NO140302B - Fremgangsmaate til fremstilling av ftalazino(2,3-b)-ftalazin-5(14h), 12(7h)-dion - Google Patents

Fremgangsmaate til fremstilling av ftalazino(2,3-b)-ftalazin-5(14h), 12(7h)-dion Download PDF

Info

Publication number
NO140302B
NO140302B NO741127A NO741127A NO140302B NO 140302 B NO140302 B NO 140302B NO 741127 A NO741127 A NO 741127A NO 741127 A NO741127 A NO 741127A NO 140302 B NO140302 B NO 140302B
Authority
NO
Norway
Prior art keywords
acid
yield
phthalazino
phthalaldehyde
azine
Prior art date
Application number
NO741127A
Other languages
English (en)
Other versions
NO140302C (no
NO741127L (no
Inventor
Anacleto Gianantonio
Antonio Coco
Original Assignee
Lepetit Spa
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Lepetit Spa filed Critical Lepetit Spa
Publication of NO741127L publication Critical patent/NO741127L/no
Publication of NO140302B publication Critical patent/NO140302B/no
Publication of NO140302C publication Critical patent/NO140302C/no

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D487/00Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, not provided for by groups C07D451/00 - C07D477/00
    • C07D487/02Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, not provided for by groups C07D451/00 - C07D477/00 in which the condensed system contains two hetero rings
    • C07D487/04Ortho-condensed systems

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Nitrogen And Oxygen Or Sulfur-Condensed Heterocyclic Ring Systems (AREA)
  • Medicines That Contain Protein Lipid Enzymes And Other Medicines (AREA)
  • Medicinal Preparation (AREA)

