PL195035B1 - Sposób stabilizacji kompozycji glinowo-cyrkonowej - Google Patents

Sposób stabilizacji kompozycji glinowo-cyrkonowej

Info

Publication number
PL195035B1
PL195035B1 PL98340769A PL34076998A PL195035B1 PL 195035 B1 PL195035 B1 PL 195035B1 PL 98340769 A PL98340769 A PL 98340769A PL 34076998 A PL34076998 A PL 34076998A PL 195035 B1 PL195035 B1 PL 195035B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
zirconium
aluminum
glycine
amino acid
solution
Prior art date
Application number
PL98340769A
Other languages
English (en)
Other versions
PL340769A1 (en
Inventor
Xiaozhong Tang
Kathy Potechin
Jairajh Mattai
Anthony Esposito
Paul Joseph Vincenti
Original Assignee
Colgate Palmolive Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Colgate Palmolive Co filed Critical Colgate Palmolive Co
Publication of PL340769A1 publication Critical patent/PL340769A1/xx
Publication of PL195035B1 publication Critical patent/PL195035B1/pl

Links

Classifications

    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K8/00Cosmetics or similar toiletry preparations
    • A61K8/18Cosmetics or similar toiletry preparations characterised by the composition
    • A61K8/30Cosmetics or similar toiletry preparations characterised by the composition containing organic compounds
    • A61K8/40Cosmetics or similar toiletry preparations characterised by the composition containing organic compounds containing nitrogen
    • A61K8/44Aminocarboxylic acids or derivatives thereof, e.g. aminocarboxylic acids containing sulfur; Salts; Esters or N-acylated derivatives thereof
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K8/00Cosmetics or similar toiletry preparations
    • A61K8/02Cosmetics or similar toiletry preparations characterised by special physical form
    • A61K8/0216Solid or semisolid forms
    • A61K8/0229Sticks
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K8/00Cosmetics or similar toiletry preparations
    • A61K8/18Cosmetics or similar toiletry preparations characterised by the composition
    • A61K8/19Cosmetics or similar toiletry preparations characterised by the composition containing inorganic ingredients
    • A61K8/28Zirconium; Compounds thereof
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61QSPECIFIC USE OF COSMETICS OR SIMILAR TOILETRY PREPARATIONS
    • A61Q15/00Anti-perspirants or body deodorants

Landscapes

  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Birds (AREA)
  • Epidemiology (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Cosmetics (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Anti-Oxidant Or Stabilizer Compositions (AREA)
  • Preventing Corrosion Or Incrustation Of Metals (AREA)
  • Chemically Coating (AREA)

Abstract

1. Sposób stabilizacji kompozycji glinowo-cyrkonowej zawierajacej skladnik wodny, znamien- ny tym, ze do kompozycji glinowo-cyrkonowej lub jej roztworu dodaje sie rozpuszczalny w wodzie aminokwas w takiej ilosci aby poziom aminokwasu do kompozycji glinowo-cyrkonowej miescil sie w zakresie 1:1,2 - 1:5 w odniesieniu do ilosci wagowych cyrkon:aminokwas. PL PL PL PL

