NO792935L - Fremgangsmaate til fremstilling av naftopyrankarboksylsyreforbindelser. - Google Patents

Fremgangsmaate til fremstilling av naftopyrankarboksylsyreforbindelser.

Info

Publication number
NO792935L
NO792935L NO792935A NO792935A NO792935L NO 792935 L NO792935 L NO 792935L NO 792935 A NO792935 A NO 792935A NO 792935 A NO792935 A NO 792935A NO 792935 L NO792935 L NO 792935L
Authority
NO
Norway
Prior art keywords
formula
compound
ester
group
hydroxy
Prior art date
Application number
NO792935A
Other languages
English (en)
Inventor
Dennis Allen Smith
Original Assignee
Fisons Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Fisons Ltd filed Critical Fisons Ltd
Publication of NO792935L publication Critical patent/NO792935L/no

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D311/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one oxygen atom as the only hetero atom, condensed with other rings
    • C07D311/02Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one oxygen atom as the only hetero atom, condensed with other rings ortho- or peri-condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D311/78Ring systems having three or more relevant rings
    • C07D311/92Naphthopyrans; Hydrogenated naphthopyrans

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Pyrane Compounds (AREA)

Description

Kjemiske forbindelser.
Foreliggende oppfinnelse vedrører nye kjemiske forbindelser, fremgangsmåter for deres fremstilling og preparater som inneholder dem.
Ifølge oppfinnelsen tilveiebringes forbindelser
med formel I
hvor R er hydrogen, • hydroksy eller alkoksy C 1-6, og
X er hydroksy, karbonyloksygen eller alkoksy C^_g og farmasøytisk akseptable derivater av disse.
Ifølge oppfinnelsen tilveiebringes også en fremgangsmåte for fremstilling av en forbindelse med formel I, eller et farmasøytisk akseptabelt derivat av denne som omfatter
(a) cykleringav en forbindelse med formel II
hvor R og X er som definert ovenfor,
A<1>er -COCH2COCOR" og hvor A<2>er.-Om eller et halogen-'atom,
R" representerer -OM eller en gruppe som er hydrolyserbar
til denne og
M er hydrogen eller et alkalimetall,
og dersom dette er ønskelig eller nødvendig, hydrolysering av gruppen -COR" til en gruppe -COOM,
(b) selektiv hydrolysering av en forbindelse med formel III
hvor R og X er som definert ovenfor og
hvor D er en gruppe som er hydrolyserbar til en -COOH-gruppe eller (c) Fremstilling av en forbindelse med. formel I hvor X er -0H ved behandling av en korresponderende forbindelse med formel I, hvor X er -H eller et derivat av denne, med et mikrosomalt enzym fra leveren (eller annet passende vev) av et pattedyr, (d) fremstilling av en forbindelse med formel I hvor X er karbonyloksygen eller en ester av dette, ved selektiv oksydering av en korresponderende forbindelse med formel I,
hvor X er hydrogen eller en ester av denne,
(e) fremstilling av en forbindelse med formel I hvor R er hydroksy eller en ester av denne, ved selektiv hydrolyse av en korresponderende forbindelse med formel I hvor R er alkoksy eller et ester av denne, (f) fremstilling av en forbindelse med formel I hvor X er hydroksy eller en ester av denne ved. selektiv reduksjon av en korresponderende forbindelse med formel .I hvor X er
karbonyloksygen eller en ester av dette og, om nødvendig eller ønskelig, hydrolysering av esteren av forbindelsen med formel I til en forbindelse med formel I og/eller omdanning av en forbindelse med formel I til et farmasøytisk akseptabelt derivat av denne.
Når A2er en gruppe -OM kan cykleringen ved fremgangsmåte (a) utføres ved oppvarming under basiske eller nøytrale betingelser. Det er imidlertid foretrukket å utføre cykleringen i nærvær av en syre, f.eks. saltsyre, og i et
oppløsningsmiddel som er inert overfor reaksjonsbetingélsene, f.eks. etanol. Reaksjonen kan utføres' fra ca. 20 til 150°C. ' Gruppen -C0R" er fortrinnsvis en estergruppe, f.eks. kan R" være en laverealkoksygruppe. Når A ? er halogen, kan cykleringen utføres i et oppløsningsmiddel som er inert under reaksjonsbetingelsene., fortrinnsvis et- høytkokende, polart oppløsningsmiddel, f.eks. pyridin, dimétylformamid eller heksametylfosforamid. Reaksjonen utføres fortrinnsvis ved hjelp av en sterk base, f.eks. et alkalimetallhydrid,
f. eks. natriumhydrid. Reaksjonen utføres fortrinnsvis ved en temperatur på fra ca.. 80 til 200°C i fravær av fritt oksygen, dvs. under en inert atmosfære såsom nitrogen. Når R er en -OH-gruppe, kan -0H, om man ønsker dette, beskyttes før reaksjonen og béskyttelsesgruppen fjernes etter reaksjonen.
