NO833474L - Fremgangsmaate for fremstilling av pirenzepin - Google Patents

Fremgangsmaate for fremstilling av pirenzepin

Info

Publication number
NO833474L
NO833474L NO833474A NO833474A NO833474L NO 833474 L NO833474 L NO 833474L NO 833474 A NO833474 A NO 833474A NO 833474 A NO833474 A NO 833474A NO 833474 L NO833474 L NO 833474L
Authority
NO
Norway
Prior art keywords
lithium
methyl
pyrido
piperazinyl
dihydro
Prior art date
Application number
NO833474A
Other languages
English (en)
Inventor
Wolfgang Eberlein
Gerhard Breuer
Original Assignee
Thomae Gmbh Dr K
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Thomae Gmbh Dr K filed Critical Thomae Gmbh Dr K
Publication of NO833474L publication Critical patent/NO833474L/no

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D471/00Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, at least one ring being a six-membered ring with one nitrogen atom, not provided for by groups C07D451/00 - C07D463/00
    • C07D471/02Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, at least one ring being a six-membered ring with one nitrogen atom, not provided for by groups C07D451/00 - C07D463/00 in which the condensed system contains two hetero rings
    • C07D471/04Ortho-condensed systems

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Nitrogen And Oxygen Or Sulfur-Condensed Heterocyclic Ring Systems (AREA)

