JPS647836B2 - - Google Patents
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- JPS647836B2 JPS647836B2 JP59066751A JP6675184A JPS647836B2 JP S647836 B2 JPS647836 B2 JP S647836B2 JP 59066751 A JP59066751 A JP 59066751A JP 6675184 A JP6675184 A JP 6675184A JP S647836 B2 JPS647836 B2 JP S647836B2
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- ammonia
- ammonium
- wastewater
- ion exchange
- recycled
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-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01C—AMMONIA; CYANOGEN; COMPOUNDS THEREOF
- C01C1/00—Ammonia; Compounds thereof
- C01C1/02—Preparation, purification or separation of ammonia
- C01C1/10—Separation of ammonia from ammonia liquors, e.g. gas liquors
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
- C01B7/00—Halogens; Halogen acids
- C01B7/19—Fluorine; Hydrogen fluoride
- C01B7/191—Hydrogen fluoride
- C01B7/194—Preparation from ammonium fluoride
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Inorganic Chemistry (AREA)
- Analytical Chemistry (AREA)
- Heat Treatment Of Water, Waste Water Or Sewage (AREA)
- Removal Of Specific Substances (AREA)
- Treatment Of Water By Ion Exchange (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は第一義的にウラン核燃料製造において
排出されるフツ化アンモニウムおよびアンモニア
を含む廃水から無水フツ化水素（フツ酸）および
アンモニアを回収し循環再使用することを含む該
廃水の処理方法に関する。
排出されるフツ化アンモニウムおよびアンモニア
を含む廃水から無水フツ化水素（フツ酸）および
アンモニアを回収し循環再使用することを含む該
廃水の処理方法に関する。
ウラン核燃料製造工場では、原料の六フツ化ウ
ランから二酸化ウランを製造するが、中間生成物
として重ウラン酸アンモニウムを生ずる工程で、
廃液としてフツ化アンモニウムとアンモニアの混
合溶液が生成する。現在ウラン核燃料製造工場で
はこの廃液に水酸化カルシウムを加えてアンモニ
ア水とフツ化カルシウムに分離し、アンモニア水
はウラン核燃料製造に再利用している。
ランから二酸化ウランを製造するが、中間生成物
として重ウラン酸アンモニウムを生ずる工程で、
廃液としてフツ化アンモニウムとアンモニアの混
合溶液が生成する。現在ウラン核燃料製造工場で
はこの廃液に水酸化カルシウムを加えてアンモニ
ア水とフツ化カルシウムに分離し、アンモニア水
はウラン核燃料製造に再利用している。
フツ化カルシウムは製造工程中に直接再利用の
方途が無いために工場内に貯蔵されている。製造
工程外への再利用法としては、主として無水フツ
酸の製造用の原料などが考えられるが、原料とし
ての使用を満足するような処理が必要であること
などから、システムとして煩雑となり、しかも直
接再利用できない副生物を発生するなど利点が少
ない。
方途が無いために工場内に貯蔵されている。製造
工程外への再利用法としては、主として無水フツ
酸の製造用の原料などが考えられるが、原料とし
ての使用を満足するような処理が必要であること
などから、システムとして煩雑となり、しかも直
接再利用できない副生物を発生するなど利点が少
ない。
本発明はウラン核燃料製造工場で生成するフツ
