PL137277B2 - Method of obtaining novel 2,2'-methylene-di-/6-alkyl-p-cresol/ - Google Patents

Method of obtaining novel 2,2'-methylene-di-/6-alkyl-p-cresol/ Download PDF

Info

Publication number
PL137277B2
PL137277B2 PL24489083A PL24489083A PL137277B2 PL 137277 B2 PL137277 B2 PL 137277B2 PL 24489083 A PL24489083 A PL 24489083A PL 24489083 A PL24489083 A PL 24489083A PL 137277 B2 PL137277 B2 PL 137277B2
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
weight
parts
cresol
allyl
methylenedi
Prior art date
Application number
PL24489083A
Other languages
Polish (pl)
Other versions
PL244890A2 (en
Inventor
Wojciech Przybyl
Original Assignee
Politechnika Lodzka
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Politechnika Lodzka filed Critical Politechnika Lodzka
Priority to PL24489083A priority Critical patent/PL137277B2/en
Publication of PL244890A2 publication Critical patent/PL244890A2/en
Publication of PL137277B2 publication Critical patent/PL137277B2/en

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób otrzymywania nowego 2,2'-metylenodi-/6-allilo-p- krezolu/ stosowanego jako reaktywny przeciwutleniacz do elastomerów.Znany jest 2,2'-metylenodi-/6-III-rz-butylo-p-krezol/, stosowany jako przeciwutleniacz do elastomerów, otrzymywany droga kondensacji 2-III-rz-butylo-p-krezolu z formaldehydem. Zwia¬ zek ten nie przylacza sie chemicznie do gumy, w zwiazku z czym ulega odparowaniu oraz latwo daje sie wyekstrahowac z wulkanizatów. Znany zwiazek jest opisany w opisie patentowym St.Zjednoczonych nr 2 538 355.Sposób otrzymywania nowego 2,2'-metylenodi-/6-allilo-p-krezolu/ wdlug wynalazku polega na tym, ze 2-allilo-p-krezol poddaje sie reakcji z aldehydem mrówkowym w srodowisku alkali¬ cznym, korzystnie wodorotlenku sodowego lub potasowego w temperaturze 90-103°C. Po zakon¬ czeniu reakcji zobojetnia sie mieszanine poreakcyjna roztworem kwasu solnego lub siarkowego, po czym droga krystalizacji z n-heptanu wyodrebnia sie 2,2'-metylenodi-/6-allilo-p-krezol/. Otrzy¬ many produkt ma postac bialego proszku o temperaturze topnienia 83-84°C. W sposobie wedlug wynalazku na 74 czesci wagowych 2-allilo-p-krezolu stosuje sie 8-16 czesci wagowych aldehydu mrówkowego oraz 21-30 czesci wagowych wodorotlenku sodowego lub 29-42 czesci wagowych wodorotlenku potasowego.Stwierdzono, ze 2,2'-metylenodi-/6-allilo-p-krezol/ otrzymany sposobem wedlug wynalazku wiaze sie chemicznie z elastomerami w czasie wulkanizacji i jest aktywnym przeciwutleniaczem, szczególnie dla kauczuku butadienowo-styrenowego.Sposób wedlug wynalazku wyjasniaja blizej ponizsze przyklady nie ograniczajac jego zakresu.Przyklad I. W kolbie, zaopatrzonej w mieszadlo mechaniczne, termometr, chlodnice zwrotna i wkraplacz, umieszczono roztwór 21 czesci wagowych wodorotlenku sodowego w 100 czesciach wagowych wody oraz 74 czesci wagowe 2-allilo-p-krezolu. Wlaczono mieszadlo i ogrzano mieszanine do temperatury 90°C, po czym wkroplono w czasie 30 minut 22,2 czesci wagowych 36% roztworu formaldehydu. Mieszanine reakcyjna ogrzewano nadal w czasie 60 minut do temperatury wrzenia 102-103°C, po czym ochlodzono do temperatury pokojowej i dodano 88,5 czesci wago¬ wych 36% kwasu solnego rozcienczonego 75 czesciami wagowymi wody.Po ostudzeniu zawartosci2 137 277 kolby do temperatury pokojowej zebrano powstaly osad, odsaczono na saczku i przemyto trzyk¬ rotnie woda, uzywajac kazdorazowo 100 czesci wagowych wody. Po wysuszeniu osad krystalizo¬ wano z n-heptanu, uzywajac 4cm3 rozpuszczalnika na Ig surowego produktu. Otrzymano 26,5 czesci wagowych 2,2'-metylenodi-/6-allilo-p-krezolu/ w postaci bialego proszku o temperatu¬ rze topnienia 83°C.Przyklad II. W kolbie, jak w przykladzie I, umieszczono roztwór 42 czesci wagowych wodorotlenku potasowego w 100 czesciach wagowych wody oraz 74 czesci wagowe 2-aIlilo-p- krezolu. Po ogrzaniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury 90°C wkroplono 44,4 czesci wagowych 36% roztworu formaldehydu w ciagu 30 minut. Mieszanine reakcyjna ogrzewano w czasie 60 minut do temperatury 102-103°C, a nastepnie ochlodzono do temperatury pokojowej i dodano 40 czesci wagowych kwasu siarkowego, rozcienczonego w 100 czesciach wagowych wody. Dalej postepo¬ wano analogicznie jak w przykladzie I. Otrzymano 21 czesci wagowych 2,2'-metylenodi-/6-allilo-p- krezolu/ w postaci bialego proszku o temperaturze topnienia 83°C.Przyklad III. W kolbie, jak w przykladzie I, umieszczono roztwór 30 czesci wagowych wodorotlenku sodowego w 100 czesciach wagowych wody oraz 74 czesci wagowe 2-allilo-p- krezolu. Po ogrzaniu mieszaniny reakcyjnej do 90°C wkroplono w czasie 90 minut 35 czesci wagowych 36% roztworu formaldehydu. Mieszanine reakcyjna ogrzewano nadal w czasie 60 minut do temperatury 102-103°C, a nastepnie ochlodzono do temperatury pokojowej i dodano 118 czesci wagowych 36% kwasu solnego rozcienczonego 100 czesciami wagowymi wody. Dalej postepowano analogicznie jak w przykladzie