Description

Opis wynalazku
Dziedzina wynalazku
Wynalazek dotyczy stabilizacji małych cząstek cyrkonowych w wodnych roztworach soli glinowo-cyrkonowych glicyny (ZAG) i przedstawia wykonane z nich kompozycje jako środki przeciwpotowe. Obecnie handlowe sole ZAG zawierają glicynę jako środek buforujący przy stosunku wagowym glicyna/Zr w przybliżeniu 1:1. Jednak w roztworze wodnym takim jak faza wodna żelowego produktu przeciwpotowego występuje polimeryzacja cyrkonu w czasie redukując tym skuteczność. Przedstawiony wynalazek zapewnia sposób poprawy stabilizacji takich roztworów. Polimeryzacja cyrkonu w fazie wodnej ZAG ulega znacznemu zmniejszeniu w czasie przez zwiększenie ilości aminokwasu takiego jak glicyna, co zabezpiecza przed tworzeniem się cząstek cyrkonowych o większym ciężarze cząsteczkowym.
Tło wynalazku
Sole przeciwpotowe takie jak chlorohydreks (chlorohydrex) glinu (zwane też polimerycznymi solami chlorohydreksowymi glinu, a w użytym tu skrócie jako ACH) i sole glinowo-cyrkonowe glicyny (skrótowo określane tu jako ZAG, „kompleks ZAG lub AZG), są znane jako zawierające różne polimeryczne lub oligomeryczne cząstki o ciężarach cząsteczkowych (MW) z zakresie 100 - 500 000. Klinicznie wykazano, że ogólnie im mniejsze cząstki tym większa skuteczność zmniejszania pocenia się. Liczne wysiłki ogniskowały się na tym (1) jak dobrać składniki ACH i ZAG, które wywołują działanie tych materiałów jako środki przeciwpotowe i dezodoryzujące i (2) jak manipulować tymi składnikami w celu utrzymania obecności tych składników jako małe cząstki.
Działania te obejmowały rozwój technik analitycznych. Chromatografia eliminacji wielkości (SEC - size exclusion chromatography) lub chromatografia przenikania żelu (GPC - gel permeation chromatography) stanowią metody często stosowane w celu otrzymania informacji rozkładu polimeryzacji w roztworach soli przeciwpotowych. Przy pomocy odpowiednich kolumn chromatograficznych w ZAG można wykryć co najmniej pięć oddzielnych grup cząstek polimerycznych, obrazowanych przez piki 1,2, 3, 4 i pik znany jako 5,6. Pik 1 odnosi się do największych cząstek Zr [większych niż 12 - 12,5 nm (120-125 A)]. Piki 2 i 3 należą do większych cząstek glinu. Pik 4 oznacza mniejsze cząstki glinu (oligomery glinowe) i zostały skorelowane ze zwiększoną skutecznością zarówno soli ACH jak i ZAG. Pik 5,6 odnosi się do najmniejszych cząstek glinu. Relatywny czas retencji (Kd) dla każdego z tych pików zmienia się zależnie od warunków eksperymentu.
Różne sposoby analityczne do scharakteryzowania pików ACH i różnych typów aktywnych ZAG znaleziono w Antiperspirant Actives - Enhanced Efficacy Aluminum-Zirconium-Glycine (AZG) Salts przez Dr. Allan H. Rosenberg'a (Cosmetics and Toiletries Worldwide, Fondots, D.C. ed., Harfordshire, UK: Aston Publishing Group, 1993, p. 252, 254-256). Stosując GPC Rosenberg opisuje cztery piki zidentyfikowane jako AlKd 0,0; 0,24; 0,40 i 0,60. Aktywowany ACH zidentyfikowany jako materiał mający zwiększoną zawartość AlKd 0,4. Rosenberg stwierdza, że aktywowane sole AZG ze zwiększoną zawartością AlKd 0,4 niekoniecznie dają zwiększone działanie w zastosowaniu przeciwpotowym i zaznacza, że rozkład polimerów cyrkonowych jest ważniejszy niż wzbogacenie AlKd 0,4 w przewidywaniu klinicznej skuteczności, z rozkładem mniejszych ciężarów cząsteczkowych polimerów cyrkonowych jako bardziej pożądanych.
Zamiary otrzymania przeciwpotowych soli o ulepszonej skuteczności obejmowały rozwój procesów otrzymywania lepszych typów ACH takich jak przez ogrzewanie roztworów ACH pod zwiększonym lub bez zwiększonego ciśnienia w celu depolimeryzacji większych cząstek na cząstki o piku 4. Przykłady można znaleźć w Patencie Stanów Zjednoczonych nr 4 359 456 na rzecz Gosling'a i in. Ponieważ roztwory ACH mogą być stosowane jako materiał wyjściowy dla soli (ZAG lub AZG) glinowo-cyrkonowych glicyny, stosowano również ogrzewanie roztworów ACH do wzbogacenia w oligomery o piku 4 przed suszeniem rozpryskowym. Takie postępowanie nie odnosi się jednak bezpośrednio do wyników cząstek cyrkonowych.
Opis patentowy Stanów Zjednoczonych Ameryki 4 775 528 na rzecz Callaghan'a i in. ujawnia tworzenie się stałej kompozycji środka przeciwpotowego, mającej stosunek atomowy Al:Zr w zakresie od 6:1 do 1:1; profil GPC środka przeciwpotowego w roztworze dał stosunek co najmniej 2:1 dla pik 4/pik 3. Ten odnośnik wykazuje, że chlorowodorek cyrkonylu powinien być mieszany z roztworem chlorowodorotlenku glinu przed zakończeniem etapu suszenia. Uwaga skupia się na chemii glinu i brak jest dyskusji o jakichkolwiek skutkach związanych z chemią cyrkonu.
PL 195 035 B1
Istniały już pewne wcześniejsze próby stosowania glicyny w solach przeciwpotowych. Na przykład europejskie zgłoszenia patentowe EP 0 499 456 A2 wniesione przez Bristol Myers Squibb Company opisuje kompleks ZAG i proces wytwarzania kompleksu, polegający na mieszaniu chlorowodorotlenku cyrkonu, wybranych substancji chloroglinowych i aminokwasu w wodnym roztworze i, ewentualnym suszeniu wodnego roztworu ZAG w celu otrzymania suchej soli ZAG.
Opis patentowy Stanów Zjednoczonych Ameryki nr 4 435 382 na rzecz Shin'a i in. mówi o kompleksowaniu soli glinowo/cyrkonowych glicyną w celu przyśpieszenia rozpuszczalności takich soli w bezwodnym nośniku alkoholowym powodując że mniej rozpuszczalne sole łatwiej się dyspergują w nim.
Opis patentowy Stanów Zjednoczonych Ameryki nr 5 518 714 na rzecz Park'a ujawnia środki przeciwpotowe użyteczne zwłaszcza w produktach roll-on (z kulką), w których rozpuszczanie aktywnego składnika przeciwpotowego w bezwodnym etanolu lub izopropanolu może być inhibitowane przez wprowadzenie związku wybranego z zawierających zasadową funkcję azotową (takich jak glicyna).
Opis patentowy Stanów Zjednoczonych Ameryki nr 4 871 525 na rzecz Giovanniello i in. przedstawia glinowo-cyrkonowe chlorowcohydroksylowe kompleksy glicynowe, mające ulepszoną aktywność przeciwpotową, w których glicynę stosuje się do zapobiegania tworzeniu się żelu. Stosunek Zr do glicyny jest mniejszy niż 1:1 (patrz kolumna 5, wiersze 36-39).
Opis patentowy Stanów Zjednoczonych Ameryki nr 5 225 187 na rzecz Carmody'ego ujawnia informacje o sposobie wytwarzania stężonych roztworów glinowo-cyrkonowo-glicynowych, w którym można wytworzyć roztwór zawierający 45-50% substancji stałych. Stosunek Zr do glicyny mieści się w zakresie 0,8-1-1,2:1 (patrz kolumna 3, wiersze 64-66).
Opis patentowy Stanów Zjednoczonych Ameryki nr 5 589 196 na rzecz Callaghan'a i in. ujawnia kompozycję przeciwpotową, zawierającą chlorowodorotlenek cyrkonylu i chlorowodorotlenek glinu, która może zawierać neutralny aminokwas taki jak glicyna w ilości 1:1 glicyny do chlorowodorotlenku cyrkonylu.
Opis patentowy Stanów Zjednoczonych Ameryki nr 5 643 558 na rzecz Provancal'a i in. Przedstawia informacje o sposobie wytwarzania przeciwpotowej soli glinowo-cyrkonowej o zwiększonej skuteczności w poliwodorotlenowym alkoholu, w którym alkaliczna sól glicynianowa może być dodana do poliwodorotlenowego alkoholu przed dodaniem soli w celu zwiększenia wartości pH wydzielonego produktu. Ten glicynian cynku stanowi dodatek do całej glicyny obecnej w soli Al/Zr.
Europejskie zgłoszenie patentowe EP 0 047 650 A2 wniesione przez Procter & Gamble Company ujawnia kompozycję przeciwpotową, otrzymaną przez formowanie rozpuszczalnego w wodzie, trwałego kompleksu, zawierającego kombinacje związku glinu, związku cyrkonu, neutralnego aminokwasu i nieorganicznego związku kwasowego. Aminokwas jest obecny w niewielkiej ilości.
Europejskie zgłoszenie patentowe EP 0 653 203 A1 wniesione przez Rosenberg'a i in. opisuje sposób wytwarzania soli ZAG o wysokiej aktywności przeciwpotowej. Według tego źródła glicynę dodaje się do wyjściowego materiału Zr w temperaturze otoczenia i zmieszaną Zr/glicynę miesza się z wyjściowym materiałem w postaci chlorohydratu glinu, natychmiast przed suszeniem rozpryskowym w ciągłej lub półciągłej operacji.
Sugerowano również suszenie rozpryskowe AZG w określonym czasie do utrwalenia pożądanego rozkładu piku 4 w proszku. Patrz Rosenberg A. New Antiperspirant Salt Technology (Cosmetics and Toiletries Worldwide, Fondots, D. C. ed. Harfordshire, UK: Aston Publishing Group, 1993, p. 214-218).
Wcześniejsze procesy wytwarzania aktywnych soli na ogół obejmują metody opisane przez następujący schemat reakcji I:
ZrOCI lub ZrOHCI + glicyna + woda —► roztwór A Roztwór A + Al(OH)5Cl + woda —> roztwór B
Glicynę stosuje się w ilości do stosunku Zr/glicyna 1:1. Roztwór B następnie natychmiast suszy się rozpryskowo w celu otrzymania finalnej proszkowej postaci aktywnej soli. W takim procesie może być wytworzona sól ZAG z mniejszymi cząstkami polimerycznymi Zr w proszkowej postaci. Jednak stabilizowanie cząstek polimerowych Zr w wodnych roztworach o dużym stężeniu (powyżej 10% wagowo/wagowych) (na przykład w zakresie 10-50% wagowych licząc na całkowity ciężar roztworu) w wydłużonym czasie, nadal pozostaje do rozwiązania.
PL 195 035 B1
Stąd celem wynalazku jest stabilizowanie małych cząstek cyrkonowych w wodnym roztworze ZAG, w którym to wodnym roztworze tych soli będzie miało miejsce zmniejszone tworzenie się cząstek cyrkonowych o większym ciężarze cząsteczkowym. Ponadto celem jest dostarczenie roztworów glinowo-cyrkonowo-glicynowych o zwiększonej trwałości przez użycie aminokwasu takiego jak glicyna w ilości, przy której stosunek Zr:aminokwas jest większy niż 1:1. Jeszcze innym celem wynalazku jest dostarczenie roztworu glinowo-cyrkonowo-glicynowego, który może być formowany w produkty kosmetyczne, mające ulepszoną skuteczność i zwiększoną żywotność. Jeszcze innym celem wynalazku jest przedstawienie sposobu wytwarzania roztworów glinowo-cyrkonowo-glicynowych, które mają polepszoną skuteczność w przeciwpotowych i/lub dezodoryzujących kompozycjach i które nie wymagają natychmiastowego etapu suszenia rozpryskowego. Jeszcze innym celem wynalazku jest przedstawienie ulepszonej metody charakteryzowania cząstek cyrkonowych obecnych w wodnych roztworach, zwłaszcza wodnych roztworach ZAG. Te i inne cele wynalazku będą widoczne na podstawie następującego opisu.
Streszczenie wynalazku
Przedmiotem wynalazku jest sposób stabilizacji kompozycji glinowo-cyrkonowej zawierającej składnik wodny, charakteryzujący się tym, że do kompozycji glinowo-cyrkonowej lub jej roztworu dodaje się rozpuszczalny w wodzie aminokwas w takiej ilości aby poziom aminokwasu do kompozycji glinowo-cyrkonowej mieścił się w zakresie 1:1,2-1:5 w odniesieniu do ilości wagowych cyrkon:aminokwas.
Korzystnie aminokwas dodaje się w ilości takiej, że poziom aminokwasu mieści się w zakresie 1:1,2-1:4.
Korzystnie aminokwas dodaje się w ilości takiej, że poziom aminokwasu mieści się w zakresie 1:2-1:3.
Korzystnie w sposobie glinowo-cyrkonowa sól jest wybrana z grupy składającej się z:
(a) soli glinowo-cyrkonowych tetrachlorohydreksów;
(b) soli glinowo-cyrkonowych trichlorohydreksów;
(c) soli glinowo-cyrkonowych oktachlorohydreksów;
(d) soli glinowo-cyrkonowych pentachlorohydreksów; i (e) odpowiednich soli azotanowych, bromkowych i siarczanowych dowolnej z (a) - (d).
W sposobie korzystnie aminokwas jest wybrany z grupy składającej się z glicyny, alaniny, treoniny i leucyny.
W sposobie korzystnie aminokwasem jest glicyna.
Korzystnie w sposobie aminokwas dodaje się podczas wytwarzania soli glinowo-cyrkonowej, przed wyodrębnieniem soli glinowo-cyrkonowej.
Korzystnie według sposobu wytwarza się roztwór wodny.
Korzystnie kompozycję glinowo-cyrkonową dodaje się do wodnego roztworu w ilości w zakresie 10-25% wagowych licząc na całkowity ciężar roztworu.
Korzystnie co najmniej jeden składnik wybrany z grupy składającej się z: chlorku cetylotrimetyloamoniowego, polisorbatu 20, laurylosiarczanu sodowego, kokoamidopropylo-hydroksysultainy, kopolioli dimetikonowych i etoksylatów polieterowych dodaje się do stabilizowanej glinowo-cyrkonowej kompozycji lub do roztworu wodnego wytworzonego ze stabilizowanej glinowo-cyrkonowej kompozycji.
Przedstawiony wynalazek obejmuje stabilizowanie wodnych roztworów opartych na solach glinowo-cyrkonowych aminokwasem, zwłaszcza glicyną (albo mieszaniną aminokwasów) w dobranym stosunku cyrkon: aminokwas. Możliwe jest dalsze rozcieńczanie wodnego roztworu (na przykład wodą), który pozostaje stabilny, to znaczy wykazują one zmniejszoną polimeryzację małych cząstek cyrkonowych po upływie pewnego okresu czasu. Aminokwas może być również dodany do wodnego roztworu, mającego cyrkonowy składnik taki jak ZrOCh i/lub Zr(OH)Cl zmieszany z ACH, który sam ma zwiększoną zawartość małych cząstek glinowych podczas syntezy roztworu ZAG. W każdym razie finalne stosunki Zr:glicyną użyte do sformowania roztworów aktywnych składników jako takich lub użytych do sformowania kompozycji kosmetycznych wytworzonych według niniejszego wynalazku mieszczą się w zakresie 1:1,2 do 1:5, zwłaszcza 1:2 do 1:4, a szczególnie 1:2 do 1:3. Przez zmniejszenie polimeryzacji małych cząstek cyrkonowych zwiększoną ilością aminokwasu (ów) utrzymuje się skuteczność przeciwpotową soli. Ponadto żywotność i skuteczność produktu przeciwpotowego zawierającego roztwór ZAG może być również zwiększona.
PL 195 035 B1
Opis rysunków
