PL225247B1 - Nicotinic acid esters, composition and applications - Google Patents

Nicotinic acid esters, composition and applications

Info

Publication number
PL225247B1
PL225247B1 PL405045A PL40504513A PL225247B1 PL 225247 B1 PL225247 B1 PL 225247B1 PL 405045 A PL405045 A PL 405045A PL 40504513 A PL40504513 A PL 40504513A PL 225247 B1 PL225247 B1 PL 225247B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
compound
nicotinate
formula
veterinary
alkyl group
Prior art date
Application number
PL405045A
Other languages
Polish (pl)
Other versions
PL405045A1 (en
Inventor
Bogumiła Huras
Jerzy Zakrzewski
Danuta Bombińska
Maria Krawczyk
Jerzy Kazimierczak
Alicja Michalczyk
Anna Cieniecka-Rosłonkiewicz
Barbara Zdunek
Original Assignee
Inst Przemysłu Organicznego
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Inst Przemysłu Organicznego filed Critical Inst Przemysłu Organicznego
Priority to PL405045A priority Critical patent/PL225247B1/en
Publication of PL405045A1 publication Critical patent/PL405045A1/en
Publication of PL225247B1 publication Critical patent/PL225247B1/en

Links

Landscapes

  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)
  • Pyridine Compounds (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku są estry kwasu nikotynowego, ich sole addycyjne z kwasami, kompozycje zawierające te estry oraz zastosowania estrów.The invention relates to nicotinic acid esters, their acid addition salts, compositions containing these esters, and the use of the esters.

Znany jest ester 2-metyloheptylowy kwasu izonikotynowego o wzorze 2.The isonicotinic acid 2-methylheptyl ester of formula 2 is known.

W opisie patentowym US6998411 przedstawiono sposób izolowania tego naturalnego antybiotyku z brzeczki szczepów Streptomyces sp. 201 i podano jego strukturę. Przedstawione wyniki badania aktywności biologicznej wykazały jego silne działanie grzybobójcze i bakteriobójcze. Właściwości te opisano w następujących publikacjach: N. G. Bordoloi, B. Kumari, A. Guha, M. Bardoloi, R.N.S. Yadav, M.K. Roy, T.C. Bora, Isolation and structure elucidation of new antifungal and antibacterial antibiotic produced Streptomyces sp.201, Biosci. Biotechnol. Biochem. 65(8), 2001, 1856-1858; G. N Bordoloi, B. Kumari, A. Guha, D. Thakur, M. Bordoloi, M.K. Roy, T. C. Bora, Potential of a novel antibiotic, 2-methylheptyl isonicotinate, as a biocontrol agent against fusarial wilt of crucifers, Pest Manag Sci. 58, online: 2002, 297-302; J. Boruwa, B. Kalita, N. C. Barua, J. C. Borah, S. Mazumder, D. Thakur, D. K. Gogoi and T. C. Bora, Synthesis, absolute stereochemistry and molecular design of the new antifungal and antibacterial antibiotic produced by Streptomyces sp.201, Bioorganic & Medicinal Chemistry Letters 14, 2004, 3571-3574.The patent description US6998411 describes a method of isolating this natural antibiotic from the broth of Streptomyces sp. 201 strains and gives its structure. The presented results of the study of biological activity showed its strong fungicidal and bactericidal activity. These properties are described in the following publications: N. G. Bordoloi, B. Kumari, A. Guha, M. Bardoloi, R.N.S. Yadav, M.K. Roy, T.C. Bora, Isolation and structure elucidation of new antifungal and antibacterial antibiotic produced Streptomyces sp.201, Biosci. Biotechnol. Biochem. 65 (8), 2001, 1856-1858; G. N Bordoloi, B. Kumari, A. Guha, D. Thakur, M. Bordoloi, M.K. Roy, T. C. Bora, Potential of a novel antibiotic, 2-methylheptyl isonicotinate, as a biocontrol agent against fusarial wilt of crucifers, Pest Manag Sci. 58, online: 2002,297-302; J. Boruwa, B. Kalita, NC Barua, JC Borah, S. Mazumder, D. Thakur, DK Gogoi and TC Bora, Synthesis, absolute stereochemistry and molecular design of the new antifungal and antibacterial antibiotic produced by Streptomyces sp. 201, Bioorganic & Medicinal Chemistry Letters 14, 2004, 3571-3574.

Aktywność estru 2-metyloheptylowego kwasu izonikotynowego jest skierowana przeciwko bakteriom Bacillus subtilis, Shigella sp., Klebsiella sp., E. coli i Proteus mirabilit oraz przeciwko grzybom Fusarium moniliforme, F. semitechtum, F. oxysporum, F. solani i Rhizoctonia solani.The activity of isonicotinic acid 2-methylheptyl ester is directed against Bacillus subtilis, Shigella sp., Klebsiella sp., E. coli and Proteus mirabilit bacteria and against Fusarium moniliforme, F. semitechtum, F. oxysporum, F. solani and Rhizoctonia solani.

Z opisu europejskiego zgłoszenia patentowego EP0182635 znany jest nikotynian 2-metyloheksylu. Związek ten ma zastosowanie jako składnik pomocniczy kompozycji do podawania przezskórnego związków aktywnych terapeutycznie.2-methylhexyl nicotinate is known from the European patent application EP0182635. This compound is useful as an excipient in compositions for the transdermal administration of therapeutically active compounds.

W publikacji John S. Preston, Anna C. du Preez; J.Chem.Technol. 1998, 71, 43-50 ujawniono ester 2,4,6-trimetyloheptylowy kwasu 3-pirydynokarboksylowego. Związek ten był stosowany do ekstrakcji metali z roztworów.In John S. Preston, Anna C. du Preez; J. Chem. Technol. 1998, 71, 43-50 discloses 3-pyridine carboxylic acid 2,4,6-trimethylheptyl ester. This compound was used to extract metals from solutions.

