2O→Fe3O4＋4H2 ………(2) 上記の方法によれば、得られた水素は、水蒸気
以外はほとんど他のガス成分を含まず、水蒸気を
凝縮除去することによつて容易に純度の高い水素
が得られる利点がある。 しかしながら、スチーム−アイアン反応には、
800から900℃の高温が必要であり、従つて耐熱鋼
などの高価な装置材料を使用する必要があり、ま
た、(1)、(2)両式の反応も遅く、多量の触媒が必要
であるなどの問題がある。このため、比較的低温
で操作することができ、またスチーム−アイアン
反応のように水素の分離操作を必要としない水素
の合成方法の開発が望まれていた。 本発明の目的は、上記した従来技術の欠点をな
くし、比較的低温度において還元性ガスと水蒸気
から、高純度の水素を製造することのできる触媒
を提供することにある。 本発明者らは、300℃から500℃の温度域におい
て、種々の酸化物を触媒に用い、還元性ガスおよ
び水蒸気との反応によつて水素を合成する方法を
検討した結果、モリブデン（Mo）、タングステ
ン（Ｗ）バナジウム（Ｖ）、ウラン（Ｕ）、鉄
（Fe）およびニツケル（Ni）から選ばれた少くと
も一種の金属の酸化物にロジウム（Rh）を添加
したものが高い活性を有することを見出した。 すなわち、本発明は、上記の金属酸化物にロジ
ウムを添加し、これによりスチーム−アイアン反
応と同様の酸化還元反応が300ないし500℃の低温
において進行し得るようにしたものである。 本発明の触媒は、上記温度において、一酸化炭
素（CO）またはヘキサンなどの炭化水素によつ
て容易に還元され、このように還元された触媒は
水蒸気と接触すると速やかに反応して水素を生成
し、自らは酸化される。 本発明の触媒に用いる酸化物原料としては、上
記金属の酸化物であればどのようなものでもよ
く、例えばMoO3、WO3、V2O5、U3O8、Fe2O3
またはNiOなどをあげることができる。またロジ
ウム原料としては、ロジウムの硝酸塩、塩化物、
カルボニル、有機酸塩等を使用することができ
る。上記酸化物に対するロジウムの添加量は0.05
〜５重量％が望ましい。また、上記酸化物とロジ
ウムをアルミナ、シリカ、チタニア、炭化ケイソ
などの坦体に坦持させて使用することもできる。 以下、本発明を実施例によつてさらに詳細に説
明する。 実施例 １ 三酸化モリブデン（MoO3）50ｇを、ロジウム
含有量１ｇ１である硝酸ロジウム（Rh
（NO3）3）水溶液500mlと混合し、蒸発乾固した
後、空気中で500℃で２時間焼成する。得られた
粉末を油圧プレスで10mm径×５mm長さの大きさに
成形した後、10〜20メツシユの大きさに粉砕し、
水素中で450℃、１時間還元した。得られた触媒
をＡと呼ぶ。この場合、ロジウム含有量は１重量
％である。 実施例 ２〜６ 実施例１における三酸化モリブデン（MoO3）
に代え、三酸化タングステン（WO3）、五酸化バ
ナジウム（V2O5）、八三酸化ウラン（U3O8）、酸
化鉄（Fe2O3）および酸化ニツケル（NiO）を用
い、同様の方法で触媒を調製した。得られた触媒
をＢ、Ｃ、Ｄ、ＥおよびＦと呼ぶ。 実施例 ７〜９ 実施例１において、硝酸ロジウム水溶液500ml
に代え、該水溶液25ml、250mlおよび2800mlを用
い、同様の方法で触媒を調製した。得られた触媒
をＧ、ＨおよびＩと呼ぶ。それぞれのロジウム含
有量は、0.05、0.5、５重量％である。 比較例 １〜６ 実施例１〜６において、ロジウム水溶液に代え
て純水を用い、同様の方法によつて触媒を調製し
た。得られた触媒をＪ、Ｋ、Ｌ、Ｍ、ＮおよびＯ
と呼ぶ。 実験例 １ 前記触媒Ａ〜Ｏを50ｇ用い、400℃において一
酸化炭素20ｍmolと１秒間接触させ、CO2の生成
量を測定し、COの反応量を求めた。ついで触媒
を100ｍmolの水蒸気と１秒間接触させ、発生し
た水素の量を測定した。得られた結果を下記第１
表に示す。
元性ガスにより還元した後、該触媒と水蒸気とを
接触反応せしめて水素を製造する際に用いる触媒
に関する。 水素は石油化学工業の重要な合成原料の一つで
あるが、近年、重質油の水添脱硫、石炭の液化、
または石炭のガス化のような水素を多量に消費す
るプロセスの開発により、安価で高純度の水素の
需要が大幅に増大している。 従来、水素の合成は、ヘキサン、ヘプタンなど
の炭化水素の水蒸気改質反応によつて得られてい
るが、この方法によると反応生成物中に水素の他
に二酸化炭素またはメタンが含まれてくるため、
