NO781050L - Nye cephalosporiner, samt fremgangsmaate ved fremstilling av disse - Google Patents

Nye cephalosporiner, samt fremgangsmaate ved fremstilling av disse

Info

Publication number
NO781050L
NO781050L NO781050A NO781050A NO781050L NO 781050 L NO781050 L NO 781050L NO 781050 A NO781050 A NO 781050A NO 781050 A NO781050 A NO 781050A NO 781050 L NO781050 L NO 781050L
Authority
NO
Norway
Prior art keywords
group
formula
hydrogen
compound
amino
Prior art date
Application number
NO781050A
Other languages
English (en)
Inventor
Giorgio Palamidessi
Maurizio Foglio
Franco Zarini
Giovanni Franceschi
Aurora Sanfilippo
Federico Arcamone
Original Assignee
Farmaceutici Italia
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Farmaceutici Italia filed Critical Farmaceutici Italia
Publication of NO781050L publication Critical patent/NO781050L/no

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D501/00Heterocyclic compounds containing 5-thia-1-azabicyclo [4.2.0] octane ring systems, i.e. compounds containing a ring system of the formula:, e.g. cephalosporins; Such ring systems being further condensed, e.g. 2,3-condensed with an oxygen-, nitrogen- or sulfur-containing hetero ring
    • C07D501/14Compounds having a nitrogen atom directly attached in position 7
    • C07D501/16Compounds having a nitrogen atom directly attached in position 7 with a double bond between positions 2 and 3
    • C07D501/207-Acylaminocephalosporanic or substituted 7-acylaminocephalosporanic acids in which the acyl radicals are derived from carboxylic acids
    • C07D501/577-Acylaminocephalosporanic or substituted 7-acylaminocephalosporanic acids in which the acyl radicals are derived from carboxylic acids with a further substituent in position 7, e.g. cephamycines
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P31/00Antiinfectives, i.e. antibiotics, antiseptics, chemotherapeutics
    • A61P31/04Antibacterial agents

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Communicable Diseases (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Oncology (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Cephalosporin Compounds (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Preparation Of Compounds By Using Micro-Organisms (AREA)