Prowadząc badania nad związkami wykazującymi aktywność biologiczną autorzy poniższego wynalazku zsyntezowali szereg estrów kwasu nikotynowego, które wykazują bardzo wysoką aktywność przeciwko grzybom wywołującym grzybicę otorbielakową u pszczół oraz aktywność przeciwko grzybom atakującym rośliny.In carrying out research on compounds showing biological activity, the authors of the following invention synthesized a number of nicotinic acid esters, which show very high activity against fungi that cause fungus in bees and activity against fungi attacking plants.

Grzybica otorbielakowa jest to choroba czerwiu, wywołana przez otorbielaka pszczelego (Ascosphaera apis). Grzybica otorbielakowa występuje najczęściej w latach chłodnych o dużej ilości opadów deszczu. Jest trudna do zwalczania, często pojawiają się nawroty, nawet mimo prawidłowego leczenia. Leczenie polega na podawaniu nystatyny i innych leków, jest połączone z przesiedleniem chorej rodziny pszczelej do innego ula oraz powiązane z wymianą matki. Plastry z wymarłym czerwiem należy przetopić.Tinea cyst is a brood disease caused by bee cystic fibrosis (Ascosphaera apis). Cystic fibrosis occurs most often in cool years with a lot of rainfall. It is difficult to combat, and relapses often appear, even despite proper treatment. The treatment consists of administering nystatin and other drugs, it is combined with the resettlement of a diseased bee colony to another hive and related to the exchange of the queen. Slices with extinct brood should be melted down.

Istotą wynalazku jest związek o wzorze 1,The essence of the invention is the compound of formula 1,

w którym R oznacza grupę alkilową o 2-8 atomach węgla, z wyłączeniem nikotynianu 2-metyloheksylu i estru 2,4,6-trimetyloheptylowego kwasu 3-pirydynokarboksylowego, oraz jego sole weterynaryjnie i rolniczo dopuszczalne.wherein R is an alkyl group of 2-8 carbon atoms, excluding 2-methylhexyl nicotinate and 3-pyridine carboxylic acid 2,4,6-trimethylheptyl ester, and veterinary and agriculturally acceptable salts thereof.

PL 225 247 B1PL 225 247 B1

Korzystnie związek o wzorze 1 ma postać soli addycyjnej z kwasem nieorganicznym lub kwasem organicznym. Korzystnie są to sole addycyjne z kwasem: chlorowodorowym, azotowym, siarkowym, fosforowym, mrówkowym, octowym, szczawiowym, mlekowym, winowym.Preferably the compound of formula I is in the form of an addition salt with an inorganic acid or an organic acid. They are preferably addition salts with hydrochloric, nitric, sulfuric, phosphoric, formic, acetic, oxalic, lactic and tartaric acids.

Kolejnym aspektem wynalazku jest związek o wzorze 1, w którym R oznacza grupę alkilową o 2-8 atomach węgla, lub jego sole weterynaryjnie i rolniczo dopuszczalne, do zastosowania w zwalczaniu zakażenia grzybami Ascosphaera apis wywołującymi grzybicę otorbielakową (wapienną) u pszczół.Another aspect of the invention is a compound of formula I, wherein R is an alkyl group of 2-8 carbon atoms, or a veterinary and agriculturally acceptable salt thereof, for use in combating Ascosphaera apis infection causing pericardial (calcareous) mycosis in bees.

Wynalazek obejmuje także zastosowanie związku o wzorze 1, w którym R oznacza grupę alkilową o 2-8 atomach węgla, lub jego soli weterynaryjnie i rolniczo dopuszczalnych do zwalczania zakażeń grzybami fitopatogennymi u roślin. Korzystnie grzybami fitopatogennymi są: Botrytis cinerea, Fusarium culmorum, Phytophthora cactorum, Rhizoctonia solani, Blumeria graminis.The invention also includes the use of a compound of formula I wherein R is an alkyl group of 2-8 carbon atoms, or a veterinarily and agriculturally acceptable salt thereof for controlling phytopathogenic fungus infections in plants. Preferably the phytopathogenic fungi are: Botrytis cinerea, Fusarium culmorum, Phytophthora cactorum, Rhizoctonia solani, Blumeria graminis.

Istotę wynalazku stanowi również kompozycja zawierająca związek o wzorze 1, w którym R oznacza grupę alkilową o 2-8 atomach węgla, lub jego sól weterynaryjnie i rolniczo dopuszczalną, oraz co najmniej jedną substancję pomocniczą, do zastosowania w zwalczaniu grzybicy otorbielak owej u pszczół i w zwalczaniu zakażenia grzybami fito-patogennymi u roślin. Substancje pomocnicze są odpowiednie do danego zastosowania i znane specjalistom.The invention also relates to a composition containing a compound of formula I, in which R is an alkyl group of 2-8 carbon atoms, or a veterinary and agriculturally acceptable salt thereof, and at least one excipient for use in the control of cystic fibrosis in bees and in the control of infections with phytopathogenic fungi in plants. The excipients are suitable for the given application and known to those skilled in the art.

Związki według wynalazku otrzymywano w wyniku znanej metody kondensacji chlorku kwasowego kwasu nikotynowego z odpowiednim alkoholem, w rozpuszczalniku organicznym, w temperaturze pokojowej. Związki oczyszczano metodą chromatografii kolumnowej. Strukturę otrzymanych estrów potwierdzono metodami spektralnymi: MS/EI LR, MS/EI HR, HNMR, CNMR, IR. Zsyntezowane związki poddano badaniom biologicznym.The compounds according to the invention were prepared by the known method of condensation of nicotinic acid chloride with the appropriate alcohol in an organic solvent at room temperature. Compounds were purified by column chromatography. The structure of the obtained esters was confirmed by spectral methods: MS / EI LR, MS / EI HR, HNMR, CNMR, IR. The synthesized compounds were subjected to biological tests.

