PL233193B1 - Method for obtaining new derivatives of (S) willardiine - Google Patents

Method for obtaining new derivatives of (S) willardiine

Info

Publication number
PL233193B1
PL233193B1 PL423452A PL42345217A PL233193B1 PL 233193 B1 PL233193 B1 PL 233193B1 PL 423452 A PL423452 A PL 423452A PL 42345217 A PL42345217 A PL 42345217A PL 233193 B1 PL233193 B1 PL 233193B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
formula
compound
water
mixture
organic solvent
Prior art date
Application number
PL423452A
Other languages
Polish (pl)
Other versions
PL423452A1 (en
Inventor
Mariola Koszytkowska-Stawińska
Ewa Mironiuk-Puchalska
Original Assignee
Politechnika Warszawska
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Politechnika Warszawska filed Critical Politechnika Warszawska
Priority to PL423452A priority Critical patent/PL233193B1/en
Publication of PL423452A1 publication Critical patent/PL423452A1/en
Publication of PL233193B1 publication Critical patent/PL233193B1/en

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description

Opis wynalazkuDescription of the invention

Przedmiotem wynalazku jest sposób otrzymywania nowych pochodnych (S)- willardyny o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza grupę hydroksylową lub aminową. Związki te są pochodnymi uracylu i podobnie jak pochodne uracylu, mogą wykazywać właściwości przeciwwirusowe i znaleźć zastosowanie w produkcji środków farmaceutycznych.The invention relates to a process for the preparation of new (S) - willardine derivatives of general formula I, in which R represents a hydroxyl or amino group. These compounds are derivatives of uracil and, like uracil derivatives, can exhibit antiviral properties and find application in the production of pharmaceuticals.

W literaturze chemicznej nie ma danych na temat syntezy pochodnych kwasu (S)-2-amino-3-(2,4-diokso-3,4-dihydropirymidyn-1(2/-/)-ylo)propanowego((S)- willardyny) z podstawnikiem 1,2,3-triazolokarboksylowym lub 1,2,3- triazolokarbamoilowym w pozycji 3 pierścienia pirymidynowego. Opisane są syntezy pochodnych (S)- willardyny zawierających w tej pozycji podstawnik karboksylotiofenowy lub karboksylofuranowy (N. P. Dolman, J. C. A. Morę, A. Alt, J. L. Knauss, Η. M. Troop, D. Bleakman,There are no data in the chemical literature on the synthesis of (S) -2-amino-3- (2,4-dioxo-3,4-dihydropyrimidin-1 (2 / -) - yl) propanoic acid derivatives ((S) - willardine) with a 1,2,3-triazolecarboxylic or 1,2,3-triazolcarbamoyl substituent at the 3-position of the pyrimidine ring. Syntheses of (S) - Willardine derivatives containing a carboxylthiophene or carboxylfuran substituent at this position are described (N. P. Dolman, J. C. A. Mora, A. Alt, J. L. Knauss, Η. M. Troop, D. Bleakman,

G. L. Collingridge, D. E. Jane J. Med. Chem. 2006, 49, 2579-2592). Opisane syntezy są wieloetapowe. Zasadniczym półproduktem w tych syntezach jest odpowiednia pochodna uracylu zawierająca w pozycji 3 podstawnik (alkoksykarbonylo)heterocykliczny, tj. (alkoksykarbonylo)tiofenowy lub (alkoksykarbonylo)furanowy. Półprodukty te otrzymuje się z 1-(tetrahydrofuran-2-ylo)uracylu w dwóch etapach. W pierwszym etapie w pozycję 3 pierścienia pirymidynowego wprowadza się ugrupowanie (alkoksykarbonylo)heterocykliczne. W drugim etapie, w produkcie otrzymanym w pierwszym etapie, usuwa się ugrupowanie tetrahydrofuran-2-ylowe z pozycji 1 pierścienia pirymidynowego. Zastosowanie takiej metodologii do otrzymania związku o wzorze 3, będącego półproduktem w syntezie związków o wzorze 1, wymagałoby użycia odpowiedniego czynnika alkilującego w postaci np. 1-halogeno(chloro, bromo lub jodo)-2-(5-(etoksykarbonylo)-1/7-1,2,3-triazol-1-ilo)etanu lub 1-(metanosulfonyloksy)-2-(5-(etoksykarbonylo)-1/7-1,2,3-triazol-1-ilo)etanu. Alifatyczne jodopochodne lub alifatyczne estry kwasów sulfonowych są najczęściej stosowane w roli czynników alkilujących. Jednak 1-jodo-2-(5-(etoksykarbonylo)-1/7-1,2,3-triazol-1-ilo)etan lub 1-(metanosulfonyloksy)-2-(5-(etoksykarbonylo)-1/7-1,2,3-triazol-1 -ilo)etan przekształca się w (5-(etoksykarbonylo)-1/7-1,2,3-triazol-1-ilo)eten, kiedy jest poddany działaniu mieszaniny 1-(tetrahydrofuran-2-ylo)uracylu i wodorku sodu w warunkach /V-alkilowania pochodnych uracylu.Collingridge, G. L., Jane J. Med. Chem. 2006, 49, 2579-2592). The described syntheses are multi-step. The essential intermediate in these syntheses is the corresponding uracil derivative having a (alkoxycarbonyl) heterocyclic, i.e. (alkoxycarbonyl) thiophene or (alkoxycarbonyl) furan substituent in the 3-position. These intermediates are obtained from 1- (tetrahydrofuran-2-yl) uracil in two steps. In the first step, an (alkoxycarbonyl) heterocyclic moiety is introduced at the 3-position of the pyrimidine ring. In the second step, in the product obtained in the first step, the tetrahydrofuran-2-yl moiety is removed from the 1-position of the pyrimidine ring. The use of such a methodology to obtain a compound of formula III, which is an intermediate in the synthesis of compounds of formula I, would require the use of a suitable alkylating agent in the form of e.g. 1-halo (chloro, bromo or iodo) -2- (5- (ethoxycarbonyl) -1) 7-1,2,3-triazol-1-yl) ethane or 1- (methanesulfonyloxy) -2- (5- (ethoxycarbonyl) -1 / 7-1,2,3-triazol-1-yl) ethane. The aliphatic iodo derivatives or aliphatic esters of sulfonic acids are most commonly used as alkylating agents. However, 1-iodo-2- (5- (ethoxycarbonyl) -1 / 7-1,2,3-triazol-1-yl) ethane or 1- (methanesulfonyloxy) -2- (5- (ethoxycarbonyl) -1/7 -1,2,3-triazol-1-yl) ethane is converted to (5- (ethoxycarbonyl) -1 / 7-1,2,3-triazol-1-yl) ethene when it is treated with a mixture of 1- ( tetrahydrofuran-2-yl) uracil and sodium hydride under the conditions of V-alkylation of uracil derivatives.

