JPS636017A - エポキシ樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 産栗上皇且里分団 本発明は特に半導体装置封止用等として好適に用いられ
るエポキシ樹脂組成物に関するものである。

の技術　び　明が解２　しようとする問題点近年、半導
体装置等においては大量安価な生産が求められており、
このため半導体装置の樹脂封止は、最近では大量生産可
能なトランスファ成形法、なかでもチップのパッシベー
ション技術及びその周辺技術の進歩に伴い、低圧トラン
スファ成型法による樹脂封止が主流となってきており、
これら成型法のための金型もキャビティ数が増え、金型
が大型化する傾向を示し、加えて生産の無人化が進展し
ている。他方、半導体装置のフレームの材質も低価格化
の方向へと進み、４，２７０イから銅板に銀めっきを施
したもの、さらに銅板にニッケルめっきを施したものへ
と変化してきた。

こうした動向に対応して、現在、半導体装置の樹脂封止
に使用する樹脂組成物は種々の特性改良が必要とされて
いる。即ち、上記の成型用金型の大型化に対応して、樹
脂組成物は従来よりもさらに優れた流動性及び充填性が
必要とされ、同様に上記の生産の無人化に対応して、樹
脂組成物の組成、成形条件等の生産条件を変更すること
なく生産が行なえるよう、より優れた保存安定性、巾広
い作業性が求められている。また、最近の傾向として無
機質充填材の含有率の高い熱放散性の改良を目的とした
樹脂組成物を未充填、ボイド等の欠陥を生じることなく
、かつ半導体装置の断線を生じることなく、従って高価
な半導体装置を不良品とすることなく生産することがで
き、更に、低圧で十分流動性に優れた樹脂組成物への要
求が高まるなど、必要とされる種々の特性改良の改良課
題は様々な要求面を反映している。他方、半導体装置の
フレームの材質の変化に対応して、樹脂組成物は４．２
アロイ、銀やニッケルなどに対する優れた接着性が求め
られている。

この点に関し、エポキシ樹脂成形材料は、−般に他の熱
硬化性樹脂に比べて、電気特性、機械特性、接着性、耐
湿性等に優れており、かつ、成形特低圧でも充分な流動
性を有しており、インサート物を変形させたり、傷付け
ることがないなどの特性を保持しており、これを用いた
エポキシ樹脂組成物は他の樹脂組成物に比べて半導体装
置封止用等として好適であり、特にノボラック型フェノ
ール樹脂を硬化剤として用いたものは、他の硬化剤を使
用したエポキシ樹脂組成物に比べて耐湿性、信頬性、成
形性などの点において優れ、かつ毒性がなく安価である
という特徴を有しているために、ＩＣ，ＬＳＩ、ダイオ
ード、トランジスター等の半導体装置の樹脂封止材料と
して広く用いられている。

しかしながら、こうしたフェノール系硬化剤を用いたエ
ポキシ樹脂組成物は４．２７０イや銀に対する接着性に
優れている反面、ニッケルに対する接着性に劣るため、
フェノール系硬化剤を用いたエポキシ樹脂組成物で半導
体装置を樹脂封止した場合、耐湿性が悪いとか、また、
樹脂厚が薄いフラットパック等では、フレームと樹脂と
の接着性に劣るためフクレが発生するなどの欠点を有し
ていた。

また、従来のエポキシ樹脂組成物は、高弾性率で可撓性
に乏しいため、素子への成形、加工を行なう時やヒート
サイクル試験時においてクランクが発生し易く、また、
過大なストレスがかかって素子が変形するなどにより素
子の機能低下や破損が生じ易いなどといった欠陥を有す
るものであった。

本発明は上記事情に鑑みなされたもので、優れたニッケ
ル等に対する接着性、耐湿性、耐クラツク性が付与され
たエポキシ樹脂組成物を提供することを目的とする。

間　苧を”決するための手　　び乍用 本発明者らは、上記目的を達成すべく、種々検討を行な
った結果、硬化性エポキシ樹脂とこれを硬化する硬化剤
とを含有してなるエポキシ樹脂組成物中に、下記式（Ａ
）で示される特定のカルボキシル基含有シリコーン化合
物を配合すると、成形性等のエポキシ樹脂の有する優れ
た性質を損うことな（、エポキシ樹脂組成物のニッケル
等に対する接着性も良好となる上、耐湿性、耐クラツク
性が数段と向上することを知見し、本発明を完成するに
至ったものである。