Szczególną aktywność wykazywały nikotynian 2-metylobutylu, nikotynian 2-metylopentylu, nikotynianu 2-metyloheksylu, szczawian nikotynianu 2-metylopentylu i szczawian nikotynianu 2-metyloheksylu. Związki te już w stężeniu 1% powodowały 100% zahamowanie rozwoju grzyba Ascosphaera apis. Nikotynian 2-metylobutylu już w stężeniu 20 ppm całkowicie hamował wzrost grzyba Rhizoctonia solani, wywołującego u roślin chorobę zwaną rizoktoniozą. To najpowszechniej występująca choroba roślin uprawnych, głównie ziemniaka, zbóż, rzepaku oraz roślin ozdobnych. Wynalazek został bliżej przedstawiony w przykładach.2-methylbutyl nicotinate, 2-methylpentyl nicotinate, 2-methylhexyl nicotinate, 2-methylpentyl nicotinate oxalate and 2-methylhexyl nicotinate oxalate were particularly active. These compounds already at a concentration of 1% caused 100% inhibition of the growth of Ascosphaera apis. 2-methylbutyl nicotinate, already at a concentration of 20 ppm, completely inhibited the growth of Rhizoctonia solani, which causes a disease called rhizoctoniosis in plants. It is the most common disease of crops, mainly potatoes, cereals, rape and ornamental plants. The invention is illustrated in the examples.

P r z y k ł a d 1P r z k ł a d 1

Synteza związku porównawczego - izonikotynianu 2-metyloheptylu (wzór 2)Synthesis of reference compound - 2-methylheptyl isonicotinate (formula 2)

W kolbie trójszyjnej zaopatrzonej w chłodnicę zwrotną, mieszadło magnetyczne, termometr, łaźnię grzejną i absorber gazów (SO2, HCl) umieszczono kwas izonikotynowy (1,0 g, 0,008 mola) i chlorek tionylu (10 ml). Zawartość kolby mieszano w temperaturze wrzenia w czasie 0,5 godziny (do zakończenia wydzielania się SO2). Następnie do kolby podłączono nasadkę destylacyjną, chłodnicę destylacyjną, odbieralnik i pod zmniejszonym ciśnieniem (pompka wodna, 20 mm Hg) oddestylowano SOCI2 do sucha (pozostał osad o barwie jasnokremowej). Następnie kolbę reakcyjną ponownie zaopatrzono w chłodnicę zwrotną, połączoną z absorberem HCl, dodano 15 ml CH2CI2 i wkroplono roztwór alkoholu 2-metyloheptylowego (1,006 g, 0,0078 mola) w CH2CI2 (5,5 ml). Zawartość kolby mieszano w czasie 3 godzin w temperaturze wrzenia, do zakończenia wydzielania się chlorowodoru. Mieszaninę reakcyjną doprowadzono do pH 12 przy pomocy wodnego nasyconego roztworu K2CO3. Po rozdzieleniu warstw, wysuszeniu warstwy organicznej nad bezwodnym MgSO4 i odparowaniu rozpuszczalnika otrzymano surowy izonikotynian 2-metyloheptylu (1,718 g, wydajność 93,9%, olej o barwie jasnobrązowej). Produkt (1,5 g) oczyszczono metodą chromatografii kolumnowej stosując jako eluent: mieszaninę heksanu i octanu etylu w stosunku 9:1 i następnie mieszaninę heksanu - octanu etylu w stosunku 4:1. Otrzymano oczyszczony izonikotynian 2-metyloheptylu (1,32 g, wydajność 72,1%, olej o barwie jasno-żółtej).Isonicotinic acid (1.0 g, 0.008 mol) and thionyl chloride (10 mL) were placed in a three-neck flask equipped with a reflux condenser, magnetic stirrer, thermometer, heating bath, and a gas absorber (SO 2, HCl). The flask contents were stirred at reflux for 0.5 h (until SO 2 evolution ceased). Then, a distillation head, a distillation condenser, and a receiver were connected to the flask and SOCI 2 was distilled to dryness under reduced pressure (water pump, 20 mm Hg) (a pale cream-colored precipitate remained). The reaction flask was then re-fitted with a reflux condenser connected to an HCl absorber, 15 mL of CH 2 Cl 2 was added, and a solution of 2-methylheptyl alcohol (1.006 g, 0.0078 mol) in CH 2 Cl 2 (5.5 mL) was added dropwise. The contents of the flask were stirred for 3 hours at reflux until the evolution of hydrogen chloride had ceased. The reaction mixture was adjusted to pH 12 with an aqueous saturated solution of K 2 CO 3 . After separating the layers, drying the organic layer over anhydrous MgSO 4 and evaporating the solvent, crude 2-methylheptyl isonicotinate (1.718 g, 93.9% yield, light brown oil) was obtained. The product (1.5 g) was purified by column chromatography using a 9: 1 mixture of hexane and ethyl acetate as eluent and then a 4: 1 mixture of hexane-ethyl acetate. Purified 2-methylheptyl isonicotinate (1.32 g, 72.1% yield, light yellow oil) was obtained.

Kontrolę reakcji prowadzono za pomocą TLC, eluując mieszaniną benzen - metanol w stosunku 9:1, UV; benzen - octan etylu w stosunku 3:2, wywoływanie: UV, H2SO4 stężony z waniliną, 140°C.The reaction was monitored by TLC, eluting with a mixture of benzene-methanol 9: 1, UV; benzene - ethyl acetate in the ratio 3: 2, developing: UV, H 2 SO 4 concentrated with vanillin, 140 ° C.

