JPS638438B2 - - Google Patents
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- JPS638438B2 JPS638438B2 JP53112855A JP11285578A JPS638438B2 JP S638438 B2 JPS638438 B2 JP S638438B2 JP 53112855 A JP53112855 A JP 53112855A JP 11285578 A JP11285578 A JP 11285578A JP S638438 B2 JPS638438 B2 JP S638438B2
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- JP
- Japan
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- powder
- plutonium
- puo
- granules
- sintering
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-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21C—NUCLEAR REACTORS
- G21C3/00—Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
- G21C3/42—Selection of substances for use as reactor fuel
- G21C3/58—Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
- G21C3/62—Ceramic fuel
- G21C3/623—Oxide fuels
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y10—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
- Y10S—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y10S376/00—Induced nuclear reactions: processes, systems, and elements
- Y10S376/90—Particular material or material shapes for fission reactors
- Y10S376/901—Fuel
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- Engineering & Computer Science (AREA)
- Physics & Mathematics (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Ceramic Engineering (AREA)
- Plasma & Fusion (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- High Energy & Nuclear Physics (AREA)
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
- Processing Of Solid Wastes (AREA)
Description
本発明は、酸化第一ウラン（UO2+x）粉末と二
酸化プルトニウム（PuO2）粉末とを混合し、混
合物をボールミルで粉砕し、プレスし、プレス加
工材を焼結し、焼結体を粉砕して粉末にし、焼結
体の粉砕により得られた粉末を原料粉末と混合
し、この混合物をプレス及び焼結によつて更に加
工することにより、PuO2を規定の量で含有する
硝酸に可溶性のUO2核燃料を製造する方法に関
し、本方法は次の諸工程、 (a) 酸化第一ウラン粉末と二酸化プルトニウム粉
末とを混合し（PuO2成分は15〜50重量％であ
る）、 (b) 混合物をボールミルで粉砕した後混合酸化物
の顆粒を製造し、 (c) 焼結体の粉砕により得られた粉末を、ボール
ミルで有利には2μｍよりも小さい一次粒径に
粉砕し、プレスし、顆粒状にし、 (d) 得られた顆粒をUO2からなる顆粒状原料粉末
と混合して、所望のUO2／PuO2比に調整する、 (e) この混合物をプレス及び焼結により混合酸化
物燃料ペレツトに加工する、 を実施することによつて特徴づけられる。 この場合更に本発明によれば、工程(c)による処
理生成物、すなわちPuO2を多量に含有する混合
酸化物顆粒を、所望のPu含有量の核燃料ペレツ
トに再処理するまで中間的に貯蔵し得るようにさ
れる。本方法の実験に際して、第１工程を若干修
正し得ること、また確実に反覆可能な結果を得る
には、本発明における工程(d)により供給される
UO2顆粒を、密度、粒径及び焼結能力に関し、工
程(c)によるUO2／PuO2顆粒に相応して調整する
ことが特に好ましいこことが示された。 以下本発明をより詳細に説明する。 ウラン235の他に、使用済み燃料要素から回収
可能のプルトニウムも、エネルギーを発生しなが
ら分裂し得ることは周知である。その最も高い効
率は、一定時間（増加時間）にわたつて原子炉自
体で使用されるよりも多量のプルトニウムが発生
するいわゆる増殖炉において経験される。しかし
いわゆる熱中性子炉においてもプルトニウムは二
酸化ウランとの混合の形で二酸化物としてエネル
ギー発生下に燃焼することができる。このため
種々の方法で酸化物としてウランと混合され、同
様に種々の形で核燃料として使用される。 しかしプルトニウム、特に増殖されたプルトニ
ウムを回収するためのこの種の核燃料の再処理
は、二酸化プルトニウムが二酸化ウランを有する