Description

Nærværende oppfinnelse vedrører nye cephalosporiner samt fremgangsmåte for fremstilling av disse. Mere spesielt Vedrører oppfinnelsen 73-acylamino-7a-metoksy-3-pyrazinyltiometyl-3-cephem-4-karboksylater av den generelle formel
hvor R er hydrogen eller en R"<1->CO gruppe, hvor R"<1>velges fra gruppen bestående av cyanometyl, trifluormetyl, fenylmetyl, fen-oksymetyl, tienylmetyl, tetrazolylmetyl og en rest med den generelle formel valgt fra gruppen bestående av: hvor X velges fra gruppen bestående av hydrogen, halogen, C-^-C^alkyl, hydroksy, alkoksy, amino; Y velges fra gruppen bestående av hydroksy-, amino-, karboksy-, sulfonsyrerest; R<1>velges fra gruppen bestående av hydrogen, pivaloyloksy-metyl, ftalidyl, benzhydryl, trikloiretyl, t-butyl, benzyl, p<->nitro-benzyl, p-halogen-fenacyl, trimetylsilyl; R" er en pyrazinylrest av den generelle fomrel valgt fra gruppen bestående av hvor R^/ R^og R^ er like eller forskjellige og velges fra gruppen bestående av hydrogen, halogen, C^-C^alkyl, cyano, tiocyano, karboksy, karboksamido, hydroksy, alkoksy, tiol, alkyltio, amino, alkylamino, fenylamino. I søkerens belgiske patent nr. 854845 er beskrevet nye 3-pyrazinyltiometyl-cephalosporiner (med et bredt spektrum av antibak-teriell aktivitet) med strukturen
hvor R<1>, R" og R"' har foran angitte betydninger.
Denne forskning er nå blitt utvidet til de tilsvarende 7a-metoksy-analoger med den generelle formel (I). De kan fremstilles ved å omsette en ester av 3-pyrazinyltiometyl-cephalosporinene med formel (VI) med et overskudd av litiummetoksyd i tetrahy-drofuran-metanol fulgt av omrøring med tert-butyl-hypokloritt ved lav temperatur (-78 - -80°C) i noen få minutter ifølge fremgangsmåten beskrevet av G.A.Koppel og R.E.Koehler, J.A.C.S.,
9 5, 2403, 1973), i overensstemmelse med de følgende skjema: Alternativt kan forbindelser med den generelle formel (I) er-holdes ved å omsette 7a-metoksy-cephalosporiner av formel (V) (beskrevet av L.D. CAMA et a., J.A.C.S., 9_4 , 1408, 1972) med de egnete merkapto-pyraziner ifølge skjemaet:
Erstatningen av acetoksygruppen med forbindelsene med formel
(V) kan utføres ved å følge fremgangsmåten beskrevet i belgisk patent nr. 854845. En ytterligere alternativ fremgangsmåte for fremstillingen av, forbindelser med formel (I) består i omsetnin^-gen av 3-tiolert-7-amino-7a-metoksy-derivat med formel (VII), hvor R1 og R" har foran angitte betydninger, med et egnet acy-leringsmiddel slik som syreklorid, syreanhydrid, syreazid eller en aktivert ester slik som para-nitro-fenylester ifølge det følgende skjema:
