PL212924B1 - Chromophore copolymers of derivatives of 2-methylprop-2-enane[(2S)-1-phenylpyrrolidine-2-yl] methyl and process for the preparation thereof - Google Patents

Chromophore copolymers of derivatives of 2-methylprop-2-enane[(2S)-1-phenylpyrrolidine-2-yl] methyl and process for the preparation thereof

Info

Publication number
PL212924B1
PL212924B1 PL394763A PL39476311A PL212924B1 PL 212924 B1 PL212924 B1 PL 212924B1 PL 394763 A PL394763 A PL 394763A PL 39476311 A PL39476311 A PL 39476311A PL 212924 B1 PL212924 B1 PL 212924B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
methyl
methylprop
phenyl
pyrrolidin
enoate
Prior art date
Application number
PL394763A
Other languages
Polish (pl)
Inventor
Sonia Zielinska
Krzysztof Kolman
Stanisław Kucharski
Original Assignee
Politechnika Wroclawska
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Politechnika Wroclawska filed Critical Politechnika Wroclawska
Priority to PL394763A priority Critical patent/PL212924B1/en
Publication of PL212924B1 publication Critical patent/PL212924B1/en

Links

Landscapes

  • Macromolecular Compounds Obtained By Forming Nitrogen-Containing Linkages In General (AREA)
  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku są chromoforowe kopolimery pochodnych 2-metyloprop-2-enianu [(2S)-1-fenylopirolidyn-2-ilo]metylu oraz sposób ich otrzymywania znajdujące zastosowanie w optyce nieliniowej oraz optycznym przetwarzaniu informacji.The subject of the invention is chromophore copolymers of [(2S) -1-phenylpyrrolidin-2-yl] methyl 2-methylprop-2-enate derivatives and a method of their preparation for nonlinear optics and optical information processing.

Z polskiego opisu patentowego nr 203038 znane są chromoforowe kopolimery metakrylowe zawierające chromoforowe i niechromoforowe mery metakrylowe rozmieszczone w sposób nieuporządkowany w łańcuchu głównym polimeru, z ugrupowaniem diazenylowym w łańcuchu bocznym polimeru. Wynalazek ten opisuje również sposób wytwarzania tych kopolimerów, polegający na sprzęganiu soli diazoniowej wytworzonej uprzednio z 4-nitroaniliny, 4-[N-(5-metyloizoksazol-3-ylo)]sulfonamidoaniliny, 4-[N-(1,3-tiazol-2-ilo)]sulfonamidoaniliny, 4-[N-(pirymidyn-2-ylo)sulfonamidoaniliny, 4-[N-(4,6-dimetylopirymidyn-2-ylo)]sulfonamidoaniliny lub 4-[N-(2,6-dimetylopirymidyn-4-ylo)]sulfonamidoaniliny, z niechromoforowym poli[2-metyloakrylanem 2-{alkilo(fenylo)amino}etylu], poli[[2-metyloakrylanem-2-{alkilo(fenylo)amino}etylu]-co-[2-metyloakrylanem metylu]], poli[[2-metyloakrylanem 2-{alkilo(fenylo)amino}etylu]-co-[2-metyloakrylanem etylu]] lub poli[[2-metyloakrylanem 2-{alkilo(fenylo)amino}etylu]-co-[2-metyloakrylanem n-butylu]]. Reakcję sprzęgania prowadzi się w temperaturze od 0 do +5°C, w mieszaninie rozpuszczalników zawierającej kwas octowy, kwas propionowy oraz wodę i w obecności bezwodnego octanu sodowego, natomiast otrzymany chromoforowy kopolimer metakrylowy wydziela się przez wylanie mieszaniny poreakcyjnej do nierozpuszczalnika kopolimeru, odsącza i suszy.Polish patent specification No. 203038 describes methacrylic chromophore copolymers containing chromophore and non-chromophore methacrylic units distributed in a random manner in the polymer backbone, with a diazenyl moiety in the polymer side chain. This invention also describes a process for the preparation of these copolymers by coupling a diazonium salt previously prepared from 4-nitroaniline, 4- [N- (5-methylisoxazol-3-yl)] sulfonamidoaniline, 4- [N- (1,3-thiazol- 2-yl)] sulfonamidoaniline, 4- [N- (pyrimidin-2-yl) sulfonamidoaniline, 4- [N- (4,6-dimethylpyrimidin-2-yl)] sulfonamidoaniline or 4- [N- (2,6- dimethylpyrimidin-4-yl)] sulfonamidoaniline, with non-chromophoreic poly [2-methylacrylate 2- {alkyl (phenyl) amino} ethyl], poly [[2-methylacrylate-2- {alkyl (phenyl) amino} ethyl] -co- [ Methyl 2-methylacrylate]], poly [[2-methylacrylate 2- {alkyl (phenyl) amino} ethyl] -co- [ethyl 2-methylacrylate]] or poly [[2-methylacrylate 2- {alkyl (phenyl) amino} ethyl] -co- [n-butyl 2-methylacrylate]]. The coupling reaction is carried out at a temperature of 0 to + 5 ° C, in a solvent mixture containing acetic acid, propionic acid and water, and in the presence of anhydrous sodium acetate, while the obtained methacrylic chromophore copolymer is separated by pouring the reaction mixture into a non-solvent for the copolymer, filtering and drying.

