JPS6377968A - 良好な衝撃強度を有する耐老化性熱可塑性成形用材料 - Google Patents

良好な衝撃強度を有する耐老化性熱可塑性成形用材料

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JPS6377968A
JPS6377968A JP62228678A JP22867887A JPS6377968A JP S6377968 A JPS6377968 A JP S6377968A JP 62228678 A JP62228678 A JP 62228678A JP 22867887 A JP22867887 A JP 22867887A JP S6377968 A JPS6377968 A JP S6377968A
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rubber
mixture
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ハンス‐ユルゲン・クレス
クリスチヤン・リンドナー
ボルフガング・グラーペ
ホルスト・ペータース
ヨツヘン・シエプス
デイーター・ビツトマン
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    • C08L69/00—Compositions of polycarbonates; Compositions of derivatives of polycarbonates
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L83/00—Compositions of macromolecular compounds obtained by reactions forming in the main chain of the macromolecule a linkage containing silicon with or without sulfur, nitrogen, oxygen or carbon only; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L83/10—Block- or graft-copolymers containing polysiloxane sequences
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
    • Y10S—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ビニル単量体をゴムにグラフトさせたグラフト重合体と
ビニル単量体より形成した熱可塑性共重合体との混合物
と、ポリカーボネートとの混合物は、たとえば西ドイツ
公告明細書節１，１７０，１４１号、西ドイツ公開明細
書節３，３３６，３６９号、西ドイツ公告明細書節２，
２５９，５８５号およびヨーロッパ特許第５２０２号に
開示されている。
ポリジオルガノシロキサン／ポリカーボネートブロック
共重合体およびＡＢＳ　重合体を基材とする成形用材料
はヨーロッパ特許第１３５．７９４号に開示されている
。
ＡＢＳ　中にブタジェンが存在するために、これらの成
形用材料の耐老化性および耐候性は満足すべきものでは
なく、戸外での適合性は限定されたに過ぎない。
酸化感受性のジエンゴムをアクリル酸アルキルゴムで置
き換えれば成形品の衝撃強度および外観が不満足なもの
になる。良好な物性を得るためには、ジエンゴムに替え
て使用するアクリル酸エステｌレ ゴムは架橋されていなければならない。適当な成形用材
料は、たとえば英国特許第１，２９３，９７３号、西ド
イツ公開明細書節２，２５９，５６４号、米国特許第３
，８５５，８２４号および米国特許第４，１４８，８４
２号に記載されている。これらの成形用材料も、特に低
温における衝撃強度が、多くの応用面、たとえば自動車
部品に適したものではない。
