JPS647025B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は原子炉において核燃料として使用され
るペレツトの製造方法に関するものである。

軽水炉及び増殖炉において核燃料として使用す
るための再循環ペレツトを製造する場合には、非
常に放射性の強い粉末を大量に処理する必要があ
る。この処理には、核分裂性物質（即ち、核分裂
を起こしうる成分を含む物質）と潜在核燃料物質
（即ち、核分裂性になりうる成分を含む物質）と
の混合が含まれるのが一般的である。これ等の物
質の粉末は、ペレツトの潜在核燃料含有量を適切
に維持するために、精確な割合で混合されねばな
らない。混合後、ペレツトを成型し、焼結し、そ
して適正な公差で研削する。

ペレツトの製造にはこのように非常に放射性の
強い物質が関係しているので、処理は、防護領域
内で遠隔操作により行なわねばならず、これが製
造工程の難しさと経費とを非常に高くしている。
また、微細粉末を処理するので、塵埃が生じ、壁
面や製造装置に付着して覆つてしまう。また、こ
の塵埃の一部は爆弾の製造に使用できるプルトニ
ウムを含んでいることがありうるので、核兵器不
拡散を確実にするべく工程に含まれる全プルトニ
ウムの明細を明らかにするのが非常に難しい。更
に、粉末が製造装置に付着するので、製造方法に
残つている粉末が該装置で処理される新しい粉末
を汚染する傾向があり、異なる仕様の燃料を製造
するのが困難である。また、別の問題は、化学的
性質の異なる超微粒粉末が混合中に及び空気輸送
中に分離する傾向のあることであり、分離の結
果、非均質なペレツトが製造されてしまう。

本発明は、先行技術の工程で生じた諸問題の大
部分を回避する核燃料ペレツトの製造方法を提供
する。本発明の工程においては、粉末は封止され
たびん状自立容器（以下単に容器という）内で処
理されるので、粉末の塵埃によつて生じる諸問題
の大部分がなくなる。また、核分裂性物質及び潜
在核燃料物質は容器に入りかかるまで一緒に混合
されない。これは、異なる化学的性質の粉末が混
合中に及び空気輸送中に分離するのを防止する。

更に、本発明においては、等圧圧縮的に粉末を
プレスすることによつて、砂時計形をしているペ
レツトや、密度が均一でないペレツトの製造を回
避することができる。その結果、本発明のペレツ
トを正しい公差にするのに必要な研削量が少なく
なる。等圧圧縮的にプレスする別の利点は、ペレ
ツトの長さをもつと長くしうることである。

更に、製造作業の工数が少なくなり、必要な床
面積が小さくなり、遠隔保守の手順が簡単になる
利点もある。また、ペレツトはプラスチツク容器
に入つているので、削り取り、キヤツピング
（capping）、破砕のようなペレツトの損傷が大巾
に減少するはずである。更に、自由流動性の粉末
が使用されており且つ該粉末は製造工程の大部分
の間容器に入つているので、中間に大規模な清掃
作業をすることなく同じ装置を使用して、異なる
組成のペレツトを製造することができる利点もあ
る。

次に本発明の好適な実施例を添付図面に関連し
て詳細に説明する。

第１図において、ウラン及び／又はプルトニウ
ムを含有する硝酸容液とアンモニア発生液とを、
トリクロロエチレン又はシリコーン油のような高
温の非溶剤が入つている沈澱容器１に入れると、
炭酸ウラニルアンモニウム（トリカルボナイトウ
ラニル酸アンモニウムとも言いAUTと略す）が
沈澱する。AUTをフイルタに通してドライヤ２
内で乾燥してから、焙焼炉３に輸送し、そこで蒸
気と水素と窒素とを加えてAUTを焙焼し、二酸
化ウラン又はプルトニウムにする。この処理と平
行に、UF₆又は硝酸ウラニルを別の沈澱容器４に
導き、そこにアンモニアと二酸化炭素と水とを加
えて、AUTを沈澱させる。このAUTをフイルタ
に通してドライヤ５内で乾燥してから焙焼炉６に
送る。該焙焼炉で水と水素と窒素とを添加し焙焼
を行なう。

その結果得られた潜在核燃料の二酸化ウランを
混合器７内で核分裂性の二酸化ウランプルトニウ
ムと混合する。粉末は混合されるにつれて、びん
状自立容器（以下、単に容器という）８内に供給
される。第２図において、容器８は本体部９と首
部１０とからなり、そして管１１によつて充填さ
れる。一旦管が満たされたら、プラグ１２を首部
に挿入し、容器をレーザ１３によりプラグの周り
で熱収縮させる。