Figura 1 pokazuje profile roztworów poszczególnych ZAG (Q5-7167 AAZG od Summit Research Labs, Somerset, New Yersey). Chromatogram (a) pokazuje profil GPC świeżego roztworu ZAG. Chromatogram (b) pokazuje tę samą próbkę po 1 miesiącu sezonowania w pokojowej temperaturze.
Figura 2 stanowi Chromatogram GPC roztworu ZAG (Rezal 36-G od Reheis Inc., Berkeley Heights, NJ).
Figura 3 stanowi profil ZAG opisany w figurze 2 (Rezal 36-G) po eluowaniu z kolumny GPC.
Figura 4 pokazuje profile GPC roztworów ZAG opisanych w figurze 2. Chromatogram (a) pokazuje profil GPC świeżego roztworu ZAG; Chromatogram (b) pokazuje profil po 3 miesiącach sezonowania w temperaturze pokojowej.
Figura 5 pokazuje profil GPC roztworów poszczególnych ZAG (AZP-902 od Reheis Inc., Berkeley Heights, NJ). Chromatogram (a) pokazuje profil świeżego roztworu. Chromatogram (b) pokazuje profil próbki po 30 dniach sezonowania w temperaturze pokojowej. Chromatogram (c) pokazuje profil próbki po 30 dniach sezonowania w temperaturze pokojowej z 5% później dodanej glicyny (stosunek Zr:glicyna 1:2).
Figura 6 pokazuje profile roztworów ZAG, typu opisanego w figurze 1. Chromatogram (a) pokazuje profil GPC świeżego roztworu ZAG; Chromatogram (b) pokazuje profil próbki po 30 dniach sezonowania w temperaturze pokojowej. Chromatogram (c) pokazuje profil próbki po 30 dniach sezonowania w temperaturze pokojowej z 5% później dodanej glicyny (stosunek Zr:glicyna 1:2).
Szczegółowy opis wynalazku
Przedstawiony wynalazek dotyczy sposobu stabilizowania wodnych roztworów soli glinowocyrkonowych takich jak sól glicynowa glinu-cyrkonu (ZAG) i kompozycji kosmetycznych uformowanych z nich, gdzie stosunek wagowy Zr:aminokwas mieści się w zakresie od 1:1,2 do 1:5, bardziej korzystnie 1:2 do 1:4, a szczególnie w zakresie 1:2 do 1:3. Sposób polega na dodaniu co najmniej jednego aminokwasu do wodnego roztworu zawierającego cyrkon zarówno przed jak i po wytworzeniu roztworu.
Przez stabilizowanie należy rozumieć, że kompozycja uformowana z dodatkowym aminokwasem zachowuje w przybliżeniu taką samą ilość obecnych mniejszych cząstek cyrkonowych jak próbka początkowa według badania GPC po co najmniej 30 dniach sezonowania w temperaturze pokojowej. Typy soli opartych na glinie-cyrkonie obejmują te, które powszechnie uważane są jako aktywne materiały przeciwpotowe i które zawierają cyrkon. Są to jako przykłady (a nie rodzaj ograniczenia) chlorowodorotlenek cyrkonylu, kompleks glinowo-cyrkonowy glicyny [na przykład trichlorohydreks glinowocyrkonowy gly (aluminum zirconium trichlorohydrex gly); pentachlorohydreks glinowo-cyrkonowy gly (aluminum zirconium pentachlorohydrex gly); tetrachlorohydreks glinowo-cyrkonowy gly (aluminum zirconium tetrachlorohydrex gly) i oktachlorohydreks glinowo-cyrkonowy gly (aluminum zirconium octochlorohydrex gly)], gdzie glinowo-cyrkonowe glicynowe kompleksy tri-, tetra- i pentachlorowodzianowe stanowią kompleksy koordynacyjne glinowo-cyrkonowe tri-, tetra- lub pentachlorowodzianów i glicyny, w których pewne cząsteczki wody normalnie koordynowane do metalu zostały zastąpione przez glicynę. Bardziej korzystnie ilustrację aktywnych przeciwpotowych soli metali stanowi glinowocyrkonowy tetrachlorohydreks gly, który ma zwiększoną zawartość mniejszych cząstek glinowych, na przykład Reach AZP-908 i Reach 902, każdy wytwarzany przez Reheis Inc., Berkeley Heights, New Jersey, które stanowią kompleksy koordynacyjne glinowo-cyrkonowego tetrachlorowodzianu i glicyny, w którym pewne cząsteczki wody normalnie koordynowanych do metalu zostały zastąpione przez glicynę; i Q5-7167 AAZG od Summit Researcg Labs., Somerset, New Jersey. Przykładem regularnej soli nie mającej zwiększonej zawartości mniejszych cząstek glinowych jest Rezal 36-G, sól tetra-ZAG od Reheis Inc., Berkeley Heights, New Jersey).
Do bardziej szczegółowych przykładów takich soli należą: Tetrachlorohydreks glinowo-cyrkonowy
Reach AZP-701, Reach AZP-902, Reach AZP-908, Reach AZP-255, Reach AZP-855, Rezal-36, Westchlor ZR 35B, Summit AZG-368, Summit AZG-369, Summit AZG-370, Summit Q5-7155 AAZG i Summit Q5-7167 AAZG.
Trichlorohydreks glinowo-cyrkonowy
Reach AZZ-902, Reach AZZ-855, Reach AZZ-908, Rezal-33, Westchlor ZR 30B, Westchlor ZR 58B, Westchlor ZR 60B, Summit Q5-7160 AZAG i Summit AZG5-7164.
Oktachlorohydreks glinowo-cyrkonowy.
Reach AZO-902, Reach AZO-908 i Westchlor ZR 82B.
PL 195 035 B1
Pentachlorohydreks glinowo-cyrkonowy
Rezal-67 i Westchlor ZR 80B.
Odpowiednie azotany, bromki i siarczany powyższych mogą też być stosowane.
Podczas gdy wyliczono (wskazano) przykłady soli, również inne ekwiwalenty (równoważne sole) objęte są istotą i zakresem wynalazku.
Podczas gdy różne zakresy soli przeciwpotowych są opisane niżej, należy zaznaczyć, że mniejsze ilości mogą być stosowane w celu zwiększenia aktywności dezodoryzacyjnej produktów dezodorantowych, które nie są kwalifikowane jako środki przeciwpotowe.
Przykłady odpowiednich aminokwasów, jakie mogą być dodawane do soli glinowo-cyrkonowych w opisanych tu stosunkach stanowią glicyna, alanina, treonina i leucyna, zwłaszcza glicyna. Do korzystnych stosowanych aminokwasów należą rozpuszczalne w wodzie. Roztwory i produkty wytworzone z nich wykazują zwiększoną stabilność małych cząstek cyrkonowych w wodnych środowiskach, utrzymując w ten sposób skuteczność i zwiększoną żywotność wykonanych z nich takich produktów jak środki przeciwpotowe i dezodoranty.
Wiadomo, że glicyna zapobiega żelowaniu soli Al-Zr w wodnym roztworze (patrz EP 0 653 203 A1) i działa jako środek buforujący utrzymujący wartość pH około 3, zapobiegając podrażnieniom skóry. Glicyna tworzy kompleks z Zr:
Zr+ + OOCCH2NH3+ Zr+-- OOCCH2NH3 +
W wodnych roztworach tylko 50-75% glicyny jest związane z Zr, podczas gdy w postaci proszku 100% glicyny jest związane z Zr. Stąd w wodnym roztworze typowego ZAG współdziałanie Zr/glicyna może być przedstawione następującym równaniem:
Zr+-- OOCCH2NH3+ <_ > Zr+ + OOCCH2NH3+
Należy przypuszczać, że dodatkowa ilość aminokwasu takiego jak glicyna lub innego, rozpuszczalnego w wodzie aminokwasu przesuwa równowagę reakcji na lewo. Przypuszczalnie przez kompleksowanie cyrkonu aminokwas hamuje polimeryzację wolnych cząstek cyrkonowych do cząstek o większym ciężarze cząsteczkowym (i niepożądanych).
Podczas gdy specyficzne zakresy dla stosunków Zr:aminokwas zostały opisane, należy zaznaczyć, że dla poszczególnych ZAG i poszczególnych aminokwasów należy zalecić optymalizację dokładnego zakresu dla indywidualnego układu.
Należy również zaznaczyć, że polimery opisane w niniejszym zgłoszeniu nie zostały określone poprzez wartości dyskretne ciężarów cząsteczkowych, ale dokładniej, przez średnią wartość ciężaru.
Klasyczną metodę syntezy soli ZAG stanowi poddanie reakcji składnika glinowego takiego jak ACH ze składnikiem cyrkonowym takim jak ZrOCh i/lub ZrO(OH)Cl i glicyny w pojedynczym etapie ogrzewania z następnym suszeniem rozpryskowym w celu otrzymania soli ZAG w postaci proszku. Taką procedurę można zastosować do wytwarzania soli tri-, tetra-, penta- i okta-ZAG. Stosunek molowy glicyny do Zr mieści się w zakresie pomiędzy 1 i 3. Jednak proces ten zawiera ryzyko większych polimerów cyrkonowych, mających zmniejszoną skuteczność.
Postęp w tej bazowej metodologii otrzymywania bardziej skutecznych soli ZAG stanowi ujawnienie w EP 0 653 203 A1, w którym cząstki cyrkonowe miesza się z glicyną w wodnym środowisku z następnym zmieszaniem z solą glinową. W procesie tym nie stosuje się ogrzewania. Finalną mieszaninę suszy się rozpryskowo, otrzymując sól ZAG w postaci proszku. Nawet w tej metodologii następuje polimeryzacja cyrkonu w wodnym roztworze [patrz figura 1, chromatogramy (a) i (b)].
Sposób według wynalazku polega na dodaniu wystarczającej ilości aminokwasu (lub ich mieszanin) do kompozycji glinowo/cyrkonowej albo do jej roztworu tak, aby poziom aminokwasu dodanego do kompozycji glinowo/cyrkonowej dla Zr:aminokwas mieścił się w zakresie od 1:1,2 do 1:5, bardziej korzystnie 1:2 do 1:4, a szczególnie w zakresie od 1:2 do 1:3. Aminokwas, korzystnie glicyna, może być dodana jako ciało stałe bezpośrednio do ZAG w roztworze. Metoda ta może być realizowana na szereg sposobów. Na przykład 40% roztwór ZAG może być sporządzony w wodzie destylowanej (40,0 g ZAG + 60,0 g wody). Glicyna jako proszek może być dodana bezpośrednio do tego roztworu, przy mieszaniu w temperaturze pokojowej w ciągu 1-2 minut. Specyficzne przykłady będą omówione w dalszej części.
PL 195 035 B1
Alternatywnie glicyna może być dodana bezpośrednio podczas wytwarzania ZAG. Na przykład, składnik cyrkonowy taki jak tlenochlorek cyrkonu (ZrOCh) i/lub hydroksychlorek cyrkonu ZrO(OH)Cl, w wodnym roztworze może być zmieszany z ACH. Glicyna, jako proszek, może być dodana do tego roztworu w ilościach opisanych wcześniej. W procesie tym etap suszenia rozpryskowego może być wyeliminowany.
Metody analityczne
GPC-ICP mogą być stosowane do stwierdzenia czy cząstki cyrkonowe i glinowe eluują się wspólnie w podobnych czasach retencji, lub eluują się oddzielnie z kolumny w różnych czasach retencji. Jednostka IPC jest sprzężona bezpośrednio z jednostką GPC jako detektor tak, że frakcje oligomeryczne rozdzielone w kolumnie GPC są ciągle eluowane ilościowo dla Al, Zr i innych pierwiastków. Detektor ICP jest jednocześnie przedziałem indukcji ładunku (charge induction device) o długości fali od 175 do 800 nm. Eluent z kolumny GPC jest analizowany, a punkty danych są notowane od razu co sześć sekund dla Al i Zr. Zebrane punkty danych wykreśla się w stosunku do czasu retencji tworząc chromatogram dla każdego pierwiastka oddzielnie. Liczba punktów indywidualnych powierzchni reprezentuje relatywne stężenia poszczególnych pierwiastków.
Metoda charakteryzowania i monitorowania zawartości cyrkonu i glinu i cząstek w wodnym roztworze cyrkonu i glinu, zwłaszcza roztworów ZAG, może być realizowana przez połączenie GPC i IPC. Jest to użyteczne do badania czy cząstki cyrkonowe i glinowe eluują się wspólnie w podobnych czasach retencji czy też eluują się oddzielnie z kolumny w różnych czasach retencji. W jednej z metod kolumna GPC rozdziela cząstki według wielkości cząstek z użyciem detektora współczynnika refrakcji (RI) połączonego z wylotem kolumny. Frakcje eluentu z GPC są badane dalej w analizie indywidualnych frakcji przez ICP. W innej metodzie (którą stosuje się w pewnych przykładach niżej) GPC może być sprzężona bezpośrednio z ICP. Frakcje eluentu przechodzące przez kolumnę są kierowane bezpośrednio do jednostki ICP, którą w tym przypadku stosuje się jako detektor. Punkty danych kolekcjonuje się w taki sposób, na przykład, co sześć sekund jeden punkt danych. W każdej z tych metod dane mogą być wykreślane i monitorowana obecność małych cząstek Zr.
Wszelkie produkty przeciwpotowe i/lub dezodorantowe (wspólnie określane jako produkty podpachowe lub produkty redukujące przykry zapach), które zawierają sole ZAG w fazie wodnej, mogą być wytwarzane z stabilizowanymi materiałami ZAG według wynalazku. Produkty te mogą mieć dowolną postać, które zawierają składnik wodny, takie jak sztyfty, żele, miękkie ciała stałe i kremy. Przykładowo, kompozycje produktu przeciwpotowego według wynalazku zawierają przeciwpotowo aktywny materiał w ilości 10-30% wagowych w stosunku do całkowitego ciężaru kompozycji.
Kompozycje według przedstawionego wynalazku mogą również zawierać inne, ewentualne, składniki konwencjonalnie wprowadzane do kompozycji sztyftów przeciwpotowych, obejmujące (ale nie ograniczone do nich) dodatkowe środki zmiękczające, środki zapobiegające zlepianiu, perfumy (środki zapachowe), środki przeciwbakteryjne, fungistatyczne, pigmenty (takie jak substancje zmętniające), barwniki, koloranty, absorbery ultrafioletu (filtry słoneczne), repelenty owadów etc.
Ilustracyjnie, ale w sposób nie ograniczający, perfumy normalnie stosowane w kompozycjach kosmetycznych, mogą być stosowane w kompozycjach według wynalazku, w miarę potrzeby, z typowym stężeniem perfum do około 2%, na przykład około 0,5 do 2% wagowych w stosunku do całkowitego ciężaru kompozycji.
Ilustrację środków przeciwbakteryjnych, jakie mogą być użyte w niniejszym wynalazku stanowią triklosan (Triclosan), chlorek benzetionowy, fenolosulfonian cynku i triklokarban (Triclocarban). Typowo kompozycje według przedstawionego wynalazku mogą zawierać około 2% środków przeciwbakteryjnych, korzystnie około 0,1 do 1,5% wagowych w stosunku do całkowitego ciężaru kompozycji.
Przykłady formowania sztyftów, jakie mogą być wytwarzane z kompozycjami według przedstawionego wynalazku, obejmują łączenie odpowiednich składników konwencjonalnymi technikami. Podane niżej procenty są procentami wagowymi w stosunku do całkowitego ciężaru kompozycji.
Sztyft przeciwpotowy A
Faza olejowa
1) 0,5-8,0% (korzystnie 2-6%) poliamidowego żelującego środka siloksanowego takiego jakie opisano w opisie patentowym Stanów Zjednoczonych US6051216 (zgłoszeniu US nr seryjny 08/904709), zgłoszonym 01 sierpnia 1997, które w całości włączone jest w charakterze referencji;
2) 20-60% (korzystnie 20-60%) płynu siiikonowego, wybranego z grup;/ składającej się z cyklometikonów D4, D5 i D6 i ich mieszanin, gdzie D# oznacza liczbę jednostek siloksanowych w pierścieniu;
PL 195 035 B1
3) 0-20% (korzystnie7-15%) conajmniejj ednegokosmetycznegoskładnika,wybranegoz grupy składającej kię n aidlstayoh środków zmiękczających, en przykład tłukncnswych alkshsli C8-Coo tłuknoyswyoh gstrów C12-C36, bgensdkaaów alkilswych C8-C18 i liaiswych pslikilsksaaów;