Mellomproduktene (VII) som er nye forbindelser kan fremstilles ved å omsette det tilsvarende 7-amino-7cc-metoksy-cephalospora-nat (beskrevet av H. Yanagisawa et al., Tetrahedron Letters, 2705, 1975; W.H.W. Lunn og E.V.Mason, ibidem, 1311, 1974) med et egnet merkaptopyrazin ifølge fremgangsmåten beskrevet i belgisk patent nr. 85.4845. Produktet ifølge nærværende oppfinnelse med formel (I), som er nært beslektet med Cephamyciner (R. Naga-rajan et al., J.A.C.S. 9_3, 2308, 1971) viser, når R<1>er hydrogen, en høy motstandsevne mot (3-laktamase-enzymer (slik som enzymer fra E.cloacae og E. coli) såvel som god aktivitet mot gram-positive og gram-negative bakterier og er anvendelige ved behandlingen av infeksjonssykdommer. For slike formål kan de administreres enten oralt eller parenteralt som fri syre eller som farmasøytisk fordragelige salter. De kan også inhibere (3-laktamase-aktiviteten overfor sensitive cephalosporiner.
I virkeligheten er rå enzym-preparater erholdt fra Enterobacter cloacae og Escherichia coli i stand til å hydrolysere 50 yug sensitive cephalosporiner (cephalosporin C, cefazolin) i 1 til 3 minutter og er fullstendig inaktive når kombinert med 25-50 p. g av forbindelsene 356/322 og 356/323 som inhibitor, selv etter 30 minutters inkubasjon. For klarere å illustrere nærværende oppfinnelses trekk gis nedenfor noen ikke begrensende eksempler på fremstilling av de nye cephalosporiner ifølge oppfinnelsen.
EKSEMPEL 1
7(3>- (2-tienyl)-acetamido-7a-metoksy-3-pyrazinyltiometyl-3-cephem-4-karboksylsyre (356/322) a) Difenylmetyl-7-(2-tienyl)-acetamido-3-pyrazinyltiometyl-3-cephem-4-karboksylat. Denne forbindelse ble erholdt ved å til-sette difenyldiazoraetan til en suspensjon av den frie syre frem-stilt ifølge fremgangsmåten beskrevet i belgisk patent nr.
854845 i diklormetan. N.M.R. ■(CDC13)/-J : 3,48 (dd, C(2).H2),
3,80 (s, CH2-C0), 3,95 og 4,53 (dd, Jgem =14 Hz, eksocyklisk
-CH2-S-), 4,90 (d, C(6)H), 5,76 (dd, C(7)H), 6,6-8,6 (m-, benzhydryl-, tienyl-, fenyl- og pyrazinylprotoner). b) Difenylmetyl-7|3-(2-tienyl)-acetamido-7a-métoksy-3-pyrazinyltiometyl-3-cephem-4-karboksylat. Til en oppløsning av 700 mg difenylmetyl-7-(2-tienyl)-acetamido-3-pyrazinyltiometyl-3-cephem-4-karboksylat i 15 ml tetrahydrofu-ran, kjølt til -78°C, ble tilsatt en forkjølt oppløsning av 160 mg MeOLi i 10 ml metanol. Etter ett minutt ble 0,14 ml tert-butyl-hypokloritt tilsatt, og den resulterende blanding fikk henstå ved -78°C i 15 minutter og deretter bråkjølt med eddiksyre og Na2S20i^. Oppløsningen ble fortynnet med vann og ekstrahert med etylacetat. Etter vasking med en mettet oppløsning av NaHCO^ og deretter med vann ble det organiske lag tørket over vannfritt Na-jSO^ og inndampet og gir 720 mg av et gult amorft faststoff. N.M.R. (CDC13) 6: 3,44 (bredt s, C(2)H2), 3,51 (s, CH30), 3,90 (bredt s, CH2-C0), 4,10 og 4,66 (dd, Jgem = 13 Hz, eksocyklisk -CH2S-) 5,00 (s, C(6)H), 6,5-8,5 (m , benzhydryl-, tienyl-, fenyl- og pyrazinylprotoner). I.R. (CHCIO : 1785, 1730, 1690 -1
cm
c) Hydrolyse av ester for å gi tittelforbindelsen.