他方、シリコーンゴムは極めて良好な低温特性と耐候性
とを有するが、これを樹脂形成性単量体とグラフト重合
させることは困難である。適当なグラフト重合体は、た
とえば西ドイツ公開明細書節２，５３９，５７２号およ
び西ドイツ公開明細書節２．４２１，２８８号に記載さ
れている。
ポリカーボネート、ＡＢＳ、および少量の有機ケイ素化
合物、特にポリジメチルシロキサンよりなる混合物は、
ヨーロッパ特許第２２，９７９号および米国特許第４．
３０５．９５８号に記載されている。
熱可塑性の、部分的に結晶性のプラスチックス、たとえ
ばポリカーボネートと、この種のプラスチックスと混和
し得る単量体および、任意に、改質したオルガノポリシ
ロキサンよりなるグラフト共重合体との混合物は、西ド
イツ公開明細書節２．６５９，３５７号に記載されてい
る。特に有利な結果は、グラフト共重合体の製造の用い
る出発物質が水素もしくはハロゲンを交換し得る遊離基
および／または側鎖としてアクリル基もしくはメタクリ
ル基を有する遊離基により攻撃され得るような基を含有
するオルガノポリシロキサンである場合に得られる。
架橋した微粒子の形状のシリコーンゴムが、架橋アクリ
ル酸エステルゴムの中間体の殻体を備えたのちに、良好
な低温衝撃強度と耐候／耐老化性とを有する熱可塑性成
形用材料を製造するためのグラフト幹ポリマーとして使
用し得ることが見いだされた。
本発明は Ａ、　　　５ないし９８重量部の、好ましくは２０ない
し９５重量部の、１種または２種 以上の熱可塑性ポリカーボネート、 ８、　　２ないし７０重量部の、好ましくは５ないし６
０重量部の、 Ｂ、１　５ないし９０重量部の、好ましくは３０ないし
８０重量部の、 Ｂ　、１．１　　スチレン、α−メチルスチレン、核置
換スチレン、メタクリル酸メチルまたはこれらの混合物
５０ないし９５重項部と。
Ｂ　、１．２　　アクリロニトリル、メタクリロニトリ
ル、メタクリル酸メチル、無水マレイン酸、Ｎ−？１ｆ
ｆｉ換マレイミドまたはこれらの混合物５０ないし５重
量部 とよりなる混合物を、 Ｂ、２　　９５ないし１０重量部の、好ましくは７０な
いし２０重壁部の、架橋したシリコーンゴムで構成され
る芯体ａ、および架 橋したアクリル酸アリキルゴムで構成される殻体ｂ、よ
りなる芯／殻構造を有 し、芯体ａ、と殻体す、との重量比が Ｃ、１　：　９９．９ないし９０：１０、好ましくは１
０　：　９０ないし５０　：　５０であり、平均粒径（
ｄ５０）がＣ、０５ないし１０ｕ１１１、好ましくはＣ
、１ないし２１ｍ、特に好ましくはＣ、１ないし１μ鴎
であるゴム にグラフト重合させて得た１種または ２種以上のグラフト重合体、および、 ０、　０ないし８０重量部の、好ましくは０ないし７０
重量部の、 Ｃ，１スチレン、α−メチルスチレン、核置換スチレン
、メタクリル酸メチルまたはこれらの混合物５０ないし
９５重量部と。
Ｃ１２（メタ）アクリロニトリル、メタクリル酸メチル
、無水マレイン酸、Ｎ−置換マレイミドまたはこれらの
混合物５０ないし５重音部 とより形成された熱可塑性共重合体 を含有する熱可塑性成形用材料に関するものである。
本発明記載の成形用材料は、良好な表面特性、低温にお
いても良好な衝撃強度および良好な耐老化性／耐候性を
特色としている。
熱可塑性芳香族ポリカーボネートＡは、式式中、 Ａは単結合、Ｃｌ−Ｃｓ−アルキレン、Ｃ２−Ｃ５−ア
ルキリデン、Ｃｓ−ｃ　＠−シクロアルキリデン、−５
−５−３Ｏ２−であり、 Ｈａｔは塩素または臭素であり、 ＸはＣ、１またはＺであり、 ｎは１または０である のジフェノールと、任意に式（Ｉａ＞ （Ｉａ） 式中、 Ａ、Ｈａｌ、ｘ　およびｎは式（Ｉ）に与えた意味を有
し、 基Ｒは同一であっても異なっていてもよく、直鎖のＣｌ
−Ｃ２゜−アルキル、枝分かれのあるＣ５−Ｃｚ。−ア
ルキルまたはＣａ−Ｃｚ。−アリール、好ましくはＣＨ
ｓであり、 ｍは５ないし１００、好ましくは２０ないし８０の整数
である のジフェノールとを基材とするものである。
ポリカーボネート　Ａは式（Ｉ）のジフェノールの単独