従って、本発明は硬化性エポキシ樹脂とこれを硬化する
硬化剤とを含有してなるエポキシ樹脂組成物中に、下記
式（Ａ） ・・・（Ａ） （但し、式中Ｒ’、Ｒ３はともに一価の有機基を表わし
、Ｒ１とＲ３とは同じであっても異なっていてもよく、
Ｒ２は二価の有機基を表わし、ａ。

ｂは１≦ａ゛＋ｂ≦４．１≦ｂ≦４を満足する正数であ
る。） で表わされるカルボキシル基含有シリコーン化合物を配
合してなるエポキシ樹脂組成物を提供するものである。

以下、本発明を更に詳しく説明する。

まず、本発明のエポキシ樹脂組成物を構成する硬化性エ
ポキシ樹脂は１分子中に２個以上のエポキシ基を有する
エポキシ樹脂であって、このエポキシ樹脂は後述する各
種硬化剤により硬化し得るものであれば分子構造、分子
量等に制限はなく、従来から知られている種々のものを
使用することができ、具体的には例えばエピクロルヒド
リンとビスフェノールＡをはじめとする各種ノボラック
樹脂から合成されるノボラック型エポキシ樹脂、ビスフ
ェノールＡ型エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂あるい
は塩素や臭素原子等のハロゲン原子を導入した置換エポ
キシ樹脂などが挙げられ、中でもクレゾールノボラック
エポキシ樹脂、特に平均構造式 で示されるクレゾールノボラックエポキシ樹脂が好適で
ある。

上記エポキシ樹脂は耐湿性の面から、その中に含まれる
加水分解性の塩素の含有量を５００ｐｐｍ以下、遊離の
Ｎａ、Ｃｌを２　ｐｐｍ以下、エポキシ当量を１８０〜
２１０の範囲とすることが好ましい。

なお、上記エポキシ樹脂の使用に際して、モノエポキシ
化合物を適宜併用することは差支えなく、このモノエポ
キシ化合物としてはスチレンオキシド、シクロヘキセン
オキシド、プロピレンオキシド、メチルグリシジルエー
テル、エチルグリシジルエーテル、フェニルグリシジル
エーテル、アリルグリシジルエーテル、オクチレンオキ
シド、ドデセンオキシドなどが例示される。上記エポキ
シ樹脂は、その使用にあたっては必ずしも１種類のみの
使用に限定されるものではなく、２種もしくはそれ以上
を混合して使用してもよい。

また、硬化剤としてはジアミノジフヱニルメタン、ジア
ミノジフェニルスルホン、メタフェニレンジアミン等に
代表されるアミン系硬化剤、無水フタル酸、無水とロメ
リット酸、無水ベンゾフェノンテトラカルボン酸等の酸
無水物系硬化剤、あるいはフェノールノボラック、タレ
ゾールノボラック等の１分子中に２個以上の水酸基を有
するフェノールノボラック硬化剤等が例示され、中でも
ノボラック型フェノール樹脂、特に平均構造式％式％） で示されるフェノールとホルマリンとを酸触媒を用いて
反応させて得られるノボラック型フェノール樹脂が好適
である。

これらの硬化剤は、上述した硬化性エポキシ樹脂と同様
に、半導体の耐湿性の点から遊離のＮａ。

ＣＩを２　ｐｐｍ以下とすることが好ましく、また、こ
れら硬化剤のうちノボラック型フェノール樹脂を使用し
た場合、これに含まれる七ツマ−のフェノール、即ちフ
リーのフェノールの量が１％を越えると、耐湿性に悪影
響を及ぼしたり、この組成物で成形品を作る時、成形品
にボイド、未充填、ひげ等の欠陥が発生したりするおそ
れがあるため、上記フリーのフェノールの量は１％以下
にすることが好ましい。更に、ノボラック型フェノール
樹脂の軟化点が５０°Ｃ未満になるとＴｇが低くなり、
このため耐熱性が悪くなり、また軟化点が１２０℃を越
えるとエポキシ樹脂組成物の溶融粘度が高くなって作業
性に劣る傾向があり、いずれの場合にも耐湿性が低下す
るおそれがあるので、ノボラック型フェノール樹脂の軟
化点は５０〜１２０°Ｃとすることが好ましい。

更に、本発明においては上記した硬化剤とエポキシ樹脂
との反応を促進させる目的で各種硬化促進剤、例えばイ
ミダゾールあるいはその誘導体、三級アミン系誘導体、
ホスフィン系誘導体、シクロアミジン誘導体等を併用す
ることは何ら差支えない。