安定な溶液中で混合結晶として存在しない場合に
は、この処理で必要とされる、UO2燃料に対し使
用される溶剤HNO3中への二酸化プルトニウムの
出来るだけ完全な溶解が不可能であることから、
極めて困難である。この処理は添加物、特に弗化
水素酸又は弗素イオン或いは他の可溶性イオンを
含む添加物を加えた場合にのみ可能であるにすぎ
ない。弗素イオン又は弗化水素酸或いは他の可溶
性イオンが施設の各部を腐食する作用を考慮し
て、また特に弗素イオン添加物が再処理で生じる
廃棄物のガラス化に際してマイナスに作用するこ
とを考慮して、この種の添加物を該工程に関与さ
せない努力がなされている。 原理的には、均一に混合結晶及び可溶性の二酸
化ウラン−二酸化プルトニウム核燃料を製造し得
る一連の方法が公知である。すなわち例えば酸化
物UO2及びPuO2を融解すること、ウラン及びプ
ルトニウムの異種又は同種の化合物を一緒に沈澱
させること、並びに双方の酸化物成分を緊密に粉
砕することは、例えば西ドイツ特許出願公告第
1571343号公報に記載されている。 しかし従来公知の方法は、例えば二酸化ウラン
及び二酸化プルトニウムを2000℃以上で一緒に融
解させるように極めて煩雑かつ高価であるか、又
は該方法は制御が困難であり、特にウラン及びプ
ルトニウムの水溶液の存在を必要とし、これはま
つたく容易なことではない。更に一緒に沈澱させ
る多くの方法でもまた従来公知の乾燥粉末法の場
合にも、高い確実度で使用済み燃料の再処理を弗
素イオンの添加なしに又は他の手段の使用下に実
施するには、硝酸に不溶の残分がいずれの場合に
も極めて僅かであることはない。しかし再処理
は、原子炉の将来にとつて重大な問題である。 各種の実験は、UO2+x粉末75％及びPuO2粉末
25％から成る混合酸化物を製造するに当り、例え
ば多時間にわたつてボールミルで粉砕することに
より混合した場合、ペレツトにプレスされた粉末
を1700℃で４時間以上焼焼結した後、プルトニウ
ムの不溶性成分は、使用したプルトニウム量に対
して約３％であることを示した。この事実から、
西ドイツ特許出願公告第1571343号公報の第３欄
第18〜23行目に記載された方法に基づき製造され
た核燃料も同様に十分な可溶性を有していないこ
とが確実に予測される。それというのもこの場合
にも同様に粉砕及び焼結処理は一回しか行なわれ
ないからである。 各種の文献（例えば“Bericht des Oak
Ridge National Laboratory、Nr.ORNL／TM
−5909”が示すように、二ウラン酸アンモニウム
と水酸化プルトニウムとを一緒に沈澱させ、核燃
料ペレツトに更に加工することにより製造された
非照射混合酸化物の溶解実験結果は、0.1〜１％
（使用したプルトニウムに対する不溶解プルトニ
ウムの量）である。 この場合種々の実験において、不溶解残渣中に
はプルトニウムの他にウランをも含有する相が存
在することが確認されている。この実験結果は、
ウラン及びプルトニウムの両化合物が内部拡散を
起こすこと、すなわち純粋な二酸化プルトニウム
はもはや存在しないこと、しかし他方二酸化ウラ
ン及び二酸化プルトニウムの一連の可能な組成物
にはその下限が存在し、その上方では二酸化ウラ
ン／二酸化プルトニウムのまつたく均一な混合結
晶も不溶性であることを示す。現在知られている
結果から、この下限は二酸化ウラン約50％及び二
酸化プルトニウム約50％の組成で存在することを
推知することができる。 これに関連して付言すべきことは、原子炉内で
照射された混合酸化物燃料ではいわゆる後照射実
験において、照射中に一定の範囲で二酸化ウラン
と二酸化プルトニウムの混合物の解離が生じるこ
とが判明したことである。この事実は照射後にお
ける燃料棒の一定の帯域に、照射前におけるより
も高濃度のプルトニウムが存在することを推知さ
せる。上記の実験結果を考慮した場合、50％より
も高いプルトニウムが存在する混合酸化物燃料で
は、照射前に可溶性の燃料は原子炉に装入された
後一定の範囲で不溶性の成分を有することを予期
すべきである。 従つて本発明の目的は、 (1) 乾燥処理（原料UO2+x及びPuO2又はその混
合物）により硝酸に可溶性の混合酸化物燃料に
し、 (2) その可溶性が、測定値に基づき95％の確実度
で、プルトニウムに対して99％よりも大きい混
合酸化物燃料にし、 (3) 簡単かつ経済的な方法で、種々の調整可能な
二酸化プルトニウム含有量の混合酸化物燃料を
製造可能とする、 混合酸化物燃料ペレツトの製造法を得ることに
ある。 この目的は明細書冒頭に述べた諸工程を実施す
ることにより達成される。この諸工程を以下図面
について説明する。 この工程図の第１行には原料がその化学式で示
されている。左欄には処理工程(a)、(b)及び(c)が示
され、これらの工程は貯蔵器にストツクされる中
間生成物をもたらす。この中間生成物をプレス及
び焼結処理により再加工すると、最高度のPuO2
を含む生成物を生じる。処理工程(c)からの中間
生成物とUO2顆粒との混合は処理工程(d)で行な
う。この場合図面では二種の異なる混合比が示さ
れている。これはこの処理工程(d)により、実際に
プルトニウム含有量に関してそれぞれ所望の燃料
が短時間にまた多大な経費を必要とすることなく
得られることを示す。種々の混合比に応じて生成
物及びが生じる。 図面中部分１でまとめた処理工程は、西ドイツ
特許出願公告第1571343号公報に記載された公知
技術に相当するが、硝酸に完全に溶解させる本発
明の目的は、そこでは言及されていない。次の例
１は、この処理工程で達成可能のプルトニウム成
分の可溶性が本発明で意図する目的をまだ十分に
は満たしていないことを示す。 例 １ 約75％の量で酸化ウラン（UO2+x）をまた約25
％の量で二酸化プルトニウムをミキサー中で互い
に混合し、引続きボールミル中で一緒に粉砕し
た。４時間粉砕した後粉末をボールミルから取り