GC/MS : 235(2, M), 234(6), 178(6), 125(8), 124(100), 112(12), 106(86), 84(13), 83(10), 79(18), 78(46), 70(20), 69(18), 57(35), 56(47), 55(16), 51(22),GC / MS: 235 (2 M), 234 (6), 178 (6), 125 (8), 124 (100), 112 (12), 106 (86), 84 (13), 83 (10) , 79 (18), 78 (46), 70 (20), 69 (18), 57 (35), 56 (47), 55 (16), 51 (22),

MS/El : 235(4, M), 234(4), 178(4), 125(8), 124(100), 112(16), 106(73), 84(15), 83(12), 79(16), 78(44), 70(29), 69(23), 57(59), 56(73), 55(23), 51(25),MS / EI: 235 (4.M), 234 (4), 178 (4), 125 (8), 124 (100), 112 (16), 106 (73), 84 (15), 83 (12) , 79 (16), 78 (44), 70 (29), 69 (23), 57 (59), 56 (73), 55 (23), 51 (25),

MS/HR : obliczono C14H21NO2 [M] + : 235, 15723, znaleziono, m/z: 235,15633MS / HR: calcd for C 14 H 21 NO 2 [M] +: 235,15723, found, m / z: 235.15633

IR : 2960, 2928, 2860, 1730, 1563, 1465, 1407, 1280, 1121IR: 2960, 2928, 2860, 1730, 1563, 1465, 1407, 1280, 1121

PL 225 247 B1 1H-NMR : 0,84-0,96 (m, 3H, CH2CH3), 1,03 (d, 3H, J=6,8 Hz, CH3-CH), 1,16-1,55 (m, 8H, 1 H-NMR: 0.84-0.96 (m, 3H, CH2CH3), 1.03 (d, 3H, J = 6.8Hz, CH3-CH), 1.16-1, 55 (m, 8H,

4xCH2), 1,92-2,05 (m, 1H, CH), 4,08-4,31 (m*', 2H, O-CH2-CH), 7,86 (dd, 2H, J=4,6 Hz, J=1,6 Hz4xCH 2 ), 1.92-2.05 (m, 1H, CH), 4.08-4.31 (m * ', 2H, O-CH 2 -CH), 7.86 (dd, 2H, J = 4.6 Hz, J = 1.6 Hz

2xCHar), 8,79 (dd, 2H, J=4,4 Hz, J=1,4 Hz 2xCHar).2xCHar), 8.79 (dd, 2H, J = 4.4Hz, J = 1.4Hz 2xCHar).

13C-NMR : 14,21 (CH3), 17,13 (CH3) , 22,78 (CH2), 26,66 (CH2), 32,16 (CH2), 32,79 (CH), 33,51 (CH2), 70,82 (O-CH2-CH), 123,0 (2xCHar), 137,83 (O=C-Car), 150,75 (2xCHar), 165,33 (O=C). 13 C-NMR: 14.21 (CH3), 17.13 (CH3), 22.78 (CH2), 26.66 (CH2), 32.16 (CH2), 32.79 (CH), 33.51 (CH2), 70.82 (O-CH 2 -CH), 123.0 (2xCHar), 137.83 (O = C-Car), 150.75 (2xCHar), 165.33 (O = C).

P r z y k ł a d 2P r z k ł a d 2

Ogólny sposób syntezy związków według wynalazkuGeneral method for synthesizing compounds of the invention

W kolbie trójszyjnej, zaopatrzonej w chłodnicę zwrotną, mieszadło magnetyczne, termometr, łaźnię grzejną i absorber gazów (SO2, HCl) umieszczono kwas nikotynowy (3,08 g, 0,025 mola) i chlorek tionylu (12,5 ml). Zawartość kolby mieszano w temperaturze wrzenia w czasie 2 godzin (do zakończenia wydzielania SO2). Następnie do kolby podłączono nasadkę destylacyjną, chłodnicę destylacyjną, odbieralnik i pod zmniejszonym ciśnieniem (pompka wodna, 20 mm Hg) oddestylowano SOCl2 do sucha (pozostałość to osad o barwie białej). Kolbę reakcyjną ponownie zaopatrzono w chłodnicę zwrotną połączoną z absorberem HCl, dodano 50 ml CH2Cl2 i wkroplono roztwór odpowiedniego alkoholu 2-metyloalkilowego (0,025 mola) w CH2Cl2 (10 ml). Zawartość reaktora mieszano w czasie 2 godzin w temperaturze wrzenia, do zakończenia wydzielania HCl. Mieszaninę reakcyjną doprowadzono do pH 12 przy pomocy wodnego, nasyconego roztworu K2CO3. Po rozdzieleniu warstw, wysuszeniu warstwy organicznej nad bezwodnym CaCl2 i odparowaniu rozpuszczalnika otrzymano surowy produkt. Jeżeli analiza TLC wykazała jednorodność surowego produktu, nie oczyszczano go. Natomiast w przypadku uzyskania mieszaniny, surowy produkt oczyszczano metodą chromatografii kolumnowej stosując jako eluent kolejno: heksan, heksan - octan etylu w stosunku 9:1, heksan - octan etylu w stosunku 4:1.Nicotinic acid (3.08 g, 0.025 mol) and thionyl chloride (12.5 ml) were placed in a three-neck flask equipped with a reflux condenser, magnetic stirrer, thermometer, heating bath, and a gas absorber (SO 2, HCl). The contents of the flask were stirred at reflux for 2 hours (until SO 2 evolution ceased). Then, a distillation head, a distillation condenser, and a receiver were connected to the flask and SOCl 2 was distilled to dryness under reduced pressure (water pump, 20 mm Hg) (the residue was a white solid). The reaction flask was re-fitted with a reflux condenser connected to an HCl absorber, 50 mL of CH 2 Cl 2 was added and a solution of the appropriate 2-methylalkyl alcohol (0.025 mol) in CH 2 Cl 2 (10 mL) was added dropwise. The reactor contents were stirred for 2 hours at reflux until the evolution of HCl ceased. The reaction mixture was adjusted to pH 12 with a saturated aqueous K 2 CO 3 solution . After separating the layers, drying the organic layer over anhydrous CaCl2 and evaporating the solvent, the crude product was obtained. If the crude product was homogeneous by TLC, it was not purified. However, in the case of obtaining a mixture, the crude product was purified by column chromatography using as eluent: hexane, hexane - ethyl acetate in the ratio 9: 1, hexane - ethyl acetate in the ratio 4: 1.