なお、前記硬化剤の配合量は通常使用される量であり、
硬化促進剤の配合量も通常の範囲とすることができるが
、該エポキシ樹脂のエポキシ基（ａｌと、例えばノボラ
ック型フェノール樹脂のフェノール性水酸基の如き上記
エポキシ基と硬化反応を行なう該硬化剤の反応基（ｂｌ
とのモル比（ａｌｂ）が０．８〜１．５、特に１．０〜
１．２となるよう硬化剤の使用量を調整することが好ま
しく、上記モル比が０．８未満の場合にはエポキシ樹脂
組成物の硬化が不充分になったり、硬化後の成形品のガ
ラス転移点（Ｔｇ）が低下して耐熱性が悪くなり、また
上記モル比が１．５を越える場合には同様に成形品のＴ
ｇが低下し、電気特性が劣化する場合が生じる。

本発明のエポキシ樹脂組成物に配合されるカルボキシル
基含有シリコーン化合物は、上述したように下記式（Ａ
） ・・・（Ａ） （但し、式中Ｒ１，Ｒ３はともに一価の有機基を表わし
、Ｒ１とＲ３とは同じであっても異なっていても差支え
なく、Ｒ２は二価の有機基を表わし、ａ、ｂは１≦ａ＋
ｂ≦４．１≦ｂ≦４を満足する正数である。） で表わされるものであり、１分子中に珪素原子を少な（
とも１個有し、その構造はモノマーであってもポリマー
であってもよく、また、直鎖状、分岐状、環状のいずれ
であっても差支えない。

ここで、式中Ｒ１を構成する一価の有機基としてはメチ
ル基、エチル基、プロピル基、フェニル基、ビニル基、
３．３．３−トリフルオロプロピル基、メトキシ基、エ
トキシ基等が例示され、Ｒ２を構成する二価の有機基と
してはメチレン基、エチレン基、プロピレン基等のアル
キレン基、フェニレン基、−ＣＨ２ＣＨ２０ＣＨ２Ｃ）
１２−またはこれ等の基の組合せからなる基なとが例示
され、Ｒ３を構成する一価の有機基としてはメチル基、
エチル基、プロピル基、フェニル基、ビニル基等が例示
される。

また、本発明のエポキシ樹脂組成物に配合されるカルボ
キシル基含有シリコーン化合物としてはこのエポキシ樹
脂組成物を成形する際の加熱温度以下の融点を有するも
のを使用することが好ましく、この融点を越えたカルボ
キシル基含有シリコーン化合物を配合したエポキシ樹脂
組成物を成形するとカルボキシル基含有シリコーン化合
物が熔融せず、このため分散性が悪くなり、半導体装置
の封止を行なう場合には半導体装置のフレームに対する
接着力に大きなバラツキを生じることとなり、また、金
型等に対する離型性が悪くなり、成形性を害することが
ある。他方、コンパウンド作成の面からは１８０℃以下
のものを使用することが好ましい。それは、１８０℃を
越えたカルボキシル基含有シリコーン化合物を配合した
エポキシ樹脂組成物を押し出し機等で混練してコンパウ
ンド作成を行なった場合、十分な混合が行なわれずに白
色の斑点が生じる場合があるからである。

従って、以上のことからカルボキシル基含有シリコーン
化合物としては、１８０℃以下でありがつエポキシ樹脂
組成物を成形する際の加熱温度以下である融点を有する
ものが好ましい。

上述した本発明に係るカルボキシル基含有シリコーン化
合物の製造方法については特に制限されるものではない
が、例えば下記式（Ｂ）・・・（Ｂ） で表わされるカルボキシル基含有シリコーン化合物を製
造する場合であれば、無水トリメリット酸のアセトン溶
液に、下記式 ％式％（） で表わされるオルガノシロキサンのアセトン溶液を無水
トリメリット酸と前記オルガノシロキサンとが等モルに
達するまで徐々に滴下しく滴下時に黄白色の塩が析出す
る）、滴下終了後、更に１時間攪拌し、その後未反応物
をアセトンで３回洗浄して低温乾燥する方法が採用し得
、これにより、粉末状の上記式（Ｂ）で表わされるカル
ボキシル基含有シリコーン化合物が得られる。

