PL167276B1 - umozliwiajaca jego adhezje do innych polimerów PL PL PL PL PL PL - Google Patents

umozliwiajaca jego adhezje do innych polimerów PL PL PL PL PL PL

Info

Publication number
PL167276B1
PL167276B1 PL91289267A PL28926791A PL167276B1 PL 167276 B1 PL167276 B1 PL 167276B1 PL 91289267 A PL91289267 A PL 91289267A PL 28926791 A PL28926791 A PL 28926791A PL 167276 B1 PL167276 B1 PL 167276B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
poly
elastomer
acrylic
methacrylic
vinylidene fluoride
Prior art date
Application number
PL91289267A
Other languages
English (en)
Other versions
PL289267A1 (en
Inventor
Albert Strassel
Gilbert Duperray
Philippe Rocher
Original Assignee
Atochem
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Atochem filed Critical Atochem
Publication of PL289267A1 publication Critical patent/PL289267A1/xx
Publication of PL167276B1 publication Critical patent/PL167276B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L33/00Compositions of homopolymers or copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and only one being terminated by only one carboxyl radical, or of salts, anhydrides, esters, amides, imides or nitriles thereof; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L33/04Homopolymers or copolymers of esters
    • C08L33/06Homopolymers or copolymers of esters of esters containing only carbon, hydrogen and oxygen, which oxygen atoms are present only as part of the carboxyl radical
    • C08L33/10Homopolymers or copolymers of methacrylic acid esters
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L27/00Compositions of homopolymers or copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and at least one being terminated by a halogen; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L27/02Compositions of homopolymers or copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and at least one being terminated by a halogen; Compositions of derivatives of such polymers not modified by chemical after-treatment
    • C08L27/12Compositions of homopolymers or copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and at least one being terminated by a halogen; Compositions of derivatives of such polymers not modified by chemical after-treatment containing fluorine atoms
    • C08L27/16Homopolymers or copolymers or vinylidene fluoride
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L51/00Compositions of graft polymers in which the grafted component is obtained by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds; Compositions of derivatives of such polymers
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L33/00Compositions of homopolymers or copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and only one being terminated by only one carboxyl radical, or of salts, anhydrides, esters, amides, imides or nitriles thereof; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L33/04Homopolymers or copolymers of esters
    • C08L33/06Homopolymers or copolymers of esters of esters containing only carbon, hydrogen and oxygen, which oxygen atoms are present only as part of the carboxyl radical
    • C08L33/08Homopolymers or copolymers of acrylic acid esters
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L51/00Compositions of graft polymers in which the grafted component is obtained by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L51/003Compositions of graft polymers in which the grafted component is obtained by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds; Compositions of derivatives of such polymers grafted on to macromolecular compounds obtained by reactions only involving unsaturated carbon-to-carbon bonds

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Laminated Bodies (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Extrusion Moulding Of Plastics Or The Like (AREA)
  • Adhesives Or Adhesive Processes (AREA)
  • Medicinal Preparation (AREA)
  • Molding Of Porous Articles (AREA)
  • Cosmetics (AREA)
  • Medicines That Contain Protein Lipid Enzymes And Other Medicines (AREA)

Abstract

1. Mieszanina zdolna do wspólwytlaczania z poli/fluorkiem winylidenu/ umozliwiajaca jego adhezje do innych polimerów, z którymi normalnie poli/fluorek winylidenu/ nie laczy sie, bazujaca na poli/metakrylanie alkilu/ i polimerze termoplastycznym, znamienna tym, ze sklada sie z nastepujacych skladników: 27 - 50 czesci wagowych poli/metakrylanu alkilu/ 73 - 50 czesci wagowych skladnika dodatkowego zestawionego, w przeliczeniu na 100 czesci wagowe skladnika, z: 35 - 50 czesci wagowych poli/fluorku winylidenu/ 65 - 50 czesci wagowych elastomeru akrylowego lub metakrylowego. PL PL PL PL PL PL