Nieoczekiwanie okazało się, że nowe pochodne (S)- willardyny o wzorze 1 wzór 1 gdzie R oznacza grupę -OH lub -NH2 można otrzymać poddając reakcji związek o wzorze 4Unexpectedly, it turned out that the new (S) - Willardine derivatives of formula 1, formula 1, where R is -OH or -NH2, can be obtained by reacting a compound of formula 4

Ph3P^YC°2Et wzór 4 ze związkiem o wzorze 5Ph 3 P> Y C ° 2 Et formula 4 with a compound of formula 5

ΝΌ 'Ό wzór 5ΝΌ 'Ό pattern 5

PL233 193 Β1 ogrzewając mieszaninę w toluenie w temperaturze wrzenia co prowadzi do związku o wzorze 2 E,02VnPL233 193 Β1 by heating the mixture in toluene at reflux, leading to the compound of formula 2 E, 02 Vn

O rN'NO r N 'N

wzór 2pattern 2

Związek o wzorze 2 traktuje się kwasem trifluorooctowym w temperaturze pokojowej, oddestylowuje lotne składniki z mieszaniny a pozostałość po destylacji zadaje się wodorotlenkiem metalu alkalicznego, korzystnie wodorotlenkiem litu w mieszaninie wody i rozpuszczalnika organicznego mieszającego się z wodą, korzystnie tetrahydrofuranu otrzymując związek o wzorze 3,The compound of formula 2 is treated with trifluoroacetic acid at room temperature, volatile components are distilled off from the mixture, and the distillation residue is treated with alkali metal hydroxide, preferably lithium hydroxide in a mixture of water and a water-miscible organic solvent, preferably tetrahydrofuran, to obtain the compound of formula 3,

OABOUT

wzór 3 w którym R oznacza grupę hydroksylową lub pozostałości po destylacji zadaje się amoniakiem w mieszaninie wody i rozpuszczalnika organicznego mieszającego się z wodą korzystnie metanolu lub etanolu otrzymując związek o wzorze 3, w którym R oznacza grupę aminową. Otrzymany wydzielony związek o wzorze 3 traktuje się związkiem o wzorze 6Formula 3 in which R is hydroxy or the distillation residues are treated with ammonia in a mixture of water and a water-miscible organic solvent, preferably methanol or ethanol to give a compound of Formula 3 in which R is amino. The resulting isolated compound of formula 3 is treated with a compound of formula 6

HH.

wzór 6 w obecności wodorku sodu w rozpuszczalniku polarnym aprotonowym, korzystnie w dwumetyloformamidzie w temperaturze pokojowej a z mieszaniny reakcyjnej wyodrębnia się nowe pochodne (S)- willardyny o wzorze 1Formula 6 in the presence of sodium hydride in a polar aprotic solvent, preferably in dimethylformamide at room temperature, and the new (S) - willardine derivatives of formula 1 are isolated from the reaction mixture

CO2H wzór 1 gdzie R oznacza grupę -OH lub -NH2.CO 2 H formula 1 where R is -OH or -NH2.

Sposób według wynalazku został bliżej przedstawiony w przykładach wykonania .The method according to the invention is presented in more detail in the examples of implementation.

Przykład 1. 3-(2-Azydoetylo)-1-(tetrahydrofuran-2-ylo)pirymidyno-2,4(1H,3H)-dion.Example 1. 3- (2-Azidoethyl) -1- (tetrahydrofuran-2-yl) pyrimidine-2,4 (1H, 3H) -dione.