上述した式（Ａ）のカルボキシル基含有シリコーン化合
物の配合量は、硬化性エポキシ樹脂とこれを硬化させる
硬化剤との合計量１００重量部当り０．２〜１０重量部
、特に０．３〜５重量部とすることが好ましく、０．２
重量部未満の場合には上記化合物の効果が不充分となり
、半導体装置のフレーム等に対する接着性が不充分にな
るなどのおそれがあり、１０重量部を越える場合には接
着性が異常に強固なものとなって金型等からの離型性が
悪くなる場合が生じる。

本発明のエポキシ樹脂組成物には更に無機充填剤を配合
することができる。

ここで、この無機充填剤としては、例えば石英粉末、ア
ルミナ粉末、タルク、ガラス繊維、三酸化アンチモンな
どが挙げられ、石英粉末としては、非結晶性、結晶性の
いずれであっても、これらの混合物であってもよく、ま
た天然、合成のいずれであってもよいが、エポキシ樹脂
組成物をＶＬＳＩメモリ用の半導体装置についてα線対
策を行なう時に使用する場合には、ウラン、トリウムな
どの含有量の少ない粉末状や球形の合成石英を用いるこ
とが好ましく、更に上記場合に加えて、高熱伝導率にし
て熱放散性を良（する場合には、５ｉ０２含有量が９８
％以上の結晶性又は５ｉ０２を一度溶融させた溶融石英
等を窩充填率で使用することが好ましく、特に結晶性シ
リカが好ましい。

更に、エポキシ樹脂組成物の熱伝導率を高めるために、
上述した無機充填剤に加えて、（ＢＨ）、等の水素化硼
素、窒化アルミニウム、アルミナ、酸化マグネシウム、
炭化珪素などの熱伝導率の高い無機充填剤を適宜併用す
ることができる。

無機充填剤の好ましい平均粒子径の範囲は５〜５０μｍ
であり、またその配合量は硬化性エポキシ樹脂とこれを
硬化する硬化剤との合計量１００重量部当り２００〜８
００重量部とすることが好ましい。上記配合量が２００
重量部未満の場合には組成物の流動性が良すぎて、ボイ
ド、フクレ等が生じて成形外観が悪くなり、８００重量
部を越えると組成物の流動性が極端に悪くなり、多数個
取りの金型で成形する場合に未充填が発生するなどの障
害が生じる場合がある。

また、本発明の目的をさらに効果的に達成するために、
下記式（Ｃ） （但し式中Ｒ４はＨ又は−ＣＨ２ＣＨＣＨｚ、ＲＳ。

Ｒ６は二価の有機基、Ｒ７〜Ｒ′′は一価の有機基又は
水酸基を表わし、ｎは１〜５００である。）で表わされ
るソリコーン系可撓性付与剤を上記式（Ａ）のカルボキ
シル基含有シリコーン化合物と併用することが好ましい
。この場合、上記式（Ｃ）のシリコーン系可撓性付与剤
の配合量は硬化性エポキシ樹脂とこれを硬化させる硬化
剤との合計量１００部量部に対し４〜６０重量部、特に
６〜３０重量部とすることが望ましく、この範囲の配合
量とすることにより半導体装置のフレームとの接着性及
びエポキシ樹脂組成物の耐クランク性が更に向上する。

しかしながら、上記配合量が６０重量部を越える場合に
はエポキシ樹脂組成物の機械的強度が低下して脆くなる
場合がある。

本発明のエポキシ樹脂組成物には、更に必要によりその
目的、用途などに応じ、各種の添加剤を配合することが
できる。例えば接着性向上のための炭素官能性シラン、
ワックス類、ステアリン酸などの脂肪酸及びその金属塩
等の離型剤、カーボンブラック等の顔料、染料、酸化防
止剤、難燃化剤、γ−グリシドキシプロピルトリメトキ
シシラン等の表面処理剤、その他の添加剤を配合するこ
とは差支えない。なお、離型剤としては接着性の点から
カルナバワックスを用いることが好ましい。

本発明のエポキシ樹脂組成物は、その製造に際し、上述
した成分の所定量を均一に攪拌、混合し、予め７０〜９
５℃に加熱しであるニーグー、ロール、エクストルーダ
ーなどで混練、冷却し、粉砕するなどの方法で得ること
ができる。なお、成分の配合順序に特に制限はない。

本発明のエポキシ樹脂組成物は、成形材料、粉体塗装用
材料として好適に使用し得るほか、ＩＣｌＬＳＩ、）ラ
ンリスク、サイリスク、ダイオード等の半導体装置の封
止用、プリント回路板の製造などにも有効に使用できる
。

