PL162722B1 - Srodek grzybobójczy PL PL PL - Google Patents

Srodek grzybobójczy PL PL PL

Info

Publication number
PL162722B1
PL162722B1 PL28493790A PL28493790A PL162722B1 PL 162722 B1 PL162722 B1 PL 162722B1 PL 28493790 A PL28493790 A PL 28493790A PL 28493790 A PL28493790 A PL 28493790A PL 162722 B1 PL162722 B1 PL 162722B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
dichlorophenyl
group
compound
plants
formula
Prior art date
Application number
PL28493790A
Other languages
English (en)
Other versions
PL284937A1 (en
Inventor
John R H Wilson
Indu Sawhney
Original Assignee
Shell Int Research
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from GB898909739A external-priority patent/GB8909739D0/en
Priority claimed from GB898909735A external-priority patent/GB8909735D0/en
Priority claimed from GB898909736A external-priority patent/GB8909736D0/en
Application filed by Shell Int Research filed Critical Shell Int Research
Publication of PL284937A1 publication Critical patent/PL284937A1/xx
Publication of PL162722B1 publication Critical patent/PL162722B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D417/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and sulfur atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by group C07D415/00
    • C07D417/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and sulfur atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by group C07D415/00 containing two hetero rings
    • C07D417/06Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, at least one ring having nitrogen and sulfur atoms as the only ring hetero atoms, not provided for by group C07D415/00 containing two hetero rings linked by a carbon chain containing only aliphatic carbon atoms
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A01AGRICULTURE; FORESTRY; ANIMAL HUSBANDRY; HUNTING; TRAPPING; FISHING
    • A01NPRESERVATION OF BODIES OF HUMANS OR ANIMALS OR PLANTS OR PARTS THEREOF; BIOCIDES, e.g. AS DISINFECTANTS, AS PESTICIDES OR AS HERBICIDES; PEST REPELLANTS OR ATTRACTANTS; PLANT GROWTH REGULATORS
    • A01N43/00Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing heterocyclic compounds
    • A01N43/72Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing heterocyclic compounds having rings with nitrogen atoms and oxygen or sulfur atoms as ring hetero atoms
    • A01N43/74Biocides, pest repellants or attractants, or plant growth regulators containing heterocyclic compounds having rings with nitrogen atoms and oxygen or sulfur atoms as ring hetero atoms five-membered rings with one nitrogen atom and either one oxygen atom or one sulfur atom in positions 1,3
    • A01N43/781,3-Thiazoles; Hydrogenated 1,3-thiazoles
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D277/00Heterocyclic compounds containing 1,3-thiazole or hydrogenated 1,3-thiazole rings
    • C07D277/02Heterocyclic compounds containing 1,3-thiazole or hydrogenated 1,3-thiazole rings not condensed with other rings
    • C07D277/20Heterocyclic compounds containing 1,3-thiazole or hydrogenated 1,3-thiazole rings not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D277/22Heterocyclic compounds containing 1,3-thiazole or hydrogenated 1,3-thiazole rings not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with only hydrogen atoms, hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D277/24Radicals substituted by oxygen atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D277/00Heterocyclic compounds containing 1,3-thiazole or hydrogenated 1,3-thiazole rings
    • C07D277/02Heterocyclic compounds containing 1,3-thiazole or hydrogenated 1,3-thiazole rings not condensed with other rings
    • C07D277/20Heterocyclic compounds containing 1,3-thiazole or hydrogenated 1,3-thiazole rings not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D277/22Heterocyclic compounds containing 1,3-thiazole or hydrogenated 1,3-thiazole rings not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with only hydrogen atoms, hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D277/28Radicals substituted by nitrogen atoms

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Dentistry (AREA)
  • Wood Science & Technology (AREA)
  • Plant Pathology (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Agronomy & Crop Science (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Pest Control & Pesticides (AREA)
  • Zoology (AREA)
  • Environmental Sciences (AREA)
  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)
  • Thiazole And Isothizaole Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Nitrogen And Oxygen As The Only Ring Hetero Atoms (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Abstract

1. Srodek grzybobójczy, znamienny tym, ze jako substancje czynna zawiera zwia- zek o ogólnym wzorze 1, lub jego sól addy- cyjna z kwasem lub kompleks z sola metalu, w którym R oznacza grupe fenylowa podsta- wiona 1-3 atomami chlorowca, A oznacza grupe C=0, C=N-OR1 lub grupe o wzorze 6, w którym R1 oznacza atom wodoru lub grupe C 1 -8 alkilowa, grupe C2- 6alkenylowa, grupe C2- 6alkinylowa lub C3- 6cykloalkilo-C1 - 3alkil owa lub grupe benzylowa, w której ugrupo- w anie fen y lo w e podstaw ione jest 1-3 atomami chlorowca, a R2 oznacza atom wo doru, oraz nosniki. PL PL PL