Mieszanię 1-(tetrahydrufuran-2-ylo)pirymidyno-2,4(1/7,3/7)-dionu (Nomura, H.; Yoshioka, Y.; Minami, I. Chem. Pharm. Buli. 1979, 27, 899-906; 1.2 g, 6.07 mmol), suchego dwumetyloformamidu (25 mL) oraz wodorku sodu (60% zawiesina w oleju mineralnym, 288 mg, 7.28 mmol) miesza się w temperaturze pokojowej przez 30 minut w atmosferze argonu i dodaje kolejno metanosulfonian 2-azydoetyluA mixture of 1- (tetrahydrufuran-2-yl) pyrimidine-2,4 (1 / 7.3 / 7) -dione (Nomura, H .; Yoshioka, Y .; Minami, I. Chem. Pharm. Bull. 1979, 27 , 899-906; 1.2 g, 6.07 mmol), dry dimethylformamide (25 mL) and sodium hydride (60% suspension in mineral oil, 288 mg, 7.28 mmol) are stirred at room temperature for 30 minutes under argon and the methanesulfonate added sequentially 2-azidoethyl

PL 233 193 B1 (Hounsou, C.; Margathe, J.-F.; Oueslati, N.; Belhocine, A.; Dupuis, E.; Thomas, C.; Mann, A.; Hien, B.; Rognan, D.; Trinquet, E.; Hibert, M.; Pin, J.-P.; Bonnet, D.; Durroux, T. ACS Chem. Biol. 2015, 10, 466-474; 2.7 g, 16.27 mmol) i jodek sodu (2.7 g, 18.01 mmol). Całość ogrzewa się w temperaturze 60-65°C przez dwa dni i sączy przez złoże celitu. Z przesączu oddestylowuje się suche składniki pod zmniejszonym ciśnieniem, a pozostałość poddaje się chromatografii kolumnowej (heksan-octan etylu, 1:5, v/v). Otrzymuje się produkt w postaci cielistego oleju (1.3 g, 85%). 5h (500 MHz, CDCI3) 7.33 (1H, d, 3J 8.0), 5.99 (1H, dd, 3J 6.5, 3J 3.0), 5.75 (1H, d, 3J 8.0), 4.20-4.15 (3H, m), 3.99 (1H, ddd, 2J 14.5, 3J 8.0, 3J 1.5), 3.53 (2H, ddd, 3J 8.0, 3J 6.0, 3J 1.5), 2.45-2.34 (1H, m, CH2), 2.10-1.95 (2H, m, CH2), 1.85-1.80 (1H, m, CH2). 5c (125 MHz, CDCI3) 160.07 151.16, 137.60, 101.17, 88.22, 70.35, 48.49,PL 233 193 B1 (Hounsou, C .; Margathe, J.-F .; Oueslati, N .; Belhocine, A .; Dupuis, E .; Thomas, C .; Mann, A .; Hien, B .; Rognan, D .; Trinquet, E .; Hibert, M .; Pin, J.-P .; Bonnet, D .; Durroux, T. ACS Chem. Biol. 2015, 10, 466-474; 2.7 g, 16.27 mmol) and sodium iodide (2.7 g, 18.01 mmol). The whole is heated at 60-65 ° C for two days and filtered through a bed of celite. Dry components were distilled off from the filtrate under reduced pressure, and the residue was subjected to column chromatography (hexane-ethyl acetate, 1: 5, v / v). The product is obtained as a fleshy oil (1.3 g, 85%). 5h (500 MHz, CDCl3) 7.33 (1H, d, 3 J 8.0), 5.99 (1H, dd, 3 J 6.5, 3 J 3.0), 5.75 (1H, d, 3 J 8.0), 4.20-4.15 (3H, m), 3.99 (1H, ddd, 2J 14.5, 3 J 8.0, 3 J 1.5), 3.53 (2H, ddd, 3 J 8.0, 3 J 6.0, 3 J 1.5), 2.45-2.34 (1H, m, CH2) , 2.10-1.95 (2H, m, CH2), 1.85-1.80 (1H, m, CH2). 5c (125 MHz, CDCl3) 160.07 151.16, 137.60, 101.17, 88.22, 70.35, 48.49,

39.59, 33.19, 23.97. HRMS m/z obliczono C10H14N5O3 [M+H]+ 252.1091; oznaczono 252.1089.39.59, 33.19, 23.97. HRMS m / z calcd for C10H14N5O3 [M + H] + 252.1091; found on 252.1089.

P r z y k ł a d 2. 1-(2-(2,6-Diokso-3-(tetrahydrofuran-2-ylo)-2,3-dihydropirymidyn-1(6H)ylo)etylo)-1H-1,2,3-triazolo-5-karboksylan etylu. Mieszaninę związku o wzorze 5 (1.17 g, 4.66 mmol), toluenu (33 mL) i związku o wzorze 4 (Choe, Y.; Brinen, L. S.; Price, M. S.; Engel, J. C.; Lange, M.; Grisostomi, C.; Weston, S. G.; Pallai, P. V.; Cheng, H.; Hardy, L.W.; Hartsough, D. S.; McMakin, M.; Tilton, R. F.; Baldino, C. M.; Craik, C. S. Bioorg. Med. Chem. 2005, 13, 2141-2156; 2.17 g, 5.59 mmol) ogrzewa się w temperaturze 120°C przez dwa dni i oddestylowuje się lotne składniki pod zmniejszonym ciśnieniem. Pozostałość poddaje się chromatografii kolumnowej (heksan-octan etylu, 1:1 potem 1:3, v/v). Otrzymuje się związek o wzorze 2 (1.04 g, 64%, tt 45-47°C). 5h (500 MHz, CDCI3) 8.06 (1H, s), 7.25 (1H, d, 3J 8.5), 5.80 (1H, dd, 3J 6.0, 3J 3.0), 5.63 (1H, d, 3J 8.5), 5.07-4.94 (2H, m), 4.44-4.36 (4H, m), 4.17-4.13 (1H, m), 3.97-3.92 (1H, m), 2.31-2.24 (1H, m), 2.05-1.83 (3H, m), 1.38 (3H, t, 3J 7.0). 5c (125 MHz, CDCI3) 162.43, 158.84, 150.67, 137.95, 136.93, 128.46, 100.74, 88.28,Example 2. 1- (2- (2,6-Dioxo-3- (tetrahydrofuran-2-yl) -2,3-dihydropyrimidin-1 (6H) yl) ethyl) -1H-1,2,3 ethyl-triazole-5-carboxylate. A mixture of the compound of formula 5 (1.17 g, 4.66 mmol), toluene (33 mL), and the compound of formula 4 (Choe, Y .; Brinen, LS; Price, MS; Engel, JC; Lange, M .; Grisostomi, C. ; Weston, SG; Pallai, PV; Cheng, H .; Hardy, LW; Hartsough, DS; McMakin, M .; Tilton, RF; Baldino, CM; Craik, CS Bioorg. Med. Chem. 2005, 13, 2141- 2156; 2.17 g, 5.59 mmol) is heated at 120 ° C for two days and volatile components are distilled off under reduced pressure. The residue is subjected to column chromatography (hexane-ethyl acetate, 1: 1 then 1: 3, v / v). The compound of formula 2 is obtained (1.04 g, 64%, mp 45-47 ° C). 5h (500 MHz, CDCl3) 8.06 (1H, s), 7.25 (1H, d, 3 J 8.5), 5.80 (1H, dd, 3 J 6.0, 3 J 3.0), 5.63 (1H, d, 3 J 8.5) , 5.07-4.94 (2H, m), 4.44-4.36 (4H, m), 4.17-4.13 (1H, m), 3.97-3.92 (1H, m), 2.31-2.24 (1H, m), 2.05-1.83 ( 3H, m), 1.38 (3H, t, 3 J 7.0). 5c (125 MHz, CDCl3) 162.43, 158.84, 150.67, 137.95, 136.93, 128.46, 100.74, 88.28,

