NO155343B - Nye halogenerte forbindelser, samt anvendelse av disse som flammehemmende polymerpreparater. - Google Patents

Nye halogenerte forbindelser, samt anvendelse av disse som flammehemmende polymerpreparater. Download PDF

Info

Publication number
NO155343B
NO155343B NO822914A NO822914A NO155343B NO 155343 B NO155343 B NO 155343B NO 822914 A NO822914 A NO 822914A NO 822914 A NO822914 A NO 822914A NO 155343 B NO155343 B NO 155343B
Authority
NO
Norway
Prior art keywords
compounds
compound
flame retardant
polymer
bromine
Prior art date
Application number
NO822914A
Other languages
English (en)
Other versions
NO822914L (no
NO155343C (no
Inventor
Peter Hope
Arthur George Mack
Original Assignee
Akzo Nv
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Akzo Nv filed Critical Akzo Nv
Publication of NO822914L publication Critical patent/NO822914L/no
Publication of NO155343B publication Critical patent/NO155343B/no
Publication of NO155343C publication Critical patent/NO155343C/no

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C69/00Esters of carboxylic acids; Esters of carbonic or haloformic acids
    • C07C69/62Halogen-containing esters
    • C07C69/63Halogen-containing esters of saturated acids

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Polyesters Or Polycarbonates (AREA)
  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)