重合ポリカーボネートおよび、式（Ｈのジフェノールと
いずれの場合にも使用するジフェノールの全重壁に対し
て１ないし２０重足部、好ましくは１．５ないし１５重
置火、特に２ないし１０重量部の量の式（Ｉａ）のジフ
ェノールとの共重合ポリカーボネートである。この種の
生成物はまた、ポリジオルガノシロキサン／ポリカーボ
ネートブロック共重合体とも呼ばれる。
ポリカーボネートＡはまた、式（Ｉａ）および（Ｉ）の
ジフェノールより形成された共重合ポリカーボネートと
、他のシロキサン非含有熱可塑性ポリカーボネートとの
混合物であってそのポリカーボネート混合物中の式（Ｉ
ａ）のジフェノールの含有量がジフェノール類の合計量
に対して１ないし２０重垂蓋であるようなものでもある
。
ポリカーボネートＡは公知物質である。これらは、たと
えば、ジフェノールとホスゲンとから、相境界法により
、または均一相中で（“ピリジン法”）で製造すること
ができ、その分子量は、適当量の公知の連鎖停止剤を用
いて調節することができる（ポリジオルガノシロキサン
を含有するポリカーボネートに関しては西ドイツ公開明
細書簡３．３３４，８７２号を参照）。
適当な連鎖停止剤の例は、フェノール、ｐ−クロロフェ
ノール、ｐ−第３ブチルフエノール、２゜４．８−トリ
ブロモフェノールおよび長鎖アルキルフェノールたとえ
ば４−（Ｌ、３−テトラメチルブチル）フェノール（西
ドイツ公開明細書簡２，８４２，００５号を参照）なら
びにアルキル置換基全体として８ないし２０個のＣ原子
を有するモノアルキルフェノールおよびジアルキルフェ
ノール（西ドイツ公開明細書簡３，５０６，４７２．２
号を参照）、たとえば３．６−ジ第３ブチルフェノール
、ｐ−イソオクチルフェノール、ｐ−第３オクチルフエ
ノール、ｐ−ドデシルフェノール、２−（３，５−ジメ
チルヘプチル）フェノールおよび４−（３，５−ジメチ
ルへブチル）フェノールである。
ポリカーボネートＡは１０，０００ないし２０Ｃ、００
０の、好ましくは２０，０００ないし８０，０００の重
量平均分子量（Ｍ、、たとえば超遠心法または光散乱法
により測定）を有する。
式（１）の適当なジフェノールの例は、ハイドロキノン
、レゾルシノール、４，４°−ジヒドロキシジフェニル
、２，２−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−プロパ
ン、２，４−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−２−
メチルブタン、１，１−ビス−（４−ヒドロキシフェニ
ル）−シクロヘキサン、２，２−ビス−（３−クロロ−
４−ヒドロキシフェニル）−プロパンおよび２．２−ビ
ス−（３，５−ジブロモ−４−ヒドロキシフェニル）−
プロパンである。
式（１）の好ましいジフェノールは２，２−ビス−（４
−ヒドロキシフェニル）−プロパン、２，２−ビス−（
３゜５−ジクロロ−４−ヒドロキシフェニル）−プロパ
ン、２゜２−ビス−（３，５−ジブロモ−４−ヒドロキ
シフェニル）−プロパン、および１．１−ビス−（４−
ヒドロキシフェニル）−シクロヘキサンである。
式（Ｉａ）の特に適当なジフェニルは、式中のＲがＣｌ
−０４−アルキル、たとえばメチル、エチル、プロピル
、ｎ−ブチルおよび第３ブチル、またはフェニルである
ようなものである。
式（Ｉａ）の好ましいジフェノールは式（Ｉｂ）ＣＩ−
Ｔ　、　　　　　　Ｒ ＣＨ。
（Ｉｂ） 式中、 基Ｒは同一であってＣ＋　−Ｃ４−アルキル、好ましく
はメチル、またはフェニルを表し、ｍは５ないし１００
、好ましくは２０ないし８０の整数である に対応する。
式（Ｉａ）のジフェノールは、たとえば式（ＩＩ）Ｒ の対応するビスクロロ化合物と式（Ｉ）のジフェノール
とより、米国特許明細書節３，４１９，６３４号のカラ
ム３と米国特許明細書節３，１８９，６６２号とに従っ
て製造することができる。
ビスクロロ化合物（ＩＩ）において、Ｒおよびｍはジフ
ェノール（Ｉａ）および（Ｉｂ）におけるものと同一の
意味を有する。
