KR20140084246A - 카본 페이퍼를 갖는 플로우 배터리 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 전기화학적 활성종을 갖는 액체 전해질을 포함하는 플로우 배터리에 관한 것이다. 유동장 판은 제1 유동장 채널과, 리브에 의해 제1 유동장 채널로부터 분리되는 제2 유동장 채널을 포함한다. 액체 전해질이 채널들 사이의 리브를 가로질러 유동하는 유동 경로가 존재한다. 리브를 가로질러 유동하는 액체 전해질이 전극을 통해 유동하도록 전극이 유동장 판에 인접하여 배치된다. 전극은 액체 전해질에 대해 촉매 활성인 카본 페이퍼를 포함한다. 카본 페이퍼는 0.8 MPa의 압축 응력에서 20% 미만의 압축 변형률과 60% 내지 85% 범위의 비압축 다공률을 갖는다.

Description

카본 페이퍼를 갖는 플로우 배터리 {FLOW BATTERY WITH CARBON PAPER}
본 개시내용은 전기 에너지를 선택적으로 저장 및 방출하기 위한 플로우 배터리에 관한 것이다.
리독스 플로우 배터리(redox flow batteries) 또는 리독스 플로우 전지로도 알려진 플로우 배터리는 전기 에너지를, 저장될 수 있고 나중에 수요가 있을 때 방출될 수 있는 화학 에너지로 변환하도록 설계된다. 일 예로써, 플로우 배터리는 소비자 수요를 초과하는 에너지를 저장하고 나중에 더 큰 수요가 있을 때 에너지를 방출하기 위해 풍력 발전 시스템과 같은 재생 가능한 에너지 시스템과 함께 이용될 수 있다.
기본적인 플로우 배터리는 이온 교환막에 의해 또는 전해질로 충전된 비전도성 분리기에 의해 분리되는 음극과 양극을 갖는 리독스 플로우 전지를 포함한다. 음 전해질은 음극으로 전달되고 양 전해질은 양극으로 전달되어 전기화학적으로 가역적인 산화환원반응을 일으킨다. 충전 시에, 공급된 전기 에너지는 하나의 전해질에서 화학적 환원 반응을 발생시키고 다른 전해질에서 산화 반응을 발생시킨다. 이온 교환막은 전해질이 급격하게 혼합되는 것을 방지하고 선택된 이온을 통과시켜 2개의 전극을 전기적으로 절연시키면서 산화환원반응을 완료한다. 방출 시에, 전해질에 수용된 화학 에너지는 역반응으로 방출되고 전기 에너지가 전극으로부터 인출될 수 있다. 플로우 배터리는 특히 적어도 가역적인 전기화학적 반응에 참여하는 측면 상에 외부에서 공급되는 액체 전해질을 사용한다는 점에서 다른 전기화학적 장치들과 구별된다.
본 개시내용은 전기화학적 활성종을 갖는 액체 전해질을 포함하는 플로우 배터리에 관한 것이다. 유동장 판은 제1 유동장 채널과, 리브에 의해 제1 유동장 채널로부터 분리되는 제2 유동장 채널을 포함한다. 액체 전해질이 채널들 사이의 리브를 가로질러 유동하는 유동 경로가 존재한다. 리브를 가로질러 유동하는 액체 전해질이 전극을 통해 유동하도록 전극이 유동장 판에 인접하여 배치된다. 전극은 액체 전해질에 대해 촉매 활성인 카본 페이퍼를 포함한다. 카본 페이퍼는 0.8 MPa의 압축 응력에서 20% 미만의 압축 변형률과 60% 내지 85% 범위의 비압축 다공률을 갖는다.
또 다른 양태에서, 카본 페이퍼는 150㎛ 내지 400㎛의 평균 비압축 두께와 65 vol% 내지 85 vol%의 다공률을 갖는다.
개시된 예들의 다양한 특징들과 이점들이 이하의 상세한 설명으로부터 당해 기술분야의 숙련자에게 명백해질 것이다. 상세한 설명에 동반된 도면들은 다음과 같이 간단하게 설명될 수 있다.
도 1은 예시적인 플로우 배터리를 도시한다.
도 2는 도 1의 플로우 배터리의 예시적인 플로우 배터리 전지를 도시한다.
도 3은 플로우 배터리 전지의 카본 페이퍼를 도시한다.
도 4는 플로우 배터리 전지의 또 다른 예시적인 카본 페이퍼를 도시한다.