Description

Wynalazek dotyczy mieszaniny opartej na poli/fluorku winylidenu/, poli/metakrylanie alkilu/ oraz elastomerze akrylowym i/lub metakrylowym, zdolnej do współwytłaczania z poli/fluorkiem winylidenu/ pozwalającej na łączenie tego ostatniego z polimerem nie mającym cech bezpośredniej mieszalności. Mieszaninę tę stosuje się do współwytłaczania z poli/fluorkiem
167 276 winylidenu/, a także do wytwarzania kompozytów otrzymanych przez proste współwytłaczanie tego polimeru z innym polimerem termoplastycznym nie łączącym się z poli/fluorkiem winylidenu/; przy czym mieszanina służy jako warstwa pośrednia umożliwiając przyleganie /adhezję/ obydwu polimerów.
P.D.FRAYER w 34 Annal Tech.Conference SPE (1976), Vol. 22, strony 89-90, sygnalizuje że dwa polimery nie mieszające się ze sobą mogą być zespolone w procesie współwytłaczania za pośrednictwem kopolimeru pośredniego odznaczającego się cechami adhezji do każdego z łączonych polimerów. FRAYER podając tę koncepcję współwytłaczania umożliwiającą zespolenie polimerów normalnie ze sobą nie łączących się, nie zdefiniował jednak jakie kopolimery mogłyby być użyte w charakterze czynnika zespalającego. Ogólnie wiadomo, że polimery fluoro-węglowe - a szczególnie poli/fluorek winylidenu/ - są źle mieszalne z innymi polimerami termoplastycznymi. Nie wystarczy więc napisać, że współwytłaczanie polimeru fluorowęglowego z innym termoplastem przy zastosowaniu trzeciego komponentu pośredniczącego o dobrej adhezji do każdego z łączonych polimerów pozwala osiągnąć zadawalające zespolenie. We francuskim opisie patentowym nr FR 2 436 676 podany jest proces wytwarzania kompozytu poli/fluorek winylidenu/-polimer termoplastyczny nie łączący się normalnie z poli/fluorkiem winylidenu/. Proces polega na współwytłaczaniu dwóch składników łączonych za pośrednictwem składnika trzeciego tworzącego warstwę pośrednią. Na warstwę tę składa się poli/metakrylan alkilu/ lub mieszanina co najmniej 75% wagowych tego polimeru z innym, nie zdefiniowanym polimerem. Stwierdzono, że w ten sposób można otrzymywać płyty z termoplastów, którym warstwa poli/fluorku winylidenu/ zapewnia dobrą ochronę powierzchni. Jednakże odporność tych płyt na uderzenie i na długotrwałe działanie wilgoci jest mierna.
Przykładowo, płyta z termopolimeru akrylonitryl-butadien-styren pokrywa warstwą folii z poli/fluorku winylidenu/ otrzymana techniką podaną w przykładzie I francuskiego opisu patentowego nr FR 2 436 676 z międzywarstwą pośrednią z poli/metakrylanu metylu/ odznacza się początkowo doskonałą adhezj ą poszczególnych warstw- przewyższaj ącą 2500 N/m. Jednakże adhezja ta szybko maleje i po okresie 400 godzin w temperaturze 75°C w atmosferze nasyconej parą wodną wynosi 480 N/m. Ponadto odporność na uderzenie płyt wynosi jedynie 300-380 kJ/m2. Chociaż więc poli/metakrylan metylu/ znany jest ze swojej mieszalności z poli/fluorkiem winylidenu/ a także z innymi polimerami, to według FRAYERA ta cecha nie zapewnia dostatecznej adhezji wtedy, gdy jest ona potrzebna.
Mieszanina według niniejszego wynalazku jest zdolna do współwytłaczania z poli/fluorkiem winylidenu/ i pozwala na otrzymywanie kompozytów tego polimeru z innymi polimerami termoplastycznymi nie mieszającymi się normalnie z poli/fluorkiem winylidenu/. Kompozyty mają dużą odporność na uderzenie, a międzywarstwa doskonale znosi działanie wilgoci. Podczas współwytłaczania z poli/fluorkiem winylidenu/ mieszanina łatwo i równomiernie rozpływa się na całej powierzchni poli/fluorku winylidenu/ co korzystnie wpływa na wygląd wyrobu.
Mieszanina zdolna do współwytłaczania z poli/fluorkiem winylidenu/ oparta jest na poli/metakrylanie alkilu/ i na poli/fluorku winylidenu. Składa się z:
27-50 części wagowych poli/metakrylanu alkilu/
73-50 części składnika dodatkowego.
Składnik dodatkowy zestawiony jest w przeliczeniu na 100 części wagowych z:
35-50 części wagowych poli/fluorku winylidenu/
65-50 części wagowych elastomeru akrylowego lub metakrylowego.
Chociaż najprostszym poli/metakrylanem alkilu/ nadającym się do sporządzania mieszaniny na warstwę adhezyjną, jest poli/metakrylan metylu/, wszystkie inne polimetakrylany z alkilami zawierającymi 1-22 atomów węgla też mogą się nadawać. W grupie o ogólnej nazwie poli/metakrylan alkilu/ mogą również występować nieelestomeryczne kopolimery zawierające w swoich łańcuchach nie mniej niż 30% merów metakrylowych. Obok merów metakrylowych występują wtedy mery pochodzące z jednego, lub kilku innych, monomerów winylowych takich jak styren, α-metylostyren, akrylonitryl, metakrylonitryl, kwas akrylowy, kwas metakrylowy.
Zgodnie z poznanymi zasadami doskonałe rezultaty uzyskuje się stosując poli/metakrylan alkilu/, którego lepkości pozorne mierzone w temperaturze 200°C zawierają się w granicach podanych dla różnych gradientów szybkości w tabeli 1. Te wielkości graniczne nie muszą być
167 276 traktowane jako jedyne do przyjęcia, ponieważ na lepkość stopu może wpływać specjalista-obsługujący dobierając odpowiednio temperatury wytłaczania.
Tabela 1
Gradient prędkości S'1 Wartości lepkości pozornych, Pa-s
minimum maksimum
3,54 4 000,00 50 000
11,81 '2 000,00 28 000
35,40 1 125,00 15 000
118,00 551,50 8000
354,00 300,00 5000
1 181,00 150,00 2 000
Poli/fluorek winylidenu/wchodzący w skład mieszaniny adhezyjnej do współwytłaczania jest najczęściej homopolimerem. Jednak ta nazwa może być rozciągnięta na kopolimery w których zawartość merów fluorku winylidenu nie jest mniejsza niż 70% wagowych. W znany sposób ustalono, że stosowanie tych wszystkich odmian poli/fluorku winylidenu/ daje zadawalające rezultaty. Jednak najlepsze osiąga się stosując poli/fluorek winylidenu/, którego lepkości pozorne w temperaturze 200°C przy co najmniej dwóch różnych gradientach szybkości wybranych z tabeli 2 mieszczą się w podanych tam wartościach granicznych.
Tabela 2
Gradient prędkości S'1 Wartości lepkości pozornych, Pa-s
minimum maksimum
3,54 3 000 20 000
11,81 1 800 9 300
35,40 1 100 4 700
118,00 650 2 100
354,00 390 1 000
1 181,00 230 450
Lepkości pozorne, których wartości przytoczono w niniejszym opisie wynalazku, mierzone są znanym sposobem przy pomocy reometru kapilarnego z uwzględnieniem poprawki RABINOWITCHA stosowanej do wypływu cieczy nienewtonowskich.
Trzecim składnikiem mieszaniny łączącej /adhezyjnee/jest elastomer akrylowy lub metakrylowy. Można stosować kilka odmian: elastomer akrylowy lub elastomer metakrylowy szczepiony, mieszaniny obydwu tych elastomerów, kopolimery akrylowo-metakrylowe szczepione, elastomery na bazie dienów sprzężonych szczepionych związkami akrylowymi lub metakrylowymi. Elastomer akrylowy lub metakrylowy szczepiony dla spełnienia w mieszaninie zadawalająco roli składnika elastycznego. Korzystnie powinien odznaczać się temperaturą zeszklenia poniżej -10°C. Elastomer oparty na dienie o sprzężonych wiązaniach podwójnych może być wybrany spośród szczepionych kopolimerów dien-metakrylan alkilu i/lub dien-akrylan alkilu.
Spośród dienów o sprzężonych podwójnych wiązaniach najczęściej stosowanym monomerem do otrzymywania odpowiedniego elastomeru jest butadien - kopolimeryzowany przeważnie ze styrenem.
Spośród elastomerów termoplastycznych szczególnie zalecane są terpolimery - metakrylan alkilowy - uutadien- styren rrzz metakrylnnalkilowy - butenien r etyren.
Z grupy terpolimerów na bazie metakrylanu alkilu wskazać należy szczególnie na estry: metakrylan metylu-butadien-styren, metakrylan etylu-butadien-styren, metakrylan butylu-butadien-styren i metakrylan laurylu-butadien-styren. W grupie akrylanów alkilu nadających się do