70.32, 61.82, 48.43, 39.65, 33.16, 23.96, 14.20. HRMS m/z obliczono C15H20N5O5 [M+H]+ 350.1459; oznaczono 350.1456.70.32, 61.82, 48.43, 39.65, 33.16, 23.96, 14.20. HRMS m / z calcd for C15H20N5O5 [M + H] + 350.1459; marked 350.1456.

P r z y k ł a d 3. Kwas 1-(2-(2,6-diokso-2,3-dihydropirymidyn-1(6H)-ylo)etylo)-1H-1,2,3-triazolo-5-karboksylowy. Mieszaninę związku o wzorze 2 (943 mg, 2.70 mmol) i kwasu trifluorooctowego (15 mL) pozostawia się w temperaturze pokojowej na 3 dni i oddestylowuje lotne składniki pod zmniejszonym ciśnieniem. Do pozostałości dodaje się tetrahydrofuran (17 mL), wodę (17 mL) i wodorek litu (71 mg, 2.96 mmol). Całość miesza się w temperaturze pokojowej przez 2 godziny i dodaje żywicę jonowymienną (Dowex 50WX2-200 mesh, 1.8 g). Mieszaninę wytrząsa się przez 1 godzinę. Żywicę odsącza się i przemywa wodą (2 x 10 mL). Wodę z przemycia łączy się z przesączem i oddestylowuje lotne składniki pod zmniejszonym ciśnieniem. Pozostałość poddaje się liofilizacji. Otrzymuje się związek o wzorze 3 (R=OH) w postaci białego osadu (530 mg, 78 %, tt 195-205°C, rozkład.). 5h (500 MHz, DMSO-de) 11.04 (1H, d, 3J 5.5), 8.10 (1H, s), 7.37 (1H, dd, 3J 7.5, 3J 5.5), 5.48 (1H, dd, 3J 7.5, 4J 1.5), 4.89-4.87 (2H, m), 4.26-4.24 (2H, m). 5c (125 MHz, DMSO-de) 163.24, 160.01, 151.95,Example 3. 1- (2- (2,6-Dioxo-2,3-dihydropyrimidin-1 (6H) -yl) ethyl) -1H-1,2,3-triazole-5-carboxylic acid. The mixture of the compound of formula 2 (943 mg, 2.70 mmol) and trifluoroacetic acid (15 mL) was allowed to stand at room temperature for 3 days and volatile components were distilled off under reduced pressure. Tetrahydrofuran (17 mL), water (17 mL) and lithium hydride (71 mg, 2.96 mmol) are added to the residue. The mixture is stirred at room temperature for 2 hours and an ion exchange resin (Dowex 50WX2-200 mesh, 1.8 g) is added. The mixture is shaken for 1 hour. The resin was filtered off and washed with water (2 x 10 mL). The wash water is combined with the filtrate and volatile components are distilled off under reduced pressure. The residue is lyophilized. Compound 3 (R = OH) is obtained as a white solid (530 mg, 78%, mp 195-205 ° C, dec.). 5h (500 MHz, DMSO-de) 11.04 (1H, d, 3 J 5.5), 8.10 (1H, s), 7.37 (1H, dd, 3 J 7.5, 3 J 5.5), 5.48 (1H, dd, 3 J 7.5, 4 J 1.5), 4.89-4.87 (2H, m), 4.26-4.24 (2H, m). 5c (125 MHz, DMSO-de) 163.24, 160.01, 151.95,

141.32, 138.04, 129.74, 100.00, 48.06, 39.33. HRMS m/z obliczono C9H10N5O4 [M+H]+ 252.0727; oznaczono 252.0728.141.32, 138.04, 129.74, 100.00, 48.06, 39.33. HRMS m / z calcd for C9H10N5O4 [M + H] + 252.0727; marked 252.0728.