これらから水素を分離する操作が必要となる。こ
のような分離操作を必要とせず、比較的高純度の
水素が得る方法としては、いわゆるスチーム−ア
イアン反応が知られている。この方法は、触媒と
して四三酸化鉄（Fe3O4）を用い、まず一酸化炭
素などの還元性ガスによつて、触媒を(1)式に示す
ように還元した後、水蒸気と接触せしめ(2)式の反
応によつて水素を得るものである。 Fe3O4＋4CO→3Fe＋4CO2 ………(1) 3Fe＋4H2O→Fe3O4＋4H2 ………(2) 上記の方法によれば、得られた水素は、水蒸気
以外はほとんど他のガス成分を含まず、水蒸気を
凝縮除去することによつて容易に純度の高い水素
が得られる利点がある。 しかしながら、スチーム−アイアン反応には、
800から900℃の高温が必要であり、従つて耐熱鋼
などの高価な装置材料を使用する必要があり、ま
た、(1)、(2)両式の反応も遅く、多量の触媒が必要
であるなどの問題がある。このため、比較的低温
で操作することができ、またスチーム−アイアン
反応のように水素の分離操作を必要としない水素
の合成方法の開発が望まれていた。 本発明の目的は、上記した従来技術の欠点をな
くし、比較的低温度において還元性ガスと水蒸気
から、高純度の水素を製造することのできる触媒
を提供することにある。 本発明者らは、300℃から500℃の温度域におい
て、種々の酸化物を触媒に用い、還元性ガスおよ
び水蒸気との反応によつて水素を合成する方法を
検討した結果、モリブデン（Mo）、タングステ
ン（Ｗ）バナジウム（Ｖ）、ウラン（Ｕ）、鉄
（Fe）およびニツケル（Ni）から選ばれた少くと
も一種の金属の酸化物にロジウム（Rh）を添加
したものが高い活性を有することを見出した。 すなわち、本発明は、上記の金属酸化物にロジ
ウムを添加し、これによりスチーム−アイアン反
応と同様の酸化還元反応が300ないし500℃の低温
において進行し得るようにしたものである。 本発明の触媒は、上記温度において、一酸化炭
素（CO）またはヘキサンなどの炭化水素によつ
て容易に還元され、このように還元された触媒は
水蒸気と接触すると速やかに反応して水素を生成
し、自らは酸化される。 本発明の触媒に用いる酸化物原料としては、上
記金属の酸化物であればどのようなものでもよ
く、例えばMoO3、WO3、V2O5、U3O8、Fe2O3
またはNiOなどをあげることができる。またロジ
ウム原料としては、ロジウムの硝酸塩、塩化物、
カルボニル、有機酸塩等を使用することができ
る。上記酸化物に対するロジウムの添加量は0.05
〜５重量％が望ましい。また、上記酸化物とロジ
ウムをアルミナ、シリカ、チタニア、炭化ケイソ
などの坦体に坦持させて使用することもできる。 以下、本発明を実施例によつてさらに詳細に説
明する。 実施例 １ 三酸化モリブデン（MoO3）50ｇを、ロジウム
含有量１ｇ１である硝酸ロジウム（Rh
（NO3）3）水溶液500mlと混合し、蒸発乾固した
後、空気中で500℃で２時間焼成する。得られた
粉末を油圧プレスで10mm径×５mm長さの大きさに
成形した後、10〜20メツシユの大きさに粉砕し、
水素中で450℃、１時間還元した。得られた触媒
をＡと呼ぶ。この場合、ロジウム含有量は１重量
％である。 実施例 ２〜６ 実施例１における三酸化モリブデン（MoO3）
に代え、三酸化タングステン（WO3）、五酸化バ
ナジウム（V2O5）、八三酸化ウラン（U3O8）、酸
化鉄（Fe2O3）および酸化ニツケル（NiO）を用
い、同様の方法で触媒を調製した。得られた触媒
をＢ、Ｃ、Ｄ、ＥおよびＦと呼ぶ。 実施例 ７〜９ 実施例１において、硝酸ロジウム水溶液500ml
に代え、該水溶液25ml、250mlおよび2800mlを用
い、同様の方法で触媒を調製した。得られた触媒
をＧ、ＨおよびＩと呼ぶ。それぞれのロジウム含
有量は、0.05、0.5、５重量％である。 比較例 １〜６ 実施例１〜６において、ロジウム水溶液に代え
て純水を用い、同様の方法によつて触媒を調製し
た。得られた触媒をＪ、Ｋ、Ｌ、Ｍ、ＮおよびＯ
と呼ぶ。 実験例 １ 前記触媒Ａ〜Ｏを50ｇ用い、400℃において一
酸化炭素20ｍmolと１秒間接触させ、CO2の生成
量を測定し、COの反応量を求めた。ついで触媒
を100ｍmolの水蒸気と１秒間接触させ、発生し
た水素の量を測定した。得られた結果を下記第１
表に示す。
【表】
第１表の結果から、ロジウムを添加した触媒Ａ