167 276 otrzymywania składnika elastomerycznego mieszaniny łączącej wymienić można: akrylan metylu, etylu, butylu lub 2-etylo-heksylu. Można również wskazać, że elastomerami termoplastycznymi nadającymi się do mieszanin mogą być również kopolimery szczepione, których łańcuch podstawowy powstał w wyniku statystycznej kopolimeryzacji dienu o sprzężonych podwójnych wiązaniach z akrylanem alkilu zawierającym 1-12 atomów węgla. Na łańcuchu podstawowym szczepione są metakrylan i akrylan alkilu o alkilach C1-C8. Łańcuch kopolimeru podstawowego powinien zawierać co najmniej dwa ugrupowania CH=C< pochodzące od czynnika sieciującego. Powyższe kopolimery przytoczone są we francuskich opisach patentowych nr nr 83 13997 i 83 13900.
Spośród elastomerów akrylowych szczepionych lub metakrylowych szczepionych wymienić można poliakrylany alkilu lub polimetakrylany alkilu lub ich kopolimery szczepione jednym metakrylanem lub akrylanem alkilu. Przykładowo mogą to być kopolimery szczepione, których łańcuchy podstawowe składają się z polimeru akrylanu alkilu lub metakrylanu alkilu lub z ich kopolimerów, przy czym alkil zawiera 1-8 atomów węgla. Na łańcuchu podstawowym szczepione są łańcuchy boczne polimeru lub kopolimeru utworzonego z akrylanu lub metakrylanu alkilu o C1-C8, ale z reguły odmiennego niż ten użyty do wytworzenia polimeru bazowego. Jako przykład elastomeru tego typu można wymienić poli/akrylan butylu/ szczepiony polimetakrylanem metylu/.
Termoplastyczne elastomery używane zgodnie z niniejszym wynalazkiem można zdefiniować jako polimery lub terpolimery, które przy niewielkich deformacjach bez dodatku zmiękczacza mają właściwości kauczuku. Dla elastomerów o takich właściwościach wydłużenie w punkcie granicy płynięcia powinno być większe niż 20%. Pojęcie wydłużenia w punkcie granicy płynięcia w porównaniu z pojęciem wydłużenia w punkcie zerwania jest zdefiniowane w standardach ASTM - D 638 i D 638M-84. Moduł elastyczności przy zginaniu omawianych elastomerów termoplastycznych wynosi na ogół 800 lub mniej MPA w temperaturze pokojowej.
Mieszanina adhezyjna przeznaczona do współwytłaczania przygotowywana jest w sposób typowy. Naprzykład przez mieszanie nagorąco wszystkich trzech składników w przewidzianych proporcjach przy użyciu mieszalnika ślimakowego i zgranulowania jednorodnej masy.
Jak już wyjaśniono mieszanina stosowana jest do pokrywania poli/fluorku winylidenu/ na gorąco w procesie współwytłaczania. Odpowiedni do tego poli/fluorek winylidenu/ został w niniejszym opisie już zdefiniowany. Może on być identyczny lub różny od polimeru fluoro-węglowego używanego jako składnika mieszaniny adhezyjnej. Współwytłaczanie prowadzi się stosując aparaturę i technikę typową i znaną. Aparatura wymagana do współwytłaczania poli/fluorku winylidenu/ z mieszaniną składa się z wytłaczarek zakończonych jedną wspólną głowicą zapewniającą dobre rozprowadzenie płynących stopów. Grubość każdej warstwy jest regulowana wydajnością każdej z wytłaczarek.
Dla potrzeb wynalazku temperatura głowicy wytłaczającej ustalona jest w granicach 180-280°C. Zależy ona od doboru materiałów współwytłaczanych. Temperatury poszczególnych wytłaczarek są takie, jak to wynika z prostego wytłaczania każdego z polimerów oddzielnie.
Ażeby zapewnić każdemu ze składników dobrą kohezję końcową, zaleca się prowadzić współwytłaczanie tak, żeby materiały wychodzące z wytłaczarek były zespolone najpóźniej na poziomie ustnika głowicy. W niektórych przypadkach uzyskana kohezja nie jest w pełni zadawalająca. Dla tego korzystnie jest, gdy strumienie każdego ze składników wypływające z wytłaczarek łączą się i są ze sobą w kontakcie możliwie daleko przed ustnikiem. W tym ostatnim przypadku zamiast głowicy wielokanałowej umieszcza się między wylotem wytłaczarki a wspólną głowicą rozdzielacz o kanale pojedynczym.
Grubość warstwy mieszaniny łączącej (adhezyjnej) według wynalazku naniesionej na powierzchnię poli/fluorku winylidenu/ wynosi zwykle 10-300 pm. Nie ma potrzeby formowania warstwy grubszej, gdyż zwiększa się wtedy nadmiernie wpływ różnych składników mieszaniny na własności mechaniczne całości.
Grubość warstwy poli/fluorku winylidenu/ nie ma zasadniczego znaczenia. Ten polimer spełnia głównie rolę ochronną w stosunku do powierzchni polimeru termoplastycznego nie łączącego się bezpośrednio /bez międzywarstwy/ z poli/fluorkiem winylidenu/. Ze względów
167 276 ekonomicznych preferować należy wytwarzanie materiałów kompozytowych, w których grubość warstwy poli/fluorku winylidenu/ zawiera się w granicach 10-150 μm.
Współwytłaczany kompozyt poli/fluorek winylidenu/ - mieszanina łącząca, zdefiniowana powyżej/ używany jest, aby ochraniać powierzchnie polimerów termoplastycznych nie łączących się normalnie z poli/fluorkiem winylidenu/. Powstają w ten sposób kompozyty poli/fluorek winylidenu/-polimer termoplastyczny nie wiążący się z poli/fluorkiem winylidenu/. Naniesienie warstwy ochronnej można realizować poprzez naprasowanie /platerowanie/ na gorąco kompozytu współwytłaczanego poli/fluorek winylidenu/-mieszanina łącząca na przedmiot z polimeru termoplastycznego. Można to również zrealizować wtryskując termoplast nie mieszający się z poli/fluorkiem winylidenu/ do formy, której gniazdo wyłożone jest kompozytem łączącym w ten sposób, że warstwa poli/fluorku winylidenu/ tego kompozytu styka się bezpośrednio z powierzchnią gniazda formy.
W podobny sposób można sprasować tłoczywo termoutwardzalne nie łączące się bezpośrednio z poli/fluorkiem winylidenu/ w formie, której gniazdo wyłożone jest kompozytem łączącym a jego warstwa z poli/fluorku winylidenu/ styka się z powierzchnią gniazda formy. Można też przedmiot z polimeru termoutwardzonego scalić na gorąco przez naprasowanie na jego powierzchnię kompozytu poli/fluorek winylidenu/-mieszanina łącząca, przygotowana według tego wynalazku.
Jest możliwe a nawet pożądane, aby wytwarzanie produktów takich jak płyty, rury, profile, prowadzić stosując bezpośrednie współwytłaczanie: poli/fluorku winylidenu/-mieszaniny łączącej według wynalazku - termoplastu nie wiążącego się bezpośrednio z poli/fluorkiem winylidenu/. Oprócz dodania jednej wytłaczarki - wraz z koniecznymi adaptacjami - przeznaczonej do polimeru termoplastycznego nie wiążącego się bezpośrednio z poli/fluorkiem winylidenu/ całe - opisywane już wyżej - pozostałe urządzenia i warunki technologiczne wytwarzania nie ulegają zmianie. Przy zastosowaniu tej techniki otrzymuje się w jednej operacji metodą współwytłaczania kompozyt poli/fluorek winylidenu/ - polimer termoplastyczny nie łączący się z nim bezpośrednio. Rozwiązaniem wariantowym może być otrzymywanie metodą współwytłaczania przy użyciu co najmniej trzech wytłaczarek kompozytów zestawionych z trzech materiałów i pięciu warstw: poli/fluorek winylidenu/ - mieszanina łącząca-polimer termoplastyczny nie łączący się z poli/fluorkiem winylidenu/- mieszanina łącząca poli/fluorek winylidenu/.
Polimerami termoplastycznymi nie łączącymi się bezpośrednio z poli/fluorkiem winylidenu/ włączając do tej grupy również i kopolimery mogą być, między innymi: chlorowe polimery winylowe jak poli/chlorek winylu/, poli/chlorek winylidenu/, polimery styrenowe jak polistyren, polistyren udarowy, kopolimer styren-akrylonitryl szczepiony, akrylonitryl-butadien-styren, poliwęglan, poliuretan. Spośród polimerów termoutwardzalnych nie łączących się z poli/fluorkiem winylidenu/ można wymienić: żywice poliuretanowe i poliuretanowo-polimocznikowe lite lub spienione, żywice poliestrowe, epoksydowe, fenolowe, a także kauczuki wulkanizujące się.
Grubość warstwy polimeru termoplastycznego może być dowolna i zależy od grubości wyrobu finalnego, który ma być wytwarzany. Waha się ona od kilkudziesięciu mikronów do kilkudziesięciu milimetrów, gdy chodzi na przykład o deski lub o przedmioty pełne.
Poniżej podane przykłady ilustrują mieszaninę według wynalazku oraz możliwości jej współwytłaczania dla otrzymania laminatów i kompozytów.
Próby udarności przeprowadzane były według normy DIN 53435.
