MD4247C1 - Procedeu de sinteză a cis-8-dodecenilacetatului - feromon sexual al viermelui prunelor Grapholitha funebrana Tr. - Google Patents

Procedeu de sinteză a cis-8-dodecenilacetatului - feromon sexual al viermelui prunelor Grapholitha funebrana Tr.

Info

Publication number
MD4247C1
MD4247C1 MDA20120126A MD20120126A MD4247C1 MD 4247 C1 MD4247 C1 MD 4247C1 MD A20120126 A MDA20120126 A MD A20120126A MD 20120126 A MD20120126 A MD 20120126A MD 4247 C1 MD4247 C1 MD 4247C1
Authority
MD
Moldova
Prior art keywords
cis
alcohol
synthesis
sex pheromone
dodecenyl acetate
Prior art date
Application number
MDA20120126A
Other languages
English (en)
Russian (ru)
Other versions
MD4247B1 (ro
Inventor
Георге РОШКА
Василиса ОДОБЕСКУ
Тудор НАСТАС
Дина ЕЛИСОВЕЦКАЯ
Original Assignee
Институт По Защите Растений И Экологического Сельского Хозяйства Анм
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Институт По Защите Растений И Экологического Сельского Хозяйства Анм filed Critical Институт По Защите Растений И Экологического Сельского Хозяйства Анм
Priority to MDA20120126A priority Critical patent/MD4247C1/ro
Publication of MD4247B1 publication Critical patent/MD4247B1/ro
Publication of MD4247C1 publication Critical patent/MD4247C1/ro

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Abstract

Invenţia se referă la sinteza compuşilor organici nesaturaţi, în special la sinteza feromonului sexual al viermelui prunelor, care se utilizează în protecţia prunului.Esenţa invenţiei constă în aceea că la interacţiunea alcoolului propargilic cu 1-bromhexan în amoniac lichid se obţine compusul (1) nonin-2-ol-1 (v. schema de sinteză), care în prezenţa amidurii de sodiu şi etilendiamină se transformă în alcoolul acetilenic cu legătura triplă terminală nonin-8-ol-1 (2). Se protejează grupa hidroxilică în alcoolul (2) cu 2,3-dihidropiran cu formarea acetalului 1-(21-tetrahidropiraniloxi)-8-nonin (3), care în continuare se alchilează cu bromură de propil în 1-(21-tetrahidropiraniloxi)-dodecin-8 (4). După deprotejarea grupei hidroxilice (acid sulfuric de 16%, etanol) se obţine alcoolul acetilenic dodecin-8-ol-1 (5), reducerea căruia în prezenţa catalizatorului de Ni cu etilendiamină în etanol duce la cis-8-dodecenol-1 (6). La acetilarea alcoolului (6) cu clorură de acetil în benzen, în prezenţa piridinei, se obţine cis-8-dodecenilacetatul (7) - feromonul sexual al viermelui prunelor, care posedă o activitate biologică înaltă în condiţii de câmp.Schema de sinteză:HC≡CCH2OH → C6H13C≡CCH2OH (1) →HC≡C(CH2)7OH (2) → HC≡C(CH2)7OR (3, R = tetrahidropiranil) →C3H7C≡C(CH2)7OR (4) → C3H7C≡C(CH2)7OH (5) →cis-C3H7CH=CH(CH2)7OH (6) → cis-C3H7CH=CH(CH2)7OCOCH3 (7).Rezultatul tehnic constă în ieftinirea procesului de sinteză şi obţinerea feromonului sexual cu puritate izomerică şi activitate biologică la nivel cu etalonul.