I. Otrzymano 52 czesci wagowe 2,2'-metylenodi-/6-aililo-p- krezolu/ w postaci bialego proszku, o temperaturze topnienia 83,5°C.Przyklad IV. W kolbie, jak w przykladzie I, umieszczono roztwór 30 czesci wagowych wodorotlenku potasowego w 100 czesciach wagowych wody oraz 74 czesci wagowe 2-allilo-p- krezolu. Po ogrzaniu mieszaniny do 90°C wkroplono w czasie 150 minut 37,5 czesci wagowych 36%roztworu formaldehydu. Mieszanine reakcyjna ogrzewano nadal w czasie 60 minut do tempe¬ ratury wrzenia 102-103°C, po czym po ochlodzeniu do temperatury pokojowej dodano 100 czesci wagowych 36% kwasu solnego rozcienczonego w 85 czesciach wagowych wody. Dalej postepo¬ wano analogicznie jak w przykladzie I. Otrzymano 56 czesci wagowych 2,2'-metylenodi-/6-allilo-p- krezolu/ w postaci bialego proszku o temperaturze 84°C.Dla produktów otrzymanych w przykladach MV wykonano analizy jadrowego rezonansu paramagnetycznego (NMR) oraz w podczerwieni. We wszystkich przypadkach uzyskano identy¬ czne wyniki. Interpretacje widm (NMR) przedstawiono w tabeli I, a widm w podczarwieni w tabeli II.Tabela I.Pasma absorpcyjne w widmie NMR 2,2'-metylenodi-/6-allilo-p-krezolu/ (20% roztwór wCCU) Sygnal 1 Singlet Dublet Singlet Dublet- multiplet Przesuniecie chejniczne ppm 2 2,18 3,25 3,72 4,79-5,21 Powierzchnia wzgledna sygnalu 3 3 2 1 2 Interpretacja 4 protony grup -CH3 w polo¬ zeniu para do grupy -OH przy pierscieniu protony grup -CH2- zwiaza- nach z grupa winylowa i z pierscieniem protony grup-CHr pomie¬ dzy pierscieniami protony grup = CH2 znajduja¬ cej sie przy wiazaniu pod¬ wójnym137277 3 Multiplet Singlet Dublet 5,67-6,25 6,02 6,61 i 6,79 2 2 2 protony grupy -CH = w grupie allilowej protony grupy -OH protony atomów wodoru zwia¬ zanych z pierscieniem Tabela II.Glówne pasma w widmie podczerwieni 2,2'-metylenodi/6-allilo-p-krezolu/ * (tabletka KBr) Czestotliwosc, cm"1 3400 2950 1640 1580f 1480J 1450 1200-1150 1000 7 920/ 750 Interpretacja drgania rozciagajace O-H drgania rozciagajace C-H drgania deformacyjne CH = CH2 drgania pierscienia aromatycznego drgania deformacyjne C-H drgania rozciagajace C-OH drgania nieplaskie deformacyjnej = CH- 7\via7kó\v typu R-CH = CH- drgania deformacyjne -CH pierscienia aromatycznego Wyniki zawarte w tabeli I i II calkowicie potwierdzaja strukture chemiczna produktu otrzyma¬ nego sposobem wedlug wynalazku.Zastrzezenie patentowe Sposób otrzymywania nowego 2,2'-metylenodi-/6-allilo-p-krezolu/, znamienny tym, ze 74 czesci wagowych 2-alliIo-p-krezolu poddaje sie reakcji z 8-16 czesciami wagowymi aldehydu mrówkowego w srodowiskualkalicznym, korzystnie w obecnosci 21-30 czesci wagowych wodorot¬ lenku sodowego lub 29-42 czesci wagowych wodorotlenku potasowego, w temepraturze 90-103°C, nastepnie zobojetnia sie mieszanine poreakcyjna roztworem kwasu solnego lub siarkowego, po czym droga krystalizacji, korzystnie z n-heptanu wyodrebnia sie 2,2'-metylenodi-/6-allilo-p- krezol/. PLThe subject of the invention is a method for the preparation of a new 2,2'-methylenedi (6-allyl-p-cresol) used as a reactive antioxidant for elastomers. 2,2'-methylenedi (6-tert-butyl-p-cresol) is known. /, used as an antioxidant for elastomers, obtained by the condensation of 2-tert-butyl-p-cresol with formaldehyde. This compound does not chemically attach to rubber, therefore it evaporates and can be easily extracted from vulcanizates. A known compound is described in the United States Patent No. 2,538,355. The method of obtaining the new 2,2'-methylenedi (6-allyl-p-cresol) according to the invention consists in the fact that 2-allyl-p-cresol is subjected to reaction with formaldehyde in an alkaline environment, preferably sodium or potassium hydroxide, at a temperature of 90-103 ° C. After completion of the reaction, the reaction mixture is neutralized with a solution of hydrochloric or sulfuric acid, and then 2,2'-methylenedi (6-allyl-p-cresol) is isolated from n-heptane by crystallization. The product obtained is a white powder, m.p. 83-84 ° C. In the process according to the invention, for 74 parts by weight of 2-allyl-p-cresol, 8-16 parts by weight of formaldehyde and 21-30 parts by weight of sodium hydroxide or 29-42 parts by weight of potassium hydroxide are used. - (6-allyl-p-cresol) obtained by the process according to the invention chemically bonds with elastomers during vulcanization and is an active antioxidant, especially for styrene-butadiene rubber. The method according to the invention is explained by the following examples without limiting its scope. a flask equipped with a mechanical stirrer, thermometer, reflux coolers and dropping funnel, placed a solution of 21 parts by weight of sodium hydroxide in 100 parts by weight of water and 74 parts by weight of 2-allyl-p-cresol. The stirrer was turned on and the mixture was heated to 90 ° C, then 22.2 parts by weight of a 36% formaldehyde solution was added dropwise over 30 minutes. The reaction mixture was heated for 60 minutes to the boiling point of 102-103 ° C, then cooled to room temperature and 88.5 parts by weight of 36% hydrochloric acid diluted with 75 parts by weight of water were added. After cooling the contents of the flask to temperature, The precipitate formed was collected at room temperature, filtered on a filter and washed three times with water, using 100 parts by weight of water each time. After drying, the precipitate was crystallized from n-heptane using 4 cm3 of solvent per Ig of crude product. 