KR20170093085A - 양극 및 이를 포함하는 리튬 이차전지 - Google Patents

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Abstract

리튬전이금속복합산화물 및 바인더 고분자를 포함하는 양극에 있어서, 상기 바인더 고분자가 상기 리튬전이금속복합산화물의 전이금속 이온을 흡착할 수 있는 작용기를 갖는 것을 특징으로 하는 양극에 관한 것이다.

Description

양극 및 이를 포함하는 리튬 이차전지{CATHODE AND LITHIUM SECONDARY BATTERY COMPRISING THE SAME}
본 발명은 양극 및 이를 포함하는 리튬 이차전지에 관한 것으로, 보다 상세하게는 고온 성능이 향상된 양극 및 이를 포함하는 리튬 이차전지에 관한 것이다.
최근 에너지 저장 기술에 대한 관심이 갈수록 높아지고 있다. 휴대폰, 캠코더 및 노트북 pc, 나아가서는 전지자동차의 에너지까지 적용 분야가 확대되면서 전기화학소자의 연구와 개발에 대한 노력이 점점 구체화되고 있다. 전기화학소자는 이러한 측면에서 가장 주목받고 있는 분야이고 이 중에서도 충·방전이 가능한 이차전지의 개발은 관심의 초점이 되고 있다.
현재 적용되고 있는 이차전지 중에서 1990년대 초에 개발된 리튬 이차전지는 양극활물질로 니켈, 코발트, 망간과 같은 금속이온의 산화물이 주로 사용된다.
충·방전이 진행됨에 따라 상기 금속 이온은 수십 내지 수백 ppm의 농도로 전해질에 용출되고, 이와 같이 용출된 망간이온은 분리막을 거쳐 음극에 금속 형태로 전착되어 전지의 성능을 열화 시키는 문제가 있으며, 이러한 문제점은 50℃를 넘는 고온에서 더욱 악화된다.
이러한 문제를 해결하기 위한 방안으로, 전해질로 용출되는 망간을 보다 안정한 금속으로 치환하거나, 망간 산화물의 표면을 개질하거나, 착물을 형성시키는 첨가제를 전해액에 사용하는 방법이 제시된 바 있으나, 망간 이온의 이동을 보다 근본적으로 차단할 수 있는 해결 방안이 여전히 필요한 실정이다.
따라서, 본 발명은 상기와 같은 문제를 해결하기 위하여, 금속 이온의 음극으로의 이동을 차단할 수 있는 양극 및 이를 포함하는 리튬 이차전지를 제공한다.
상기 과제를 해결하기 위하여, 본 발명의 일 측면에 따르면, 하기 구현예들의 양극이 제공된다.
본 발명의 제1 측면은 양극에 대한 것으로서, 상기 양극은 리튬전이금속복합산화물 및 바인더 고분자를 포함하는 양극에 있어서, 상기 바인더 고분자가 상기 리튬전이금속복합산화물의 전이금속 이온을 흡착할 수 있는 작용기를 갖는 양극에 관한 것이다.
본 발명의 제2 측면은 상기 제1 측면에 있어서, 상기 바인더 고분자가 바인더 주쇄와 상기 전이금속 이온을 흡착하는 작용기를 포함하는 단분자가 중합되어 형성된 것일 수 있다.
본 발명의 제3 측면은 상기 제1 측면 또는 제2 측면에 있어서, 상기 전이금속 이온을 흡착할 수 있는 작용기가 히드록시기, 알데히드기, 카르복시기, 니트로기, 카르보닐기, 에테르기, 에스테르기, 아민기, 포르밀기, 페놀기, 피리딘기, 및 포스핀기로 이루어진 군에서 선택된 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.
본 발명의 제4 측면은 상기 제1 측면 내지 제3 측면 중 어느 하나에 있어서, 상기 리튬전이금속복합산화물이 리튬망간산화물, 리튬코발트산화물, 리튬니켈산화물, 리튬니켈망간산화물 및 리튬니켈망간코발트산화물로 이루어진 군에서 선택된 적어도 어느 하나일 수 있다.
본 발명의 제5 측면은 상기 제2 측면에 있어서, 상기 바인더 주쇄가 폴리불화 비닐리덴, 불화비닐리덴-헥사플루오로프로필렌 코폴리머(PVDFco- HFP), 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀 룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 부타디엔 고무(SBR), 불소 고무, 폴리아크릴로니트릴 및 폴리메틸메타크릴레이트로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 어느 하나를 포함하는 것일 수 있다.