Description

Foreliggende oppfinnelse vedrører en ny fremgangsmåte til fremstilling av den anti-inflammatorisk virksomme forbindelse ftalazino[2,3-b]ftalazin-5(14H), 12(7H)-dion beskrevet i US-patent nr. 3.557.108. Ifølge dette patent fremstilles forbindelsen ved hjelp av en rekke reaksjoner som først leder til forbindelsen 3,4-dihydro-l(2H)-ftalazinon som videre omsettes med 2-brommetyl-benzoylklorid slik at man dermed oppnår den tetracykliske slutt-forbindelsen. Selv om det siste trinnet kan foretas i industriell målestokk med ganske gode utbytter, representerer fremstillingen av mellomproduktet 3,4-dihydro-l(2H)-ftalazinon i store mengder betydelige vanskeligheter og begrenser det totale utbyttet. Formålet med foreliggende oppfinnelse består i å tilveiebringe
en ny og nyttig fremgangsmåte til fremstilling av forbindelsen ftalazino[2,3-b]ftalazin-5(14H), 12(7H)-dion.
Foreliggende fremgangsmåte består vesentlig av en
reduktiv ringslutning av azinforbindelsen av ftaldehydsyre og dens lavere alkylestere med formel I eller deres omleirings-produkt, 2-ftalidyl-l(2H)-ftalazinon med formel II, ifølge nedenstående reaksjonsskjerna:
hvor R er hydrogen og lavere alkyl.
Forbindelsene med formel I og II er kjente og kan fremstilles ifølge S. Gabriel et al. i Ber. 2_6, 521 (1893), henholds-vis W. Griehl et al. i Ber. 91, 1816 (1958).
Forbindelsene med formel II kan mer spesielt oppnås enten ved oppvarming av azinforbindelsen (I) i eddiksyre eller fortynnede mineralsyrer, eller ved å smelte nevnte azinforbindelse, eller ved direkte syntese fra 1(2H)-ftalazinon og ftalaldehydsyre. Høyere utbytter oppnås ved å omdanne forbindelsen med formel I
til derivatet med formel II under anvendelse av metoder som er litt forskjellige fra de som eir beskrevet av W. Griehl. Derivatet med formel I kan f.eks. oppvarmes i et inert organisk oppløsningsmiddel i nærvær av en sur katalysator ved azeotrop avdestillering av det dannede vann.
Ifølge foreliggende fremgangsmåte kan azinderivatet av ftalaldehydsyre også anvendes i form av et salt, fortrinnsvis med et egnet kation som gir oppløselighet i vann, slik som f.eks. ammonium, lavere alkylammonium, hydroksy lavere alkylammonium, Na<+>, K<+> og lignende.
Reduksjon av forbindelsene I og II med ringslutning til ftalazino[2,3-b]ftalazin-5(14H), 14(7H)-dion utføres under anvendelse som reduksjonsmidler av metaller, slik som tinn, sink, aluminium i lavere alifatiske organiske syrer eller mineralsyrer eller hydrogengass i nærvær av katalysatorer. Når det gjelder reduksjon med metaller, er det spesielt fordelaktig å anvende sink i saltsyre, svovelsyre eller eddiksyre ved forskjellige konsentrasjoner og ved en temperatur varierende fra 10 til 100°C.
Reaksjonen med metaller utføres ved tilsetning til en suspensjon av utgangsforbindelsene I og II i en valgt syre, av flere porsjoner av det valgte metall i form av spon, granulater eller pulver under omrøring, eller ved tilsetning av syren til en suspensjon av utgangsmaterialet og av metallreduksjonsmidlet i vann. Blandingen holdes under omrøring ved den ønskede temperatur i "1-10 timer, hvoretter, etter avkjøling, den ekstraheres med organiske oppløsningsmidler slik som f.eks. lavere halogenerte hydrokarboner. Inndampning av oppløsningsmidlet etter vasking med fortynnet alkali og tørking, gir ftalazino[2,3-b]ftalazin-5 (14H), 12(7H)-dion. Ifølge det ovenfor angitte reaksjonsskjerna vil behandlingen med syrer, når reaksjonen utføres med forbindelse I som utgangsmateriale, begunstige den samtidige omdannelse av forbindelse I til forbindelse II. Den sistnevnte forbindelse gjennomgår imidlertid reduktiv ringslutning under de samme reak-sjonsbetingelser.
Den katalytiske reduksjon med hydrogengass kan utføres ved en temperatur varierende fra 10 til 200°C ved et trykk varierende fra atmosfæretrykk til omkring 60 atmosfærer. Vanlig-vis anvendes oppløsningsmidler valgt fra vann, lavere alkanoler, eddiksyrer og aromatiske hydrokarboner, f.eks. benzen, toluen og xylen, og katalysatorene velges i alminnelighet blant de vanlige hydrogeneringskatalysatorer slik som f.eks. PtG^/ Pt, Pd, Ru,
Rh, fortrinnsvis absorbert på bærere, og Raney-nikkel.
Innvinningen av sluttproduktet etter filtrering av katalysatoren, representerer ingen vanskeligheter ettersom blandingen avkjøles for å krystallisere eller inndampes til tørrhet slik at det dannes en rest som kan renses videre ved krystalli-ser ing.
Bruken av eddiksyre som oppløsningsmiddel for den katalytiske hydrogeneringsreaksjon er sperielt fordelaktig fordi begge utgangsforbindelser I og II kan fremstilles in situ direkte fra ftalaldehydsyre eller dens lavere alkylestere og hydrazin. Når det gjelder forbindelse II, er det ifølge Griehl åpenbart nødvendig å holde blandingen ved kokepunktet i et lengre tidsrom for å omdanne azinforbindelsen til det tilsvarende ftalidylderivat.
Bruken av vann som oppløsningsmiddel er spesielt hensikts-messig når man anvender et vannoppløselig salt av azinderivatet av ftalaldehydsyre som utgangsmateriale. I dette tilfellet kan saltene dannes direkte in situ ved oppløsning av ftalaldehydsyre i en vandig oppløsning inneholdene et overskudd av midlet som kan gi kationet, slik som f.eks. ammoniumhydroksyd, og deretter behandle den oppnådde vandige oppløsning med den støkiometriske mengde av hydrazin.