Description

Foreliggende oppfinnelse angår nye forbindelser son karakteri-seres ved formelen
0
(Cl3CCH2CHYCO)pX
der Y er et hydrogenatom eller et kloratom og p = 1 eller 2,
og når p = 1 er
og n = 2, 3, 4 eller 5 og når p = 2 er m = 2, 3 eller 4, A er
hvor og R2 uavhengig av
hverandre er hydrogen, lavere-alkyl eller triklormetyl.
Oppfinnelsen angår også anvendelse av disse forbindelser sammen med en polymermasse helt eller delvis bestående av organiske polymerer omfattende polyolefiner, polyuretaner, unettede polyesterharpikser, polystyren eller akrylnitrilbutadienstyrenkopolymerer, eventuelt sammen med en mindre mengde av en synergisk aktiv antimon-, arsen-, sink- og/eller tinnforbindelse, som flamnehemmende polymerpreparat.
De nye forbindelser ifølge oppfinnelsen er funnet å være spesielt egnet
som flammehemmende midler i polymerpreparater basert på polystyren og ko-polymerer derav. Eksempler på stoffer som spesielt effektivt kan gjøres flammehemmende med de nye forbindelser ifølge oppfinnelsen er polyolefiner, polyuretaner, unettede polyesterharpikser og polyakrylatharpikser.
Eksepsjoneltgode flammehemmende egenskaper gis spesielt av produktene i-følge oppfinnelsen til slagfast polystyren (HIPS) og akrylnitrilbutadienstyrenkopolymerer (ABS), polymerer som det som kjent ikke er lett å gjøre
flammehemmende.
Videre er det funnet at når de flaimiehemmende polymerpreparater behandles ved forhøyede temperaturer (200-250°C), gir forbindelsene ifølge oppfinnelsen neppe hvis over hodet grunn til misfarging ved dekomponering av bromforbindelser ved korrosjon ved kontakt med metalloverflater.
I denne forbindelse skal det tilføyes at en strukturelt beslektet forbindelse, nemlig trikloracetylkloridderivatet av 2,2-bis(3,5-dibrom-4-hydroksyfenyl)propan er beskrevet i eksempel 6 i DE-PS 15 4 3 541. Selv om nevnte forbindelse ikke eksplisitt er anbefalt som flammehemmende middel for polymerer gjøres visse antydninger til de flammehemmende egenskaper hvis det benyttes som impregneringsmiddel for treverk. I bruk er imidlertid nevnte forbindelse funnet uegnet på grunn av de korrosjonsfremmende egenskaper.
Videre beskriver GB-PS 1 345 211 flammehemmende ABS-polymerer ved innarbeiding i disse av en aromatisk bundet brom- og alifatisk bundet klorforbindelse. I dette tilfellet er brom og klor tilstede i forskjellige forbindelser.
Selv om dette kan gi fordeler ved valg av optimale klor/brom-forhold for et gitt polymerpreparat, vil det i virkeligheten være meget vanskelig å realisere en perfekt homogenfordeling av de to forbindelser i polymeren. Da disse to forbindelser alltid vil være forskjellige hva angår forenelighet med polymeren som skal gjøres flammehemmende, må man regne med in-homogeniteter som manifesterer seg selv i en forringelse av de flammehemmende egenskaper for polymerpreparatet.
Anvendelsen av forbindelsene ifølge oppfinnelsen er funnet
å resultere i et optimalt brom/klor-forhold uten å gi de problemer som skyldes en forskjell i foreneligheten. Videre er det overraskende funnet at for å oppnå en spesiell grad av flammehemmende virkning må forbindelsene ifølge foreliggende oppfinnelse innarbeides i polymerpreparatene i mindre mengder enn i kjente blandinger av klorforbindelser og bromforbindelser.
Generelt gunstigere resultater oppnås når A betyr en isopropylidengruppe.
Både med henblikk på fremstilling, gunstig forenelighet og flammehemmende egenskaper er det foretrukket at man benytter forbindelser der i den aromatiske ring X har en av de føl-gende strukturer:
Generelt oppnås tilfredsstillende flammehemmende polymerpreparater ved innarbeiding av 1-25 vekt-% av de nye klor-og bromholdige forbindelser ifølge oppfinnelsen og 0,5-15 vekt-% av en synergistisk aktiv antimon-, arsen-, sink- og/ eller tinnforbindelse, idet mengdene beregnes på vekten av det resulterende flammehemmende polymerpreparat.
Eksempler på egnede antimon-, arsen-, sink- og/eller tinn-forbindelser omfatter antimonklorid, antimonbromid, antimon-jodid, antimonoksyklorid, arsentrioksyd, arsenpentoksyd, sinksulfat, sinkoksyd, sinkborat og tinn(II)oksyd. Optimale resultater oppnås når i disse flammehemmende polymerpreparater antimonforbindelsen Sb20^ innarbeides i en mengde av 25-75 vekt-%, fortrinnsvis 33-67 vekt-%, beregnet på de nye forbindelser ifølge oppfinnelsen.
Fremstillingen av de nye forbindelser ifølge oppfinnelsen kan gjennomføres på i og for seg kjent måte i den kjemiske teknologi for analoge forbindelser.
I en foretrukken metode blir 2,4,4,4-tetraklorbutylklorid eller 4,4,4-triklorbutylklorid bragt til reaksjon med en bromert fenol. For de beste resultater gjennomføres reaksjonen i en inert oppløsning i nærvær av en base slik som trietylamin eller pyridin. Selv om temperaturen for reaksjonen ikke er vesentlig, er det foretrukket at reaksjonen gjennomføres innen området -10 til 120°C. Der reaksjonen er eksoterm er det foretrukket å tilsette syrekloridet gradvis til reaksjonsblandingen', hvis ønskelig under av-kjøling. Oppvarming til høyere temperaturer kan være for-delaktig i visse tilfeller.
Oppfinnelsen skal beskrives ytterligere i, men ikke begren-ses til, de følgende eksempler.
Eksempel I
Fremstilling av pentabromfenyl- 2, 4, 4, 4- tetraklorsmørsyre