본 발명의 제6 측면은 상기 제2 측면에 있어서, 상기 바인더 주쇄 100 중량부에 대하여, 상기 전이금속 이온을 흡착할 수 있는 작용기의 함량이 0.01내지 2 중량부 일 수 있다.
본 발명의 제7 측면은 상기 제1 내지 제6 측면 중 어느 하나에 있어서, 상기 리튬전이금속복합산화물 및 바인더 고분자가 코팅된 양극집전체를 더 포함할 수 있다.
본 발명의 제8 측면은 상기 제7 측면에 있어서, 상기 양극집전체는 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄 및 소성탄소로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.
본 발명의 다른 일 측면에 따르면, 본 발명은 음극, 전술한 제1 측면 내지 제8 측면 중 어느 하나에 따른 양극, 상기 음극과 양극 사이에 개재되는 세퍼레이터 및 비수전해액을 포함하는 리튬 이차전지인 것이된다.
본 발명은 양극재로 사용하는 리튬전이금속복합산화물에서 유래된 전이금속 이온을 흡착할 수 있는 작용기를 양극의 바인더 고분자를 포함함으로써, 전이금속 이온의 음극으로의 이동을 차단할 수 있는 이점이 있다.
또한, 금속 이온이 이동하여 음극에 금속 형태로 전착되는 것을 방지함으로써, 전지의 고온 성능이 향상되고, 전지의 안정성이 강화되는 이점이 있다.
본 명세서에 첨부되는 도면들은 본 발명의 바람직한 실시예를 예시한 것이며, 전술한 발명의 내용과 함께 본 발명의 기술 사상을 더욱 잘 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면에 기재된 사항에만 한정되어 해석되는 것은 아니다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 양극을 개략적으로 도시한 모식도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 양극에 포함된 바인더 고분자를 개략적으로 도시한 모식도이다.
이하, 본 발명에 대하여 상세히 설명하기로 한다. 이에 앞서 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어 또는 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정 해석되어서는 안 되며, 발명자가 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 따라서, 본 명세서상에 기재된 실시에와 도면에 도시된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 일 실시예에 불과할 뿐이고, 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원 시점에 있어서, 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있음을 이해하여야 한다.
본 발명의 일 실시예에 따른 양극은 리튬전이금속산화물 및 바인더 고분자를 포함하는 양극에 관한 것으로, 상기 바인더 고분자가 상기 리튬전이금속복합산화물의 전이금속 이온을 흡착할 수 있는 작용기를 갖는 양극이다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 양극을 개략적으로 도시한 모식도로, 도 1을 참조하면, 본 발명의 바람직한 일 실시예에 따른 양극(100)은 양극집전체(30)에 코팅된 리튬전이금속복합산화물(10)과 바인더 고분자(20)를 포함하고, 상기 리튬전이금속복합산화물에서 유래한 전이금속 이온(11)은 바인더 고분자(20)에 흡착된다.
본 발명에 적용할 수 있는 리튬전이금속복합산화물은 당해 기술분야에서 리튬이온의 흡장/방출 가능한 물질은 제한 없이 사용할 수 있으며, 바람직한 예로는 리튬망간산화물, 리튬코발트산화물, 리튬니켈산화물, 리튬니켈망간산화물 및 리튬니켈망간코발트산화물 중 적어도 어느 하나일 수 있으며, 예를 들면 LixCoO2(0.5<x<1.3), LixNiO2(0.5<x<1.3), LixMnO2(0.5<x<1.3), LixMn2O4(0.5<x<1.3), Lix(NiaCobMnc)O2(0.5<x<1.3, 0<a<1, 0<b<1, 0<c<1, a+b+c=1), LixNi1 -yCoyO2(0.5<x<1.3, 0<y<1), LixCo1 - yMnyO2(0.5<x<1.3, 0≤y<1), LixNi1 -yMnyO2(0.5<x<1.3, O≤y<1), Lix(NiaCobMnc)O4(0.5<x<1.3, 0<a<2, 0<b<2, 0<c<2, a+b+c=2), LixMn2 - zNizO4(0.5<x<1.3, 0<z<2), LixMn2 - zCozO4(0.5<x<1.3, 0<z<2), LixCoPO4(0.5<x<1.3) 및 LixFePO4(0.5<x<1.3) 중 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
또한, 본 발명에 적용할 수 있는 바인더 고분자는 양극활물질인 리튬전이금속복합산화물과 도전재 등의 결합과 양극집전체에 대한 결합에 조력하면서, 동시에 리튬전이금속복합산화물에서 유래한 전이금속 이온을 흡착하는 역할을 한다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 양극에 포함된 바인더 고분자를 개략적으로 도시한 모식도로, 도 2를 참고하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 양극에 포함된 바인더 고분자(20)는 바인더 주쇄(21)에 전이금속 이온(11)을 흡착할 수 있는 작용기(22)가 결합된 형태일 수 있다.