Oznaczenie adhezji wykonywano na paskach 25x180 mm. Warstwę cienkiego filmu po wstępnym oddzieleniu od podłoża zaciskano - jeśli to było możliwe - w szczęce maszyny wytrzymałościowej. Drugą szczęką chwytano warstwę podłoża i obie warstwy rozciągano z szybkością 250 mm/min. Siłę adhezji obliczano jako _opór rozdzielania_ szerokość frontu rozdzielania podając wynik w N/m.
Odporność na wilgoć mierzona jest w próbie przyspieszonej. Porównuje się adhezję na próbce z paska świeżo przygotowanego z adhezją oznaczoną na próbce paska poddanego
167 276 działaniu nasyconej pary wodnej w ciągu 400 h w temperaturze 75°C. Wyniki pomiarów adhezji przytoczone w przykładach I i II.
Przykład I. Dla wykonania kompozytu: akrylonitryl-butadien-styren-poli/fluorek winylidenu/ trzeba mieć trzy wytłaczarki SMTP - KAUFMAN.
Pierwsza wyposażona w system odgazowania posiada ślimak średnicy 120 mm o długości równej 33-cm średnicom ślimaka. Przeznaczona jest do wytłaczania termoplastu akrylonitrylbutadien-styren.
Druga wytłaczarka ze ślimakiem średnicy 50 mm /super 2 x 50/ używana jest do współwytłaczania mieszaniny adhezyjnej /łączącej/.
Trzecia o średnicy ślimaka 40 mm używana jest do współwytłaczania poli/fluorek winylidenu/.
Te trzy wytłaczarki zasilają cylinder rozprowadzający strumienie stopów, do którego przymocowana jest zwykła głowica z ustnikiem szczelinowym przeznaczona do formowania płyty o grubości 4 mm. W linii wytłaczania za głowicą ustawiony jest kalander i typowy odciąg stosowany przy wytłaczaniu płyt.
- Termoplastycznym terpolimerem akrylonitryl-butadien-styren używanym w próbach 1 44 i 48 - 50 jest:
ARADUR T 723® w próbach 45 - 47 i 51 - 56 CYCOLAC X 399®
- Ostateczna grubość warstwy zewnętrznej kompozytu z poli/fluorku winylidenu/ wynosi 150 gm.
Poli/fluorkiem winylidenu/ używanym jako składnik mieszaniny adhezyjnej przeznaczonej do współwytłaczania warstwy pośredniej jest w próbach 1 - 41,43 - 45 i 51 - 56:
FORAFLON 4000® w próbach 42, 46 i 48 - 50:
FORAFLON 5050®
- Poli/metakrylanem metylu/ używanym jako składnik mieszaniny jak wyżej, jest w próbach 1 - 44 i 48 - 56:
ALTULITE® 2654 w próbach 45 - 47:
RESARIT® 125 KOX
Lepkości pozorne w 200°C produktów wymienionych w przykładzie I podane są w tabeli 3.
Tabela 3
Gradient prędkości S’1 3,54 S’1 354 S’1
ARADUR T 723 13 500 500
CYCOLAC X 399 15 700 600
FORAFLON 4000 10 000 700
FORAFLON 5050 7 700 750
ALTULITE 2654 6 900 500
30 000 2 100
Mieszaniny adhezyjne /łączące/ do współwytłaczania otrzymywane były przez mieszanie składników, po ich wysuszeniu pod próżnią w czasie jednej godziny w temperaturze 70°C, w mieszalniku TURBULA w ciągu 15 minut. Mieszanina była potem wytłaczana w postaci prętów ciętych na granulat.
Składy mieszanin oraz właściwości otrzymywanych kompozytów finalnych przedstawione są w tabeli 4 podane poniżej.
167 276
Temperatury wytłaczania zawierają się w granicach: 190 - 210°C dla terpolimeru akrylonitryl-butadien-styren; 170 - 240°C dla mieszaniny łączącej /adhezyjnej/ do współwytłaczania; 180 - 220°C dlapoli/fluorku winylidenu/. Cylinder rozprowadzający strumienie stopów i głowicę ogrzewa się do temperatury 210°C. Wytłoczona płyta - kompozyt - po wyjściu z ustnika jest kierowana na kalander, którego wały są utrzymywane w temperaturze 80°C. Wydajność całkowita zestawu wytłaczającego wynosi około 300 kg/h. Regulując wydajność każdej z trzech wytłaczarek doprowadza się do otrzymania kompozytu warstwowego złożonego: z terpolimeru akrylonitryl-butadien-styren grubości 3 mm, z mieszaniny łączącej /o składzie według tabeli 4/ i z poli/fluorku winylidenu/ - obie warstwy grubości po 100 μπι.
Dobre rozprowadzenie mieszaniny adhezyjnej na warstwie poli/fluorku winylidenu/ w procesie współwytłaczania ma zasadnicze znaczenie dla zapewnienia końcowego wyglądu kompozytu. W tabeli 4 rozprowadzenie oceniane jest w skali trzystopniowej jako: doskonałe, średnie i złe. Rozprowadzenie doskonałe oznacza, że jest ono równomierne na całej powierzchni, bez zafalowań. W tym przypadku licowa warstwa poli/fluorku winylidenu/ jest gładka i bez defektów. Przy rozprowadzeniu średnim pokryta jest cała wewnętrzna warstwa poli/fluorku winylidenu/, ale występują zafalowania wynikające z nieregularnej grubości warstwy łączącej. Powierzchnia poli/fluorku winylidenu/ nie jest już gładka, a wady wyglądu mogą powodować niemożliwość zaakceptowania wyrobu. Rozprowadzenie złe oznacza, że mieszanina adhezyjna jest zespolona częściowo z warstwą poli/fluorku winylidenu/, częściowo z warstwą termoplastu typu akrylonitryl-butadien-styren, gdy proces jest prowadzony metodą współwytłaczania wszystkich trzech warstw jednocześnie. Błędy nie ograniczają się wtedy do złego wyglądu,lecz powodują również wady adhezji.
Z tabeli 4 podanej poniżej wypływają następujące wnioski:
- próby 1 i 2 pokazują, że nieobecność elastomeru w mieszaninie do współwytłaczania nie pozwala na uzyskanie prawidłowego kompozytu,
- próby 3 i 4 pokazują, że nietermoplastyczne sproszkowane kauczuki wulkanizowane nie nadają się jako składnik wartościowy łączącej mieszaniny do współwytłaczania,
- próby 5 i 6 pokazują, że elastomery styren-butadien nie modyfikowane akrylanami lub metakrylanami nie nadają się jako wartościowy składnik łączący mieszaniny do współwytłaczania,
- próby 7 i 8 pokazują, że blokowe kopolimery elastomeryczne estrowo-eterowe nie nadają się jako wartościowy składnik łączącej mieszaniny do współwytłaczania,
- próba 9 pokazuje, że elastomer etylen-bezwodnik maleinowy-akrylan nie nadają się jako wartościowy składnik łączącej mieszaniny do współwytłaczania,
- próba 10 pokazuje, że elastomer poliestrowy posiadający wolne grupy karbonylowe nie nadają się jako wartościowy składnik łączącej mieszaniny do współwytłaczania,
- próby 11 i 12 pokazują, że elastomer kopoliamidowy nie nadaje się jako wartościowy składnik łączącej mieszaniny do współwytłaczania,
- próba 13 pokazuje, że elastomery akrylowe nie nadają się, jeśli mieszanina nie zawiera poli/fluorku winylidenu/,
- próba 14 pokazuje, że elastomer akrylowy na bazie etylenu nie nadaje się jako wartościowy składnik łączącej mieszaniny do współwytłaczania,
- próba 15 pokazuje, że elastomer metakrylan metylu-metakrylan butylu nie nadaje się jako wartościowy składnik łączącej mieszaniny, gdy nie zawiera ona poli/fluorku winylidenu/,
- próby 16-21 pokazują, że elastomery akrylowe lub metakrylowe nie nadają się do gry mieszanina nie zawiera poli/fluorku winylidenu/,
- próba 22 pokazuje, że elastomery etylen-propylen-dien nie nadają się jako wartościowy składnik łączącej mieszaniny do współwytłaczania,
- próby 23 - 26 pokazują, że elastomery poliuretanowe nie nadają się jako wartościowy składnik łączącej mieszaniny do współwytłaczania,
- próby 27 - 30 pokazują, że elastomery etylen-octan winylu nie nadają się jako wartościowy składnik łączącej mieszaniny do współwytłaczania,
- próba 31 pokazuje, że elastomery stanowiące kopolimery etylen-octan winylu nie nadają się jako wartościowy składnik łączącej mieszaniny do współwytłaczania,
167 276
- próba 32 po32zpje, zu el ażtomary blokowe polietero-amidowe nie nadej ą się jako wartościowy składnik łączącej mieszaniny do współwytłaczania,
- próby 33 - 37 pokazują, że polimery termoplastyczne i elastomery akrylonitryl-butadienstyren z /lub bez poli/fluorku winylidenu/ nie nadają się jako wartościowy składnik łączącej mieszaniny do współwytłaczania,
- próba 38 pokazuje, że termoplastyczne poliuretany nie nadają się - ulegają hydrolizie pod wpływem wilgoci co pociąga utratę adhezji,
- próby 39 i 50 pokazują, że elastomer metakrylan-butadien-styren użyty zgodnie z podanym w tabeli składem mieszanki - nadaje się,
- próba 40 pokazuje, że elastomer etylen-bezwodnik maleinowy nie nadaje się, nawet gdy jest użyty zgodnie z charakterystycznymi zasadami zestawiania mieszanin,