P r z y k ł a d 4. 1-(2-(2,6-Diokso-2,3-dihydropirymidyn-1(6H)-ylo)etylo)-1H-1,2,3-triazolo-5-karboksyamid. Mieszaninę związku o wzorze 2 (330 mg, 0.94 mmol) i kwasu trifluorooctowego (6 mL) pozostawia się w temperaturze pokojowej na 3 dni i oddestylowuje lotne składniki pod zmniejszonym ciśnieniem. Do pozostałości dodaje się etanol (5 mL) i wodorotlenek amonu (24%, 5 mL). Całość ogrzewa się w reaktorze ciśnieniowym w temperaturze 65°C przez 1 dzień i oddestylowuje lotne składniki pod zmniejszonym ciśnieniem. Pozostałość poddaje się chromatografii kolumnowej (chloroform-metanol, 9:1 potem 4:1, v/v). Otrzymuje się związek o wzorze 3 (R=NH2) w postaci białego ciała stałego (165 mg, 70%, tt 245-267°C, rozkład.). 5h (500 MHz, DMSO-de) 10.98 (1H, br s), 8.13 (1H, s), 8.10 (1H, br s), 7.72 (1H, br s), 7.35 (1H, d, 3J 7.5), 5.43 (1H, d, 3J 7.5), 4.88-4.86 (2H, m), 4.21-4.19 (2H, m). 5c (125 MHz, DMSO-de) 163.31, 159.65, 151.71, 141.27, 134.95, 131.07, 100.09,Example 4. 1- (2- (2,6-Dioxo-2,3-dihydropyrimidin-1 (6H) -yl) ethyl) -1H-1,2,3-triazole-5-carboxamide. The mixture of the compound of formula 2 (330 mg, 0.94 mmol) and trifluoroacetic acid (6 mL) was allowed to stand at room temperature for 3 days and volatile components were distilled off under reduced pressure. Ethanol (5 mL) and ammonium hydroxide (24%, 5 mL) are added to the residue. It is heated in an autoclave at 65 ° C for 1 day and volatile components are distilled off under reduced pressure. The residue is subjected to column chromatography (chloroform-methanol, 9: 1 then 4: 1, v / v). Compound 3 (R = NH2) is obtained as a white solid (165 mg, 70%, mp 245-267 ° C, dec.). 5h (500 MHz, DMSO-d6) 10.98 (1H, br s), 8.13 (1H, s), 8.10 (1H, br s), 7.72 (1H, br s), 7.35 (1H, d, 3 J 7.5) , 5.43 (1H, d, 3 J 7.5), 4.88-4.86 (2H, m), 4.21-4.19 (2H, m). 5c (125 MHz, DMSO-de) 163.31, 159.65, 151.71, 141.27, 134.95, 131.07, 100.09,

47.59, 39.58. HRMS m/z obliczono C9H11N6O3 [M+H]+ 251.0887; oznaczono 251.0885.47.59, 39.58. HRMS m / z calcd for C9H11N6O3 [M + H] + 251.0887; assigned to 251.0885.

Przykła d 5. Kwas (S)-1-(2-(3-(2-amino-2-karboksyetylo)-2,6-diokso-2,3-dihydropirymidyno-1(6H)-ylo)etylo)-1H-1,2,3-triazolo-5-karboksylowy. Mieszaninę związku o wzorze 3 (R=OH, 101 mg, 0.40 mmol), suchego dwumetyloformamidu (10 mL) i wodorku sodu (60% zawiesina w oleju mineralnym, 31 mg, 0.78 mmol) pozostawia się w temperaturze pokojowej na 1 dzień w atmosferze argonu i dodaje związek o wzorze 6 (90 mg, 0.48 mmol) . Całość miesza się w temperaturze pokojowej przez 1 dzień w atmosferze argonu i oddestylowuje lotne składniki pod zmniejszonym ciśnieniem. Do pozostałości dodaje się wodę (2 mL), etanol (2 mL) i kwas solny (2%, 2 mL). Mieszaninę pozostawia się w temperaturze pokojowej na 1 dzień i oddestylowuje lotne składniki pod zmniejszonym ciśnieniem. Do pozostałości dodaje się wodę (5 mL) i żywicę jonowymienną (Dowex50WX-8-200,Example d 5. (S) -1- (2- (3- (2-Amino-2-carboxyethyl) -2,6-dioxo-2,3-dihydropyrimidin-1 (6H) -yl) ethyl) -1H -1,2,3-triazole-5-carboxylic acid. A mixture of the compound of formula 3 (R = OH, 101 mg, 0.40 mmol), dry dimethylformamide (10 mL) and sodium hydride (60% suspension in mineral oil, 31 mg, 0.78 mmol) is allowed to stand at room temperature for 1 day under an atmosphere of argon and a compound of formula 6 (90 mg, 0.48 mmol) is added. It is stirred at room temperature for 1 day under argon and volatile components are distilled off under reduced pressure. Water (2 mL), ethanol (2 mL) and hydrochloric acid (2%, 2 mL) are added to the residue. The mixture was left at room temperature for 1 day and volatiles were distilled off under reduced pressure. Water (5 mL) and an ion exchange resin (Dowex50WX-8-200,