Description

Invenţia se referă la sinteza compuşilor organici nesaturaţi, în special la sinteza feromonului sexual al viermelui prunelor, care se utilizează în protecţia prunului.
Este cunoscută schema de sinteză a cis-8-dodecenilacetatului [1], care constă în alchilarea derivatei de Li a pentinei-1 cu clor-iodhexanul (1) cu prelungirea catenei carbonice până la C12 cu ajutorul reacţiei de cianare.
Dezavantajul acestei scheme de sinteză este că ea include hidrocarbura acetilenică pentin-1, care este o substanţă foarte toxică şi costisitoare şi clor-iodhexanul, care se obţine în câteva stadii. Calea de sinteză a alcoolului-cheie acetilenic (5) este complicată şi include multe stadii.
De asemenea este cunoscută schema de sinteză a cis-8-dodecenilacetatului [2], care constă în condensarea reagentului Grigniard al bromurii 1-brom-5-(1-etoxi)etoxipentan (care se obţine în câteva stadii) cu 1-bromhept-3-in - obţinut prin reacţia de oxietilare a hidrocarburii acetilenice pentin-1 cu esterul 2-cloretilvinil. Această schemă de sinteză, de asemenea, include hidrocarbura acetilenică pentin-1 (neajunsurile căreia au fost menţionate mai sus), iar sinteza alcoolului-cheie - dodecin-8-ol-1, în general, este complicată şi include multe stadii.
Problema pe care o rezolvă invenţia propusă este excluderea din sinteza cis-8-dodecenilacetatului a hidrocarburii acetilenice pentin-1 şi a dihalogenilor ori a halogenacetalilor şi simplificarea schemei de sinteză a cis-8-dodecenilacetatului.
Noutatea invenţiei constă în aceea că legătura triplă în procedeul de obţinere a cis-8-dodecenilacetatului se introduce prin utilizarea alcoolului propargilic (care este de zeci de ori mai ieftin ca hidrocarbura pentin-1), şi anume: se obţine alchilderivata alcoolului propargilic cu legătura triplă în poziţia 2 - în acest caz nonin-2-ol-1 (1, schema de sinteză), care, mai apoi, în prezenţa amidurii de sodiu şi etilendiamină se transformă în alcoolul acetilenic nonin-8-ol-1 (2) cu legătura triplă (acetilenică) terminală, adică are loc regruparea legăturii triple în alchilderivatele alcoolului propargilic, care se utilizează cu succes în sinteza cis-8-dodecenilacetatului - feromonul sexual al viermelui prunelor.
Esenţa invenţiei constă în aceea că prin acţiunea alcoolului propargilic cu bromura 1-bromhexan în amoniac lichid se obţine substanţa nonin-2-ol-1 (1), care în prezenţa amidurii de sodiu şi etilendiamină se transformă în alcoolul nonin-8-ol-1 (2) cu legătura acetilenică terminală. Protecţia grupei hidroxile în alcoolul (2) cu 2,3-dihidropiran duce la acetalul 1-(21-tetrahidropiraniloxi)-8-nonin (3), care după reacţia cu bromura de propil se transformă în 1-(21-tetrahidropiraniloxi)-dodecin-8 (4). După deprotejarea grupei hidroxile (16% acid sulfuric, etanol) se obţine alcoolul acetilenic dodecin-8-ol-1 (5), reducerea căruia în prezenţa catalizatorului de Ni cu etilendiamină în alcool etilic duce la cis-8-dodecenol-1 (6). Prin acetilarea alcoolului (6) cu clorură de acetil în benzen în prezenţa piridinei se obţine cis-8-dodecenilacetatul (7) - componentul principal al feromonului sexual al viermelui prunelor, care a manifestat activitate biologică înaltă în condiţii de câmp.