Den erholdte oppløsning underkastes deretter katalytisk hydrogenering ifølge de ovenfor beskrevne betingelser. Når hydrogenering foretas ved lav temperatur, slik som f.eks. 10-50°C og ved et trykk på mellom atmosfæretrykk og 10 atmosfærer, blir den hydrogenerte oppløsning etter frafiltrering av katalysatoren, oppvarmet ved 60-100°C eller surgjort for å fullende ringslutningen. Hvis det urene produkt som oppnås ved surgjøring,frem-deles inneholder noen alkalioppløselige ikke-ringsluttede pro-dukter slik som f.eks. 1,2-bis(o-karboksybenzyl)-hydrazin, kan ringslutningen fullendes ved oppvarming, fortrinnsvis i et opp-løsningsmiddel slik som dioksan, eddiksyre og dimetylformamid.
Følgende eksempler illustrerer oppfinnelsen.
Eksempel 1
En suspensjon av 15 g ftalaldehydsyreazin i 100 ml eddiksyre, hydrogeneres i en bombe ved 130°C ved et trykk på 20 atmosfærer i nærvær av 0,68 g 10% Pd adsorbert på trekull. Når den teoretiske mengde hydrogengass er adsorbert, filtreres den varme oppløsning og inndampes deretter under vakuum. Den oppnådde rest krystalliseres fra etanol. Utbytte 10 g (75%) . Ved hydrogenering under de samme betingelser oppnås azinderivatet av metylesteren av ftalaldehydsyre (smp. 133-135°C), nemlig ftalazino[2,3-b]ftalazin-5(14H), 12(7H)-dion i et utbytte på 68%.
Det i nedenstående eksempler benyttede utgangsmateriale 2-ftalidyl-1(2H)-ftalazinon, fremstilles som følger: 50 g av azinderivatet av ftalaldehydsyre oppvarmes i omkring 3 timer i toluen med 1 g p-toluensulfonsyre som katalysator. Under oppvarmingen blir det dannede vann avdestillert azeotropisk. Ved avkjøling av reaksjonsblandingen oppnås det krystallinske produkt, smp. 225-226°C, utbytte 43 g (91%).
Eksempel 2
En suspensjon av 11,15 g 2-ftalidyl-1(2H)-ftalazinon i 100 ml eddiksyre hydrogeneres ved 100°C og ved et trykk på 20 atmosfærer i nærvær av 0,55 g 10% Pd på trekull. Når den teoretiske mengde hydrogengass er oppbrukt, filtreres den varme oppløsning og inndampes deretter til tørrhet. Resten oppløses i kloroform og den organiske oppløsning blir etter vasking med vandig .Na2CO3 og med vann, inndampet og dette gir 9,8 g ftal-azinon, 3-b] f talazin-5 (14H) , 12(7H)-dion (87%).
Under anvendelse av PtG^ som katalysator oppnås 8,4 g (80%) av sluttproduktet.
Eksempel 3
En suspensjon av 28 g 2-ftalidyl-1(2H)-ftalazinon i 200 ml eddiksyre hydrogeneres ved 80°C og ved 10 atmosfærers trykk under anvendelse av en Adams platina dioksydkatalysator. Utbytte 19 g (68%).
Eksempel 4
En suspensjon av 15 g 2-ftalidyl-1(2H)-ftalazinon i eddiksyre hydrogeneres ved 100°C og 28 atmosfærers trykk under anvendelse av 10% Pd på trekull som katalysator. Utbytte 10 g (80%).
Et utbytte på 61% oppnås under anvendelse av Pt adsorbert på trekull og etanol som oppløsningsmiddel.
Et utbytte på 70% oppnås når xylen anvendes som oppløsnings-middel .
Eksempel 5
En suspensjon av 30 g 2-ftalidyl-1(2H)-ftalazinon i 500 ml eddiksyre hydrogeneres ved 80°C og ved et trykk på 2,5 atmosfærer i nærvær av 1 g 10% Pd på trekull. Utbytte 23 g (81%).
Når reaksjonen utføres ved atmosfæretrykk, er utbytte 78%.
Eksempel 6
Til en suspensjon av 5,6 g 2-ftalidyl-1(2H)-ftalazinon og 18,3 g sinkpulver i 50 ml vann, tilsettes 140 g 30% H2S04 iløpet av 4 timer, mens temperaturen holdes ved omkring 90°C. Når tilsetningen er ferdig, holdes blandingen ved 90°C i ytter-ligere 2 timer. Etter avkjøling ekstraheres den faste massen med kloroform og den organiske oppløsning blir etter vasking med vandig Na2CO.j og vann, inndampet. Resten krystalliseres fra etanol. Utbytte 3,2 g (60%).
Ved ialt vesentlig å følge samme metode som ovenfor, men ved å tilsette 100 ml eddiksyre i steden for 140 g 30% svovelsyre, oppnås sluttproduktet i et utbytte på 80%.
Eksempel 7
22 g ftalaldehydsyreazin suspenderes i 50 ml H^O. Til
denne suspensjon tilsettes 450 g 30% I^SO^ under omrøring. Deretter oppvarmes blandingen ved 90°C og 60 g sinkpulver tilsettes i små porsjoner. Etter omkring 2 timer ved 90°C avkjøles blandingen og det urene bunnfall ekstraheres med kloroform. Etter
vasking med vandig Ha^ CO^ og vann,inndampes den organiske opp-løsning. Utbytte 14 g (72%).
Eksempel 8
En suspensjon av ftalaldehydsyreazin, oppnådd ved tilsetning av 4 g 98% hydrazinhydrat til 25 g ftalaldehydsyre opp-løst i 200 ml ved romtemperatur, hydrogeneres ved atmosfæretrykk i nærvær av 1 g 10% Pd på trekull. Temperaturen under hydrogeneringen holdes mellom 25 og 30°C. Når den teoretiske mengde hydrogengass er oppbrukt, konsentreres blandingen til et volum på omkring 80 ml og bunnfallet som dannes ved avkjøling inn-vinnes på et filter. Utbytte 15,4 g (70%).
Eksempel 9
Til en oppløsning av 14 g ftalaldehydsyre i 100 ml eddiksyre, tilsettes 2 g 98% hydrazinhydrat. Blandingen kokes under tilbakeløp i 20 minutter og hydrogeneres deretter ved 100°C og 40 atmosfærers trykk i nærvær av 4 g Raney-nikkel. Utbytte 8 g (76%) .
Hydrogeneringen kan alternativt utføres med 5% Rh på trekull som katalysator ved 60°C og 30 atmosfærers trykk med et utbytte på 68%.
Eksempel 10
Til en oppløsning av -48 g ftalaldehydsyre i 500 ml 15% ammoniumhydroksyd, tilsettes 8,2 g 98% hydrazinhydrat i 40 ml ved 20°C. Etter tilsetning av 5 g 5% Pd på karbon, hydrogeneres blandingen ved 25°C og ved atmosfærers trykk. Etter filtrering av katalysatoren, surgjøres oppløsningen med saltsyre og det urene produkt som utfelles oppsamles på et filter og renses deretter ved ekstraksjon med varm dioksan. Ved avkjøling av det organiske ekstrakt oppnås 32 g (76%) ftalazino[2,3-b]ftalazin-5(14H), 12(7H)-dion. Oppløsningen etter filtrering av katalysatoren kan alternativt tilbakeløpskokes uten noen surgjøring. Produktet som utfelles oppsamles på et filter og renses deretter ved krystallisering, utbytte 65%.