이때, 상기 바인더 주쇄는 당해 기술분야에서 전극활물질 및 전극집전체에 대한 결합을 조력하는 물질은 제한없이 적용할 수 있으며, 비제한적인 예로 폴리불화 비닐리덴, 불화비닐리덴-헥사플루오로프로필렌 코폴리머(PVDFco- HFP), 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀 룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 부타디엔 고무(SBR), 불소 고무, 폴리아크릴로니트릴 및 폴리메틸메타크릴레이트로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 어느 하나를 포함할 수 있다.
상기 전이금속 이온을 흡착할 수 있는 작용기는 리튬전이금속복합산화물에서 유래한 전이금속 이온, 예를 들어 Cr, Mn, Ni, Co, 및 Cu 중 적어도 하나 이상을 흡착할 수 있는 물질이면 제한없이 적용할 수 있다. 이의 비제한적인 예로는 히드록시기, 알데히드기, 카르복시기, 니트로기, 카르보닐기, 에테르기, 에스테르기, 아민기, 포르밀기, 페놀기, 피리딘기, 및 포스핀기로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 2종 이상이 바인더 주쇄에 결합되어 사용될 수 있다.
이때, 작용기의 종류에 따라 다양한 방식으로 전이금속 이온을 흡착할 수 있으며, 비제한적인 예로는 이온교환 방식에 따른 교환 흡착, 이온 결합 방식에 따른 접촉 흡착 등이 있으며, 이러한 흡착을 통해 전이금속 이온이 음극으로 이동하는 것을 차단할 수 있다.
또한, 본 발명의 구체적인 일 실시양태에 있어서, 상기 바인더는 바인더 주쇄에 전이금속 이온을 흡착하는 작용기가 결합된 것일 수 있다. 본 발명의 구체적인 일 실시양태에 있어서, 상기 작용기는 키토산 및/또는 키토산을 포함하는 것일 수 있다. 이러한 작용기로는 예를 들어, C56H103N9O39 , Ca6Al2(SO4)3(OH)12·26H2O, 키토산-CPL{(NaKCa0.5)54(Al5.4Si30.6O72)·20H2O}, 또는 폴리비닐아세테이트의 OH 기에 키토산이 결합되어 있는 것(키토산-PVA)일 수 있다. 상기 작용기 중 Ca6Al2(SO4)3(OH)12·26H2O는 Cr 및/또는 Mn 이온을 흡착할 수 있으며, C56H103N9O39 및 키토산-CPL은 Ni 및/또는 Co 이온을 흡착할 수 있다. 또한, 키토산-PVA는 Cu 이온을 흡착할 수 있다.
이러한 작용기들은 흡착 대상인 금속이온과 공유결합하여 이들을 부동화(immobilization)시킴으로써 전해질 중 전이금속 이온을 흡착할 수 있다. 일예로, 상기 화학식 1의 작용기는 아민기(NH2)기를 포함하여, 아민기(NH2)가 전이금속 이온과 공유결합하여 전이금속 이온을 부동화시킨다.
이러한 작용기를 도입하는 방식으로는 적용되는 바인더 주쇄 및 작용기에 따라 다양한 방식이 적용될 수 있다. 이의 비제한적인 예로는 바인더 주쇄에 전이금속 이온을 흡착하는 작용기를 포함하는 단분자를 혼합하여 중합반응에 의해 바인더 고분자를 제조할 수 있다.
