PL208938B1 - Sposób otrzymywania modyfikowanych polisiloksanów - Google Patents

Sposób otrzymywania modyfikowanych polisiloksanów

Info

Publication number
PL208938B1
PL208938B1 PL381556A PL38155607A PL208938B1 PL 208938 B1 PL208938 B1 PL 208938B1 PL 381556 A PL381556 A PL 381556A PL 38155607 A PL38155607 A PL 38155607A PL 208938 B1 PL208938 B1 PL 208938B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
mol
catalyst
reaction
general formula
reaction mixture
Prior art date
Application number
PL381556A
Other languages
English (en)
Other versions
PL381556A1 (pl
Inventor
Bogdan Marciniec
Karol Szubert
Adrian Franczyk
Ireneusz Kownacki
Ryszard Fiedorow
Original Assignee
Univ Adama Mickiewicza
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Univ Adama Mickiewicza filed Critical Univ Adama Mickiewicza
Priority to PL381556A priority Critical patent/PL208938B1/pl
Priority to EP07834892.7A priority patent/EP2073932B1/en
Priority to PCT/PL2007/000064 priority patent/WO2008033043A1/en
Priority to US12/310,967 priority patent/US8049024B2/en
Priority to PL07834892T priority patent/PL2073932T3/pl
Publication of PL381556A1 publication Critical patent/PL381556A1/pl
Publication of PL208938B1 publication Critical patent/PL208938B1/pl

Links

Landscapes

  • Silicon Polymers (AREA)
  • Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)