Description

Przedmiotem wynalazku jest środek grzybobójczy.
Substancję czynną środka według wynalazku stanowi związek o ogólnym wzorze 1, w którym R oznacza grupę fenylową podstawioną 1-3 atomami chlorowca, A oznacza grupę C=0, C=N-OR1 lub grupę o wzorze 6, w której R1 oznacza atom wodoru lub grupę C1-8alłdlową, grupę C 2-ealkenylową, grupę C2-ealkinylową, grupę C3- 6cykloalkilo-C1-3alk.ilową lub grupę benzylową, w której ugrupowanie fenylowe podstawione jest 1-3 atomami chlorowca, a r2 oznacza atom wodoru lub ich sole addycyjne z kwasem lub ich kompleksy z solami metalu.
Gdy związki o wzorze 1 zawierają grupę alkilową lub alkenylową, może ona być prostołańcuchowa lub rozgałęziona.
Korzystnie R oznacza grupę fenylową podstawioną 1 do 3 atmoami fluoru, lub chloru. Korzystnie R 1 oznacza atom wodoru lub grupę C2-4alkenylową. Szczególnie korzystną grupą związków o wzorze 1 są te związki, w których R oznacza grupę fluorofenylową lub dichlorofenylową, R1 oznacza atom, grupę metylową, etylową, propylową, butylową, pentylową, heksylową, heptylową, cyklopropylometylową, allilową, propynylową, benzylową, chlorobenzylową, dichlorobenzylową lub bromobenzylową i r2 oznacza atom wodoru.
Jest zrozumiałe, że związki o wzorze 1, w którym A oznacza grupę C=N-OR\ są zdolne do występowania w postaci różnych izomerów geometrycznych i związki o wzorze 1, w którym A oznacza grupę o wzorze 6, są zdolne do występowania w postaci różnych izomerów geometrycznych i optycznych. Tym samym wynalazek obejmuje swym zakresem zarówno pojedyncze izomery jak i mieszaniny takich izomerów.
Związek o ogólnym wzorze 1 zdefiniowanym wyżej lub ich sole addycyjne z kwasem lub ich kompleksy z solą metalu wytwarza się sposobem, który obejmuje:
(a) reakcje związku o wzorzez ogólnym 2, w którym R ma wyżej podane znaczenie a R4, R5 i R6które mogą być takie samo lub różne, oznaczają grupy alkilowe, cykloalkilowe, fenylowe lub fenylowe, ze związkiem o wzorze ogólnym 3, w którym r2 ma wyżej podane znaczenie, w obencności zasady;
(b) w razie potrzeby reakcję związku o wzorze 1 otrzymanego w etapie (a) ze związkiem o wzorze ogólnym 4, w którym R1 ma wyżej podane znaczenie lub z jego solą addycyjną z kwasem;
(c) w razie potrzeby reiOcckję związku o wzorze 1 otrzymanego w etapie (a) ze związkeim o wzorze ogólnym 5, w którym Rł ma wyżej podane znaczenie, w obecności kwasu Lewisa; i (d) w razie potrzeby reakcję związku o wzorze 1 otrzymanego w etapie (a), (b) lub (c) z odpowiednim kwasem lub solą metalu, prowadzącą do utworzenia soli addycyjnej z kwasem lub kompleksu z solą metalu.
Szczególnie korzystnym związkiem o wzorze 2 jest związek, w którym R4 i R6 oba oznaczają grupy etylowe i R5 oznacza grupę metylową.
Odpowiednie zasady, które mogą być stosowane w etapie (a) powyższego procesu, obejmują diizopropyloamid litu, t-butanolan potasu, wodorek sodu i najkorzystniej butylolit.
Etap (a) dogodnie prowadzi się w obecności rozpuszczalnika. Odpowiednie rozpuszczalniki obejmują dimetyloformamid, dimetylosulfotlenek i etery, zwłaszcza tetrahydrofuran. Reakcję dogodnie prowadzi się w temperaturze od -100°C do 100°C, przy czym korzystna temperatura reakcji wynosi od -80°C do 70°C.
Jeżeli związek o wzorze ogólnym 4 stosuje się w etapie (b), korzystnie jest on wytwarzany in situ. Jeżeli stosuje się sól addycyjną z kwasem związku o wzorze ogólnym 4, proces dogodnie prowadzi sie w obecności zasady takiej jak octan sodu.
Etap (b) dogodnie prowadzi się w obecności rozpuszczalnika. Odpowiednie rozpuszczalniki obejmują dimetyloformamid, dimetylosulfotlenek, etery takie jak tetrahydrofuran, związki aromatyczne i alkohole, w szczególności metanol i etanol. Reakcję dogodnie prowadzi się w temperaturze od 0°C do 100°C, przy czym korzystną temperaturą reakcji wynosi od 15°C do 80°C.
W etapie (c) korzystnym kwasem Lewisa jest chlorotrimetylosilan, jodotrimetylosilan lub mieszanina tych dwóch związków lub łagodny kwas protonowy taki jak kwas p-toluenosulfonowy lub kwas metanosulfonowy.
Etap (c) można prowadzić w obecności obojętnego rozpuszczalnika. Odpowiednie rozpuszczalniki obejmują związki aromatyczne takie jak ksylen. Alternatywnie nadmiar związku o wzorze 5 może służyć jako rozpuszczalnik. Reakcję dogodnie prowadzi się w temperaturze od OC do 170°C korzystna temperatura reakcji wynosi od 15°C do 150°C.
Związki o wzorze 2 można wytwarzać według metody opisanej przez D.Burkhouse i
H. Zimmer w Synthesis, 1984, 330. Związki o wzorze 3, w którym R2 oznacza grupę inną niż alkilowa można wytwarzać przez reakcję tiomocznika z 2-bromo- 1,3-propanodiolem a następnie przez reakcję tak otrzymanego bromowodorku karboksyaldehydu 2-aminotiazolu z azotynem amylu. Związki o wzorze 3, w którym r2 oznacza grupę alkilową można wytwarzać przezreakcję odpowiedniego alkilotioamidu z 2-bromo-1,3- propanodiolem w analogiczny sposób, 2-bromoI, 3-propanodiol można wytwarzać według metody opisanej przez S.Trofimeniko w J.Org.Chem., 1963, 28, 3243.
Związki o wzorze 4 i 5 są związkami znanymi lub mogą być wytwarzane w procesach analogicznych do znanych procesów.
Związki o wzorze ogólnym 1 wykazują działanie grzybobójcze. Również niektóre związki o wzorze 1 wykazują aktywność w stanie pary.
Środki grzybobójcze według wynalazku zawierają nośnik i jako składnik aktywny, związek o wzorze 1 lub jego sól addycyjną z kwasem lub jego kompleks z solą metalu, jak zdefiniowano powyżej. Sposób wytwarzania takich środków polega na połączeniu związku o wzorze 1 zdefiniowanego powyżej z co najmniej jednym nośnikiem. Taki środek może zawierać pojedynczy związek lub mieszaninę kilku związków. Ponieważ różne izomery lub mieszaniny izomerów mogą mieć różne poziomy lub widma aktywności, tym samym środki mogą zawierać pojedyncze izomery lub mieszaniny izomerów.
Środek według wynalazku korzystnie zawiera od 0,5 do 95% wagowych składnika aktywnego.
Nośnik w środku według wynalazku stanowi dowolną substancje, z którą zostawia się składnik aktywny dla ułatwienia nanoszenia na miejsce poddawane traktowaniu, którym może być na przykład roślina, nasiona lub gleba, lub dla ułatwienia magazynowania, transportu lub manipulatora. Nośnik może być stały lub ciekły, włączając substancje, które zwykle są w postaci
162 722 gazowej lecz mogą być sprężone do postaci cieczy. Mogą być stosowane dowolne nośniki zwykle stosowane do sporządzania środków grzybobójczych.
Odpowiednie stałe nośniki obejmują naturalne i syntetyczne gliny i krzemiany, na przykład naturalne krzemionki takie jak ziemie okrzemkowe, krzemiany magnezu, na przykład talki, glinokrzemiany magnezu, na przykład atapulgity i wermikulity, krzemiany glinu, na przykład kaolinity, montmorylonity i miki, węglan wapnia, siarczan wapnia, siarczan amonu, syntetyczne uwodnione tlenki krzemu i syntetyczne krzemiany wapnia i glinu, pierwiastki takie jak węgiel i siarka, naturalne i syntetyczne żywice, na przykład żywice kumaronowe, polichlorek winylu i polimery i kopolimery styrenu, stałe polichlorofenole, bitumy, woski na przykład wosk pszczeli, wosk parafinowy i chlorowane woski mineralne oraz stałe nawozy sztuczne, na przykład superfosfaty.
Odpowiednie ciekłe nośniki obejmują wodę, alkohole, na przykład izopropanol i glikole, na przykład aceton, keton metylowoetylowy, keton metylowoizobutylowy i cykloheksanon, etery, aromatyczne lub araiifatyczne węglowodory, na przykład benzen, toluen i ksylen, frakcje ropy naftowej, na przykład naftę i lekkie oleje mineralne, chlorowane węglowodory, na przykład tetrachlorek węgla, nadchloroetylen i trichloroetan. Często dogodne są mieszaniny różnych cieczy.
Środki grzybobójcze często są zestawiane i transportowane w postaci koncentratów, które następnie są rozcieńczane przez użytkownika przed nanoszeniem. Obecność małych ilości nośnika, który jest środkiem powierzchniowo czynnym ułatwia proces rozcieńczania. Tak więc korzystnie co najmniej jeden nośnik w środku według wynalazku jest środkiem powierzchniowo czynnym. Na przykład środek może zawierać co najmniej dwa nośniki, z których co najmniej jeden jest środkiem powierzchniowo czynnym.