이때, 상기 바인더 주쇄 100 중량부에 대하여, 상기 전이금속 이온을 흡착할 수 있는 작용기의 함량은 0.01 내지 2 중량부 또는 0.5 내지 1 중량부일 수 있다. 상기 작용기의 함량이 전술한 범위를 만족할 때, 바인더의 기능을 유지하면서 전이금속 이온을 효율적으로 흡착할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따른 양극은 리튬전이금속복합산화물 및 바인더 고분자를 포함하는 양극활물질층이 양극집전체의 일면 또는 양면에 코팅된 것일 수 있다.
본 발명에 적용할 수 있는 양극집전체의 비제한적인 예로는 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성탄소 또는 알루미늄이나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것 등이 사용될 수 있다.
상기 양극활물질층은 필요에 따라 도전재, 분산재, 충진제 등을 더 포함할 수 있으며, 본 발명에 적용할 수 있는 도전재는 당해 기술분야에서 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 비제한적 예로는 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본 블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있으며, 통상적으로 혼합 전극활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 내지 20 중량 %로 첨가될 수 있다.
상기 분산재는 N-메틸-2-피롤리돈, 디아세톤 알코올, 디메틸포름알데히드, 프로필렌글리콜 모노메틸에테르, 메틸 셀로솔브, 에틸 셀로솔브, 부틸 셀로솔브, 이소프로필 셀로솔브, 아세틸아세톤, 메틸이소부틸케톤, n-부틸 아세테이트, 셀로솔브 아세테이트, 톨루엔, 자일렌 등은 단독 또는 혼합하여 사용할 수 있다.
또한, 본 발명에 적용 가능한 충진제는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 비제한적인 예로는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올레핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.
본 발명의 다른 일 실시예에 따르면 전술한 양극 및 음극, 상기 양극과 음극 사이에 개재되는 세퍼레이터 및 비수전해액을 포함하는 리튬 이차전지가 제공된다.
본 발명에 적용할 수 있는 음극은 당해 기술분야에서 사용하는 음극은 제한없이 사용할 수 있으며, 비제한적인 예로는 음극집전체 및 상기 음극집전체의 일면에 형성된 음극활물질층을 구비한 형태일 수 있다.
상기 음극집전체의 비제한적인 예로는 구리; 스테인리스스틸; 알루미늄; 니켈; 티탄; 소성탄소; 구리;카본, 니켈, 티탄 또는 은으로 표면 처리된 스테인리스스틸;알루미늄-카드뮴 합금으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 2종 이상을 혼합하여 사용할 수 있다.
상기 음극활물질층의 비제한적인 예로는 음극활물질에 바인더와 용매, 필요에 따라 도전재와 분산재를 혼합하여 사용할 수 있다.
본 발명에 적용할 수 있는 세퍼레이터는 당해 기술분야에서 양극과 음극 사이의 단락을 방지하기 위해 사용되는 물질 및 형태는 제한 없이 적용할 수 있으며, 비제한적인 예로는 다공성 기재 및 상기 다공성 기재의 일면 또는 양면에 형성되고, 무기물 입자 및 바인더 고분자를 구비하는 다공성 코팅층을 포함할 수 있다.
이때, 다공성 고분자 기재는 다공성 고분자 필름 기재 또는 다공성 고분자 부직포 기재를 들 수 있으며, 다공성 고분자 필름 기재의 비제한적인 예로는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌과 같은 폴리올레핀으로 이루어진 다공성 고분자 필름일 수 있으며, 이러한 폴리올레핀 다공성 고분자 필름 기재는 예를 들어 80 내지 130 ℃의 온도에서 셧다운 기능을 발현할 수 있다.
이때, 폴리올레핀 다공성 고분자 필름은 고밀도 폴리에틸렌, 선형 저밀도 폴리에틸렌, 저밀도 폴리에틸렌, 초고분자량 폴리에틸렌과 같은 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리부틸렌, 폴리펜텐 등의 폴리올레핀계 고분자를 각각 단독 또는 이들의 2종 이상 혼합하여 고분자로 형성할 수 있다.
또한, 상기 다공성 고분자 필름 기재는 폴리올레핀 외에 폴리에스테르 등의 다양한 고분자들을 이용하여 필름 형상으로 성형하여 제조될 수도 있다. 또한, 상기 다공성 고분자 필름 기재는 2층 이상의 필름층이 적층된 구조로 형성될 수 있으며, 각 필름층은 전술한 폴리올레핀, 폴리에스테르 등의 고분자 단독으로 또는 이들을 2종 이상 혼합한 고분자로 형성될 수도 있다.