I fremgangsmåte (b) kan gruppen D f.eks. være en ester, syrehalogenid, amid eller en nitrilgruppe, som kan hydrolyseres til en -COOH-gruppe. Hydrolysen kan utføres under anvendelse av kjente fremgangsmåter, f.eks. under mildt basiske betingelser, f.eks. under anvendelse av natriumkarbonat, natriumhydroksyd, natriumbikarbonat, eller under sure betingelser f.eks. en blanding av vandig dioksan og saltsyre, eller hydrogenbromid i eddiksyre. Hydrolyse av metylester kan ut-føres ved litiumjodid i pyridin. Hydrolysen kan utføres ved en temperatur på fra ca, 25 til 120°C avhengig av de' forbindelser som benyttes.
I fremgangsmåte (c) kan pattedyret f.eks. være en rotte, kanin eller menneske. Derivatet av karboksylsyren kan f.eks. være et salt., f.eks. et alkalimetallsalt, eller en ester eller et amid av denne. Mikrpsomalt enzym kan benyttes in vitro eller in vivo. Ved bruk in vivo kan pyran-2-karboksylsyre eller et derivat av denne, tilføres parenteralt eller oralt til pattedyret som benyttes. Dyrets urin kan deretter samles opp i løpet av flere dager og pro.duktfor-bindelsen isoleres fra urinen under anvendelse av kjente fremgangsmåter. Ved in vitro bruk behandles pyran-2-karboksyl syre eller et derivat av denne med et mikrosomalt enzym-preparat som kan tilveiebringes ved homogenisering av lever i et passende medium og sentrifugere homogenatet for å frem-bringe en ovenstående væske som inneholder mikrosomalt enzym. Den ovenstående væske sammen med utgangsmaterialet, pyran-2-karboksylsyre,'eller et derivat av denne, eller passende næringsmidler, buffere etc. inkuberes deretter i en passende periode og produkt forbindelsen isoleres fra reaksjonsblandingen under anvendelse av kjente fremgangsmåter. Når man benytter in vitro fremgangsmåter, er det foretrukket at'dyret forbe-■handles i en passende periode med en mikrosomal enzymfrem-bringende forbindelse, f. eks. f enobarbiton.,
I fremgangsmåte (d) kan det selektive oksyderende middel f.eks. være kromtrioksyd og reaksjonen kan utføres i et oppløsningsmiddel som er inert under reaksjonsbetingélsene, f.eks. vandig aceton. Reaksjonen kan utføres ved en temperatur på'fra ca. 20 til.'70°C.
I fremgangsmåte (e) kan den selektive hydrolyse utføres med syre eventuelt i et oppløsningsmiddel som er inert under reaksjonsbetingelser. Således kan hydrolysen utføres under anvendelse av hydrogenbromid eller maursyre i f.eks. vann, iseddiksyre eller trifluoreddiksyre ved en temperatur på fra 0°C til kokepunktet for det oppløsningsmiddel som benyttes.
I fremgangsmåte (f) kan den selektive reduksjon utføres under anvendelse av metallhydrid, -f.eks. et borhydrid såsom natriumborhydrid. Reaksjonen kan utføres i et passende oppløsningsmiddel f.eks. vann, bis(2-metoksyetyl)eter eller en blanding av disse, og den kan hensiktsmessig utføres ved en temperatur på fra 0 til 40°C. Eventuelt kan reduksjonen utføres under anvendelse av hydrogen og en katalysator, f.eks. palladium på kull. Den katalytiske reduksjon kan utføres i et passende.oppløsningsmiddel, f.eks. etanol, ved en temperatur på fra ca. 20 til ca.'100°C. Den katalytiske reduksjon kan utføres ved et høyere trykk enn atmosfæretrykket, f.eks.
1 til 50 atmosfærer. 12 Forbindelsene med formel II, hvor; A og A er gruppene -C0CH2C0C0R" og -OM eller halogen, kan fremstilles ved å omsette en forbindelse med formel V
eller et beskyttet', f.eks. benzyl-beskyttet derivat av denne, hvor M, R og X er som definert ovenfor, med en forbindelse med formel VI
h.vor R" er som definert ovenfor,
R<*>er en passende avspaltningsgruppe, f.eks. en alkoksy, halogen, amino, alkylamino., substituert amino (f.eks. en arylsulfonylaminogruppe) eller substituert alkylaminogruppe, som er reaktiv med karbanionet i -COCH^-gruppen i forbindelsen med formel V og
hver Z er .et karbonyloksygenatom eller en Z kan. være
to halogenatomer og .det annet et karbonyloksygenatom,
og, om nødvendig, hydrolysere den resulterende forbindelse til en forbindelse med formel II. De foretrukne forbindelser med formel VI er dialkyloksalater, f.eks. dietyloksalat.
Forbindelsene med formel III kan fremstilles på tilsvarende måte som fremgangsmåte (a) under anvendelse av et utgangsmateriale med formel VII,
eller et beskyttet, f.eks. benzylbeskyttet derivat av denne, hvor M, D, X og R er som definert ovenfor.
Forbindelsene med formel III kan også fremstilles fra kjente forbindelser ved fremgangsmåter som er analoge til fremgangsmåtene (d), (e) eller (f).