Środek powierzchniowo czynny może być środkiem emulgującym, środkiem dyspergującym lub środkiem zwilżającym, przy czym może to być środek niejonowy lub jonowy. Przykłady odpowiednich środków powierzchniowo czynnych obejmują sole sodowe lub wapniowe polikwasów akrylowych i kwasów lignosulfonowych, produkty kondensacji kwasów tłuszczowych lub alifatycznych amin lub amidów zawierających co najmniej 12 atomów węgla w cząsteczce z tlenkiem etylenu i/lub tlenkiem propylenu, estry kwasów tłuszczowych z gliceryną, sorbitem, sacharozą lub pentaerytrytem, produkty kondensacji tych związków z tlenkiem etylenu i/lub tlenkiem propylenu, produkty kondensacji alkoholi tłuszczowych lub alkilofenoli, na przykład p-oktylofenolu lub p-oktylokrezolu z tlenkiem etylenu i/lub tlenkiem propylenu, siarczany lub sulfoniany tych produktów kondensacji, sole metali alkalicznych lub metali ziem alkalicznych, korzystnie sole sodowe estrów kwasu siarkowego lub sulfonowego zawierających co najmniej 10 atomów węgla w cząsteczce, na przykład laurylosiarczan sodu, drugorzędowe alkilosiarczany sodu, sole sodowe sulfonowanego oleju rocznikowego i alkiloarylosulfoniany sodu takie jak dodecylobenzenosulfonian i polimery tlenku etylenu i kopolimery tlenku etylenu i tlenku propylenu.
Środki według wynalazku mogą być sporządzane w postaci na przykład proszków zwilżalnych, pyłów, granulatów, roztworów, koncentratów do emulgowania, emulsji, koncentratów zawiesinowych i aerozoli. Proszki zwilżalne zwykle zawierają 25, 50 lub 75% wagowych składnika aktywnego i zwykle zawierają obok stałego obojętnego nośnika, 3-10% wagowych środka dyspergującego, 0-10% wagowych stabilizatora(ów) i/lub innych dodatków takich jak środki penetrujące lub środki zwiększające przylepność. Pyły takie zestawia się jako koncentraty pyłowe o składzie podobnym do proszków zwilżalnych lecz bez środków dyspergujących i można je rozcieńczać w polu dalszym stałym nośnikiem otrzymując kompozycję zwykle zawierającą 1-10% wagowych składnika aktywnego. Granulaty zwykle mają cząstki o wielkości 1,676-0,152 mm (10 - 100 BS mesh) i mogą być wytwarzane techniką aglomeracji lub impregnacji. Zwykle granulaty zawierają 1-75% wagowych składnika aktywnego i 0-10%· wagowych dodatków takich jak stabilizatory, środki powierzchniowo czynne, modyfikatory spowalniające uwalnianie i środki wiążące. Tak zwane suche płynne proszki zawierają wzglednie małe granulki o stosunkowo wysokim stężeniu składnika aktywnego. Koncentraty do emulgowania zwykle zawierają obok rozpuszczalnika i w razie potrzeby ko-rozpuszczalnika,
162 722
1- 50% wag./obj. składnika aktywnego, 2-20% emulgatorów i 0-20% wag./obj. innych dodatków takich jak stabilizatory, środki penetrujące i inhibitory korozji. Koncentraty zawiesinowe są zwykle zestawiane tak, aby otrzymać trwałe, nie ulegające sedymentacji płynne produkty i zwykle zawierają 10-75% wagowych składnika aktywnego, 0,5-15% wagowych środków dyspergujących, 0,1-10% wagowych środków utrzymujących zawiesinę takich jak koloidy ochronne i środki tiksotropowe, 0-10% wagowych innych dodatków takich jak środki przeciwpieniące, inhibitory korozji, stabilizatory, środki penetrujące i środki zwiększające przylepność i wodę lub ciecz organiczną, w której składnik aktywny jest zasadniczo nierozpuszczalny. Pewne stałe substancje organiczne lub sole nieorganiczne mogą być obecne rozpuszczone w kompozycji aby pomóc w zapobieganiu sedymentacji lub jako środki przeciw zamarzaniu wody.
Wodne dyspersje i emulsje, na przykład kompozycje otrzymane przez rozcieńczenie proszków zwilżalnych lub koncentratów według wynalazku wodą, również wchodzą w zakres wynalazku. Te emulsje mogą być typu woda w oleju lub olej w wodzie i mogą mieć konsystencję podobną do gęstości majonezu.
Środki według wynalazku mogą również być łączone z innymi składnikami na przykład innymi związkami o własnościach chwastobójczych, owadobójczych lub grzybobójczych.
Szczególny udział przy zwiększaniu czasu trwania działania ochronnego związków czynnych ma stosowanie nośnika, który zapewnia powolne uwalnianie związków o działaniu grzybobójczym do otoczenia rośliny poddawanej ochronie. Takie preparaty o przedłużonym uwalnianiu mogą być umieszczane w glebie w sąsiedztwie korzeni roślin winorośli lub mogą zawierać składnik przyczepny umożliwiający nanoszenie ich bezpośrednio na korzenie roślin winorośli.
Stosowanie jako fungicydu związku o wzorze ogólnym 1, zdefiniowanym powyżej lub jego soli addycyjnej z kwasem lub jego kompleksu z solą metalu stanowiącego substancję czynną kompozycji zdefiniowanej powyżej w celu zwalczania grzybów w miejscu ich występowania, polega na traktowaniu tego miejsca, którym mogą na przykład być rośliny opanowane lub narażone na ataki grzybów, nasiona takich roślin lub medium, w którym takie rośliny wzrastają lub mają wzrastać, środkiem według wynalazku.
Wynalazek jest szeroko stosowany w ochronie roślin uprawnych przed atakami grzybów. Typowe uprawy, które mogą być ochronione obejmują winorośl, uprawy zbożowe takie jak pszenica i jęczmień, ryż i pomidory. Czas trwania ochrony zwykle zależy od wybranego indywidualnego związku i różnych czynników zewnętrznych takich jak klimat, których działanie jest zwykłe łagodzone przez stosowanie odpowiednich preparatów.
Niżej podane przykłady ilustrują wynalazek, przy czym przykłady A-G przedstawiają skład różnych postaci środka według wynalazku, przykłady I-XXXV podano jedynie w celach informacyjnych, a przykłady XXXVI-XxXVH przedstawiają działanie środka.
Przykład A. Roztwór, 0,015%aktywnego składnika; O- etyloksym 1-(2,4-dichlorofenylo)-2-(5-tiazolylo)eUnonu; (związek z przykładu Π, 1 g) rozpuszcza się w 6,2 kg 1:1 (obj./obj.) wody/roztworu acetonu zawierającego 0,04% (wag./obj.) polioksyetyleno sorbitanu monolaurynianu.
Przykład B. Roztwór, 0,3% aktywnego składnika; 2-(2,4-dichlorofenylo)-2-(tiazol5-ilometylo)-l,3-dioksalan; (związek z przykładu III, 4,5 g) rozpuszcza się w 1:1 (obj./obj.) wody/roztworu acetonu (10 g) zawierającego 0,4% wagowych kondensatu alkilofenolu/tlenku etylenu. Otrzymany roztwór rozcieńcza się 1,55 kg wody tak aby otrzymać produkt końcowy.
Przykład C. Proszek do opylania, 2% aktywnego składnika; l-(2,4-dichlorofenylo)5-(tiazolylo)etanon; (związek z przykładu 12 g) mieszano z czystą, suchą glinką białą (40 g) w młynie młotkowym. Otrzymany produkt mieszano następnie z czystą, suchą białą glinką (do 100 g) tak aby otrzymać produkt końcowy.
Przykład D. Koncentrat emulgujący, 25% aktywnego składnika; 2-(4-fluorofenylo)2- (tiazol-5-ilometylo)-4-metylo-1,3-dioksolan; (związek z przykładu 5,25g) dodawano powoli do mieszaniny ksylenu (cykloheksanonu 20 g) i emulsifikatora (mieszankę sulfonianu benzenododecylu wapnia i nonylo-fenylo- etoksylanu, 10 g) i mieszano. Mieszanina była preparowana ze 100 g ksylenu, w celu wyprodukowania produktu końcowego.
162 722
Przykład E. Zawiesina koncentratu, 30% aktywnego składnika. Środek powierzchniowo czynny (polimetylometakrylan sodu, 9 g) dyspergowany jest w 500 g wody. l-(4-fluorofenylo)-2- (5-tiazolylo)-etanon (związek z przykładu VI, 300 g) dodaje się następnie do dyspersji i drobno mieli się w nawilżanej kruszarce. Następnie dodaje się środek utrzymujący zawiesinę (żywicę polisacharydową, 2,25 g) i poddaje się dyspersji, po której następuje dodanie substancji zapobiegającej zamarzaniu (monoetyleno glikol, 68 g) i środka hamującego wzrost bakterii (formalina, 2 g). Mieszanina jest następnie dodawana do 1000 g wody i mieszana do czasu aż zawiesina stanie się homogeniczna, wytwarzając produkt końcowy.
Przykład F. Proszek zawiesinowy, 60% aktywnego składnika; l-(4-chlorofenylo)-2-5-tiazolylo)etanon (związek z przykładu VII, 60g) miesza się w młynie młotkowym ze środkiem zwilżającym (laurylo-siarczan sodowy, 2g), środkiem dyspergującym (polimetylometakrylan sodu, 3g) i czystą, suchą glinką białą (35g). Otrzymana mieszanina jest następnie przetwarzana w młynie powietrznym, wytwarzając produkt końcowy.