なお、半導体装置の封止を行なう場合は、従来より採用
されている成形法、例えばトランスファ成形法、インジ
ェクション成形法、注型法などを採用して行なうことが
できる。この場合、エポキシ樹脂組成物の成形温度は１
５０〜１８０℃、ポストキュアーは１５０〜１８０　’
Ｃで２〜１６時間行うことが好ましい。

文皿■羞果 以上説明したように本発明のエポキシ樹脂組成物は、硬
化性エポキシ樹脂と、これを硬化させる硬化剤とを含有
してなるエポキシ樹脂組成物中に、前記式（Ａ）で示さ
れるカルボキシル基含有シリコーン化合物を配合したこ
とにより、ニッケル等に対する接着性、耐湿性、耐クラ
ツク性に優れ、このため半導体装置封止用等として好適
に用いられるエポキシ樹脂組成物が得られるものである
。

以下、実施例と比較例を示し、本発明を具体的に説明す
るが、本発明は下記の実施例に制限されるものではない
。

なお、実施例と比較例中の記載において単に“部”とあ
るのはいずれも重量部を示したものである。

〔実施例１〜４．比較例１〕 エポキシ当量２１５のクレソ′−ルツボラック型エポキ
シ樹脂（日本化薬社製ＥＯＣＮ−１０２）　６０部、ノ
ボラック型フェノール樹脂（大日本インク社製ＴＤ−２
０９３）　３０部、臭素化エポキシ樹脂（日本化薬社製
ＢＲＥＮ）　　１０部、結晶性シリカ（タラモリ社製ク
リスタライト５Ｋ）４７５部、カルバナワックス１．５
部、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン１．
５部、カーボンブラック１部、三酸化アンチモン５部、
２−フェニルイミダゾール１部に第１表に示す量の下記
式（１） ％式％（） で表わされるカルボキシル基含有シリコーン化合物を配
合して充分に混合した後、１００℃に加熱した８インチ
ロールで３分間混練し、次いで冷却し、粉砕してエポキ
シ樹脂組成物（実施例１〜４゜比較例１）を得た。

これらのエポキシ樹脂組成物を用い、以下のＡ〜Ｄの諸
測定を行なった。

Ａ、接着性 第１表に併記する材質からなる６１１幅×１１鶴長×２
００μｍ厚の金属片２枚を用い、第１．２図に示すよう
に、これら金属片ｍ、ｍをエポキシ樹脂組成物ｎに封止
した。この場合、両金属片ｍ。

ｍはその先端６顛が互に対向するようにエポキシ樹脂組
成物ｎに封止した。また、エポキシ樹脂組成物ｎは成形
温度１８０℃、成形時間２分で成形して樹脂封止し、こ
れを１８０℃で１６時間ポストキュアーして測定用サン
プルを得た。

得られた測定用サンプルの左右の金属片を引張り試験機
に固定して引っ張り、接着力を測定した。

Ｂ、耐湿性 エポキシ樹脂組成物を用いて１４ピンＤＩＰのＩＣを成
形してサンプルを作成した。

得られたサンプルを高圧釜に入れて１２１℃。

２．０ｋｇ／Ｃｌ１１の条件下で１０００時間処理した
後、配線のオープン不良が生じたサンプル数を測定し、
次いで配線のオープン不良率を算出した。

得られた配線のオープン不良率から耐湿性を評価した。

Ｃ５耐クランク性 エポキシ樹脂組成物を用い、フレームのセンター部に０
．５　ｔｍ　Ｘ　５　ｔｍ　Ｘ　４　ｔａのシリコンチ
ップをのせて１４ピンＤＩＰのＩＣを成形してサンプル
を作成した。

得られたサンプルに対して、−５０℃で５分、次いで１
８０℃で５分を１サイクルとするヒートサイクルを１０
０回行ない、この時までに樹脂クランクが生じたサンプ
ル数を測定し、次いで樹脂クラック発生率を算出した。

上記樹脂クランク発生率から耐クラツク性を評価した。

以上の結果を第１表に示す。

第　　　１　　　表 〔実施例５〜７〕 カルボキシル基含有シリコーン化合物として、実施例５
においては下記式（ｎ） で表わされるカルボキシル基含有シリコーン化合物、実
施例６においては下記式（１） ％式％ （［） で表わされるカルボキシル基含有シリコーン化合物、実
施例７においては前記カルボキシル基含有シリコーン化
合物Ｉに加えてシリコーン変性のフェノール樹脂からな
るシリコーン系可撓性付与剤（下記式■） ・・・■ を用い、更に結晶性シリカの配合量を５００部とした以
外は実施例１と同様の材料を用いて同様の配合量にてエ
ポキシ樹脂組成物（実施例５〜７）を製造した。