- próby 41 i 42 pokazują, że bez obecności elastomeru w mieszaninie łączącej nie można otrzymać dobrych rezultatów, niedostateczna jest bowiem odporność na uderzenie,
- próby 43 - 46 dają rezultaty zadawalające i pokazują, że elastomery akrylowe spełniają przewidzianą rolę,
- próba 47 pokazuje, że poli/matpkrylan metylu/ użyty samodzielnie nie nadaje się,
- próba 48 potwierdza przydatność elastomeru akrylowego użytego według wynalazku,
-próba 49 pokazuje, że poliuretan nie nadaje się, ulega bowiem hydrolizie co pociąga utratę adhezji,
- próby 51 i 52 przeprowadzone z zachowaniem parametrów według wynalazku dają dobre rezultaty,
- próby 53 i 56 stosując proporcję nie odpowiadające przewidzianym recepturom dają rezultaty negatywne.
W tabeli 4 skrót PMMA oznacza pdli/matakrylpn metylu/, skrót PVDF oznacza poli/fluorek winylidenu.
Tabela 4
Próba Mieszanina do współwytłaczania Grubość warstwy łączącej pm Udarność KJ/m2 Rozpro- wadzenie 2 - doskonałe 1-średnie 0-złe Adhezja na sucho N/m s Adhezja w rodowisku wilgoci N/m
PMMA części wagowe PVDF części wagowe Elastomer części wagowe Elastomer nazwa handlowa
1 2 3 4 5 6 7 8 9 10
1 100 - - - 50 290 2 >2 500 200
2 70 30 - - 75 450 2 >2 500 1 100
3 70-50 - 30-50 Ultrafine® nie daje się nie
R 20 Th 75 zmierzyć 0 mierzono -
4 70-50 - 30-50 Butacryl®
HT 28 75 - 0 - -
5 70-50 - 30-50 Kraton® FG 1901 X 75 0
6 70 - 30 Stereon® 75 - 0 - -
7 50 - 50 Hytrel®
4056 75 700 1 650 100
8 50 - 50 Hytrel® 75 650 1 650 100
9 70-50 - 30-50 Lotader ® 75 600 do 700 1 1200 200
10 70 - 30 Grilesta® P 7305 75 0
11 70 - 30 Grilomelt® 648 G 75 - 0 - -
167 276
c. d. tabeli 4
1 2 3 4 5 6 7 8 9 10
12 70 30 Grilomelt®
574 G 75 - 0 - -
13 60-50 - 40-50 Durastrenght
D 2000 75 780 1 1800 160
14 50 - 50 Lupolen®
A 2910 MX 75 - 0 - -
15 50 - 50 Neocryl®
B 725 75 350 1 1 900 250
16 50 - 50 Paraloid®
KM 323 B 75 750 1 >2 500 700
17 50 - 50 Paraloid®
KM 653 75 720 1 2 200 450
18 50 - 30-50 Paraloid®
2300 75 720 1 >1 800 200
19 70-50 - 30-50 Paraloid® EXL 2607 75 680 1 >2 500 150
20 50 - 50 Metablen®
C 201 75 680 1 >2 500 120
21 50 - 50 Cryolite®
620 75 500 1 2 000 140
22 70 - 30 EPDM 75 - 0 - -
23 70 - 30 Estane ®
58300 75 - 0 - -
24 50 - 50 Desmopan ®
720 75 - 0 - -
25 70 - 30 Elastollan®
80A 75 - 0 - -
26 50 - 50 Elastollan®
P 8513 75 - 0 - -
27 70 - 30 Orevac®
9003 75 500 1 1 200 300
28 70 - 30 Elvax ®
4310 75 450 1 1 200 250
29 70 - 30 Elvax ®
4355 75 480 1 1 300 250
30 70 - 30 Levapren®
450 P 75 600 1 1 600 850
31 50 - 50 Elvaloy® 75 400 1 800 200
32 50 - 50 Pebax® 75 550 1 700 200
2533
33 70 - 30 Novodur ® 75 450 2 1 800 <150
A 50
34 50 - 50 Novodur ® 75 500 2 1 800 <100
A 90
35 50 - 50 Blendex® 75 520 1 1 800 250
435
36 50 - 50 Blendex® 75 550 1 1 600 200
310
37 40 30 30 Aradur® 75 500 2 1 550 150
T 723
167 276
c.d. tabeli 4
1 2 3 4 5 6 7 8 9 10
38 35 30 35 Estane® 50 800 1 >2 550 50
58271
39 35 30 35 Metablen ® C 201 50 750 2 1960 1 800
40 35 30 35 Lotader® 50 750 1 900 720
41 70 30 - 50 350 2 >2 500 2 500
42 70 30 - 50 400 2 >2 500 2 500
43 35 30 35 Durastrenght®
D 200 50 850 2 >2 500 >2 500
44 35 30 35 Paraloid® EXL 2300 50 780 2 >2 500 >2 500
45 35 30 35 Paraloid®
KM 323 B 50 900 2 >2 500 >2 500
46 35 30 35 Paraloid®
- KM 323 B 50 850 2 >2 000 >2 000
47 100 - - - 75 370 2 >2 500 480
48 35 30 35 Durastrenght®
D 200 50 980 2 >2 500 >2 500
49 35 30 35 Estane® 58300 50 800 1 >2 500 250
50 35 30 35 Metablen® C 201 50 700 2 2 100 1900
51 35 30 35 Durastrenght®
D 200 50 -70 950 2 >2 500 >2 500
52 30 35 35 Durastrenght®
D 200 50-70 950 2 >2 500 2 100
53 25 35 40 Durastrenght
D 200 50-70 980 1 1 500 1 200
54 20 35 45 Durastrenght®
D 200 50-70 - 0 - -
55 60 20 20 Durastrenght
D 200 50-70 450 2 >2 500 1200
56 30 60 10 Durastrenght®
D 200 50-70 620 2 1 000 900
Przykład II. Dla wytwarzania kompozytu poliwęglan-poli/fluorek winylidenu/ trzeba dysponować trzema wytłaczarkami:
- SAMAFOR jednoślimakowa o średnicy 120 mm, do poliwęglanu /Macrolon® 310/
- ANDOUARD B30 do mieszaniny łączącej
- FAIREX B30 do poli/fluorku winylidenu /Foraflon® 4000/.
Komora rozprowadzająca strumienie stopów typu KAUFMAN, głowica SAMAFOR o szerokości 800 mm ogrzewana do temperatury 200-220°C oraz kalander o trzech wałach ogrzewanych odpowiednio od góry do dołu do: 120, 140 i 120°C, to pozostałe urządzenia kompletujące cały zestaw.
Mieszanina łącząca do współwytłaczania przygotowywana jest w warunkach opisanych w przykładzie I. Ma następujący skład /w częściach wagowych/:
poli/metakrylanu metylu/ - Resarit® KOX 125 poli/fluorek winylidenu/ - Foraflon® 4000 elastomeru akrylowego szczepionego - Paraloid® KM 323 B.
167 276
Temperatura wytłaczania poliwęglanu wynosi 260-280°C, a wytłaczania poli/fluorku winylidenu/ i mieszaniny łączącej - 240°C. W gotowym kompozycie poszczególne warstwy mają grubość: poli/fluorek winylidenu/ - 150 pm, mieszanina łącząca - 100 pm i poliwęglan - 3 mm.
Wyniki badań takiego kompozytu są następujące:
Udarność nie można oznaczyć - materiał nie pęka
Adhezja przed starzeniem w warunkach dużej wilgotności >2500 N/m
Adhezja po starzeniu w warunkach dużej wilgotności >2500 N/m
Rozprowadzenie 2
Przykład III. Używa się dwóch wytłaczarek przyłączonych do jednej typowej głowicy pozwalającej na otrzymywanie-sposobem współwytłaczania i rozdmuchu-rękawa lub folii.
Wytłaczarka FEIREX B30 przeznaczona dla przetwarzania poli/fluorku winylidenu/.
Wytłaczarka ANDOUART o średnicy 30 mm przeznaczona dla przetwarzania mieszaniny łączącej /adhezyjnej/.
Obydwie wytłaczarki jak również głowica ogrzewane są do temperatury 200-220°C.
Wytwarza się dwie folie o następujących składach:
A - Poli/fluorek winylidenu/ - FoRAFLON® 4000 zawierający 5% tlenku cynku i 5% tlenku antymonu
- warstwa adheayjnaezdnoskladnikowa: poli/metakiylan metylu/ e ALTULIT®L65®
B - Poli/fluorek winylidenu/ - FORAFLON® 4000 - zawierający 5% tlenku cynku i 5% tlenku natymoau
- warstww adhenyjna uIwi/zom z mlnszaniny o sHad^s: ndli/meenkrylen metanu/ ALTULITE® 2654 - 30% wagowych elastomer akrylowy - DURASTRENGTH® D200 - 35% wagowych poli/fluorek w:nylineau/ - FORAFLON® 4000 - 35% wagowych Folia A i folia B mają każda grubość 120 pm - 70 pm warstwa poli/fluorek winylu/ i 50 pm warstwa łącząca /αnaezyjn//.
Przy pomocy urządzenia do wytwarzania poliuretanów przystosowanego do pracy z dwoma substancjami pod wysoki ciśnieniem odlewa się jednocześnie:
133 części wagowych prepolimeru na bazie difeaylod::zocyjαaianu i glikolu dipropylenoowego zawierającego 6,2 wolnych grup funkcyjnych NCO w jednym kilogramie, i
138,05 części wagowych mieszaniny o składzie: 100 części wagowych pol:oksyeropelentriot etoksylowany liczbie OH = 28 „ trimetytotopropan 30 „ „ glikol etylenowy 2 „ ,, trietylenodiamina 0,05 „ „ dibutylon:laurya:αa cyny 4 „ „ chlorek metylenu
Podaną wyżej mieszaninę odlewa się w formie utrzymywanej w temperaturze 75°C. Gniazdo formy jest wyłożone folią A lub folią B tak, że warstwa z poli/fluorku winytideau/ styka się bezpośrednio ze ścianką ga:/zdα.
Po okresie trzech minut otrzymuje się uformowany przedmiot ze spienionego poliuretanu pokryty dobrze przylegającą i ładnie wyglądającą warstwą filmu poli/fluorek w:nylinenu/ typu A lub typu B.
Każdą z dwóch kształtek, oznaczonych zależnie od rodzaju użytej folii, jako A i B, poddano próbie odporności na uderzenie. Próba polega na swobodnym zrzucie na powierzchnię badanej kształtki ciężarka wagi 1,5 kg z wysokości jednego metra.
Kształtka A ulega uszkodzeniom: w miejscu uderzenia występuje odklejenie filmu i jego spękanie.
Kształtka B zachowuje swój pierwotny wygląd powierzchni.
Dwie próbki A i B przebadano poddając je w komorze działaniu temperatury 60°C w atmosferze o 100% wilgotności w ciągu 400 h. Stwierdzono, że dla próbki A po tym okresie starzenia odporność na oddzielanie filmu z poli/fluorku w:nyl:deau/ od podłoża wynosi tylko 400 N/m. Analogiczne badania próbki B wykazały, że wartość adhezji po starzeniu pozostaje wysoka: >2500 N/m.