Przykład G. Proszek zawiesinowy, 95% składnika aktywnego; 1-(2,4-dichlorofenylo)-2-(5-tiazolilo)etanon (związek z przykładu I, 95 g) miesza się ze środkiem zwilżającym (sulfobursztynianem-oktylu sodu, 2 g) i ze środkiem dyspergującym (polimetylometakrylanem sodu, 3 g) wytwarzając produkt końcowy.
(Nawiasem mówiąc, 95% preparatu może być stosowana jako taka i może także być rozcieńczona czystą, suchą glinką, dając preparaty proszku zawiesinowego zawierającego niższe stężenia składnika aktywnego).
Przykład I. Sposób wytwarzania 1-(2,4-dichlorofenylo)-2- (5-tiazolilo)etanonu (R = 2,4-dichlorofenyl, A=C=O, r2=H) (i) Sposób wytwarzania 5-tiazolokarboksyaldehydu.
g (0,44 mola) Tiomocznika dodano do roztworu 66 g (0,44 mola) 2-bromo-1,3-propanodilolu w 1 litrze acetonu i otrzymaną mieszaninę mieszano energicznie ogrzewając pod chłodnicą zwrotną przez godzinę. Po ochłodzeniu do temperatury pokojowej, stały produkt odsączono i wysuszono otrzymując 85 g bromowodorku 2- aminotiazolokarboksyaldehydu w postaci żółtej stałej substancji o temperaturze topnienia 126°C.
Roztwór 35 g (0,168 mola) bromowodorku 2- aminotiazolokarboksyaldehydu w metynolu zobojętniono 9 g (0,168 mola) metanolanu sodu. Następnie metanol odparowano pod zmniejszonym ciśnieniem otrzymując stałą substancję, którą zawieszono w 200 ml tetrahydrofuranu i dodawano powoli do wrzącego pod chłodnicą zwrotną roztworu 31 g azotynu amylu w 300 ml tetrahydrofuranu. Otrzymaną mieszaninę ogrzewano pod chłodnicą zwrotną przez godzinę, ochłodzono, przesączono i następnie zatężono pod zmniejszonym ciśnieniem. Do pozostałości dodano 400 ml eteru etylowego i mieszaninę mieszano przez godzinę, przesączono i zatężono. Następnie pozostałość chromatografowano na żelu krzemionkowym stosując mieszaninę eteru naftowego i eteru etylowego w stosunku 2:1 jako eluent i otrzymano 4,4 g 5- tiazolokarboksyaldehydu w postaci żółtej stałej substancji o temperaturze topnienia 15°C.
(ii) Sposób wytwarzania 1-(2,4-dichlorofenylo)-2-(5- tiazolilo)etanonu.
ml (2,5 M) Butylolitu w heksanie wkraplano do roztworu 12,8 g (39 mmoli) (2,4-dichlorofenylo)metoksymetylofosfonianu dietylu w 150 ml tetrahydrofuranu w temperaturze -78°C w atmosferze azotu. Otrzymany ciemnoczerwony roztwór mieszano przez 10 minut i następnie traktowano 3,7 g (32 mmoli) 5-tiazolokarboksyaldehydu otrzymanego w etapie (a) rozpuszczonego w 50 ml tetrahydrofuranu. Po upływie dalszej godziny w temperaturze -78°C, mieszaninę reakcyjną pozostawiono do ogrzania do temperatury pokojowej, po czym traktowano ją wodą i następnie zakwaszono 35 ml stężonego kwasu siarkowego i ogrzewano we wrzeniu pod chłodnicą zwrotną przez 24 godziny. Po ochłodzeniu, odparowano tetrahydrofuran i pozostałość wodną zobojętniono węglanem sodu a następnie ekstrahowano octanem etylu (2x200 ml). Połączone ekstrakty organiczne przemyto nasyconym roztworem chlorku sodu, wysuszono i zatężono. Pozostałość poddano chromatografii na krzemionce stosując układ eter naftowy : octan etylu 7:3 jako eluent. Otrzymano 5,75 g 1-(2,4-dichlorofenylo)-2-(5-tiazolilo)etanonu w postaci żółtej stałej substancji o temperaturze topnienia 75-77°C.
162 722
Analiza:
obliczono: C 48,5 H2,6 N5,1% znaleziono: C 47,9, H 2,6, N 5,0%.
Przykład Π. Sposób wytwarzania O-etylooksymu 1-(2,4- dichlorofenylo)-2-(5-tiazolilo)etanonu (R=2,4-dichlorofenyl, A=C=N-OR\ R1=etył/R2=wodór1.
Mieszaninę 1,1 g (4 mmole) 1-(2,4-dichloro)-2-(5- tiazolilo)etanonu otrzymanego w przykładzie 1,1,64 g octanu sodu (20 mmoli) i 1,95 g (20 mmoli) chlorowodorku O- etylohydroksylaminy ogrzewano pod chłodnicą zwrotną w 80 ml metanolu przez 20 godzin w atmosferze azotu. Po ochłodzeniu do temperatury pokojowej, dodano 50 ml wody i mieszaninę reakcyjną zatężono pod zmniejszonym ciśniniem. Pozostałość wodną zalkałizowano węglanem sodu i ekstrahowano octanem etylu (2x200 ml). Połączone ekstrakty organiczne przemyto nasyconym roztworem chlorku sodu, wysuszono i zatężono. Po chromatografii pozostałość na krzemionce z zastosowaniem układu eter naftowy (40-60): octan etylu otrzymano jako związek A 0,88 g izomeru E i jako związek B 0,20 g izomeru Z 1-(2,4-dichlorofenylo)-2-(5-tiazolilo)etanonu w postaci oleju.
Analiza:
obliczono: C 49,5, H 3,8, N 8,8% znaleziono: C51,0, H4,3, N 8,4%
Przykład III. Sposób wytwarzania 2-(2,4-dichlorofenylo)- 2-(tiazol-5-ilometylo)-1,3dioksolanu (R=2,4-dichłorofenył, R!=wodór, R2=wodór, A=grupa o wzorze 6).
Mieszaninę 1,49 g (5,4 mmola) 1-(2,4-dichlorofenylo)-2-(5- tiazołiło1etanonu otrzymanego w przykładzie I i 2,8 ml chłorotrimetylosiłanu w 25 ml etano-1,2-diolu mieszano w temperaturze 90°C przez 4 godziny a następnie ochłodzono do temperatury pokojowej. Mieszaninę reakcyjną wylano następnie do roztworu wodorowęglanu sodu, ekstrahowano octanem etylu, przemyto wodą i wysuszono nad siarczanem magnezu. Po odparowaniu rozpuszczalnika pod zmniejszonym ciśnieniem otrzymano ciemnobrązowy olej a po błyskowej chromatografii tego oleju na kolumnie wypełnionej żelem krzemionkowym z zastosowaniem układu octan etylu: frakcja ropy naftowej 60-80 w stosunku 1:9 obj./obj. otrzymano 0,64 g 2-(2,4-dichlorofenylo)2-(tiazol-5-ilometylo)- 1,3-dioksolanu w postaci żółtego oleju.
Analiza:
obliczono: C 49,5 , H 3,8 , N 4,4% znaleziono: C51,2, H 4,3, N4,3%
Przykład IV. Sposób wytwarzania 2-(2,4-dichlorofenylo1-2- (tiazol-5-ilometylo)-4metylo-1,3-dioksolanu.
(R=2,4-dichlorofenyl, R1=metyl, R2=wodór, A=grupa o wzorze 6).
Mieszaninę 1,3 g (11 mmola) 1-(2,4-dichlorofenylo)-2-(5- tiazolilo)etanonu otrzymanego w przykładzie I, 6 ml chlorotrimetylosilanu i 2 ml jodotrimetylosilanu w propano-1,2- diolu mieszano w temperaturze 110°C przez 4 godziny a następnie ochłodzono do temperatury pokojowej. Następnie mieszaninę reakcyjną wylano do roztworu wodorowęglanu sodu, ekstrahowano octanem etylu, przemyto wodą i wysuszono nad siarczanem magnezu. Po odparowaniu rozpuszczalnika pod zmniejszonym ciśnieniem otrzymano ciemnobrązowy olej i po błyskowej chromatografii tego oleju na kolumnie wypełnionej żelem krzemionkowym z zastosowaniem układu eter etylu: dichlorometan w stosunku 5:95 obj./obj. jako eluenta, otrzymano 1,89 g 2-(2,4dichlorofenylo)-2-(tiazol-5‘-iłometyło)-4-metylo-1,3-dioksonolu jako mieszaninę izomerów. Dalsza błyskowa chromatografia produktu na komlumnie wypełnionej żelem krzemionkowym z zastosowaniem układu octan etylu: frakcja ropy naftowej 60-80 w stosunku 1:9 obj./obj. dostarczyła dwie enancjomeryczne pary żądanego produktu jako próbkę A (2R, 4R) (2S, 4S) w ilości 0,49 g i próbkę B ((2R 4S), (2S, 4R) w ilości '0,45 g.
M+ obliczono: 330,012 znaleziono: próbka A: 330,14; próbka B 330,013.
Przykład V. Sposób wytwarzania 2-(2,4-fluorofenyło1-2- (tłazol-5-ilometylo)-4-metylo- 1,3-dioksolanu.
162 722 (R=4-fluorofenyl, R^metyl, R2=wodór, A=grupa o wzorze 6)
Mieszaninę 0,75 g (3,3 mmola) 1-(4-fluorofenylo)-2-(5- tiazolilo)etanonu otrzymanego w procesie analogicznym do opisanego w przykładzie I, 2 ml propano-1.,2-diolu i 0,5 ml kwasu metanosulfonowego w 30 ml ksylenu mieszano we wrzeniu pod chłodnicą zwrotną w atmosferze azotu przez 2 godziny stosując aparat Dean-Starka i następnie ochłodzono do temperatury pokojowej. Mieszaninę reakcyjną wylano do wody, ekstrahowano octanem etylu i wysuszono nad siarczanem magnezu. Odparowanie rozpuszczalnika pod zmniejszonym ciśnieniem dostarczyło ciemnobrązowy olej i po błyskowej chromatografii tego oleju na kolumnie wypełnionej żelem krzemionkowym z zastosowaniem układu octan etylu: frakcja ropy naftowej 60-80 w stosunku 2:8 obj./obj. otrzymano dwie enancjomeryczne pary 2-(4-fluorofenylo)- 2-(tiazol-5ilometylo)-4-metylo-1,3-dioksolanu jako próbkę A (2R, 4R) (2S, 4S) w ilości 0,17 g i próbkę B (2R, 4S) (2S, 4R) w ilości 0,11 g jako oleje. Analiza: (mieszanina A i B) obliczono: C 60,2 H 5,0, N 5,0% znaleziono: C 61,5, H 5,9, N 4,6%