Description

Opis wynalazku
Przedmiotem wynalazku jest sposób otrzymywania modyfikowanych polisiloksanów o ogólnym wzorze 1, w którym R1 oznacza grupę alkoksylową, glicydoksylową, fenoksyIową lub fenyIową, n przyjmuje wartoś ci od 1 do 25 a m od 0 do 50, w wyniku katalitycznej reakcji hydrosililowania olefin o ogólnym wzorze 2, w którym R1 ma wyż ej podane znaczenie, z poli(metylowodoro)siloksanami o ogólnym wzorze 3, w którym m i n mają wyżej podane znaczenie.
Proces hydrosililowania jest najczęściej stosowaną metodą syntezy organofunkcyjnych siloksanów i polisiloksanów. Poprzez dobór odpowiednich olefin można otrzymać polisiloksany o żądanych właściwościach. Znane jest otrzymywanie poli(metyloalkilo)siloksanów poprzez modyfikacje poli(metylowodoro)siloksanów w wyniku reakcji hydrosililowania olefin katalizowanej kompleksami metali przejściowych [Marciniec B. (Ed.) Comprehensive Handbook on Hydrosilylation, Pergamon Press, Oxford, 1992].
Reakcje hydrosililowania olefin poliwodorosiloksanami prowadzone są przede wszystkim w obecności kompleksów platyny na różnych stopniach utlenienia np. bis(trifenylofosfina)(etylen)platyna(0) [Pt(PPh3)2(CH2=CH2)], dichlorobis(trifenylofosfina)platyna(II) [PtCl2(PPh3)2], kwas heksachloroplatynowy(IV) H2PtCl6 w cykloheksanonie [Marciniec B., et al., Appl. Organometal. Chem., 11, 843, 1997].
Modyfikacja siloksanów eterem allilowo-glicydylowym zachodzi zazwyczaj w obecności katalizatorów opartych na kwasie heksachloroplatynowym(IV) lub platynie osadzonej na węglu (Pt/C) [Matisons J.G., Provatas A., Macromolecules, 27, 3397, 1994; Leblanche-Colbier A., Loucheux C., Europ. Polym. J., 24, 1137,1988].
W zgł oszeniu patentowym PL 351451 ujawniono sposób otrzymywania polisiloksanów, polegający na reakcji odpowiedniego siloksanu z odpowiednim eterem allilowym w obecności bis-(1,5-cyklooktadien)-di-pi-(trimetylosiloksy)-dirodu(I) jako katalizatora reakcji hydrosililowania. Stosowany molekularny siloksylowy kompleks rodu(I) jest całkowicie rozpuszczalny w środowisku reakcji, dlatego w celu oczyszczenia produktu reakcji z pozostałości katalizatora, konieczna jest destylacja, która jest niemalże niemożliwa w przypadku długich łańcuchów polisiloksanowych. Alternatywą jest oczyszczanie na kolumnie chromatograficznej, które jest również utrudnione w przypadku polimerów z tego względu w większości aplikacji stosuje się polimer nieoczyszczony zawierający katalizator. Obecność nawet śladowych ilości katalizatora bardzo często dyskwalifikuje polisiloksany, chociażby w zastosowaniu w układach biologicznych.
Polisiloksany zawierające długołańcuchowe grupy alkilowe stanowią obszerną grupę związków nazywanych potocznie woskami silikonowymi. Związki te ze względu na swoje znakomite właściwości smarne, nawilżające oraz hydrofobizujące znajdują szereg zastosowań w przemyśle kosmetycznym, tekstylnym, motoryzacyjnym oraz jako środki polerujące [USA. 5 397 566 (1995), USA 5 939 056 (1999)]. Najprostszym sposobem otrzymywania tej grupy związków jest hydrosililowanie prowadzone głównie w obecności homogenicznych katalizatorów platyny [Marciniec B. (Ed.) Comprehensive Handbook on Hydrosilylation, Pergamon Press, Oxford, 1992] lub rodu [Wyszpolska A., Maciejewski H., Chadyniak D., Pawluć P., Marciniec B., Pol. J. Chem. Technol, 5(4), 14, 2003].
Istota wynalazku, w którym poli(metylowodoro)siloksan o wzorze ogólnym 3, w którym n i m mają wyżej podane znaczenie, poddaje się reakcji hydrosililowania olefinami o wzorze ogólnym 2, w którym R1 ma wyżej podane znaczenie, polega na tym, że jako katalizator stosuje się heterogenizowane siloksylowe kompleksy rodu(I) o ogólnym wzorze 4, w którym dien oznacza cyklooktadien, norbornadien lub tetrafluorobenzobarrelen, a L oznacza ligand fosfinowy o ogólnym wzorze 5, w którym R2 oznacza grupę alkilową lub fenylową lub kolejną jednostkę HSiOX z powierzchni krzemionki o ogólnym wzorze 6, gdzie X oznacza atom wodoru lub krzemu. Reakcję zgodnie z wynalazkiem prowadzi się w atmosferze gazu obojętnego, w temperaturze od 60 do 100°C.
W wynalazku zastosowano jako katalizator nowy kompleks rodu(I), który otrzymuje się w wyniku reakcji wymiany ligandów siloksylowych w sferze koordynacyjnej metalu pomiędzy molekularnymi siloksylowymi kompleksami dwujądrowymi, o ogólnym wzorze 7, w którym dien ma wyżej podane znaczenie, a R3 oznacza grupę alkilową lub fenylową, lub siloksylowymi kompleksami monojądrowymi, o ogólnym wzorze 8, w którym dien, R2, R3 mają wyżej podane znaczenie, a grupami silanolowymi znajdującymi się na powierzchni krzemionki. Reakcję zgodnie z wynalazkiem prowadzi się w rozpuszczalniku bezwodnym, odtlenionym i nie koordynującym z rodem oraz w atmosferze gazu.