Kontrola TLC: benzen - metanol w stosunku 9:1; benzen - octan etylu w stosunku 3:2, wywoływanie: UV, H2SO4 stężony z waniliną, 140°C.TLC control: benzene - methanol 9: 1; benzene - ethyl acetate in the ratio 3: 2, developing: UV, H 2 SO 4 concentrated with vanillin, 140 ° C.

Sposobem powyższym uzyskano następujące związki: nikotynian 2-metylobutylu, nikotynian 2-metylopentylu, nikotynian 2-metyloheksylu, nikotynian 2-metyloheptylu.The following compounds were obtained using the above method: 2-methylbutyl nicotinate, 2-methylpentyl nicotinate, 2-methylhexyl nicotinate, 2-methylheptyl nicotinate.

Dane spektralne dla uzyskanych związków zamieszczono w tabeli 1.The spectral data for the compounds obtained are presented in Table 1.

PL 225 247 B1PL 225 247 B1

PL 225 247 B1PL 225 247 B1

PL 225 247 B1PL 225 247 B1

Oznaczenia stosowane w tablicy 1:Symbols used in Table 1:

*) symetryczny multiplet; środek multipletu:*) symmetric multiplet; center of the multiplet:

BH-65/2011, BH-66/2011, BH-17/2011, BH-69/2011, BH-71/2011,BH-65/2011, BH-66/2011, BH-17/2011, BH-69/2011, BH-71/2011,

BH-68/2011: 4,20 ppm,BH-68/2011: 4.20 ppm,

BH-67/2011: 4,21 ppm,BH-67/2011: 4.21 ppm,

BH-70/2011: 4,22 ppm.BH-70/2011: 4.22 ppm.

Spektroskopia magnetycznego rezonansu jądrowego (NMR), spektrometr Varian UNITYplusNuclear magnetic resonance (NMR) spectroscopy, Varian UNITYplus spectrometer

200:200:

1H NMR (200 MHz, G. [ppm], J [Hz], CDCfe, TMS).1 H NMR (200 MHz, G. [ppm], J [Hz] CDCfe, TMS).

13C NMR (50 MHz, 5C [ppm], J [Hz], CDCla, TMS).13 C NMR (50 MHz,? C [ppm], J [Hz], CDCla, TMS).

Spektrometria mas (MS): MS El (70 eV, m/z, int[%]), spektrometr AMD M-40, HR MS El (70 eV, m/z, int[%]), spektrometr AMD 604.Mass spectrometry (MS): MS EI (70 eV, m / z, int [%]), AMD M-40 spectrometer, HR MS EI (70 eV, m / z, int [%]), AMD 604 spectrometer.

Spektrofotometria w podczerwieni (IR): (film) (v [cm- ]) ; spektrofotometr FT/IR Jasco 420.Infrared (IR) spectrophotometry: (film) (v [cm - ]); Jasco 420 FT / IR spectrophotometer.

P r z y k ł a d 3P r z k ł a d 3

Wytwarzanie chlorowodorku nikotynianu 2-metylobutyluPreparation of 2-methylbutyl nicotinate hydrochloride

W kolbie umieszcza się nikotynian 2-metylobutylu (0,41 g, 0,002 mola), kwas solny (0,2 ml stężonego kwasu solnego, 0,0024 mola) oraz aceton (10 ml). Zawartość kolby ogrzewa się do wrzeniu i pozostawia do oziębienia. Odparowuje się aceton i otrzymuje biały osad (0,45 g, 85,5%, temperatura topnienia 102-5°C, pH 4-5), dobra rozpuszczalność w wodzie. Wyjściowy nikotynian 2-metylobutylu w temperaturze pokojowej jest olejem, wartość pH 6,5-7.2-Methylbutyl nicotinate (0.41 g, 0.002 mol), hydrochloric acid (0.2 ml of concentrated hydrochloric acid, 0.0024 mol) and acetone (10 ml) are placed in the flask. The contents of the flask were heated to reflux and allowed to cool. Acetone is evaporated to give a white solid (0.45 g, 85.5%, mp 102-5 ° C, pH 4-5), good solubility in water. The starting 2-methylbutyl nicotinate at room temperature is an oil, pH 6.5-7.

P r z y k ł a d 4P r z k ł a d 4

Wytwarzanie szczawianu nikotynianu 2-metylobutyluPreparation of 2-methylbutyl nicotinate oxalate

W kolbie umieszczono nikotynian 2-metylobutylu (0,41 g, 0,002 mola), kwas szczawiowy (0,18 g, 0,002 mola) aceton (10 ml). Zawartość kolby ogrzewano we wrzeniu w ciągu 1 h. Po odparowaniu acetonu otrzymano biały osad (0,45 g, 79,5%, temperatura topnienia - 82-85°C, pH = 4-5), rozpuszczalny w wodzie. (Dla porównania temperatura topnienia kwasu szczawiowego 189°C, pH = 2; nikot ynian 2-metylobutylu olej, pH = 6,57).2-methylbutyl nicotinate (0.41 g, 0.002 mol), oxalic acid (0.18 g, 0.002 mol), acetone (10 ml) was placed in the flask. The contents of the flask were refluxed for 1 h. After evaporation of the acetone, a white solid (0.45 g, 79.5%, mp 82-85 ° C, pH = 4-5) was obtained, soluble in water. (For comparison, the melting point of oxalic acid is 189 ° C, pH = 2; 2-methylbutyl nicotinate oil, pH = 6.57).

