MC403A1

MC403A1 - Perfectionnements à la séparation d'hydrogène à partir de mélanges gazeux contenant de l'hydrogène

Info

Publication number: MC403A1
Application number: MC433A
Authority: MC
Original assignee: Johnson Matthey Co Ltd
Priority date: 1962-04-17
Filing date: 1963-04-13
Publication date: 1963-12-03
Also published as: DE1467079A1; BE631149A; GB966122A; NL291491A; NL123628C

Description

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BREVET D'INVENTION

Perfectionnements à la séparation d'hydrogène à partir de mélangesv gazeux; contenant de l'hydrogène.

Société dites JOHNSON, MATTHEY & COMPANY LIMITED

La présente invention est relative à des perfectionnements concernant la séparation d'hydrogène dans des mélanges gazeux contenant de l'hydrogène ou la purification de l'hydrogène gazeux.

5 Dans la séparation de l'hydrogène à partir de mélanges gazeux ou dans la purification de gaz hydrogène,

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le mélange.gazeux tu le gaz hydrogène impur est amené en contact avec une matière, habituellement du palladium, qui est sélectivement perméable à l'hydrogène et agit comme un filtre, permettant à l'hydrogène pur 5 de passer à travers elle, alors qu'elle empêche lepas-

sage des impuretés du gaz ou des autres constituante du mélange gazeux.

Dans l'application pratique de ce procédé le filtre est habituellement disposé en forme de tube 10 ouvert à une extrémité , ce tube ou de préférence une série de ces tubes étant assemblé dans une enveloppe extérieure en acier inoxydable ou en autre matière qui soit inerte à l'action du gaz ou du mélange gazeux pour former une unité ou cellule de diffusion, le 15 gaz hydrogène impur ou le mélange gazeux étant passé

sous pression dans l'enveloppe où il vient en contact avec la surface extérieure du tube ou des tubes, l'hydrogène pur se diffusant à travers la ou les parois vers l'intérieur du tube, et passant ensuite par l'extré-20 mité ouverte ou les extrémités ouvertes du tube ou des tubes pour être recueilli extérieurement à l'unité.

Le ou les tubes de diffusion peuvent être faits en palladium pur ou en un alliage de palladium,tel qu'un alliage à 25i° argent-palladium et en fait, il,

25 ou ils, est, ou sont, habituellement chauffés à une fréquemment température d'au moins 300 e G et pouvant atteindre/jusqu'à 700°C.

En utilisant un tube de diffusion en une unité ou cellule de diffusion du type ci-dessus, on a constaté

que l'effet combiné de la température à laquelle le tube de palladium ou d'alliage do palladium est soumis, ou les tubes sont soumis, et de la différence de pression existant entre l'intérieur et l'extérieur de ceux-ci provoquait une distorsion et un aplatissement du tube ou des tubes individuels, avec pour résultat une réduction de la surface efficace de diffusion du tube ou des tubes, et conséquemment un abaissement du rendement en hydrogène pur ou même la possibilité d'une rupture éventuelle du tube ou des tubes et la mise hors service de l'unité.

Ce problème a été étudié et on a constaté que la tendance des tubes à diffusion d'hydrogène à la distorsion ou à l'aplatissement en service peut être sensiblement réduite, sinon complètement éliminée, d'une manière relativement simple.

Le principal objet de la présente invention est de surmonter les inconvénients indiqués plus haut et de réaliser un tube de diffusion d'hydrogène amélioré ou une unité de diffusion améliorée, dont le tube ou les tubes individuels soit ou soient moins sujets à distorsion et aplatissement que ne le sont les types existants de tubes de diffusion.

Un autre objet est de réaliser un tube de diffusion d'hydrogène qui puisse être employé pour une période prolongée sans réduction sensible de son rendement en hydrogène pur.

Conformément à la présente invention, donc, un élément de diffusion d'hydrogène comprenant un tube en

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matière perméable à l'hydrogène est caractérisé par le fait qu'il possède au moins un élément de raidissement qui maintient la rigidité latérale dudit tube dans les conditions de température et de pression auxquelles le 5 tube est soumis en service et qui s'étend sur la lon gueur du calibre dudit tube et la disposition étant telle que ledit élément de raidissement ou ledits éléments évitent ou empêchent sensiblement 1'aplatissement de la paroi du tube de diffusion en tout point ou en 10 tous points de la longueur dudit tube, en même temps qu'ils permettent le passage de l'hydrogène au-delà dudit.,ou desdits éléments. De préférence, on emploie un élément simple, s'étendant sur. la longueur du tube, en forme de ressort hélicoïdal ou de ruban métallique 15 tordu en acier inoxydable ou autre métal façonnable convenable tel que le nickel, ou une tige en céramique perméable, nu un tube perforé, mais on peut aussi utiliser à la place une série de fils ou rubans tordus, soit entrelacés, soit disposés consécutivement suivant 20 l'axe selon la section du tube, ou des tiges ou tubes métalliques ou céramiques eu même de la grenaille métallique.