4) 0-15%> (korzystnie3-7%) ddspusycylneyz w kksn^egtyc śrosdkw ppwietzyZrιiowyccysaeyZ, wybraaych n grupy kkładającgj kię n katisaswych śrsdków pswigrnchaisws onyaaych (aa prnykład chlsrku ogtyls-trimgtylsamseiswgos), eigjseswych śrsdków pswigrnchaisws cnyeeych (aa prnykład psliksrbatu 0%), aaisaswych śrsdków pswigrnchaisws onyaaych (aa prnykład laurylskiarcnaau ksdswggs), nmfgtgrscnaych śrsdków pswigrnchaisws onyaaych (aa prnykład ksksamidsprspyls-hydrskkykultaiay), kspslisli dimgtiksaswych (dimgtylspslikilskkaaów) i gtskkylatów psligtgrswych.
%) %-3% (ksrnyktaig 1-0%) środka nnpnchswgos.
Fana pslaraa
6) %-4%% (ksrnyktaig 1%-0%%) wsdy i/lub mig^ających kię n wsdą rsnpukncnnlaików;
7) 1,%-0-% (ksrnyktaig 3-1%%) amiaskwaku (ksrnyktaig olicyay) lub migknaaia amiaskwaków;
8) 1%-0%% (ksrnyktaig 1%-0%%) ksmplgkku ZAG;
9) 0-5%/% ((ο^^γήθ 1i2%o) dosussncnlnego w kosmetyyc śro^k ppwietznZniowo ccnsaego, wybraagos n orupy kkładającgj kię n katisaswych śrsdków pswigrnchaisws onyaaych (aa prnykład chlsrku ogtyls-trimgtylsamsaiswgos), aigjsaswych śrsdków pswigrnchaisws onyaaych (aa prnykład psliksrbatu 0%), aaisaswych śrsdków pswigrnchaisws onyaaych (aa prnykład laurylskiarcnaau ksdswgos, amfstgrycnayoh śrsdków pswigrnchaisws onyaaych (aa prnykład ksksamidsprspyls-hydrskkykultaiay), kspslisli dimgtiksaswych (dimgtylskilskkaaów) i gtskkylatsw psligtgrswych.
Sntyft prngciwpstswy B
Fana slgjswa
1) 20--6% 20--4%) kosmetyycnie dopussncnlnego rosnuskncnlniko, na wybraagos n orupy kkładającgj kię n psliwsdsrstlgaswych alkshsli C2-C8 (nwłnkncnn dwuwsdsrstlgaswych), aigaakycsaych tłukncnswych alkshsli C8-C22 i aakycsaych tłukncnswych alkshsli C8-C22 s łańcuchu prsktym lub rsnoałęnisaym;
0) 0--5%% (korznsk^ie 4--90) ddsussncnlnego w kosmetyyc śrosdo ppwietonZrιiowy ccnsaego, wybraagos n orupy kkładającgj kię n katisaswych śrsdków pswigrnchaisws onyaaych (aa prnykład chlsrku ogtyls-trimgtylsamsaiswgos), aigjsaswych śrsdków pswigrnchaisws onyaaych (aa prnykład psliksrbatu 0-), aaisaswych śrsdków pswigrnchaisws onyaaych (aa prnykład laurylskiarcnaau ksdswgos, amfstgrycnayoh śrsdków pswigrnchaisws onyaaych (aa prnykład ksksamidsprspyls-hydrskkykultaiay), kspslisli dimgtiksaswych (dimgtylskilskkaaów) i gtskkylatów psligtgrswych.
3) --3% (ksrnyktaig 1-0%) środka nnpnchswgos;
4) 5-^^%% (koronsnnie 1C^-^C^%) ppliamidu osprtego na direejon kwwak linolowwgo, osissnego w Patgacig Staaów Zjgdascnsaych Amgryki ar % %-- 0-9, który ktaaswi tu rgfgrgację;
Fana pslaraa
%) %-4-% (ksrnyktaig 1%-0%%) wsdy i/lub mig^ających kię n wsdą rsnpukncnnlaików;
6) 1,%-0-% (ksrnyktaig 3-1%%) amiaskwaku (ksrnyktaig olicyay) lub migknaaia amiaskwaków;
7) 1--0%0% (ksrnyktaig 1%-0%%) ksmplgkku ZAG;
8) 0-5%^ śkoronsnnie |1-%) kosmetyycnie ddsussncnlnogo IroMo ppwietonZrιiowy ccnsaot os, wybraagos n orupy kkładającgj kię n katisaswych śrsdków pswigrnchaisws onyaaych (aa prnykład chlsrku ogtyls-trimgtylsamsaiswgos), aigjsaswych śrsdków pswigrnchaisws onyaaych (aa prnykład psliksrbatu 0-), aaisaswych śrsdków pswigrnchaisws onyaaych (aa prnykład laurylskiarcnaau ksdswgos, amfstgrycnayoh śrsdków pswigrnchaisws onyaaych (aa prnykład ksksamidsprspyls-hydrskkykultaiay), kspslisli dimgtiksaswych (dimgtylskilskkaaów) i gtskkylatów psligtgrswych.
Prnykłady preparatów żglswych, jakig msoą być wytwsrnsag n ksmpsnycjami wgdłuo prngdktawisagos wyaalanku sbgjmują prngnrscnyktg żglg prngciwpstswg wytwsrnsag prngn psłącngaig:
Fana slgjswa
1) %-0-% (ksrnyktaig 7-10%) cyklsmgtiksau;
0) -,%-0% (ksrnyktaig -,8-1,%%) kspslislu dimgtiksaswgos;
3) %-0-% (ksrnyktaig 7-10%) liaiswych kiliksaów (aa prnykład dimgtiksau);
Fana pslaraa
4) 0%-6-% (ksrnyktaig 3--4%0%) wsdy;
%) %-4-% (ksrnyktaig 7-3-%) mig^ających kię n wsdą rsnpukncnnlaików;
6) 1,%-0-% (ksrnyktaig 3-1%%) amiaskwaku (ksrnyktaig olicyay) lub migknaaia amiaskwaków;
PL 195 035 B1
7) 10-25% (korzystnie 15-23%) kompleksu ZAG;
8) 0-2% (korzystni 0,5--%) doopuszzzlnneo w kkometyyeśroOkk ppwierzzhniowo czzynneo, wybranego z grupy składającej się z kationowych środków powierzchniowo czynnych (na przykład chlorku cetylo-trimetyloamoniowego), niejonowych środków powierzchniowo czynnych (na przykład polisorbatu 20), anionowych środków powierzchniowo czynnych (na przykład laurylosiarczanu sodowego, amfoterycznych środków powierzchniowo czynnych (na przykład kokoamidopropylo-hydroksysultainy), kopolioli dimetikonowych (dimetylosiloksanów) i etoksylatów polieterowych.
Przykłady preparatów w postaci kremów, jakie mogą być wytworzone z kompozycjami według przedstawionego wynalazku obejmują kremy wytworzone przez połączenie:
Krem
Faza olejowa
1) 2-10% (korzystnie 3-6%) cyklometikonu;
2) 0,1-3% (toozystnieO,4-1,0%)) cigliccιeoydw taaice jaa rcmoo-, dd lub ti-igliccie/yów klb icc miet szanin (na przykład monostearynianu glicerolu);
3) 4-15% (korzystnie8-12%( ddoubzzczlnoyew koometyycśro000w ppwierzzehiowocczsnoye, np. wybranych z grupy składającej się z kationowych środków powierzchniowo czynnych (na przykład chlorku cetylo-trimetyloamoniowego), niejonowych środków powierzchniowo czynnych (na przykład polisorbatu 20), anionowych środków powierzchniowo czynnych (na przykład laurylosiarczanu sodowego, amfoterycznych środków powierzchniowo czynnych (na przykład kokoamidopropylo-hydroksysultainy), kopolioli dimetikonowych (dimetylosiloksanów) i etoksylatów polieterowych.
4) 3-8% (korzystnie 3,5-6,5%) tłuszczowego alkoholu C8-C22;
Faza polarna
5) 4-89% (korzystnie 50-70%) wody;
6) 1,5-20% (korzystnie 3-15%) aminokwasu (korzystnie glicyny);
7) 10-25% (korzystnie 15-25%) kompleksu ZAG;.
Przykłady sprejów, jakie mogą być wytwarzane z kompozycjami według przedstawionego wynalazku obejmują oparte na wodzie pompowane spreje wytworzone przez połączenie:
Sprej
1) 35-87% (korzystnie 53%-75%) wody;
2) 3-7% (korzystnie 4-5%) rozpuszczalnego w wodzie środka zmiękczającego;
3) 0,5-3% (ko-zzstnie (-22%) ddoubzzczlnoeg w koometyycśroOOo dpwierzzeniowo (czynnego wybranego z grupy składającej się z kationowych środków powierzchniowo czynnych (na przykład chlorku cetylo-trimetyloamoniowego), niejonowych środków powierzchniowo czynnych (na przykład polisorbatu 20), anionowych środków powierzchniowo czynnych (na przykład laurylosiarczanu sodowego, amfoterycznych środków powierzchniowo czynnych (na przykład kokoamidopropylo-hydroksysultainy), kopolioli dimetikonowych (dimetylosiloksanów) i etoksylatów polieterowych.
4) 10-25% (korzystnie 15-25%) ZAG;
5) 1,5-20% (korzystnie 3-15%) aminokwasu (korzystnie glicyny) lub mieszanin aminokwasów.
Przykłady opartych na wodzie roll-on, jakie mogą być wytworzone z kompozycjami według wynalazku obejmują kompozycje wytworzone przez połączenie:
Roll-on
1) 27-89% (korzystnie 45-70%) wody;
2) 0,5-3% (korzystnie 1-2%) glinokrzemianu magnezu;
3) 0,5511% (^ι^ηίββ^/ο) ddoubzzczlnoegw koometyycśroOOoppwierzzeniowocczsnoeg, wybranego z grupy składającej się z kationowych środków powierzchniowo czynnych (na przykład chlorku cetylo-trimetyloamoniowego), niejonowych środków powierzchniowo czynnych (na przykład polisorbatu 20), anionowych środków powierzchniowo czynnych (na przykład laurylosiarczanu sodowego, amfoterycznych środków powierzchniowo czynnych (na przykład kokoamidopropylo-hydroksysultainy), kopolioli dimetikonowych (dimetylosiloksanów) i etoksylatów polieterowych;
4) 0-5% (korzystnie 1-2%) mieszającego się z wodą rozpuszczalnika (ów);
5) 10-25% (korzystnie 15-25%) ZAG;
6) 1,5-20% (korzystnie 3-15%) aminokwasu (korzystnie glicyny) lub mieszanin aminokwasów.
Przykłady środków przeciwpotowych typu woda w silikonie roll-on stanowią wykonane przez połączenie:
Faza olejowa
1) 20-50% (korzystnie 25-35%) cyklometikonu;
PL 195 035 B1
2) 0,5-2% (korzystnie 0,8-1,5%) kopoliolu dimetikonowego;
Faza polarna
3) 30-50% (korzystnie 38-45%) wody;
4) 5-40% (korzystnie 15-25%) mieszających się z wodą rozpuszczalników;
5) 1,5-20% (korzystnie 3-15%) aminokwasu (korzystnie glicyny) lub mieszanin aminokwasów;
6) 10-25% (korzystnie 15-25%) kompleksu ZAG;
7) 0-2% (korzystnie 0.5-1 %) dopuszczalnego w kosmetyce środka powierzchniowo czynnego, wybranego z grupy składającej się z kationowych środków powierzchniowo czynnych (na przykład chlorku cetylo-trimetyloamoniowego), niejonowych środków powierzchniowo czynnych (na przykład polisorbatu 20), anionowych środków powierzchniowo czynnych (na przykład laurylosiarczanu sodowego, amfoterycznych środków powierzchniowo czynnych (na przykład kokoamidopropylo-hydroksysultainy), kopolioli dimetikonowych (dimetylosiloksanów) i etoksylatów polieterowych.
Przykłady
Następujące przykłady ilustrują opisany tu wynalazek, ale nie powinny stanowić jego ograniczenia. Jeśli nie zaznaczono inaczej, terminy chemiczne i naukowe oraz użyte w opisie skróty mają swoje zwyczajowe i handlowe znaczenia. Temperatury podane są w stopniach C, AP oznacza aktywny przeciwpotowo, gly oznacza glicynę. Jeśli nie zaznaczono inaczej, wszystkie procenty opisane w przykładach i gdziekolwiek bądź w niniejszym zgłoszeniu są procentami wagowymi, bazującymi na całkowitej kompozycji jako 100%.
P r zykła d 1
Technika analityczna monitorowania cząstek Zr według piku 1 52% roztwór soli ZAG (Rezal 36-G, Reheis Inc.,Berkeley Heights, NJ; stosunek wagowy Zr/glicyna w przybliżeniu 1:1) sporządza się w wodzie destylowanej. Wykonuje się to przez dodanie 48,0 g wody do 52,0 g soli ZAG, mieszając w temperaturze pokojowej w ciągu około 5 minut. Roztwór ten rozcieńcza się następnie do roztworu 10% (19,23 g 50% roztworu + 80,77 g wody) do analizy GPC. Chromatogram tworzy się stosując następujące parametry: pompa analityczna i kontroler Waters® 600; injektor Rheodyne® 1125I; kolumna Protein-Pac® 125 (Waters); detektor Differential Refractometer Waters 410; ruchoma faza 5,56 nM kwasu azotowego; szybkość przepływu 0,70 ml/min.; objętość wtrysku 2,0 mikrolitrów. Dane analizowano przy pomocy programu Waters® millenium 2,1 software (Waters Corporation, Milford, Massachusets). W celu określenia czy cząstki cyrkonu i glinu koeluują się w podobnych czasach retencji lub eluują się oddzielnie z kolumny w różnych czasach retencji, GPC był sprzężony z IPC (jednostki otrzymane z Thermal-Jarrel-Ash Inc., Franklin, Massachusets). Jednostka IPC jest przyłączona do jednostki GPC jako detektor, dzięki czemu frakcje oligomeryczne rozdzielone w kolumnie GPC są eluowane w sposób ciągły ilościowo dla Zr, A1 i innych pierwiastków. Eluent z kolumny GPC jest analizowany od razu co 6 sekund na A1 i Zr. Detektor ICP stanowi jednocześnie przedział indukcji ładunku (CID) o długości fali od 175 do 800 nm. Zebrane punkty danych wykreśla się w stosunku do czasu retencji, budując chromatogram, oddzielnie dla każdego pierwiastka.
Figura 2 pokazuje chromatogram GPC dla Rezal 36G. Dla każdej krzywej podano 5 pików, każdy identyfikowany przez jego czas retencji (RT) następująco: pik 1 (Kd = 0), pik 2 (Kd = 0,05), pik 3 (Kd = 0,20), pik 4 (Kd = 0,33) oraz pik 5 i 6 (Kd = 0,53). Figura 3 pokazuje profil ICP dla Rezal 36G. Pik 1 profilu GPC jest identyfikowany wyłącznie jako oligomeryczne i polimeryczne cząstki cyrkonowe, podczas gdy piki 3, 4 i 5,6 są identyfikowane jako cząstki glinowe.
P r zykła d 2
Wytwarzanie soli ZAG stabilizowanej glicyną
Pierwsza metoda pokazująca w jaki sposób może być wytworzona sól ZAG stabilizowana glicyną jest następująca: Proszek glicyny (78 g), mieszając dodaje się do związku cyrkonowego [262,1 g 26% roztworu chlorowodorotlenku cyrkonu [ZrO(OH)Cl] lub 245,2 g 31% roztworu tlenochlorku cyrkonu (ZrOCh)]. Następnie dodaje się mieszając dalej ACH (270,0 g 50% wodnego roztworu ACH); Finalny stosunek cyrkon:glicyna wynosi 1:2.
P r zykła d 3
46% roztwór opisanej wyżej soli ZAG (Q5-7167 AAZG) wytworzono według procedury przedstawionej w EP 0 653 203 A1; Stosunek wagowy Zr/glicyna w przybliżeniu 1:1 wytworzono w wodzie destylowanej przez dodanie 54,0 g wody do 46,0 g soli ZAG i mieszając w ciągu 5 minut w temperaturze pokojowej. Następnie roztwór rozcieńczono do 10% do analizy GPC przez dodanie 7,83 g wody do 2,17 g roztworu ZAG. Figura 1, chromatogram (a) pokazuje chromatogram GPC roztworu. Chromatogram pokazuje małe wielkości piku 1 i 2, przy czym występują znaczne wielkości pików 3, 4 i 5,6.
PL 195 035 B1
Mała wielkość piku 1 w połączeniu ze znaczną wielkością piku 4 stanowią zapowiedź zwiększonej skuteczności. Figura 1, chromatogram (b) pokazuje chromatogram Q5-7167 AAZG po 1 miesiącu w temperaturze pokojowej. W tych warunkach pik 1 dramatycznie powiększył się pod względem powierzchni, podczas gdy pik 4 wykazuje znaczące zmniejszenie się powierzchni. Skumulowany efekt tych zmian wielkości pików powodowałby zmniejszenie skuteczności w roztworze dla sezonowanego Q5-7167 AAZG. Tak więc metody opisane w EP 0 653 203 A1 wytwarzania małych cząstek cyrkonowych nie zapobiegają polimeryzacji cyrkonu w roztworze. Jak wspomniano wyżej, może podczas sezonowania też wystąpić polimeryzacja glinu, jednak jak opisano wyżej należy przypuszczać, że stabilizacja cząstek cyrkonowych ma większe znaczenie dla skuteczności.
P r zykła d 4