出し、引続きプレスされた粉末の形状又は材料の
密度に関して特に注意を払うことなくプレスする
ことによつて、異なる粒子を出来るだけ緊密に接
触させるため、出来るだけ高い圧縮度を有する
UO2及びPuO2から成る良好に搬送可能の材料と
した。通常の値は5.0〜6.0ｇ／cm3のばらつきを示
すが、粉末の種類に応じて他の値の密度を得るこ
ともできる。 このペレツト又は破砕片を焼結炉内で還元雰囲
気（不活性ガス／水素混合物）下に1700℃の温度
で焼結した。焼結温度での維持時間は約４時間で
あつた。 この処理で達成することのできるプルトニウム
材料の化学量論的量、密度及び可溶性に関するデ
ータは次の第１表に掲げる。
酸化プルトニウム（PuO2）粉末とを混合し、混
合物をボールミルで粉砕し、プレスし、プレス加
工材を焼結し、焼結体を粉砕して粉末にし、焼結
体の粉砕により得られた粉末を原料粉末と混合
し、この混合物をプレス及び焼結によつて更に加
工することにより、PuO2を規定の量で含有する
硝酸に可溶性のUO2核燃料を製造する方法に関
し、本方法は次の諸工程、 (a) 酸化第一ウラン粉末と二酸化プルトニウム粉
末とを混合し（PuO2成分は15〜50重量％であ
る）、 (b) 混合物をボールミルで粉砕した後混合酸化物
の顆粒を製造し、 (c) 焼結体の粉砕により得られた粉末を、ボール
ミルで有利には2μｍよりも小さい一次粒径に
粉砕し、プレスし、顆粒状にし、 (d) 得られた顆粒をUO2からなる顆粒状原料粉末
と混合して、所望のUO2／PuO2比に調整する、 (e) この混合物をプレス及び焼結により混合酸化
物燃料ペレツトに加工する、 を実施することによつて特徴づけられる。 この場合更に本発明によれば、工程(c)による処
理生成物、すなわちPuO2を多量に含有する混合
酸化物顆粒を、所望のPu含有量の核燃料ペレツ
トに再処理するまで中間的に貯蔵し得るようにさ
れる。本方法の実験に際して、第１工程を若干修
正し得ること、また確実に反覆可能な結果を得る
には、本発明における工程(d)により供給される
UO2顆粒を、密度、粒径及び焼結能力に関し、工
程(c)によるUO2／PuO2顆粒に相応して調整する
ことが特に好ましいこことが示された。 以下本発明をより詳細に説明する。 ウラン235の他に、使用済み燃料要素から回収
可能のプルトニウムも、エネルギーを発生しなが
ら分裂し得ることは周知である。その最も高い効
率は、一定時間（増加時間）にわたつて原子炉自
体で使用されるよりも多量のプルトニウムが発生
するいわゆる増殖炉において経験される。しかし
いわゆる熱中性子炉においてもプルトニウムは二
酸化ウランとの混合の形で二酸化物としてエネル
ギー発生下に燃焼することができる。このため
種々の方法で酸化物としてウランと混合され、同
様に種々の形で核燃料として使用される。 しかしプルトニウム、特に増殖されたプルトニ
ウムを回収するためのこの種の核燃料の再処理
は、二酸化プルトニウムが二酸化ウランを有する
安定な溶液中で混合結晶として存在しない場合に
は、この処理で必要とされる、UO2燃料に対し使
用される溶剤HNO3中への二酸化プルトニウムの
出来るだけ完全な溶解が不可能であることから、
極めて困難である。この処理は添加物、特に弗化
水素酸又は弗素イオン或いは他の可溶性イオンを
含む添加物を加えた場合にのみ可能であるにすぎ
ない。弗素イオン又は弗化水素酸或いは他の可溶
性イオンが施設の各部を腐食する作用を考慮し
て、また特に弗素イオン添加物が再処理で生じる
廃棄物のガラス化に際してマイナスに作用するこ
とを考慮して、この種の添加物を該工程に関与さ
せない努力がなされている。 原理的には、均一に混合結晶及び可溶性の二酸
化ウラン−二酸化プルトニウム核燃料を製造し得
る一連の方法が公知である。すなわち例えば酸化
物UO2及びPuO2を融解すること、ウラン及びプ
ルトニウムの異種又は同種の化合物を一緒に沈澱
させること、並びに双方の酸化物成分を緊密に粉
砕することは、例えば西ドイツ特許出願公告第
1571343号公報に記載されている。 しかし従来公知の方法は、例えば二酸化ウラン
及び二酸化プルトニウムを2000℃以上で一緒に融
解させるように極めて煩雑かつ高価であるか、又
は該方法は制御が困難であり、特にウラン及びプ
ルトニウムの水溶液の存在を必要とし、これはま
つたく容易なことではない。更に一緒に沈澱させ
る多くの方法でもまた従来公知の乾燥粉末法の場
合にも、高い確実度で使用済み燃料の再処理を弗
素イオンの添加なしに又は他の手段の使用下に実
施するには、硝酸に不溶の残分がいずれの場合に
も極めて僅かであることはない。しかし再処理
は、原子炉の将来にとつて重大な問題である。 各種の実験は、UO2+x粉末75％及びPuO2粉末
25％から成る混合酸化物を製造するに当り、例え
ば多時間にわたつてボールミルで粉砕することに
より混合した場合、ペレツトにプレスされた粉末
を1700℃で４時間以上焼焼結した後、プルトニウ
ムの不溶性成分は、使用したプルトニウム量に対
して約３％であることを示した。この事実から、
西ドイツ特許出願公告第1571343号公報の第３欄
第18〜23行目に記載された方法に基づき製造され
た核燃料も同様に十分な可溶性を有していないこ
とが確実に予測される。それというのもこの場合
にも同様に粉砕及び焼結処理は一回しか行なわれ
ないからである。 各種の文献（例えば“Bericht des Oak
Ridge National Laboratory、Nr.ORNL／TM
−5909”が示すように、二ウラン酸アンモニウム
と水酸化プルトニウムとを一緒に沈澱させ、核燃
料ペレツトに更に加工することにより製造された
非照射混合酸化物の溶解実験結果は、0.1〜１％
（使用したプルトニウムに対する不溶解プルトニ
ウムの量）である。 この場合種々の実験において、不溶解残渣中に
はプルトニウムの他にウランをも含有する相が存
