PL212217B1 - Alkaline ionic liquids - Google Patents

Alkaline ionic liquids

Info

Publication number
PL212217B1
PL212217B1 PL390922A PL39092210A PL212217B1 PL 212217 B1 PL212217 B1 PL 212217B1 PL 390922 A PL390922 A PL 390922A PL 39092210 A PL39092210 A PL 39092210A PL 212217 B1 PL212217 B1 PL 212217B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
ionic liquids
nmr
basic
anion
alkaline ionic
Prior art date
Application number
PL390922A
Other languages
Polish (pl)
Other versions
PL390922A1 (en
Inventor
Janusz Nowicki
Marcin Muszyński
Original Assignee
Inst Ciężkiej Syntezy Organicznej Blachownia
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Inst Ciężkiej Syntezy Organicznej Blachownia filed Critical Inst Ciężkiej Syntezy Organicznej Blachownia
Priority to PL390922A priority Critical patent/PL212217B1/en
Publication of PL390922A1 publication Critical patent/PL390922A1/en
Publication of PL212217B1 publication Critical patent/PL212217B1/en

Links

Landscapes

  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku są zasadowe ciecze jonowe - wodorotlenki cyklicznych amidyn mogące znaleźć zastosowanie w procesach z katalizą zasadową, szczególnie kondensacji czy transestryfikacji.The subject of the invention are basic ionic liquids - cyclic amidine hydroxides that can be used in processes with base catalysis, especially condensation or transesterification.

Ciecze jonowe są przedmiotem dużego zainteresowania już od blisko 20 lat. Zainteresowanie to wynika z ich specyficznych właściwości, które przekładają się na decydujący wpływ na przebieg wielu reakcji chemicznych. Od czasu ich odkrycia są przedmiotem licznych prac o charakterze badawczym i technologicznych. Możliwości ich wykorzystania w chemii są ogromne, co zostało opisane w licznych publikacjach i monografiach [na przykład P. Wassercheid, T. Welton (Eds) Ionic Liquids in Synthesis, Wiley-WCH, Weinheim, 2003]. Początkowo były wykorzystywane jako specyficzne rozpuszczalniki dla właściwych katalizatorów. Ponieważ z reguły nie mieszają się z substratami stanowiły bardzo atrakcyjną grupę związków korzystnie wpływających na przebieg wielu reakcji. Pierwsze ciecze jonowe, oparte na N-metyloimidazolu, miały charakter neutralny. Jednak dalsze prace pozwoliły na otrzymanie cieczy jonowych, początkowo kwaśnych a później i zasadowych. Ich właściwości kwasowe czy zasadowe wynikały z charakteru zarówno anionu jak i kationu.Ionic liquids have been of great interest for nearly 20 years. This interest results from their specific properties, which translate into a decisive influence on the course of many chemical reactions. Since their discovery, they have been the subject of numerous research and technological works. The potential for their use in chemistry is enormous, as has been described in numerous publications and monographs [for example, P. Wassercheid, T. Welton (Eds) Ionic Liquids in Synthesis, Wiley-WCH, Weinheim, 2003]. Initially, they were used as specific solvents for specific catalysts. As they usually do not mix with the starting materials, they constituted a very attractive group of compounds that favorably influenced the course of many reactions. The first ionic liquids, based on N-methylimidazole, were neutral. However, further work made it possible to obtain ionic liquids, initially acidic and later alkaline. Their acidic or basic properties resulted from the nature of both anion and cation.

Kwasowe ciecze jonowe można otrzymać w wyniku wprowadzenia do cząsteczki anionu wodorosiarczanowego, metylosiarczanowego czy fosforanowego. W efekcie otrzymuje się ciecze jonowe zawierające protonowane aminy (na przykład anion metyloimidazoliniowy czy pirolidiniowy) jako kationy.Acidic ionic liquids can be obtained by introducing a bisulfate, methyl sulfate or phosphate anion into a molecule. As a result, ionic liquids are obtained containing protonated amines (e.g. methylimidazoline or pyrrolidinium anion) as cations.

Oddzielną grupę kwasowych cieczy jonowych stanowią ciecze jonowe zawierające aniony chloroglinianowe. Kwasowe ciecze jonowe są dobrymi katalizatorami dla wielu procesów na przykład estryfikacji [Fraga-Dubreuil J. i współpracownicy Catal. Commun. 2002, 3,185] czy acetalizacji [Sonu G.N. Catal. Commun. 2007, 8,1323].A separate group of acidic ionic liquids are ionic liquids containing chloroaluminate anions. Acidic ionic liquids are good catalysts for many processes, for example esterification [Fraga-Dubreuil J. et al. Catal. Commun. 2002, 3,185] or acetalization [Sonu G.N. Catal. Commun. 2007, 8,1323].