Claims (10)

  1. Zastrzeżenia patentowe
    1. Mieszanina zdolna do współwytłaczania z poli/fluorkiem winylidenu/ umożliwiająca jego adhezję do innych polimerów, z którymi normalnie poli/fluorek winylidenu/ nie łączy się, bazująca na poli/metakrylanie alkilu/ i polimerze termoplastycznym, znamienna tym, że składa się z następujących składników:
    27-50 części wagowych poli/metakrylanu alkilu/
    73-50 części wagowych składnika dodatkowego zestawionego, w przeliczeniu na 100 części wagowe składnika, z:
    35-50 części wagowych poli/fluorku winylidenu/
    65-50 części wagowych elastomeru akrylowego lub metakrylowego.
  2. 2. Mieszanina według zastrz. 1, znamienna tym, że elastomer akrylowy lub metakrylowy ma wydłużenie w punkcie płynięcia wyższe niż 20%.
  3. 3. Mieszanina według zastrz. 1 albo zastrz. 2, znamienna tym, że elastomer akrylowy lub metakrylowy jest bądź elastomerem akrylowym szczepionym lub metakrylowym szczepionym, bądź elastomerem na bazie dienu o sprzężonych podwójnych wiązaniach szczepionym przez związek akrylowy i/lub metakrylowy.
  4. 4. Mieszanina według zastrz. 3, znamienna tym, że elastomer akrylowy szczepiony lub metakrylowy szczepiony ma temperaturę zeszklenia niższą niż -10°C.
  5. 5. Mieszanina według zastrz. 3, znamienna tym, że dienem o sprzężonych wiązaniach podwójnych jest butadien.
  6. 6. Mieszanina według zastrz. 5, znamienna tym, że użyty dien występuje w postaci kopolimeru ze styrenem.
  7. 7. Mieszanina według zastrz. 4 albo zastrz. 5, znamienna tym, że elastomer akrylowy lub metakrylowy wybrany jest spośród termopolimerów metakrylan alkilowy-butadien-styren, terpolimerów metakrylan alkilowy-butadien-styren oraz kopolimerów szczepionych, których łańcuch podstawowy złożony jest ze statystycznego kopolimeru dien o sprzężonych podwójnych wiązaniach - akrylan alkilu C1-C12, przy czym na łańcuchu podstawowym szczepione są łańcuchy kopolimeru metakrylan alkilu C1-C4 i/lub akrylan alkilu Ci-Cs.
  8. 8. Mieszanina według zastrz. 4, znamienna tym, że elastomer akrylowy szczepiony lub matakrylowy szczepiony jest poliakrylanem lub polimetakrylanem alkilu lub dowolnym ich kopolimerem szczepionym jednym metakrylanem alkilu lub jednym akrylanem w postaci homopolimeru lub kopolimeru.
  9. 9. Mieszanina według zastrz. 8, znamienna tym, że szczepiony elastomer akrylowy lub metakrylowy jest kopolimerem szczepionym o łańcuchu podstawowym powstałym z polimeru lub z kopolimeru akrylanu alkilu lub metakrylanu alkilu, przy czym na łańcuchu podstawowym są szczepione łańcuchy boczne polimeru lub kopolimeru akrylanu alkilu lub metakrylanu alkilu różne od tych z których składa się łańcuch podstawowy.
  10. 10. Mieszanina według zastrz. 1, znamienna tym, że elastomer akrylowy lub metakrylowy ma moduł elastyczności przy zginaniu mniejszy lub równy 800 MPa w temperaturze otoczenia.
PL91289267A 1990-03-02 1991-03-01 umozliwiajaca jego adhezje do innych polimerów PL PL PL PL PL PL PL167276B1 (pl)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
FR9002674A FR2659085B1 (fr) 1990-03-02 1990-03-02 Composition coextrudable avec le polyfluorure de vinylidene permettant l'adhesion de ce dernier avec une resine polymerique non compatible - composite obtenu avec cette composition.