26.5 parts by weight of 2,2'-methylenedi (6-allyl-p-cresol) were obtained in the form of a white powder with a melting point of 83 ° C. EXAMPLE II. In the flask, as in Example 1, a solution of 42 parts by weight of potassium hydroxide in 100 parts by weight of water and 74 parts by weight of 2-alyl-p-cresol was placed. After heating the reaction mixture to 90 ° C, 44.4 parts by weight of a 36% solution of formaldehyde were added dropwise over 30 minutes. The reaction mixture was heated to 102-103 ° C for 60 minutes, then cooled to room temperature, and 40 parts by weight of sulfuric acid diluted in 100 parts by weight of water were added. The next steps were analogous to that of Example I. 21 parts by weight of 2,2'-methylenedi (6-allyl-p-cresol) were obtained in the form of a white powder with a melting point of 83 ° C. Example III. In the flask, as in Example 1, was placed a solution of 30 parts by weight of sodium hydroxide in 100 parts by weight of water and 74 parts by weight of 2-allyl-p-cresol. After heating the reaction mixture to 90 ° C, 35 parts by weight of a 36% formaldehyde solution were added dropwise over 90 minutes. The reaction mixture was heated for a further 60 minutes to 102-103 ° C, then cooled to room temperature and 118 parts by weight of 36% hydrochloric acid diluted with 100 parts by weight of water were added. The next steps were the same as in example I. 52 parts by weight of 2,2'-methylenedi (6-ailyl-p-cresol) were obtained in the form of a white powder, melting point 83.5 ° C. Example IV. In the flask, as in Example 1, was placed a solution of 30 parts by weight of potassium hydroxide in 100 parts by weight of water and 74 parts by weight of 2-allyl-p-cresol. After heating the mixture to 90 ° C, 37.5 parts by weight of a 36% formaldehyde solution were added dropwise over 150 minutes. The reaction mixture was heated for a further 60 minutes to the boiling point of 102-103 ° C., after which, after cooling to room temperature, 100 parts by weight of 36% hydrochloric acid diluted in 85 parts by weight of water were added. The next steps were the same as in example I. 56 parts by weight of 2,2'-methylenedi (6-allyl-p-cresol) were obtained in the form of a white powder at a temperature of 84 ° C. Nuclear resonance analyzes were performed for the products obtained in the MV examples. paramagnetic (NMR) and infrared. The results were identical in all cases. Interpretations of the (NMR) spectra are presented in Table I, and the infrared spectra in Table II. Table I. Absorption bands in the NMR spectrum of 2,2'-methylenedi- (6-allyl-p-cresol) (20% solution in CCU) Signal 1 Singlet Doublet Singlet Doublet-multiplet Chemical shift ppm 2 2.18 3.25 3.72 4.79-5.21 Relative surface of the signal 3 3 2 1 2 Interpretation 4 protons of the -CH3 groups in position para to the -OH group at in the ring protons of the -CH2- groups bound to the vinyl group and in the ring protons of the -CHr groups between the rings of the protons of the = CH2 group at the double bond 137 277 3 Multiplet Singlet Doublet 5.67-6.25 6.02 6 , 61 and 6.79 2 2 2 protons of the -CH group = in the allyl group protons of the -OH group protons of the hydrogen atoms bound to the ring Table II. Main bands in the infrared spectrum of 2,2'-methylenedi / 6-allyl-p- cresol / * (KBr tablet) Frequency, cm "1 3400 2950 1640 1580f 1480J 1450 1200-1150 1000 7 920/750 Interpretation Vibrations OH stretching Vibrations CH stretching vibrations deformation CH = CH2 vibrations of the aromatic ring deformation CH vibrations stretching C-OH non-planar deformation vibrations = CH- 7 \ via7kó \ v type R-CH = CH- deformation vibrations -CH of the aromatic ring The results contained in Tables I and II completely confirm the chemical structure of the product obtained according to the invention. Patent claim A method for the preparation of a new 2,2'-methylenedi (6-allyl-p-cresol), characterized in that 74 parts by weight of 2-allyl-p-cresol are reacted with 8- 16 parts by weight of formaldehyde in an alkaline environment, preferably in the presence of 21-30 parts by weight of sodium hydroxide or 29-42 parts by weight of potassium hydroxide, at a temperature of 90-103 ° C, then the reaction mixture is neutralized with a solution of hydrochloric or sulfuric acid, and then by crystallization, preferably 2,2'-methylenedi (6-allyl-p-cresol) is isolated from n-heptane. PL