Forbindelsene med formel VII kan fremstilles.fra kjente forbindelser på tilsvarende måte til den som er beskrevet ovenfor for fremstilling av de korresponderende forbindelser med formel II, under anvendelse av en forbindelse med formel R'COD, hvor R' og D er som definert ovenfor, i stedet for forbindelsen med formel VI.
Eventuelt ■ kan forbindelsene med formel III., f.eks. når det dreier seg om syrehalogenid, amid eller nitril, fremstilles fra forbindelser med formel I under anvendelse.av kjente fremgangsmåter, f.eks. omsetning av en ester av forbindelsen med'formel I med'ammoniakk for å frem-bringe amidet, fulgt av dehydrering av amidet for å frem-bringe nitrilet.
Utgangsmaterialene for fremgangsmåtene (c) og
Cd) er enten kjent eller kan fremstilles fra kjente forbindelser ved hjelp av i og for seg kjente fremgangsmåter. Når. X er karbonyloksygen, kan stillingen for karbonyloksygen forandres ved kjente keton-transposisjonsteknikker..
Forbindelsene med formel I og. mellomstoffer for disse, kan isoleres fra reaksjonsblandingen under anvendelse av kjente fremgangsmåter.
Farmasøytisk akseptable derivater av- forbindelsene med formel I, omfatter farmasøytisk akseptable salter, estere og amider av 2-karboksylsyregruppen. Passende salter omfatter ammonium, alkalimetall (f.eks. natrium, kalium og litium) og jordalkalimetallsålter (f.eks. kalsium eller magnesium) og salter med passende organiske baser,, f. eks. salter med hydrok-sylamin, laverealkylaminer såsom metylamin eller etylamin, med substituerte lavere-alkylaminer, f.eks. hydroksysubstitu-erte alkylaminer såsom tris(hydroksymetyl)metylamin eller med enkle monocykliske nitrogenheterocykliske forbindelser, f.eks. piperidin eller morfolin. Passende estere omfatter enkle laverealkylestere, f.eks; etylester, estere av alkoholer som inneholder basiske grupper, f.eks. di-laverealkylamino-substituerte alkanoler såsom 3-(dietylamino)etylester og acyloksyalkylestere, f.eks. lavereacyloksy-laverealkylester
■• såsom pivaloyloksymetylester, eller en bis-ester fra en di-hydroksyforbindelse, f.eks. en di(hydroksy-laverealkyl)eter, f.eks. bis-2-oksapropan-l,3-diylester. Farmasøytisk akseptable syreaddisjonssalter av basiske estere, f.eks. hydro-
kloridet, hydrobromidet, oksalatet, maleatet og fumaratet kan også benyttes- Estere kan fremstilles på i og for seg kjent måte, f.eks. esterifisering, transesterifisering eller reaksjon av syren eller et salt av denne, med en passende forbindelse som inneholder en god avspaltningsgruppe. Amidene kan f.eks. være usubstituerte eller mono- eller di C1n -6 c-alkylamider og være fremstilt ved kjente fremgangsmåter, f.eks. ved reaksjon av en ester av den korresponderende syre med ammoniakk eller et passende amin.
Forbindelser med formel I og farmasøytisk•aksep-table derivater av disse, er nyttige fordi de er farmakologisk aktive i dyr; og de er spesielt nyttige siden de hindrer utløsning og/eller virkning av farmakologiske .mediatorer som skriver seg fra in vivo kombinasjon av visse typer antilegeme og spesifikt antigen f.eks. kombinasjon av reaktivt antilegeme med et spesifikt antigen (se eksempel 27 i britisk • patent nr. 1.292.601). Hos menneske, kan både subjektive og objektive forandringer som skriver seg fra inhalering av spesifikt antigen av følsomme personer hemmes ved forutgående tilførsel av de nye forbindelser. Således er de nye forbindelser indikert for bruk ved behandling av astma, f.eks. allergisk astma. De nye forbindelser er også indikert for bruk ved behandling av såkalt "indre" astma (hvor man ikke kan påvise noen følsomhet overfor et ytre antigen). De nye forbindelser kan også være av verdi ved behandling av andre tilstander hvor antigen-antilegeme-reaksjoner har ansvar for sykdommen, f.eks. høy feber, visse øyelidelser, f.eks. tra-koma, matallergi, f. eks. uritikaria og atopi.sk eksem og gastrointestinal allergi, spesielt i barn, f.eks. melke-allergi.'
Forbindelse med formel I og farmasøytisk akseptable derivater av disse, er også nyttige for behandling eller hindring av en lidelse i pattedyr, f.eks. hos menneske, katter, hunder og hester,, hvor lidelsen omfatter hudmaste-celler og/eller forsinket (cellulær) hypersensitivitetsreak-sjoner. Spesifikke tilstander i menneske og andre pattedyr som kan behandles omfatter.kontakt'dermatitis overfor et spesifikt allergen, f.eks. nikkel, kromat, syntetiske har-pikser, pførte medikamenter eller andre kjemikalier