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL289267A1 PL289267A1 (en) 1992-06-01
PL167276B1 true PL167276B1 (pl) 1995-08-31

Family

ID=9394334

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL91289267A PL167276B1 (pl) 1990-03-02 1991-03-01 umozliwiajaca jego adhezje do innych polimerów PL PL PL PL PL PL

Country Status (28)

Country Link
US (1) US5242976A (pl)
EP (1) EP0450994B1 (pl)
JP (1) JP2673951B2 (pl)
KR (1) KR960015195B1 (pl)
CN (1) CN1025344C (pl)
AT (1) ATE129513T1 (pl)
AU (1) AU633702B2 (pl)
BR (1) BR9100717A (pl)
CA (1) CA2037113C (pl)
CS (1) CS54991A2 (pl)
DE (1) DE69114039T2 (pl)
DK (1) DK0450994T3 (pl)
ES (1) ES2079042T3 (pl)
FI (1) FI911040L (pl)
FR (1) FR2659085B1 (pl)
GR (1) GR3018667T3 (pl)
HU (1) HU212348B (pl)
IE (1) IE73203B1 (pl)
IL (1) IL97360A (pl)
MY (1) MY104805A (pl)
NO (1) NO303581B1 (pl)
NZ (1) NZ237272A (pl)
PL (1) PL167276B1 (pl)
PT (1) PT96925B (pl)
RU (1) RU2088616C1 (pl)
TR (1) TR26523A (pl)
YU (1) YU47441B (pl)
ZA (1) ZA911523B (pl)

Families Citing this family (48)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CA2050989A1 (en) * 1990-09-18 1992-03-19 Robert L. Post Resin compositions
JPH06170950A (ja) * 1992-12-07 1994-06-21 Kureha Chem Ind Co Ltd 積層シートおよびテント用布
EP0642921B1 (en) * 1993-09-09 2001-12-19 AUSIMONT S.p.A. Multilayer structures of fluorinated and non-flurinated thermoplastic polymers
FR2711665B1 (fr) * 1993-10-25 1995-12-08 Atochem Elf Sa Liant d'adhésion du PVDF, son application comme matériau barrière et matériaux obtenus à partir de celui-ci.
ATE180713T1 (de) * 1993-12-13 1999-06-15 Atochem Elf Sa Mehrschichtiger gegenstand aus einem mit einem thermoplastischen material unmittelbar verbundenen, vulkanisierten elastomer
US5656121A (en) * 1994-08-19 1997-08-12 Minnesota Mining And Manufacturing Company Method of making multi-layer composites having a fluoropolymer layer
US5658670A (en) * 1994-08-19 1997-08-19 Minnesota Mining And Manufactury Company Multi-layer compositions having a fluoropolymer layer
US5512225A (en) * 1994-10-24 1996-04-30 Minnesota Mining And Manufacturing Company Method of increasing interlayer adhesion of multi-layer compositions having a fluoroplastic layer
WO1996016801A1 (en) * 1994-11-29 1996-06-06 Elf Atochem S.A. Process for producing a multi-layered article
FR2731497B1 (fr) * 1995-03-10 1997-04-30 Atochem Elf Sa Tube pour transport d'eau potable
FR2731943B1 (fr) * 1995-03-24 1997-07-18 Atochem Elf Sa Materiau complexe a proprietes ameliorees constitue de polyfluorure de vinylidene et d'un thermoplastique non compatible
JP3327447B2 (ja) * 1995-12-04 2002-09-24 セントラル硝子株式会社 フッ化ビニリデン系樹脂用接着剤
US5855977A (en) * 1996-08-26 1999-01-05 Minnesota Mining And Manufacturing Company Multi-layer compositions comprising a fluoropolymer
US5848769A (en) * 1996-08-26 1998-12-15 Minnesota Mining & Manufacturing Company Drag reduction article
US5898810A (en) * 1997-04-04 1999-04-27 Minnesota Mining And Manufacturing Company Illumination waveguide and method for producing same
US5895871A (en) * 1997-07-25 1999-04-20 General Electric Company Finger controlled inspection apparatus
US6270901B1 (en) 1997-12-19 2001-08-07 Dyneon Llc Compositions for bonding fluoroplastics
US6482522B1 (en) 1997-12-19 2002-11-19 Dyneon Llc Elastomer compositions for bonding to fluoropolymers
US5985444A (en) * 1998-04-03 1999-11-16 3M Innovative Properties Company Amide functional ultraviolet light absorbers for fluoropolymers
US6303224B1 (en) * 1998-06-03 2001-10-16 General Electric Co. Method for attaching a fluoride-based polymer layer to a polyphenylene ether or polystyrene layer, and related articles
BE1012088A3 (fr) * 1998-07-27 2000-04-04 Solvay Adhesif polymerique et structures a couches polymeriques multiples, leur procede de preparation et leur utilisation.
DE19859393A1 (de) * 1998-12-22 2000-06-29 Roehm Gmbh Verfahren zur Herstellung von Folien
JP3233618B2 (ja) * 1999-07-28 2001-11-26 川崎重工業株式会社 複合材の吸湿方法
US6444311B1 (en) 1999-10-19 2002-09-03 Saint-Gobain Performance Plastics Corporation Impact resistant protective multilayer film
KR20020097003A (ko) * 2001-06-19 2002-12-31 아토피나 플루오로중합체 층 및 피페라진 기재 연결 수지를포함하는 구조물
EP1270211A1 (fr) 2001-06-19 2003-01-02 Atofina Structure comprenant une couche en polymère fluoré et un liant à base de pipérazine
US6467508B1 (en) 2001-10-12 2002-10-22 Atofina Chemicals, Inc. Low precipitate polyamide based tubing
CA2463844A1 (fr) * 2001-10-19 2003-05-15 Atofina Procede de fabrication de films par coextrusion soufflage de gaine
US7569275B2 (en) * 2002-04-18 2009-08-04 3M Innovative Properties Company Fluoropolymer articles
US6986864B2 (en) 2002-04-30 2006-01-17 David Scott Porter Polyester compositions
FR2842530B1 (fr) * 2002-07-17 2004-09-03 Atofina Composition coextrudable avec le pvdf
US7179863B2 (en) * 2002-10-03 2007-02-20 Arkema France Use of a film based PVDF, PMMA or a blend thereof for covering articles made of a thermoset
EP1405872A1 (fr) * 2002-10-03 2004-04-07 Atofina Utilisation d'un film à base de PVDF, de PMMA ou leur mélange pour recouvrir des objets en matériau thermodur
FR2866652B1 (fr) * 2004-02-20 2007-08-17 Arkema Composition coextrudable avec le pvdf et sans effet de blanchiment sous contrainte
US7297391B2 (en) * 2004-02-20 2007-11-20 Saint-Gobain Performance Plastics Corporation Draw resonance resistant multilayer films
US7267865B2 (en) * 2004-02-20 2007-09-11 Saint-Gobain Performance Plastics Corporation Draw resonant resistant multilayer films
US20050186431A1 (en) * 2004-02-20 2005-08-25 Saint-Gobain Performance Plastics Corporation Draw resonant resistant multilayer films
DE102004024429A1 (de) * 2004-05-14 2005-12-08 Röhm GmbH & Co. KG Formkörper, enthaltend eine Polymermischung aus schlagzähmodifizierten Poly(meth)-acrylat und Fluorpolymer
FR2875169B1 (fr) * 2004-09-15 2008-07-04 Arkema Sa Structure comprenant au moins une couche de polyethylene et au moins une couche de polymere barriere
US20060057391A1 (en) * 2004-09-15 2006-03-16 Anthony Bonnet Structure comprising at least one polyethylene layer and at least one layer of barrier polymer
FR2876766B1 (fr) 2004-10-19 2007-01-05 Arkema Sa Tuyau a base d'elastomere vulcanise et de polymere fluore modifie
US7901778B2 (en) * 2006-01-13 2011-03-08 Saint-Gobain Performance Plastics Corporation Weatherable multilayer film
FR2896445B1 (fr) * 2006-01-25 2010-08-20 Arkema Film flexible a base de polymere fluore
AT512595B1 (de) * 2012-03-02 2014-06-15 Isosport Verbundbauteile Verbundkörper zur Herstellung von Laminaten
CN105026468B (zh) * 2013-03-15 2020-11-10 阿科玛法国公司 热塑性复合材料
KR101694589B1 (ko) 2014-10-31 2017-01-10 한국표준과학연구원 압전 고분자 필름의 상전이 측정을 위한 스트레칭 장치, xrd 시스템
FR3044585B1 (fr) * 2015-12-08 2020-01-31 Arkema France Structure multicouche comprenant une couche contenant un polymere fluore et copolymere acrylique - procede de fabrication et tube associes
WO2018147357A1 (ja) * 2017-02-13 2018-08-16 デンカ株式会社 多層シート、太陽電池用バックシート及び太陽電池モジュール