46% roztwór soli ZAG (opisany w przykładzie 1, Rezal 36-G) sporządzono w wodzie destylowanej w warunkach opisanych wyżej w przykładzie 3. Roztwór ten rozcieńczono dalej do 10% w miliporowatej wodzie (woda destylowana, przesączona przez miliporowaty filtr) do analizy GPC w warunkach opisanych wyżej w przykładzie 3. Figura 4, chromatogram (a) pokazuje chromatogram GPC roztworu sporządzonego tą metodą. W tabeli 1 zsumowano czasy retencji i powierzchnie pików dla czterech pików w chromatogramie GPC, Rezal 36-G. Do tabeli wprowadzono też podobne parametry dla Rezal 36-G po 3 miesiącach sezonowania w temperaturze pokojowej (RT). Odpowiedni chromatogram dla sezonowanego Rezal 36-G pokazany jest na figurze 4 jako chromatogram (b).
T a b e l a 1
Sól AP Powierzchnia piku 1 (RT=8,900 min.) Powierzchnia piku 3 (RT=10,95 min.) Powierzchnia piku 4 (RT=11,50 min.) Powierzchnia piku 5,6 (RT=13,48)
Rezal 36-G (niesezonowany) 201398 672169 53806 210188
Rezal 36-G (sezonowany 3 m-ce) 372909 439443 59921 209412
Jak wspomniano wyżej pik 1 pochodzi od oligomerów cyrkonowych, podczas gdy piki 3, 4 i 5,6 pochodzą od oligomerów glinowych. Piki 1 i 4 generalnie są skorelowane z aktywnością przeciwpotową; jednak pik 1 jest bardziej skorelowany z kliniczną skutecznością niż pik 4. Po 3 miesiącach sezonowania pik 4 ma w przybliżeniu stałą powierzchnię, podczas gdy pik 1 powiększył powierzchnię prawie dwukrotnie. Powiększenie powierzchni piku 1 jest wynikiem tworzenia się dużych oligomerycznych cząstek cyrkonowych. Ponieważ znane jest zmniejszenie skuteczności Rezal'u 36-G w miarę sezonowania, przypuszczalnie zmniejszenie skuteczności wynika przede wszystkim z tworzenia się dużych oligomerycznych cząstek cyrkonowych.
P r zykła d 5
Przeprowadzono chromatograficzną charakterystykę ZAG (AZP-902, Reheis Inc.; stosunek wagowy Zr/glicyna w przybliżeniu 1:1) bez lub w obecności dodanej później 5% glicyny. Próbki GPC preparowano z soli ZAG przez sporządzenie najpierw 50% podstawowego roztworu w wodzie destylowanej (wag/wag) przez dodanie 50,0 g wody do 50,0 g soli ZAG, w temperaturze pokojowej, mieszając w ciągu około 5 minut. Do 24,0 g tego roztworu dodano wodę (6,0 g) uzyskując 40% roztwór soli ZAG. Do 2,5 g 40% roztworu ZAG dodano dodatkowo wodę (7,5 g), uzyskując finalny roztwór o stężeniu 10%. Sporządzono oddzielny zestaw próbek z dodaną później glicyną przez dodanie 1,50 g glicyny do 24,0 g 50% roztworu ZAG. Następnie roztwór rozcieńczono wodą destylowaną do 30 g i wytrząsano ręcznie w ciągu około 1 minuty. Finalny stosunek wagowy Zr/glicyna wynosił w przybliżeniu 1:2. 10% roztwory tych próbek sporządzono do analizy GPC przez dodanie 7,5 g wody do 2,5 g 40% roztworu mieszaniny Zr/glicyna. Figura 5, chromatogramy (a), (b) i (c) pokazują profile dla (a), bez sezonowania, (b) po 30 dniach w temperaturze pokojowej i (c) po 30 dniach w temperaturze pokojowej z 5% dodanej później glicyny. Odpowiednie powierzchnie pików 1 i 4 profili GPC pokazano w tabeli 2.
PL 195 035 B1
Tabel a 2
Próbka Stosunek Zr/glicyna Chromatogram na figurze 5 Powierzchnia piku 1 Powierzchnia piku 4
AZP-902 (niesezonowana) 1:1 (a) 10022 387738
AZP-902 (30 dni w RT) 1:1 (b) 75630 77678
AZP-902+dodatkowa glicyna (30 dni w RT) 1:2 (c) 10301 70429
Po 30 dniach w temperaturze pokojowej powierzchnia piku 1 wzrosła w przybliżeniu siedem i pół krotnie w stosunku do niesezonowanej próbki, podczas gdy pik 4 zmniejszył się około pięciokrotnie w stosunku do niesezonowanej próbki. Zarówno wzrost piku 1 (większe cząstki cyrkonowe), jak i zmniejszenie piku 4 (zmniejszona ilość małych cząstek glinowych) zmniejsza skuteczność soli przeciwpotowej. Jednak po późniejszym dodaniu glicyny w celu zwiększenia stosunku wagowego Zr/glicyna do 1:2, powierzchnia piku 1 pozostaje nie zmieniona w stosunku do niesezonowanej soli. Należy zwrócić uwagę, że na pik 4 nie miało wpływu późniejsze dodanie glicyny.
P r zykła d 6
Układ AZP-902/glicyna badano ponadto w GPC-ICP w celu określenia procentowej zawartości małych cząstek cyrkonowych obecnych po sezonowaniu. W tej metodologii GPC-ICP przebiegały bez obecności kolumny do określania całkowitej zawartości cyrkonu z 2 mikrolitrowych iniekcji 10% roztworu soli lub mieszaniny sól/glicyna. GPC-ICP prowadzono następnie z użyciem kolumny Protein Pac®, opisanej wyżej w przykładzie 1, a pik 1 analizowano dla cyrkonu. Kolumna Protein Pac® eliminuje cząstki cyrkonowe większe niż 125 A, a zatrzymuje cząstki mniejsze niż 125 A. Tabela 3 sumuje procent małych cząstek cyrkonowych (mniejszych niż 125 A) po 9 tygodniach sezonowania roztworu AZP-902 bez lub z dodatkiem glicyny.
Tabel a 3
Próbka Stosunek Zr/glicyna % małych cząstek Zr
AZP-902 (niesezonowana) 1:1 56
AZP-902 (sezonowana) 1:1 29
AZP-902 + glicyna (sezonowana) 1:2 44
AZP-902 + glicyna (sezonowana) 1:3 49
Dane z tabeli 3 pokazują, że procent małych cząstek cyrkonowych wzrasta wraz z inkluzją dodatkowej glicyny. Wzrost jest bardziej znaczący przy stosunku Zr/glicyna 1:1 (po późniejszym dodaniu 5% glicyny), a później powoli wzrasta z dalszym dodatkiem 5% glicyny (stosunek Zr/glicyna 1:3). Co najważniejsze, procent małych cząstek cyrkonowych po 9 tygodniach sezonowania w obecności glicyny zbliża się do procentu niesezonowanego roztworu soli. Wyniki te potwierdzają, że roztwór AZP-902 będzie tracił skuteczność w czasie. Jednak przez utrzymanie podstawowej wartości oligomerów cyrkonowych, albo alternatywnie przez zapobieganie polimeryzacji większych cząstek cyrkonowych, dodana później glicyna jest zdolna do utrzymania skuteczności środka przeciwpotowego. W przykładzie tym ochrona piku 1 zbliża się do plateau przy stosunku Zr/glicyna 1:3.
P rz y k ł a d 7
Badano również przy pomocy GPC skuteczność innych rozpuszczalnych w wodzie aminokwasów (alanina i treonina) w stabilizowaniu małych cząstek cyrkonowych. Wytwarzanie tych próbek jest podobne do opisanego w przykładzie 5, z użyciem odpowiednich aminokwasów wyliczonych w tabeli 4. Tabela 4 pokazuje powierzchnię piku 1 dla roztworów ZAG, AAZ-902 (Reheis Inc., stosunek
PL 195 035 B1 wagowy Zr/glicyna 1:1) bez lub w obecności 5 i 10% dodanej później glicyny, alaniny i treoniny, po 2,5 miesiącach w temperaturze pokojowej. Stosunki wagowe cyrkon/aminokwas wynosiły 1:1, 1:2 i 1:3.
T ab ela 4
Próbka Dodany później aminokwas Stosunek wag. Zr/aminokwas Powierzchnia piku 1
AZZ-902 (niesezonowana) bez 1:1 56245
AZZ-902 (sezonowana) bez 1:1 327733
AZZ-902 (sezonowana) glicyna 1:2 203306
AZZ-902 (sezonowana) glicyna 1:3 135641
AZZ-902 (sezonowana) alanina 1:2 163784
AZZ-902 (sezonowana) alanina 1:3 75496
AZZ-902 (sezonowana) treonina 1:2 181327
AZZ-902 (sezonowana) treonina 1:3 81474
Bez obecności później dodanego aminokwasu powierzchnia piku 1 dramatycznie wzrasta po 2,5 miesiącach sezonowania, wskazując na tworzenie się dużych cząstek cyrkonowych. W tych solach przeciwpotowych dodana później glicyna (5% i 10%, odpowiadająca stosunkowi wagowemu Zr/aminokwas odpowiednio 1:2 i 1:3) nie była w stanie całkowicie zabezpieczyć cyrkon przed polimeryzacją. Jednak w stosunku do sezonowanej próbki 5% i 10% później dodana glicyna zapobiegała tworzeniu się dużych cząstek cyrkonowych odpowiednio w 38% i 59%. Zarówno alanina jak i treonina były również skuteczne w zapobieganiu polimeryzacji cyrkonu. Podobnie do glicyny, ochrona cyrkonu była zależna od dawki. Zarówno alanina jak i treonina były bardziej skuteczne niż glicyna w inhibitowaniu polimeryzacji cyrkonu. W tym przykładzie 7 ochrona cyrkonu przez aminokwas odpowiada sekwencji alanina > treonina > glicyna.
P r z y k ł a d 8
Badano polimeryzację cząstek cyrkonowych z roztworu Q5-7167 AAZG (ZAG opisano wyżej) bez lub z dodatkiem później dodanej glicyny. Sól Q5-7167 AAZG wytworzono według procedury przedstawionej w EP 0653 203 A1, a preparację i analizę próbek do GPC wykonano sposobem opisanym w przykładzie 3. Figura 6, chromatogramy (a), (b) i (c) pokazują profile GPC dla ZAG (a) bez sezonowania, (b) po 30 dniach w temperaturze pokojowej i (c) 30 dni w temperaturze pokojowej z 5% później dodanej glicyny. Odpowiednie powierzchnie pików 1 profili GPC pokazano w tabeli 5.
PL 195 035 B1
T ab ela 5
Próbka Chromatogram na figurze 6 Później dodany aminokwas Stosunek wagowy Zr/aminokwas Powierzchnia piku 1
Q5-7167 AAZG (niesezonowana) (a) bez 1:1 9799
Q5-7167 AAZG (sezonowana 30 dni w temperaturze pokojowej) (b) bez 1:1 270938
Q5-7167 AAZG (sezonowana 30 dni w temperaturze pokojowej z 5% później dodanej glicyny) (c) glicyna 1:2 15776
Niesezonowana próbka wykazała mały pik 1 w profilu GPC, wskazując na nieobecność dużych cząstek cyrkonowych i obecność znaczącej ilości cząstek cyrkonowych mniejszych niż 125 A; Jest to zgodne z procedurą opisaną w EP 0653 203 A1 wytwarzania ZAG, w której jest zwiększona ilość małych cząstek cyrkonowych. Odnotowano znaczący wzrost powierzchni piku 1, a w związku z tym wzrost dużych cząstek cyrkonowych po jednym miesiącu w temperaturze pokojowej. Tak więc procedura opisana w EP 0 653 203 A1 nie kieruje odpowiednio polimeryzacją cyrkonu w roztworze. Jeśli dodaje się 5% glicyny do roztworu Q5-7167 AAZG powierzchnia piku 1 znacząco zmniejsza się po 1 miesiącu w temperaturze pokojowej. Podobnie do powyższej obserwacji, dodana później glicyna stabilizowała aktywowany ZAG w roztworze.
P r z y k ł a d 9
Stabilizowanie ZAG w produkcie żelowym przez później dodane aminokwasy
Później dodaną glicynę zastosowano do stabilizacji ZAG w produkcie żelowym, zawierającym 3% glicyny. Tabela 6 przedstawia skład typowego produktu żelowego, składającego się z fazy organicznej i fazy wodnej z użyciem AZP-902 jako soli przeciwpotowej (Produkt A). Fazę organiczną wytworzoną przez połączenie następujących produktów z Dow Corning Corporation, Midland, Michigan w ilościach wymienionych w tabeli 6 [cyklometikon (i) kopoliol dimetikonowy (DC325C)+dimetikon (DC200)+trimetikon fenylowy (DC556)(90 g)] umieszczono w 2 litrowym pojemniku ze stali nierdzewnej i w temperaturze pokojowej dodano powoli, homogenizując w ciągu 1,0 godziny fazę wodną [wykonaną przez połączenie AZP-902 (46% roztwór) bez lub z glicyną+alkohol SD 40+glikol propylenowy+glikol tripropylenowy+woda destylowana w ilościach wymienionych w tabeli 6]. Po upływie tego czasu, gdy uformowany został produkt żelowy, dodano 3,5 g środka zapachowego. Próbkę homogenizowano dalej w ciągu dodatkowych 10 minut.
T ab e l a 6
Składnik Kompozycja żelowa A (bez glicyny) Kompozycja żelowa B (z ghcyną)
1 2 3
Cyklometikon (i) dimetikon kopoliolu(DC322C) 9,00 9,00
Dimetikon (DC200) 7,25 7,25
Trimetikon fenylowy (DC556) 1,75 1,75
AZP-902 (46% roztwór) 48,00 48,00
Glicyna 0,00 3,00
Alkohol SD 40 8,00 8,00
PL 195 035 B1
c.d. tab. 6
1 2 3
Glikol propylenowy 4,00 4,00
Glikol tripropylenowy 7,00 7,00
Woda destylowana 14,30 11,30
Środek zapachowy 0,70 0,70
Całość 100,00 100,00
Sól ZAG zawierała 13-15% cyrkonu i 15% glicyny, wobec czego stosunek Zr/glicyna wynosił w przybliżeniu 1:1. Sporządzono 46% roztwory soli (46,0 g ZAG+54,0 g wody) i 48,00 g tego roztworu użyto do produktu. W wyniku tego zawartość soli ZAG w produkcie żelowym wyniosła 22,0%. W tabeli 6 zawarty jest też produkt żelowy zawierający AZP-902 (produkt B), ale z dodatkową ilością 3% glicyny; stosunek wagowy Zr/glicyna w produkcie wynosił 1:2. Próbki te sezonowano w ciągu 1 miesiąca w temperaturze pokojowej i 49 stopni Celsjusza (120 stopni F) i przeprowadzono analizę GPC wyekstrahowanych wodnych faz. Do analizy GPC 1-2 gramowe próbki ekstrahowano 5 ml toluenu, wytrząsając w ciągu 5 minut i oddzielając fazę organiczną. Organiczny ekstrakt odrzucono, a 1,0 g porcje fazy wodnej rozcieńczano w przybliżeniu do 10% soli ZAG. Dane GPC dla piku 1 tych próbek przedstawiono w tabeli 7. Roztwór 10% czystego AZP-902 wstrzykiwano również w celu porównania powierzchni piku 1 z ekstrahowanym AZP-902 z żeli.
Tabel a 7
Próbka Stosunek Zr/glicyna Powierzchnia piku 1 (RT-temp. pokojowa) Powierzchnia piku 1 (49°C)
AZP-902 (niesezonowana) 1:1 10022 10022
AZP-902 ekstrahowana z sezonowanego produktu żelowego A 1:1 62348 238142
AZP-902 ekstrahowana z sezonowanego produktu żelowego B 1:2 9024 9892
Pod nieobecność glicyny powierzchnia piku 1 dla produktu żelowego A, po sezonowaniu w temperaturze pokojowej wzrosła około sześciokrotnie, wskazując na tworzenie się dużych cząstek cyrkonowych. Jednak w obecności później dodanej glicyny powierzchnia piku 1 dla produktu żelowego B (stosunek Zr/glicyna = 1:2) była znacząco zmniejszona; powierzchnia piku 1 była stała w stosunku do niesezonowanej próbki. Wyniki pokazują, że później dodana glicyna może zapobiegać polimeryzacji cyrkonu w produkcie żelowym, podobnie do obserwowanej w roztworze (patrz wyżej).
Wiadomo, że wzrost temperatury przyśpiesza polimeryzację w wodnym roztworze ZAG. Po 30 dniach w temperaturze 49°C (120°F) powierzchnia piku cyrkonowego produktu żelowego A wzrasta około dwudziestoczterokrotnie w stosunku do linii wyjściowej. Produkt B zawierający później dodaną glicynę (stosunek wagowy Zr/glicyna = 1:2) nie wykazał wzrostu powierzchni piku 1 po 30 dniach w temperaturze 49°C (120°F). Wyniki te wskazują, że efekt sezonowania, znajdujący odbicie w stosunku, wzrost większych cząstek cyrkonowych/zmniejszenie mniejszych cząstek, może być zmniejszony lub wyeliminowany przez zastosowanie stosunków cyrkon/aminokwas opisanych zarówno dla temperatury pokojowej jak i dla temperatury podwyższonej. Ze względu na tę zdolność, glicyna jest
PL 195 035 B1 dogodnym aminokwasem do stosowania, jakkolwiek inne rozpuszczalne w wodzie aminokwasy mogą być też stosowane.