再び第１図において、充填された容器はコンベ
ヤ１４に乗つて回転等圧圧縮プレス１５に送ら
れ、そこで加熱されると共に等圧圧縮される。次
いで容器はコンベヤ１６に乗つて炉１７に送ら
れ、この炉で容器を分解しペレツトを焼結する。
しかる後、コンベヤ１６はペレツトをグラインダ
１８に運び、適正な公差にペレツトを研削する。

核分裂性粉末は核分裂可能な同位元素を多く含
む（即ち１％以上）粉末であり、潜在核燃料粉末
は高速中性子が存在する場合に核分裂性になりう
る同位元素を多く含む粉末である。核分裂性物質
には例えば ²³⁵UO₂やPuO₂があり、潜在核燃料物
質には例えば ²⁸⁵UO₂やThO₂がある。プルトニ
ウムサイクルにおいては、核分裂性物質は
²³⁵UO₂とPuO₂の混合物であり、潜在核燃料物質
は ²³⁸UO₂である。トリウムサイクルにおいて
は、核分裂性物質は ²³⁸UO₂又は ²³⁵UO₂であり、
潜在核燃料物質はThO₂である。これ等の物質は
再処理の結果得られたものでもよいし、そうでは
なくてもよい。

潜在核燃料粉末及び核分裂性粉末は“自由流動
性”であることが好ましく、これは息角が45゜以
下であることを意味している。自由流動性の粉末
は当該技術で既知の種々の方法で調整することが
できる。例えば、核分裂性物質又は潜在核燃料物
質の硝酸溶液にアンモニウム及び二酸化炭素の発
生混合物を添加してAUTを沈澱させ、その後に
沈澱物を集めて、洗浄し、乾燥し、そして水素及
び蒸気の混合物中で約１〜５時間、約500゜〜900
℃で焙焼すると、自由流動性の粉末が得られる。
バインダを粉末に添加し混合物を低速遠心分離機
内で旋回させる方法であるロール混合も、自由流
動性の粉末を製造するのに使用できる。しかし、
自由流動性の粉末を製造するのに都合良い技術
は、自由流動性のよい球形粉を製造する点で、ゾ
ル・ゲル技術（sol gel technique）である。ゾ
ル・ゲル技術においては、尿素やヘキサメチレン
テトラミンのようなアンモニア含有化合物を硝酸
溶液に添加し、この混合物をトリクロロエチレン
やシリコン油のような高温非溶剤に滴下して混合
し、重ウラン酸アンモニウム（ADU）を沈澱さ
せる。沈澱物を集めて、洗浄し、乾燥し、焙焼し
て自動流動性の粉末をつくる。

本発明による方法の第２工程においては、自由
流動性の潜在核燃料粉末及び核分裂性粉末を一緒
に混合する。核分裂性粉末に対する潜在核燃料粉
末の比率は、混合中の二種の粉末の濃縮度及び期
待される製品の濃縮度に応じて決まる。一般的に
は、高速増殖炉で使用するペレツトを製造する場
合には、混合物は約20〜25重量％の核分裂性粉末
を含有すべきであり、軽水炉で使用するペレツト
を製造する場合には、混合物は約１〜５重量％の
核分裂性粉末を含有すべきである。混合後に二種
の粉末が分離するのを避けるため、容器内への混
合粉末の流入を維持するのに必要なだけの量の粉
末を一度に混合すべきである。

本発明による方法の第３工程においては、混合
した粉末を容器に入れ、該容器からペレツトを形
成する。容器は高架橋結合のポリエチレンのよう
な熱収縮性材料でできた小さいびんである。びん
の諸元は、プレス及び焼結中の収縮を考慮して、
製品のペレツトの希望の大きさに従つて選択され
ている。例えば、高速増殖炉用の代表的な6.35mm
（1/4in）ペレツトについては、容器は内径9.52mm
（3/8in）、長さ19.05mm（3/4in）である。軽水炉
用の9.52mm（3/8in）ペレツトをつくるには、例
えば、容器は14.29mm（9/16in）の内径と、数cm
の長さとを必要としよう。本発明の方法は均一に
圧縮した破砕しにくいペレツトを製造するので、
本発明の方法により製造されたペレツトは今まで
の方法で製造されたペレツトよりも相当に長くす
ることができる。また、容器は自身で立てるよう
に十分に太くなければならない。各容器はその内
面に付けた識別マークを有し、このマークが製品
ペレツトの表面に識別用の対応するマークを残
す。

芯のあるペレツト、即ち潜在核燃料物質の芯の
周りに核分裂性物質のある（又はその逆の）ペレ
ツトを製造したい場合には、前もつて調整した潜
在核燃料物質を容器に挿入し、その後に核分裂性
物質の粉末を容器の残部に充填する。芯のあるペ
レツトを製造するのなら、容器に核分裂性粉末を
充填している間、芯が支持されるように容器の構
造を変える必要があるかも知れない。芯のあるペ
レツトは、運転効率がよいことは確かであり、ま
た、放射性の強くない潜在核燃料物質の芯を二、
三の安全予防策を講じた保護領域外で調整できる
利点をもたらす。