ポリカーボネートＡは、好ましくは使用するジフェノー
ルの合計量に対してＣ、０５ないし２．０モル％の３官
能性またはそれ以上の化合物、たとえば３個または４個
以上のフェノール性基を含有する化合物を組み入れるこ
とにより、枝分かれさせることができる。
ビスフェノールＡ単独重合ポリカーボネート以外の好ま
しいポリカーボネートは、ジフェノールの全モル数に対
して１５モル％以内の２．２−ビスー（３，５−ジブロ
モ−４−ヒドロキシフェニル）−プロパンを含有するビ
スフェノールＡの共重合ポリカーボネート、または、式
（Ｉａ　）の、好ましくは式（Ｉｂ）のジフェノールを
、いずれの場合にも、それぞれ、ジフェノール（Ｉ）お
よび（Ｉａ）の、もしくは（Ｉ）および（Ｉｂ）の合計
重電に対して工ないし２０重量％含有する（Ｉ）のジフ
ェノールの共重合ポリカーボネートである。
グラフト重合体Ｂの製造に適したゴムは架橋したシリコ
ーンゴムで構成される芯体ａ、および架橋したアクリル
酸アリキルゴムで構成される殻体ｂ、よりなる芯７／殻
構造を有する。芯体ａ。
と殻体す、との重量比はＣ、１　＋　９９．９ないし９
０：１０、好ニジ＜は１０　：　９０ないし５０　；　
５０である。
このゴムおよび本発明記載のグラフト重合体は、Ｃ、０
５ないし１０μｍ、好ましくはＣ、１ないし２１１ｆｆ
ｌ、特に好ましくはＣ、１ないし１μｍの平均粒径（ｄ
、。）を有する。
芯体ａ、の材料は一般式 ％式％ 式中、 Ｒは一価の基を表す の単位よりなる架橋シリコーンゴムである。
この場合の個々のシリコーン単位の址は、弐ＲｚＳｉＯ
の１００単位あたり、式ＲＳ　ｉ　Ｏコノ２のＯないし
１０モル単位、Ｒ５５ｉＯ＋ｙ２の０ないし１．５モル
単位、および式Ｓｉ○２の０ないし３モル単位が存在す
るようなものである。
この関連では、Ｒには一価の１ないし１８個の炭素原子
を有する飽和の炭化水素基、フェニル基もしくはアルコ
キシ基、または、遊離基により攻撃され得る基、たとえ
ばビニル基もしくはメルカプトプロピル基が可能である
。全ての基Ｒの少なくとも８０％がメチルであることが
好ましく、メチルとエチルとの組み合わせが特に好まし
い。
好ましいシリコーンゴム　ａ、は、好ましくは基Ｒの全
景に対して２ないし１０モル％の量の、遊離基により攻
撃され得る基、特にビニル、アリル、ハロゲンまたはメ
ルカプト基の組み込まれな単位を含有する。
殻体す、は架橋されたアクリル酸エステルゴムにより構
成され、特に、適宜に４０重量％以内の他のビニル単量
体と混合したアクリル酸アルキルより形成された架橋重
合体である。適当な重合可能なアクリル酸エステルには
：Ｃ，−Ｃ，−アルキルエステル、たとえばメチル、エ
チル、ブチル、オクチルおよび２−エチルヘキシルエス
テル；ハロゲノアルキルエステル、好ましくはＣ＋−Ｃ
ｇ−ハロゲノアルキルエステル、たとえばアクリル酸ク
ロロエチル；ならびに芳香族エステル、たとえばアクリ
ル酸ベンジルおよびアクリル酸フェネチルが含まれる。
これらは単独でも混合物としても使用し得るが、混合物
の場合には少なくとも１種のアルキルエステルが混合物
中に存在しなければならない。架橋を達成するためには
多官能性単量体を共重合させる６以下のものが例である
：不飽和カルボン酸とポリオールとのエステル（好まし
くはエステル基円に２ないし２０個の炭素原子を有する
もの）、たとえばエチレングリコールジメタクリレート
；多価カルボン酸と不飽和アルコールとのエステル（好
ましくはエステル基円に８ないし３０個の炭素原子を有
するもの）、たとえばシアヌル酸トリアリルまたはイソ
シアヌル酸トリアリル；ジビニル化合物、たとえばジビ
ニルベンゼン；不飽和カルボン酸と不飽和アルコールと
のエステル（好ましくはエステル基円に６ないし１２個
の炭素原子を有するもの）、たとえばメタクリル酸アリ
ル；リン酸エステル類、たとえばリン酸トリアリル；お
よび、１，３．５−）−リアクリロイルへキサヒドロ−
８−トリアジン。特に好ましい多官能性単量体はシアヌ
ル酸トリアリル、イソシアヌル酸トリアリル、リン酸ト