49 deler pentabromfenol, 10,1 deler trietylamin og 300 deler toluen oppvarmes inntil det oppnås en klar oppløsning. Opp-løsningen avkjøles til 0°C og 24,5 deler 2,4,4,4-tetraklor-butyrylklorid ble tilsatt langsomt. Deretter ble blandingen oppvarmet til tilbakeløp i en time og trietylaminhydroklorid ble fjernet ved filtrering. Toluenoppløsningen ble vasket, med 100 ml andeler av fortynnet KOH-oppløsning og vann, tør-ket over vannfri natriumsulfat og strippet for flyktige stoffer, inntil det ble oppnådd en brun olje som langsomt kry-stalliserte ut. Råproduktet ble omkrystallisert fra etanol og 47 deler pentabromfenylester av 2,4,4,4-tetraklorsmørsyre med et smeltepunkt på 118-120°C. Dette produktet er her-etter betegnet med bokstaven A.
Den samme prosedyre ble brukt for å fremstille tribromfenylesteren (produkt B) og diesteren av
Eksempel II
Fremstilling av bis- triklorbutyratesteren av tetrabrombisfenol A
136 deler tetrabrombisfenol A, 39,5 deler pyridin, 0,6 deler 4-dimetylaminopyridin og 866 deler toluen ble avkjølt til 0°C under omrøring og systemet ble spylt med nitrogen. Deretter ble 105 deler 4,4,4-triklorbutylklorid tilsatt dråpe-vis. Etter at tilsetningen var ferdig, ble blandingen til-latt avkjøling til romtemperatur, hvoretter den ble omrørt i ytterligere 5 timer. Pyridinhydrokloridet som ble dannet ble fjernet ved filtrering og toluenfiltratet fordampet hvorved man oppnådde 210 deler av tittelforbindelsen, forbindelse K, som var et hvitt faststoff med et smeltepunkt på 158-160°C.
Den samme prosedyre ble benyttet ved fremstilling av penta-bromf enylesteren av triklorsmørsyre, forbindelse L, med et smeltepunkt på 134-136°C og tribromfenylesteren av triklor-smørsyre, forbindelse M, med et smeltepunkt på 59-61°C.
Eksempel III
To deler av produktet i eksemplene I og II ble blandet med en del antimonoksyd og i de nedenfor angitte mengder tilsatt til meget slagfast polystyren (high impact polystyrene).
Blandingen med polystyren ble gjennomført i en 2-valsemølle
i 5 minutter ved 180°C og deretter ble polymerblandingen presset til en 3,2 mm tykk plate ved 190°C. Flammehemmings-ytelsen ble bedømt ved bruk av UL 94- og BS 2782/508A-prøvemetoden. Prøveresultatene som ble oppnådd er oppgitt i tabell I.
Eksempel IV
I dette eksempel ble den flammehemmende evne for forbindelsene ifølge oppfinnelsen sammenlignet med den for en kombinasjon av en kjent bromholdig forbindelse og en klorert forbindelse basert på prinsippene ved fremgangsmåten ifølge det ovenfor nevnte GB-PS 1 345 211.
Bromforbindelsen som ble benyttet var 1,2-bis(2,4,6-tribrom-fenoksy)etan, forbindelse E, kjent fra GB-PS. 1 416 815.
Den alifatiske klorholdige forbindelsen som ble benyttet var klorert PVC. Denne kombinasjon ble sammenlignet med forbindelsene A og C ifølge oppfinnelsen.
Ved et vektforhold på 2 deler flammehemmende middel til
1 del Sb,,©^ ble mengden flammehemmende materiale variert i hvert forsøk inntil resultatene tilfredsstilte en Vo klasse I bedømmelse ved bruk av UL94-prøven. Resultatene av for-søkene er gitt i tabellen nedenfor.
Fra den ovenfor angitte tabell er det klart at når man anven-der forbindelsene A og C ifølge oppfinnelsen, kan brominnhol-det i polymerpreparatene som gjøres flammehemmende reduseres betydelig.
Det vil av økonomiske grunner være klart at det er av stor betydning at det relativt kostbare brom kan erstattes med mindre kostbart klor. Også ut fra omgivelseshensyn er bruken av et polymerpreparat inneholdende de minst mulige mengder brom selvfølgelig av økende betydning.
Eksempel V
Prøver på plater oppnådd som beskrevet i eksempel II ble presset omigjen i en oppvarmet presse, lagt mellom plater av avfettet, bløtt stål ved en temperatur innen området 230-250°C. Etter 5 minutter ble prøvestykkene separert fra stålet og polymerpreparatene undersøkt med henblikk på misfarging i en 1 til 5 skala. Bedømmelsen 1 antydet at hver-ken stålet eller polymeren var misfarget, bedømmelsen 2 indikerte en angrepet stålplateoverflate og en kremfar-
get polymer; bedømmelsen 3 pekte mot lett korrosjon av stålet og en blek brunfarge i polymeren; bedømmelsen 4 betydde mode-rat korrosjon i stålplaten og en middelsbrun polymerfarge, mens bedømmelsen 5 anga alvorlig korrosjon av stålet og en mørk brun farge i polymeren. Produktene A, B, C og D ifølge
oppfinnelsen ble sammenlignet med forbindelsen E i eksempel IV og klorert PVC.
Resultatene er oppsummert i tabellen.
Den ovenfor angitte tabell viser klart den uventet store stabilitet for forbindelsene ifølge oppfinnelsen. Dette er spesielt overraskende tatt i betraktning at i to av forbindelsene er brom bundet på samme måte (aromatisk).
Eksempel VI
1 dette eksempel vises det at oppfinnelsene ifølge oppfinnelsen er meget stabile overfor ultrafiolett bestråling. I forskjellige forsøk ble den ultrafiolette stabilitet påvist ved hjelp av en "Xenotest 150" ved bruk av akselerert klimaprøve-utstyr. Tegnet på misfarging ble søkt etter perioder på
100, 280 og 1000 timer i en 1 til 6 skala, der 1 er en hvit,
2 en "blekt gul, 3 en blek oransje, 4 en oransje, 5 en oransje/ brun og 6 en brun polymer. Forbindelsene ifølge oppfinnelsen ble sammenlignet med kjente forbindelser slik som dekabrom-difenyleter (forbindelse H) og forbindelse E ifølge eksempel
IV.
De oppnådde resultater er angitt i tabellen nedenfor.
De ovenfor angitte resultater viser klart at forbindelsene ifølge oppfinnelsen også er stabile overfor ultrafiolett-bestråling og dette like mye og i de fleste tilfeller sågar mere stabile enn for de kjente forbindelser E og H.