Otrzymane sposobem według wynalazku modyfikowane polisiloksany o wzorze ogólnym 1, w którym R1, n i m mają wyżej podane znaczenie, stanowią grupę związków o szczególnie ciekawych
PL 208 938 B1 właściwościach, wykorzystywanych szeroko w przemyśle kosmetycznym, tekstylnym i przetwórstwie polimerów, a także przy produkcji pianek poliuretanowych, głównie jako środki powierzchniowo czynne, emulgatory i czynniki regulujące spienienie. Związki te mogą też ulegać dalszym reakcjom, ze względu na reaktywną grupę końcową (epoksy, hydroksyl) [Hill R.M., (ed), Silicone Surfactants, Marcel Dekker, Inc, New York, 1999; Kircheldorf H.R. (ed), Silikon In Polimer Synthesis, Sprinter, 1996].
Zastosowanie w wynalazku heterogenizowanego katalizatora rodowego, który jest katalizatorem nowym, pozwoliło w znanej reakcji hydrosililowania, na jej prowadzenia z dużą wydajnością i selektywnością (typową dla katalizatorów homogenicznych), a zarazem umożliwiło łatwą izolację produktu od katalizatora. W dotychczasowych rozwiązaniach, zwłaszcza w przypadku stosowania katalizatorów homogenicznych niemożliwe było usunięcie katalizatora z produktu ze względu na jego dużą lepkość, a także wysoką temperaturę wrzenia. Zastosowany w wynalazku układ katalityczny umożliwia po zakończeniu reakcji łatwą izolację produktu (poprzez dekantację), a katalizator po oddzieleniu od produktu nie traci aktywności i może być stosowany ponownie, co znacznie obniża koszt wytwarzania.
Wynalazek ilustrują poniższe przykłady.
P r z y k ł a d I - otrzymywanie katalizatora
W kolbie szklanej, dwuszyjnej, okrągłodennej o pojemności 50 mL, zaopatrzonej w mieszadło magnetyczne, umieszczono w atmosferze gazu obojętnego (argonu) di-n-trimetylosiloksylodicyklooktadiendirod(I) 1,2 g (2x10-3 mol) oraz osuszoną wcześniej w temperaturze 350°C krzemionkę Aerosil 200 6 g (7,6x10-3 mol). Do mieszaniny dodano 20 mL benzenu, całość mieszano w temperaturze pokojowej przez 24 godziny. Następnie benzen odparowano pod zmniejszonym ciśnieniem i dodano 20 mL pentanu. Roztwór z nad osadu zdekantowano, a osad trzykrotnie przemyto pentanem i suszono pod zmniejszonym ciśnieniem. Otrzymano katalizator [(HSiO)(eSiOX)Rh(cod)] (Aerosil 200) o następującej zawartości rodu: 4,104x10-4 mola Rh/g (dane otrzymane za pomocą techniki ICP-OES).
13C MAS-NMR (ppm) = 75.19 (=CH-, cod); 31.02 (CH2, cod) 29Si MAS-NMR (ppm) = 99.68 (Q2), 106.88 (Q3), 110.38 (Q4).
P r z y k ł a d II
W kolbie szklanej, dwuszyjnej, okrągłodennej o pojemności 50 mL, zaopatrzonej w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne, umieszczono w atmosferze gazu obojętnego (argonu) katalizator [(ESiO)(ESiOX)Rh(cod)] (Aerosil 200) 0.01 g (4,33x10-6 mola) otrzymany jak w przykładzie I, a następnie kolejno dekan 2 mL (wzorzec wewnętrzny), heptametylotrisiloksan 11.6 mL (4.34x10-2 mola) oraz eter allilowo-glicydylowy 7,7 mL (6,5x10-2 mola). Mieszaninę reakcyjną ogrzewano przez jedną godzinę w temperaturze 100°C. Po danym czasie reakcji określono konwersję heptametylotrisiloksanu i wydajność (3-glicydoksypropylo)metylobis(trimetylosiloksy)silanu za pomocą chromatografii gazowej. Uzyskano wydajność 92% (GC). W celu usunięcia katalizatora z układu mieszaninę poreakcyjną zdekantowano, a następnie wydestylowano produkt. Przy konwersji 99%, z wydajnością 92% uzyskano (3-glicydoksypropylo)metylobis(trimetylosiloksy)silan. Po zdekantowaniu mieszaniny poreakcyjnej do kolby zawierającej katalizator wprowadzono nową porcję substratów i powtórzono cykl reakcyjny, zastosowany układ katalityczny umożliwiał sześciokrotne powtórzenie reakcji bez widocznego spadku aktywności. Strukturę otrzymanego (3-glicydoksypropylo)metylobis(trimetylosiloksy)silanu potwierdzono za pomocą analizy spektroskopowej 1H i 13C NMR.
P r z y k ł a d III
W kolbie szklanej, dwuszyjnej, okrągłodennej o pojemności 50 mL, zaopatrzonej w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne, umieszczono w atmosferze gazu obojętnego (argonu) katalizator [(ESiO)(ESiOX)Rh(cod)] (Aerosil 200) 0.01 g (4,33x10-6 mola) otrzymany jak w przykładzie I, a następnie kolejno dekan 2 mL (wzorzec wewnętrzny), heptametylotrisiloksan 11.6 mL (4.34x10-2 mola) oraz eter allilowo-glicydylowy 7,7 mL (6,5x10-2 mola). Mieszaninę reakcyjną ogrzewano przez dwie godziny w temperaturze 60°C. Po danym czasie reakcji określono konwersję heptametylotrisiloksanu i wydajność (3-glicydoksypropylo)metylobis(trimetylosiloksy)silanu za pomocą chromatografii gazowej. Uzyskano wydajność 95% (GC). W celu usunięcia katalizatora z układu mieszaninę poreakcyjną zdekantowano, a następnie wydestylowano produkt. Przy konwersji 99%, z wydajnością 95% uzyskano (3-glicydoksypropylo)metylobis(trimetylosiloksy)silan.
P r z y k ł a d IV