(Rook A., Wilkinson DS og Ebling FJS, 1972, Textbook of Dermatology 2nd Edition Blackwell, Oxford Chapters 14 og 15). Andre lidelser som kan behandles er de som har en komponent av forsinket (cellulær) hypersensitivitet, f.eks. autoaller-giske lidelser og spesielt tyroiditt, glomerular nefrititt, .adrenalititt, encefalomyelitt (post rabies vaksinering), systemisk lupus erytrematose, reumatoid artritt, myastena gravis, polymyositt, ulkerativ kolitt,'Crohn's sykdom, ■pemfigus, frastøtning etter transplantasjon av vev og organer, visse infeksjonssykdommer og spesielt tuberkulose, brucellose, stafylokokk-sykdom, streptokokk-sykdommer' og forsinket allergi overfor toksiner og vaksiner. (Clinical Aspects' of Immunology, (3- utgave 1975), Eds. P.G.H. Geil, P.R.A. Coombs, P.J. Lachmann, kap. 25, 28 og 35)- Dermatoser som kan behandles omfatter kontaktfølsomhet, f.eks. overfor krom, nikkel, eller et anti-biotika, eksem, legemiddelhevelsé, psoriasis, dermatitis herpetiformis, atopisk dermatitt, aptous ulker, Behcet's syndrom, pemfigus, urtikaria;. urtikaria pigmentosa, sår ved Crohn's sykdom, pyoderma gangrenose og kroniske hudsår og spesielt de som oppstår på mennesker i tropiske klima. For det ovennevnte bruk vil doseringen som til-føres selvsagt variere med den forbindelse som benyttes, tilførselsmetoden og den ønskede behandling. Vanligvis får man imidlertid tilfredsstillende resultater når forbindelsene tilføres i en dosering på fra 0,1 til 50 mg pr. kg legems-vekt hos dyret i de prøvene som er gjengitt i eksempel 27 i britisk patent nr. 1.292.601. For menneske er den indi-kerte, totale daglige dosering i området fra 1 til 3500 mg og fortrinnsvis fra 1 til 3000'mg og mest foretrukket fra 1 til 600 mg, som kan -tilføres i oppdelte doser fra 1 til 6 ganger pr. dag eller i gradvis utløsning. Enhetsdosene for passende tilførsel (f.eks. ved inhalering eller oesofagisk) omfatter fra 0,17 til 600 mg, og fortrinnsvis fra 0,17 til 500.mg eller mer foretrukket fra 0,17 til 100 mg av forbindelsen fortrinnsvis blandet med et fast eller flytende, farmasøytisk akseptabelt fortynningsmiddel, bærestoff eller tilsatsstoff..
Forbindelsene med formel I og farmasøytisk akseptable derivater av disse, har den fordel at de er mer virk- somme i visse farmakologiske modeller, f. eks. i allergiske tilstander, eller har mindre toksiske sidevirkninger f.eks.
i celleforstyrrelser enn forbindelser med.tilsvarende struk-tur til forbindelsene med formel I.■
De forbindelser med formel I hvor X er -0H og fortrinnsvis i-7-stilling er foretrukket. De forbindelser hvor R er -0H ér likeledes foretrukket. Når R eller X er alkoksy, er det foretrukket at den er met.oksy.
Ifølge oppfinnelsen tilveiebringes også et far-• masøytisk preparat som omfatter (fortrinnsvis mindre enn Q0% og mest foretrukket mindre enn 50 vekt-%) av en forbindelse med formel I eller et farmasøytisk akseptabelt derivat av denne, sammen med et farmasøytisk akseptabelt tilsatsstoff, fortynningsmiddel eller bærestoff.
Eksempler på passende tilsatsstoffer, fortynings-midler og bærestoffer er: for tabletter, kapsler og dragéerJ mikrokrystallinsk cellulose, kalsiumfosfat, diatomejord,
et sukker såsom laktose, dekstrose eller mannitol, talkum, stearinsyre, stivelse, natriumbikarbonat og/eller gelatin;
for suppositorier, ..naturlige eller herdede oljer eller voks; for inhallasjonspreparater, grov laktose og for topiske preparater, f.eks. salver, kremer etc, oppløsningsmidler, fettvokser etc. Forbindelsene med formel I eller det farma-søytisk akseptable derivater av denne, er når det er fast,
fortrinnsvis i form av et pulver med eri gjennomsnittlig diameter på. fra 0,01 til 10 mikron. Preparatene kan også inneholde passende preserveringsmidler, stabiliseringsmidler og fuktningsmidler, oppløsningsfremmende midler, søtriings-midler og fargemidler og smaksstoffer. Preparatene kan, om man ønsker dette, fremstilles i en gradvis utløsningsform. Preparater som skal'tas oesofagisk og utløse sitt innhold i fordøyelseskanalen er foretrukket, eller som skal tilføres lokalt på huden.
Vi.sse forbindelser med formel I er asymmetriske
og kan derfor foreligge i form av to (eller mer).optiske isomerer eller en racemisk eller annen blanding av slike isomerer. De forskjellige optiske isomerer kan skilles,
helt eller- delvis under anvendelse av kjente fremgangsmåter, f.eks. fremstilling av et salt med optisk aktive base, f.eks.
kinkonidinjfraksjonert krystallisering av saltet og etter-følgende regenerering av den frie syre.
Oppfinnelsen illustreres, men begrenses ikke av de følgende eksempler, hvor temperaturene er i °C.
Eksempel 1
5, 6- dihydroksy- 6, 7, 8, 9- tetrahydro- 4- okso- 10- propyl-^ H- nafto-[ 2, 3~ b3- pyran- 2- karboksylsyre - B