Znane są z polskiego opisu patentowego nr 206059 kopoliarylany chalkonowe z bocznymi grupami azowymi znajdujące zastosowanie w optyce nieliniowej oraz optoelektronice. Kopolimery te, według wynalazku, otrzymuje się w reakcji polikondensacji z katalizą przeniesienia międzyfazowego pomiędzy bisfenolem A, barwnikami chalkonowymi z bocznymi grupami azowymi i chlorkami tere- i/lub izoftalowymi w obecności katalizatora, którym jest chlorek tetraetylobenzyloamoniowy (TEBA-CI). Jako barwniki chalkonowe stosuje się 4,4-dihydroksy-3-(fenyloazo)chalkon, 3-etoksy-4,4-dihydroksy-3-(4-nitrofenyloazo)chalkon, 4,4-dihydroksy-3(metoksyazo)-3-nitrochalkon lub 4,4-dihydroksy-5-etoksy-3-(4-nitrofenyloazo)chalkon. Barwniki te otrzymuje się w dwuetapowym procesie, pierwszym etapem jest reakcja sprzęgania odpowiednich soli diazoniowych z 4-hydroksybenzaldehydem, 3-etoksy-4-hydroksybenzaldehydem lub 4-hydroksyacetofenonem w roztworze wodorotlenku sodu w obecności węglanu sodu w temperaturze 0-10°C, w ciągu kilku godzin. Kolejny etap to reakcja kondensacji aldolowej odpowiednich produktów pośrednich z 4-hydroksybenzaldehydem lub 4-hydroksyacetofenonem w środowisku kwaśnym, najkorzystniej w metanolowym roztworze gazowego chlorowodoru.Chalcone copolyarylates with side azo groups are known from the Polish patent specification No. 206059 and are used in nonlinear optics and optoelectronics. These copolymers according to the invention are prepared by a polycondensation reaction with phase transfer catalysis between bisphenol A, chalcone dyes with side azo groups and tere- and / or isophthalic chlorides in the presence of a tetraethylbenzyl ammonium chloride (TEBA-Cl) catalyst. The chalcone dyes used are 4,4-dihydroxy-3- (phenylazo) chalcone, 3-ethoxy-4,4-dihydroxy-3- (4-nitrophenylazo) chalcone, 4,4-dihydroxy-3 (methoxyazo) -3- nitroquinone or 4,4-dihydroxy-5-ethoxy-3- (4-nitrophenylazo) chalcone. These dyes are obtained in a two-step process, the first step is the coupling reaction of the appropriate diazonium salts with 4-hydroxybenzaldehyde, 3-ethoxy-4-hydroxybenzaldehyde or 4-hydroxyacetophenone in sodium hydroxide solution in the presence of sodium carbonate at 0-10 ° C during several hours. The next step is the aldol condensation reaction of the appropriate intermediates with 4-hydroxybenzaldehyde or 4-hydroxyacetophenone in an acid medium, most preferably in methanolic hydrogen chloride gas solution.

Nie są znane chromoforowe kopolimery pochodnych 2-metyloprop-2-enianu [(2S)-1-fenylopirolidyn-2-ilo]metylu stanowiące przedmiot wynalazku.The chromophore copolymers of [(2S) -1-phenylpyrrolidin-2-yl] methyl 2-methylprop-2-enate derivatives of the invention are not known.

Wynalazek dotyczy chromoforowych kopolimerów pochodnych 2-metyloprop-2-enianu [(2S)-1-fenylopirolidyn-2-ilo]metylu o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza grupę 4-benzonitrylową, 4-N-(5-metyloizoksazol-3-ilo)benzenosulfonamidową lub 4-N-(4,6-dimetylopirymidyn-2-ilo)benzenosulfonamidową, x oznacza liczbę merów 2-metyloprop-2-enianu [(2S)-1[4-[(E)-(4-cyjanofenylo)azo]fenylo]pirolidyn-2-ilo]metylu (2-metyloprop-2-enianu [(2S)-1-[4-[(E)-[4-[(5-metyloizoksazol-3-ilo)sulfamoilo]fenylo]azo]fenylo]pirolidyn-2-ilo]metylu lub 2-metyloprop-2-enianu [(2S)-1-[4-[(E)-[4-[(4,6-dimetylopirymidyn-2-ilo)sulfamoilo]fenylo]azo]fenylo]pirolidyn-2-ilo]metylu od 1 do 50, y oznacza liczbę merów 2-metyloprop-2-enianu [(2S)-1-(4-nitrofenylo)pirolidyn-2-ilo]metylu od 1 do 50.The invention relates to chromophore copolymers of [(2S) -1-phenylpyrrolidin-2-yl] methyl 2-methylprop-2-enate derivatives of general formula I, in which R is 4-benzonitrile, 4-N- (5-methylisoxazole-3 -yl) benzenesulfonamide or 4-N- (4,6-dimethylpyrimidin-2-yl) benzenesulfonamide, x is the number of 2-methylprop-2-enoate units [(2S) -1 [4 - [(E) - (4- cyanophenyl) azo] phenyl] pyrrolidin-2-yl] methyl (2-methylprop-2-enoate [(2S) -1- [4 - [(E) - [4 - [(5-methylisoxazol-3-yl) sulfamoyl ] phenyl] azo] phenyl] pyrrolidin-2-yl] methyl or [(2S) -1- [4 - [(E) - [4 - [(4,6-dimethylpyrimidin-2- yl) sulfamoyl] phenyl] azo] phenyl] pyrrolidin-2-yl] methyl from 1 to 50, y is the number of 2-methylprop-2-enoate units [(2S) -1- (4-nitrophenyl) pyrrolidin-2-yl ] methyl from 1 to 50.