W kolbie szklanej, dwuszyjnej, okrągłodennej o pojemności 50 mL, zaopatrzonej w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne, umieszczono w atmosferze gazu obojętnego (argonu) katalizator [(ESiO)(ESiOX)Rh(cod)] (Aerosil 200) 0.017 g (7,38x10-6 mola) otrzymany jak w przykładzie I, a następnie poli(metylowodoro)siloksan 16 mL (7.4x10-2 mola) oraz eter allilowo-glicydylowy 13 mL (0,11 mola). Mie4
PL 208 938 B1 szaninę reakcyjną ogrzewano przez jedną godzinę w temperaturze 100°C. Po tym czasie mieszaninę poreakcyjną zdekantowano, analiza 1H NMR wykazała 99% konwersję polisiloksanu i selektywne wytworzenie produktu hydrosililowania - poli[(3-glicydoksypropylometylo)(dimetylo)siloksanu]. Po zdekantowaniu mieszaniny poreakcyjnej do kolby zawierającej katalizator wprowadzono nową porcję substrato w i powtórzono cykl reakcyjny, zastosowany układ katalityczny umożliwiał sześciokrotne powtórzenie reakcji bez widocznego spadku aktywności.
P r z y k ł a d V - otrzymywanie katalizatora
W kolbie szklanej, dwuszyjnej, okrągłodennej o pojemności 50 mL, zaopatrzonej w mieszadło magnetyczne, umieszczono w atmosferze gazu obojętnego (argonu) cyklooktadientricykloheksylofosfinatrimetylosiloksylorod(I) 1.9 g (3,3x10-3 mol) oraz osuszoną wcześniej w temperaturze 350°C krzemionkę Aerosil 200 5 g (6,4x10-3 mol). Następnie do mieszaniny dodano 20 mL pentanu, całość mieszano w temperaturze pokojowej przez 24 godziny. Roztwór z nad osadu zdekantowano, a osad trzykrotnie przemyto pentanem i suszono pod zmniejszonym ciśnieniem. Otrzymano katalizator
[(HSiO)Rh(cod)(PCy3)] (Aerosil 200) o następującej zawartości rodu: 1,24x10-4 mola Rh/g (dane otrzymane za pomocą techniki ICP-OES).
13C MAS-NMR (ppm) = 26.63 (-CH2-, -Cy) 29Si MAS-NMR (ppm) = 103.79 (Q3), 108.12 (Q4) 31P MAS-NMR (ppm) = 23.42.
P r z y k ł a d VI
W kolbie szklanej, dwuszyjnej, okrągłodennej o pojemności 50 mL, zaopatrzonej w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne, umieszczono w atmosferze gazu obojętnego (argonu) katalizator [(HSiO)Rh(cod)(PCy3)] (Aerosil 200) 0.028 g (3,48x10-6 mola) otrzymany jak w przykładzie V, a następnie poli(metylowodoro)siloksan 7,5 mL (3,47x10-2 mola) oraz eter allilowo-glicydylowy 6 mL (5,2x10-2 mola). Mieszaninę reakcyjną ogrzewano przez jedną godzinę w temperaturze 100°C. Po tym czasie analiza 1H NMR wykazała 99% konwersję polisiloksanu i selektywne wytworzenie produktu hydrosililowania-poli[(3-glicydoksypropylometylo)(dimetylo)siloksanu].
P r z y k ł a d VII
W kolbie szklanej, dwuszyjnej, okrągłodennej o pojemności 100 mL, zaopatrzonej w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne, umieszczono w atmosferze gazu obojętnego (argonu) katalizator [(ESiO)(ESiOX)Rh(cod)] (Aerosil 200) 0.019 g (7,8x10-6 mola) otrzymany jak w przykładzie I, a następnie kolejno dekan 4 mL (wzorzec wewnętrzny), heptametylotrisiloksan 20 mL (7,8x10-2 mola) oraz eter allilowo-fenylowy 16 mL (0,12 mola). Mieszaninę reakcyjną ogrzewano przez jedną godzinę w temperaturze 100°C. Po danym czasie reakcji określono konwersję heptametylotrisiloksanu i wydajność (3-fenyloksypropylo)metylobis(trimetylosiloksy)silanu za pomocą chromatografii gazowej. Uzyskano wydajność 99% (GC). W celu usunięcia katalizatora z układu mieszaninę poreakcyjną zdekantowano, a następnie wydestylowano produkt. Przy konwersji 99%, z wydajnością 99% uzyskano (3-fenyloksypropylo)metylobis(trimetylosiloksy)silan. Po zdekantowaniu mieszaniny poreakcyjnej do kolby zawierającej katalizator wprowadzono nową porcję substratów i powtórzono cykl reakcyjny, zastosowany układ katalityczny umożliwiał pięciokrotne powtórzenie reakcji bez widocznego spadku aktywności. Strukturę otrzymanego 3-fenyloksypropylometylobis(trimetylosiloksy)silanu potwierdzono za pomocą analizy spektroskopowej 1H i 13C NMR.
P r z y k ł a d VIII
W kolbie szklanej, dwuszyjnej, okrągłodennej o pojemności 50 mL, zaopatrzonej w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne, umieszczono w atmosferze gazu obojętnego (argonu) katalizator [(ESiO)(ESiOX)Rh(cod)] (Aerosil 200) 0.095 g (3,9x10-5 mola) otrzymany jak w przykładzie I, a następnie kolejno dekan 2 mL (wzorzec wewnętrzny), heptametylotrisiloksan 10 mL (3,9x10-2 mola) oraz eter allilowo-fenylowy 8 mL (5,9x10-2 mola). Mieszaninę reakcyjną ogrzewano przez jedną godzinę w temperaturze 60°C. Po danym czasie reakcji określono konwersję heptametylotrisiloksanu i wydajność (3-fenyloksypropylo)metylobis(trimetylosiloksy)silanu za pomocą chromatografii gazowej. Uzyskano wydajność 84% (GC). W celu usunięcia katalizatora z układu mieszaninę poreakcyjną zdekantowano, a następnie wydestylowano produkt. Przy konwersji 88%, z wydajnością 84% uzyskano (3-fenyloksypropylo)metylobis(trimetylosiloksy)silan.
P r z y k ł a d IX