〜Ｉは、ロジウムを添加しないものＪ〜Ｏに比
べ、高い活性を有することがわかる。また、触媒
ＡおよびＧ〜Ｉの結果から、ロジウム含有量は
0.5重量％以上、５重量％以下が望ましいことが
わかる。 実験例 ２ 実験例１の反応温度400℃を、それぞれ300℃お
よび500℃に代え、触媒Ａを用いて同様の試験を
行なつた。結果を実験例１の結果と合せて第２表
に示した。第２表から、ロジウムを添加したＡ触
媒は、反応温度300℃であつても高い活性を示す
ことがわかる。
〜Ｉは、ロジウムを添加しないものＪ〜Ｏに比
べ、高い活性を有することがわかる。また、触媒
ＡおよびＧ〜Ｉの結果から、ロジウム含有量は
0.5重量％以上、５重量％以下が望ましいことが
わかる。 実験例 ２ 実験例１の反応温度400℃を、それぞれ300℃お
よび500℃に代え、触媒Ａを用いて同様の試験を
行なつた。結果を実験例１の結果と合せて第２表
に示した。第２表から、ロジウムを添加したＡ触
媒は、反応温度300℃であつても高い活性を示す
ことがわかる。
【表】
以上、本発明によれば、300℃から500℃の低温
度においても、スチーム−アイアン反応と同様の
反応によつて、COまたは炭化水素と水蒸気から、
高純度の水素を製造することができる。
度においても、スチーム−アイアン反応と同様の
反応によつて、COまたは炭化水素と水蒸気から、
高純度の水素を製造することができる。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 触媒を還元性ガスによつて還元した後、水蒸
気と接触反応させて水素を生成させる水素製造用
触媒において、該触媒は、モリブデン、タングス
テン、バナジウム、ウラン、鉄およびニツケルか
らなる群から選ばれた少くとも一種の金属の酸化
物にロジウムを添加したものであることを特徴と
する水素製造用触媒。 ２ 特許請求の範囲第１項において、還元性ガス
は一酸化炭素または炭化水素類であることを特徴
とする水素製造用触媒。 ３ 特許請求の範囲第１項または第２項におい
て、前記触媒物質はアルミ、シリカ、チタニア等
の担体に担持されていることを特徴とする水素製
造用触媒。 ４ 特許請求の範囲第１項または第２項におい
て、前記金属酸化物に対するロジウムの添加量が
0.05〜５重量％であることを特徴とする水素製造
用触媒。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP55122960A JPS5748343A (en) | 1980-09-06 | 1980-09-06 | Catalyst for preparing hydrogen |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP55122960A JPS5748343A (en) | 1980-09-06 | 1980-09-06 | Catalyst for preparing hydrogen |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5748343A JPS5748343A (en) | 1982-03-19 |
| JPS6335301B2 true JPS6335301B2 (ja) | 1988-07-14 |
Family
ID=14848877
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP55122960A Granted JPS5748343A (en) | 1980-09-06 | 1980-09-06 | Catalyst for preparing hydrogen |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5748343A (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6335301U (ja) * | 1986-08-26 | 1988-03-07 | ||
| JPH01147502U (ja) * | 1988-03-31 | 1989-10-12 | ||
| JPH0253605U (ja) * | 1988-10-11 | 1990-04-18 | ||
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