これらのエポキシ樹脂組成物を用い、前記Ａ〜Ｃの測定
を行なった。

結果を第２表に併記する。

第　　　２　　　表 以上の結果より、本発明に係るエポキシ樹脂組成物の硬
化物は、銅、４．２７０イ、ニッケルに対する接着性に
優れ、しかも耐湿性、耐クランク性が良好であることが
認められる。

【図面の簡単な説明】

第１．２図はエポキシ樹脂組成物の接着力を評価するた
めの金属片を封止したエポキシ樹脂組成物サンプルを示
し、第１図は平面図、第２図は正面図である。 ｍ・・・金属片、ｎ・・・エポキシ樹脂組成物。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、硬化性エポキシ樹脂とこれを硬化させる硬化剤とを
   含有してなるエポキシ樹脂組成物中に、下記式（Ａ） ▲数式、化学式、表等があります▼・・・（Ａ） （但し、式中Ｒ＾１、Ｒ＾３はともに一価の有機基を表
   わし、Ｒ＾１とＲ＾３とは同じであっても異なっていて
   もよく、Ｒ＾２は二価の有機基を表わし、ａ、ｂは１≦
   ａ＋ｂ≦４、１≦ｂ≦４を満足する正数である。） で表わされるカルボキシル基含有シリコーン化合物を配
   合してなることを特徴とするエポキシ樹脂組成物。 ２、硬化性エポキシ樹脂がクレゾールノボラックエポキ
   シ樹脂である特許請求の範囲第１項記載のエポキシ樹脂
   組成物。 ３、硬化性エポキシ樹脂が、加水分解性の塩素の含有量
   が５００ｐｐｍ以下、遊離のＮａ及びＣｌの含有量が２
   ｐｐｍ以下、エポキシ当量が１８０〜２８０の範囲にあ
   るものである特許請求の範囲第１項又は第２項記載のエ
   ポキシ樹脂組成物。 ４、硬化性エポキシ樹脂を硬化させる硬化剤として、遊
   離のＮａ及びＣｌの含有量が２ｐｐｍ以下のものを用い
   た特許請求の範囲第１項乃至第３項のいずれか１項に記
   載のエポキシ樹脂組成物。 ５、硬化性エポキシ樹脂を硬化させる硬化剤がノボラッ
   ク型フェノール樹脂である特許請求の範囲第１項乃至第
   ４項のいずれか１項に記載のエポキシ樹脂組成物。 ６、硬化性エポキシ樹脂を硬化させる硬化剤が、フリー
   のフェノールの量が１％以下、軟化点が５０〜１２０℃
   の範囲のノボラック型フェノール樹脂である特許請求の
   範囲第５項記載のエポキシ樹脂組成物。 ７、硬化性エポキシ樹脂を硬化させる硬化剤を、硬化性
   エポキシ樹脂のエポキシ基（ａ）と該エポキシ基（ａ）
   と硬化反応を行なう該硬化剤の反応基（ｂ）とのモル比
   （ａ／ｂ）が０．８〜１．５となるよう配合した特許請
   求の範囲第１項乃至第６項のいずれか１項に記載のエポ
   キシ樹脂組成物。 ８、上記式（Ａ）で表わされるカルボキシル基含有シリ
   コーン化合物が１８０℃以下でかつエポキシ樹脂組成物
   を成形する際の加熱温度以下の融点を有するものである
   特許請求の範囲第１項乃至第７項のいずれか１項に記載
   のエポキシ樹脂組成物。 ９、上記式（Ａ）で表わされるカルボキシル基含有シリ
   コーン化合物を硬化性エポキシ樹脂とこれを硬化させる
   硬化剤との合計量１００重量部当り０．２〜１０重量部
   配合した特許請求の範囲第１項乃至第８項のいずれか１
   項に記載のエポキシ樹脂組成物。 １０、無機充填剤を硬化性エポキシ樹脂とこれを硬化さ
   せる硬化剤との合計量１００重量部当り２００〜８００
   重量部配合した特許請求の範囲第１項乃至第９項のいず
   れか１項に記載のエポキシ樹脂組成物。