W kolbie szklanej, dwuszyjnej, okrągłodennej o pojemności 100 mL, zaopatrzonej w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne, umieszczono w atmosferze gazu obojętnego (argonu) katalizator [(ESiO)(ESiOX)Rh(cod)] (Aerosil 200) 0.028 g (1,15x10-5 mola) otrzymany jak w przykładzie I, a następPL 208 938 B1 nie poli(metylowodoro)siloksan 25 mL (0,115 mola) oraz eter allilowo-fenylowy 23,6 mL (0,17 mola). Mieszaninę reakcyjną ogrzewano przez jedną godzinę w temperaturze 60°C. Po tym czasie mieszaninę poreakcyjną zdekantowano, analiza 1H NMR wykazała 99% konwersję polisiloksanu i selektywne wytworzenie produktu hydrosililowania - poli{(3-fenyloksypropylometylo)(dimetylo)siloksanu}. Po zdekantowaniu mieszaniny poreakcyjnej do kolby zawierającej katalizator wprowadzono nową porcję substratów i powtórzono cykl reakcyjny, zastosowany układ katalityczny umożliwiał pięciokrotne powtórzenie reakcji bez widocznego spadku aktywności.
P r z y k ł a d X
W kolbie szklanej, dwuszyjnej, okrą g łodennej o pojemnoś ci 50 mL, zaopatrzonej w chł odnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne, umieszczono w atmosferze gazu obojętnego (argonu) katalizator
[(ESiO)(ESiOX)Rh(cod)] (Aerosil 200) 0.015 g (6,15x10-6 mola) otrzymany jak w przykładzie I, a następnie kolejno dekan 3 mL (wzorzec wewnętrzny), heptametylotrisiloksan 16,6 mL (6,2x10-2 mola) oraz eter allilowo-butylowy 13 mL (8,9x10-2 mola). Mieszaninę reakcyjną ogrzewano przez jedną godzinę w temperaturze 100°C. Po danym czasie reakcji określono konwersję heptametylotrisiloksanu i wydajność (3-butyloksypropylo)metylobis(trimetylosiloksy)silanu za pomocą chromatografii gazowej. Uzyskano wydajność 96% (GC). W celu usunięcia katalizatora z układu mieszaninę poreakcyjną zdekantowano, a następnie wydestylowano produkt. Przy konwersji 99%, z wydajnością 96% uzyskano (3-butyloksypropylo)metylobis(trimetylosiloksy)silan. Po zdekantowaniu mieszaniny poreakcyjnej do kolby zawierającej katalizator wprowadzono nową porcję substratów i powtórzono cykl reakcyjny, zastosowany układ katalityczny umożliwiał dwukrotne powtórzenie reakcji bez widocznego spadku aktywności. Strukturę otrzymanego (3-butyloksypropylo)metylobis(trimetylosiloksy)silanu potwierdzono za pomocą analizy spektroskopowej 1H i 13C NMR.
P r z y k ł a d XI
W kolbie szklanej, dwuszyjnej, okrągłodennej o pojemności 50 mL, zaopatrzonej w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne, umieszczono w atmosferze gazu obojętnego (argonu) katalizator [(ESiO)(ESiOX)Rh(cod)] (Aerosil 200) 0.008 g (3,3x10-6 mola) otrzymany jak w przykładzie I, a następnie kolejno dekan 2 mL (wzorzec wewnętrzny), heptametylotrisiloksan 8,5 mL (3,3x10-2 mola) oraz eter allilowo-butylowy 7 mL (4,8x10-2 mola). Mieszaninę reakcyjną ogrzewano przez sześć godzin w temperaturze 60°C. Po danym czasie reakcji określono konwersję heptametylotrisiloksanu i wydajność (3-butyloksypropylo)metylobis(trimetylosiloksy)silanu za pomocą chromatografii gazowej. Uzyskano wydajność 97% (GC). W celu usunięcia katalizatora z układu mieszaninę poreakcyjną zdekantowano, a następnie wydestylowano produkt. Przy konwersji 99%, z wydajnością 97% uzyskano (3-butyloksypropylo)metylobis(trimetylosiloksy)silan.
P r z y k ł a d XIII
W kolbie szklanej, dwuszyjnej, okrągłodennej o pojemności 100 mL, zaopatrzonej w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne, umieszczono w atmosferze gazu obojętnego (argonu) katalizator [(ESiO)(ESiOX)Rh(cod)] (Aerosil 200) 0.036 g (1,48x10-5 mola) otrzymany jak w przykładzie I, a następnie poli(metylowodoro)siloksan 32 mL (0,15 mola) oraz eter allilowo-butylowy 32 mL (0,22 mola). Mieszaninę reakcyjną ogrzewano przez jedną godzinę w temperaturze 100°C. Po tym czasie mieszaninę poreakcyjną zdekantowano, analiza 1H NMR wykazała 99% konwersję polisiloksanu i selektywne wytworzenie produktu hydrosililowania - poli[(3-butyloksypropylometylo)(dimetylo)siloksanu]. Po zdekantowaniu mieszaniny poreakcyjnej do kolby zawierającej katalizator wprowadzono nową porcję substratów i powtórzono cykl reakcyjny, zastosowany układ katalityczny umożliwiał dwukrotne powtórzenie reakcji bez spadku aktywności.
P r z y k ł a d XIV
W kolbie szklanej, dwuszyjnej, okrągłodennej o pojemności 50 mL, zaopatrzonej w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne, umieszczono w atmosferze gazu obojętnego (argonu) katalizator [(HSiO)Rh(cod)(PCy3)] (Aerosil 200) 0.025 g (3,1x10-6 mola) otrzymany jak w przykładzie V, a następnie poli(metylowodoro)siloksan 6,8 mL (3,1x10-2 mola) oraz eter allilowo-butylowy 6,8 mL (4,7x10-2 mola). Mieszaninę reakcyjną ogrzewano przez jedną godzinę w temperaturze 100°C. Po tym czasie analiza 1H NMR wykazała 99% konwersję polisiloksanu i selektywne wytworzenie produktu hydrosililowania poli[(3-butyloksypropylometylo)(dimetylo)siloksanu].