Claims (4)

1. Forbindelser, karakteris ert ved formelen der Y er et hydrogenatom eller kloratom og p = 1 eller 2, og når p = 1 er og n = 2, 3, 4 eller 5 og når p = 2 er m = 2, 3 eller 4, A er hvor og R2 uavhengig av hverandre er hydrogen, lavere alkyl eller triklormetyl.
2. Forbindelse ifølge krav 1, karakterisert ved at A betyr en isopropylidengruppe.
3. Forbindelse ifølge krav 1, karakterisert ved at
4. Anvendelse av en forbindelse ifølge krav 1 sammen med en polymermasse helt eller delvis bestående av organiske polymerer omfattende polyolefiner, polyuretaner, umettede polyesterharpikser, polystyren eller akrylnitrilbutadienstyrenkopolymerer, eventuelt sammen med en mindre mengde av en synergisk aktiv antimon-, arsen-, sink- og/eller tinnforbindelse, som flammehemmende polymerpreparat.
NO822914A 1981-08-29 1982-08-27 Nye halogenerte forbindelser, samt anvendelse av disse som flammehemmende polymerpreparater. NO155343C (no)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
NL8104024A NL8104024A (nl) 1981-08-29 1981-08-29 Nieuwe gehalogeneerde verbindingen en zelfdovende polymeercomposities waarin deze verbindingen zijn opgenomen.

Publications (3)

Publication Number Publication Date
NO822914L NO822914L (no) 1983-03-01
NO155343B true NO155343B (no) 1986-12-08
NO155343C NO155343C (no) 1987-03-18

Family

ID=19837989

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
NO822914A NO155343C (no) 1981-08-29 1982-08-27 Nye halogenerte forbindelser, samt anvendelse av disse som flammehemmende polymerpreparater.