在することが確認されている。この実験結果は、
ウラン及びプルトニウムの両化合物が内部拡散を
起こすこと、すなわち純粋な二酸化プルトニウム
はもはや存在しないこと、しかし他方二酸化ウラ
ン及び二酸化プルトニウムの一連の可能な組成物
にはその下限が存在し、その上方では二酸化ウラ
ン／二酸化プルトニウムのまつたく均一な混合結
晶も不溶性であることを示す。現在知られている
結果から、この下限は二酸化ウラン約50％及び二
酸化プルトニウム約50％の組成で存在することを
推知することができる。 これに関連して付言すべきことは、原子炉内で
照射された混合酸化物燃料ではいわゆる後照射実
験において、照射中に一定の範囲で二酸化ウラン
と二酸化プルトニウムの混合物の解離が生じるこ
とが判明したことである。この事実は照射後にお
ける燃料棒の一定の帯域に、照射前におけるより
も高濃度のプルトニウムが存在することを推知さ
せる。上記の実験結果を考慮した場合、50％より
も高いプルトニウムが存在する混合酸化物燃料で
は、照射前に可溶性の燃料は原子炉に装入された
後一定の範囲で不溶性の成分を有することを予期
すべきである。 従つて本発明の目的は、 (1) 乾燥処理（原料UO2+x及びPuO2又はその混
合物）により硝酸に可溶性の混合酸化物燃料に
し、 (2) その可溶性が、測定値に基づき95％の確実度
で、プルトニウムに対して99％よりも大きい混
合酸化物燃料にし、 (3) 簡単かつ経済的な方法で、種々の調整可能な
二酸化プルトニウム含有量の混合酸化物燃料を
製造可能とする、 混合酸化物燃料ペレツトの製造法を得ることに
ある。 この目的は明細書冒頭に述べた諸工程を実施す
ることにより達成される。この諸工程を以下図面
について説明する。 この工程図の第１行には原料がその化学式で示
されている。左欄には処理工程(a)、(b)及び(c)が示
され、これらの工程は貯蔵器にストツクされる中
間生成物をもたらす。この中間生成物をプレス及
び焼結処理により再加工すると、最高度のPuO2
を含む生成物を生じる。処理工程(c)からの中間
生成物とUO2顆粒との混合は処理工程(d)で行な
う。この場合図面では二種の異なる混合比が示さ
れている。これはこの処理工程(d)により、実際に
プルトニウム含有量に関してそれぞれ所望の燃料
が短時間にまた多大な経費を必要とすることなく
得られることを示す。種々の混合比に応じて生成
物及びが生じる。 図面中部分１でまとめた処理工程は、西ドイツ
特許出願公告第1571343号公報に記載された公知
技術に相当するが、硝酸に完全に溶解させる本発
明の目的は、そこでは言及されていない。次の例
１は、この処理工程で達成可能のプルトニウム成
分の可溶性が本発明で意図する目的をまだ十分に
は満たしていないことを示す。 例 １ 約75％の量で酸化ウラン（UO2+x）をまた約25
％の量で二酸化プルトニウムをミキサー中で互い
に混合し、引続きボールミル中で一緒に粉砕し
た。４時間粉砕した後粉末をボールミルから取り
出し、引続きプレスされた粉末の形状又は材料の
密度に関して特に注意を払うことなくプレスする
ことによつて、異なる粒子を出来るだけ緊密に接
触させるため、出来るだけ高い圧縮度を有する
UO2及びPuO2から成る良好に搬送可能の材料と
した。通常の値は5.0〜6.0ｇ／cm3のばらつきを示
すが、粉末の種類に応じて他の値の密度を得るこ
ともできる。 このペレツト又は破砕片を焼結炉内で還元雰囲
気（不活性ガス／水素混合物）下に1700℃の温度
で焼結した。焼結温度での維持時間は約４時間で
あつた。 この処理で達成することのできるプルトニウム
材料の化学量論的量、密度及び可溶性に関するデ
ータは次の第１表に掲げる。
【表】
この表からプルトニウム材料の可溶性は、97.1
％にすぎないことが明らかである。 本発明を実行するため、この処理を引続き継続
して行なつた。記載された焼成工程の後に灼熱し
た材料を、粒径＜１mmに細かく砕いた。粉砕した
材料をボールミルに入れ、新たに６時間にわたつ
て一次粒径＜2μｍにまで粉砕した。粉砕後粉末
をプレス機中で予め緊密にした。この場合最初に
記載したプレス処理とは異なり出来るだけ均一な
形状の密度に慎重にプレスする必要がある。引続
きプレスした成形体を良好な流動性の顆粒物に細
かく砕いた。次いで良好な流動性の顆粒を、ペレ
ツトの密度、高さ、特殊な実施形状（例えば両端
面における凹部）のような一定の要件を満たす核
燃料ペレツトに成形した。この成形体を引続き第
２の焼結工程で焼成した。この場合更に最高温度
として1700℃及び維持時間４時間及び不活性ガス
と水素の混合物を使用した。 本発明によるこの後続処理を実施した結果を次
の第２表に示す。
％にすぎないことが明らかである。 本発明を実行するため、この処理を引続き継続
して行なつた。記載された焼成工程の後に灼熱し
た材料を、粒径＜１mmに細かく砕いた。粉砕した
材料をボールミルに入れ、新たに６時間にわたつ
て一次粒径＜2μｍにまで粉砕した。粉砕後粉末
をプレス機中で予め緊密にした。この場合最初に
記載したプレス処理とは異なり出来るだけ均一な
形状の密度に慎重にプレスする必要がある。引続
きプレスした成形体を良好な流動性の顆粒物に細
かく砕いた。次いで良好な流動性の顆粒を、ペレ
ツトの密度、高さ、特殊な実施形状（例えば両端
面における凹部）のような一定の要件を満たす核
燃料ペレツトに成形した。この成形体を引続き第
２の焼結工程で焼成した。この場合更に最高温度
として1700℃及び維持時間４時間及び不活性ガス
と水素の混合物を使用した。 本発明によるこの後続処理を実施した結果を次
の第２表に示す。
【表】
この表からプルトニウム成分の可溶性が99.8％
であることが明らかである。この処理工程は生成
物に相当する。 西ドイツ特許出願公告第1571343号公報に記載
された方法（すなわち酸化プルトニウム成分の可
溶性についてここに記載された実験とは無関係に
粉砕及び焼結した粉末混合物を新たに粉砕及び焼