Til en oppløsning av 600 mg dif enylmetyl-7(3- (2-tienyl)-aceta-mido-7a-metoksy-3-pyrazinyltiometyl-3-cephem-4-karboksyl.at i 5 ml 1,2-dikloretan ble tilsatt ved. 0°C 0,60 ml anisol og 0,900 ml trifluoreddiksyre. Blandingen fikk henstå ved 0°C i 30 minutter og deretter inndam<p>et ved romtemperatur under vakuum.
Resten ble oppløst i .AcOEt og ekstrahert med en oppløsning av NaHCO^. Det vandige lag ble vasket ±o ganger med AcOEt og ekstrahert, etter surgjøring med HC12N, med AcOEt. Den organiske fase ble vasket mange ganger med vann og tørket over vannfritt Na-jSO^ og gir etter inndampning 350 mg av et amorft faststoff som ble omkrystallisert fra etyleter-diklormetan.
N.M.R. (CDC13) ^ : 3,40 (bredt s (C(2)H2og CH30), 3,81 (s, CH2C0), 4,10-4,6 (m, eksocyklosk -CH2-S), 5,01 (s, C(6)H), 6,6-7,6 (m , tienylprotoner), 7,8-8,6 (pyrazinylprotoner). I.R.
(CHC13):1785, 1730, 1700 cm"<1>.
EKSEMPEL 2
73-(2-tienyl)-acetamido-7a-metoksy-3-(3-metoksy-pyrazinyltiometyl)-3-cephem-4-karboksylsyre
a) Ved å arbeide som beskrevet i eksempel 1 ble de følgende mellomprodukter erholdt: DifenyImetyl-7-(2-tienyl)-acetamido-3-(3-metoksy-pyrazin-2-yltiometyl)-3-cephem-4-karboksylat.
N.M.R. (CDC13)6r 3,46 (dd, C(2)H2), 3,80 (s, CH2"C0), 3,93.
(s, CH30), 3,90 og 4,56 (dd, Jgem = 14 Hz, eksocyklisk -CH2-S)7 4,90 (d, C(6)H) 5,83 (dd, C(7)H), 6,7-7,9 (m, benzhydryl, tienyl-, fenyl- og pyrazinylprotoner).
b) Ved å anvende de samme metoksyleringsbetingelser som i eksempel 1 ble den følgende forbindelse erholdt: Difenylmetyl-73- (2-tienyl)-acetamido-7cx-metoksy-3- ( 3-metoksy-pyra-zin-2-yltiometyl)-3-cephem-4-karboksylat. N.M.R. (CDC13) J : 3,48 (bredt s, C(2)H og C(7)OCH3), 3,98 (s, aromatisk 0CH3), 3,80 (bredt s, CH2-C0), 4,06 og 4,63 (dd, Jgem= 12 Hz, eksocyklisk CH2~S), 5,00 (s, C(6)H, 6,4-8,1 (m, benzhydryl-, tienyl-, fenyl- og pyrazinylprotoner). c) Hydrolysering åv den tidligere beskrevne ester ga tittelforbindelsen.
N.M.R. (CDC13) S : 3,44 (bredt s, C(2)H2og C(7)OCH3), 3,80 (s, CH2C0), 3,97 (s, aromatisk 0CH3), 5,00 (s, C(6)H), 6,8-8,1 (m, tienyl- og pyrazinylprotoner). I.R. (CHC13) : 1780, 1720, 1700 cm 1.
EKSEMPEL 3
7(3-(2-tienyl)-acetamido-7a-metoksy-3-(6-metoksy-pyrazin-2-yltiometyl)-3-cephem-4-karboksylsyre (356/323)
En oppløsning av 1,0 g 73-(2-tienyl)-acetamido-7a-metoksy-cepha-losporansyre [L.D.Caraa et al., J.A.C.S. 9A, 1408 (1972)], 0,360 g 2-merkapto-6-metoksypyrazin, 0,400 g NaHCO^ i en blanding av 30 ml vann-aceton (2:1) ble rørt i 4 timer under tilbakeløpsbe-handling.
Acetonen ble fjernet under vakuum og den vandige oppløsning ble justert til pH 2,0 med 2N HC1 under kjøling ved 0°-5°C. Den resulterende rå felling ble samlet opp ved filtrering, vasket med vann og krystallisert fra vandig aceton og gir gulaktige krystal-ler (0,6 g).
N.M.R. (CDCI3) 6 : 3,45 (bredt s, C(2)H2og 0CH3), 3,80 bredt s, CH2C0), 3,98 (s, aromatisk 0CH3), 4,15-4,45 (m, eksocyklisk CH7S), 5,02 (s, C( 6)H), 6,85-3,14 (m, tienyl- og pyrazinylpro--1
toner). I.R. (CHC13) 1780, 1725, 1695 cm ..