Description

Denne oppfinnelse angår en ny fremgangsmåte for fremstilling av 5,11-dihydro-11-[(4-metyl-1-piperazinyl)acetyl]-6H-pyrido[2,3-b][1,43benzodiazepin-6-on (Pirenzepin) og salter derav med uorganiske eller organiske syrer. Denne forbindelse har på grunn av sin fremragende antisår-virkning,
fått en stor terapeutisk betydning.
Fremstilling av Pirenzepin er beskrevet i DE-PS 1 795 183 som en totrinns prosess hvor man går ut fra 5,11-dihydro-6H-pyrido[2,3-b][1,4]benzodiazepin-6-on. Utgangsforbindelsen over-føres her først med et halogenacetylhalogenid til et mellomprodukt, 11-halogenacetyl-5,11-dihydro-6H-pyrido[2,3-b][1,4]-benzodiazepin-6-on, og deretter omsettes dette mellomprodukt med N-metylpiperazin til sluttproduktet.
Det er tidligere gjentatte ganger forsøkt å innføre side-kjeden i ett trinn (se for eksempel EP-A-0 022 144 eller DE-A-31 09 769) , men den der postulerte fremgangsmåte er imidlertid helt ugjennomførbar i praksis.
Det er nu funnet at man kan fremstille Pirenzepin av 5,11-dihydro-6H-pyrido[2,3-b][1,4]benzodiazepin-6-on (I) i gode utbytter på enkel måte ved en ett-trinns reaksjon, når man først overfører det til dilitiumsaltet (II) og deretter omsetter sistnevnte med en (4-metyl-1-piperazinyl)-eddiksyre-ester (III) ifølge følgende reaksjonsskjema til Pirenzepin (IV):
I (4-metyl-1-piperazinyl)-eddiksyreesteren med den generelle formel III betyr R en alkylrest med 1 til 10 karbonatomer, fortrinnsvis 1 til 6 karbonatomer, eller en aryl-eller aralkylrest. Som aralkylrest kommer fortrinnsvis i betraktning en fenylmetyl-, fenyletyl- eller fenylpropylrest, og som arylrest kommer fortrinnsvis i betraktning en fenyl-gruppe.
Overføringen av 5,11-dihydro-6H-pyrido[2,3-b][1,4]-benzodiazepin-6-on (formel I) til litiumsaltet med formel II, oppnås med litiumalkyl-forbindelser, særlig med n-butyllitium, n-butyllitium i nærvær av tetrametyletylendiamin, tertiær-butyllitium, litiumdiisopropylamid eller litiumdicykloheksylamid eller med litiumaryl-forbindelser, for eksempel med litium-fenyl. Overføringen til litiumsaltet og den videre omsetning til Pirenzepin foretas i et organisk oppløsningsmiddel ved temperaturer mellom -60 og 0°C, fortrinnsvis ved -10°C. Som organiske oppløsningsmidler anvendes slike som er anvendelige for omsetning med litiumalkyl- eller litiumaryl-forbindelser, og særlig fordelaktig er anvendelse av tetrahydrofuran eller etere så som dietyletere, alifatiske hydrokarboner så som heksan eller blandinger derav, eventuelt også i nærvær av heksametylfosforamid som med-oppløsningsmiddel. Kort tid etter avsluttet tilsetning av litiumalkyl- eller -aryl-forbindelsen tilsetter man den støkiometriske mengde eller et lite overskudd av (4-metyl-1-piperazinyl)-eddiksyreesteren med den generelle formel III og lar reaksjonsblandingen komme langsomt til romtemperatur, for eksempel i løpet av 2 timer, for å oppnå fullstendig omsetning. Det dannede Pirenzepin med formel IV kan isoleres fra reaksjonsblandingen ved vanlige metoder, og man får den frie forbindelse som deretter eventuelt kan overføres til sine salter.
Forløpet av reaksjonen mellom forbindelsen med formel I
og litiumalkyl- eller -aryl-forbindelsen til litium-mellom-forbindelsen med formel II kunne ikke forutsees, da det er kjent at omsetningen av pyridiner og kondenserte pyridiner med metallorganiske forbindelser fortrinnsvis fører til alkyl-substituerte pyridin-derivater (se H. W. Gschwend og H. R. Rodriguez, Heteroatom-Facilitated Lithiations, Organic Reactions, 26, 27 (1979)).
De følgende eksempler skal illustrere oppfinnelsen ytterligere.
Eksempel 1
5,11-dihydro-11-[(4-metyl-1-piperazinyl)acetyl]6H-pyrido-[ 2, 3- b] [ 1 , 4] benzodiazepin- 6- on
Til en suspensjon av 21 g (0,1 mol) 5 ,11-dihydro-6H-pyrido[2,3-b][1,4]benzodiazepin-6-on i 400 ml tetrahydrofuran settes langsomt dråpevis under omrøring ved -10°C, 200 ml av en 1,5 molar oppløsning av n-butyllitium i heksan. Etter avsluttet tilsetning omrøres blandingen videre i 30 minutter ved -10°C. Deretter tilsetter man dråpevis en oppløsning av 20,4 g