Schema de sinteză:
HC≡CCH2OH → C6H13C≡CCH2OH (1) →
HC≡C(CH2)7OH (2) → HC≡C(CH2)7OR (3, R= tetrahidropiranil) →
C3H7C≡C(CH2)7OR (4) → C3H7C≡C(CH2)7OH (5) →
C3H7CH=CH(CH2)7OH (6) → C3H7CH=CH(CH2)7OCOCH3 (7)
Rezultatul tehnic obţinut cu ajutorul procedeului propus se datoreşte faptului că în sinteza cis-8-dodecenilacetatului se foloseşte regruparea legăturii triple în alchilderivatele alcoolului propargilic, ce simplifică şi ieftineşte procesul de sinteză şi permite obţinerea feromonului sexual cu puritate izomerică şi activitate biologică la nivel cu martorul.
Exemple de realizare a invenţiei
Exemplul 1.
Nonin-2-ol-1 (1). Într-un balon de 1,0 L cu agitator, deflegmator şi picurătoare se toarnă 0,8 L amoniac lichid, se adaugă puţin nitrat de fier(III), apoi în porţii mici se adaugă 7 g (1,0 mol) litiu metalic. După 30 min se adaugă 28,0 g (0,5 mol) alcool propargilic. Peste 2 ore se picură 62,7 g (0,38 mol) bromură de hexil în 150 mL tetrahidrofuran, se amestecă 2…3 ore şi se lasă peste noapte. A doua zi se amestecă 2 ore, apoi se adaugă clorură de amoniu pentru a descompune produsul reacţiei, se diluează cu apă şi se extrage cu eter. Stratul organic se spală şi se usucă pe Na2SO4. S-au obţinut 37,2 g substanţă (70%) cu temperatura de fierbere (t.f.) 115…120°C/2 mm Hg.
Exemplul 2.
Nonin-8-ol-1 (2). Într-un balon de 1,0 L cu agitator se obţine amidură de sodiu (din 18,1 g sodiu în amoniac lichid). După aceasta se evaporă 70% din amoniac şi se adaugă repede 390 mL etilendiamină. În continuare, amestecul reactant se încălzeşte până la 80°C şi se agită 15 min, se răceşte până la 60°C şi se adaugă 36,4 g (0,26 mol) nonin-2-ol-1 (1), amestecul reactant se încălzeşte. După adăugarea alcoolului se agită 20 min, apoi se agită la 80°C 4…6 ore. Sfârşitul reacţiei se determină conform cromatografiei pe strat subţire. Produsul reacţiei se descompune cu apă, se extrage cu eter, se prelucrează cu apă, se usucă stratul organic şi se distilează. S-au obţinut 21,9 g substanţă cu t.f. 90…115°C/2 mm Hg.
Exemplul 3.
Dodecin-8-ol-1 (5). Într-un balon de sticlă de 1,0 L cu agitator, picurătoare şi răcitor cu tub cu KOH se toarnă 800 mL amoniac lichid, se adaugă nitrat de fer (III) şi 2,4 g litiu (0,35 mol) în porţii mici. După obţinerea amidurii de litiu încet se adaugă 33,6 g (0,15 mol) alcool acetilenic (2) protejat cu dihidropiran (substanţa 3, obţinută din nonin-8-ol-1 şi dihidropiran în prezenţa HCl conc. la 20°C) şi se amestecă 2 ore. Apoi se picură 16,2 g (0,15 mol) bromură de propil în 40 mL tetrahidrofuran, se amestecă 2…3 ore şi se lasă peste noapte. A doua zi se amestecă 2 ore, se adaugă clorură de amoniu, 200 mL eter, se evaporă amoniacul şi se descompune cu apă. Stratul organic se separă, se spală cu apă şi se usucă. Se evaporă solventul, se deprotejează grupa OH (16% acid sulfuric, etanol), se distilează solventul, iar reziduul se distilează în vid. S-au obţinut 16,3 g (60%) dodecin-8-ol cu t.f. 85…90°C/1 mm Hg cu puritatea de 93%. După purificare pe coloană cu silicagel s-au obţinut 15,4 g substanţă cu puritatea de 98%, spectrul-IR, cm-1: 2244, 3100…3600.