Przykłady VI- XXXV. Postępując w podobny sposób do opisanego w przykładach I - V, otrzymano dalsze związki wyszczególnione w tabeli 1. W tej tabeli związki identyfikowano powołując się na wzór 1. Wyniki spektroskopii masowej o dużej zdolności rozdzielczej i analizy elementarnej C, H, N dla związków z przykładów VI - XXXV podane są w tabeli 1 A.
Tabela 1
Przykład Izomer R A r1 R2
1 2 3 4 5 6
VI - 4-fluorofenyl C=O - H
vn - 4-chlorofenyl C=O - H
VIIIA E 2,4-dichlorofenyl C=N-Or1 -CH3 H
VIIIB Z 2,4-dichlorofenyl C=N-Or1 -CH3 H
IXA E 2,4-dichlorofenyl C=N-Or1 -CH2CH2CH3 H
IXB Z 2,4-dichlorofenyl C=N-Or1 -CH2CH2CH3 H
XA E 2,4-dichlorofenyl C=N-Or1 -CH(CH3)2 H
XIA E 2,4-dichlorofenyl C=N-Or1 -(CH2)3CH3 H
XIB Z 2,4-dichlorofenyl C=N-Or1 -(CH2)3CH3 H
XIIA E 2,4-dichlorofenyl C=N-Or1 -CH2CH(CH3)2 H
XIIB Z 2,4-dichlorofenyl C=N-Or1 -CH2CH(CH3)2 H
XIIIA E 2,4-dichlorofenyl C=N-Or1 -CH(CH3)(C2H5) H
XIIIB Z 2,4-dichlorofenyl C=N-Or1 -CH(CH3)(C2H5) H
XIVA E 2,4-dichlorofenyl C=N-Or1 -(CH2)4CH3 H
XIVB Z 2,4-dichlorofenyl C=N-Or1 -(CH2)4CH3 H
XV E 2,4-dichlorofenyl C=N-Or1 -(CH2)5CH3 H
XVIA E 2,4-dichlorofenyl C=N-Or1 -(CH2)óCH3 H
XVIB Z 2,4-dichlorofenyl C=N-OR1 -(CH2)6CH3 H
XVIIA E 2,4-dichlorofenyl C=N-Or1 cyklopropylometyl H
XVIIB Z 2,4-dichlorofenyl C=N-OR1 cyklopropylometyl H
XVIIIA E 2,4-dichlorofenyl C=N-Or1 -CH2CH=CH2 H
XVUIB Z 2,4-dichlorofenyl C=N-Or1 -CH2cH=CH2 H
XIXA E 2,4-dichlorofenyl C=N-Or1 benzyl H
XIXB Z 2,4-dichlorofenyl C=N-Or1 benzyl H
XXA E 2,4-dichlorofenyl C=N-Or1 4-chlorobenzyl H
XXB Z 2,4-dichlorofenyl C=N-Or1 4-chlorobenzyl H
XXIA E 2,4-dichlorofenyl C=N-Or1 2,4-dichlorobenzyl H
XXIB Z 2,4-dichlorofenyl C=N-Or1 2,4-dichlorobenzyl H
162 722
Tabela 1( c.d.)
1 2 3 4 5 6
XXII E 2,4-dichlorofenyl c=n-or’ C=N-OR1 4-bromobenzyl H
XXIII E 2,4-dichlorofenyl -CH2-C CH H
XXIVA E 4-fluorofenyl C=N-OR1 -CH3 H
XXIVB Z 4-fluorofenyl C=N-Or1 -CH3 H
XXV E 4-fluorofenyl C=N-OR1 -CH2CH3 H
XXVIA E 4-fluorofenyl C=N-OR1 C=N-Or1 C=N-Or1 benzyl H
XXVIB Z 4-fluorofenyl benzyl H
XXVII E 4-chlorofenyl -CH3 H
XXVIIIA E 4-chlorofenyl C=N-Or1 -CH2CH3 H
xxviiib Z 4-chlorofenyl C=N-Or1 -CH2CH3 H
XXIX E 4-chlorofenyl C=N-Or1 -(CH2)4CH3 H
XXXA E 4-chlorofenyl C=N-Or1 -CH2-CH=CH2 H
XXXB Z 4-chlorofenyl C=N-Or1 -CH2-CH=CH2 H
XXXI E 4-chlorofenyl C=N-Or1 benzyl H
XXXIIA (2S,4S) 2,4-dichlorofenyl wzór 6 -CH3 -H
XXXIIB (2R,4S) 2,4-dichlorofenyl wzór 6 -CH3 -H
XXX (2R,4S)(2S,4S) (2R,4S)(2S,4R) 2,4-dichlorofenyl wzór 6 -C2H5 -H
XXXA (2R,4R)(2S,4S) 2,4-dichlorofenyl wzór 6 -C2H5 -H
XXXIV XXXV (2R,4R)(2S,4S) 2,4-dichlorofenyl 4-fluorofenyl wzór 6 wzór 6 -CH2CH2CH3 -H -H -H
Tabela 1A
Przykład t.t.°C M+ Analiza %
C H N
oblicz. znalez. oblicz. znalez. oblicz. znalez. oblicz. znalez.
1 2 3 4 5 6 7 8 9 10
VI 49-50
VII 60-62 55,7 55,6 3,4 3,6 5,9 5,9
VIIIA 229,98907 229,9884
VIIIB -
DiA 51,1 51,0 4,3 4,4 8,5 8,6
IXB
XA 51,1 51,3 4,2 4,4 8,5 7,4
XB
XIA 52,5 52,9 4,7 4,6 8,2 8,3
XIB
XIIA 52,5 52,5 4,7 4,8 8,2 8,3
XIIB
XIIIA 52,5 52,7 4,7 4,8 8,2 8,4
XIIIB
XIVA 53,8 53,2 5,1 4,7 7,8 7,9
XIVB
162 722
Tabela lA(c.d.)
1 2 3 4 5 6 7 8 9 10
YV - - , 54 9 56 6 5 3 5 4 7 5 7 3
ΥΧ/ΤΔ 56 1 56 3 5 7 6,2 7,3 7,2
XVIB
XVIIA 340,03037 340,02028 - - - - - -
XVIIB
ΧνΓΠΑ 326,0047 326,0036 - - - - - -
XV1HB
ΧΙΧΑ 376,0203 376,0196 57,3 59,0 3,7 4,2 7,4 7,4
ΧΙΧΒ
ΧΧΑ 52,5 52,5 3,2 3,2 6,8 6,9
ΧΧΒ
ΧΧΙΑ 48,4 48,6 2,7 2,7 6,3 6,7
ΧΧΙΒ
XXII 47,4 47,4 2,9 3,1 6,1 6,4
ΧΧΙΠ 324,9970 324,9990
XXIVA ........ 57,6 58,0 4,4 4,5 11,2 11,1
XXIVB
XXV 59,1 59,7 4,9 5,1 10,6 10,0
XXVIA 66,3 66,9 4,6 5,1 8,5 8,8
XXVIB
XXVII 54,1 54,1 4,1 4,5 10,5 10,5
XXVIIIA 55,7 55,1 4,6 4,9 10,0 9,8
ΧΧνίΙΙΒ
XXIX 59,6 59,4 5,9 6,4 8,7 7,9
ΧΧΧΑ 57,5 57,5 4,5 4,6 9,6 9,3
ΧΧΧΒ
XXXI 63,5 63,5 3,8 4,1 8,2 7,9
ΧΧΧΠΑ 330,013 - - - - - -
ΧΧΧΙΙΒ 330,012 - - - - - -
XXXIII 344,0279 - - - - - - -
ΧΧΧΙΙΙΑ 344,027 - - - - - - -
XXXIV 358,0441 - - - - - - -
XXXV 58,8 60,2 4,6 4,8 5,3 5,5
Przykład. XXXVI. Działanie grzybobójcze związków stanowiących substancję czynną środka według wynalazku oceniono za pomocą następujących testów:
(a) Działanie przeciwzarodnikowe wobec mączniaka rzekomego winorośli (Plasmopara viticola; Pva).
Test stanowi bezpośrednią próbę przeciwzarodnikową z zastosowaniem opryskiwania liści. Dolne powierzchnie liści całych roślin winorośli odmiany Cabemet Sauvignon zaszczepia się przez opryskiwanie wodną zawiesiną zawierającą 104 zoosporangium/ml dwa dni przed traktowaniem badanym związkiem. Zaszczepione rośliny utrzymuje się przez 24 godziny w pomieszczeniu o wysokiej wilgotności, następnie w szklarni w temperaturze i wilgotności otoczenia. Zainfekowane liście opryskuje się na ich dolnych powierzchniach roztworem substancji aktywnej w mieszaninie 1:1 wody i acetonu zawierającej 0,05% TWEEN 20 (nazwa handlowa środka powierzchniowo czynnego stanowiącego polioksyetylenowy ester sorbitanu). Opryskanie prowadzi się za pomocą opryskiwacza śladowego stosując dawkę 1 kg/ha. Po opryskaniu, rośliny ponownie przenosi się do normalnych warunków szlamiowych na 96 godzin i następnie przenosi do pomieszczenia o wysokiej wilgotności na 24 godziny w celu indukowania
162 722 zarodnikowania przed oceną. Ocena opiera się na procentowej powierzchni liścia pokrytej zarodnikami porównanej z liśćmi kontrolnymi.
(b) Bezpośrednie działanie ochronne wobec mączniaka rzekomego winorośli (Pasmopara viticola; PVp).
Test stanowi bezpośrednią próbę ochrony z zastosowaniem opryskiwacza liści. Dolne powierzchnie liści całych roślin winorośli odmiany Cabernet Sauvignon opryskuje się badanym związkiem w dawce 1 kg składnika aktywnego na hektar, stosując opryskiwacz śladowy, jak opisano w teście (a) i po następnych 24 godzinach w normalnych warunkach szklarniowych dolne powierzchnie liści zaszczepia się przez opryskiwanie wodnym roztworem awierającym 104 zoosporangium/ml. Zaszczepione rośliny utrzymuje się przez 24 godziny w pomieszczeniu o wilgomości, 5 dni w normalnych warunkach szklarniowych i następnie przenosi na dalsze 24 godziny do wysokiej wilgotności. Ocena opiera się na procentowej powierzchni liścia pokrytej zarodnikami porównanej z liśćmi kontrolnymi.
(c) Bezpośrednie działanie ochronne wobec szarej pleśni winorośli (Botrytis cinerea; Bcp).
Test stanowi bezpośrednią próbę ochrony z zastosowaniem opryskiwania liści. Dolne powierzchnie oderwanych liści winorośli (odmiany Cabernet Sauvignon) opryskuje się badanym związkiem w dawce 1 kg/ha stosując opryskiwacz śladowy jak w teście (a). 24 Godziny po opryskaniu liście zaszczepia się kropelkami wodnej zawiesiny zawierającej 105 konidia/ml. Po dalszych 5 dniach w warunkach wysokiej wilgotności, ocenia się procentową powierzchnię liścia opanowaną przez chorobę.
(d) Aktywność wobec septoriozy plew pszenicy (Leptosphaeria ncdcrum; Ln).
Test stanowi bezpośrednią próbę terapeutyczną z zastosowaniem opryskiwania liści. Liście roślin pszenicy (odmiany Mardłer), w etapie wzrostu jednego liścia, zaszczapia się przez opryskanie wodną zawiesiną zawierającą 1 x 106 sporów/ml. Zaszczepione rośliny utrzymuje się przez 24 godziny w pomieszczeniu o wysokiej wilgotności, przed traktowaniem. Rośliny opryskuje się roztworem badanego związku w dawce 1 kg składnika aktywnego na hektar stosując opryskiwacz śladowy, jak opisano w teście (a). Po wysuszeniu, rośliny utrzymuje się przez 6-8 dni w temperaturze 20-25°C i umiarkowanej wilgotności, następnie poddaje się ocenie. Ocena opiera się na gęstości uszkodzeń na liściu w porównaniu z liśćmi roślin kontrolnych.
(e) Aktywność wobec mączniaka prawdziwego jęczmienia (Erysiphe graminis f.sp. hordei; Eg).
Test stanowi bezpośrednią próbę terapeutyczną z zastosowaniem opryskiwania liści. Liście kiełków jęczmienia (odmiany Golden Promise) zaszczepia się przez opylenie konidiami mączniaka na dzień przed traktowaniem badanym związkiem. Zaszczepione rośliny utrzymuje się przez noc w szklarni w temperaturze i wilgotności otoczenia, przed traktowaniem. Rośliny opryskuje się badanym związkiem w dawce 1 kg materiału aktywnego na hektar stosując opryskiwacz śladowy, jak opisano w teście (a). Po wysuszeniu, rośliny przenosi się do pomieszczenia o temperaturze 20-25°C i umiarkowanej wilgotności na okres do 7 dni, po czym ocenia się je. Ocena opiera się na procentowej powierzchni liścia pokrytej zardonikami, w porównaniu z liśćmi roślin kontrolnych.