P r z y k ł a d 5P r z k ł a d 5

Badanie aktywności przeciwko Ascosphaera apisTest for activity against Ascosphaera apis

Acetonowe roztwory związku wylewano po 1 ml na zestaloną pożywkę agarową Sabouraud i zostawiano do odparowania w warunkach aseptycznych. Na tak przygotowaną powierzchnię nakładano krążki grzybni Ascosphaera apis o średnicy 0,5 cm wycinanej korkoborem z homogennej kultury wyhodowanej na płytce Petriego na podłożu Sabouraud. Kontrolę stanowił aceton. Płytki inkubowano w temperaturze 25°C przez 5 dni. Po tym czasie mierzono średnicę wyrosłych grzybni. Skuteczność działania związku obliczono za pomocą wzoru Abbota:The acetone solutions of the compound were poured 1 ml each onto solidified Sabouraud agar medium and allowed to evaporate under aseptic conditions. On the prepared surface, discs of Ascosphaera apis mycelium 0.5 cm in diameter, cut out with a corkbore from a homogeneous culture grown in a Petri dish on a Sabouraud medium, were placed. The control was acetone. The plates were incubated at 25 ° C for 5 days. After this time, the diameter of the grown mycelia was measured. The efficacy of the compound was calculated using the Abbot formula:

Skuteczność Sg (%) = (Kg - Fg) x 100/kg,Efficiency Sg (%) = (Kg - Fg) x 100 / kg,

Gdzie: Kg - średnica kultury grzyba w kombinacji kontrolnej (średnia z 3 pomiarów),Where: Kg - diameter of the mushroom culture in the control combination (average of 3 measurements),

Fg - średnica kultury grzyba w kombinacji z badanym związkiem (średnia z 3 pomiarów).Fg - diameter of the mushroom culture in combination with the test compound (average of 3 measurements).

Miarą skuteczności działania jest procent zahamowania wzrostu grzybni.The measure of effectiveness is the percentage of inhibition of mycelial growth.

W tablicy 2 zamieszczono wartości badanych stężeń oraz uzyskane wartości hamowania wzrostu grzybni.Table 2 presents the values of the tested concentrations and the obtained values of inhibition of mycelium growth.

T a b l i c a 2T a b l i c a 2

Działanie przeciwko Ascosphaera apisAction against Ascosphaera apis

Nazwa Name Badane Examined Procent hamowania Percentage of inhibition MIC MIC stężenie [%] concentration [%] Ascophaera Apis [%] Ascophaera Apis [%] [%] [%] 1 1 2 2 3 3 4 4 nikotynian 2-metylobutylu 2-methylbutyl nicotinate 2 2 100 100 1% 1% 1 1 100 100 0,5 0.5 68 68 0,25 0.25 25 25 0,125 0.125 1 1 szczawian nikotynianu nicotinate oxalate 2 2 100 100 2% 2% 2-metylobutylu 2-methylbutyl 1 1 86 86 0,5 0.5 50 50 0,25 0.25 26 26 0,125 0.125 0 0

PL 225 247 B1 cd. tablicy 2PL 225 247 B1 cont. table 2

1 1 2 2 3 3 4 4 nikotynian 2-metylopentylu 2-methylpentyl nicotinate 2 2 100% 100% 2% 2% 1 1 68% 68% 0,5 0.5 68 68 0,25 0.25 58 58 0,125 0.125 50 50 szczawian nikotynianu nicotinate oxalate 2 2 100 100 1% 1% 2-metylopentylu 2-methylpentyl 1 1 100 100 0,5 0.5 65 65 0,25 0.25 63 63 0,125 0.125 33 33 nikotynian 2-metyloheksylu 2-methylhexyl nicotinate 2 2 83 83 > 2% > 2% 1 1 70 70 0,5 0.5 53 53 0,25 0.25 48 48 0,125 0.125 48 48 szczawian nikotynianu nicotinate oxalate 2 2 100 100 2% 2% 2-metyloheksylu 2-methylhexyl 1 1 75 75 0,5 0.5 68 68 0,25 0.25 63 63 0,125 0.125 43 43 Kwas szczawiowy Oxalic acid 2 2 68 68 > 2% > 2% 1 1 40 40 0,5 0.5 20 twenty 0,25 0.25 0 0 0,125 0.125 0 0

P r z y k ł a d 6P r z k ł a d 6

Badanie aktywności grzybobójczej wobec grzybów fitopatogennych.Study of fungicidal activity against phytopathogenic fungi.

Metoda A - test „in vitro polega na ocenie hamowania wzrostu grzybni na pożywce agarowej pod wpływem badanego związku. Jako bioindykatory stosowano następujące grzyby: Botrytis cinerea, Fusarium culmorum, Phytophthora cactorum, Rhizoctonia solani.Method A - the "in vitro" test consists in the evaluation of the inhibition of mycelium growth on an agar medium under the influence of the test compound. The following fungi were used as bioindicators: Botrytis cinerea, Fusarium culmorum, Phytophthora cactorum, Rhizoctonia solani.

Sposób przeprowadzenia testu in vitro.The method of conducting the in vitro test.

Na szalki Petriego, nalewano pożywkę agarową z substancją badaną (maksymalne stężenie 200 mg/l), po zastygnięciu na powierzchnię nanoszono materiał infekcyjny grzyba testowego. Po 4-8 dniach, w zależności od wzrostu grzybni w kombinacji kontrolnej, dokonywano pomiaru wzrostu liniowego kolonii grzybni. Działanie grzybobójcze wyrażono w procentach zahamowania grzybni w porównaniu z kombinacją kontrolną o tym samym składzie, ale bez substancji badanej.The agar medium with the test substance was poured into petri dishes (maximum concentration 200 mg / l), after solidification, the infectious material of the test fungus was applied to the surface. After 4-8 days, depending on the growth of the mycelium in the control combination, the linear growth of the mycelial colony was measured. The fungicidal activity is expressed as a percentage of mycelial inhibition compared to a control combination with the same composition but without the test substance.

Metoda B - test „in vivo przeprowadzono przy użyciu grzyba Blumeria graminis.Method B - In vivo test was carried out with Blumeria graminis fungus.