Wynalazek dotyczy również sposobu wytwarzania chromoforowych kopolimerów pochodnych 2-metyloprop-2-enianu [(2S)-1-fenylopirolidyn-2-ilo]metylu o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza grupę 4-benzonitrylową, 4-N-(5-metyloizoksazol-3-ilo)benzenosulfonamidową lub 4-N-(4,6-dimetylopirymidyn-2-ilo)benzenosulfonamidową, x oznacza liczbę merów 2-metyloprop-2-enianu [(2S)-1-[4-[(E)-(4-cyjanofenylo)azo]fenylo]pirolidyn-2-ilo]metylu, 2-metyloprop-2-enianu [(2S)-1-[4-[(E)-[4-[(5-metyloizoksazol-3-ilo)sulfamoilo]fenylo]azo]fenylo]pirolidyn-2-ilo]metylu lub 2-metyloprop-2-enianu [(2S)-1-[4-[(E)-[4-[(4,6-dimetylopirymidyn-2-ilo)sulfamoilo]fenylo]azo]fenylo]pirolidyn-2-ilo]metylu od 1 do 50, y oznacza liczbę merów 2-metyloprop-2-enianu [(2S)-1-(4-nitrofenylo)pirolidyn-2-ilo]metylu od 1 do 50 polegający na tym, że chromoforowy monomer miesza się z komonomerem w postaci 2-metyloprop-2-enianu [(2S)-1-(4-nitrofenylo)pirolidyn-2-ilo]metylu w stosunku molowym od 1:9 do 9:1 w rozpuszczalniku organicznym wybranym spośród mieszaniny tetrahydrofuranu i γ-butyrolaktonu o zawartości 60% objętościowych tetrahydrofuranu, N,N-dimetyloformamidu oraz tetrahydrofuranu i poddaje rodnikowej kopolimeryzacji w obecności inicjatora rodnikowego wybranego z grupy: 2,2'-azobis(izobutyronitryl), 1,1'-azobis(cykloheksanokarbonitryl) oraz nadtlenek benzoilu w atmosferze gazu inertnego,The invention also relates to a process for the preparation of chromophore copolymers of [(2S) -1-phenylpyrrolidin-2-yl] methyl 2-methylprop-2-enate derivatives of general formula I, in which R is 4-benzonitrile, 4-N- (5- methylisoxazol-3-yl) benzenesulfonamide or 4-N- (4,6-dimethylpyrimidin-2-yl) benzenesulfonamide, x is the number of 2-methylprop-2-enoate units [(2S) -1- [4 - [(E) - (4-cyanophenyl) azo] phenyl] pyrrolidin-2-yl] methyl, 2-methylprop-2-enoate [(2S) -1- [4 - [(E) - [4 - [(5-methylisoxazol-3 -yl) sulfamoyl] phenyl] azo] phenyl] pyrrolidin-2-yl] methyl or 2-methylprop-2-enoate [(2S) -1- [4 - [(E) - [4 - [(4.6- dimethylpyrimidin-2-yl) sulfamoyl] phenyl] azo] phenyl] pyrrolidin-2-yl] methyl from 1 to 50, y is the number of 2-methylprop-2-enoate mers [(2S) -1- (4-nitrophenyl) pyrrolidine -2-yl] methyl from 1 to 50, wherein the chromophore monomer is mixed with the comonomer of [(2S) -1- (4-nitrophenyl) pyrrolidin-2-yl] methyl 2-methylprop-2-enoate in a molar ratio of from 1: 9 to 9: 1 in the organic solvent selected one from a mixture of tetrahydrofuran and γ-butyrolactone containing 60% by volume of tetrahydrofuran, N, N-dimethylformamide and tetrahydrofuran and is subjected to radical copolymerization in the presence of a radical initiator selected from the group: 2,2'-azobis (isobutyronitrile), 1,1'-azobis (cyclohexanecarbonitrile) and benzoyl peroxide in an inert gas atmosphere,

PL 212 924 B1PL 212 924 B1

Korzystnie reakcję kopolimeryzacji rodnikowej prowadzi się w temperaturze z zakresu 60 - 120°C.Preferably, the radical copolymerization reaction is carried out at a temperature in the range 60-120 ° C.

Korzystnie reakcję kopolimeryzacji prowadzi się w atmosferze azotu lub argonu.Preferably the copolymerization reaction is carried out under a nitrogen or argon atmosphere.

Korzystnie otrzymany kopolimer oczyszcza się przez ekstrakcję gorącym alkoholem metylowym lub gorącym alkoholem etylowym.Preferably the obtained copolymer is purified by extraction with hot methyl alcohol or hot ethyl alcohol.

Korzystnie do przyspieszenia koagulacji osadu kopolimeru wytrąconego z mieszaniny poreakcyjnej stosuje się chlorek sodu, chlorek amonu lub siarczan (Vl) amonu.Preferably, sodium chloride, ammonium chloride or ammonium sulphate (Vl) are used to accelerate the coagulation of the copolymer precipitate precipitated from the reaction mixture.

Przedmiot wynalazku przedstawiony jest w przykładach wytwarzania fotochromowych kopolimerów.The subject of the invention is illustrated in the examples of the preparation of photochromic copolymers.

P r z y k ł a d 1P r z k ł a d 1

Sposób wytwarzania poli(2-metyloprop-2-enianu) [(2S)-1-[4-[(E)-(4-cyjanofenylo)azo]fenylo]pirolidyn-2-ilo]metylu-co-2-metyloprop-2-enianu [(2S)-1-(4-nitrofenylo)pirolidyn-2-ilo]metylu) o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza grupę 4-benzonitrylową.Method for producing poly (2-methylprop-2-enoate) [(2S) -1- [4 - [(E) - (4-cyanophenyl) azo] phenyl] pyrrolidin-2-yl] methyl-co-2-methylprop- [(2S) -1- (4-nitrophenyl) pyrrolidin-2-yl] methyl) 2-enate of general formula I, wherein R is 4-benzonitrile.