Claims (1)

1. Zastrzezenie patentowe Sposób otrzymywania nowego 2,2'-metylenodi-/6-allilo-p-krezolu/, znamienny tym, ze 74 czesci wagowych 2-alliIo-p-krezolu poddaje sie reakcji z 8-16 czesciami wagowymi aldehydu mrówkowego w srodowiskualkalicznym, korzystnie w obecnosci 21-30 czesci wagowych wodorot¬ lenku sodowego lub 29-42 czesci wagowych wodorotlenku potasowego, w temepraturze 90-103°C, nastepnie zobojetnia sie mieszanine poreakcyjna roztworem kwasu solnego lub siarkowego, po czym droga krystalizacji, korzystnie z n-heptanu wyodrebnia sie 2,2'-metylenodi-/6-allilo-p- krezol/. PL1. Patent claim A method for the preparation of a new 2,2'-methylenedi (6-allyl-p-cresol), characterized in that 74 parts by weight of 2-allyl-p-cresol are reacted with 8-16 parts by weight of formaldehyde in in an alkaline environment, preferably in the presence of 21-30 parts by weight of sodium hydroxide or 29-42 parts by weight of potassium hydroxide, at a temperature of 90-103 ° C, then the reaction mixture is neutralized with a solution of hydrochloric or sulfuric acid, followed by crystallization, preferably with n of -heptane, 2,2'-methylenedi (6-allyl-p-cresol) is isolated. PL
PL24489083A 1983-12-01 1983-12-01 Method of obtaining novel 2,2'-methylene-di-/6-alkyl-p-cresol/ PL137277B2 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL24489083A PL137277B2 (en) 1983-12-01 1983-12-01 Method of obtaining novel 2,2'-methylene-di-/6-alkyl-p-cresol/