PL233 193 Β1PL233 193 Β1

g). Mieszaninę wytrząsa się przez 1 godzinę i nanosi na kolumnę chromatograficzną zawierającą żywicę jonowymienną (Dowex50WX-8-200, 5 g). Kolumnę przemywa się kolejno wodą, mieszaniną wody i etanolu (1:1 v/v), mieszaniną wody i tetrahydrofuranu (1:1 v/v) i 2M wodnym roztworem pirydyny. Frakcje wykazujące pozytywny wynik próby z ninhydryną łączy się i oddestylowuje lotne składniki pod zmniejszonym ciśnieniem. Pozostałość rozpuszcza się w mieszaninie wody i etanolu (1:10, v/v, 10 mL) i dodaje eter dietylowy (5 mL). Wytrącony biały osad odsącza się i suszy na powietrzu. Otrzymuje się związek o wzorze 1 (R=OH) (51 mg, 37%). [oc]25d -6.7° (c 0.22, 2% HCI). δΗ (500 MHz, DCI/D2O, TPN) 7.98 (1H, s), 7.30 (1H, d, 3J 8.0), 5.45 (1H, d, 3J 8.0), 4.99-4.75 (2H, m), 4.17-4.15 (1H, m), 4.14-4.11 (2H, m), 4.09-4.05 (1H, m), 4.02 (1H, dd, 2J 15.5, 3J6.5). δο (125 MHz, DCI/D2O, TPN) 168.68, 164.54, 159.98, 152.40, 145.13, 137.51, 130.06, 101.18, 51.39, 48.78, 47.93, 40.68. HRMS m/z obliczono C12H15N6O6 [M+H]+ 339.1048; oznaczono 339.1046.g). The mixture is shaken for 1 hour and applied to a chromatography column containing an ion exchange resin (Dowex50WX-8-200, 5 g). The column is washed successively with water, a mixture of water and ethanol (1: 1 v / v), a mixture of water and tetrahydrofuran (1: 1 v / v) and a 2M aqueous solution of pyridine. The ninhydrin-positive fractions are combined and volatile components are distilled off under reduced pressure. The residue is dissolved in a mixture of water and ethanol (1:10, v / v, 10 mL) and diethyl ether (5 mL) is added. The resulting white precipitate is filtered off and air dried. Compound of formula 1 (R = OH) (51 mg, 37%) is obtained. [α] 25 d -6.7 ° (c 0.22, 2% HCl). δ Η (500 MHz, DCI / D2O, TPN) 7.98 (1H, s), 7.30 (1H, d, 3 J 8.0), 5.45 (1H, d, 3 J 8.0), 4.99-4.75 (2H, m), 4.17-4.15 (1H, m), 4.14-4.11 (2H, m), 4.09-4.05 (1H, m), 4.02 (1H, dd, 2 J 15.5, 3 J6.5). δο (125 MHz, DCI / D2O, TPN) 168.68, 164.54, 159.98, 152.40, 145.13, 137.51, 130.06, 101.18, 51.39, 48.78, 47.93, 40.68. HRMS m / z calcd for C12H15N6O6 [M + H] + 339.1048; marked 339.1046.

Przykład 6. Kwas (S)-2-amino-3-(3-(2-(5-karbamoilo-1H-1,2,3-triazol-1-ilo)etylo)-2,4-diokso-3,4-dihydropirymidyno-1(2H)-ylo)propanowy.Example 6. (S) -2-Amino-3- (3- (2- (5-carbamoyl-1H-1,2,3-triazol-1-yl) ethyl) -2,4-dioxo-3 acid, 4-dihydropyrimidine-1 (2H) -yl) propane.