(f) Aktywność wobec rdzy brunatnej pszenicy (Puccinia recondita; Pr),
Test stanowi bezpośrednią próbę ochrony z zastosowaniem opryskiwania liści. Kiełki pszenicy odmiany Brigand wzrastają do etapu 1-1,5 liścia. Następnie rośliny opryskuje się badanym związkiem w dawce 1 kg/ha stosując opryskiwacz śladowy jak opisano w teście (a). Badane związki nanosi się jako roztwory lub zawiesiny w mieszaninie acetonu i wody (50:50 obj./^.) zawierającej 0,04% środka powierzchniowo czynnego o nazwie handlowej TWEEN 20.
W 18-24 godziny po tarktowaniu, kiełki zaszczepia się przez opryskanie roślin ze wszystkich stron wodną zawiesiną sporów zawierającą 105 sporów/ml. Przez 18 godzin po zaszczepieniu, rośliny utrzymuje się w warunkach wysokiej wilgotności, w temperaturze 20-22°C. Następnie rośliny utrzumuje się w warunkach otoczenia szklarni, to jest we względnie umiarkowanej wilgotności i w temperaturze 20°C.
162 722
Chorobę ocenia się 10 dni po zaszczepieniu na podstawie procentowego pokrycia rośliny przez zarodnikujące pustuły, w porównaniu z roślinami kontrolnymi.
(g) Aktywność wobec zarazy ryżowej (Pyricularia oryzae Po).
Test stanowi bezpośrednią próbę terapeutyczną z zastosowaniem opryskiwania liści. Liście sadzonek ryżu (około 30 sadzonek na doniczkę) opryskuje się wodną zawiesiną zawierającą 105 sporów/ml, 20-24 godziny przed traktowaniem badanym związkiem. Zaszczepione rośliny utrzymuje się przez noc w warunkach wysokiej wilgotności i następnie pozostawia do wyschnięcia przed opryskaniem badanym związkiem w dawce 1 kg materiału aktywnego na hektar, stosując opryskiwacz śladowy, jak opisano w teście (a). Po traktowaniu rośliny utrzymuje się w pomieszczeniu ryżowym w temperaturze 25-30°C i wilgotności wysokiej. Ocenę przeprowadza się 4-5 dni po traktowaniu w oparciu o gęstość uszkodzeń martwiczych na liściu, w porównaniu z roślinami kontrolnymi.
(h) Aktywność wobec wczesnej rdzy pomidorów (Altemaria solani; As).
Test mierzy profilaktyczną aktywność kontaktową badanych związków nanoszonych przez opryskiwanie liści.
Sadzonki pomidorów (odmiany Outdoor Girl) wzrastają do etapu, w którym rozwija się drugi właściwy liść. Rośliny traktuje się stosując opryskiwacz śladowy, jak opisano w teście (a). Badane związki nanosi się jako roztwory lub zawiesin w mieszaninie acetonu i wody (50:50 obj./obj.) zawierającej 0,04% środka powierzchniowo czynnego o nazwie handlowej TWEEN 20. ·
Jeden dzień po traktowaniu, sadzonki zaszczepia sie przez opryskiwanie górnych powierzchni liści zawiesiną konidiów A. solani zawierającą 104 sporów/ml. Przez 3 dni po zaszczepieniu rośliny utrzymuje się wilgotne w pomieszczeniu szklarniowym o wilgotności 100% lub bliskiej 100% i temperaturze 21°C. Następnie rośliny utrzymuje się w wilgotnych lecz nie nasyconych warunkach.
Chorobę ocenia się 7 dni po zaszczepieniu, w oparciu o gęstość i rozprzestrzenianie się uszkodzeń.
(i) Aktywność wobec Pseudocercosporella herpotrichoides; PhI in vitro.
Test mierzy aktywność in vitro związków wobec grzyba wywołującego plamistość pszenicy.
Badany związek rozpuszcza się lub zawiesza w acetonie i dodaje do stopionego Potato Dextrose Agar do uzyskania końcowego stężenia 100 ppm związku i 3,5% acetonu. Po naniesieniu agaru, płytki zaszczepia się wkładkami agaru/grzybni o średnicy 6 mm pobranymi z 14-dniowej hodowli P. herpotrichoides. Płytki inkubuje się w temperaturze 20°C przez 12 dni i mierzy się promienisty wzrost z zaszczepionej wkładki.
(j) Aktywność in vitro wobec gatunków Fusarium (Fusarium; Fsl).
Test mierzy aktywność in vitro związków wobec gatunków Fusarium, które powodują gnicie łodyg i korzeni.
Związek rozpuszcza się lub zawiesza w acetonie i dodaje do stopionego Potato Dextrose Agar, do uzyskania końcowego stężenia 100 ppm związku i 3,5% acetonu. Po naniesieniu agaru, płytki zaszczepia się wkładkami z agaru i grzybni o średnicy 6 mm, pobranymi z 7-dniowej hodowli Fusarium sp.
Płytki inkubuje się w temperaturze 20°C przez 5 dni i mierzy się promienisty wzrost z zaszczepionej wkładki.
Rozmiar zwalczania choroby we wszystkich powyższych testach jest wyrażony w stopniach w porównaniu z nietraktowaną rośliną kontrolną lub z rośliną kontrolną opryskaną rozcieńczalnikiem, według następujących kryteriów:
= mniej niż 50% zwalczanie choroby = około 50-80% zwalczanie choroby = więcej niż 80% zwalczanie choroby
162 722
Wyniki powyższych testów są przedstawione w tabeli 2.
Tabela2
Związek z Przykładu Aktywność grzybobójcza
Pva Ρνρ Bcp Ln Eg Pr Po As Phi Fsl
1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11
I - - - - 2 1 1
ΠΑ - 1 1 2 2 2 1 2 2 1
ΠΒ - - 1 1 - 2 1 - 2 1
m - 1 - 2 2 1 2 1 2 2
P/A - - - 2 2 - 2 2 2 2
ivb - 2 - 2 2 - 1 1 2 2
VA 1 - - 2 1 - - 1 2 2
VB 1 - 1 1 - - - 2 2
vn 1 - - 1 2 - - - - -
νΠΙΑ - 1 1 2 2 2 1 2 2 2
νΠΙΒ - 1 - 2 2 2 - 1 2 2
ΙΧΑ - 1 - 2 2 2 - 2 2 2
KB - 1 - 2 2 - - - 2 1
ΧΑ - 1 1 2 2 2 2 2 2 1
ΧΒ - 1 - 2 2 2 - 1 2 2
ΧΙΑ 1 1 - 2 2 2 1 2 1 -
ΧΙΒ - - - 1 2 - 1 - - -
ΧΠΑ - 2 - 1 2 2 - 1 2 -
ΧΠΒ 1 1 - - 2 2 - - 1 -
χπια - 1 - 2 2 2 - - 2 -
ΧΠΙΒ - 2 - 1 2 2 - - 1 -
XIV Α - 2 - 1 2 2 - - 2 -
XIVB - 1 - 1 2 - - - - -
XV - - - 1 2 2 1 1 1 -
XVIA - - - 1 2 - - 1 1 -
XIVB - - - 1 2 - - - - -
XVIIA - 1 1 2 2 2 - 1 2 -
XVIIB - 1 - 2 2 2 - 2 2 1
XVIHA - 2 - 2 2 2 1 1 2 1
ΧνίΠΒ - 1 - 2 2 2 1 1 2 1
ΧΚΑ - 1 - 2 2 2 - 2 1 -
ΧΚΒ - - - 2 2 2 - - 1 1
ΧΧΑ - 2 - 2 2 2 - - 1 -
ΧΧΒ - 2 - 2 2 2 - - 1 -
ΧΧΙΑ - - - 2 2 1 - 1 2 -
ΧΧΙΒ 1 - - - 2 - - - 1 -
XXII - - - 1 2 2 - - 1 -
ΧΧΙΠ - 1 2 2 2 2 1 2 2 1
XXIV Α - - - 1 - - - 1 2 2
XXIVB 2 - 1 - 2 - - - 2 2
XXV - - - - 1 - - - 2 1
ΧΧνίΑ - 2 - 2 - - - - - -
ΧΧΥΙΒ 1 1 - 1 2 2 2 - 1 -
162 722
Tabela 2 (c.d.)
1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11
XXVII - - 1 2 - - 1 2 2
XXVIIIA - - - 1 2 1 - - 2 1
XXVIIIB - - - 2 2 - - - 2 1
XXIX 1 - - 1 2 - - - - -
ΧΧΧΑ 1 1 - 2 2 - - - 1 -
XXXB - 1 1 2 2 1 - 1 2 -
XXXI - 1 - 1 2 1 - - - -
XXXIIA 1 1 - 2 2 - 2 1 2 2
XXXIIB 1 2 - 2 2 - 1 1 2 2
XXXIII - - - 2 2 1 1 1 2 2
XXXIIIA - - - 2 2 1 1 1 2 2
XXXIV - 1 - 2 2 - - 1 2 1
XXXV 1 - 1 2 1 - - 1 2 2
Przykład XXXVII. Aktywność w stanie pary wobec mączniaka prawdziwego jęczmienia (Erysiphe graminis; Eg).
Kiełki jęczmienia odmiany Golden Promise wzrastały do etapu 1+liścia w 7 cm doniczkach i zostały zaszczepione konidiami mączniaka jeden dzień przed traktowaniem badanym związkiem. Następnie rośliny opryskano roztworem badanego związku w mieszaninie 1:1 wody i acetonu zawierającej 0,04% TWEEN 20 (nazwa handlowa środka powierzchniowego stanowiącego polioksyetylenowy ester sorbitanu) w dawce 1 kg/ha z zastosowaniem pistoletu natryskowego. Opryskane rośliny wprowadzono natychmiast do standaryzowanego układu nie opryskiwanych roślin niezaszczepionych w kwadracie o boku 60 cm otoczonym ściankami z pleksiglasu. Po około 7 dniach zarejestrowano procentowe pokrycie przez chorobę wszystkich roślin. Wysoki poziom choroby na roślinach nieopryskanych w tym obszarze, podobny do poziomu choroby na roślinach kontrolnych na zewnątrz tego obszaru wskazuje na brak aktywności w stanie pary, podczas gdy konsekwentnie niski poziom choroby na roślinach nieopryskiwanych w tym obszarze jest dowodem aktywności w stanie pary.
Wyniki testu przedstawione są na diagramie. Cyfry w kwadracikach wskazują doniczki z roślinami w zamkniętym obszarze o x% pokrycia chorobą. Doniczka oznacza 0 na górze z prawej strony była opryskana związkiem z przykładu XIIIA. Równomiernie niskie poziomy choroby wskazują, że związek z przykładu XIIIA wykazuje aktywność pary.
Diagram □ ta □ e
□ E □ E
162 722
R1— Ο - NH2
WZÓR Z.
HO-CRU-CH - OH
WZÓR 5 =C
0_ / \
0WZÓR 6
162 722
R2 S » /©CHn-A-R ΖΓ z
WZÓR 1
ORA OR5
CH-R
OR
WZÓR 2
Rz ς CHO
Yf
N
WZÓR 3
Departament Wydawnictw UP RP. Nakład 90 egz. Cena 10 000 zł