도 1은 전기 에너지를 선택적으로 저장 및 방출하기 위한 예시적인 플로우 배터리(20)의 선택된 부분들을 도시한다. 일 예로써, 플로우 배터리(20)는 재생가능한 에너지 시스템에서 생성된 전기 에너지를, 전기 에너지 수요가 있을 때까지 저장될 수 있는 화학 에너지로 변환하는데 이용될 수 있다. 플로우 배터리(20)는 이후에 화학 에너지를 예를 들어 전기 그리드에 공급하기 위한 전기 에너지로 변환할 수 있다. 아래에 설명된 바와 같이, 플로우 배터리(20)는 향상된 성능과 내구성을 위한 특징들을 포함한다.
플로우 배터리(20)는 추가 액체 전해질(26)과 전기화학적 활성종(30)에 대해 산화환원 쌍으로 기능하는 전기화학적 활성종(24)을 갖는 액체 전해질(22)을 포함한다. 예로써, 전기화학적 활성종들은 바나듐, 브롬, 철, 크롬, 아연, 세륨, 납 또는 이들의 조합을 기반으로 한다. 실시예에서, 액체 전해질(22, 26)들은 하나 이상의 전기화학적 활성종들을 포함하는 수성 또는 비수성 용액일 수 있다.
액체 전해질(22, 26)들은 각각의 저장 탱크(32, 34)에 저장된다. 도시된 대로, 저장 탱크(32, 34)들은 실질적으로 동등한 원통형 저장 탱크들이다. 그러나, 저장 탱크(32, 34)들은 대안적으로 다른 형상 및 크기를 가질 수 있다.
액체 전해질(22, 26)들은 각각의 공급 라인(38)을 통해 하나 이상의 전지(36)로 전달되고(예를 들어 펌핑되고) 전지(36)로부터 복귀 라인(40)을 거쳐 저장 탱크(32, 34)로 복귀된다.
작동 시에, 액체 전해질(22, 26)들은 전기 에너지를 화학 에너지로 변환하거나 화학 에너지를 방출될 수 있는 전기 에너지로 변환하기 위해 전지(36)로 전달된다. 전기 에너지는 회로를 완성하고 전기화학적 산화환원 반응의 완결을 가능하게 하는 전기적 경로(42)를 통해 전지(36)로 그리고 전지(36)로부터 전달된다.
도 2는 전지(36)의 예를 도시한다. 플로우 배터리(20)는 플로우 배터리(20)의 설계 용량에 따라 하나의 스택에 전지(36)를 복수 개 포함할 수 있다는 것이 이해될 것이다. 도시된 대로, 전지(36)는 제1 유동장 판(50)과, 제1 유동장 판(50)로부터 이격되는 제2 유동장 판(52)을 포함한다. 제2 유동장 판(52)은 아래에서 설명된 바와 같이 실질적으로 제1 유동장 판(50)과 유사할 수 있다.
제1 유동장 판(50)은 제1 유동장 채널(54)과, 리브(58)에 의해 제1 유동장 채널(54)로부터 분리되는 제2 유동장 채널(56)을 포함한다. 유동장 채널(54, 56)들은 액체 전해질(22 또는 26)이 채널(54, 56)들 사이의 리브(58)를 가로질러 유동하는 유동 경로(60)가 존재하도록 구성된다.
제1 전극(62) 및 제2 전극(64)은 리브(58)를 가로질러 유동하는 액체 전해질(22 또는 26)이 대응 전극(62 또는 64)을 통해 유동하도록 각각 제1 유동장 판(50)과 제2 유동장 판(52)에 인접하여 배치된다. 이 예에서, 이온 교환막(66)이 전극(62, 64)들 사이에 배치된다.
예시된 실시예에서, 하나 또는 두 전극(62, 64)은 액체 전해질(22 및/또는 26)에 대해 촉매 활성인, 카본 섬유 페이퍼와 같은 카본 페이퍼(68)를 포함한다. 즉, 카본 페이퍼의 카본 재료의 표면들은 플로우 배터리(20)에서 촉매 활성 표면의 역할을 한다. 플로우 배터리(20)의 산화환원 반응에서는 반응에 대한 에너지 장벽이 비교적 낮아서, 가스 반응물을 이용하는 전지에서처럼 귀금속 또는 합금과 같은 더 비싼 촉매 재료가 요구되지 않는다. 일 실시예에서, 카본 페이퍼(68)는 카본 재료를 세척하고 표면적을 증가시키고 활성 촉매 부위의 역할을 하는 산화물을 생성하기 위해 열 처리 공정을 이용하여 활성화된다. 추가 실시예에서, 카본 페이퍼는 카본 섬유 및 카본 결합제 잔류물을 포함하는 카본/카본 복합체이다. 폴리아크릴로니트릴(Polyacrolynitrile)이 카본 페이퍼(68)에 이용되는 카본 섬유를 위한 전구체의 일 예이다. 페놀 수지가 카본 바인더를 위한 전구체의 일 예이다.