化アンモニウムとアンモニアの混合廃液から極力
廃棄物の発生を避けてフツ素分とアンモニア分を
回収し、しかもフツ素分を例えば六フツ化ウラン
転換工場の原料である無水フツ化水素の形態で回
収することを目的とする。さらに、本発明の方法
中において、分離のために用いた試薬も廃棄物低
減の観点から再処理により循環使用することが可
能である。本発明者らは、マグネシウム塩の特異
な挙動に着目して、これを利用して上記の目的を
達成すべく新規な工程の結合を試み、本発明に到
達した。
化アンモニウムとアンモニアの混合廃液から極力
廃棄物の発生を避けてフツ素分とアンモニア分を
回収し、しかもフツ素分を例えば六フツ化ウラン
転換工場の原料である無水フツ化水素の形態で回
収することを目的とする。さらに、本発明の方法
中において、分離のために用いた試薬も廃棄物低
減の観点から再処理により循環使用することが可
能である。本発明者らは、マグネシウム塩の特異
な挙動に着目して、これを利用して上記の目的を
達成すべく新規な工程の結合を試み、本発明に到
達した。
即ち、本発明によれば、フツ化アンモニウムと
アンモニアを含む廃水の処理において、該廃水か
ら強酸型イオン交換樹脂を用いてイオン交換吸着
によりアンモニウムイオンを分離し、残つた希フ
ツ化水素溶液を必要ならば蒸留濃縮し、濃硫酸を
加えて抽出蒸留することによりフツ化水素を回収
し、残留する希釈された硫酸は濃縮して前記の抽
出蒸留工程に再循環し、一方アンモニウムイオン
を吸着したイオン交換樹脂は塩酸水溶液を用いて
再生することによりアンモニウムイオンを除去し
た後に前記のアンモニウムイオン吸着工程に再使
用し、残留する塩化アンモニウム水溶液は水酸化
マグネシウムを加えて蒸留することによりアンモ
ニア水を回収し、塩化マグネシウムを含む残液か
ら水和熱分解により塩酸と水酸化マグネシウムを
得て、前者は前記のイオン交換樹脂再生工程に、
後者は前記の塩化アンモニウムよりのアンモニア
の蒸留の工程に再循環することを特徴とする閉回
路再循環処理法が提供される。
アンモニアを含む廃水の処理において、該廃水か
ら強酸型イオン交換樹脂を用いてイオン交換吸着
によりアンモニウムイオンを分離し、残つた希フ
ツ化水素溶液を必要ならば蒸留濃縮し、濃硫酸を
加えて抽出蒸留することによりフツ化水素を回収
し、残留する希釈された硫酸は濃縮して前記の抽
出蒸留工程に再循環し、一方アンモニウムイオン
を吸着したイオン交換樹脂は塩酸水溶液を用いて
再生することによりアンモニウムイオンを除去し
た後に前記のアンモニウムイオン吸着工程に再使
用し、残留する塩化アンモニウム水溶液は水酸化
マグネシウムを加えて蒸留することによりアンモ
ニア水を回収し、塩化マグネシウムを含む残液か
ら水和熱分解により塩酸と水酸化マグネシウムを
得て、前者は前記のイオン交換樹脂再生工程に、
後者は前記の塩化アンモニウムよりのアンモニア
の蒸留の工程に再循環することを特徴とする閉回
路再循環処理法が提供される。
本発明方法は、ウラン核燃料工場で発生する廃
液に限らず、NH+ 4とF-を含む廃液の処理に適用
できる。その場合少量の不純物イオンの共存は差
支えないが、多量に共存する場合には予め適当な
方法で除去しておけばよい。
液に限らず、NH+ 4とF-を含む廃液の処理に適用
できる。その場合少量の不純物イオンの共存は差
支えないが、多量に共存する場合には予め適当な
方法で除去しておけばよい。
一般にこの廃液からは、まずイオン交換吸着に
よつてアンモニアが分離されるが、この工程で
は、強酸型陽イオン交換樹脂が使用されるが、該
樹脂はポリスチレン系、フエノール系、グラフア
イト系、何れの樹脂ベースのものであつても強酸
基を有するものであれば使用できる。これらのイ
オン交換樹脂はカラムに充填して被処理液を通ず
るか、被処理液中に混ぜて撹拌し分離してもよ
い。被処理廃水中のNH+ 4とF-の濃度に応じて充
填量や混合量を加減して用いられる。強酸型イオ
ン交換樹脂は被処理液の酸度に関係なく使用でき
るため、被処理廃水は酸度の調整なしに使用する
ことができる。
よつてアンモニアが分離されるが、この工程で
は、強酸型陽イオン交換樹脂が使用されるが、該
樹脂はポリスチレン系、フエノール系、グラフア
イト系、何れの樹脂ベースのものであつても強酸
基を有するものであれば使用できる。これらのイ
オン交換樹脂はカラムに充填して被処理液を通ず
るか、被処理液中に混ぜて撹拌し分離してもよ
い。被処理廃水中のNH+ 4とF-の濃度に応じて充
填量や混合量を加減して用いられる。強酸型イオ
ン交換樹脂は被処理液の酸度に関係なく使用でき
るため、被処理廃水は酸度の調整なしに使用する
ことができる。
イオン交換後の水相は数wt％のHFを含む水溶