本発明の方法の第４工程においては、容器を封
止する。封止は、容器の首部を収縮させたり、容
器の首部にプラグを挿入したりする方法を含む
様々な方法で行なうことができる。容器を封止す
る好ましい方法は、非架橋結合のポリエチレンか
らなるプラグを首部に挿入することである。その
後、首部を加熱すると、首部がプラグに向かつて
収縮し、封止が形成される。

本発明の方法の第５工程においては、充填され
且つ封止された容器を加熱すると同時に該容器を
等圧圧縮するようにプレスして、容器内の粉末が
圧縮されるのと大体同じ速度もしくは割合で容器
を収縮させるようにする必要がある。温度は容器
を形成している材質に応じて決める。高架橋結合
のポリエチレンは約100〜150℃の温度で収縮す
る。等圧圧縮は高温流体中で行なわれる。金属は
非金属液体よりも蒸気圧が低いので、液体金属が
この高温流体として好ましいが、シリコン油のよ
うな非金属液体も使用できる。ウツドメタル
（woods metal）はその融点及び蒸気圧が低いの
で特に好適である。粉末の体積を約40〜60％減じ
るには約2113〜4226Kg／cm²（30000〜60000lb／
in²）の圧力を必要とする。加熱及び等圧圧縮プ
レス工程は個々の容器について行なつても、一度
に多数の容器についてバツチ式で行なつてもよ
い。プレス工程は、“湿式バツグ（wet bag）（即
ち、プレス中に何ら定置的な補助容器はない）は
より効率的であるので、“乾式バツグ（dry
bag）”ではなく“湿式バツグ”が好ましい。

本発明の方法の第６工程においては、容器を分
解し、その中の圧縮粉末を焼結してペレツトを形
成する。容器の分解及び粉末の焼結は別々のステ
ツプとして行なうことができるし、分解を焼結工
程の一部とすることもできる。分解に必要な温度
は容器を形成している材料に応じて決める。架橋
結合ポリエチレンは分解のために約300℃の温度
を必要とする。

焼結中に、圧縮されたペレツトが占める嵩体積
は代表的には時更に40〜60％減じる。密度は、軽
水炉については理論値の約95％まで、増殖炉につ
いては理論値の約88％まで増大する。得られる最
終密度は粉末への増孔材の添加や等圧圧縮プレス
工程で使用される圧力の大きさによつて制御する
ことができる。焼結は約1700〜1800℃で行なうの
が普通であるが、焼結を、燃料ペレツトの水素焼
結中に通常用いられる圧力よりも高い酸素の分圧
で行なうことによつて、焼結温度を約1100〜1400
℃まで減じることができ、エネルギー節約にな
る。プレスのエネルギー需要が少なくなるので、
これは好ましい方法である。酸素が使用されてい
れば、UO₂を改質するために同じ温度で水素を使
用して、製造した酸化されたUO₂（即ち、UO_2+X）
を減少させる必要がある。代表的には、焼結に約
２〜５時間を要し、上記の減少には約１時間を要
する。

本発明の方法により製造されたペレツトは先行
技術の方法により製造されたペレツトよりも寸法
的に精度が良いと思われるが、もしペレツトが所
要の公差を超えれば、軽く研削する工程を実施す
る必要があるかも知れない。

次の実施例によつて本発明の方法を更に説明す
る。

実施例 長さ15.24cm（6in）、直径0.635cm（1/4in）のゴ
ム製容器にアンモニア粉末を充填して、容器の直
径を約1.6cm（5/8in）にした。充填した容器を水
中において2113Kg／cm²（30000psi）で等圧圧縮し
てプレスし、その直径を0.953cm（3/8in）に減少
させた。アンモニアの表面は平滑であり、しわは
なかつた。容器はアンモニアの表面に密着してい
たし、また、容器には孔が何もなかつた。この実
験は本発明の方法が実施可能であることを示して
いる。

【図面の簡単な説明】

第１図は核燃料ペレツトを製造する本発明の好
適な方法を説明するブロツク図、第２図は容器に
混合核燃料粉末を充填し該容器を封止する本発明
の好適な方法を説明する側面断面図である。 図中、８はびん状自立容器、１５はプレスであ
る。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 粉末からペレツトを製造する方法であつて、 (A) 前記粉末を熱収縮性のびん状自立容器に入
   れ、 (B) 該びん状自立容器を封止し、 (C) 該びん状自立容器内の前記粉末が圧縮される
   のと実質的に同一の割合で前記びん状自立容器
   に収縮を生じさせる温度で該びん状自立容器を
   等圧圧縮するようにプレスし、 (D) 該びん状自立容器を分解し、前記粉末を焼結
   する、 ことからなるペレツト製造方法。