結する）ではいわゆる製造直後の粉末（粗製粉
末）U3Ox及びPuO2が添加される。この方法で製
造された核燃料の可溶性についてはまつたく言及
されていないが、該方法では製造直後の粉末を混
合する必要があることから、この場合の可溶性は
本発明による場合よりも小であると推定される。 いくつかの実験は、すでに焼結しかつ粉砕した
材料約40％まで、また製造直後のUO2+x42％及び
製造直後のPuO2約18％までから成る核燃料では、
核燃料中に存在する全プルトニウム量に対して約
72％の最大可溶性を得ることができるにすぎない
ことを示す。 これに対して本発明による方法は、プルトニウ
ム成分が実際に完全に可溶性であるという利点を
もたらすばかりでなく、処理工程(c)で製造された
中間生成物を貯蔵維持することにより実際に任意
の特性の核燃料を簡単に製造することができる。
この事実は次の例２から明らかである。 例 ２ 二酸化ウラン及び二酸化プルトニウムを例１に
示したのと同じ方法及び同じ割合で混合し、粉砕
し、プレスし、焼結し、新たに粉砕し、予備緊密
化し、顆粒状にする。顆粒を一区画内で均質に
し、貯蔵器に配置する。代表的な試料で分析を行
ない、以後の加工で必要なすべてのデータ、例え
ばプルトニウム−同位元素組成、プルトニウム含
有量、ウラン−同位元素組成、ウラン含有量、嵩
密度、焼結能力等を確認した。 これと同時にUO2加工装置内で、例えば顆粒の
密度、顆粒の粒径、顆粒の焼結能力、ウラン含有
量及びウランの同位元素ベクトルのような、正確
に特定された粉末データを有するUO2顆粒を製造
し、交付した。顆粒の要件は実際にUO2／PuO2
顆粒に設定された要件と一致させた。これにより
双方の顆粒は確実に互いに良好に混合され、プレ
スされ、また焼結された。 例示した混合酸化物燃料を原子力発電所用とし
て製造するため、UO2／PuO2顆粒17.5％及び
UO2顆粒82.5％を計量し、互いに混合した。この
混合処理に引続き所定のとおり調整したPu／Ｕ
＋Pu分裂物質含有量の検査を再度行なつた。そ
の後成形体を特定の形及び寸法にプレスし、これ
を焼結した。 測定された生成物のデータは次の第３表にまと
める。
であることが明らかである。この処理工程は生成
物に相当する。 西ドイツ特許出願公告第1571343号公報に記載
された方法（すなわち酸化プルトニウム成分の可
溶性についてここに記載された実験とは無関係に
粉砕及び焼結した粉末混合物を新たに粉砕及び焼
結する）ではいわゆる製造直後の粉末（粗製粉
末）U3Ox及びPuO2が添加される。この方法で製
造された核燃料の可溶性についてはまつたく言及
されていないが、該方法では製造直後の粉末を混
合する必要があることから、この場合の可溶性は
本発明による場合よりも小であると推定される。 いくつかの実験は、すでに焼結しかつ粉砕した
材料約40％まで、また製造直後のUO2+x42％及び
製造直後のPuO2約18％までから成る核燃料では、
核燃料中に存在する全プルトニウム量に対して約
72％の最大可溶性を得ることができるにすぎない
ことを示す。 これに対して本発明による方法は、プルトニウ
ム成分が実際に完全に可溶性であるという利点を
もたらすばかりでなく、処理工程(c)で製造された
中間生成物を貯蔵維持することにより実際に任意
の特性の核燃料を簡単に製造することができる。
この事実は次の例２から明らかである。 例 ２ 二酸化ウラン及び二酸化プルトニウムを例１に
示したのと同じ方法及び同じ割合で混合し、粉砕
し、プレスし、焼結し、新たに粉砕し、予備緊密
化し、顆粒状にする。顆粒を一区画内で均質に
し、貯蔵器に配置する。代表的な試料で分析を行
ない、以後の加工で必要なすべてのデータ、例え
ばプルトニウム−同位元素組成、プルトニウム含
有量、ウラン−同位元素組成、ウラン含有量、嵩
密度、焼結能力等を確認した。 これと同時にUO2加工装置内で、例えば顆粒の
密度、顆粒の粒径、顆粒の焼結能力、ウラン含有
量及びウランの同位元素ベクトルのような、正確
に特定された粉末データを有するUO2顆粒を製造
し、交付した。顆粒の要件は実際にUO2／PuO2
顆粒に設定された要件と一致させた。これにより
双方の顆粒は確実に互いに良好に混合され、プレ
スされ、また焼結された。 例示した混合酸化物燃料を原子力発電所用とし
て製造するため、UO2／PuO2顆粒17.5％及び
UO2顆粒82.5％を計量し、互いに混合した。この
混合処理に引続き所定のとおり調整したPu／Ｕ
＋Pu分裂物質含有量の検査を再度行なつた。そ
の後成形体を特定の形及び寸法にプレスし、これ
を焼結した。 測定された生成物のデータは次の第３表にまと
める。
【表】
添付の略示図において生成物群／に属する
最終生成物は、従つて同様にプルトニウム成分の
硝酸への可溶性が99.8％であることを示す。 前記の２つの例は理解を容易にするためにのみ
示したもので、そこに示されたデータ、例えば焼
結温度、焼結温度での保持時間、Pu成分（％）
等は限定的なのものではない。 例えば1700℃以外の温度でも可能であるが、
1400℃を下廻つてはならない。それというのもこ
の場合には拡散工程が著しく遅延するからであ
る。1800℃の温度は炉構造上の技術的な可能性に
よつて現時点での上限である。焼結雰囲気として
は不活性ガスと水素の混合物以外のガス混合物も
考えられるが、現在の技術水準ではこの混合物を
優先的に使用すべきである。それというのも1700
℃の温度用の大型炉は多くの場合還元雰囲気下に
のみ運転し得るように構成されているからであ
る。安全上の理由（爆鳴ガスの爆発）から、多く
の場合還元目的で装入される水素は不活性ガスで
稀釈すべきである。 更に処理工程(c)の中間生成物中の最大プルトニ
ウム量は50％よりも少なくなければならないこと
を指摘しておく。それというのもさもないと最初
に記載したウラン及びプルトニウム混合物の分解
によりプルトニウムが局部的に増加する危険性が