Mieszaninę związku o wzorze 3 (R=NH2, 98 mg, 0.39 mmol), suchego dwumetyloformamidu (9 mL) i wodorku sodu (60% zawiesina w oleju mineralnym, 16 mg, 0.39 mmol) pozostawia się w temperaturze pokojowej na 1 dzień w atmosferze argonu i dodaje związek o wzorze 6 (88 mg, 0.47 mmol). Całość miesza się w temperaturze pokojowej na 1 dzień w atmosferze argonu i oddestylowuje lotne składniki pod zmniejszonym ciśnieniem. Do pozostałości dodaje się wodę (1.7 mL), etanol (1.7 mL) i kwas solny (2%, 1.7 mL). Mieszaninę pozostawia się w temperaturze pokojowej na 1 dzień i oddestylowuje lotne składniki pod zmniejszonym ciśnieniem. Do pozostałości dodaje się wodę (5 mL) i żywicę jonowymienną (Dowex50WX-8-200, 5 g). Mieszaninę wytrząsa się przez 1 godzinę i nanosi na kolumnę chromatograficzną zawierającą żywicę jonowymienną (Dowex50WX-8-200, 5 g). Kolumnę przemywa się kolejno wodą, mieszaniną wody i etanolu (1:1 v/v), mieszaniną wody i tetrahydrofuranu (1:1 v/v) i 2M wodnym roztworem pirydyny. Frakcje wykazujące pozytywny wynik próby z ninhydryną łączy się i oddestylowuje lotne składniki pod zmniejszonym ciśnieniem. Pozostałość rozpuszcza się w mieszaninie wody i etanolu (1:10, v/v, 10 mL) i dodaje eter dietylowy (5 mL). Wytrącony biały osad odsącza się i suszy na powietrzu. Otrzymuje się związek o wzorze 1 (R=NH2) (69 mg, 52%). [oc]25d -8.3 (cO.22, 2% HCI). δΗ (500 MHz, DCI/D2O, TPN) 8.01 (1H, s), 7.44 (1H, d, 3J 8.0), 5.60 (1H, d, 3J8.0), 4.99-4.94 (1H, m), 4.87 (1H, ddd, 2J 14.0, 3J6.5, 3J 3.5), 4.90-4.52 (1H, m), 4.34 (1H, dd, 2J 15.0, 3J 4.5), 4.30-4.21 (2H, m), 4.34 (1H, dd, 2J 15.0, 3J 5.5). δο (125 MHz, DCI/D2O, TPN) 169.31, 164.60, 160.76, 152.63, 145.08, 135.05, 130.99, 101.31, 52.56, 48.78, 47.30, 41.14. HRMS m/z obliczono C12H16N7O5 [M+H]+ 338.1207; oznaczono 338.1204.A mixture of the compound of formula 3 (R = NH2, 98 mg, 0.39 mmol), dry dimethylformamide (9 mL) and sodium hydride (60% suspension in mineral oil, 16 mg, 0.39 mmol) is allowed to stand at room temperature for 1 day under an atmosphere of argon and a compound of formula 6 (88 mg, 0.47 mmol) is added. The mixture was stirred at room temperature for 1 day under argon, and volatile components were distilled off under reduced pressure. Water (1.7 mL), ethanol (1.7 mL), and hydrochloric acid (2%, 1.7 mL) are added to the residue. The mixture was left at room temperature for 1 day and volatiles were distilled off under reduced pressure. Water (5 mL) and an ion exchange resin (Dowex50WX-8-200, 5 g) are added to the residue. The mixture is shaken for 1 hour and applied to a chromatography column containing an ion exchange resin (Dowex50WX-8-200, 5 g). The column is washed successively with water, a mixture of water and ethanol (1: 1 v / v), a mixture of water and tetrahydrofuran (1: 1 v / v) and a 2M aqueous solution of pyridine. The ninhydrin-positive fractions are combined and volatile components are distilled off under reduced pressure. The residue is dissolved in a mixture of water and ethanol (1:10, v / v, 10 mL) and diethyl ether (5 mL) is added. The resulting white precipitate is filtered off and air dried. Compound I (R = NH2) (69 mg, 52%) is obtained. [α] 25 d -8.3 (CO.22, 2% HCl). δ Η (500 MHz, DCI / D2O, TPN) 8.01 (1H, s), 7.44 (1H, d, 3 J 8.0), 5.60 (1H, d, 3 J8.0), 4.99-4.94 (1H, m) , 4.87 (1H, ddd, 2 J 14.0, 3 J6.5, 3 J 3.5), 4.90-4.52 (1H, m), 4.34 (1H, dd, 2 J 15.0, 3 J 4.5), 4.30-4.21 (2H , m), 4.34 (1H, dd, 2 J 15.0, 3 J 5.5). δο (125 MHz, DCI / D2O, TPN) 169.31, 164.60, 160.76, 152.63, 145.08, 135.05, 130.99, 101.31, 52.56, 48.78, 47.30, 41.14. HRMS m / z calcd for C12H16N7O5 [M + H] + 338.1207; marked 338.1204.

Claims (5)

Zastrzeżenia patentowePatent claims 1. Sposób otrzymywania nowych pochodnych (S)- willardyny o wzorze 11. The method of obtaining new (S) - Willardine derivatives of formula 1 CO2H gdzie R oznacza grupę -OH lub -NH2, znamienny tym, że poddaje się reakcji związek o wzorze 4 Ph3P^YC°2Et CO 2 H where R is -OH or -NH2, characterized by reacting a compound of formula 4 Ph 3 P ^ Y C ° 2 Et O wzór 1 wzór 4Pattern 1 pattern 4 PL233 193 Β1 ze związkiem o wzorze 5PL233 193 Β1 with the compound of formula 5 N3 N 3 ΝΌ wzór 5 ogrzewając mieszaninę w toluenie w temperaturze wrzenia a następnie wydziela się związek o wzorze 2 B°2VnΝΌ formula 5 by heating the mixture in toluene at reflux temperature and then the compound of formula 2 is isolated B ° 2 Vn O rN'N wzór 2 który traktuje się kwasem trifluorooctowym w temperaturze pokojowej, oddestylowuje lotne składniki z mieszaniny i traktuje pozostałości po destylacji wodorotlenkiem metalu alkalicznego w mieszaninie wody i rozpuszczalnika organicznego mieszającego się z wodą otrzymując związek o wzorze 3O r N 'N Formula 2 which is treated with trifluoroacetic acid at room temperature distills the volatile components from the mixture and treats the distillation residue with an alkali metal hydroxide in a mixture of water and a water miscible organic solvent to give the compound of Formula 3 O rVn O <N'N noO r Vn O < N 'N no H wzór 3 w którym R oznacza grupę hydroksylową lub traktuje się pozostałości po destylacji amoniakiem w mieszaninie wody i rozpuszczalnika organicznego mieszającego się z wodą otrzymując związek o wzorze 3, w którym R oznacza grupę aminową a otrzymany wydzielony związek o wzorze 3 traktuje się związkiem o wzorze 6Formula 3 where R is hydroxy or the distillation residues are treated with ammonia in a mixture of water and a water-miscible organic solvent to give a compound of Formula 3 where R is amino and the isolated compound of Formula 3 obtained is treated with a compound of Formula 3 6 H ^O^N, O wzór 6 w obecności wodorku sodu w rozpuszczalniku polarnym aprotonowym w temperaturze pokojowej, po czym z mieszaniny reakcyjnej wyodrębnia się związek o wzorze 1 R00<N o rN'NH ^ O ^ N, O formula 6 in the presence of sodium hydride in a polar aprotic solvent at room temperature, then the compound of formula 1 is isolated from the reaction mixture R00 <N or N 'N N ON o L..NH2 co2h wzór 1L..NH 2 every 2 h formula 1 PL 233 193 B1 gdzie R oznacza grupę -OH lub -NH2.Where R is -OH or -NH2. 2. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że dla R oznaczającego grupę -OH jako wodorotlenek metalu alkalicznego stosuje się wodorotlenek litu w mieszaninie wody i rozpuszczalnika organicznego mieszającego się z wodą.2. The method according to p. A process as claimed in claim 1, characterized in that lithium hydroxide in a mixture of water and a water-miscible organic solvent is used as the alkali metal hydroxide for R representing the group -OH. 3. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że jako rozpuszczalnik organiczny mieszający się z wodą stosuje się tetrahydrofuran.3. The method according to p. The process of claim 2, wherein the water-miscible organic solvent is tetrahydrofuran. 4. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że dla R oznaczającego grupę aminową jako rozpuszczalnik organiczny mieszający się z wodą stosuje się metanol lub etanol.4. The method according to p. The process of claim 1, wherein for R representing an amino group, methanol or ethanol is used as the water-miscible organic solvent. 5. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że jako rozpuszczalnik polarny aprotonowy stosuje się dwumetyloformamid.5. The method according to p. The process of claim 1, wherein the aprotic polar solvent is dimethylformamide.
PL423452A 2017-11-14 2017-11-14 Method for obtaining new derivatives of (S) willardiine PL233193B1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL423452A PL233193B1 (en) 2017-11-14 2017-11-14 Method for obtaining new derivatives of (S) willardiine