リアリルおよびメタクリル酸アリルである。
架橋に用いる多官能性単量体の址は、好ましくは第１の
殻体す、の電属に対してＣ、０５ないし５．０重量％で
ある。第１の殻体す、の弾性体は、上記のものに加えて
、共重合可能なＪ＃量体またはビニル型もしくはビニリ
デン型の数種の単量体を共重合した形状で含有すること
もできる。以下のものがその例である：メタクリル酸メ
チル、アクリル酸ブチル、アクリロニトリル、スチレン
、メチルスチレン、アクリルアミド類またはビニルアル
キルエーテル類、これらの共重合単量体は、重合体す、
の４０重量％以内の量、共重合させることができる。
ついで、最初に定義したＢ　、１．１およびＢ、１゜２
の単量体混合物をゴム３．２の存在下に遊離基グラフト
重合させることにより、グラフト重合体Ｂ　を製造する
。
ハロゲノスチレンおよびｐ−メチルスチレンが核置換ス
チレンとして挙げられる。
本発明記載のグラフト重合体は水性乳濁液中で、以下の
ようにして製造することができる。
最初の段階で、まず、シリコーンゴム、すなわち芯体ａ
、をシリコーンオリゴマーの乳化重合により製造する。
当業者は、原理的には、乳化重合による長鎖のＯＨ−末
端シリコーン油の乳濁液の製造に習熟している。この関
連では、たとえば、米国特許明細書箱２，８９１，９１
０号および英国特許明細舎弟１．０２４，０２４号を引
用する。」１記英国特許明細書に開示されたアルキルベ
ンゼンスルホン酸を用いる方法の場合には、乳化剤と重
合触媒とが同一分子中に存在するので、特に好ましい１
重合が完了しなところで酸を中和する。
したがって、乳化剤の濃度を低く保つことが可能であり
、乳濁液を製造したのちに最終生成物中に存在する触媒
起源の無関係な妨害物質は多くはない、上記のアルキル
ベンゼンスルホン酸に替えて　ｎ−アルキルスルホン酸
を使用することも可能である。触媒活性スルホン酸に加
えて、他の乳化剤を共乳化剤として付加的に使用するこ
とも可能である。
この型の共乳化剤には、非イオン性またはアニオン性の
ものが可能である。適当なアニオン性共乳化剤は、特に
、上記のｎ−アルキルスルホン酸またはアルキルベンゼ
ンスルホン酸の塩である。
非イオン性共乳化剤はポリオキシエチレンの脂肪族アル
コール誘導体、脂肪酸誘導体等である。この型の乳化剤
の例は、ＰＯＡ（３）−ラウリルアルコール、ＰＯＡ　
（２０）−オレイルアルコール、ＰＯＡ（７）−ノニル
アルコールまたはＰＯＡ　（１０）−ステアリン酸であ
る（表記ＰＯＡ（３）−ラウリルアルコールは３単位の
酸化エチレンが１分子のラウリルアルコールと結合して
いることを意味し、数３は平均値を表す。
非イオン性共乳化剤の存在下に乳化重合により形成され
たシリコーン油は一般に、共乳化剤を使用しないシリコ
ーン油よりも低い分子量を有する。
乳化重合の過程で形成される　ＯＨ−末端シリコーン油
の分子量はシロキサン、水、およびシロキサンの開環に
より最初に形成されるシラノールの間で平衡が成立する
過程での温度により調節することができる。（温度と分
子量との相関に関する詳細については、ワイエンバーグ
ら（Ｄ、　Ｒ，Ｈｅｙｅｎｂｅｒｇ　ｅｔ　ａｌ、）の
文献１重合体科学雑誌（Ｊ、　Ｐｏｌｙｍ。
Ｓｃｉ、）Ｃ部、旺ベージ２７−３４　（１９６９）を
引用する）。
遊離基により攻撃され得る基は、適当なシロキサンオリ
ゴマーの存在下に反応を実施することにより好ましいシ
リコーン重合体に導入することができる。適当な出発オ
リゴマーの例はテトラメチルテトラビニルシクロテトラ
シロキサンまたはメルカプトプロピルメチルジメトキシ
シランもしくは後者の加水分解生成物である。
これらの官能性オリゴマーを基材のオクタメチルシクロ
テトラシロキサンオリゴマーに所望の呈添加する。
長鎖のアルキル基Ｒ１たとえばエチルまたはプロピルの
組み込み、およびフェニル基の組み込みも同様にして達
成される。
シリコーンのグラフト幹ポリマーは少なくとも部分的に
架橋されていなければならない。
妥当な架橋は、単に、シリコーン成分の乳化重合の過程