あり、これにより再処理に際してプルトニウムの
部分的な不溶性が生じ得るからである。 最後に本発明方法の本質的な利点を再度まとめ
ておく。 特定の核分裂物質の含有量は、核燃料ペレツト
にプレスする直前に初めて工程(c)による中間生成
物及びUO2顆粒の予め計算された量を装入するこ
とによつて調整されることから、処理は簡単に実
施できる。更に特定の核分裂物質含有量を変更す
る際に、ボールミルを清浄するための特殊な予備
処理は必要でない。 出発物質を原子力発電所用の混合酸化物核燃料
に、また高速炉、特に高速増殖炉用の混合酸化物
核燃料に調整することは簡単である。 全処理工程の主要部、すなわち処理工程(a)、(b)
及び(c)は、混合酸化物核燃料の全量を用いて実施
する必要はないので、この量のみをグローブボツ
クスのもとで操作する必要があるにすぎない。例
えば原子力発電所用の核燃料を製造するべき場
合、これは全燃料量の約10〜15％に相当する。 核燃料の再処理は、ウラン成分の他にプルトニ
ウム成分も実際に完全でありまたあらゆる添加物
なしに硝酸に可溶であることから、簡単である。
最終生成物は、従つて同様にプルトニウム成分の
硝酸への可溶性が99.8％であることを示す。 前記の２つの例は理解を容易にするためにのみ
示したもので、そこに示されたデータ、例えば焼
結温度、焼結温度での保持時間、Pu成分（％）
等は限定的なのものではない。 例えば1700℃以外の温度でも可能であるが、
1400℃を下廻つてはならない。それというのもこ
の場合には拡散工程が著しく遅延するからであ
る。1800℃の温度は炉構造上の技術的な可能性に
よつて現時点での上限である。焼結雰囲気として
は不活性ガスと水素の混合物以外のガス混合物も
考えられるが、現在の技術水準ではこの混合物を
優先的に使用すべきである。それというのも1700
℃の温度用の大型炉は多くの場合還元雰囲気下に
のみ運転し得るように構成されているからであ
る。安全上の理由（爆鳴ガスの爆発）から、多く
の場合還元目的で装入される水素は不活性ガスで
稀釈すべきである。 更に処理工程(c)の中間生成物中の最大プルトニ
ウム量は50％よりも少なくなければならないこと
を指摘しておく。それというのもさもないと最初
に記載したウラン及びプルトニウム混合物の分解
によりプルトニウムが局部的に増加する危険性が
あり、これにより再処理に際してプルトニウムの
部分的な不溶性が生じ得るからである。 最後に本発明方法の本質的な利点を再度まとめ
ておく。 特定の核分裂物質の含有量は、核燃料ペレツト
にプレスする直前に初めて工程(c)による中間生成
物及びUO2顆粒の予め計算された量を装入するこ
とによつて調整されることから、処理は簡単に実
施できる。更に特定の核分裂物質含有量を変更す
る際に、ボールミルを清浄するための特殊な予備
処理は必要でない。 出発物質を原子力発電所用の混合酸化物核燃料
に、また高速炉、特に高速増殖炉用の混合酸化物
核燃料に調整することは簡単である。 全処理工程の主要部、すなわち処理工程(a)、(b)
及び(c)は、混合酸化物核燃料の全量を用いて実施
する必要はないので、この量のみをグローブボツ
クスのもとで操作する必要があるにすぎない。例
えば原子力発電所用の核燃料を製造するべき場
合、これは全燃料量の約10〜15％に相当する。 核燃料の再処理は、ウラン成分の他にプルトニ
ウム成分も実際に完全でありまたあらゆる添加物
なしに硝酸に可溶であることから、簡単である。
図面は本発明方法の各工程を示すフローシート
である。
である。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 酸化第一ウラン（UO2+x）粉末と二酸化プル
トニウム（PuO2）粉末とを混合し、混合物をボ
ールミルで粉砕し、プレスし、プレス加工材を焼
結し、焼結体を粉砕して粉末にし、焼結体の粉砕
により得られた粉末を原料粉末と混合し、この混
合物をプレス及び焼結によつて更に加工すること
により、PuO2を規定の量で含有する硝酸に可溶
性のUO2核燃料を製造するに当たり、次の諸工
程： (a) 酸化第一ウラン粉末と二酸化プルトニウム粉
末とを混合し（PuO2成分は15〜50重量％であ
る）、 (b) 混合物をボールミルで粉砕した後混合酸化物
の顆粒を製造し、 (c) 焼結体の粉砕により得られた粉末をボールミ
ルで2μｍよりも小さい一次粒径に粉砕し、プ
レスし、顆粒状にし、 (d) 得られた顆粒をUO2からなる顆粒状原料粉末
と混合して、所望のPuO2／UO2比に調整する、 を実施することを特徴とするPuO2／UO2核燃料
の製法。 ２ 工程(d)により供給されるUO2顆粒を密度、粒
径及び焼結能力に関し工程(c)によるPuO2／UO2
顆粒に相応して調整することを特徴とする特許請
求の範囲第１項記載の製法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DE2741820A DE2741820C3 (de) | 1977-09-16 | 1977-09-16 | Verfahren zur Herstellung von PuO2AJO2 -Kernbrennstoffen |
| DE2833054A DE2833054C2 (de) | 1978-07-27 | 1978-07-27 | Verfahren zur Herstellung von PuO↓2↓/UO↓2↓-Kernbrennstoffen |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5453798A JPS5453798A (en) | 1979-04-27 |
| JPS638438B2 true JPS638438B2 (ja) | 1988-02-23 |
Family
ID=25772739