(0,11 mol) (4-metyl-1-piperazinyl)-eddiksyreetylester i 100 ml absolutt tetrahydrofuran. Man lar reaksjonsblandingen komme til romtemperatur og omrører videre i ytterligere 2 timer. Deretter fortynnes reaksjonsblandingen med eddiksyreetylester og til-settes 250 ml 10 % saltsyre. Det dannede bunnfall avsuges. Etter fraskillelse av den organiske fase gjøres den vandige fase alkalisk ved tilsetning av fast kaliumkarbonat og ekstra-heres flere ganger med kloroform. Man filtrerer over aktivt kull og foretar inndampning til tørrhet på en rotasjonsinn-damper. Råproduktet renses kolonnekromatografisk på silikagel under anvendelse av eddiksyreetylester/metanol i volumforhold 9:1. Man får 21,1 g (60 % av det teoretiske) av et farveløst produkt som etter omkrystallisering fra metanol smelter ved 222-225°C og er etter tynnskiktkromatogram, IR- og NMR-spektra fullstendig identisk med forbindelsen beskrevet i DE-PS
1 795 183, eksempel 7.
Eksempel 2
5,11-dihydro-11[(4-metyl-1-piperazinyl)acetyl]-6H-pyrido-[ 2, 3- b][ 1, 4] benzodiazepin- 6- on
En suspensjon av 21 g (0,1 mol) 5,1l-dihydro-eH-pyrido-^^-b] [1,4]benzodiazepin-6-on i 400 ml tetrahydrofuran av-kjøles til -60°C under nitrogen og settes deretter dråpevis til en likeledes til -60°C avkjølt oppløsning av 200 ml litiumdiisopropylamid, fremstilt av 20,2 g diisopropylamin og 153,8 ml av en 1,3 molar oppløsning av n-butyllitium i heksan, og 50 ml heksametylfosforamid. Etter 30 minuttersOmrøring ved samme temperatur tilsetter man dråpevis en oppløsning av 24,7 g (0,10 mol) (4-metyl-1-piperazinyl)-eddiksyrebenzylester i 100 ml tetrahydrofuran. Man fortsetter omrøringen i ytterligere 2 timer og lar reaksjonsblandingen deretter komme til romtemperatur. Opparbeidelse av reaksjonsblandingen skjer analogt med metoden beskrevet i eksempel 1. Rensning av råproduktet skjer ved kromatografi på silikagel under anvendelse av eddiksyre-etyl-ester/metanol i volumforhold 3:1. Det resulterende, farveløse produkt er ifølge tynnskiktkromatogram, IR- og NMR-spektra fullstendig identisk med forbindelsen beskrevet i eksempel 1. Utbytte: 21,8 g (62 % av det teoretiske).
Eksempel 3
5,11-dihydro-11[(4-metyl-1-piperazinyl)acetyl]-6H-pyrido-[ 2, 3- b][ 1 , 4] benzodiazepin- 6- on
Analogt med eksempel 1 oppnås under anvendelse av 17,2 g (0,10 mol) 4-metyl-1-piperazinyleddiksyre-metylester 20,2 g (57 % av det teoretiske) av den ønskede forbindelse.
Sammenlignbare resultater oppnår man ved anvendelse av (4-metyl-1-piperazinyl)-eddiksyre-n-propyl- eller -2-fenyl-etylester.
Eksempel 4
5,11-dihydro-11-[ (4-metyl-1-piperazinyl)acetyl] -6H-pyrido-[ 2, 3- b][ 1, 4] benzodiazepin- 6- on
Analogt med eksempel 1 omsettes 21 g (0,1 mol) 5,11-dihydro-6H-pyrido[ 2,3-b] [ 1,4]benzodiazepin-6-on med 36 g (0,15 mol) (4-metyl-1-piperazinyl)-eddiksyreheksylester. Etter kolonnekromatografisk rensning får man 11,9 g (34,7 % av det teoretiske) av et farveløst produkt, som etter omkrystallisering fra metanol smelter ved 222-224°C og er ifølge de spektroskopiske data fullstendig identisk med den i eksempel 1 beskrevne forbindelse.
Eksempel 5
5,11-dihydro-11-[(4-metyl-1-piperazinyl)acetyl]-6H-pyrido-[ 2, 3- b][ 1, 4] benzodiazepin- 6- on
Analogt med eksempel 1 omsettes 21 g (0,1 mol) 5,11-dihydro-6H-pyrido[2,3-b][1,4]benzodiazepin-6-on med 41,4 g (0,15 mol) (4-metyl-1-piperazinyl)-eddiksyre-3-fenylpropyl-ester. Etter kolonnekromatografisk rensning får man 14,5 g (41,4 % av det teoretiske) av et farveløst produkt som etter omkrystallisering fra metanol smelter ved 222-225°C og er ifølge de spektroskopiske data fullstendig identisk med den i eksempel 1 beskrevne forbindelse.
Eksempel 6
5,11-dihydro-11-[(4-metyl-1-piperazinyl)acetyl]-6H-pyrido-[ 2, 3- b][ 1, 4] benzodiazepin- 6- on
Til en suspensjon av 21 g (0,1 mol) 5,11-dihydro-6H-pyrido[2,3-b][1,4]benzodiazepin-6-on i 400 ml tetrahydrofuran settes langsomt dråpevis under omrøring ved -10°C 150 ml av en ca. 2 molar oppløsning av fenyl^itium i en blanding av benzen og eter (75/25). Etter avslutning av tilsetningen etterrøres blandingen i 30 minutter ved -10°C. Deretter tilsetter man dråpevis en oppløsning av 20,4 g (0,11 mol) (4-metyl-1-piperazinyl)-eddiksyre-etylester i 100 ml absolutt tetrahydrofuran. Man lar reaksjonsblandingen komme til romtemperatur og omrører videre i ytterligere 2 timer. Opparbeidelsen skjer analogt med eksempel 1. Man får 11,3 g (32,2 % av det teoretiske) av et farveløst produkt som etter de spektroskopiske data er fullstendig identisk med den i eksempel 1 oppnådde forbindelse.
Eksempel 7
Fordelaktig kunne man i stedet for tetrahydrofuran i eksempel 1 også anvende andre organiske oppløsningsmidler eller oppløsningsmiddel-blandinger som er egnet for omsetning
med litiumalkyl- eller litiumarylforbindelser.
Noen eksempler er angitt i den følgende tabell (det er her tale om de i eksempel 1 angitte vektangivelser):