Claims (10)

  1. Zastrzeżenia patentowe
    1. Sppsóbstaailizzaji kkmppozyji glinowo-ccrkknowejzzwierająącjs słaanikwoony, z znmieenn tym, że do kompozycji glinowo-cyrkonowej lub jej roztworu dodaje się rozpuszczalny w wodzie aminokwas w takiej ilości aby poziom aminokwasu do kompozycji glinowo-cyrkonowej mieścił się w zakresie 1:1,2-1:5 w odniesieniu do ilości wagowych cyrkon:aminokwas.
  2. 2. Sppsóbwoeługzastrz. 1, z znmieenntym. żż aminoSwos ddOdjesięw ί I oOcitaa^^e że ppo ziom aminokwasu mieści się w zakresie 1:1,2-1:4.
  3. 3. Sppsóbwoeługzastrz. L z znmieenntym. żż aminoSwos ddOdaesięw w I oScitakiee żż ppo ziom aminokwasu mieści się w zakresie 1:2-1:3.
  4. 4. Sppsóbwoeługzzstrz.11 z znmieenntym. żż glinowo-cyrkor-owesól j estwoyranoz grupp składającej się z:
    (a) soli glinowo-cyrkonowych tetrachlorohydreksów;
    (b) soli glinowo-cyrkonowych trichlorohydreksów;
    (c) soli glinowo-cyrkonowych oktachlorohydreksów;
    (d) soli glinowo-cyrkonowych pentachlorohydreksów; i (e) odpowiednich soli azotanowych, bromkowych i siarczanowych dowolnej z (a) - (d).
  5. 5. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że aminokwas jest wybrany z grupy składającej się z glicyny, alaniny, treoniny i leucyny.
  6. 6. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że aminokwasem jest glicyna.
  7. 7. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że aminokwas dodaje się podczas wytwarzania soli glinowo-cyrkonowej, przed wyodrębnieniem soli glinowo-cyrkonowej.
  8. 8. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że wytwarza się roztwór wodny.
  9. 9. Sposób według zastrz. 8, znamienny tym, że kompozycję glinowo-cyrkonową dodaje się do wodnego roztworu w ilości w zakresie 10-25% wagowych licząc na całkowity ciężar roztworu.
  10. 10. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że co najmniej jeden składnik wybrany z grupy składającej się z: chlorku cetylo-trimetyloamoniowego, polisorbatu 20, laurylosiarczanu sodowego, kokoamidopropylo-hydroksysultainy, kopolioli dimetikonowych i etoksylatów polieterowych dodaje się do stabilizowanej glinowo-cyrkonowej kompozycji lub do roztworu wodnego wytworzonego ze stabilizowanej glinowo-cyrkonowej kompozycji.
PL98340769A 1997-10-29 1998-10-26 Sposób stabilizacji kompozycji glinowo-cyrkonowej PL195035B1 (pl)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US08959874 US5997850C1 (en) 1997-10-29 1997-10-29 Antiperspirant actives and formulations made therefrom
PCT/US1998/022567 WO1999021528A2 (en) 1997-10-29 1998-10-26 Stabilized aluminium zirconium antiperspirant compositions