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP11285578A Granted JPS5453798A (en) | 1977-09-16 | 1978-09-13 | Method of producing nuclear fuel of puo2 and uo2 |
Country Status (7)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4247495A (ja) |
| JP (1) | JPS5453798A (ja) |
| BR (1) | BR7806060A (ja) |
| ES (1) | ES473401A1 (ja) |
| FR (1) | FR2403628A1 (ja) |
| GB (1) | GB2004256B (ja) |
| IT (1) | IT1099059B (ja) |
Families Citing this family (18)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE3010547A1 (de) * | 1980-03-19 | 1981-10-01 | Alkem Gmbh, 6450 Hanau | Verfahren zur herstellung salpetersaeureloeslicher mischoxidkernbrennstofftabletten |
| US4409157A (en) * | 1981-01-21 | 1983-10-11 | Haas Paul A | Method for improved decomposition of metal nitrate solutions |
| DE3601826A1 (de) * | 1986-01-22 | 1987-07-23 | Alkem Gmbh | Verfahren zum gewinnen einer loesung von schwer loeslichem kernbrennstoff, insbesondere von puo(pfeil abwaerts)2(pfeil abwaerts) oder (u/pu)o(pfeil abwaerts)2(pfeil abwaerts)-mischoxid |
| US4871479A (en) * | 1986-03-25 | 1989-10-03 | Comurhex Societe Pour La Conversion De L'uranium En Metal Et Hexafluorure | Process for producing sintered mixed oxides which are soluble in nitric acid from solutions of nitrates |
| FR2622343B1 (fr) * | 1987-10-26 | 1990-01-19 | Commissariat Energie Atomique | Procede de fabrication de pastilles de combustible nucleaire a base d'oxyde mixte (u, pu)o2 |
| GB9203090D0 (en) * | 1992-02-13 | 1992-04-15 | British Nuclear Fuels Plc | The production of nuclear fuel |
| US5932930A (en) * | 1994-06-28 | 1999-08-03 | General Electric Company | Method for fabricating mixed oxide fuel |
| BE1009054A6 (fr) * | 1995-02-14 | 1996-11-05 | Siemens Ag | Procede de fabrication de comprimes d'oxyde mixte de (u, pu)o2. |
| JP2958292B2 (ja) * | 1997-10-02 | 1999-10-06 | 核燃料サイクル開発機構 | ウラン・プルトニウム混合酸化物の均一化混合方法 |
| JP2003504596A (ja) * | 1999-07-02 | 2003-02-04 | ベルゴニュークレール・ソシエテ・アノニム | 非流動性ＵＯ２粉末から（Ｕ，Ｐｕ）Ｏ２混合酸化物核燃料ペレットを製造する方法 |
| GB9929251D0 (en) * | 1999-12-11 | 2000-02-02 | British Nuclear Fuels Plc | Improvements in or relating to nuclear fuel and its manufacture |
| FR2827072B1 (fr) * | 2001-07-04 | 2005-12-02 | Commissariat Energie Atomique | Procede de fabrication d'un materiau combustible nucleaire composite constitue d'amas d'(u,pu)o2 disperses dans une matrice de uo2 |
| DE10138874A1 (de) * | 2001-08-08 | 2003-03-06 | Framatome Anp Gmbh | Verfahren zur Herstellung eines Mischoxid-Kernbrennstoff-Pulvers und eines Mischoxid-Kernbrennstoff-Sinterkörpers |
| FR2861888B1 (fr) | 2003-10-29 | 2008-02-29 | Franco Belge Combustibles | Procede de fabrication de pastilles de combustible nucleaire |