P r z y k ł a d XV
W kolbie szklanej, dwuszyjnej, okrągłodennej o pojemności 50 mL, zaopatrzonej w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne, umieszczono w atmosferze gazu obojętnego (argonu) katalizator [(ESiO)(ESiOX)Rh(cod)] (Aerosil 200) 0.021 g (8,6x10-6 mola) otrzymany jak w przykładzie I, a na6
PL 208 938 B1 stępnie kolejno dekan 3 mL (wzorzec wewnętrzny), heptametylotrisiloksan 23 mL (8,6x10-2 mola) oraz allilobenzen 12,5 mL (9,4x10-2 mola). Mieszaninę reakcyjną ogrzewano przez jedną godzinę w temperaturze 100°C. Po danym czasie reakcji określono konwersję heptametylotrisiloksanu i wydajność (3-fenylopropylo)metylobis(trimetylosiloksy)silanu za pomocą chromatografii gazowej. Uzyskano wydajność 90% (GC). W celu usunięcia katalizatora z układu mieszaninę poreakcyjną zdekantowano, a nastę pnie wydestylowano produkt. Przy konwersji 92%, z wydajno ś cią 90% uzyskano (3-fenylopropylo)metylobis(trimetylosiloksy)silan. Strukturę otrzymanego (3-fenylopropylo)metylobis(trimetylosiloksy)silanu potwierdzono za pomocą analizy spektroskopowej 1H i 13C NMR.
P r z y k ł a d XVI
W kolbie szklanej, dwuszyjnej, okrą g łodennej o pojemnoś ci 50 mL, zaopatrzonej w chł odnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne, umieszczono w atmosferze gazu obojętnego (argonu) katalizator
[(ESiO)(ESiOX)Rh(cod)] (Aerosil 200) 0.019 g (7,8x10-6 mola) otrzymany jak w przykładzie I, a następnie poli(metylowodoro)siloksan 17 mL (7,8x10-2 mola) oraz allilobenzen 11 mL (8,3x10-2 mola). Mieszaninę reakcyjną ogrzewano przez jedną godzinę w temperaturze 100°C. Po tym czasie analiza 1H NMR wykazała 99% konwersję polisiloksanu i selektywne wytworzenie produktu hydrosililowania poli[(3-fenylopropylometylo)(dimetylo)siloksanu].
P r z y k ł a d XVII
W kolbie szklanej, dwuszyjnej, okrągłodennej o pojemności 50 mL, zaopatrzonej w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne, umieszczono w atmosferze argonu katalizator [(HSiO)Rh(cod)(PCy3)] (Aerosil 200) 0.04 g (5x10-6 mola) otrzymany jak w przykładzie V, a następnie poli(metylowodoro)siloksan 10,8 mL (4,9x10-2 mola) oraz allilobenzen 7 mL (5,3x10-2 mola). Mieszaninę reakcyjną ogrzewano przez jedną godzinę w temperaturze 100°C. Po tym czasie analiza 1H NMR wykazała 95% konwersję polisiloksanu i selektywne wytworzenie produktu hydrosililowania - poli{(3-fenylopropylometylo)(dimetylo)siloksanu}.
P r z y k ł a d XVIII
W kolbie szklanej, dwuszyjnej, okrągłodennej o pojemności 50 mL, zaopatrzonej w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne, umieszczono w atmosferze argonu katalizator [(HSiO)(ESiOX)Rh(cod)] (Aerosil 200) 0.006 g (2,4x10-6 mola) otrzymany jak w przykładzie I, a następnie kolejno dekan 1 mL (wzorzec wewnętrzny), heptametylotrisiloksan 6,5 mL (2,4x10-2 mola) oraz 4-allilo-1,2-dimetoksybenzen 4,5 mL (2,6x10-2 mola). Mieszaninę reakcyjną ogrzewano przez jedną godzinę w temperaturze 100°C. Po danym czasie reakcji określono konwersję heptametylotrisiloksanu i wydajność (3-(3,4-dimetoksyfenylo)propylo)metylobis(trimetylosiloksy)silanu za pomocą chromatografii gazowej. Uzyskano wydajność 90% (GC). W celu usunięcia katalizatora z układu mieszaninę poreakcyjną zdekantowano, a następnie wy destylowano produkt. Przy konwersji 99%, z wydajnością 90% uzyskano (3-(3,4-dimetoksyfenylo)propylo)metylobis(trimetylosiloksy)silan. Po zdekantowaniu mieszaniny poreakcyjnej do kolby zawierającej katalizator wprowadzono nową porcję substratów i powtórzono cykl reakcyjny, zastosowany układ katalityczny umożliwiał ośmiokrotne powtórzenie reakcji bez spadku aktywności. Strukturę [3-(3,4-dimetoksyfenylo)propylo]metylobis(trimetylosiloksy)silanu potwierdzono za pomocą analizy spektroskopowej 1H i 13C NMR.
P r z y k ł a d XIX
W kolbie szklanej, dwuszyjnej, okrągłodennej o pojemności 100 mL, zaopatrzonej w chłodnicę zwrotną i mieszadło magnetyczne, umieszczono w atmosferze argonu katalizator [(HSiO)(HSiOX)Rh(cod)] (Aerosil 200) 0.036 g (1,48x10-5 mola) otrzymany jak w przykładzie I, a następnie poli(metylowodoro)siloksan 32 mL (0,15 mola) oraz 4-allilo-1,2-dimetoksybenzen 28 mL (0,16 mola). Mieszaninę reakcyjną ogrzewano przez jedną godzinę w temperaturze 100°C. Po tym czasie mieszaninę poreakcyjną zdekantowano, analiza 1H NMR wykazała 85% konwersję polisiloksanu i selektywne wytworzenie produktu hydrosililowania - poli{((3-(3,4-dimetoksyfenylo)propylo)metylo)(dimetylo)siloksanu}. Po zdekantowaniu mieszaniny poreakcyjnej do kolby zawierającej katalizator wprowadzono nową porcję substratów i powtórzono cykl reakcyjny, zastosowany układ katalityczny umożliwiał dziewięciokrotne powtórzenie reakcji bez spadku aktywności.