Claims (4)

1. Nye cephalosporiner, karakterisert ved at de har formelen
hvor R er hydrogen eller en R"'-CO gruppe, hvor R"' velges fra gruppen bestående av cyanometyl, trifluormetyl, fenylmetyl, fenoksymetyl,tienylmetyl, tetrazolylmetyl og en rest med den generelle formel valgt fra gruppen bestående av hvor X er valgt fra gruppen bestående av hydrogen, halogen, Cl -C4 alkyl' hydroksy, alkoksy, amino; Y er valgt fra gruppen bestående av hydroksy, amino, karboksy, sulfonsyrerest; R' er valgt fra gruppen bestående av hydrogen, pivaloyloksy-metyl, ftalidyl, benzhydryl, trikloretyl, t-butyl, benzyl, p-nitro-benzyl, p-halogen-fenacyl, trimetylsilyl; R" er en pyrazinyl- rest med den generelle formel valgt fra gruppen bestående av
hvor R^ ,R^ og R^ er like eller forskjellige og er valgt fra gruppen bestående av hydrogen, halogen, C-^ -C^ alkyl, cyano• tiocyano, karboksy, karboksamido, hydroksy, alkoksy, tiol, alkyltio, amino, alkylamino, fenylamino.
2. Fremgangsmåte ved fremstillingen av forbindelser med formelen
hvor R er R"'-CO, karakterisert ved omsetning av en forbindelse med formelen
hvor R <1> , R" og R"' har de i krav 1 angitte betydninger, men R <1> er forskjellig fra hydrogen, med litiummetoksyd i tetrahydro-furan-metanol, omrøring av reaksjonsblandingen ved -78° - -80°C med tert-butylhypokloritt og isolering av det slik erholdte produkt ifølge kjent teknikk.
3. Fremgangsmåte ved. fremstilling av forbindelser med for- melen
ifølge krav 1, karakterisert ved omsetning av en forbindelse med formelen
hvor R er hydrogen eller R"'-CO og R <1> og R" <1> har de angitte betydninger, med en forbindelse med formel R"SH, hvor R" er som angitt i krav 1, og isolering av det slik erholdte produkt iføl-ge kjent teknikk.
4. Fremgangsmåte ved fremstillingen av forbindelser av formelen
hvor R er R"'-CO, karakterisert ved omsetning av en forbindelse med formelen
hvor R' og R" har de angitte betydninger, med et acyleringsmid-del med formelen valgt fra gruppen bestående av R"'-C0C1, R"'-CON3 og R"'-COOCOZ, hvor Z er valgt fra gruppen bestående av R" <1> og etoksy-gruppe, og R"' har de i krav 1 angitte betydninger, og isolering av det slik erholdte produkt ifølge kjent teknikk.
NO781050A 1977-03-26 1978-03-22 Nye cephalosporiner, samt fremgangsmaate ved fremstilling av disse NO781050L (no)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
GB12819/77A GB1579533A (en) 1977-03-26 1977-03-26 Cephalosporins and their preparation

Publications (1)

Publication Number Publication Date
NO781050L true NO781050L (no) 1978-09-27

Family

ID=10011720

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
NO781050A NO781050L (no) 1977-03-26 1978-03-22 Nye cephalosporiner, samt fremgangsmaate ved fremstilling av disse

Country Status (22)

Country Link
US (1) US4206211A (no)
JP (1) JPS53121790A (no)
AT (1) AT359189B (no)
AU (1) AU514878B2 (no)
BE (1) BE865175A (no)
CA (1) CA1098118A (no)
CH (1) CH637966A5 (no)
CS (1) CS202594B2 (no)
DE (1) DE2812626A1 (no)
DK (1) DK127878A (no)
FR (1) FR2384784A1 (no)
GB (1) GB1579533A (no)
GR (1) GR62540B (no)
IE (1) IE46712B1 (no)
IL (1) IL54203A (no)
NL (1) NL7803282A (no)
NO (1) NO781050L (no)
NZ (1) NZ186619A (no)
SE (1) SE7803388L (no)
SU (1) SU882413A3 (no)
YU (1) YU60978A (no)
ZA (1) ZA781283B (no)

Family Cites Families (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3821207A (en) * 1971-06-21 1974-06-28 Smithkline Corp 7-heterocyclic substituted cephalosporins
BE787635A (fr) * 1971-08-20 1973-02-19 Takeda Chemical Industries Ltd Cephalosporines
US3984403A (en) * 1972-06-30 1976-10-05 Takeda Chemical Industries, Ltd. Arginine and lysine salts of acid cephalosporins
GB1449420A (en) * 1973-11-26 1976-09-15 Sankyo Co 7alpha-methoxycephalosporing derivatives
US4059578A (en) * 1974-09-09 1977-11-22 Smithkline Corporation 7-Substituted mercaptoacetamido cephamycins
DK154939C (da) * 1974-12-19 1989-06-12 Takeda Chemical Industries Ltd Analogifremgangsmaade til fremstilling af thiazolylacetamido-cephemforbindelser eller farmaceutisk acceptable salte eller estere deraf
DE2539214C2 (de) * 1975-09-03 1984-03-29 E.R. Squibb & Sons, Inc., 08540 Princeton, N.J. 7-Methoxythienyl-ureido-cephalosporin und dieses enthaltendes Arzneimittel
US4128723A (en) * 1977-02-02 1978-12-05 E. R. Squibb & Sons, Inc. Cyanoalkylureido cephalosporins