5, 7~ dihydroksy- 6, 7, 8, 9- tetrahydro-^- okso- lO- propyl-^ H- nafto-[ 2, 3~ b] pyran- 2- karboksylsyre - C 5. 8- dihydroksy- 6, 7, 8, 9- tetrahydro-' ll- okso- 10- propyl- 4H- nafto-[ 2 , 3~ b ]- pyran- 2- karboksyIsyre - D' 3. 9- dihydroksy- 6, 7, 8, g- tetrahydro-^- okso- lO- propyl-^ H- nafto-[ 2, 3~ b]- pyran- 2- karboksylsyre - A
Tre hollandske hunnkaniner (som hver veide 2 kg) ble oralt tilført 600 mg 6,7,8,g-tetrahydro-S-hydroksy-^-okso-10-propyl-^H-naftot 2, 3-b]pyran-2-karboksylsyre-natriumsalt
i løpet av 3 dager. Urin ble oppsamlet hver dag. pH ble justert til pH 1 og urinen ble deretter ekstrahert med dietyleter. Mesteparten av eteren ble fordampet og resten ble påført silikagel, preparative tynnsjiktskromatografi-plater. Utvikling med eter: kloroform: maursyre (2:7:1) skiller metabolittene i de tre hovedbånd.
Båndene skilles og elueres med fra silikagelen med 2% nåtriumbikarbonatoppløsning. Eluatene surgjøres og ekstraheres i' eter. De delvis rene metabolitter esterifi-seres deretter med en eteroppløsning av diazometan. Metyl-esterne' som dannes rekromatograferes på silikagelplater under anvendelse av kloroform/eter 7:2 som utviklingsmiddel. Esterne renses deretter endelig ved ytterligere kromatografi under anvendelse av eter/petroleter 2:1 som .utviklingsmiddel.
Hovedproduktet fra kromatografien'viser seg å være tittelforbindelsen C. Strukturen av produktforbindel-sene ble påvist med massespektralmålinger og ved kjernemagnetisk resonans og infrarød spektroskopi..
Forbindelsene har følgende smeltepunkter:
A = 189-190°C
B = 108-109°C
C = 125-132°C
D = 120-126°C
Massespektra av forbindelsene er vist i fig. 1, • kjernemagnetisk resonansspektra i fig. 2 og infrarød spektra i fig. 3.
Eksempel 2
3, 7~ dihydroksy- 6, 7, 8, 9- tetrahydro-^- okso- 10- propyl-^ H- nafto-[ 2, 3- b] pyran- 2- karboksylsyre
Lever fra et nylig drept dyr (rotte eller kanin) ble homogenisert i tre volumer iskald 1,15$ kaliumklorid-. oppløsning i Potter-Elvehjem glass-homogeniserer med teflon-pestle. Etterfølgende sentrifugering i . en avkjølt sentrifuge ved 10.000 g i ti minutter ga en ovenstående fraksjon som ble benyttet som kilde for .mikrosomalt enzym..
En blanding av 5 deler 6,7,8,9-tetrahydro-5-hydroksy-^-okso-10-propyl-^H-nafto[2,3_b]pyran-2-karboksylsyre-natriumsalt, 4 deler 25% ovenstående leverfraksjon, 10 deler fosfatbu££er pH 7, en del nikotinamidadenin-dinukleotidfosfat og en del glukose-6-fosfat ble inkubert i en inkubator som ble rystet ved 37°C i 30 minutter. Reaksjonen ble stoppet og protein utfelt ved tilsats av 5 deler 2N saltsyre. Réak-sjonsblandingen ble ekstrahert tre ganger med 100 deler dietyleter og deretter tørket over vannfri natriumsulfat,.hvoretter ekstraktene ble. fordampet til tørrhet i være Is e-s temp erat ur i en luftstrøm. 5 ,7-dihydroksy-6,7,8,9-tetrahydro-4-okso-10-propyl-^H-nafto[2,3-b]pyran-2-karboksylsyre og andre dihydroksyforbind.elser identifisert i eksempel 1 ble isolert ved preparat sjiktskromatografi beskrevet i eksempel 1.
Eksempel 3
6- hydroksy- 6, 7, 8, 9- tetrahydro-^- okso- lO- propyl-^ H- nafto- '
[ 2, 3~ b] pyran- 2- karboksylsyre
7- hydroksy- 6, 7, 8, 9~ tetrahydro- 4- okso- 10- prbpyl-^ H- nafto-[ 2, 3~ b] pyran- 2- karboksylsyre 8- hydroksy- 6, 7, 8, 9- tetrahydro-^- okso- lQ- propyl-^ H- nafto-[ 2, 3~ b] pyran- 2- karboksylsyre 9- hydroksy- 6, 7, 8, 9- tetrahydro- 4- okso- 10- propyl-^ H- nafto-[ 2 ? 3~ b] pyran- 2- karboksylsyre
Tittelforbindelsen ble fremstilt under anvendelse av fremgangsmåten fra eksempel 1 og 2, men méd 6,7,8,9-tetrahydro-4-okso-10-propyl-4H-nafto-[2,3_b]pyran-2-karboksyl syre-natriumsalt'i stedet for 6,7,8,9-tetrahydro-5-hydraksy-4-okso-10-propyl-4H-nafto-[2,3-b]pyran-2-karboksylsyre-natriumsalt. Produkt forbindelsene ble identifisert ogkarakterisert vedgass, flytende kromatografi kjernemagnetisk resonansspektroskopi og andre analytiske fremgangsmåter.
Eksempel 4
( a) Met yl- 6 , 7 , 8, 9- tetrahydro- 5- metoksy- 4 , 6- diokso- 10- propyl-4H- nafto[ 2, 3~ b] pyran- 2- karboksylat I Metyl- 6, 7, 8, 9- tetrahydro- 5- metoksy-^, 9- diokso- lO- propyl-^ H-nafto-[ 2, 3~ b] pyran- 2- karboksylat II
Metyl-6,7,8,9-tetrahydro-5-metoksy-4-okso-10-propyl-4H-nafto-[ 2 ,3-b.]pyran-2-karboksylat (8l,4 g; 0,25 mol) ble oppløst i aceton (1 liter) og omrørt raskt.under tilsats av en oppløsning av kromtrioksyd (220 g) i vann (830 ml) og konsentrert svovelsyre (190 ml), tilsatt med en slik hastighet at .aceton forsiktig ble kokt under tilbakéløp. Blandingen ble deretter omrørt ved værelsestemperatur over natten, helt over i vann (1 liter) og- ekstrahert i kloroform (3X). De organiske fraksjoner ble slått sammen, tørket (natriumsulfat) og fordampet til en gul olje som ble underkastet høytrykks, flytende kromatografi (HPLC) for å skille komponentene.