플로우 배터리에서는 전지를 통한 액체 전해질 유동의 압력 강하와 성능 사이에 상충관계가 있다. 예를 들어, 유동장을 이용하지 않고 카본 펠트 전극을 통해 액체 전해질이 유동하도록 가압["플로우 스루(flow-through)"]하는 플로우 배터리는 비교적 좋은 성능을 갖지만, 카본 펠트와 이온 교환막 상의 스택 압력 때문에 (전지를 통해 전해질을 이동시키기 위해 더 많은 입력 에너지를 요구하는) 높은 압력 강하와 비교적 낮은 내구성을 갖는다. 유동장을 이용하는[즉, "플로우 바이(flow-by)"] 플로우 배터리는 액체 전해질들이 전극을 통해 가압되지 않기 때문에 압력 강하가 작지만, 전극을 통한 대류 유동에 의해 제공되는 향상된 질량 이동이 상당한 정도로 나타나지 않기 때문에 성능은 비교적 저하된다.
플로우 배터리(20)는 압력 강하와 성능 사이의 유익한 균형을 제공하기 위해 "혼류(mixed flow)" 유동장과 카본 페이퍼(68)를 이용한다. 용어 "혼류"는 "플로우 스루"와 "플로우 바이"의 조합을 지칭한다. 실시예에서, "혼류"는 제1 유동장 판(50) 상에 [그리고 선택적으로는 제2 유동장 판(52) 상에도] 유동장 채널(54, 56)들을 배치하는 것을 통해 달성된다. 예를 들어, 제2 유동장 채널(56)은 제1 유동장 채널(54)로부터의 하류이고, 따라서 제2 유동장 채널(56) 내의 액체 전해질(22/26)은 압력 손실로 인해 제1 유동장 채널(54) 내의 액체 전해질(22/26) 보다 압력이 낮다. 압력 차이는 채널(54, 56)들 사이의 압력 구배를 야기하고 이것은 액체 전해질(22/26)의 적어도 일부를 제1 유동장 채널(54)로부터 제2 유동장 채널(56)로의 유동 경로(60)에서 리브(58) 위로 유동하게 한다. 일부 예에서, 유동장 채널(54, 56)들은 압력 구배를 제공하기 위해 사행형 채널 구성, 깍지를 낀 형태의 채널 구성, 부분적으로 깍지를 낀 형태의 채널 구성 또는 이들을 조합한 구성의 채널들이다.
카본 페이퍼(68)의 특성들은 성능과 내구성을 향상시키기 위해 채널(54, 56)들의 "혼류" 설계에 따라 선택된다. 예를 들어, 카본 페이퍼(68)는 0.8 MPa의 압축 응력에서 20% 미만의 미리 정해진 압축 변형률, 60% 내지 85% 범위의 비압축 다공률 및 150㎛ 내지 400㎛ 범위의 두께(t)를 갖는다. 응력 변형 응답이 선형이면, 압축 영률(Young's modulus)이 압축 변형률 대신에 명기될 수 있다. 비교하면, 플로우 배터리에 흔히 이용되는 카본 펠트는 비교적 유연하고 채널 내부로 침입하여 유동을 제한할 수 있고 일관적이지 않는 성능을 야기할 수 있다. 비교적 강성의 카본 페이퍼(68)는 침입을 감소시켜 유동 제한을 감소시키고 성능의 일관성을 증가시킨다. 카본 펠트는 또한 비교적 두꺼워 스택의 크기와 이온 교환막에 도달하기 위해 이온이 이동해야하는 평균 거리를 증가시킨다. 비교적 얇은 카본 페이퍼(68)는 스택의 크기와 이온 이동의 평균 거리를 감소시킨다. 게다가, 카본 페이퍼(68)는 펠트보다 상대적으로 압축성이 적어서 높은 스택 압축을 요구하지 않으며, 이것은 스택 내구성을 향상시킨다. 게다가, 카본 펠트는 리브를 압축하여 일관적이지 않는 다공률과 유동 분포를 갖는다. 카본 페이퍼(68)는 상대적으로 압축성이 적어서 더 균일한 압축과 유동 분포를 제공한다.