Exemplul 4.
Cis-8-dodecen-1-ol (6). Într-un balon de 0,25 L se introduc 1,9 g acetat de nichel şi 32 mL alcool etilic, se suflă sistemul cu hidrogen şi cu o seringă la agitare se introduce soluţia de 0,3 g borhidrură de sodiu în 15 mL alcool etilic, 0,9 mL etilendiamină şi 14,6 g (0,08 mol) dodecin-8-ol în 30 mL alcool etilic. Se amestecă până la încetarea absorbirii hidrogenului. Sfârşitul reacţiei se controlează cu ajutorul cromatografiei gaz-lichid. După terminarea reacţiei se distilează în vid şi se obţin 11,8 g (80%) substanţă cu t.f. 80…95°C/1 mm Hg, spectrul-IR, cm-1: 1050, 1640, 3640.
Exemplul 5.
Cis-8-dodecenilacetatul (7). Într-un balon se plasează 11 g (0,06 mol) cis-8-dodecenol, 110 mL benzen şi 5,7 g (0,072 mol) piridină. La amestecare şi la temperatura camerei se adaugă 5,7 g (0,072 mL) clorură de acetil. Se amestecă 3 ore la 50°C, se controlează mersul reacţiei cu ajutorul cromatografiei pe strat subţire. După sfârşitul reacţiei produsul obţinut se descompune cu apă, stratul de eter se spală cu o soluţie concentrată de hidrogencarbonat de sodiu, apoi cu apă şi se usucă reziduul cu sulfat de sodiu. Solventul se evaporă şi se distilează în vacuum. Se obţin 11,5 g (85%) acetat cu t.f. de 90…100°C/1 mm Hg, nd 20 1,4654, spectrul-IR, cm-1: 1030, 1230, 1640, 1735, 2985.
Conform materialelor cererii de invenţie, unul dintre avantajele procedeului este faptul că legătura triplă în procedeul de obţinere a cis-8-dodecenilacetatului se introduce prin utilizarea alcoolului propargilic (care este de zeci de ori mai ieftin ca hidrocarbura pentin-1), şi anume: se obţine alchilderivata alcoolului propargilic cu legătura triplă în poziţia 2 - în acest caz nonin-2-ol-1 (1), care, mai apoi, în prezenţa amidurii de sodiu şi etilendiamină se transformă în alcoolul acetilenic nonin-8-ol-1 (2, substanţă-cheie în sinteza cis-8-dodecenilacetatului) cu legătura triplă (acetilenică) terminală, adică are loc regruparea legăturii triple în alchilderivatele alcoolului propargilic, care se utilizează cu succes în sinteza cis-8-dodecenilacetatului - feromonul sexual al viermelui prunelor.
1. Holan G. and O,Keefe D.F. An improved synthesis of insect sex attractant: cis-8-dodecen-1-ol acetate. Tetrahedron Letters, No 9, pp. 673-674, 1973
2. Одиноков В.Н., Ишмуратов Г.Ю., Балезина Г.Г., Толстиков Г.А. Феромоны насекомых и их аналоги. XIII. Синтез (Е)- и (Z)-8-додеценилацетатов - компонентов половых феромонов Grapholitha funebrana и Grapholitha molesta. Химия природных соединений, № 3, с. 398-400, 1985