"6-okso"-forbindelsen ifølge overskriften (I)
(7,1 g; 8,4$) ble isolert som et ferskenfarget, fast stoff med smeltepunkt 139-l44°C.-"9-okso"-forbindelsen ifølge overskriften (II)
(1,3 g; 1,5%) ble isolert som et blekt gult, fast stoff etter en rekrystallisering (av materialet isolert, fra HPLC) fra cykloheksan med smeltepunkt 92-95 O C.
(b ) Metyl- 6 , 7 , 8 , 9- tetrahydro- 5~ hydroksy- 4 , 6- diokso- 10- propy. l-4H- nafto[ 2, 3- b] pyran- 2- karboksylat (III)
Metyl-6,7,8, 9-tetrahydro-5-metoksy-iJ, 6-diokso-10-propyl-4H-nafto-[2,3-b]pyran-2-karbdksylat (172 mg;
0,5 mol) i maursyre (5 ml) ble oppvarmet på et dampbad med malt kaliumjodid (800 mg, 4,8 mmol) i en time. Blandingen ble helt over i vann og ekstrahert med etylacetat (3X). De organiske fraksjoner ble vasket med vann og tørket (natriumsulfat) noe som ga en brun olje (l80 mg) som. krystalliserte ved triturering med etanol. Det faste stoff ble frafiltrert,
og vasket med noe eter og man fikk tittelforbindelsen som et gult pulver (110 mg, 67%), smeltepunkt 200°C (dekomponering).
(c ) 6, 7, 8 , 9- tetrahydro- 5- hydroksy- 1!, 6- diokso- 10- propyI- 4H
nafto- [ 2 , 3- b ] pyran-' 2- karboksylsyre
Produktet fra trinn (b) (200 mg; 0,6l mmol) i kaliumhydroksyd tørket pyridin (5 nil) ble oppvarmet på et dampbad med vannfri litiumjodid (1 g; 7, 5 mmol) i én time. Blandingen ble avkjølt og konsentrert saltsyre fortynnet med et tilsvarende wolum vann ble tilsatt inntil den resulterende suspensjon hadde pH 2. Produktet ble ekstrahert med etylacetat, vasket med vann og tørket (vannfri natriumsulfat) noe som ga et rødt fast stoff som ble rekrystallisert fra etanol og ga tittelforbindelsen som røde krystaller (l60 mg;
80 %), smeltepunkt 244(~<>>C (dekomponering).
(d) 6, 7, 8, 9~ tetrahydro- 5 a 6- dihydroksy- 4- okso- 10- propyl- 4H-nafto-[ 2, 3~ b] pyran- 2- karboksylsyre 6)7,8,9_tetrahydro-5-hydroksy-4,6-diokso-10-propyl-4H-nafto[2,3-b]pyran-2-karboksylsyre (158 mg; 0,5.mmol) ble oppløst i 10 ml pH 10-buffer fremstilt fra natriumbikarbonat (0,65 g), natriumkarbonat (1,32 g) i vann (100 ml). Natriumborhydrid (2.0 mg; 0,53 mmol'= 2,12 ekvivalenter) ble tilsatt og oppløsningen ble omrørt i en time ved værelsestemperatur og deretter helt over i fortynnet'salt syre, hvoretter det gule, faste stoff ble frafUtrert, vasket med vann og tørket i en vakuumovn over fosforsyre, noe som ga en ren prøve av forbindelsen'ifølge overskriften (120 mg; 75,5$) med smeltepunkt 245-249°C.
Massespektrum viser M ved 300, basetopp 271-
(e) Ved en tilsvarende fremgangsmåte som beskrevet i avsnittene (b), (c) og (d) ovenfor, ble 6,7,8,9-tetrahydro-5,9-dihydroksy-. 4-okso-10-propyl-4H-nafto[2,3~b]pyran-2-karboksylsyre fremstilt..
Eksempel A
Erytrocytt Lysis- prøve ( for vurdering av membr. anskadelig. e• egenskaper i legemidlet)
Erytrocytter ble fremstilt ved sentrifugering (2.500xg i 10 minutter) fra friskt, heparinisert rotteblod.
De fraskilte erytrocytter ble vasket to ganger ved resuspensjon i isotont saltvann og resentrifugering. Erytrocyttene ble suspendert i et volum som tilsvarte to ganger det opprinne-lige blodvolum.
Sentrifugerør inneholdt■oppløsninger (0,95 ml) av forbindelsen som skulle prøves ved forskjellige konsen-trasjoner som skulle undersøkes i isotont saltvann inkuberes ved 37°C i 5 minutter. En prøve (0,05 ml) av erytrocytt-suspensjoner som beskrevet ovenfor, tilsettes.deretter og. blandes raskt. Inkubasjon av erytrocytter og prøveforbin-delse utføres ved 37°C i 15 minutter. ■ Inkuberingen avsluttes ved sentrifugering av rørene (2.500 g i 10 minutter) og fjerning av en. prøve (0,1 ml) av den resulterende ovenstående væske. Den ovenstående væske fortynnes med destillert vann til et endelig volum på 1 ml og absorpsjonen måles ved 4l6 nm i et spektrofotometer. Referanseprøver som tillater kvanti-fisering av lytisk evne bestemmes samtidig. Disse produseres ved suspensjon av erytrocyttene i isotont saltvann uten lege-■ middeltilsats ( 0% lysis) og i destillert vann (100$ lysis). Denne prøven.gir en plitelig indikasjon på evnen hos forbindelsen til å bryte ned cellemembraner. Således har man at desto høyere konsentrasjon som krever for å ned-bryte en viss del av erytrocyttene, desto' mindre toksisk er forbindelsen.