で、好適に用いられるビニルおよびメルカプトプロピル
基を相互に反応させることにより達成され、それ以外の
架橋剤の添加は不必要である。しかし、シリコーンゴム
の架橋度を増加させるために、架橋に影響を与えるシラ
ンを添加することもできる。
枝分かれ、または架橋は、たとえばテトラエトキシシラ
ンまたは、式中のＸが加水分解可能な基、特にアルコキ
シ基を表す一般式ＲＳ　ｉ　Ｘ　ｓのシランを添加する
ことにより製造することができる。Ｒは上の本文中に記
載した意味を有する。
好ましくは、Ｒはメチルまたはフェニルである。
テトラエトキシシランに加えて、メチルトリメトキシシ
ランまたはフェニルトリメトキシシランも特に好ましい
。
ゴムＢ、２は、アクリル酸エステル単量体をシリコーン
ゴムラテックス中で乳化させ、遊離基を形成する開始剤
を用いる、それ自体は公知の手法で重合を行わせる、シ
リコーンゴムラテックスの存在下における乳化重合で殻
体す、のアクリル酸エステルゴムを製造することにより
調製し得る。
アクリル酸エステルゴムはシリコーンゴム上に重合して
、シリコーンゴム粒子の周囲に殻体を形成する。この殻
体は、多官能性単量体を共存させて上記の調製段階と同
時に架橋させることができる。
殻体す、のグラフト重合中の新しい粒子の形成は、可能
な限り完全に回避しなければならない。
粒子の表面を覆うのに必要な量の乳化安定剤を存在させ
なければならない。これらの粒子の寸法は反応を行わせ
る手法により、広い範囲で変えることができる。
アクリル酸エステルゴムのグラフト重合が完了したのち
、ビニル単産体またはビニル単量体の混合物を、乳濁液
中で、生成したゴムラテックスＢ、２上に重合させる。
ついで、樹脂形成性ビニル単量体の重合体よりなるラフ
ト殻体の生成により、グラフト重合体Ｂ　を形成する。
このグラフト重合はそれ自体公知であり、遊離基開始剤
たとえば水溶性開始剤、乳化剤または錯体形成剤／グラ
フト活性化剤および調節剤の存在下に寛容的に実施する
が、この際一般に、樹脂殻体を形成する単量体の遊離の
重合体または共重合体が、ある程度の量、グラフト重合
体とともに生成する。この非グラフト重合体の量は、グ
ラフト度またはグラフト収率により特定することができ
、重合条件、殻体す、の組成、グラフトする粒子の寸法
およびグラフトしたアクリル酸エステルゴムの量に応じ
て変わる。したがって、本発明の意味での“グラフト重
合体”は、ゴムラテックスの存在下におけるビニル単量
体の重合により得られる生成物、すなわち、厳密に言え
ば、グラフト重合体とグラフト単量体の遊離の共重合体
との混合物である。
かくして製造したグラフト重合体は、公知の手法で、た
とえば電解質（塩、酸またはこれらの混合物）を用いて
ラテックスを１１集させ、続いて精製し、乾燥すること
により処理し得る。
好ましい共重合体Ｃは、Ｃ，１記載のスチレン、α−メ
チルスチレンまなは核置換スチレンよりなる系列に属す
る少なくとも１種の単量体と、Ｃ，２記載のアクリロニ
トリル、メタクリロニトリル、メタクリル酸メチル、無
水マレイン酸およびＮ−ｗ換マレイミドよりなる系列の
少なくとも１種の単産体とより形成されるようなもので
ある。
共重合体Ｃは、しばしば、成分Ｂ　を調製するためのグ
ラフト重合の過程で、特に、大量の単産体を少量のゴム
にグラフトさせる場合に、副生物として生成する。
本発明に従って使用する共重合体Ｃの量は、Ａ＋Ｂ＋Ｃ
の１００重量部に対してＯないし８０重量部であるが、
これには上記のグラフト重合の副生物は含まれない。
共重合体Ｃは樹脂状、熱可塑性であって、ゴムを含有し
ない。特に好ましい共重合体Ｃはスチレンおよび／また
はα−メチルスチレンならびにアクリロニトリルおよび
、適宜に、メタクリル酸メチルより形成されるようなも
のである。
熱可塑性共重合体Ｃ中の特に好ましい重量比は、６０な
いし８０重量％のＣ，１および４０ないし２０重壁部の
Ｃ，２である。
共重合体Ｃは公知物質であり、遊離基重合により、特に
乳化重合、けん濁重合、溶液重合または塊状重合により
製造することができる。これは、好ましくは１５，００