Family Cites Families (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE2166470A1 (de) * 1971-03-18 1974-05-22 Mitsubishi Rayon Co Harzverbindung auf der grundlage von acrylsaeureesterpolymerisaten
JPS4946159A (pl) * 1972-09-13 1974-05-02
IT1119928B (it) * 1978-09-25 1986-03-19 Ugine Kuhlmann Materiale composito di polifluoruro di vinilidene e di polimero termoplastico incompatibile e procedimento per la sua fabbricazione
CA1188022A (en) * 1981-02-25 1985-05-28 Kazuo Kishida Multi-layer structure polymer composition having an inner two-layer elastic polymer structure
JPS59215863A (ja) * 1983-05-24 1984-12-05 ジェイエスアール株式会社 積層体
JPS618350A (ja) * 1984-06-23 1986-01-16 電気化学工業株式会社 フツ化ビニリデン樹脂系多層フイルム
US4824911A (en) * 1987-08-21 1989-04-25 Mobil Oil Corporation Blends and molded articles comprising methacrylate polymers and vinylidene fluoride - hexafluoropropylene copolymer
FR2620127A1 (fr) * 1987-09-04 1989-03-10 Charbonnages Ste Chimique Composition polymere a base de fluorure de vinylidene et de methacrylate de methyle

Also Published As

Publication number Publication date
AU633702B2 (en) 1993-02-04
NO910423D0 (no) 1991-02-04
TR26523A (tr) 1995-03-15
ZA911523B (en) 1991-12-24
CA2037113A1 (fr) 1991-09-03
FR2659085B1 (fr) 1992-05-15
IL97360A (en) 1994-05-30
JPH04218552A (ja) 1992-08-10
DE69114039T2 (de) 1996-05-30
MY104805A (en) 1994-05-31
JP2673951B2 (ja) 1997-11-05
BR9100717A (pt) 1991-10-29
KR910016892A (ko) 1991-11-05
IE910695A1 (en) 1991-09-11
EP0450994A1 (fr) 1991-10-09
CS54991A2 (en) 1991-10-15
US5242976A (en) 1993-09-07
YU47441B (sh) 1995-03-27
HU910695D0 (en) 1991-09-30
FI911040A7 (fi) 1991-09-03
CN1025344C (zh) 1994-07-06
AU7260191A (en) 1991-09-05
PT96925A (pt) 1991-10-31
FI911040A0 (fi) 1991-03-01
IE73203B1 (en) 1997-05-07
IL97360A0 (en) 1992-05-25
PT96925B (pt) 1998-07-31
YU35591A (sh) 1993-11-16
PL289267A1 (en) 1992-06-01
KR960015195B1 (ko) 1996-11-01
ES2079042T3 (es) 1996-01-01
FR2659085A1 (fr) 1991-09-06
HUT60313A (en) 1992-08-28
NO910423L (no) 1991-09-03
RU2088616C1 (ru) 1997-08-27
GR3018667T3 (en) 1996-04-30
CA2037113C (fr) 1998-06-09
HU212348B (en) 1996-05-28
FI911040L (fi) 1991-09-03
EP0450994B1 (fr) 1995-10-25
DE69114039D1 (de) 1995-11-30
DK0450994T3 (da) 1996-02-26
ATE129513T1 (de) 1995-11-15
CN1054431A (zh) 1991-09-11
NO303581B1 (no) 1998-08-03
NZ237272A (en) 1992-09-25

Similar Documents

Publication Publication Date Title
PL167276B1 (pl) umozliwiajaca jego adhezje do innych polimerów PL PL PL PL PL PL
EP1319042B1 (en) A method for preparing a multi-layered polymeric composite and a multi-layered composite produced thereby
US7740951B2 (en) Multilayered polymeric structure and methods
CA1203962A (en) Coextruded aes-thermoplastic
KR20190003980A (ko) 다층 필름
EP1119456B1 (en) Composite material
WO1997049777A2 (en) Metal-adhesive polyvinylidene fluoride compositions
JP2002517544A (ja) ポリフェニレンエーテル又はポリスチレン層にフッ化物系ポリマー層を付着させる方法並びに関連製品
EP1566408A1 (fr) Composition coextrudable avec le PVDF et sans effet de blanchiment sous contrainte
JP2505022B2 (ja) 重合体組成物およびこの重合体組成物を用いた積層体
FR3043682B1 (fr) Composition polymere comprenant un materiau vegetal disperse