液で、好ましくはまず蒸留濃縮してHFの濃度を
30％程度に上げた後、次の工程で公知の方法に従
つて濃硫酸（70wt％以上）と接触させて抽出蒸
留することにより全フツ素含有量のほぼ90％を無
水フツ化水素として回収できる。この工程の廃硫
酸は次の蒸発濃縮工程で濃硫酸に変えられ、抽出
蒸留工程で再利用できるので、結局、HFの濃縮
工程で蒸発捕集される水と該硫酸濃縮工程で蒸発
捕集される水が廃水として排出されるのみであ
る。この廃水はHFなど微量の不純物を含むに過
ぎないため、常法によつて廃水処理でき、その際
に発生する固体廃棄物も激減する。
液で、好ましくはまず蒸留濃縮してHFの濃度を
30％程度に上げた後、次の工程で公知の方法に従
つて濃硫酸（70wt％以上）と接触させて抽出蒸
留することにより全フツ素含有量のほぼ90％を無
水フツ化水素として回収できる。この工程の廃硫
酸は次の蒸発濃縮工程で濃硫酸に変えられ、抽出
蒸留工程で再利用できるので、結局、HFの濃縮
工程で蒸発捕集される水と該硫酸濃縮工程で蒸発
捕集される水が廃水として排出されるのみであ
る。この廃水はHFなど微量の不純物を含むに過
ぎないため、常法によつて廃水処理でき、その際
に発生する固体廃棄物も激減する。
一方NH+ 4を吸着したイオン交換樹脂は再生工
程でNH+ 4で分離された後に再度利用される。脱
着には一般の鉱酸が何れも使用できるが、アンモ
ニアの回収を目的とする本発明方法では塩酸であ
ることを要する。このようにして得られた塩化ア
ンモニウム水溶液からアンモニア水を得るには、
該塩化アンモニウム水溶液に水酸化マグネシウム
を加えて煮沸すればよい。水酸化マグネシウムの
添加量は塩化アンモニウム１モルに対して最低
0.5モル必要である。この工程で濃度３〜20wt％
のアンモニア水が約97％の回収率で回収され、塩
化マグネシウム水溶液が残る。
程でNH+ 4で分離された後に再度利用される。脱
着には一般の鉱酸が何れも使用できるが、アンモ
ニアの回収を目的とする本発明方法では塩酸であ
ることを要する。このようにして得られた塩化ア
ンモニウム水溶液からアンモニア水を得るには、
該塩化アンモニウム水溶液に水酸化マグネシウム
を加えて煮沸すればよい。水酸化マグネシウムの
添加量は塩化アンモニウム１モルに対して最低
0.5モル必要である。この工程で濃度３〜20wt％
のアンモニア水が約97％の回収率で回収され、塩
化マグネシウム水溶液が残る。
この塩化マグネシウム水溶液は次の加水分解工
程において加熱分解され、塩酸が留出し、水酸化
マグネシウムのスラリーが残る。これらの物質は
何れも前の工程にそのまま再循環可能で、最初の
処理廃液中に含まれていたNH+ 4以外の陽イオン
性不純物が水酸化マグネシウム中に蓄積して再循
環不能になるまで反復使用できる。
程において加熱分解され、塩酸が留出し、水酸化
マグネシウムのスラリーが残る。これらの物質は
何れも前の工程にそのまま再循環可能で、最初の
処理廃液中に含まれていたNH+ 4以外の陽イオン
性不純物が水酸化マグネシウム中に蓄積して再循
環不能になるまで反復使用できる。
結局、本発明の完成により製造工程において発
生する廃棄物は硫酸濃縮工程から生ずる少量のフ
ツ素分を含む廃水のみで、アンモニア水を無水フ
ツ化水素が利用可能な状態で回収される外、関与
する物質はすべて製造過程内で反復利用される。
生する廃棄物は硫酸濃縮工程から生ずる少量のフ
ツ素分を含む廃水のみで、アンモニア水を無水フ
ツ化水素が利用可能な状態で回収される外、関与
する物質はすべて製造過程内で反復利用される。
上に述べた閉回路再循環法は添付のフローシー
トに図解されている。
トに図解されている。
次に実施例により本発明を具体的に説明する。
以下の記載において％はすべて重量百分率であ
る。
以下の記載において％はすべて重量百分率であ
る。
模擬廃液としてNH4F5％、NH4OH2％を含む
水溶液10を、強酸型陽イオン交換樹脂（オルガ
ノ社製アンバーライトIR120）２を充填したカ
ラムに通液した。アンモニウムイオンはイオン交
換樹脂に吸着され、約2.7％濃度のHF水溶液が流
出した。約６の水でイオン交換樹脂を洗い、こ
の流出水を先に流出したHF水溶液に混合する
と、約1.5％濃度のHF水溶液が得られた。
水溶液10を、強酸型陽イオン交換樹脂（オルガ
ノ社製アンバーライトIR120）２を充填したカ
ラムに通液した。アンモニウムイオンはイオン交
換樹脂に吸着され、約2.7％濃度のHF水溶液が流
出した。約６の水でイオン交換樹脂を洗い、こ
の流出水を先に流出したHF水溶液に混合する
と、約1.5％濃度のHF水溶液が得られた。
この水溶液を蒸留塔で蒸留すると、塔底から約
32％濃度のHF水溶液が、塔頂から水が排出され