W porównaniu do kwasowych i obojętnych cieczy jonowych, szeroko opisywanych w literaturze, zasadowe ciecze jonowe są znacznie rzadsze, co opisuje Hajipour w pracy przeglądowej z tego tematu [J. Iran Chem. Soc. 2009, 6, 647].Compared to the acidic and neutral ionic liquids widely described in the literature, basic ionic liquids are much rarer, as described by Hajipour in a review on this topic [J. Iran Chem. Soc. 2009, 6, 647].

Zasadowość cieczy jonowych może wynikać zarówno z charakteru kationu jak i anionu. Wiadomo było, że ciecze jonowe zawierające kation imidazoliniowy są niestabilne w środowisku zasadowym. W roku 2003 Seddon opatentował stabilną, zasadową ciecz jonową - wodorotlenek 2,3-dimetyloimidazoliniowy [US patent 6774240] a w dwa lata później Ranu opisał wodorotlenek metylobutyloimidazoliniowy [Ranu B.C. i współpracownicy Org. Lett., 2005, 7, 3049]. Opisane wodorotlenki okazały się stabilne w warunkach katalizy zasadowej i wykazywały wysoką aktywność w reakcjach kondensacji Michaela [Ranu B.C. I współpracownicy Tetrahedron 2007, 63,776] czy Knoevenagel'a [Li J. i współpracownicy Chin. J. Org. Chem., 2007, 27,1296].Alkalinity of ionic liquids may result from both the nature of the cation and the anion. It was known that ionic liquids containing the imidazolinium cation are unstable in an alkaline environment. In 2003, Seddon patented a stable, basic ionic liquid - 2,3-dimethylimidazoline hydroxide [US Patent 6,774,240], and two years later Ranu described methylbutylimidazoline hydroxide [Ranu B.C. and associates of Org. Lett., 2005, 7, 3049]. The described hydroxides proved to be stable under base catalysis and showed high activity in Michael condensation reactions [Ranu B.C. I collaborators Tetrahedron 2007, 63,776] or Knoevenagel [Li J. et al. Chin. J. Org. Chem., 2007, 27, 1296].

Zasadowe ciecze jonowe otrzymane z metyloimidazolu mogą mieć ograniczone zastosowanie wynikające ze stosunkowo niskiej zasadowości anionu. Dla N-metyloimidazolu wartość pKa wynosi około 7,8. Dla niektórych reakcji wymagających silnych zasad jako katalizatorów mogą one być mało aktywne. Znacznie wyższą zasadowością charakteryzują się cykliczne pochodne amidyny, w szczególności 1,5-diazabicyklo[4.3.0]non-5-en (DBN) i 1,8-diazabicyklo[5.4.0]undec-7-en (DBU). Dla obu pochodnych amidyny wartość pKa wynosi około 24. Ciecze jonowe, w których kationem jest DBU opisał Ying [Chem. Res. Chin. Univ., 2009, 25, 876]. Jako anion użyto anionu mleczanowego.The basic ionic liquids obtained from methylimidazole may have limited use due to the relatively low basicity of the anion. For N-methylimidazole, the pKa is about 7.8. For some reactions requiring strong bases as catalysts, they may be inactive. Cyclic amidine derivatives, in particular 1,5-diazabicyclo [4.3.0] non-5-ene (DBN) and 1,8-diazabicyclo [5.4.0] undec-7-ene (DBU), are much more basic. For both amidine derivatives the pKa value is about 24. Ionic liquids in which the cation is DBU are described by Ying [Chem. Res. China. Univ., 2009, 25, 876]. The lactate anion was used as the anion.

Celem wynalazku było opracowanie zasadowej cieczy jonowej przydatnej w procesach kondensacji i transestryfikacji.The aim of the invention was to develop a basic ionic liquid useful in condensation and transesterification processes.

Nieoczekiwanie okazało się, że wodorotlenki otrzymane z cyklicznych amidyn o wzorze podanym poniżej spełniają kryterium zasadowych cieczy jonowych o wysokiej zasadowości.It was surprisingly found that hydroxides obtained from cyclic amidines of the formula given below fulfill the criterion of basic ionic liquids with high basicity.