또한, 상기 다공성 고분자 필름 기재 및 다공성 부직포 기재는 상기와 같은 폴리올레핀계 외에 폴리에틸렌테레프탈레이트(polyethyleneterephthalate), 폴리부틸렌테레프탈레이트(polybutyleneterephthalate), 폴리에스테르(polyester), 폴리아세탈(polyacetal), 폴리아미드(polyamide), 폴리카보네이트(polycarbonate), 폴리이미드(polyimide), 폴리에테르에테르케톤(polyetheretherketone), 폴리에테르설폰(polyethersulfone), 폴리페닐렌옥사이드(polyphenyleneoxide), 폴리페닐렌설파이드(polyphenylenesulfide), 폴리에틸렌나프탈렌(polyethylenenaphthalene) 등을 각각 단독으로 또는 이들을 혼합한 고분자로 형성될 수 있다.
상기 다공성 코팅층은 무기물 입자 및 바인더 고분자를 포함할 수 있으며, 상기 무기물 입자들은 충전되어 서로 접촉된 상태에서 상기 바인더 고분자에 의해 서로 결착되고, 이로 인해 무기물 입자들 사이에 인터스티셜 볼륨(interstitial volume)이 형성되고, 상기 무기물 입자 사이의 인터스티셜 볼륨(interstitial volume)은 빈 공간이 되어 기공을 형성할 수 있다.
또한, 상기 바인더 고분자는 다공성 기재와 다공성 고분자 필름의 결합에 조력하는 물질로, 본 발명의 일 실시예에 따른 리튬 이차전지로, 양극-다공성 고분자 필름-세퍼레이터-음극이 순차로 적층된 리튬 이차전지에서 다공성 코팅층의 바인더 고분자에 의해 다공성 고분자 필름과 세퍼레이터가 결합할 수 있다.
이때, 본 발명의 세퍼레이터에 적용할 수 있는 바인더 고분자의 비제한적인 예로는 비닐리덴 플루오라이드 공중합체(polyvinylidene fluoride), 폴리비닐리덴 플루오라이드-트리클로로에틸렌 (polyvinylidene fluoride-co-trichloroethylene), 폴리메틸메타크릴레이트(polymethylmethacrylate), 폴리부틸아크릴레이트 (polybutylacrylate), 폴리아크릴로니트릴(polyacrylonitrile), 폴리비닐피롤리돈 (polyvinylpyrrolidone), 폴리비닐아세테이트 (polyvinylacetate), 에틸렌 비닐 아세테이트 공중합체 (polyethylene-co-vinyl acetate), 폴리에틸렌옥사이드 (polyethylene oxide), 폴리아릴레이트(polyarylate), 셀룰로오스 아세테이트 (cellulose acetate), 셀룰로오스 아세테이트 부틸레이트(cellulose acetate butyrate), 셀룰로오스 아세테이트프로피오네이트 (cellulose acetate propionate), 시아노에틸플루란(cyanoethylpullulan), 시아노에틸폴리비닐알콜 (cyanoethylpolyvinylalcohol), 시아노에틸셀룰로오스 (cyanoethylcellulose), 시아노에틸수크로오스(cyanoethylsucrose), 플루란 (pullulan) 및 카르복실메틸 셀룰로오스 (carboxyl methyl cellulose)로 이루어진 군으로부터 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물일 수 있다.
또한, 상기 무기물 입자는 유전율 상수가 5 이상인 무기물 입자 또는 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자일 수 있다.
상기 유전율 상수가 5 이상인 무기물 입자는 BaTiO3, Pb(Zrx,Ti1-x)O3(PZT, 0<x<1), Pb1 - xLaxZr1 - yTiyO3(PLZT, 0<x<1, 0<y<1),(1-x)Pb(Mg1 / 3Nb2 / 3)O3 - xPbTiO3(PMNPT, 0<x<1), 하프니아(HfO2), SrTiO3, SnO2, CeO2, MgO, NiO, CaO, ZnO, ZrO2, Y2O3, Al2O3, TiO2 및 SiC로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물일 수 있다.