Claims (11)

1. Fremgangsmåte for fremstilling av. forbindelse méd-
formel I
hvor R er hydrogen, hydroksy eller- alkoksy C^ _g og X er hydroksy, karbonyloksygen eller alkoksy C1 _g eller et farmasøytisk akseptabelt derivat av denne som omfatter;.(a) cykleringen av en forbindelse med formel. II R
hvor R og X er som definert ovenfor, A1 er -COCH'2COCOR" og A2 er -OM eller et halogenatom, R" er -OM eller en gruppe som er hydrolyserbar til denne og hvor M er hydrogen eller et alkalimetall, og om nødvendig eller ønskelig, hydrolysering av gruppen -COR" til en gruppe -COOM,' (b) selektiv hydrolysering av en forbindelse med formel III
hvor R og X er som definert ovenfor og hvor D er en gruppe som er hydrolyserbar til en -COOH-gruppe eller (c) fremstilling av en forbindelse med formel I, hvor X er -0H ved behandling av en korresponderende forbindelse med formel I hvor X er -H eller et derivat av denne, med mikrosomalt enzym fra lever (eller annet passende vev) av et pattedyr, (d) fremstilling av en forbindelse med formel I hvor X er karbonyloksygen eller en ester av denne, ved selektiv oksydering av en korresponderende forbindelse med formel I, hvor X er hydrogen eller en ester av denne, (e) fremstilling av en forbindelse med formel I hvor R er hydroksy eller en ester av denne, ved selektiv■hydrolyse av en korresponderende, forbindelse med formel I hvor R er alkoksy eller en ester av denne, (f) fremstilling av en forbindelse med formel I hvor X er hydroksy- eller en ester, av denne ved selektiv reduksjon-av en korresponderende forbindelse med formel I hvor X er, karbonyloksygen eller en ester av denne og, om nødvendig eller ønskelig, hydrolysering av esteren av en forbindelse med formel I til en forbindelse med formel I og/eller omdanning av forbindelsen med formel I til et farmasøytisk -akseptabelt derivat av denne.
2. Fremgangsmåte ifølge del (a) av krav 1, karakterisert ved at reaksjonen utføres fra 20 til 150°C i nærvær av en syre.
3. Fremgangsmåte ifølge del (b) av krav 1, karakterisert ved at gruppen D er.en estergruppe og' hydrolyseres til en■-COOH-gruppe.
4. Fremgangsmåte ifølge del (c) av krav 1, karakterisert ved at utgangsmaterialet tilføres pattedyret og produktmaterialet isoleres fra dyrets urin.
5. Fremgangsmåte ifølge del (d) av krav I, karakterisert ved . at oksydasjonen utføres ved kromtrioksyd i et oppløsningsmiddel som er inert under reaksjonsbetingélsene.
6. Fremgangsmåte ifølge del (e) av krav 1, karakterisert ved at hydrolysen utføres ved hydrogenbromid eller eddiksyre.
7. Fremgangsmåte ifølge del (f) av krav 1, karakterisert ved at den selektive reduksjon utføres under anvendelse av et metallhydrid eller kata-lytisk.
8.. Fremgangsmåte ifølge krav 1, karakterisert ved at X er -0H.
9. Fremgangsmåte ifølge et hvilket som helst av kravene 1 til H eller 6 til 8, karakterisert ved at R er -0H.
10. Fremgangsmåte ifølge et hvilket som helst av kravene 1 til 4 eller 6 til 9, karakterisert ved' at -X er i 7-stilling.
11. Fremgangsmåte ifølge krav 1, karakterisert ved at forbindelsen med formel I er 5,7-dihydroksy-6,7,8,9-tetråhydro-4-okso-10-propyl-MH-nafto-[2,3-b]pyran-2-karboksylsyre.
NO792935A 1978-09-12 1979-09-11 Fremgangsmaate til fremstilling av naftopyrankarboksylsyreforbindelser. NO792935L (no)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
GB7836428 1978-09-12