Claims (1)

  1. Procedeu de sinteză a cis-8-dodecenilacetatului, care prevede următoarele stadii: interacţiunea alcoolului propargilic cu 1-bromhexan în amoniac lichid cu obţinerea nonin-2-ol-1, care se transformă în nonin-8-ol-1 în prezenţa amidurii de sodiu şi etilendiamină, protecţia grupei hidroxilice din nonin-8-ol-1 cu 2,3-dihidropiran, cu obţinerea 1-(21-tetrahidropiraniloxi)-8-noninei, interacţiunea ei cu bromură de propil cu transformarea în 1-(21-tetrahidropiraniloxi)-dodecin-8, deprotejarea grupei hidroxilice (acid sulfuric de 16%, etanol) cu obţinerea dodecin-8-ol-1, care în prezenţa catalizatorului de Ni cu etilendiamină în etanol se reduce în cis-8-dodecenol-1, după care ultimul se acetilează cu clorură de acetil în benzen în prezenţa piridinei cu obţinerea cis-8-dodecenilacetatului.
MDA20120126A 2012-10-19 2012-10-19 Procedeu de sinteză a cis-8-dodecenilacetatului - feromon sexual al viermelui prunelor Grapholitha funebrana Tr. MD4247C1 (ro)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
MDA20120126A MD4247C1 (ro) 2012-10-19 2012-10-19 Procedeu de sinteză a cis-8-dodecenilacetatului - feromon sexual al viermelui prunelor Grapholitha funebrana Tr.

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
MDA20120126A MD4247C1 (ro) 2012-10-19 2012-10-19 Procedeu de sinteză a cis-8-dodecenilacetatului - feromon sexual al viermelui prunelor Grapholitha funebrana Tr.

Publications (2)

Publication Number Publication Date
MD4247B1 MD4247B1 (ro) 2013-08-31
MD4247C1 true MD4247C1 (ro) 2014-03-31

Family

ID=49117532

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
MDA20120126A MD4247C1 (ro) 2012-10-19 2012-10-19 Procedeu de sinteză a cis-8-dodecenilacetatului - feromon sexual al viermelui prunelor Grapholitha funebrana Tr.

Country Status (1)

Country Link
MD (1) MD4247C1 (ro)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN109609609B (zh) * 2019-01-25 2022-04-19 河北出入境检验检疫局检验检疫技术中心 一种李小食心虫的实时荧光pcr检测方法

Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3906035A (en) * 1973-01-30 1975-09-16 Commw Scient Ind Res Org Process for the preparation of cis-8-dodecen-1-ol acetate
GB1504077A (en) * 1975-07-08 1978-03-15 Procida Method for controlling cryptophlebia leucotreta using dodecenyl acetate
US4877891A (en) * 1987-08-08 1989-10-31 Basf Aktiengesellschaft 1,1-dialkoxy- or 1,1-(alpha, omega-methylenedioxy)-non-2-yn-9-01 and their OH-protected derivatives
JPH08231304A (ja) * 1995-02-24 1996-09-10 Norin Suisansyo Sanshi Konchu Nogyo Gijutsu Kenkyusho キボシカミキリの性刺激剤
US6838576B1 (en) * 2003-10-23 2005-01-04 3M Innovative Properties Company Process for preparing functional group-containing olefinic compounds

Patent Citations (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3906035A (en) * 1973-01-30 1975-09-16 Commw Scient Ind Res Org Process for the preparation of cis-8-dodecen-1-ol acetate
GB1504077A (en) * 1975-07-08 1978-03-15 Procida Method for controlling cryptophlebia leucotreta using dodecenyl acetate
US4877891A (en) * 1987-08-08 1989-10-31 Basf Aktiengesellschaft 1,1-dialkoxy- or 1,1-(alpha, omega-methylenedioxy)-non-2-yn-9-01 and their OH-protected derivatives
JPH08231304A (ja) * 1995-02-24 1996-09-10 Norin Suisansyo Sanshi Konchu Nogyo Gijutsu Kenkyusho キボシカミキリの性刺激剤
US6838576B1 (en) * 2003-10-23 2005-01-04 3M Innovative Properties Company Process for preparing functional group-containing olefinic compounds