상기 리튬 이온 전달 능력을 갖는 무기물 입자는 리튬포스페이트(Li3PO4), 리튬티타늄포스페이트(LixTiy(PO4)3, 0 < x < 2, 0 < y <3), 리튬알루미늄티타늄포스페이트(LixAlyTiz(PO4)3, 0 < x < 2, 0 < y < 1, 0 < z < 3), (LiAlTiP)xOy 계열 glass (0 < x < 4, 0 < y < 13), 리튬란탄티타네이트(LixLayTiO3, 0 < x <2, 0 < y< 3), 리튬게르마니움티오포스페이트(LixGeyPzSw, 0 < x < 4, 0 < y < 1, 0< z < 1, 0 < w < 5), 리튬나이트라이드(LixNy, 0 < x < 4, 0 < y < 2), SiS2 계열 glass(LixSiySz, 0 < x < 3, 0 < y < 2, 0 < z < 4) 및 P2S5 계열 glass(LixPySz, 0 < x < 3, 0 < y < 3, 0 < z < 7)로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물일 수 있다.
상기 비수 전해액에 포함되는 유기 용매로는 리튬 이차전지용 전해액에 통상적으로 사용되는 것들을 제한 없이 사용할 수 있으며, 예를 들면 에테르, 에스테르, 아미드, 선형 카보네이트, 환형 카보네이트 등을 각각 단독으로 또는 2 종 이상 혼합하여 사용할 수 있다. 그 중에서 대표적으로는 환형 카보네이트, 선형 카보네이트, 또는 이들의 혼합물인 카보네이트 화합물을 포함할 수 있다.
상기 환형 카보네이트 화합물의 구체적인 예로는 에틸렌 카보네이트(ethylene carbonate, EC), 프로필렌 카보네이트(propylene carbonate, PC), 1,2-부틸렌 카보네이트, 2,3-부틸렌 카보네이트, 1,2-펜틸렌 카보네이트, 2,3-펜틸렌 카보네이트, 비닐렌 카보네이트, 비닐에틸렌 카보네이트 및 이들의 할로겐화물로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물이 있다. 이들의 할로겐화물로는 예를 들면, 플루오로에틸렌 카보네이트(fluoroethylenecarbonate, FEC) 등이 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다. 또한 상기 선형 카보네이트 화합물의 구체적인 예로는 디메틸 카보네이트(DMC), 디에틸 카보네이트(DEC), 디프로필 카보네이트, 에틸메틸 카보네이트(EMC), 메틸프로필 카보네이트 및 에틸프로필 카보네이트로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물 등이 대표적으로 사용될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
특히, 상기 카보네이트계 유기용매 중 환형 카보네이트인 에틸렌 카보네이트 및 프로필렌 카보네이트는 고점도의 유기용매로서 유전율이 높아 전해질 내의 리튬염을 보다 더 잘 해리시킬 수 있으며, 이러한 환형 카보네이트에 디메틸 카보네이트 및 디에틸 카보네이트와 같은 저점도, 저유전율 선형 카보네이트를 적당한 비율로 혼합하여 사용하면 보다 높은 전기 전도율을 갖는 전해액을 만들 수 있다.
또한, 상기 유기 용매 중 에테르로는 디메틸 에테르, 디에틸 에테르, 디프로필 에테르, 메틸에틸 에테르, 메틸프로필 에테르 및 에틸프로필 에테르로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물을 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
그리고 상기 유기 용매 중 에스테르로는 메틸 아세테이트, 에틸 아세테이트, 프로필 아세테이트, 메틸 프로피오네이트, 에틸 프로피오네이트, γ-부티로락톤, γ-발레로락톤, γ-카프로락톤, σ-발레로락톤 및 ε-카프로락톤으로 이루어진 군 에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물을 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
이하, 본 발명을 구체적으로 설명하기 위하여 실시예를 들어 상세히 설명하기로 한다. 그러나 본 발명에 따른 실시예들은 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 아래에서 서술하는 실시예들에 한정되는 것으로 해석되어서는 안 된다.. 본 발명의 실시예들은 당업계에서 평균적인 지식을 가지는 자에게 본 발명을 보다 완전하게 설명하기 위해 제공되는 것이다.
[실시예]
실시예 1
양극 활물질(LiMn0 . 2Ni0 . 6Co0 . 2O2) 92 중량부, 도전재로 카본 블랙(carbon black) 4 중량부, 및 바인더 고분자로 C56H103N9O39-PVdF 4 중량부를 용제인 N-메틸-2 피롤리돈(NMP)에 첨가하여 양극 혼합물 슬러리를 제조하였다.