Claims (1)

  1. Fremgangsmåte til fremstilling av ftalazino[2,3-b]-ftalazin-5(14H), 12(7H)-dion som har formelen:
    karakterisert ved reduktiv ringslutning av en forbindelse valgt fra ftalaldehydsyreazin, dets salter, dets lavere alkylestere og 2-ftalidyl-1(2H)-ftalazinon som dannes fra ftalaldehydsyreazin eller dets ovenfor nevnte derivater, ved hjelp av et reduksjonsmiddel valgt fra: a) et metall slik som sink, tinn og aluminium i et surt medium ved en temperatur på mellom 10 og 100°C, og b) hydrogengass i nærvær av en hydrogeneringskatalysator.
NO741127A 1973-04-27 1974-03-29 Fremgangsmaate til fremstilling av ftalazino(2,3-b)-ftalazin-5(14h), 12(7h)-dion NO140302C (no)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
GB2020073A GB1412527A (en) 1973-04-27 1973-04-27 Method for the preparation of phthalqzino o2,3-b phthalazine-5 14h, 12 7h-dione

Publications (3)

Publication Number Publication Date
NO741127L NO741127L (no) 1974-10-29
NO140302B true NO140302B (no) 1979-04-30
NO140302C NO140302C (no) 1979-08-08

Family

ID=10142085

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
NO741127A NO140302C (no) 1973-04-27 1974-03-29 Fremgangsmaate til fremstilling av ftalazino(2,3-b)-ftalazin-5(14h), 12(7h)-dion

Country Status (25)

Country Link
US (1) US3886154A (no)
JP (1) JPS5221519B2 (no)
AR (1) AR198571A1 (no)
AT (1) AT333773B (no)
AU (1) AU476794B2 (no)
BE (1) BE814249A (no)
CA (1) CA1021339A (no)
CH (2) CH589087A5 (no)
CS (2) CS184350B2 (no)
DD (1) DD110871A5 (no)
DE (1) DE2414681C3 (no)
DK (1) DK138329B (no)
EG (1) EG11284A (no)
ES (1) ES425748A1 (no)
FR (1) FR2227275B1 (no)
GB (1) GB1412527A (no)
HU (1) HU169350B (no)
IN (1) IN138635B (no)
NL (1) NL7405323A (no)
NO (1) NO140302C (no)
PL (1) PL88726B1 (no)
RO (1) RO63625A2 (no)
SE (1) SE419221B (no)
SU (1) SU518130A3 (no)
ZA (1) ZA741850B (no)