Country Status (6)

Country Link
EP (1) EP0073539B1 (no)
JP (1) JPS5846039A (no)
AT (1) ATE13288T1 (no)
DE (1) DE3263541D1 (no)
NL (1) NL8104024A (no)
NO (1) NO155343C (no)

Families Citing this family (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4797441A (en) * 1986-06-27 1989-01-10 Akzo N.V. Dichloro (acetic or propionic) acid aryl ester flame retardants
US5248432A (en) * 1987-05-01 1993-09-28 Charles Stark Draper Laboratory, Inc. Halogenated aryl ester damping fluids and lubricants
US4927873A (en) * 1988-03-25 1990-05-22 Pennwalt Corporation Halophenyl ester flame retardants for polyphenylene ether resins
US5263435A (en) * 1992-08-12 1993-11-23 Mitsuba Electric Manufacturing Co., Ltd. Volute horn and method of manufacturing
WO2002094969A2 (en) 2001-05-18 2002-11-28 The Charles Stark Draper Laboratory, Inc. Elastohydrodynamic and boundary lubricant and method of lubricating

Family Cites Families (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE1543537A1 (de) * 1966-12-17 1969-10-02 Dynamit Nobel Ag Verfahren zur Herstellung von Phenylestern
DE2544513A1 (de) * 1975-10-04 1977-04-14 Dynamit Nobel Ag Halogenhaltige aromatische aether-ester, deren herstellung und verwendung als flammschutzmittel fuer kunststoffe
JPS5556179A (en) * 1978-10-20 1980-04-24 Asahi Chem Ind Co Ltd Flame-retardant composition

Also Published As

Publication number Publication date
JPH0437819B2 (no) 1992-06-22
EP0073539A1 (en) 1983-03-09
NO822914L (no) 1983-03-01
NL8104024A (nl) 1983-03-16
EP0073539B1 (en) 1985-05-15
DE3263541D1 (en) 1985-06-20
ATE13288T1 (de) 1985-06-15
JPS5846039A (ja) 1983-03-17
NO155343C (no) 1987-03-18

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US4476267A (en) High impact polystyrene containing halophenoxyalkylsilane flame retardant
DE2948871A1 (de) Flammhemmende polycarbonat-zusammensetzung
KR19990066987A (ko) 저휘발성 방향족 포스페이트 에스테르 화합물을 함유하는카보네이트 중합체 수지
US4039538A (en) Preparation of tris-(halophenoxy)-sym.-triazines
NO155343B (no) Nye halogenerte forbindelser, samt anvendelse av disse som flammehemmende polymerpreparater.
US3284544A (en) Self-extinguishing alkenyl aromatic resins containing organic polysulfide
US4144288A (en) Sodium tetraborate pentahydrate as a smoke suppressant for styrenic resins
US4105628A (en) Halogen-containing aromatic ether-ester fire-retardants for plastics
DE2253072A1 (de) Schwerbrennbare, perfluoralkansulfonatenthaltende polycarbonate
EP0103922B1 (en) Self-extinguishing polycarbonate composition
NO872694L (no) Brannhemmende polymermateriale.
US4567218A (en) Halogenated bisphenol A ether flame retardant for ABS polymers
Hamerton et al. Studies of polycyanurates based on phenoxy-substituted cyclic phosphazenes: Synthesis of the monomer and a preliminary study of its thermal properties in binary blends
US4725638A (en) Flame retardant polymer compositions
US4224217A (en) Combustion resistant aromatic polymers containing char-forming benzyl and/or allyl moieties
CA1116628A (en) Brominated phenyl benzenesulfonates as flame-retardant
US3916016A (en) Self-extinguishing polymer compositions containing brominated aryl butanes
US4252967A (en) Dihaloneopentyl silicate flame retardants
US4386203A (en) Halogen-containing s-triazines
DE69103296T2 (de) Flammenhemmende Verbindungen und sie enthaltende Zusammensetzungen.
NO133760B (no)
WO1989003408A1 (en) Flame retardant abs resin compositions
SE429761B (sv) Sjelvsleckande polystyrenkomposition med hog vermestabilitet och sett for framstellning herav
US4178330A (en) Haloaryl halobenzenesulfonate flame retardants
JPS6368650A (ja) 安定化された難燃性スチレン系樹脂組成物