０ないしｚｏｏ、ｏｏｏの分子量Ｍ、（亜型平均、光散
乱法または沈降法により測定）を有する。
本発明記載の成形用材料は、さらに、ポリカーボネート
、グラフト重合体または熱可塑性共重合体用の、公知の
、その他の添加物、たとえば安定剤、顔料、離型剤、難
燃剤および帯電防止剤を慣用の量、含有することができ
る。
成分Ａ、Ｂ、＊宜にＣ１ならびに、適宜にその他の添加
物、たとえば安定剤、顔料、離型剤、難燃剤および／ま
たは帯電防止剤を含有する本発明記載の成形用材料は、
各成分を公知の手法で混合し、これを慣用の装置、たと
えば内部混練機、押出し機または二軸押出し機中で、２
００ないし３３０℃の温度で熔融混和、または熔融押出
しして製造することができる。
したがって、本発明はまた、各成分を混合し、ついで、
慣用の装置中で、２００ないし３３０°Ｃの温度で熔融
混和、または熔融押出することをも含有する、成分Ａ、
Ｂ、適宜にＣ１ならびに、適宜に安定剤、顔料、離型剤
、難燃剤および／または帯電防止剤を含有する熱可塑性
成形用材料の製造方法に関するものでもある。
各成分は、約２０℃（室温）から約１００℃までの温度
で個別に、または同時に混合することができる。
本発明記載の成形用材料はあらゆる種類の成形品の製造
に使用し得る。特に射出成形により成形品を製造するこ
とができる。以下のものは成形品の例である：外装体（
ｅａｓｉｎｇ）成分くたとえばジュース絞り器、コーヒ
ー器具またはミキサーのような家庭用品用の）、建造物
用の被覆パネルおよび自動車部品０本件材料はまた、極
めて良好な電気的性質を有するので、電気機器、たとえ
ば端末ストリップにも使用し得る。
成形品はまた、あらかじめ調製したパネルまたはシート
から、深絞りにより製造することもできる。
粒径は常に、ショルタンら（Ｌ　５ｃｈｏｌｔａｎ　ｅ
ｔａｌ、）　、コロイドおよび重合体時報　（Ｋｏｌｌ
ｏｉｄ−ｚ。
ｕｎｄ　Ｚ、　Ｐｏｌｉｍｅｒｅ）　２５０　（１９７
２）　７８２−７９６の方法により、超遠心測定法で測
定した平均粒径ｄ、。
を表す。
栗ＩＬ ポリカーボネートおよび共重合体 Ａ　、　　ＣＨ２Ｃｌ　ｉ中、２５℃で測定して１．２
８−１．２８の相対溶液粘度η２．１とＣ、５　ｇ／　
１００　ｍｌの濃度とを有する、ビスフェノールＡを基
材とする線形ポリカーボネート。
Ｃ１スチレン／アクリロニトリル比７２　：　２８、極
限粘度（η）　＝　Ｃ、５５　Ｊｌ／ｇ　（ジメチルポ
ルムアミド中、２０℃で測定）のスチレン／アクリロニ
トリル共重合体。
本１ｍ　　のグラフト重ム　Ｂの　６ １、　シリコーンゴム乳濁液の製造 １．１　　オクタメチルシクロテトラシロキサン３Ｂ、
４重量部、テトラメチルテトラビニルシクロテトラシロ
キサン１．２重量部およびテトラエトキシシランＣ、２
重量部を混合、撹拌する。
ドデシルベンゼンスルホン酸Ｃ、５重量部を添加し、つ
いで、７０重量部の水を１時間かけて添加する。その間
、この混合物を激しく撹拌する。
この予備的乳濁液を、高圧乳化装置を用いて、２００バ
ールで２回、均質化する。さらにＣ、５重量部のドデシ
ルベンゼンスルホン酸を添加する。
この乳濁液を８５℃で２時間、ついで、室温で３６時間
撹拌する。５ＮＮａＯＨを用いてこれを中和する。約３
６％の固体含量を有する安定な乳濁液が得られる。この
重合体は、トルエン中で測定して８２重量％のゲル含量
を有する。
２、　アクリル酸エステルゴムが包み込んだ（グラフト
した）シリコーンゴムの製造 ２．１　　最初に以下のものを反応器中に入れる：２．
５００重量部のラテックス１．１、および２２８重量部
の水。
ベルオキソニ硫酸カリウム３垂蓋部を１００重量部の水
に溶解させた溶液を、７０℃で反応器に導入する。
ついで、以下の溶液を７０℃で、５時間かけて、反応器
に計量、導入する。
溶液１：３８７重量部のアクリル酸ｎ−ブチル、および １重量部のシアヌル酸トリアリル 溶液２：５００重量部の水、および １０重項部のＣ、、−Ｃ、、−アルキルスルホン酸のＮ
ａ塩。
ついで、７０℃で４時間重合を実施し、完了させる。生