た。塔底よりのHF水溶液を抽出蒸留塔へ供給す
るとともに、その塔頂から80％のH2SO41.8を
供給しつつ、抽出蒸留し、塔頂から無水フツ酸約
0.25を得た。塔底からは約68％程度に濃度の低
下した廃硫酸が排出されたが、濃縮塔で水分を蒸
発させ80％に濃縮して抽出蒸留塔へ再循環した。
HF水溶液の蒸留および抽出蒸留塔で無水フツ化
水素として回収できなかつたHFは全HF量の約
１％で、硫酸濃縮塔で蒸発するH2Oとともに排
出された。
32％濃度のHF水溶液が、塔頂から水が排出され
た。塔底よりのHF水溶液を抽出蒸留塔へ供給す
るとともに、その塔頂から80％のH2SO41.8を
供給しつつ、抽出蒸留し、塔頂から無水フツ酸約
0.25を得た。塔底からは約68％程度に濃度の低
下した廃硫酸が排出されたが、濃縮塔で水分を蒸
発させ80％に濃縮して抽出蒸留塔へ再循環した。
HF水溶液の蒸留および抽出蒸留塔で無水フツ化
水素として回収できなかつたHFは全HF量の約
１％で、硫酸濃縮塔で蒸発するH2Oとともに排
出された。
一方、イオン交換工程で樹脂に吸着されたアン
モニア分は、約６の3N HCl溶液により脱着さ
れ、アンモニア分を除去され再生された樹脂は次
のイオン交換工程で再利用される。再生洗浄によ
つて排出された液は約４％濃度のNH4Cl水溶液
となつていたが、これは約0.6KgのMg（OH）2を加
えて加熱することによりアンモニア分を蒸気とし
て排出し凝縮して約15％濃度のNH4OH水溶液約
５を得た。
モニア分は、約６の3N HCl溶液により脱着さ
れ、アンモニア分を除去され再生された樹脂は次
のイオン交換工程で再利用される。再生洗浄によ
つて排出された液は約４％濃度のNH4Cl水溶液
となつていたが、これは約0.6KgのMg（OH）2を加
えて加熱することによりアンモニア分を蒸気とし
て排出し凝縮して約15％濃度のNH4OH水溶液約
５を得た。
残留する約５％濃度のMgCl2水溶液は、加熱し
加水分解反応によりMg（OH）2とHCl水溶液に分
離し、それぞれ工程中に再循環した。
加水分解反応によりMg（OH）2とHCl水溶液に分
離し、それぞれ工程中に再循環した。
以上の操作を繰返し、１m3の廃液全量を処理し
た。この間に使用したイオン交換樹脂２は劣化
が認められず。損失は２％以下であた。使用され
たその他の物質、硫酸、塩酸、水酸化マグネシウ
ムの損失も５％以下であつた。回収された無水フ
ツ酸とアンモニア水の量は、それぞれ21.6、
510であり、回収率はそれぞれ97％、93％であ
つた。また廃水生成量は2.43m3で、フツ素濃度は
0.096ｇ／であつた。
た。この間に使用したイオン交換樹脂２は劣化
が認められず。損失は２％以下であた。使用され
たその他の物質、硫酸、塩酸、水酸化マグネシウ
ムの損失も５％以下であつた。回収された無水フ
ツ酸とアンモニア水の量は、それぞれ21.6、
510であり、回収率はそれぞれ97％、93％であ
つた。また廃水生成量は2.43m3で、フツ素濃度は
0.096ｇ／であつた。
添付図面は本発明の一実施態様の工程を示すフ
ローシートである。
ローシートである。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ フツ化アンモニウムとアンモニアを含む廃水
の処理において、該廃水から強酸型イオン交換樹
脂を用いてイオン交換吸着によりアンモニウムイ
オンを分離し、残つた希フツ化水素溶液を必要な
らば蒸留濃縮し、濃硫酸を加えて抽出蒸留するこ
とによりフツ化水素を回収し、残留する希釈され
た硫酸は濃縮して前記の抽出蒸留工程に再循環
し、一方アンモニウムイオンを吸着したイオン交
換樹脂は塩酸水溶液を用いて再生することにより
アンモニウムイオンを除去した後に前記のアンモ
ニウムイオン吸着工程に再使用し、残留する塩化
アンモニウム水溶液は水酸化マグネシウムを加え
て蒸留することによりアンモニア水を回収し、塩
化マグネシウムを含む残液から水和熱分解により
塩酸と水酸化マグネシウムを得て、前者は前記の
イオン交換樹脂再生工程に、後者は前記の塩化ア
ンモニウムよりのアンモニアの蒸留の工程に再循
環することを特徴とする閉回路再循環廃水処理
法。 ２ 特許請求の範囲第１項に記載の廃水処理法で
あつて、フツ化アンモニウムとアンモニアを含む
廃水がウラン核燃料工場の廃水である方法。
Priority Applications (5)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59066751A JPS60212288A (ja) | 1984-04-05 | 1984-04-05 | アンモニウムイオンとフツ素イオンを含む廃水の処理法 |