Claims (1)

  1. Sposób otrzymywania modyfikowanych polisiloksanów, o ogólnym wzorze 1, w którym R1 oznacza grupę alkoksylową, glicydoksylową, fenoksylową lub fenylową, n przyjmuje wartości od 1 do 25 a m - od 0 do 50, w wyniku katalitycznej reakcji hydrosililowania olefin o ogólnym wzorze 2, w którym R1 ma wyżej podane znaczenie, z poli(metylowodoro)siloksanami o ogólnym wzorze 3, w którym m i n mają wyżej podane znaczenie, znamienny tym, że jako katalizator stosuje się heterogenizowany siloksylowy kompleks rodu(I) o ogólnym wzorze 4, w którym dien oznacza cyklooktadien, norbornadien lub tetrafluorobenzobarrelen, a L oznacza ligand fosfinowy o ogólnym wzorze 5, w którym
    R2 oznacza grupę alkilową lub fenylową lub kolejną jednostkę ^SiOX z powierzchni krzemionki o ogólnym wzorze 6, gdzie X oznacza atom wodoru lub krzemu, przy czym reakcję prowadzi się w atmosferze gazu obojętnego, w temperaturze od 60 do 100°C.
PL381556A 2006-09-16 2007-01-19 Sposób otrzymywania modyfikowanych polisiloksanów PL208938B1 (pl)