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL340769A1 PL340769A1 (en) 2001-02-26
PL195035B1 true PL195035B1 (pl) 2007-08-31

Family

ID=25502525

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL98340769A PL195035B1 (pl) 1997-10-29 1998-10-26 Sposób stabilizacji kompozycji glinowo-cyrkonowej

Country Status (18)

Country Link
US (2) US5997850C1 (pl)
EP (2) EP1027031B1 (pl)
JP (1) JP2001520980A (pl)
CN (1) CN1283101A (pl)
AT (1) ATE302590T1 (pl)
AU (1) AU745523B2 (pl)
BG (1) BG64884B1 (pl)
BR (1) BR9813320A (pl)
CA (1) CA2307667C (pl)
CZ (1) CZ301082B6 (pl)
DE (1) DE69831345T2 (pl)
ES (2) ES2388850T3 (pl)
HU (1) HU229994B1 (pl)
NO (1) NO20002232L (pl)
NZ (1) NZ504295A (pl)
PL (1) PL195035B1 (pl)
RU (1) RU2214224C2 (pl)
WO (1) WO1999021528A2 (pl)

Families Citing this family (51)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5997850C1 (en) * 1997-10-29 2001-11-27 Colgate Palmolive Co Antiperspirant actives and formulations made therefrom
AUPQ137499A0 (en) * 1999-07-05 1999-07-22 Techville Pty Ltd Save the planet
AR031108A1 (es) * 2000-06-19 2003-09-10 Colgate Palmolive Co Un metodo para mejorar la actividad de una sal de aluminio o de aluminio/circonio que contiene especies de aluminio pequenas y grandes, las sales asi obtenidas y los productos antitranspirantes y/o desodorantes preparados con dichas sales mejoradas
US6403068B1 (en) * 2000-08-22 2002-06-11 Julie Anne Stein Reflective cream for pedestrians
US6375937B1 (en) * 2000-10-20 2002-04-23 Colgate-Palmolive Company Antiperspirant salts for enhanced cosmetic products
US6436381B1 (en) 2000-10-25 2002-08-20 The Gillette Company Aluminum-zirconium antiperspirant salts with high peak 5 al content
US6342210B1 (en) * 2001-04-20 2002-01-29 Colgate-Palmolive Company Antiperspirant actives from a glass form and products made therewith
US6485716B1 (en) * 2001-10-05 2002-11-26 Colgate-Palmolive Company High efficacy liquid gel product
US6436382B1 (en) * 2001-10-05 2002-08-20 Colgate-Palmolive Company Underarm products with water lock component
US6426062B1 (en) * 2001-10-05 2002-07-30 Colgate-Palmolive Company Underarm gel products with water lock component
US6488919B1 (en) 2002-03-14 2002-12-03 The Andrew Jergens Company Semi-solid low residue water-containing antiperspirant composition
US6726901B2 (en) 2002-05-09 2004-04-27 The Gillette Company Stabilized antiperspirant compositions containing aluminum-zirconium salts with low M:Cl ratio
ES2346304T3 (es) 2002-06-12 2010-10-14 L'oreal Composicion cosmetica de cuidado y/o maquillaje estructurada con polimeros de silicona y agentes organogelificantes, en forma rigida.
US7879316B2 (en) 2002-06-12 2011-02-01 L'oreal Cosmetic composition containing a polyorganosiloxane polymer
US6663854B1 (en) 2002-06-19 2003-12-16 Yan-Fei Shen Aluminum-zirconium antiperspirant salts made with zirconium salts having low Zr:Cl ratio
US6960338B2 (en) * 2002-06-28 2005-11-01 Reheis, Inc. Amino acid free stable aluminum/zirconium antiperspirant solution
US20040042985A1 (en) * 2002-08-30 2004-03-04 Peter Boncelet Dry fluid compositions and products thereof
US6649153B1 (en) 2002-09-16 2003-11-18 Reheis Inc. Skin friendly antiperspirant composition and method of making
US7488471B2 (en) * 2002-10-28 2009-02-10 Mmp, Inc. Transparent oil-in-water emulsion
US20040109833A1 (en) * 2002-12-09 2004-06-10 Xiaozhong Tang High efficacy, low irritation aluminum salts and related products
US20040198998A1 (en) * 2003-04-04 2004-10-07 Marian Holerca Glycine-free antiperspirant salts with betaine for enhanced cosmetic products
EP1675559B1 (en) * 2003-04-04 2009-11-11 Colgate-Palmolive Company Glycine-free antiperspirant salts with betaine for enhanced cosmetic products
US20040241123A1 (en) * 2003-05-30 2004-12-02 Christine Popoff Suspension free and elastomer free antiperspirant cream
US7204976B2 (en) * 2003-05-30 2007-04-17 Colgate-Palmolive Company High efficacy gel with low glycol content
US7105691B2 (en) 2003-06-26 2006-09-12 Colgate-Palmolive Company Aluminum / zirconium / glycine antiperspirant actives stabilized with Betaine
US7074394B2 (en) * 2003-07-22 2006-07-11 Reheis, Inc. Stable aluminum/zirconium antiperspirant solution free of amino acid and polyhydric alcohol
US20050095210A1 (en) * 2003-10-29 2005-05-05 Jairajh Mattai Underarm products with superabsorbent component
EP1680191A1 (en) 2003-10-29 2006-07-19 Colgate-Palmolive Company Underarm products with superabsorbent component
US7731943B2 (en) * 2004-07-07 2010-06-08 Summit Research Labs, Inc. Stabilized aqueous aluminum zirconium solutions
US7153495B2 (en) * 2004-06-10 2006-12-26 Reheis, Inc. Fragrance friendly and cost effective antiperspirant actives and method of making the same
US7704531B2 (en) 2005-02-18 2010-04-27 Colgate-Palmolive Company Enhanced efficacy aluminum or aluminum-zirconium antiperspirant salt compositions containing calcium salt(s) and betaine
US20070003499A1 (en) * 2005-06-30 2007-01-04 The Gillette Company Particulate enhanced efficacy antiperspirant salt with raised pH
CL2006003116A1 (es) * 2005-11-16 2008-02-29 Colgate Palmolive Co Composicion antitranspirante que comprende al menos una sal elegida de aluminio, aluminio zirconio, una sal compleja de aluminio o una sal compleja de aluminio-zirconio, un hidroxiacido y un compuesto acido de amonio cuaternario; proceso para prepara
BRPI0814158A2 (pt) * 2007-09-21 2015-01-06 Colgate Palmolive Co Composto, processo para preparar um composto, e, método para fabricar um composto antiperspirante ativo de zircônio-alumínio-aminoácido
US8257689B2 (en) 2007-12-12 2012-09-04 Colgate-Palmolive Company Antiperspirant active compositions having SEC chromatogram exhibiting high SEC peak 4 intensity
WO2009075678A1 (en) 2007-12-12 2009-06-18 Colgate-Palmolive Company Antiperspirant active compositions having sec chromatogram exhibiting high sec peak 4 intensity
JP2010063762A (ja) * 2008-09-12 2010-03-25 Yoshiharu Masui 抗菌消臭剤
DE102009010665A1 (de) * 2009-02-27 2010-09-16 Beiersdorf Ag Verwendung von geladenen Tensiden zur Verminderung der Textilverfleckung durch Antitranspirantien
AU2009350958B2 (en) * 2009-08-06 2013-04-04 Colgate-Palmolive Company Method of making an antiperspirant active composition having SEC chromatogram exhibiting high SEC peak 4 intensity
US20110091402A1 (en) * 2009-10-19 2011-04-21 The Dial Corporation Antiperspirant products and processes for fabricating the same
US20130209387A1 (en) 2010-11-02 2013-08-15 Colgate-Palmolive Company Antiperspirant Active Compositions and Manufacture Thereof
US9463985B2 (en) 2010-11-02 2016-10-11 Colgate-Palmolive Company Aluminum salt containing high percentage of Al30
US9174851B2 (en) 2011-04-26 2015-11-03 Colgate-Palmolive Company Compositions containing polyhydroxyoxoaluminum cations and manufacture thereof
EP2702007B1 (en) 2011-04-26 2018-11-14 Colgate-Palmolive Company Antiperspirant active compositions and manufacture thereof
CA2858043A1 (en) * 2011-12-21 2013-07-18 Colgate-Palmolive Company Oral care compositions
EP2900199B1 (en) 2013-03-12 2018-09-05 The Procter and Gamble Company Solid stick antiperspirant compositions
US9717930B2 (en) 2013-03-12 2017-08-01 The Procter & Gamble Company Antiperspirant compositions
US9687425B2 (en) 2014-06-30 2017-06-27 The Procter & Gamble Company Personal care compositions and methods
MX360041B (es) 2014-06-30 2018-10-18 Procter & Gamble Composiciones y metodos para el cuidado personal.
MX368316B (es) 2014-09-26 2019-09-27 Colgate Palmolive Co Sales de clorhidrato de aluminio que exhiben un pico 1 sec alto.
CN112574050B (zh) * 2020-11-27 2024-02-02 蚌埠丰原医药科技发展有限公司 一种利用重结晶制备粉末状甘氨酸的方法