| US06/718,373 US4655929A (en) | 1984-04-05 | 1985-04-01 | Process for processing waste solution containing ammonium ions and fluoride ions |
| FR8504968A FR2562440B1 (fr) | 1984-04-05 | 1985-04-02 | Procede de traitement de solution residuaire contenant des ions ammonium et des ions fluorure |
| DE19853512275 DE3512275A1 (de) | 1984-04-05 | 1985-04-03 | Verfahren zur behandlung von ammonium- und fluoridionen enthaltenden ablaugen |
| GB08508862A GB2156797B (en) | 1984-04-05 | 1985-04-04 | Process for processing waste solution containing ammonium ions and fluoride ions |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59066751A JPS60212288A (ja) | 1984-04-05 | 1984-04-05 | アンモニウムイオンとフツ素イオンを含む廃水の処理法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS60212288A JPS60212288A (ja) | 1985-10-24 |
| JPS647836B2 true JPS647836B2 (ja) | 1989-02-10 |
Family
ID=13324896
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59066751A Granted JPS60212288A (ja) | 1984-04-05 | 1984-04-05 | アンモニウムイオンとフツ素イオンを含む廃水の処理法 |
Country Status (5)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4655929A (ja) |
| JP (1) | JPS60212288A (ja) |
| DE (1) | DE3512275A1 (ja) |
| FR (1) | FR2562440B1 (ja) |
| GB (1) | GB2156797B (ja) |
Families Citing this family (16)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4952386A (en) * | 1988-05-20 | 1990-08-28 | Athens Corporation | Method and apparatus for purifying hydrogen fluoride |
| AT393114B (de) * | 1989-06-08 | 1991-08-26 | Chemiefaser Lenzing Ag | Verfahren zur abtrennung von aminen |
| US5571419A (en) * | 1993-02-03 | 1996-11-05 | Kurita Water Insustries Ltd. | Method of producing pure water |
| US5876685A (en) * | 1996-09-11 | 1999-03-02 | Ipec Clean, Inc. | Separation and purification of fluoride from industrial wastes |
| CN1084298C (zh) * | 1999-01-06 | 2002-05-08 | 河北工业大学 | 一种从含氯化铵的废液中回收氯化铵的方法 |
| FI107331B (fi) * | 1999-08-11 | 2001-07-13 | Hadwaco Ltd Oy | Menetelmä ammoniakkipitoisen vesiliuoksen haihduttamiseksi |
| US6652758B2 (en) | 2000-09-26 | 2003-11-25 | Ionics, Incorporated | Simultaneous ammonia and fluoride treatment for wastewater |