Claims (3)

  1. Zastrzeżenia patentowe
    1. Środek grzybobójczy, znamienny tym, że jako substancję czynną zawiera związek o ogólnym wzorze 1, lub jego sól addycyjną z kwasem lub kompleks z solą metalu, w którym R oznacza grupę fenylową podstawioną 1-3 atomami chlorowca, A oznacza grupę C=0, C=N-ORł lub grupę o wzorze 6, w którym R1 oznacza atom wodoru lub grupę C1-salkilową, grupę C2-ealkenylową, grupę C 2-ealkinylową lub C3-6cykloalkilo-C1-3alkilową lub grupę benzylową, w której ugrupowanie fenylowe podstawione jest 1-3 atomami chlorowca, a R2 oznacza atom wodoru, oraz nośniki.
  2. 2. Środek według zastrz. 1, znamienny tym, że jako substancję czynną zawiera związek o ogólnym wzorze 1, w którym R oznacza grupę fluorofenylową lub dichlorofenylową, a R1 oznacza grupę metylową, etylenową, propylową, butylową, pentylową, heksylową, heptylową, cyklopropylometylową, allilową, propynylową, benzylową, chlorobenzylową, dichlorobenzylową lub bromobenzylową i r2 ma wyżej podane znaczenie.
  3. 3. Środek według zastrz. 1, znamienny tym, że zawiera substancję czynną oraz co najmniej dwa nośniki, z których co najmniej jeden jest środkiem powierzchniowo czynnym.
PL28493790A 1989-04-27 1990-04-25 Srodek grzybobójczy PL PL PL PL162722B1 (pl)