Claims (4)

1. Fremgangsmåte for fremstilling av 5,11-dihydro-11-[(4-metyl-1-piperazinyl)acetyl]-6H-pyrido[2,3-b][1,4]benzo-diazepin-6-on eller salter derav med uorganiske eller organiske syrer, karakterisert ved at 5,11-dihydro-6H-pyrido[2,3-b][1,4]benzodiazepin-6-on med formel I
omsettes i et organisk oppløsningsmiddel først med minst to ekvivalenter av en litiumalkyl- eller litiumarylforbindelse ved temperaturer mellom -60 og 0°C og deretter med en (4-metyl-1-piperazinyl)-eddiksyreester med den generelle formel
hvor R betyr en alkylrest, en aryl- eller aralkylrest, og den ønskede forbindelse isoleres og overføres eventuelt til sine salter med uorganiske eller organiske syrer.
2. Fremgangsmåte ifølge krav 1, karakterisert ved at omsetningen utføres ved -10°C.
3. Fremgangsmåte ifølge krav 1 og 2, karakterisert ved at det som litiumalkyl-eller -arylforbindelse anvendes n-butyllitium, eventuelt i nærvær av tetrametyletylendiamin, tertiær-butyllitium, litiumdiisopropylamid, litiumdicykloheksylamid eller litium-fenyl, og som oppløsningsmiddel anvendes etere, så som dietyleter, tetrahydrofuran, alifatiske hydrokarboner så som heksan, blandinger av disse oppløsningsmidler og eventuelt som med-oppløsningsmiddel heksametylfosforamid.
4. Fremgangsmåte ifølge krav 1, 2 og 3, karakterisert ved at det som ester anvendes en slik med den generelle formel III, hvor R betyr en alkyl-gruppe med 1 til 6 karbonatomer eller en fenylmetyl-, fenyletyl- eller fenylpropylgruppe.
NO833474A 1982-09-28 1983-09-27 Fremgangsmaate for fremstilling av pirenzepin NO833474L (no)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE19823235795 DE3235795A1 (de) 1982-09-28 1982-09-28 Neues verfahren zur herstellung von 5,11-dihydro-11-((4-methyl-1-piperazinyl)- acetyl)- 6h-pyrido(2,3-b)(1,4)- benzodiazepin-6-on

Publications (1)

Publication Number Publication Date
NO833474L true NO833474L (no) 1984-03-29

Family

ID=6174310

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
NO833474A NO833474L (no) 1982-09-28 1983-09-27 Fremgangsmaate for fremstilling av pirenzepin

Country Status (16)

Country Link
EP (1) EP0104566B1 (no)
JP (1) JPS5980684A (no)
KR (1) KR840006244A (no)
AT (1) ATE25524T1 (no)
CA (1) CA1202625A (no)
CS (1) CS236894B2 (no)
DD (1) DD211350A5 (no)
DE (2) DE3235795A1 (no)
DK (1) DK441183A (no)
ES (1) ES525969A0 (no)
FI (1) FI73680C (no)
GR (1) GR79679B (no)
HU (1) HU187976B (no)
NO (1) NO833474L (no)
PL (1) PL139939B1 (no)
PT (1) PT77401B (no)

Families Citing this family (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE3735895A1 (de) * 1987-10-23 1989-05-03 Thomae Gmbh Dr K Kondensierte diazepinone, verfahren zu ihrer herstellung und diese verbindungen enthaltende arzneimittel
IT1225729B (it) * 1988-08-12 1990-11-26 Menarini S A S Firenze A Derivati della 5,5-diossido-6,11-diidrodibenzo (c,f)(1,2,5) tiadiazepina, loro sali e relativi procedimenti di fabbricazione
KR20050014868A (ko) 2002-06-20 2005-02-07 코닌클리케 필립스 일렉트로닉스 엔.브이. 광 매체 기록을 위한 기록 펄스열 파라미터 세트를결정하는 방법 및 장치와, 광 기록매체
CN103044419A (zh) * 2012-09-04 2013-04-17 苏州弘森药业有限公司 一种合成盐酸哌仑西平的方法