Priority Applications (5)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL381556A PL208938B1 (pl) 2007-01-19 2007-01-19 Sposób otrzymywania modyfikowanych polisiloksanów
EP07834892.7A EP2073932B1 (en) 2006-09-16 2007-09-12 Heterogenized rhodium complexes, methods of their synthesis and application as hydrosilylation catalysts
PCT/PL2007/000064 WO2008033043A1 (en) 2006-09-16 2007-09-12 New heterogenized rhodium complexes, methods of their synthesis and application as hydrosilylation catalysts
US12/310,967 US8049024B2 (en) 2006-09-16 2007-09-12 Heterogenized rhodium complexes, methods of their synthesis and application as hydrosilylation catalysts
PL07834892T PL2073932T3 (pl) 2006-09-16 2007-09-12 Heterogenizowane kompleksy rodu, sposób ich wytwarzania oraz ich zastosowanie jako katalizatorów procesów hydrosililowania

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL381556A PL208938B1 (pl) 2007-01-19 2007-01-19 Sposób otrzymywania modyfikowanych polisiloksanów

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL381556A1 PL381556A1 (pl) 2008-07-21
PL208938B1 true PL208938B1 (pl) 2011-06-30

Family

ID=43035746

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL381556A PL208938B1 (pl) 2006-09-16 2007-01-19 Sposób otrzymywania modyfikowanych polisiloksanów

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL208938B1 (pl)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
PL442996A1 (pl) * 2022-11-30 2024-06-03 Uniwersytet Im. Adama Mickiewicza W Poznaniu Nowe dwufunkcyjne i trójfunkcyjne sferokrzemiany, sposób otrzymywania oraz zastosowanie jako emulgator i czynnik absorbujący promieniowanie UV
PL442995A1 (pl) * 2022-11-30 2024-06-03 Uniwersytet Im. Adama Mickiewicza W Poznaniu Nowe dwufunkcyjne i trójfunkcyjne polisiloksany, sposób otrzymywania oraz zastosowanie jako czynnik absorbujący promieniowanie UV i emulgator w układach olej-woda

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
PL442996A1 (pl) * 2022-11-30 2024-06-03 Uniwersytet Im. Adama Mickiewicza W Poznaniu Nowe dwufunkcyjne i trójfunkcyjne sferokrzemiany, sposób otrzymywania oraz zastosowanie jako emulgator i czynnik absorbujący promieniowanie UV
PL442995A1 (pl) * 2022-11-30 2024-06-03 Uniwersytet Im. Adama Mickiewicza W Poznaniu Nowe dwufunkcyjne i trójfunkcyjne polisiloksany, sposób otrzymywania oraz zastosowanie jako czynnik absorbujący promieniowanie UV i emulgator w układach olej-woda
PL248845B1 (pl) * 2022-11-30 2026-02-02 Univ Im Adama Mickiewicza W Poznaniu Nowe dwufunkcyjne i trójfunkcyjne polisiloksany, sposób ich wytwarzania oraz ich zastosowanie jako czynnik absorbujący promieniowanie UV i emulgator w układach olej-woda

Also Published As

Publication number Publication date
PL381556A1 (pl) 2008-07-21

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Marciniec Catalysis by transition metal complexes of alkene silylation–recent progress and mechanistic implications
EP1904557B2 (en) Aldehyde functional siloxanes
WO2001046295A1 (en) Polyhedral oligomeric-silsesquioxanes, -silicates and -siloxanes bearing ring-strained olefinic functionalities
KR100797649B1 (ko) 트리유기실록시기를 갖는 유기폴리실록산의 제조 방법
CA2128341A1 (en) Homogeneous hydrosilylation catalysts
EP3406616B1 (en) Novel isocyanide compound and hydrosilylation reaction catalyst
EP0576246B1 (en) Silicone polyether copolymers
CN118265742A (zh) 由钴络合物催化的氢化硅烷化方法
CN118284465A (zh) 由铁络合物催化的氢化硅烷化方法
US20020068807A1 (en) Method for preparing silicone oils by hydrosilylation with polyorganohydrogenosiloxanes and units containing at least one hydrocarbon ring including an oxygen atom, in the presence of a heterogeneous catalytic composition
CN100390219C (zh) 在催化金属络合物的存在下通过氢化硅烷化含有至少一个其中包括氧原子的烃环的合成子来制备硅油的方法
PL208938B1 (pl) Sposób otrzymywania modyfikowanych polisiloksanów
KR100782094B1 (ko) 실란올기를 갖는 유기폴리실록산의 제조 방법
US5041591A (en) Organopolysiloxane and method for its preparation
Ganicz et al. The effectiveness of rhodium (I),(II) and (III) complexes as catalysts in hydrosilylation of model olefin and polyether with triethoxysilane and poly (dimethylsiloxane-co-methylsiloxane)
JPH0616812A (ja) 三官能性の水素化シロキサン流体
US8049024B2 (en) Heterogenized rhodium complexes, methods of their synthesis and application as hydrosilylation catalysts
CN114901669B (zh) 乙烯基官能化氯硅烷和乙基官能化氯硅烷的选择性制备
KR101124032B1 (ko) 수소규소화 방법
PL211521B1 (pl) Sposób otrzymywania modyfikowanych polisiloksanów
KR20190125400A (ko) 아미노프로필알콕시실란의 제조 방법
PL213717B1 (pl) Sposób modyfikacji polisiloksanów w obecności immobilizowanych kompleksów rodu
PL198290B1 (pl) Sposób otrzymywania modyfikowanych (poli)siloksanów
WO2010147227A1 (en) Method of producing a polyether-modified organopolysiloxane
PL217838B1 (pl) Sposób otrzymywania modyfikowanych oligosilseskwioksanów klatkowych