| US9409825B2 (en) * | 2013-08-20 | 2016-08-09 | Los Alamos National Security, Llc | Granulation of fine powder |
| FR3030500B1 (fr) * | 2014-12-18 | 2019-07-05 | Areva Nc | Procede de fabrication d'une pastille d'au moins un oxyde metallique, son utilisation comme combustible nucleaire |
| FR3053151B1 (fr) * | 2016-06-23 | 2018-08-10 | Commissariat A L'energie Atomique Et Aux Energies Alternatives | Procede de dissolution d'un combustible nucleaire |
| RU2683796C1 (ru) * | 2018-06-13 | 2019-04-02 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Горно-химический комбинат" (ФГУП "ГХК") | Бокс выгрузки смешанного ядерного топлива из контейнера |
Family Cites Families (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US3375306A (en) * | 1960-04-29 | 1968-03-26 | Atomic Energy Authority Uk | Method of producing dense,sintered bodies of uo2 or uo2-puo2 mixtures |
| FR1393497A (fr) * | 1964-02-12 | 1965-03-26 | Commissariat Energie Atomique | Procédé de fabrication d'oxydes mixtes uo2-puo2 et produits obtenus par ce procédé |
| US3531416A (en) * | 1967-02-25 | 1970-09-29 | Power Reactor & Nuclear Fuel | Process for producing uo2-puo2 oxide compositions |
| GB1461264A (ja) * | 1973-01-12 | 1977-01-13 | ||
| BE813383A (fr) * | 1974-04-05 | 1974-07-31 | Procede de fabrication de combustible nucleaire mixte | |
| CA1023935A (en) * | 1975-02-28 | 1978-01-10 | Her Majesty In Right Of Canada As Represented By Atomic Energy Of Canada Limited | Preparation of mixed oxide nuclear fuel |
| GB1561161A (en) * | 1977-01-06 | 1980-02-13 | Atomic Energy Authority Uk | Processes for redusing the oxygen content of metal oxides |
-
1978
- 1978-08-25 GB GB7834582A patent/GB2004256B/en not_active Expired
- 1978-09-12 US US05/941,453 patent/US4247495A/en not_active Expired - Lifetime
- 1978-09-13 IT IT27588/78A patent/IT1099059B/it active
- 1978-09-13 JP JP11285578A patent/JPS5453798A/ja active Granted
- 1978-09-15 ES ES473401A patent/ES473401A1/es not_active Expired
- 1978-09-15 FR FR7826600A patent/FR2403628A1/fr active Granted
- 1978-09-15 BR BR7806060A patent/BR7806060A/pt unknown
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| IT1099059B (it) | 1985-09-18 |
| FR2403628B1 (ja) | 1983-01-28 |
| GB2004256A (en) | 1979-03-28 |
| ES473401A1 (es) | 1979-05-16 |
| JPS5453798A (en) | 1979-04-27 |
| FR2403628A1 (fr) | 1979-04-13 |
| GB2004256B (en) | 1982-01-20 |
| BR7806060A (pt) | 1979-04-17 |
| IT7827588A0 (it) | 1978-09-13 |
| US4247495A (en) | 1981-01-27 |
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