成したラテックスは３５重量％の濃度で重合体を含有す
る。この重合体は、トルエン中で測定して９２重量％の
ゲル含量を有し、７０重量％のシリコーンゴムと３０１
ｉｉ％のアクリル酸エステルゴムとよりなる。
３、　本発明記載のグラフト重合体Ｂ 最初に以下のものを反応器中に入れる：３．７００００
重量ラテックス２．１、および７７０重量部の水。
３．５重量部のベルオキソニ硫酸カリウムを１５０重量
部の水に溶解させた溶液を用いて７０℃で反応を開始さ
せたのちに、以下の溶液を一定速度で、５時間かけて反
応器に供給する。
溶液１：　　８５５５５重量単址体 （６１６ｆｉ量置部スチレン、および ２３９重量部のアクリロニトリル） 結果は表１に示す。
溶液２：　　１（１００重量部の水、および３０重量部
のＣ，４−Ｃ、、−アルキルスルホン酸のＮａ塩。
ついで、７０−７５℃で４時間重合を実施し、完了させ
る。約３３重量％の固体分合量を有するラテックスが得
られる。
比較用のグラフト重合体Ｂ′ 粗い粒子状の、高度に架橋したアクリル酸エステルゴム
６０重量％、および重電比７２　：　２８のスチレン／
アクリロニトリル混合物４０置火％よりなる、平均粒径
（ｄ５０）約４０ＯｎｔａのＡＳＡ　グラフト重合体、
この生成物はＥＰ　３４，７４Ｈにより製造した。
−の　　ノ　　　　′の　１゛ 成分Ａ、Ｂ　およびＣを３−１内部混練機中で、２００
−２２０℃の温度で混和した。
射出成形機で、２６０℃で成形品を製造した。
ＡＳＴＭ−Ｄ−２５６に特定された２、５　Ｘ　１／２
　ｘ１／８”の寸法の棒で、イゾッド（Ｉｚｏｄ）法に
よりノツチ衝撃強度を測定した。
表　　１ Ａ　　Ｂ　　Ｂ’　　Ｃノツチ衝撃強度（Ｊ／履）（重
量％）′：″温　−２０℃　−５０℃本発明記載のもの 比較例

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １、 Ａ、５ないし９８重量部の、１種または２ 種以上の熱可塑性ポリカーボネート、 Ｂ、２ないし７０重量部の、 Ｂ、１　５ないし９０重量部の Ｂ、１、１　スチレン、α−メチルスチレン、核置換ス
    チレン、メタクリル酸メチルまたはこ れらの混合物５０ないし９５重量部と、 Ｂ、１、２　アクリロニトリル、メタクリロニトリル、
    メタクリル酸メチル、無水マレイン酸、 Ｎ−置換マレイミドまたはこれらの混合 物５０ないし５重量部 とよりなる混合物を、 Ｂ、２　９５ないし１０重量部の、架橋したシリコーン
    ゴムで構成される芯体ａ、およ び架橋したアクリル酸アリキルゴムで構 成される殻体ｂ、よりなる芯／殻構造 を有し、芯体ａ、と殻体ｂ、との重量 比が０．１：９９．９ないし９０：１０であり、平均粒
    径（ｄ＿５＿０）が０．０５ないし１０μｍであるゴム にグラフト重合させて得た１種または ２種以上のグラフト重合体、および、 Ｃ、０ないし８０重量部の Ｃ、１　スチレン、α−メチルスチレン、核置換スチレ
    ン、メタクリル酸メチルまたはこ れらの混合物５０ないし９５重量部と、 Ｃ、２　アクリロニトリル、メタクリロニトリル、メタ
    クリル酸メチル、無水マレイン酸、 Ｎ−置換マレイミドまたはこれらの混合 物５０ないし５重量部 とより形成された熱可塑性共重合体 を含有する熱可塑性成形用材料。 ２、Ａがポリジオルガノシロキサン／ポリカーボネート
    ブロック共重体であることを特徴とする特許請求の範囲
    第１項記載の成形用材料。 ３、ＡがビスフェノールＡポリカーボネー トとポリジオルガノシロキサン／ポリカーボネートブロ
    ック共重合体との混合物であることを特徴とする特許請
    求の範囲第１項記載の熱可塑性成形用材料。 ４、上記のものに加えて、安定剤、顔料、離型剤、難燃
    剤および帯電防止剤よりなるグループから選択した少な
    くとも１種の添加剤をも含有する特許請求の範囲第１項
    記載の成形用材料。
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