33

W kolbie okrągłodennej o pojemności 50 cm3 umieszcza się 1,87 g (5 mmol) 2-metyloprop-2-enianu [(2S)-1-[4-[(E)-(4-cyjanofenylo)azo]fenylo]pirolidyn-2-ilo]metylu, 1,45 g (5 mmol) 2-metyloprop331.87 g (5 mmol) of 2-methylprop-2-enoate [(2S) -1- [4 - [(E) - (4-cyanophenyl) azo] phenyl] pyrrolidines are placed in a round bottom flask with a capacity of 50 cm 3 -2-yl] methyl, 1.45 g (5 mmol) 2-methylprop 33

-2-enianu [(2S)-1-(4-nitrofenylo)pirolidyn-2-ilo]metylu, 8 cm γ-butyrolaktonu oraz 12 cm tetrahydrofuranu i miesza do całkowitego rozpuszczenia monomerów. Kolbę łączy się z chłodnicą zwrotną, zestaw przedmuchuje się azotem, a następnie dodaje się 66 mg 2,2'-azobis(izobutyronitrylu) (2% wagowych w stosunku do sumarycznej masy obu monomerów) i ponownie przedmuchuje się azotem. Mieszaninę ogrzewa się w temperaturze 95°C przez 72 godziny przy ciągłym mieszaniu. Następnie zawartość kolby chłodzi się do temperatury pokojowej, wylewa do zlewki zawierającej mieszaninę 100 g lodu 3 i 100 cm3 wody destylowanej i dokładnie miesza. Zawiesinę wytrąconego kopolimeru pozostawia się w chłodziarce na 24 godziny w celu umożliwienia koagulacji osadu. Efektywność koagulacji osadu polimeru można poprawić przez dodatek 1 - 2 g chlorku sodu. Osad kopolimeru odsącza się pod zmniejszonym ciśnieniem na lejku ze spiekiem i suszy w temperaturze 45°C. Wysuszony kopolimer rozdrabnia się, umieszcza w celulozowej gilzie ekstrakcyjnej i oczyszcza się przez ekstrakcję gorącym alkoholem metylowym w aparacie Soxhleta do zaniku pomarańczowego zabarwienia ekstraktu alkoholowego. Oczyszczony kopolimer ponownie suszy się w temperaturze 45°C. Wydajność polimeru otrzymanego tym sposobem wynosi 95%.[(2S) -1- (4-nitrophenyl) pyrrolidin-2-yl] methyl -2-enate, 8 cm γ-butyrolactone and 12 cm tetrahydrofuran and stirred until the monomers are completely dissolved. The flask is connected to a reflux condenser, the assembly is purged with nitrogen, then 66 mg of 2,2'-azobis (isobutyronitrile) (2 wt% based on the total weight of both monomers) are added and purged with nitrogen again. The mixture is heated at 95 ° C for 72 hours with constant stirring. Then the contents of the flask are cooled to room temperature, poured into a beaker containing a mixture of 100 g of ice 3 and 100 cm 3 of distilled water, and mixed thoroughly. The precipitated copolymer suspension is left in the refrigerator for 24 hours to allow the precipitate to coagulate. The coagulation efficiency of the polymer precipitate can be improved by adding 1-2 g of sodium chloride. The copolymer precipitate is filtered off with suction on a fritted funnel and dried at 45 ° C. The dried copolymer is ground, placed in a cellulose extraction thimble and purified by extraction with hot methyl alcohol in a Soxhlet apparatus until the orange color of the alcohol extract disappears. The purified copolymer is dried again at 45 ° C. The yield of the polymer obtained by this method is 95%.

1 1H NMR (rozpuszczalnik: DMSO-d6, wzorzec: TMS): ~0,5 - 1,2 ppm, protony w łańcuchu głównym polimeru; ~1,60 ppm, CH3 przy łańcuchu głównym polimeru; ~1,90 ppm, protony w pierścieniu pirolidyn-2-ilowym w pozycji C3 i C4; ~3,30 ppm, proton w pierścieniu pirolidyn-2-ilowym w pozycji C5; ~3,60 ppm, proton w pierścieniu pirolidyn-2-ilowym w pozycji C5; ~3,95 ppm, proton pierścieniu pirolidyn-2-ilowym w pozycji C2; ~4,10 ppm, CH2-O; ~4,24 ppm, CH2-O; ~6,50 - 6,80 ppm, protony w pierścieniach fenylenowych w pozycji orto do pierścienia pirolidynowego; ~7,70 - 7, 90 ppm, protony w pierścieniach fenylenowych w pozycji meta do pierścienia pirolidynowego oraz w pozycji orto do grupy cyjanowej; ~7,90 - 8,10 ppm, protony w pierścieniach fenylenowych w pozycji orto do grupy nitrowej oraz meta do grupy cyjanowej. 1 1 H NMR (solvent: DMSO-d6, standard: TMS): ~ 0.5 - 1.2 ppm, protons in the polymer backbone; ~ 1.60 ppm, CH3 on the polymer backbone; ~ 1.90 ppm, protons in the pyrrolidin-2-yl ring at the C3 and C4 position; ~ 3.30 ppm, a proton in the pyrrolidin-2-yl ring at the C5 position; ~ 3.60 ppm, a proton in the pyrrolidin-2-yl ring at the C5 position; ~ 3.95 ppm, proton on the 2-yl pyrrolidine ring at the C2 position; ~ 4.10 ppm, CH2-O; ~ 4.24 ppm, CH2-O; ~ 6.50 - 6.80 ppm, protons in the phenylene rings ortho to the pyrrolidine ring; ~ 7.70 - 7.90 ppm, protons in the phenylene rings meta to the pyrrolidine ring and ortho to the cyano group; ~ 7.90 - 8.10 ppm, protons in the phenylene rings ortho to the nitro group and meta to the cyano group.

P r z y k ł a d 2P r z k ł a d 2

Sposób wytwarzania poli(2-metyloprop-2-enianu [(2S)-1-[4-[(E)-[4-[(5-metyloizoksazol-3-ilo)-sulfamoilo]fenylo]azo]fenylo]pirolidyn-2-ilo]metylu-co-2-metyloprop-2-enianu [(2S)-1-(4-nitrofenylo)pirolidyn-2-ilo]metylu) o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza grupę 4-N-(5-metyloizoksazol-3-ilo)benzenosulfonamidową.Method for producing poly (2-methylprop-2-enate [(2S) -1- [4 - [(E) - [4 - [(5-methylisoxazol-3-yl) sulfamoyl] phenyl] azo] phenyl] pyrrolidine- 2-yl] methyl-co-2-methylprop-2-enoate [(2S) -1- (4-nitrophenyl) pyrrolidin-2-yl] methyl) of the general formula 1, in which R is the group 4-N- ( 5-methylisoxazol-3-yl) benzenesulfonamide.