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL423452A PL233193B1 (en) 2017-11-14 2017-11-14 Method for obtaining new derivatives of (S) willardiine

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL423452A1 PL423452A1 (en) 2019-05-20
PL233193B1 true PL233193B1 (en) 2019-09-30

Family

ID=66519070

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL423452A PL233193B1 (en) 2017-11-14 2017-11-14 Method for obtaining new derivatives of (S) willardiine

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL233193B1 (en)

Also Published As

Publication number Publication date
PL423452A1 (en) 2019-05-20

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CA2681529C (en) 2, 6, 9-substituted purine derivatives having anti proliferative properties
US8563588B2 (en) Imidazolone derivatives, method for the preparation thereof and biological applications
CA2684693A1 (en) 9-(pyrazol-3-yl)-9h-purine-2-amine and 3-(pyraz0l-3-yl)-3h-imidazo[4,5-b]pyridin-5-amine derivatives and their use for the treatment of cancer
JP2002509921A (en) Cyclin-dependent kinase inhibitors
WO2010020810A1 (en) 2-(imidaz0lylamin0)-pyridine derivatives and their use as jak kinase inhibitors
AU2020342202B2 (en) Pyrimidine compound and preparation method therefor
US20100204231A1 (en) Amino-thiazolyl-pyrimidine derivatives and their use for the treatment of cancer
WO2022098843A1 (en) Compounds and methods for modulating cdk9 activity
HRP970239A2 (en) Process for the preparation of sulfonyl-pyrimidine derivatives with antitumor activity
PL233193B1 (en) Method for obtaining new derivatives of (S) willardiine
Ramadan et al. 2-Cyano-N′-[(1, 3-diphenyl-1 H-pyrazol-4-yl) methylidene] acetohydrazide in the Synthesis of Nitrogen Heterocycles
ES3060367T3 (en) New imidazolone derivatives as inhibitors of protein kinases in particular dyrk1a, clk1 and/or clk4
WO2017068064A1 (en) Pyridone derivatives and their use as kinase inhibitors
CN102321031A (en) Polysubstituted 4, 6-distyryl pyrimidine compound and preparation method and application thereof
Hirota et al. Novel ring transformations of 5-cyanouracils into 2-thiocytosines, 2, 4-diaminopyrimidines, and pyrimido [4, 5-d] pyrimidines by the reaction with thioureas and guanidines
PL234216B1 (en) Method for obtaining new derivatives of (S) willardiine
Kolesnyk et al. Synthesis of Polysubstituted Pyridopyrimidines, Pyrimidines, and Pyrazoles Based on 1, 1-Bis (1 H-benzotriazol-1-yl)-and 1, 1-Bis (3, 5-dimethyl-1 H-pyrazol-1-yl)-3, 4, 4-trichloro-2-nitrobuta-1, 3-dienes
Fujisaki et al. REACTION OF 5-METHYLENE-HYDANTOINS AND ITS CHEMICAL MODIFICATION TO TWIN-DRUG TYPE SYMMETEICAL MOLECULES
PL233192B1 (en) Method for obtaining 1H-1,2,3-triazole-4,5-dicarboxylic acid derivative
Nieto et al. Synthesis, Antiviral and Cytostatic Activities of Carbocyclic Nucleosides Incorporating a Modified Cyclopentane Ring. Part 2: 1 Adenosine and Uridine Analogues
Lichitsky et al. Three-component condensation of 4-aminoisothiazole derivatives with aldehydes and Meldrum’s acid. Synthesis of 6, 7-dihydro-4 H-isothiazolo [4, 5-b] pyridin-5-ones
WO2021257029A1 (en) A uracil compounds with anticancer activity
Kochikyan et al. Syntheses based on 8-substituted 3-bromoacetyl-3, 8-dimethyl-2, 7-dioxaspiro [4, 4] nonane-1, 6-diones
JP2024542043A (en) Imidazolone Derivatives as Inhibitors of Protein Kinases, Particularly DYRK1A, CLK1 and/or CLK4
JP2024540216A (en) Imidazolone Derivatives as Inhibitors of Protein Kinases, Particularly DYRK1A, CLK1 and/or CLK4