| PL2404662T3 (pl) * | 2010-07-09 | 2013-04-30 | Re N Tech | Metoda usuwania azotu amonowego ze ścieków organicznych zawierających płynny nawóz naturalny |
| CN103886925B (zh) * | 2014-03-11 | 2016-08-24 | 兰州大学 | 六氟化铀碱吸收液废液中铀与氟的回收方法 |
| CN108715496B (zh) * | 2018-06-07 | 2019-03-22 | 全南县新资源稀土有限责任公司 | 一种从稀土分离废液中回收氨的方法 |
| CN108467049B (zh) * | 2018-06-07 | 2023-07-25 | 全南县新资源稀土有限责任公司 | 一种从稀土分离废液中回收氨的系统 |
| CN112992396B (zh) * | 2020-12-10 | 2023-12-15 | 中核二七二铀业有限责任公司 | 一种煅烧制备核纯级铀氧化物过程中尾气利用装置 |
| CN114148992A (zh) * | 2021-12-03 | 2022-03-08 | 浙江容跃环保科技有限公司 | Boe废液在线再生的方法 |
| CN113955720A (zh) * | 2021-12-03 | 2022-01-21 | 浙江容跃环保科技有限公司 | Boe废液制备氟化氢的方法及装置 |
| CN114105097A (zh) * | 2021-12-03 | 2022-03-01 | 浙江容跃环保科技有限公司 | 利用boe废液电渗析制备氟化氢的方法及装置 |
| JP2024025104A (ja) * | 2022-08-10 | 2024-02-26 | 旭化成株式会社 | アンモニアの回収方法及び回収装置 |
Family Cites Families (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| BE631027A (ja) * | 1962-04-18 | |||
| US3475330A (en) * | 1967-12-05 | 1969-10-28 | Continental Products Of Texas | Methods of removing and reclaiming ammonia ions from water |
| DE1920479A1 (de) * | 1969-04-23 | 1970-11-19 | Nukem Gmbh | Filtrat- und Gasaufbereitung |
| US3870033A (en) * | 1973-11-30 | 1975-03-11 | Aqua Media | Ultra pure water process and apparatus |
| DE2508548C3 (de) * | 1974-03-19 | 1980-01-17 | Ab Asea-Atom, Vaesteraas (Schweden) | Verfahren zum Entfernen von gelösten Fluoriden |
| US4234419A (en) * | 1979-10-09 | 1980-11-18 | Coillet Dudley W | Process for the removal of inorganic salts from a water stream |
-
1984
- 1984-04-05 JP JP59066751A patent/JPS60212288A/ja active Granted
-
1985
- 1985-04-01 US US06/718,373 patent/US4655929A/en not_active Expired - Fee Related
- 1985-04-02 FR FR8504968A patent/FR2562440B1/fr not_active Expired
- 1985-04-03 DE DE19853512275 patent/DE3512275A1/de active Granted
- 1985-04-04 GB GB08508862A patent/GB2156797B/en not_active Expired
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| GB2156797B (en) | 1988-01-06 |
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