OH gdzie R = C4 - C6, n = 1 - 3OH where R = C4 - C6, n = 1 - 3

Istota wynalazku polega na tym, że ciecze jonowe o wysokiej zasadowości posiadają wzórThe essence of the invention is that high-basicity ionic liquids have a formula

PL 212 217 B1PL 212 217 B1

gdzie R = C4 - C6, n = 1 - 3.where R = C4 - C6, n = 1 - 3.

Wodorotlenki amoniowe, pochodne 1,5-diazabicyklo[4.3.0]non-5-enu (DBN) i 1,8-diazabicyklo[5.4.0] undec-7-enu (DBU) są ciekłe w temperaturze pokojowej, więc posiadają cechy typowe jak dla cieczy jonowych.Ammonium hydroxides, derivatives of 1,5-diazabicyclo [4.3.0] non-5-ene (DBN) and 1,8-diazabicyclo [5.4.0] undec-7-ene (DBU) are liquid at room temperature, so they have the characteristics of typical as for ionic liquids.

Po wymianie anionit łatwo można oddzielić od wodnego roztworu wodorotlenku, który poddaje się końcowemu zatężaniu pod zmniejszonym ciśnieniem.After exchange, the anion exchanger can be easily separated from the aqueous hydroxide solution which is subjected to final concentration under reduced pressure.

P r z y k ł a d 1P r z k ł a d 1

Zasadowa ciecz jonowa posiada wzórThe basic ionic liquid has the formula

13 i charakterystykę przy pomocy analizy widm rezonansu magnetycznego 1H-NMR i 13C-NMR: 1H-NMR (500MHz, DMSO-d6)(ppm): 0.99 (3H, t, CH2CH3), 1.36-1.41 (2H, m, CH2CH3), 1.64-1.69 (2H, m, CH2CH2CH2), 2.08-2.13 (2H, m), 3.06 (2H, t), 3.30(1H, s, OH), 3.42-3.48 (6H, m), 3.75 (2H, t); 13C-NMR (120 MHz, DMSO-d6)(ppm): 14.2 (CH2CH3), 19.4, 20.2, 20.9 (CH2CH3), 30.7, 31.5 (CH2CH2CH2), 43.6, 45.8, 54.2 (N-CH2-butyl), 55.5, 164.9 (N-CH2-N).13 and the characteristic spectral analysis using nuclear magnetic resonance 1 H-NMR and 13 C-NMR: 1 H-NMR (500MHz, DMSO-d6) (ppm): 0.99 (3H, t, CH2CH3), 1.36-1.41 (2H, m , CH2CH3), 1.64-1.69 (2H, m, CH2CH2CH2), 2.08-2.13 (2H, m), 3.06 (2H, t), 3.30 (1H, s, OH), 3.42-3.48 (6H, m), 3.75 (2H, t); 13 C-NMR (120 MHz, DMSO-d6) (ppm): 14.2 (CH2CH3), 19.4, 20.2, 20.9 (CH2CH3), 30.7, 31.5 (CH2CH2CH2), 43.6, 45.8, 54.2 (N-CH2-butyl), 55.5, 164.9 (N-CH2-N).

P r z y k ł a d 2P r z k ł a d 2

Zasadowa ciecz jonowa posiada wzórThe basic ionic liquid has the formula

13 i charakterystykę przy pomocy analizy widm rezonansu magnetycznego 1H-NMR i 13C-NMR: 1H-NMR (500MHz, DMSO-d6)(ppm): 0.99(3H, t, CH2CH3), 1.37-1.42(6H, m, 3xCH2-heksyl), 1.61-1.70(4H, m), 1.75(2H, m), 1.80(2H, m), 2.10(2H, m), 3.34(1 H, s, OH), 3.51-3.58(6H, m), 3.68(2H, t) 13C-NMR (120 MHz, DMSO-d6)(ppm): 14.2 (CH2CH3), 20.9, 21.3, 23.8, 24.4, 24.5, 27.3, 27.4, 29.2, 29.7, 29.8, 31.9,32.7, 48.4, 50.4, 54.9, 55.1, 56.1 (N-CH2-heksyl).13 and the characteristic spectral analysis using nuclear magnetic resonance 1 H-NMR and 13 C-NMR: 1 H-NMR (500MHz, DMSO-d6) (ppm): 0.99 (3H, t, CH2CH3), 1.37-1.42 (6H, m , 3xCH2-hexyl), 1.61-1.70 (4H, m), 1.75 (2H, m), 1.80 (2H, m), 2.10 (2H, m), 3.34 (1H, s, OH), 3.51-3.58 ( 6H, m), 3.68 (2H, t) 13 C-NMR (120 MHz, DMSO-d6) (ppm): 14.2 (CH2CH3), 20.9, 21.3, 23.8, 24.4, 24.5, 27.3, 27.4, 29.2, 29.7, 29.8, 31.9, 32.7, 48.4, 50.4, 54.9, 55.1, 56.1 (N-CH2-hexyl).