Test przeprowadzano w warunkach kontrolowanych na siewkach pszenicy odmiany Koksa. W fazie rozwiniętego pierwszego liścia, rośliny opryskiwano roztworem badanego związku w stężeniu 1000 mg/l. Jako rozpuszczalnik stosowano mieszaninę acetonu i wody destylowanej w stosunku 1,5:1, z dodatkiem Tween 20. Po dwóch godzinach od aplikacji wykonano inokulację (ocena działania zapobiegawczego). Dalsza wegetacja przebiegała w fitotronie, z zachowaniem następujących warunków: długość dnia 14 godzin, temperatura powietrza: 20 (±1)°C/dzień, 16(±1)°C/noc; wilgotność względna powietrza 80(±5)%. Ocenę porażenia wykonano po minimum sześciu dniach. Wyniki ob ydwu testów podano w procentach zahamowania wzrostu grzybni. Wyniki przedstawiono w tablicy 3 i tablicy 4.The test was carried out under controlled conditions on wheat seedlings cv. Koksa. In the unfolded first leaf phase, plants were sprayed with a solution of the test compound at a concentration of 1000 mg / l. The solvent used was a mixture of acetone and distilled water in the ratio 1.5: 1, with the addition of Tween 20. Two hours after application, inoculation was performed (assessment of the preventive effect). Further vegetation was carried out in the phytotron under the following conditions: day length 14 hours, air temperature: 20 (± 1) ° C / day, 16 (± 1) ° C / night; relative air humidity 80 (± 5)%. Assessment of infestation was performed after a minimum of six days. The results of both tests are given as percent inhibition of mycelial growth. The results are shown in Table 3 and Table 4.

PL 225 247 B1PL 225 247 B1

T a b l i c a 3T a b l i c a 3

Aktywność grzybobójcza związków według wynalazku wobec szczepów patogennych dla roślin w stężeniach 200 ppm (in vitro) i 1000 ppm (in vivo)Fungicidal activity of the compounds according to the invention against plant pathogenic strains at concentrations of 200 ppm (in vitro) and 1000 ppm (in vivo)

Związek Relationship Botrytis cinerea Botrytis cinerea Fusarium culmorum Fusarium culmorum Phytophtora cactorum Phytophtora cactorum Rhizoctonia solani Rhizoctonia solani Blumeria gramns Blumeria gramns 200 ppm (in vitro) 200 ppm (in vitro) 1000 ppm in vivo 1000 ppm in vivo Izonikotynian 2-metyloheptylu (porównawczy) Isonicotinate 2-methylheptyl (comparative) 0 0 50 50 25 25 62 62 2 2 Nikotynian 2-metyloheptylu Nicotinate 2-methylheptyl 41 41 73,5 73.5 22 22 51 51 2,1 2.1 Nikotynian 2-metylopentylu Nicotinate 2-methylpentyl 80 80 1001 1001 100 100 100 100 3,1 3.1 Nikotynian 2-metyloheksylu Nicotinate 2-methylhexyl 85 85 100 100 100 100 100 100 1,5 1.5 Nikotynian 2-metylobutylu Nicotinate 2-methylbutyl 74 74 100 100 100 100 100 100 1,5 1.5

T a b l i c a 4T a b l i c a 4

Aktywność grzybobójcza związków według wynalazku wobec szczepów patogennych dla roślin w stężeniach 20 i 200 ppm (in vitro).Fungicidal activity of the compounds according to the invention against plant pathogenic strains at concentrations of 20 and 200 ppm (in vitro).

Związek Relationship Stężenie ppm Concentration ppm BotPBtlS cineren BotPBtlS cineren Fusarium culmorum Fusarium culmorum Phytophtora cactorum Phytophtora cactorum Rhizoctonia solani Rhizoctonia solani Biumerta gramiam Biumert I'm playing Nikotynian 2-metylopentylu Nicotinate 2-methylpentyl 200 200 80 80 100 100 100 100 100 100 3,1 3.1 20 twenty - - 19,3 19.3 5,8 5.8 0 0 Nikotynian 2-metyloheksylu Nicotinate 2-methylhexyl 200 200 85 85 100 100 100 100 100 100 1,5 1.5 20 twenty - - 32,8 32.8 4,7 4.7 70 70 Nikotynian 2-metylobutylu Nicotinate 2-methylbutyl 200 200 74 74 100 100 100 100 100 100 1,5 1.5 20 twenty - - 16,1 16.1 5,2 5.2 100 100

Nikotyniany 2-metylobutylu, 2-metylopentylu, 2-metyloheksylu w stężeniu 200 ppm wykazały 100% skuteczność hamując całkowicie wzrost grzybni Fusarium culmorum, Phytophtora cactorum oraz 74-85% skuteczność hamowania wzrostu grzybni Botrytis cinerea. Nikotynian 2-metylobutylu w stężeniu 20 ppm hamował w 100% wzrost grzybni R. solani, zaś nikotynian 2-metyloheksylu w tym stężeniu w 70% hamował wzrost tej grzybni. Wobec pozostałych gatunków grzybów związki w stężeniu obniżonym do 20 ppm wykazywały skuteczność rzędu 5-30%.2-methylbutyl, 2-methylpentyl, 2-methylhexyl nicotinates at a concentration of 200 ppm showed 100% effectiveness in inhibiting the growth of Fusarium culmorum, Phytophtora cactorum and 74-85% effectiveness in inhibiting the growth of Botrytis cinerea mycelium. 2-methylbutyl nicotinate at a concentration of 20 ppm inhibited the growth of R. solani in 100%, while 2-methylhexyl nicotinate at this concentration inhibited the growth of this mycelium in 70%. Against the remaining species of fungi, the compounds at a concentration reduced to 20 ppm showed an efficiency of 5-30%.