Family Cites Families (32)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4017599A (en) * 1973-11-23 1977-04-12 Armour Pharmaceutical Company Aluminum-zirconium anti-perspirant systems with salts of amino acids
US4051159A (en) * 1976-01-12 1977-09-27 Avon Products, Inc. Transparent fragrance releasing composition and method of making same
US4359456A (en) * 1976-01-14 1982-11-16 Lever Brothers Company Antiperspirant activity of basic aluminum compounds
US4435382A (en) * 1980-07-14 1984-03-06 Bristol-Myers Company Anhydrous alcoholic antiperspirant suspension composition containing certain aluminum or aluminum/zirconium salt glycine complexes
US4331609A (en) * 1980-09-08 1982-05-25 The Procter & Gamble Company Antiperspirant composition
US4775528A (en) * 1983-08-16 1988-10-04 The Gillette Company Antiperspirant composition
US5589196A (en) * 1983-08-16 1996-12-31 The Gillette Company Antiperspirant composition
GB8410403D0 (en) * 1984-04-24 1984-05-31 Unilever Plc Antiperspirant product
SU1304817A1 (ru) * 1985-12-23 1987-04-23 Научно-производственное объединение "Аэрозоль" Дезодорант тела
US4871525A (en) * 1986-10-24 1989-10-03 Westwood Chemical Corporation Antiperspirant composition and method of preparation
EP0272354B1 (en) * 1986-12-23 1991-12-11 Unilever Plc Antiperspirant product
GB8630724D0 (en) * 1986-12-23 1987-02-04 Unilever Plc Cosmetic product
SU1581318A1 (ru) * 1987-09-15 1990-07-30 Уральский филиал Всесоюзного научно-исследовательского и проектного института химической промышленности Дезодорирующий карандаш
DE68912111T2 (de) * 1989-04-21 1994-06-16 Westwood Chemical Corp Verfahren zur Herstellung von basischen Aluminium-Haliden.
CA2046170A1 (en) * 1990-07-10 1992-01-11 Morton Lawrence Barr Basic aluminum antiperspirant active materials having enhanced activity, antiperspirant active compositions containing such materials, and methods for preparation of such materials and compositions
NZ241567A (en) * 1991-02-13 1994-08-26 Bristol Myers Squibb Co Zirconium-aluminium-amino acid salts, and antiperspirant compositions thereof
US5225187A (en) * 1991-02-15 1993-07-06 Somerville Technology Group, Inc. Process for preparing concentrated aluminum-zirconium solutions
US5463098A (en) * 1992-11-16 1995-10-31 Giovanniello; Rocco Clear antiperspirant gel stick and method for making same
US5354553A (en) * 1992-12-08 1994-10-11 Church & Dwight Co., Inc Antiperspirant-deodorant cosmetic stick products
ZA945542B (en) * 1993-08-10 1995-05-26 Bristol Myers Squibb Co Novel zirconium salts and their synthesis
US5547661A (en) * 1994-02-22 1996-08-20 Helene Curtis, Inc. Antiperspirant deodorant compositions
IL112649A (en) * 1994-02-22 1999-12-22 Curtis Helene Ind Inc Topically effective compositions for application to the skin or hair
US5534245A (en) * 1994-02-22 1996-07-09 Helene Curtis, Inc. Antiperspirant deodorant compositions
US5500209A (en) * 1994-03-17 1996-03-19 The Mennen Company Deodorant and antiperspirant compositions containing polyamide gelling agent
US5531986A (en) * 1994-07-01 1996-07-02 The Mennen Company Low residue antiperspirant solid stick composition
JPH10509142A (ja) * 1994-11-02 1998-09-08 ザ、ジレット、カンパニー 効能が増強された制汗活性物質の多価アルコール溶液を調製する方法
US5643558A (en) * 1994-11-02 1997-07-01 The Gillette Company Method of making polyhydric alcohol solutions of enhanced efficacy antiperspirant actives
GB9502495D0 (en) * 1995-02-09 1995-03-29 Unilever Plc Antiperspirant compositions
US5596729A (en) * 1995-03-03 1997-01-21 Compaq Computer Corporation First arbiter coupled to a first bus receiving requests from devices coupled to a second bus and controlled by a second arbiter on said second bus
US5871717A (en) * 1995-11-14 1999-02-16 Procter & Gamble Company Antiperspirant cream compositions having improved rheology
ATE225644T1 (de) * 1996-04-01 2002-10-15 Colgate Palmolive Co Amide- und silizium-modifizierte wachse enthaltende kosmetische zusammensetzung
US5997850C1 (en) * 1997-10-29 2001-11-27 Colgate Palmolive Co Antiperspirant actives and formulations made therefrom

Also Published As

Publication number Publication date
CA2307667A1 (en) 1999-05-06
AU1363899A (en) 1999-05-17
BG64884B1 (bg) 2006-08-31
DE69831345D1 (de) 2005-09-29
JP2001520980A (ja) 2001-11-06
CZ301082B6 (cs) 2009-10-29
HUP0004157A2 (hu) 2001-04-28
NZ504295A (en) 2002-11-26
CA2307667C (en) 2008-10-21
BG104477A (en) 2000-12-29
NO20002232D0 (no) 2000-04-28
DE69831345T2 (de) 2006-07-13
EP1027031B1 (en) 2005-08-24
US6066314A (en) 2000-05-23
US5997850A (en) 1999-12-07
HU229994B1 (hu) 2015-04-28
ES2388850T3 (es) 2012-10-19
AU745523B2 (en) 2002-03-21
CZ20001549A3 (cs) 2000-10-11
EP1464329A3 (en) 2004-11-17
EP1027031A2 (en) 2000-08-16
BR9813320A (pt) 2000-08-22
US5997850C1 (en) 2001-11-27
ES2247727T3 (es) 2006-03-01
EP1464329A2 (en) 2004-10-06
EP1464329B1 (en) 2012-05-30
NO20002232L (no) 2000-06-27
CN1283101A (zh) 2001-02-07
RU2214224C2 (ru) 2003-10-20
PL340769A1 (en) 2001-02-26
WO1999021528A2 (en) 1999-05-06
HUP0004157A3 (en) 2002-11-28
WO1999021528A3 (en) 1999-08-26
ATE302590T1 (de) 2005-09-15

Similar Documents

Publication Publication Date Title
PL195035B1 (pl) Sposób stabilizacji kompozycji glinowo-cyrkonowej
EP2516017B1 (en) Method of making an anhydrous liquid antiperspirant composition
DE60213209T2 (de) Wasserfreie schweisshemmende und deodorierende zusammensetzungen enthaltend feste pantothenatsalze
CA2452326C (en) Topical leave-on compositions containing selected pantothenic acid derivatives
US20080213204A1 (en) Antiperspirant compositions comprising cyclodextrin complexing material
AU2003293362A1 (en) High efficacy, low irritation aluminum salts and antiperspirant products
AU2001269919A1 (en) Method of making enhanced efficacy antiperspirant actives
JP2003507402A (ja) 可溶化した酸増強制汗剤活性物質を含有する組成物
WO1999026598A1 (en) Antiperspirant with dibenzylidene sorbitol
WO2002085321A1 (en) Antiperspirant actives from a glass form and products made therewith
WO2007059530A2 (en) Antiperspirant compositions
JP2005516047A (ja) ワセリンを含有する制汗剤組成物
WO2004098552A1 (en) Stick compositions
CA2521245C (en) Glycine-free antiperspirant salts with betaine for enhanced cosmetic products
EP3089733B1 (en) Antiperspirant composition with a citric acid stain reducing agent
AU624408B2 (en) Basic aluminum antiperspirant active material having enhanced activity, antiperspirant active composition containing such material, and methods for preparation of such material and composition
MXPA00004127A (en) Improved antiperspirant actives and formulations made therefrom
WO2004098553A2 (en) Stick compositions
CA3083225A1 (en) Zirconium-based cluster as an antiperspirant and deodorant active
WO2017023622A1 (en) Antiperspirant compositions with masking agents and methods for producing the same
AU2002252677A1 (en) Antiperspirant actives from a glass form and products made therewith

Legal Events

Date Code Title Description
VDSO Invalidation of derivated patent or utility model

Ref document number: 380901

Country of ref document: PL