Families Citing this family (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS62162066U (no) * 1986-04-07 1987-10-15
JPS62259897A (ja) * 1986-04-29 1987-11-12 花山 重次郎 綴込用フアイル及びフアイル方法
JPH0193400A (ja) * 1987-05-29 1989-04-12 Jujiro Hanayama 綴込用ファイル及びファイル方法
CN106008478A (zh) * 2016-06-16 2016-10-12 桂林理工大学 邻羧基苯甲醛缩水合肼希夫碱及其制备方法
KR102545875B1 (ko) * 2018-07-20 2023-06-23 주식회사 제우스 바이오칩 기판 처리지그 및 바이오칩 기판 처리방법

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB1199482A (en) * 1967-02-01 1970-07-22 Lepetit Spa Novel-Phthalazino [2,3-b] Pthalazine Derivatives, the preparation thereof and Compositions containing them

Also Published As

Publication number Publication date
AT333773B (de) 1976-12-10
SU518130A3 (ru) 1976-06-15
FR2227275A1 (no) 1974-11-22
DD110871A5 (no) 1975-01-12
AR198571A1 (es) 1974-06-28
US3886154A (en) 1975-05-27
HU169350B (no) 1976-11-28
PL88726B1 (no) 1976-09-30
DK138329B (da) 1978-08-14
NO140302C (no) 1979-08-08
DE2414681B2 (de) 1980-04-30
ZA741850B (en) 1975-03-26
JPS5221519B2 (no) 1977-06-10
CA1021339A (en) 1977-11-22
FR2227275B1 (no) 1977-10-21
NO741127L (no) 1974-10-29
RO63625A2 (ro) 1978-09-15
ATA343074A (de) 1976-04-15
SE419221B (sv) 1981-07-20
DE2414681A1 (de) 1974-11-21
CS184350B2 (en) 1978-08-31
JPS5013400A (no) 1975-02-12
NL7405323A (no) 1974-10-29
EG11284A (en) 1977-08-15
CH589087A5 (no) 1977-06-30
AU6700674A (en) 1975-09-25
IN138635B (no) 1976-03-06
GB1412527A (en) 1975-11-05
SE7704257L (sv) 1977-04-13
BE814249A (fr) 1974-08-16
DK138329C (no) 1979-01-29
AU476794B2 (en) 1976-10-07
DE2414681C3 (de) 1981-01-08
CS179443B2 (en) 1977-10-31
CH589085A5 (no) 1977-06-30
ES425748A1 (es) 1976-06-16

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Woodward et al. Quininone1
US3242190A (en) 3-hydroxy-5-aminomethylisoxazole compounds
Wenkert et al. Derivatives of Hemimellitic Acid. A Synthesis of Erythrocentaurin1
CA1107729A (en) Preparation of derivatives of fluorenes and fluoranthenes
US4284797A (en) Process for separating mixtures of 3- and 4-nitrophthalic acid
US2785163A (en) Process for the formylation of a 5-nitrosouracil
US2796419A (en) Lysergic acid, intermediates and preparation
US3886154A (en) Method for the preparation of phthalazino (2,3-B) phthalazine-5(14H), 12(7H)-dione
Kiang et al. 268. The action of acyl cyanides on 2-and 1: 2-substituted indoles. Part II. Derivatives of 2-o-aminophenylindole
US2906757A (en) Their preparation
NO131149B (no)
SU554816A3 (ru) Способ получени азотсодержащих полициклических соединений или их солей, или рацематов, или оптических антиподов
BARKENBUS et al. The Beckmann Rearrangement of Some Heterocyclic Ketoximes
HU178581B (en) Process for producing 6-chloro-alpha-methyl-carbasole-2-acetic acid
JPS6148839B2 (no)
US3027380A (en) Process for preparing 5-fluoronicotinic acid
NO771771L (no) Fremgangsm}te for fremstilling av nye derivater av dibenzo(de, h)kinolin
US3578670A (en) Nicotinamide intermediates and process for preparing same
HU199414B (en) Process for producing substituted indolinone derivatives
ALLINGER et al. Reduction of 6, 7-Diphenyldibenzo [e, g][1, 4] diazocine. An Unusual Nucleophilic Aromatic Substitution1
NO127583B (no)
SU682128A3 (ru) Способ получени 1-алкил-3-окси5-хлор-1,2,4-триазолов или их солей
US2975184A (en) Yohimbone derivatives and process therefor
NO121342B (no)
SU150791A1 (ru) Способ получени производных фенотиазина