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL24489083A PL137277B2 (en) 1983-12-01 1983-12-01 Method of obtaining novel 2,2'-methylene-di-/6-alkyl-p-cresol/

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL244890A2 PL244890A2 (en) 1984-10-08
PL137277B2 true PL137277B2 (en) 1986-05-31

Family

ID=20019437

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL24489083A PL137277B2 (en) 1983-12-01 1983-12-01 Method of obtaining novel 2,2'-methylene-di-/6-alkyl-p-cresol/

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL137277B2 (en)

Also Published As

Publication number Publication date
PL244890A2 (en) 1984-10-08

Similar Documents

Publication Publication Date Title
SU1083911A3 (en) Process for preparing platinum(iv)-diaminic complexes
IL22669A (en) (lower alkoxy-benzamido)-pyrrolidines and piperidines
PL137277B2 (en) Method of obtaining novel 2,2'-methylene-di-/6-alkyl-p-cresol/
US2614122A (en) Preparation of dicarboxylic acids from saturated monocarboxylic acids
SU578871A3 (en) Method of preparing propargyl-2-phenylaminoimidazoline-(2) or salts thereof
US2534204A (en) Method of preparing amides
US2658081A (en) Preparation of ether-alcohols
US2193433A (en) N-poly-hydroxy-alkyl-arylamines
US4219485A (en) Bis(hydroxymethylfurfuryl)butylamine and method of preparation
US2376286A (en) Process of making long chain intermediates
US2818434A (en) Bis (9-and 10-hydroxyoctadecyl) amines
US3156719A (en) Process for preparing dialkyl 2, 5-diaryl-amino-3, 6-dihydroterephthalates
US3108101A (en) Process for-the synthesis of triazines
AT218681B (en) Process for the preparation of caffoyl esters of quinic acid
US2568621A (en) Method for preparing n-aryl substituted beta-amino carboxylic acids
EP0450073B1 (en) 1-azaindolizine derivative, intermediate for synthesis thereof, and antiallergic containing 1-azaindolizine derivative
US2277821A (en) Method of preparing hydroxyalkyloxyalkyl cyanamides
DE2147544A1 (en) Esters of omega (3.5 dialkyl 4 hydroxyphenyl) alkanols
US2274474A (en) Alkoxy alkylol cyanamide compound
DE2364239A1 (en) UNSYMMETRICALLY SUBSTITUTED TRIAZINE
US2245361A (en) Preparation of 2-mercapto thiazolines
US3567718A (en) Novel diethylamine compounds and means for their production
DE3119992A1 (en) Process for the preparation of ethylene compounds
Yosizawa Biochemical Studies on Carbohydrates CXLII. Strctural Study of Group A-specific Substance from Mucus-mucin of Pig Stomach. Sixth Paper
US2584970A (en) Reduction of oxydivaleronitrile