33

W kolbie okrągłodennej o pojemności 50 cm3 umieszcza się 0,51 g (1 mmol) 2-metyloprop-2-enianu [(2S)-1-[4-[(E)-[4-[(5-metyloizoksazol-3-ilo)sulfamoilo]fenylo]azo]fenylo] pirolidyn-2-ilo]metylu, 3 In round bottom flask is placed 50 cm 3 0.51 g (1 mmol) of 2-methylprop-2-enoate [(2S) -1- [4 - [(E) - [4 - [(5-methyl-3 -yl) sulfamoyl] phenyl] azo] phenyl] pyrrolidin-2-yl] methyl, 3

2,61 g (9 mmol) 2-metyloprop-2-enianu [(2S)-1-(4-nitrofenylo)pirolidyn-2-ilo]metylu oraz 19 cm3 terahydrofuranu, a następnie miesza do całkowitego rozpuszczenia. Kolbę łączy się z chłodnicą zwrotną, zestaw przedmuchuje się argonem i dodaje 156 mg 1,1'-azobis-(cykloheksanokarbonitrylu) (5% wagowych w stosunku do sumarycznej masy obu monomerów) i ponownie przedmuchuje się argonem. Mieszaninę ogrzewa się w temperaturze 60°C przez 72 godziny przy ciągłym mieszaniu.2.61 g (9 mmol) of 2-methylprop-2-enoate [(2S) -1- (4-nitrophenyl) pyrrolidin-2-yl] methyl acetate and 19 cm 3 of terahydrofuran and stirred until completely dissolved. The flask is connected to a reflux condenser, the assembly is purged with argon and 156 mg of 1,1'-azobis- (cyclohexanecarbonitrile) (5 wt% based on the total weight of both monomers) are added and argon is purged again. The mixture is heated at 60 ° C for 72 hours with constant stirring.

Następnie zawartość kolby chłodzi się do temperatury pokojowej, wylewa do zlewki zawierającej mie3 szaninę 95 g lodu i 95 cm3 wody destylowanej i dokładnie miesza. Zawiesinę wytrąconego kopolimeru pozostawia się w chłodziarce na 24 godziny w celu umożliwienia koagulacji osadu. Efektywność koagulacji osadu polimeru można poprawić przez dodatek 1,5 - 2 g chlorku amonu. Osad polimeru odsącza się pod zmniejszonym ciśnieniem na lejku ze spiekiem i suszy w temperaturze 45°C. Wysuszony kopolimer rozdrabnia się, umieszcza w celulozowej gilzie ekstrakcyjnej i oczyszcza się przez ekstrakcję gorącym alkoholem etylowym w aparacie Soxhleta do zaniku pomarańczowego zabarwienia ekstraktuThe flask contents were then cooled to room temperature, poured into a beaker containing 3 city mixture of 95 g of ice and 95 cm 3 of distilled water and mixed thoroughly. The precipitated copolymer suspension is left in the refrigerator for 24 hours to allow the precipitate to coagulate. The coagulation efficiency of the polymer precipitate can be improved by adding 1.5-2 g of ammonium chloride. The polymer precipitate is filtered off with suction on a fritted funnel and dried at 45 ° C. The dried copolymer is crushed, placed in a cellulose extraction thimble and purified by extraction with hot ethyl alcohol in a Soxhlet apparatus until the orange color of the extract disappears.

PL 212 924 B1 alkoholowego. Oczyszczony kopolimer ponownie suszy się w temperaturze 45°C. Wydajność polimeru otrzymanego tym sposobem wynosi 82%.The alcoholic acid. The purified copolymer is dried again at 45 ° C. The yield of the polymer obtained by this method is 82%.

1 1H NMR: ~0,5 - 1,5 ppm, CH2 w łańcuchu głównym polimeru; ~1,60 ppm, CH3 przy łańcuchu głównym polimeru; ~1,70 - 2,10 ppm, protony w pierścieniu pirolidyn-2-ilowym w pozycji C3 i C4; ~2,28 ppm, CH3 przy pierścieniu izoksazol-3-ilowym; ~3,50 - 4,50 ppm, protony w pierścieniu pirolidynowym oraz grupie CH2O; ~6,20 ppm, CH w pierścieniu 5-metyloizoksazo-3-ilowym; ~6,50 - 6,90 ppm, CH w pierścieniach fenylenowych w pozycji orto do pierścienia 1-pirolidynowego; ~7,70 - 8,20 ppm, pozostałe aromatyczne protony w pierścieniach fenylenowych. ≪ 1 > H NMR: ~ 0.5-1.5 ppm, CH2 in the polymer backbone; ~ 1.60 ppm, CH3 on the polymer backbone; ~ 1.70-2.10 ppm, protons in the pyrrolidin-2-yl ring at the C3 and C4 position; ~ 2.28 ppm, CH3 on the isoxazol-3-yl ring; ~ 3.50 - 4.50 ppm, protons in the pyrrolidine ring and the CH2O group; ~ 6.20 ppm, CH in a 5-methylisoxazo-3-yl ring; ~ 6.50 - 6.90 ppm, CH of the phenylene rings ortho to the 1-pyrrolidine ring; ~ 7.70 - 8.20 ppm, the remaining aromatic protons in the phenylene rings.

P r z y k ł a d 3P r z k ł a d 3

Sposób wytwarzania poli(2-metyloprop-2-enianu [(2S)-1-[4-[(E)-[4-[(4,6-dimetylopirymidyn-2-ilo)sulfamoilo]fenylo]azo]fenylo]pirolidyn-2-ilo]metylu-co-2-metyloprop-2-enianu [(2S)-1-(4-nitrofenylo)pirolidyn-2-ilo]metylu) o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza grupę lub 4-N-(4,6-dimetylopirymidyn-2-ilo)benzenosulfonamidową.Method for producing poly (2-methylprop-2-enoate [(2S) -1- [4 - [(E) - [4 - [(4,6-dimethylpyrimidin-2-yl) sulfamoyl] phenyl] azo] phenyl] pyrrolidine [(2S) -1- (4-nitrophenyl) pyrrolidin-2-yl] methyl) methyl-co-2-methylprop-2-enoate of general formula I, in which R is a group or 4-N - (4,6-dimethylpyrimidin-2-yl) benzenesulfonamide.