Claims (1)

Zasadowe ciecze jonowe o wysokiej zasadowości, znamienne tym, że posiadają wzór gdzie R = C4 - C6, n = 1 - 3.Basic ionic liquids of high basicity, characterized in that they have the formula where R = C 4 - C 6 , n = 1 - 3.
PL390922A 2010-04-06 2010-04-06 Alkaline ionic liquids PL212217B1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL390922A PL212217B1 (en) 2010-04-06 2010-04-06 Alkaline ionic liquids

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL390922A PL212217B1 (en) 2010-04-06 2010-04-06 Alkaline ionic liquids

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL390922A1 PL390922A1 (en) 2011-10-10
PL212217B1 true PL212217B1 (en) 2012-08-31

Family

ID=44838375

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL390922A PL212217B1 (en) 2010-04-06 2010-04-06 Alkaline ionic liquids

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL212217B1 (en)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN103406146A (en) * 2013-07-16 2013-11-27 常州大学 Preparation method of immobilized alkaline ionic liquid catalyst

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN103406146A (en) * 2013-07-16 2013-11-27 常州大学 Preparation method of immobilized alkaline ionic liquid catalyst
CN103406146B (en) * 2013-07-16 2016-03-09 常州大学 Preparation method of immobilized alkaline ionic liquid catalyst

Also Published As

Publication number Publication date
PL390922A1 (en) 2011-10-10

Similar Documents

Publication Publication Date Title
RU2563242C2 (en) Obtaining bicyclic guanidine salts in aqueous medium
RU2014136174A (en) METHOD FOR PRODUCING ZEOLITE MATERIAL
US7910078B2 (en) Method of capturing carbon dioxide from gas streams
Deng et al. Investigation of furoate-based ionic liquid as efficient SO 2 absorbent
BR112018016770B1 (en) CONTINUOUS PROCESS FOR PREPARING PROPYLENE OXIDE, AND METHOD FOR INCREASING THE PROPYLENE OXIDE SELECTIVITY OF A CATALYST
CN105358536B (en) partial stream distillation
CN109761851A (en) A kind of preparation method of isophthalodinitrile
PL212217B1 (en) Alkaline ionic liquids
CN103373980B (en) Method for synthesizing trioxymethylene
CN101550069B (en) Method for synthesizing propylene glycol methyl ether
PL212218B1 (en) Process for the preparation of basic ionic liquids
PL212220B1 (en) Alkaline ionic liquids
CN113905797A (en) Liquid chromatography-based separation method for amines
CN101328128B (en) Preparation of sulfuric acid ester ion liquid
JP6803703B2 (en) A solid catalyst for dehydration of mannitol, and a method for producing 2,5-sorbitan and / or isomannide using this catalyst.
CN103232410A (en) Method for preparing 2-amino benzothiazine
CN103992208B (en) A kind of Y zeolite of modification catalyzes and synthesizes the method for 2-t-butyl-p-cresol
Adam et al. Nucleophilic and acid catalyst behavior of a protic ionic liquid in a molecular reaction media. Part 1
PL215675B1 (en) Alkaline ionic liquids
Pouramiri et al. An Efficient, Three-Component Synthesis of 3, 4-Di Hydropyrimidin-2 (1H)-Ones Using LaCl3/ClCH2COOH as Environmentally Benign and Green Catalytic System
PL212261B1 (en) Process for the preparation of basic ionic liquids
ES2366838B2 (en) "ONE POT" PROCEDURE FOR OBTAINING THE DIONA DE HAJOS
PL214830B1 (en) Process for the preparation of basic ionic liquids
Hajipour et al. Oxidation of benzylic alcohols to their corresponding carbonyl compounds using ceric ammonium nitrate (CAN)/Brönsted acidic ionic liquid
RU2818916C1 (en) Method of production of nitrilotrimethylenephosphonic acid