On comprendra que, quand l'élément ou les éléments est ou sont en forme de ressort hélicoïdal 25 ou de ressorts hélicoïdaux, ilspeuvent avoir ou ne pas avoir un diamètre extérieur égal au diamètre intérieur du tube de diffusion. Dans le premier cas, le tube sera maintenu sensiblement d'une façon complète contre la distorsion et l'aplatissement, mais dans le second

cas il y a une tolérance pour une certaine distorsion ou aplatissement, dans une mesure commandée par la différence des diamètres respectifs.

La présente invention est illustrée au moyen d'un exemple, par le dessin schématique ci-joint, où:

La figure 1 est une vue en perspective d'un élément de diffusion d'hydrogène conforme à un mode de réalisation de la présente invention, et

La figure 2 est une vue en coupe partielle d'une unité ou cellule de diffusion contenant une série d'éléments de diffusion conformes à la présente invention.

Comme le montre clairement la figure 1, l'élément de diffusion d'hydrogène consiste en un tube allongé 1, qui peut être en palladium ou en alliage à 25/j argent-palladium, et qui est fermé à une extrémité 2. Le diamètre interne du tube 1 peut être de l'ordre d'environ l,kk mm à 6,35 et avoir une épaisseur de paroi de 0,077 à 0,127 mm. Pour éviter la rupture en service de ce tube 1 de petit diamètre et de paroi mince, on y insère un ressort hélicoïdal 3 en acier inoxydable, et tel qu'il s'étende au moins à travers toute la longueur du tube. Ce ressort hélicoïdal 3, qui conserve sa rigidité latérale dans les conditions de service du tube 1, évite l'aplatissement de la paroi du tube 1 dans une mesure qui obstruerait le passage de l'hydrogène par la section de celui-ci.

La figure 2 montre la manière dont un certain nombre d'éléments de diffusion semblables à celui nue

enveloppe extérieure, telle qu'elles sont communément utilisées dans les types existants de cellules de diffusion d'hydrogène, pour constituer une unité de diffusion.

Dans l'extrémité ouverte 4a d'une enveloppe cylindriquo/^en acier inoxydable est monté un godet 5 et par des ouvertures de sa base 6 s'étendent les extrémités ouvertes d'une série de tubes de diffusion 1,

huit de ceux-ci étant représentés sur le dessin. La dite extrémité ouverte 4a de l'enveloppe 4 est fermée par un chapeau terminal 7, ayant une ouverture centrale 8, qui constitue une issue pour l'hydrogène sortant des tubes 1. Les tubes 1 entourent un tube 4b lié à l'enveloppe 4 et communiquant à une extrémité 4c avec une arrivée de gaz 4d.

A l'intérieur de chaque tube 1 est placée une pièce de raidissement 3 en forme de ressort hélicoïdal, qui va de l'extrémité fermée 2 du tube 1, par la section du tube et au-delà de l'extrémité ouverte de celui-ci pour entrer en contact avec la face interne 7a du chapeau 7.

La façon de se servir de l'unité décrite ci-dessus sera évidente, on le pense, pour les techniciens et il ne semble pas qu'une description détaillée soit nécessaire ici. Il suffira de dire qu'en service l'hydrogène à purifier ou un mélange gazeux contenant de l'hydrogène pénètre dans l'enveloppe 4 sous pression par l'arrivée 4d, et, après avoir passé par le tube 4b, arrive à l'intérieur de l'enveloppe 4, en contact avec

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des éléments de diffusion 1. La perméabilité sélective du palladium ou de l'alliage de palladium dont les tubes 1 sont faits permet à l'hydrogène du gaz ou du mélange gazeux de travcsrser les parois desdit3 tubes ot de pénétrer à leur intérieur, alors que 1'autre ou les autres gaz demeurent dans l'enveloppe et sont retirés par la sortie 4g . IL ' hydrogène passe alors par les tubes 1, sort par leurs extrémités ouvertes pour arriver à l'intérieur du godet 3 puis à l'ouverture de sortie 8 du chapeau de fermeture 7«