33

W kolbie okrągłodennej o pojemności 50 cm3 umieszcza się 4,81 g (9 mmol) 2-metyloprop-2-enianu [(2S)-1-[4-[(E)-[4-[(4,6-dimetylopirymidyn-2-ilo)sulfamoilo]fenylo]azo]fenylo]pirolidyn-2-ilo]metylu, 3 In a round bottom flask, 50 cm 3 placed 4.81 g (9 mmol) of 2-methylprop-2-enoate [(2S) -1- [4 - [(E) - [4 - [(4,6-dimethylpyrimidin -2-yl) sulfamoyl] phenyl] azo] phenyl] pyrrolidin-2-yl] methyl, 3

0,29 g (1 mmol) 2-metyloprop-2-enianu [(2S)-1-(4-nitrofenylo)pirolidyn-2-ilo]metylu oraz 31 cm3 N,N-dimetyloformamidu, a następnie miesza do całkowitego rozpuszczenia. Kolbę łączy się z chłodnicą zwrotną, zestaw przedmuchuje się azotem i dodaje 510 mg nadtlenku benzoilu (10% wagowych w stosunku do sumarycznej masy obu monomerów) i ponownie przedmuchuje się argonem. Mieszaninę ogrzewa się w temperaturze 120°C przez 72 godziny przy ciągłym mieszaniu. Następnie zawartość kolby chłodzi się do temperatury pokojowej, wylewa do zlewki zawierającej mieszaninę 155 g 3 lodu i 155 cm3 wody destylowanej i dokładnie miesza. Zawiesinę wytrąconego kopolimeru pozostawia się w chłodziarce na 24 godziny w celu umożliwienia koagulacji osadu.0.29 g (1 mmol) of [(2S) -1- (4-nitrophenyl) pyrrolidin-2-yl] methyl 2-methylprop-2-enate and 31 cm of 3 N, N-dimethylformamide, and then stirred until completely dissolved . The flask is connected to a reflux condenser, the assembly is purged with nitrogen and 510 mg of benzoyl peroxide (10 wt% based on the total weight of both monomers) are added and argon is purged again. The mixture is heated at 120 ° C for 72 hours with constant stirring. The contents of the flask are then cooled to room temperature, poured into a beaker containing a mixture of 155 g 3 of ice and 155 cm 3 of distilled water, and mixed thoroughly. The precipitated copolymer suspension is left in the refrigerator for 24 hours to allow the precipitate to coagulate.

Efektywność koagulacji osadu polimeru można poprawić przez dodatek 4 - 5 g siarczanu (VI) amonu. Osad polimeru odsącza się pod zmniejszonym ciśnieniem na lejku ze spiekiem i suszy w temperaturze 45°C. Wysuszony kopolimer rozdrabnia się, umieszcza w celulozowej gilzie ekstrakcyjnej i oczyszcza się przez ekstrakcję gorącym alkoholem metylowym w aparacie Soxhleta do zaniku pomarańczowego zabarwienia ekstraktu alkoholowego. Oczyszczony kopolimer ponownie suszy się w temperaturze 45°C. Wydajność polimeru otrzymanego tym sposobem wynosi 92%.The coagulation efficiency of the polymer precipitate can be improved by adding 4-5 g of ammonium sulphate. The polymer precipitate is filtered off with suction on a fritted funnel and dried at 45 ° C. The dried copolymer is ground, placed in a cellulose extraction thimble and purified by extraction with hot methyl alcohol in a Soxhlet apparatus until the orange color of the alcohol extract disappears. The purified copolymer is dried again at 45 ° C. The yield of the polymer obtained by this method is 92%.

1 1H NMR: ~0,5 - 1,4 ppm, CH2 w łańcuchu głównym polimeru; ~1,40 ppm, CH3 przy łańcuchu głównym polimeru; 1,70 - 2,20 ppm, protony w pierścieniu pirolidyn-2-ilowym w pozycji C3 i C4; -2,24 ppm, CH3 przy pierścieniu pirymidyn-2-ilowym; ~3,50 - 4,30 pmm, pozostałe protony w pierścieniu pirymidyn-2-ilowym oraz grupie CH2O; 6,5 - 6,9 ppm, protony w pierścieniach fenylenowych w pozycji orto do pierścienia pirolidyn-2-ilowego; ~7,60 - 8,10 ppm, pozostałe protony aromatyczne w pierścieniach fenylenowych. ≪ 1 > H NMR: ~ 0.5-1.4 ppm, CH2 in the polymer backbone; ~ 1.40 ppm, CH3 on the polymer backbone; 1.70-2.20 ppm, protons in the pyrrolidin-2-yl ring at the C3 and C4 position; -2.24 ppm, CH3 on the pyrimidine-2-yl ring; ~ 3.50 - 4.30 pmm, remaining protons in the 2-yl pyrimidine ring and CH2O group; 6.5-6.9 ppm, protons in the phenylene rings ortho to the 2-yl pyrrolidine ring; ~ 7.60 - 8.10 ppm, the remaining aromatic protons in the phenylene rings.