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
GB898909739A GB8909739D0 (en) 1989-04-27 1989-04-27 Thiazole oxime derivatives
GB898909735A GB8909735D0 (en) 1989-04-27 1989-04-27 Thiazole ketone derivatives
GB898909736A GB8909736D0 (en) 1989-04-27 1989-04-27 Thiazole dioxolane derivatives

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL284937A1 PL284937A1 (en) 1992-01-27
PL162722B1 true PL162722B1 (pl) 1994-01-31

Family

ID=27264450

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL28493790A PL162722B1 (pl) 1989-04-27 1990-04-25 Srodek grzybobójczy PL PL PL

Country Status (13)

Country Link
US (1) US5089512A (pl)
EP (1) EP0395174B1 (pl)
JP (1) JPH02295982A (pl)
AR (1) AR245936A1 (pl)
AT (1) ATE115142T1 (pl)
AU (1) AU631203B2 (pl)
BR (1) BR9001954A (pl)
CA (1) CA2014880A1 (pl)
DE (1) DE69014705T2 (pl)
DK (1) DK0395174T3 (pl)
ES (1) ES2064599T3 (pl)
PL (1) PL162722B1 (pl)
RU (1) RU2066320C1 (pl)

Families Citing this family (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2675142B1 (fr) * 1991-04-10 1993-06-25 Roussel Uclaf Nouveaux derives de l'acide alpha-methylene 4-[(phenoxy) methyl] 5-thiazolacetique, leur procede de preparation et les intermediaires de ce procede et leur application a titre de fongicides.
NZ265253A (en) * 1993-04-13 1996-10-28 Ciba Geigy Ag Aminooxy amino alkane derivatives and medicaments
DE19547075A1 (de) * 1995-12-18 1997-06-19 Bayer Ag Verbessertes Verfahren zur Herstellung von 5-Formylthiazol
GB9726989D0 (en) * 1997-12-22 1998-02-18 Ciba Geigy Ag Organic compounds
US6420566B2 (en) * 2000-06-09 2002-07-16 Aventis Pharma S.A. Pharmaceutical compositions containing a 4, 5-dihydro-1, 3-thiazol-2-ylamine derivative, novel derivatives and preparation thereof
US6451821B1 (en) * 2000-06-09 2002-09-17 Aventis Pharma S.A. Use of 2-aminothiazoline derivatives as inhibitors of inducible no-synthase
WO2011147816A1 (de) * 2010-05-27 2011-12-01 Bayer Cropscience Ag Heterocyclische alkanolderivate als fungizide

Family Cites Families (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4352804A (en) * 1978-07-25 1982-10-05 Acf Chemiefarma Nv Oxime ethers, their preparation and pharmaceutical compositions containing them
GB8523255D0 (en) * 1985-09-20 1985-10-23 Shell Int Research Imidazoles
GB8714920D0 (en) * 1987-06-25 1987-07-29 Shell Int Research Thiazole derivatives
GB8909737D0 (en) * 1989-04-27 1989-06-14 Shell Int Research Thiazole derivatives
US5128351A (en) * 1990-05-04 1992-07-07 American Cyanamid Company Bis-aryl amide and urea antagonists of platelet activating factor

Also Published As

Publication number Publication date
ATE115142T1 (de) 1994-12-15
US5089512A (en) 1992-02-18
BR9001954A (pt) 1991-07-30
JPH02295982A (ja) 1990-12-06
EP0395174B1 (en) 1994-12-07
EP0395174A3 (en) 1991-04-24
DK0395174T3 (da) 1995-02-06
ES2064599T3 (es) 1995-02-01
RU2066320C1 (ru) 1996-09-10
AU5397790A (en) 1990-11-01
AR245936A1 (es) 1994-03-30
DE69014705T2 (de) 1995-04-27
PL284937A1 (en) 1992-01-27
AU631203B2 (en) 1992-11-19
DE69014705D1 (de) 1995-01-19
CA2014880A1 (en) 1990-10-27
EP0395174A2 (en) 1990-10-31

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP3682988B2 (ja) 殺菌・殺カビ組成物
JP2530590B2 (ja) 殺菌・殺カビ剤
US4877802A (en) Thiazole derivatives
US5332745A (en) Tetrahydropyrimidine derivatives
PL162722B1 (pl) Srodek grzybobójczy PL PL PL
US5057529A (en) Thiazole derivatives
KR920004578B1 (ko) 살균성 아닐린 유도체의 조성물
US4833137A (en) Benzothiazinone derivatives
CS270213B2 (en) Fungicide and method of its active substance production
CS249138B2 (en) Fungicide
IE860265L (en) Imidazoles
EP0264988B1 (en) Fungicidal compositions
AU779557B2 (en) A method to control termites
EP0152131B1 (en) Carboxamide derivatives, their preparation and their use as fungicides
IE61084B1 (en) Thiazinone derivatives
IE60075B1 (en) Fungicides
DK164053B (da) Imidazolderivat, fremgangsmaade til fremstilling heraf samt anvendelse af forbindelsen som fungicid
US4927841A (en) Fungicidal imidazole oxime derivatives
EP0319057B1 (en) Imidazole derivatives
US4839356A (en) Thiazinone derivatives
HU189677B (en) Pesticide compositions containing derivatives of thiazolidine or thiazine and process for producing the active agents
GB2182327A (en) Imidazoles, their preparation and their use as fungicides
HU208235B (en) Fungicidal compositions comprising thiazole derivative as active ingredient, process for producing the active ingredients and for using the composition
DD294017A5 (de) Thiazolderivate
JPH06340633A (ja) スピロピペリジン誘導体