미리 정해진 압축 강도, 두께(t) 및 비압축 다공률은 채널(54, 56)들 사이의 리브(58) 위의 액체 전해질(22 또는 26)의 혼류의 강제 유동 성분을 가능하게 한다. 예를 들어, 압축 강도는 20%의 압축 변형률에서 0.8 MPa 보다 크고, 비압축 다공률은 65 vol% 내지 85 vol%이고, 두께는 150㎛ 내지 400㎛이다. 추가 예에서, 압축 강도는 10%의 압축 변형률에서 0.8 MPa보다 크고 두께는 150㎛ 내지 250㎛이다.
도 3은 플로우 배터리(20)에 이용되는 카본 페이퍼(168)의 또 다른 예의 일부를 도시한다. 이 개시내용에서, 유사한 참조 번호들은 적절한 곳에서 유사한 요소들을 지칭하고, 지칭된 변형 요소들의 백의 배수가 더해진 참조 번호들은 대응 요소들의 동일한 특징들과 이점들을 포함하는 것으로 이해된다. 이 예에서, 카본 페이퍼(168)는 촉매 활성 카본 섬유(170)들을 포함한다. 카본 섬유(170)들은 무작위로 또는 직물 구조와 같이 하나의 패턴으로 구성된다. 섬유 입자(172)들이 카본 섬유(170) 상에 배치된다. 섬유 입자(172)들은 향상된 촉매 활성을 위해 카본 페이퍼(168)의 표면적을 증가시킨다. 일 예에서, 카본 입자(172)들은 10nm 내지 100nm의 평균 직경을 갖고 카본 페이퍼(168)는 1 wt% 내지 10 wt%의 카본 입자(172)들을 포함한다.
카본 입자(172)들은 카본 페이퍼(168)가 비교적 균일한 다공률을 갖도록 카본 페이퍼(168)를 통해 실질적으로 균일하게 분포될 수 있다. 대안적으로, 도시된 대로, 카본 페이퍼(168)가 점진적인 다공률을 갖도록 카본 페이퍼(168)의 두께(t)를 통해 카본 입자(172)들의 농도 구배(174)가 존재한다. 이 예에서, 농도는 카본 페이퍼(168)의 막 측면으로부터의 거리의 함수로서 감소한다. 농도 구배(174)는 이온 교환막(66)에 대한 이온 이동의 평균 거리를 감소시키기 위해 카본 페이퍼(168)의 유동장 판 측면 근처에서 액체 전해질(22/26)의 더 큰 유동을 가능하게 하고 카본 페이퍼(168)의 막 측면 근처에서 촉매 활성을 증가시킨다.
실시예에서, 카본 입자(172)들은 캐리어 유체의 카본 입자(172)들의 액체 현탁액을 이용하여 카본 섬유(170)들 상에 증착된다. 액체 현탁액은 분무 또는 디핑 또는 페인팅에 의해 카본 페이퍼(168)에 도포되고, 그 후에 카본 입자(172)들이 카본 페이퍼(168) 내에 유지되도록 캐리어 유체를 제거하기 위해 건조된다. 도포 및 건조 공정은 카본 입자(172)의 원하는 로딩(loading) 레벨을 달성하기 위해 반복될 수 있다. 게다가, 농도 구배(174)를 달성하기 위해 진공이 도포 및/또는 건조 공정 동안 카본 페이퍼(168)의 일 면에 적용될 수 있다.
도 4는 플로우 배터리(20)에 이용되는 카본 페이퍼(268)의 또 다른 예의 일부를 도시한다. 이 예에서, 카본 페이퍼(268)는 촉매 활성 카본 섬유(170) 및 카본 섬유(170)들 상에 배치되는 카본 입자(272)를 포함한다. 카본 입자(272)들은 활성을 더 향상시키고 다공률과 전도율을 제어하기 위해 멀티 모드 크기 분포(multi-modal size distribution)를 갖는다. 이 예에서, 카본 입자(272)들은 제1 평균 직경을 갖는 카본 입자(272a)들과 제1 평균 직경 보다 큰 제2 평균 직경을 갖는 카본 입자(272b)들을 포함한다. 다른 예에서, 카본 입자들은 미세구조 및/또는 조성과 같은 기타의 측면에서 상이할 수 있다. 예를 들어, 카본 페이퍼는 동일한 직경을 갖지만 밀도와 미세 기공의 분획 및 크기가 매우 다른 2개의 입자들을 가질 수 있다.