Claims (10)

1. Chromoforowe kopolimery pochodnych 2-metyloprop-2-enianu [(2S)-1-fenylopirolidyn-2-ilo]metylu o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza grupę 4-benzonitrylową, 4-N-(5-metyloizoksazol-3-ilo)benzenosulfonamidową lub 4-N-(4,6-dimetylopirymidyn-2-ilo)benzenosulfonamidową, x oznacza liczbę merów 2-metyloprop-2-enianu [(2S)-1-[4-[(E)-(4-cyjanofenylo)azo]fenylo]pirolidyn-2-ilo]metyu 2-metyloprop-2-enianu [(2S)-1-[4-[(E)-[4-[(5-metyloizoksazol-3-ilo)sulfamoilo]-fenylo]azo]fenylo]pirolidyn-2-ilo]metylu, lub 2-metyloprop-2-enianu [(2S)-1-[4-[(E)-[4-[(4,6-dimetylopirymidyn-2-ilo)sulfamoilo]fenylo]azo]fenylo]pirolidyn-2-ilo]metylu od 1 do 50, y oznacza liczbę merów 2-metyloprop-2-enianu [(2S)-1(4-nitrofenylo)pirolidyn-2-ilo]metylu od 1 do 50.1. Chromophore copolymers of [(2S) -1-phenylpyrrolidin-2-yl] methyl 2-methylprop-2-enate derivatives of the general formula 1, in which R is a 4-benzonitrile group, 4-N- (5-methylisoxazol-3) -yl) benzenesulfonamide or 4-N- (4,6-dimethylpyrimidin-2-yl) benzenesulfonamide, x is the number of 2-methylprop-2-enoate units [(2S) -1- [4 - [(E) - (4 -cyanophenyl) azo] phenyl] pyrrolidin-2-yl] methyl 2-methylprop-2-enoate [(2S) -1- [4 - [(E) - [4 - [(5-methylisoxazol-3-yl) sulfamoyl ] -phenyl] azo] phenyl] pyrrolidin-2-yl] methyl, or 2-methylprop-2-enoate [(2S) -1- [4 - [(E) - [4 - [(4,6-dimethylpyrimidine- 2-yl) sulfamoyl] phenyl] azo] phenyl] pyrrolidin-2-yl] methyl from 1 to 50, y is the number of 2-methylprop-2-enoate units of [(2S) -1 (4-nitrophenyl) pyrrolidin-2- yl] methyl from 1 to 50. 2. Sposób wytwarzania chromoforowych kopolimerów pochodnych 2-metyloprop-2-enianu [(2S)-1-fenylopirolidyn-2-ilo]metylu o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza grupę 4-benzonitrylową, 4-N-(5-metyloizoksazol-3-ilo)benzenosulfonamidową lub 4-N-(4,6-dimetylopirymidyn-2-ilo)benzenosulfonamidową, x oznacza liczbę merów 2-metyloprop-2-enianu [(2S)-1-[4-[(E)-(4-cyjanofenylo)azo]fenylo]pirolidyn-2-ilo]metylu, 2-metyloprop-2-enianu [(2S)-1-[4-[(E)-[4-[(5-metylolizo-ksazol-3-ilo)-sulfamoilo]fenylo]azo]fenylo]pirolidyn-2-ilo]metylu lub 2-metyloprop-2-enianu [(2S)-1-[4-[(E)-[4-[(4,6dimetylopywinidyn-2-ilo)sulfamoilo]fenylo]azo]fenylo]]pirolidyn-2-ilo]metylu od 1 do 50, y oznacza liczbę merów 2-metyloprop-2-enianu [(2S)-1-(4-nitrofenylo)pirolidyn-2-ilo]metylu od 1 do 50, znamienny tym, że chromoforowy monomer miesza się z komonomerem w postaci 2-metyloprop-2-enianu [(2S)PL 212 924 B12. The method of producing chromophore copolymers of [(2S) -1-phenylpyrrolidin-2-yl] methyl 2-methylprop-2-enate derivatives of general formula 1, in which R is a 4-benzonitrile group, 4-N- (5-methylisoxazole -3-yl) benzenesulfonamide or 4-N- (4,6-dimethylpyrimidin-2-yl) benzenesulfonamide, x is the number of 2-methylprop-2-enoate mers [(2S) -1- [4 - [(E) - (4-cyanophenyl) azo] phenyl] pyrrolidin-2-yl] methyl, 2-methylprop-2-enoate [(2S) -1- [4 - [(E) - [4 - [(5-methyl lyso-xazol- 3-yl) sulfamoyl] phenyl] azo] phenyl] pyrrolidin-2-yl] methyl or 2-methylprop-2-enoate [(2S) -1- [4 - [(E) - [4 - [(4, 6-dimethylpivinidin-2-yl) sulfamoyl] phenyl] azo] phenyl]] pyrrolidin-2-yl] methyl from 1 to 50, y is the number of 2-methylprop-2-enoate units [(2S) -1- (4-nitrophenyl) pyrrolidin-2-yl] methyl from 1 to 50, characterized in that the chromophore monomer is mixed with the comonomer in the form of 2-methylprop-2-enoate [(2S) PL 212 924 B1 -1-(4-nitrofenylo)pirolidyn-2-ilo]metylu w stosunku molowym od 1:9 do 9:1 w rozpuszczalniku organicznym wybranym spośród mieszaniny tetrahydrofuranu i γ-butyrolaktonu o zawartości 60% objętościowych tetrahydrofuranu, Ν,Ν-dimetyloformamidu oraz tetrahydrofuranu i poddaje rodnikowej kopolimeryzacji w obecności inicjatora rodnikowego wybranego z grupy: 2,2'-azobis-(izobutyronitryl), 1,1'-azobis(cykloheksanokarbonitryl) oraz nadtlenek benzoilu w atmosferze gazu inertnego.-1- (4-nitrophenyl) pyrrolidin-2-yl] methyl in a molar ratio from 1: 9 to 9: 1 in an organic solvent selected from a mixture of tetrahydrofuran and γ-butyrolactone containing 60% by volume of tetrahydrofuran, Ν, Ν-dimethylformamide and tetrahydrofuran and undergoes radical copolymerization in the presence of a radical initiator selected from the group: 2,2'-azobis- (isobutyronitrile), 1,1'-azobis (cyclohexanecarbonitrile) and benzoyl peroxide in an inert gas atmosphere. 3. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że reakcję kopolimeryzacji rodnikowej prowadzi się w temperaturze z zakresu 60 - 120°C.3. The method according to p. The process according to claim 2, characterized in that the radical copolymerization reaction is carried out at a temperature in the range of 60-120 ° C. 4. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że reakcję kopolimeryzacji prowadzi się w atmosferze azotu.4. The method according to p. The process of claim 2, wherein the copolymerization reaction is carried out under a nitrogen atmosphere. 5. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że reakcję kopolimeryzacji prowadzi się w atmosferze argonu.5. The method according to p. The process of claim 2, wherein the copolymerization reaction is carried out under an argon atmosphere. 6. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że otrzymany kopolimer oczyszcza się przez ekstrakcję gorącym alkoholem metylowym.6. The method according to p. Process according to claim 2, characterized in that the obtained copolymer is purified by extraction with hot methyl alcohol. 7. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że otrzymany kopolimer oczyszcza się przez ekstrakcję gorącym alkoholem etylowym.7. The method according to p. Process according to claim 2, characterized in that the obtained copolymer is purified by extraction with hot ethyl alcohol. 8. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że do przyspieszenia koagulacji osadu kopolimeru wytrąconego z mieszaniny poreakcyjnej stosuje się chlorek sodu.8. The method according to p. The method of claim 2, characterized in that sodium chloride is used to accelerate the coagulation of the copolymer precipitate precipitated from the reaction mixture. 9. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że do przyspieszenia koagulacji osadu kopolimeru wytrąconego z mieszaniny poreakcyjnej stosuje się chlorek amonu.9. The method according to p. The method of claim 2, characterized in that ammonium chloride is used to accelerate the coagulation of the copolymer precipitate precipitated from the post-reaction mixture. 10. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że do przyspieszenia koagulacji osadu kopolimeru wytrąconego z mieszaniny poreakcyjnej stosuje się siarczan (VI) amonu.10. The method according to p. The method of claim 2, characterized in that ammonium sulphate is used to accelerate the coagulation of the copolymer precipitate precipitated from the post-reaction mixture.
PL394763A 2011-05-04 2011-05-04 Chromophore copolymers of derivatives of 2-methylprop-2-enane[(2S)-1-phenylpyrrolidine-2-yl] methyl and process for the preparation thereof PL212924B1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL394763A PL212924B1 (en) 2011-05-04 2011-05-04 Chromophore copolymers of derivatives of 2-methylprop-2-enane[(2S)-1-phenylpyrrolidine-2-yl] methyl and process for the preparation thereof