상기 바인더 고분자는 PVdF 주쇄에 C56H103N9O39 가 결합되어 있는 것으로서 아민기(NO2)를 포함하며, 상기 바인더 고분자는 PVdF 주쇄 100 중량부 대비 C56H103N9O39가 약 0.1 중량부의 함량으로 포함된 것을 사용하였다. 상기 양극 혼합물 슬러리를 두께가 20 ㎛인 양극 집전체의 알루미늄(Al) 박막에 양면에 도포, 건조하고, 롤 프레스(roll press)를 실시하여 양극을 제조하였다.
비교예 1
양극의 바인더 고분자로 폴리비닐리덴 플루오라이드(PVDF) 4 중량부 사용한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 리튬 이차전지를 제조하였다.
용출량 비교
상기 실시예 및 비교예에서 제조된 전극 샘플(지름1cm)을 전해액(60 ml)에 담근 후 2주간 방치하였다. 상기 기간 동안 전해액의 온도는 약 60℃로 유지하였다. 상기 전해액은 에틸렌 카보네이트 : 디메틸카보네이트 : 에틸메틸카보네이트가 3:2:5의 부피비로 혼합된 혼합 용매에 LiPF6이 1M 농도로 용해된 것을 사용하였다. 2주 후 전극 샘플을 제거하고 각 전해액에 용출된 Ni의 함량을 평가하였다. 평가 결과는 하기 표 1에 도시한 바와 같다. 상기 평가 결과에 따르면 실시예의 전해액 중 Ni 농도는 비교예의 전해액에 비해 낮은 것으로 확인되었으며, 이는 실시예에서 제조된 전극 중 바인더에 의해 Ni이 흡착된 결과로 보인다.
시료 Ni 용출량(ppm)
실시예 37
비교예 84
이상과 같이, 본 발명의 비록 한정된 실시예와 도면에 의해 설명되었으나, 본 발명은 이것에 의해 한정되지 않으며, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 본 발명의 기술 사상과 아래에 기재될 특허청구범위의 균등 범위 내에서 다양한 수정 및 변형이 가능함은 물론이다.
10: 리튬전이금속복합산화물
11: 전이금속 이온
20: 바인더 고분자
21: 바인더 주쇄
22: 전이금속 이온을 흡착하는 작용기
30: 양극집전체
100: 양극

Claims (9)

  1. 리튬전이금속복합산화물 및 바인더 고분자를 포함하는 양극에 있어서,
    상기 바인더 고분자가 상기 리튬전이금속복합산화물의 전이금속 이온을 흡착할 수 있는 작용기를 갖는 것을 특징으로 하는 양극.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 바인더 고분자가 바인더 주쇄와 상기 전이금속 이온을 흡착하는 작용기를 포함하는 단분자가 중합되어 형성된 것을 특징으로 하는 양극.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 전이금속 이온을 흡착할 수 있는 작용기가 히드록시기, 알데히드기, 카르복시기, 니트로기, 카르보닐기, 에테르기, 에스테르기, 아민기, 포르밀기, 페놀기, 피리딘기, 및 포스핀기로 이루어진 군에서 선택된 적어도 어느 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는 양극.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 리튬전이금속복합산화물이 리튬망간산화물, 리튬코발트산화물, 리튬니켈산화물, 리튬니켈망간산화물 및 리튬니켈망간코발트산화물로 이루어진 군에서 선택된 적어도 어느 하나인 것을 특징으로 하는 양극.
  5. 제2항에 있어서,
    상기 바인더 주쇄가 폴리불화 비닐리덴, 불화비닐리덴-헥사플루오로프로필렌 코폴리머(PVDFco- HFP), 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀 룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 부타디엔 고무(SBR), 불소 고무, 폴리아크릴로니트릴 및 폴리메틸메타크릴레이트로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 어느 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는 양극.
  6. 제2항에 있어서,
    상기 바인더 주쇄 100 중량부에 대하여, 상기 전이금속 이온을 흡착할 수 있는 작용기의 함량이 0.01 내지 2 중량부인 것을 특징으로 하는 양극.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 리튬전이금속복합산화물 및 바인더 고분자가 코팅된 양극집전체를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 양극.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 양극집전체가 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄 및 소성탄소로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 어느 하나를 포함하는 것을 특징으로 하는 양극.
  9. 음극, 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항의 양극, 상기 음극과 양극 사이에 개재되는 세퍼레이터, 및 비수전해액을 포함하는 리튬 이차전지.
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