특징들의 조합이 설명된 예들에 개시되었지만, 본 개시내용의 다양한 실시예들의 이점들을 실현하기 위해 그 모두가 조합되어야 할 필요는 없다. 즉, 본 개시내용의 실시예에 따라 설계된 시스템은 반드시 도면들 중 어느 하나에 도시된 모든 특징들 또는 도면들에 개략적으로 도시된 모든 부분들을 포함하지는 않는다. 게다가, 일 실시예의 선택된 특징들은 다른 실시예의 특징들과 조합될 수 있다.
상기 설명은 성질을 한정하기보다는 예시적인 것이다. 개시된 예들의 변형과 변경들이 반드시 본 개시내용의 본질을 벗어나는 것이 아님이 당해 기술 분야의 숙련자에게 명백해질 것이다. 본 개시내용에 주어진 법적 보호의 범위는 이하의 특허청구 범위를 연구함으로써만 결정될 수 있다.

Claims (14)

  1. 플로우 배터리이며,
    전기화학적 활성종을 포함하는 액체 전해질;
    제1 유동장 채널과, 리브에 의해 제1 유동장 채널로부터 분리되는 제2 유동장 채널을 포함하는 유동장 판;
    채널들 사이의 리브를 가로지르는 액체 전해질의 유동 경로; 및
    리브를 가로질러 유동하는 액체 전해질이 전극을 통해 유동하도록 유동장 판에 인접하여 배치되는 전극을 포함하고,
    전극은 액체 전해질에 대해 촉매 활성이며 0.8 MPa의 압축 응력에서 20% 미만의 압축 변형률과 60% 내지 85% 범위의 비압축 다공률을 갖는 카본 페이퍼를 포함하는
    플로우 배터리.
  2. 제1항에 있어서,
    카본 페이퍼는 카본 섬유와 카본 결합제 잔류물을 포함하고 두께를 통해 균일한 다공률을 갖는
    플로우 배터리.
  3. 제1항에 있어서,
    카본 페이퍼는 카본 섬유와 카본 결합제 잔류물을 포함하고 두께를 통해 단계적 다공률을 갖는
    플로우 배터리.
  4. 제3항에 있어서,
    카본 페이퍼는 유동장 판에 가까운 측면에서 최대 다공률을 갖는
    플로우 배터리.
  5. 제1항에 있어서,
    카본 페이퍼는 카본 섬유와 카본 결합제 잔류물을 포함하고 카본 입자들이 카본 섬유 상에 배치되는
    플로우 배터리.
  6. 제5항에 있어서,
    카본 페이퍼는 1 wt% 내지 10 wt%의 카본 입자들을 포함하는
    플로우 배터리.
  7. 제5항에 있어서,
    카본 입자들은 10nm 내지 100 nm의 평균 직경을 갖는
    플로우 배터리.
  8. 제5항에 있어서,
    카본 입자들은 멀티 모드 크기 분포(multi-modal size distribution)를 갖는
    플로우 배터리.
  9. 제1항에 있어서,
    카본 페이퍼는 150㎛ 내지 400㎛의 두께를 갖고 최대 다공률은 65 vol% 내지 85 vol% 인
    플로우 배터리.
  10. 플로우 배터리이며,
    전기화학적 활성종을 포함하는 액체 전해질;
    제1 유동장 채널과, 리브에 의해 제1 유동장 채널로부터 분리되는 제2 유동장 채널을 포함하는 유동장 판;
    채널들 사이의 리브를 가로지르는 액체 전해질의 유동 경로; 및
    리브를 가로질러 유동하는 액체 전해질이 전극을 통과하도록 유동장 판에 인접하여 배치되는 전극을 포함하고,
    전극은 액체 전해질에 대해 촉매 활성이며 150㎛ 내지 400㎛의 평균 직경과 65 vol% 내지 85 vol%의 비압축 다공률을 갖는 카본 페이퍼를 포함하는
    플로우 배터리.
  11. 제10항에 있어서,
    두께는 150㎛ 내지 250㎛인
    플로우 배터리.
  12. 제10항에 있어서,
    카본 페이퍼는 0.8 MPa의 압축 응력에서 20% 미만의 압축 변형률을 갖는
    플로우 배터리.
  13. 제10항에 있어서,
    카본 페이퍼는 카본 섬유와 카본 결합제 잔류물을 포함하고 두께를 통해 단계적 다공률을 갖는
    플로우 배터리.
  14. 제10항에 있어서,
    카본 페이퍼는 카본 섬유와 카본 결합제 잔류물을 포함하고 카본 입자들이 카본 섬유 상에 배치되는
    플로우 배터리.
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