Also Published As

Publication number Publication date
US4206211A (en) 1980-06-03
GB1579533A (en) 1980-11-19
NZ186619A (en) 1979-10-25
CH637966A5 (it) 1983-08-31
AU3424478A (en) 1979-09-20
IE780566L (en) 1978-09-26
ATA213078A (de) 1980-03-15
SE7803388L (sv) 1978-09-27
CS202594B2 (en) 1981-01-30
SU882413A3 (ru) 1981-11-15
AT359189B (de) 1980-10-27
IL54203A (en) 1981-05-20
IE46712B1 (en) 1983-09-07
GR62540B (en) 1979-05-04
FR2384784A1 (fr) 1978-10-20
IL54203A0 (en) 1978-06-15
DE2812626A1 (de) 1978-09-28
AU514878B2 (en) 1981-03-05
ZA781283B (en) 1979-02-28
JPS53121790A (en) 1978-10-24
NL7803282A (en) 1978-09-28
DK127878A (da) 1978-09-27
BE865175A (fr) 1978-09-22
YU60978A (en) 1983-01-21
FR2384784B1 (no) 1982-05-28
CA1098118A (en) 1981-03-24

Similar Documents

Publication Publication Date Title
NO159019B (no) Analogifremgangsmaate for fremstilling av farmakologisk aktive 6beta-hydroksyalkylpenicillansyrederivater.
EP0005889A1 (en) Process for the preparation of beta-lactam derivatives, the novel derivatives so obtainable and pharmaceutical compositions containing them
NO173016B (no) Analogifremgangsmaate ved fremstilling av terapeutisk aktive beta-laktamderivater
NO148375B (no) Analogifremgangsmaate til fremstilling av terapeutisk virksomme 3-klor-7-alfa-amino-acylcefalosporinforbindelser
JPS6124396B2 (no)
NO774180L (no) Fremgangsmaate for fremstilling av cefalosporin- og penicillinderivater
NO170021B (no) Analogifremgangsmaate ved fremstilling av terapeutisk aktive 3-propenylcefem-derivater
NO773081L (no) Nye bicykliske forbindelser.
US4356174A (en) Beta-lactamase inhibiting 2-beta-substituted-2-alpha-methyl-(5R)penam-3-alpha-carboxylic acid 1,1-dioxides and intermediates therefor
KR840000589B1 (ko) 6-β-치환된 페니실란산의 제조방법
US4166816A (en) Methods and intermediates for preparing cis-4-oxoazetidine intermediates
NO781050L (no) Nye cephalosporiner, samt fremgangsmaate ved fremstilling av disse
Yanagisawa et al. Synthesis of 7α-substituted cephalosporins. V Novel oxidation procedure for syntheses of 7α-methoxycephalosporins and 6α-methoxypenicillins
US3941779A (en) Method for producing 2-(substituted thio)-3-cephem derivatives
US4072674A (en) Cis-4-oxoazetidine intermediates and methods of preparing them
CS228920B2 (en) Method of preparing chloromethylester of penicillanic acid derivative
US4393003A (en) β-Lactamase inhibitors
CA1102308A (en) Carbon and oxygen analogs of cephalosporins
NO833415L (no) Fremgangsmaate for fremstilling av 6-aminoalkylpenicillansyre-1,1-dioksyder
NO743991L (no)
KR870000313B1 (ko) 6-(아미노메틸)페니실란산 1,1-다이옥사이드 및 이의 유도체의 제조방법
US4257947A (en) 3-Amino-2-hydroxy, halo or mercaptomethyl-4-oxoazetidines
US4169833A (en) Novel phosphorane intermediates for use in preparing penem antibiotics
DK145060B (da) Analogifremgangsmaade til fremstilling af 6-acylamino-2,2-dimethyl-3-phosphonopenam-forbindelser eller salte deraf
Singh et al. Desulfation and rearrangement of tigemonam to an isoxazolidin‐5‐one and the synthesis of the rearrangement product