Non-Patent Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
Holan G. and O,Keefe D.F. An improved synthesis of insect sex attractant: cis-8-dodecen-1-ol acetate. Tetrahedron Letters, No 9, pp. 673-674, 1973 *
Kenji Mori and Takuya Tashiro. Useful reactions in Modern Pheromone Synthesis. Current Organic Synthesis, 2004, 1, 11-29, Regăsit în Internet la 2013.06.24, url: http://benthamscience.com/cos/sample/cos1-1/Mori.pdf *
Kenji Mori. The Synthesis of Insect Pheromones, in The Total Synthesis of Natural Products, Vol. 4, 1981. Edited by John ApSimer vezi pag. 6, 9-10, 25-26 *
Одиноков В.Н., Ишмуратов Г.Ю., Балезина Г.Г., Толстиков Г.А. Феромоны насекомых и их аналоги. ХIII. Синтез (Е)- и (Z)-8-додеценилацетатов - компонентов половых феромонов Grapholitha funebrana и Grapholitha molesta. Химия природных соединений, № 3, с. 398-400, 1985 *

Also Published As

Publication number Publication date
MD4247B1 (ro) 2013-08-31

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Schlesinger et al. Procedures for the Preparation of Methyl Borate1
ES2901475T3 (es) Preparación de 3-hidroxi-3,6-dimetilhexahidrobenzofuran-2-ona y derivados de la misma
CN101289439B (zh) 一种制备阿拉伯烯糖的方法
MD4247C1 (ro) Procedeu de sinteză a cis-8-dodecenilacetatului - feromon sexual al viermelui prunelor Grapholitha funebrana Tr.
CN106380421B (zh) 沙库必曲的合成方法
Nenitzescu et al. The synthesis of cyclic alcohols and olefins by the interaction of dimagnesium halides and esters
CN104151342A (zh) 一种合成联硼酸频那醇酯的方法
Hawthorne Preparation of Trialkylboranes or Primary Alcohols from Pyridine Borane and Terminal Olefins
Lü et al. Study on the selectivity in the electrophilic monofluorination of 2, 3-allenoates with Selectfluor™: an efficient synthesis of 4-fluoro-2 (5 H)-furanones and 3-fluoro-4-oxo-2 (E)-alkenoates
CN108276461B (zh) 一种乙基香兰素-β-D-吡喃葡萄糖苷的廉价合成方法
Reddy et al. A general and efficient stereoselective synthesis of γ-azido-tetrahydrofuran carboxylic acids from glycals
CN112592326B (zh) 手性(6z,9z)-3,4-环氧十八碳二烯的对映选择性合成方法
Gonzalez Sierra et al. Stereospecific transformation of grindelic acid into the antifeedant 6. alpha.-hydroxygrindelic acid, its 6. beta.-epimer, and other related natural diterpene acids
CN105439827A (zh) 一种1,2-O-双十六烷基-rac-甘油的合成方法
Chang et al. Concise synthesis of 3-arylpiperidines
CN109503545B (zh) 一种1,4-环己二酮单乙二醇缩酮的制备方法
CN101787003A (zh) 5,6-环氧-5,6-二氢-β-紫罗兰醇的制备方法
CN101759730A (zh) 一种烷基阿拉伯糖苷的制备方法
Corey et al. Stereospecific synthesis of a biologically active dehydro derivative of the C18-juvenile hormone of cecropia. New routes to a key C12-intermediate
US2928854A (en) Alkatrienoic acid compound
CN117186169B (zh) 芸苔素内酯的纯化方法
RU2366647C1 (ru) Способ получения 3-замещенных-3-(3-феноксифенил)-2-пропененитрилов
Shaji et al. Synthesis of 1-octacosanol from 1, 12 dodecanediol and cetyl alcohol
Evans et al. 58. The dichlorobutanediols. Part I. The addition of hypochlorous acid to some chlorobutenols
US2495735A (en) Process for preparing lower alkyl esters of 3-hydroxy-11-keto-12-bromonorcholanic acid

Legal Events

Date Code Title Description
FG4A Patent for invention issued
KA4A Patent for invention lapsed due to non-payment of fees (with right of restoration)
MM4A Patent for invention definitely lapsed due to non-payment of fees