Publications (1)

Publication Number Publication Date
NO792935L true NO792935L (no) 1980-03-13

Family

ID=10499596

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
NO792935A NO792935L (no) 1978-09-12 1979-09-11 Fremgangsmaate til fremstilling av naftopyrankarboksylsyreforbindelser.

Country Status (11)

Country Link
US (1) US4269854A (no)
EP (1) EP0009874A1 (no)
JP (1) JPS5538395A (no)
AU (1) AU5068579A (no)
DK (1) DK378979A (no)
FI (1) FI792610A7 (no)
GR (1) GR70003B (no)
IL (1) IL58208A0 (no)
NO (1) NO792935L (no)
PT (1) PT70160A (no)
ZA (1) ZA794773B (no)

Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4950289A (en) * 1986-11-03 1990-08-21 Coopervision, Inc. Small incision intraocular lens with adjustable refractive power
JPH01210497A (ja) * 1988-02-17 1989-08-24 Mitsuyuki Okada マイクロカプセル含有燃料及びその製造方法

Family Cites Families (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4159273A (en) * 1974-11-30 1979-06-26 Fisons Limited Tricyclic mono-chromone-2-carboxylic acids
AT351530B (de) * 1974-11-30 1979-07-25 Fisons Ltd Verfahren zur herstellung von neuen pyran-2- carbonsaeuren, deren salzen, estern, amiden und optischen isomeren

Also Published As

Publication number Publication date
FI792610A7 (fi) 1981-01-01
ZA794773B (en) 1980-08-27
GR70003B (no) 1982-07-23
US4269854A (en) 1981-05-26
DK378979A (da) 1980-03-13
AU5068579A (en) 1980-03-20
PT70160A (en) 1979-10-01
EP0009874A1 (en) 1980-04-16
JPS5538395A (en) 1980-03-17
IL58208A0 (en) 1979-12-30

Similar Documents

Publication Publication Date Title
NO142441B (no) Analogifremgangsmaate ved fremstilling av terapeutisk virksomme karboksylsyrederivater
KR20200051646A (ko) Ahr 억제제 및 이의 용도
CN111712491B (zh) 四氢异喹啉类化合物、其制备方法、包含此类化合物的药物组合物及其用途
IL228382A (en) Fluoro-glucocorticosteroid history combined with isoxazolidine, their pharmaceutical preparations, devices and uses for the treatment of inflammatory diseases
CN118632839A (zh) 作为钾通道调节剂的酰胺类化合物及其制备和应用
NO744183L (no)
NO780050L (no) Fremgangsmaate ved fremstilling av 4,5,6,7-tetrahydrothieno-(2,3-c) og (3,2-c)pyridiner
NO792935L (no) Fremgangsmaate til fremstilling av naftopyrankarboksylsyreforbindelser.
NO791648L (no) Fremgangsmaate ved fremstilling av nye kinazolinderivater
KR20010042904A (ko) 광학 활성 테트라하이드로벤즈인돌 유도체
CN116874495B (zh) 一种吡啶并二氢呋喃酮类衍生物及其制备方法和应用
CN111108083B (zh) 氨基亚甲基环己烷1,3-二酮化合物的用途
NO163896B (no) Analogifremgangsmaate ved fremstilling av terapeutisk aktive spiro-(1,8)-nafthyridin-dioner.
CN109810108A (zh) 2,8-二氮杂-螺-[4,5]-癸烷类嘧啶-异羟肟酸化合物及其用途
NO144110B (no) Analogifremgangsmaate ved fremstilling av terapeutisk aktive 5:6-benzo-4-pyron-derivater
CN106905317B (zh) 4-取代Sampangine生物碱衍生物及其合成方法和应用
CN110627705B (zh) 一种n-苄基吲哚缩氨基硫脲类衍生物、制备及应用
WO2022237682A1 (zh) 吡咯并三嗪类化合物的盐型、其晶型及其制备方法
NO342008B1 (no) Polymorf B av polymorf B av N-{2-fluor-5-[3-(tiofen-2-karbonyl)-pyrazolo[1,5-a]pyrimidin-7-yl]-fenyl)-N-metyl-acetamid
McGreer Pyrazolines
JPS63301860A (ja) 芳香族複素環化合物
NO154497B (no) Analogifremgangsmaate for fremstilling av terapeutisk aktive pyranokinolinonderivater.
CN107737126A (zh) 香豆素‑二硫代氨基甲酸酯衍生物在制药中的应用
CN109456328B (zh) 11-取代1,6-二氮杂苯并蒽酮衍生物及其合成方法和应用
CN109438445B (zh) 8-取代1,6-二氮杂苯并蒽酮衍生物及其合成方法和应用