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
IT1130973B (it) * 1980-03-17 1986-06-18 Microsules Argentina Sa De S C Processo per la preparazione di derivati di 5,11-di-idro-6h-pirido(2,3-b) (1,4)-benzodiazepin-6-one,derivati finali ed intermedi di sintesi in tal modo ottenuti

Also Published As

Publication number Publication date
PT77401B (de) 1986-03-20
ES8405793A1 (es) 1984-06-16
FI833349L (fi) 1984-03-29
CS236894B2 (en) 1985-05-15
FI73680C (fi) 1987-11-09
DK441183A (da) 1984-03-29
DE3235795A1 (de) 1984-03-29
FI73680B (fi) 1987-07-31
JPS5980684A (ja) 1984-05-10
DD211350A5 (de) 1984-07-11
DE3369847D1 (en) 1987-04-02
EP0104566B1 (de) 1987-02-25
ES525969A0 (es) 1984-06-16
KR840006244A (ko) 1984-11-22
ATE25524T1 (de) 1987-03-15
PL243918A1 (en) 1984-09-10
PT77401A (de) 1983-10-01
CA1202625A (en) 1986-04-01
DK441183D0 (da) 1983-09-27
EP0104566A3 (en) 1985-05-15
EP0104566A2 (de) 1984-04-04
FI833349A0 (fi) 1983-09-20
GR79679B (no) 1984-10-31
HU187976B (en) 1986-03-28
PL139939B1 (en) 1987-03-31

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US6066735A (en) Process for preparing sildenafil
Padwa et al. Formation of polysubstituted 1, 2, 5, 6-tetrahydropyridines from the 4+ 2 cycloaddition reaction of bis (phenylsulfonyl) butadienes with aryl imines
Plé et al. Metalation of diazines. XI. Directed ortho‐lithiation of fluoropyrimidines and application to synthesis of an azacarboline
CA1051899A (en) Vincamine compounds
CA1066711A (en) Thiophene derivatives
Chadwick et al. The protecting–directing role of the trityl group in syntheses of pyrrole derivatives: efficient preparations of 1-H-pyrrole-3-carboxylic acid and 3-acyl-, 3-amino-, and 3-bromo-1-tritylpyrroles
NO152913B (no) List, fortrinnsvis fotlist
US3227724A (en) Process for preparing 2-methyl-3-hydroxypyridines
Chan et al. 1, 4-Dichloro-1, 4-dimethoxybutane as a mild reagent for the conversion of primary amines to pyrroles. Synthesis of a pyrrole compound from tobacco
CA1202625A (en) Process for the preparation of 5, 11-dihydro-11-[(4- methyl-1-piperazinyl)acetyl]-6h-pyrido[2,3-b] [1,4] benzodiazepin-6-ones
US4269771A (en) Total synthesis of 7-oxo-4-thia-1-azabicyclo-[3,2,0]-heptane-2-carboxyl derivatives useful as β-lactamase inhibitors and antibacterial agents
SU999977A3 (ru) Способ получени 3,3-этилендиокси-4,5-секо-19-норандрост-9-ен-5,17-диона
DE2316851A1 (de) Neue pyridincarbonsaeureester
US3227722A (en) Process for the preparation of pyredine
US5079361A (en) Thiol-reactive cross-linking reagents
US4443621A (en) p-Nitrophenyl 3-bromo-2,2-diethoxy-propionate and synthetic utility therefor
Forti et al. A CONVENIENT SYNTHESIS OF 4-0x0-4H-OUINOLIZINES
RU2002751C1 (ru) Способ получени производных тритиабициклооктана
CA1161433A (en) Amidines, processes for their manufacture, pharmaceutical preparations containing them, and their use
US3966741A (en) Process for the preparation of substituted or unsubstituted 4-pyridylthioacetic acid
JPH04243882A (ja) トリ低級アルカノイルオキシホウ素の製造方法
Garcia et al. Selective lithiation of 4-and 5-halophthalans
NO863769L (no) Fremgangsmaate for fremstilling av 4-hydroksy-2-oksopyrrolin-1-yl-acetamid.
KITAGAWA et al. A Useful Method for the Conversion of Aldehyde Oximes into Nitriles Using 1, 1'-Oxalydiimidazole
Honda et al. Synthesis and structure of 1-methyl-2, 6-bis (electron-withdrawing group)-substituted selenabenzenes