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL394763A PL212924B1 (en) 2011-05-04 2011-05-04 Chromophore copolymers of derivatives of 2-methylprop-2-enane[(2S)-1-phenylpyrrolidine-2-yl] methyl and process for the preparation thereof

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL212924B1 true PL212924B1 (en) 2012-12-31

Family

ID=47392406

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL394763A PL212924B1 (en) 2011-05-04 2011-05-04 Chromophore copolymers of derivatives of 2-methylprop-2-enane[(2S)-1-phenylpyrrolidine-2-yl] methyl and process for the preparation thereof

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL212924B1 (en)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Matsumoto et al. Radical polymerization of N-(alkyl-substituted phenyl) maleimides: synthesis of thermally stable polymers soluble in nonpolar solvents
JP5264177B2 (en) Copolymerizable methine and anthraquinone compounds and articles containing them
KR20160130263A (en) Cynine coloring composition
CN108707221B (en) Conjugated polymer based on naphthoindene fluorene high two-photon absorption and preparation method and application thereof
JP4532243B2 (en) Colorant for ophthalmic lens and colored ophthalmic lens material using the colorant
CN109641855B (en) Azo compounds, polymers and their preparation and use
TW201529741A (en) Triarylmethane-based colored composition
CN101982476A (en) Vinyl polymer with absorbancy-temperature response characteristic
CN108929243B (en) Diamine monomer containing asymmetric fluorophore structure and preparation method and application thereof
WO2009083457A1 (en) Novel functionalized (meth)acrylic monomers and polymers from acetylenic alcohols
PL213188B1 (en) Copolymers of photochromic 4-[(E)-[4-[(5-methylisoxazole-3-yl) sulphamoyl]phenyl]azo]phenyl methacrylate and process for the preparation thereof
Chen et al. Synthesis and characterization of polyketones containing pendant carbazoles
JP2023152032A (en) Electro-optic compositions, polymer compounds, compounds, electro-optic films, and electro-optic elements
CN107151324A (en) Poly- fragrant imines ether sulfone of thermal response fluorescent type and preparation method thereof
KR100532103B1 (en) Lightfast additives having UV-absorbing moieties and ink composition containing the same
JP2010111766A (en) Block copolymer
PL213155B1 (en) Photochromic homopolymers and process for the preparation thereof
JP3200467B2 (en) Carbazole ring-containing monomer, carbazole ring-containing polymer and methods for producing them
PL224151B1 (en) Methacrylic photochromic homopolymers containing derivatives of 4-amino-N-(4-methylpyrimidin-2-yl) benzenesulfonamide and method for obtaining them
Lee Preparation of poly (alkylvinylether) s for nonlinear optical applications: Synthesis and cationic polymerizations of 3′, 5′-dimethoxy-4′-(2-vinyloxyethoxy)-4-nitrostilbene and 3′, 5′-dimethoxy-4′-(2-vinyloxyethoxy)-2, 4-dinitrostilbene
CN120965519A (en) Compounds with plugging function and double cross-linked plugging gels, their preparation methods and applications
JPH0912632A (en) Transparent heat resistant resin
CN117487068A (en) Near infrared organic long afterglow polymer material and energy donor material and preparation method thereof
Lee Synthesis and free radical polymerization of p-(2-methacryloyloxyethoxy)-N-(4-nitrostilbenzylidene) aniline for nonlinear optical applications
JP2000204126A (en) New maleimide-based copolymer

Legal Events

Date Code Title Description
LAPS Decisions on the lapse of the protection rights

Effective date: 20140504