Claims (7)

Zastrzeżenia patentowePatent claims 1. Związek o wzorze 1, w którym R oznacza grupę alkilową o 2-8 atomach węgla, z wyłączeniem nikotynianu 2-metyloheksylu i estru 2,4,6-trimetyloheptylowego kwasu 3-pirydynokarboksylowego, oraz jego sole weterynaryjnie i rolniczo dopuszczalne.A compound of formula I wherein R is an alkyl group of 2-8 carbon atoms, excluding 2-methylhexyl nicotinate and pyridine-3-carboxylic acid 2,4,6-trimethylheptyl, and its veterinary and agriculturally acceptable salts. PL 225 247 B1PL 225 247 B1 2. Związek według zastrz. 1, w postaci soli addycyjnej z kwasem nieorganicznym lub orga nicznym.2. A compound according to claim In the form of an addition salt with an inorganic or organic acid. 3. Związek według zastrz. 2, w postaci soli addycyjnej z kwasem chlorowodorowym, azotowym, siarkowym, fosforowym, mrówkowym, octowym, szczawiowym, mlekowym, winowym.3. The compound according to p. 2, in the form of an addition salt with hydrochloric, nitric, sulfuric, phosphoric, formic, acetic, oxalic, lactic, tartaric acids. 4. Związek o wzorze 1, w którym R oznacza grupę alkilową o 2-8 atomach węgla, lub jego sole weterynaryjnie i rolniczo dopuszczalne, do zastosowania w zwalczaniu zakażenia grzybami Ascosphaera apis wywołującymi grzybicę otorbielakową u pszczół.4. A compound of formula I, wherein R is an alkyl group of 2-8 carbon atoms, or a veterinary and agriculturally acceptable salt thereof, for use in combating Ascosphaera apis infection causing cystic fibrosis in bees. 5. Zastosowanie związku o wzorze 1, w którym R oznacza grupę alkilową o 2-8 atomach węgla, lub jego soli weterynaryjnie i rolniczo dopuszczalnych, do zwalczania zakażenia grzybami fitopatogennymi u roślin.5. The use of a compound of formula I, wherein R is an alkyl group of 2-8 carbon atoms, or its veterinary and agriculturally acceptable salts, for controlling phytopathogenic fungi infection in plants. 6. Zastosowanie według zastrz. 5, znamienne tym, że grzybami fito-patogennymi są: Botrytis cinerea, Fusarium culmorum, Phytophthora cactorum, Rhizoctonia solani, Blumeria graminis.6. Use according to claim 1 The method of claim 5, characterized in that the phytopathogenic fungi are: Botrytis cinerea, Fusarium culmorum, Phytophthora cactorum, Rhizoctonia solani, Blumeria graminis. 7. Kompozycja zawierająca związek o wzorze 1, w którym R oznacza grupę alkilową o 2-8 atomach węgla, lub jego sól weterynaryjnie i rolniczo dopuszczalną, oraz co najmniej jedną substancję pomocniczą, do zastosowania w zwalczaniu grzybicy otorbielakowej u pszczół i w zwalczaniu zakażenia grzybami fito-patogennymi u roślin.7. A composition comprising a compound of formula I in which R is an alkyl group of 2-8 carbon atoms, or a veterinary and agriculturally acceptable salt thereof, and at least one excipient, for use in the control of cystic fungus in bees and in the control of phytophthalmia infection. -pathogenic in plants.
PL405045A 2013-08-12 2013-08-12 Nicotinic acid esters, composition and applications PL225247B1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL405045A PL225247B1 (en) 2013-08-12 2013-08-12 Nicotinic acid esters, composition and applications

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL405045A PL225247B1 (en) 2013-08-12 2013-08-12 Nicotinic acid esters, composition and applications

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL405045A1 PL405045A1 (en) 2015-02-16
PL225247B1 true PL225247B1 (en) 2017-03-31

Family

ID=52464687

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL405045A PL225247B1 (en) 2013-08-12 2013-08-12 Nicotinic acid esters, composition and applications

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL225247B1 (en)

Also Published As

Publication number Publication date
PL405045A1 (en) 2015-02-16

Similar Documents

Publication Publication Date Title
RU2014327C1 (en) Method of synthesis of 2-anilinopyrimidine derivatives
US4080457A (en) Thiazoles and their use in controlling insects and pests
KR100956277B1 (en) Aromatic ether compound, preparation method thereof and use thereof
EA020376B1 (en) Novel fungicidally active pyrazocarboxamides
FR2458545A1 (en) PROCESS FOR THE PREPARATION OF BENZYLIMIDAZOLE DERIVATIVES, NEW PRODUCTS SO OBTAINED, AND THEIR USE FOR THEIR ANTIMYCOTIC AND FUNGICIDE ACTIVITIES
KR20010013256A (en) 4-quinolinol derivatives and fungicides containing the same as an active ingredient used for agriculture and horticulture
EA001380B1 (en) Phenylacetic acid derivatives
CN102695699B (en) As the amino acrylates of sterilant
CN103755700A (en) Novel pyrazol amides compound and application thereof
CN110437224A (en) Compounds containing cycloalkanopyrazole structure, preparation method and application thereof, and bactericide
CN104016960B (en) A kind of heterocyclic compound and application thereof
CZ64097A3 (en) Derivative of carbamoylcarboxylic acid amide, process of its preparation and the use thereof
JPH10509156A (en) O-benzyloxime ether derivatives and their use as pesticides
KR20230106999A (en) Fire blight control agent of nalidixic acid derivatives
US4590198A (en) Fungicidal isonicotinanllide retals, their compositions and method of using them
JPH10512236A (en) New pyrimidyloxy- and pyrimidinylamino-ethylphenyl-dioxolane derivatives
CN110407681B (en) A kind of dehydrozingerone derivative, its preparation method and application
EP1364951B1 (en) Triazoquinolone derivatives as pest controllers
CN117903096B (en) Cinnamoyl-substituted unsaturated nitrogen-containing heterocycle-containing oxygen-containing compound, composition, preparation method and application
JP4449229B2 (en) 6- (1-Fluoroethyl) -5-iodo-4-alkylaminopyrimidine derivatives, their production and pesticides for agriculture and horticulture
CN120097925A (en) An acetylhydrazine compound containing quinazoline-4(3H)-one structure, preparation method thereof and application in fungicide
JP3054977B2 (en) Fungicidal furanone derivative
JPS62123185A (en) 2-(2-imidazolin-2-yl)-pyridine-3-carboxylic acid derivative,manufacture and herbicide
KR0124946B1 (en) Quinolone derivatives
JPH06247939A (en) Aminopyrimidine derivative, its production and test control agent