Avec les unités de diffusion telles qu'on s'en servait jusqu'ici l'effet combiné do la température à laquelle l'unité fonctionnait et de la différence de pression existant entre l'intérieur et l'extérieur des tubes de diffusion était normalement suffisant pour provoquer la distorsion ou l'aplatissement des tubes individuels et ainsi la réduction de la surface efficace de diffusion, avec pour conséquence l'abaissement du rendement en hydrogène pur. Avec une unité de diffusion d'hydrogène conforme à la présente invention, cette distorsion et cet aplatissement sont réduits efficacement, sinon entièrement éliminés, par la présence de la pièce ou des pièces de raidissement.

Cela est clairement démontré par l'essai suivant :

Un tube de diffusion ayant un diamètre extérieur de 1,60 mm et une épaisseur de paroi de 0,076 mm et sans support interne a résisté sn service à une pression maxitsa de seulement 2.1 kg/cm2, à une température de 300 u C,

Le nême tube, raidi conforRiér.iont à la présente invention qu moyen de ressorts hélicoïdaux en acier inoxydable, a résisté sans distorsion ou aplatissement dans los conditions de service à une pression s'élevant jusqu'à 56 kg/ciTi2 à une température de 600°C. Les tubes de diffusion conformes à la présente invention peuvent donc fonctionner avec sécurité à une pression de 35 kg/ co2 à une température de 50G°C«

Il faut coraprendre que, dans l'application de la présente invention à une unité ou cellule de diffusion du type indiqué pliis haut contenant une série de tubes de diffusion, chacun des tubes de diffusion constituants devra incorporer un élément ou des éléments évitant la distorsion, conformes à la présente invention et qu'on entend donc que cette invention couprend dans son domaine une unité ou cellule de diffusion renfermant une série de tubes de diffusion individuels conformes à la présente invention.

La présente invention porto égaleuent sur un procédé pour la séparation de 1'hydrogéné dans des né-langes gazeux qui contiennent de l'hydrogène ou pour la purification de gaz hydrogène, caractérisée par le fait que ce procédé comporte l'emploi d'un tube de diffusion ou d'une unité ou cellule de diffusion conforme à la présente invention.

Claims

RESUME

Elément de diffusion d'hydrogène, pour la sépa ration de celui-ci dans des mélanges gazeux qui en contiennent ou pour la purification de gaz hydrogène impur, forné par un tube on matière perméable à 1'hydro gène et caractérisé par les points suivants, considérés isolément ou selon toute ooabinaison:

1*- Au moins un élément de raidissement maintient la rigidité latérale dans les conditions de te® pérature et de pression auxquelles le tube est soumis en service, cet élément étant disposé dans la section du tube et sur sa longueur et la paroi du tube étant ainsi protégé^ ou empêchée de s'aplatir en tout point de la longueur du tube, alors que le passage de 1'hydro gène lo long de cette picce ou de ces pièces est assuré .;2°- Le tube est en métal palladium ou en alliage de palladium.;3°~ Le tube est en alliage argent-palladium tel que l'alliage à 25>*- argent-palladium,

k°~ On emploie une pièce de raidissement simple en forme de ressort hélicoïdal allongé ou de ruban métallique tordu

5°- On emploie une tige céramique poreuse ou un tube perforé comme pièce do raidissement.

6°- Le ressort hélicoïdal ou le ruban métallique de raidissement sont en acier inoxydable ou en nickel,

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7°- On peut utiliser une série de ressorts hé-lico x daux en acior inoxydable ou nickel ou uno série de tiges céramiques.

3°- On peut utiliser couuo pièces de raidisso-5 i.:ent une série de grenailles métalliques de petit dia-

uètre, par exaapla en nickel.

9°- Un certain nombre d'éléaents de diffusion d'hydrogène conformes à la présente invention peuvent être incorporés dans une enveloppe extérieure pour 10 constituer une cellule ou unité de diffusion.

L1 'invention a également pour objet un procédé de séparation de l'hydrogène dans des uélanges gazeux qui en contiennent ou de purification de gaz hydrogène 15 inpur, caractérisée par le fait que le aélange gazeux ou le gaz hydrogène inpur est amené en contact avec un élément de diffusion d'hydrogène conforne à la présente invention. _ _ , _ , ..

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Conseil en Propriété Industrielle

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