PL233209B1 - Bicyclic imines and enamines and method for producing them - Google Patents

Bicyclic imines and enamines and method for producing them

Info

Publication number
PL233209B1
PL233209B1 PL427827A PL42782718A PL233209B1 PL 233209 B1 PL233209 B1 PL 233209B1 PL 427827 A PL427827 A PL 427827A PL 42782718 A PL42782718 A PL 42782718A PL 233209 B1 PL233209 B1 PL 233209B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
bicyclic
general formula
enamines
imines
aldehyde
Prior art date
Application number
PL427827A
Other languages
Polish (pl)
Other versions
PL427827A1 (en
Inventor
Tomasz Olszewski
Elżbieta Wojaczyńska
Jakub Iwanejko
Original Assignee
Politechnika Wroclawska
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Politechnika Wroclawska filed Critical Politechnika Wroclawska
Priority to PL427827A priority Critical patent/PL233209B1/en
Publication of PL427827A1 publication Critical patent/PL427827A1/en
Publication of PL233209B1 publication Critical patent/PL233209B1/en

Links

Landscapes

  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Abstract

Przedmiotem zgłoszenia są bicykliczne enaminy o wzorze ogólnym 1, w którym R1 oznacza grupę C6-C14 arylową lub C4-C14 heteroarylową oraz bicyklicznych iminy o wzorze ogólnym 3, w którym R1 oznacza grupę C1-C10 alkilową znajdujące zastosowanie w chemii organicznej oraz chemii medycznej jako bloki budulcowe, szczególnie w procesie projektowania nowych leków. Zgłoszenie obejmuje też sposób wytwarzania bicyklicznych enamin o wzorze ogólnym 1, w którym R1 oznacza grupę C6-C14 arylową lub C4-C14 heteroarylową bicyklicznych oraz bicyklicznych imin o wzorze ogólnym 3, w którym R1 oznacza grupę C1-C10 alkilową charakteryzuje się tym, że bicykliczny fosfonian o wzorze ogólnym 2, w którym R1 oznacza grupę C1-C10 alkilową poddaje się reakcji z aldehydem w obecności zasady po czym produkt oczyszcza się na drodze krystalizacji.The subject of the application are bicyclic enamines of general formula 1, in which R1 is a C6-C14 aryl or C4-C14 heteroaryl group, and bicyclic imines of general formula 3, in which R1 is a C1-C10 alkyl group, used in organic chemistry and medicinal chemistry as building blocks, especially in the process of designing new drugs. The application also includes a method for preparing bicyclic enamines of general formula 1, in which R1 is a C6-C14 aryl or C4-C14 heteroaryl group, bicyclic and bicyclic imines of general formula 3, in which R1 is a C1-C10 alkyl group, characterized in that the bicyclic a phosphonate of general formula 2, in which R1 is a C1-C10 alkyl group, is reacted with an aldehyde in the presence of a base, and the product is purified by crystallization.

Description

Opis wynalazkuDescription of the invention

Przedmiotem wynalazku są bicykliczne iminy i enaminy. Przedmiotem wynalazku jest również wydajny i selektywny sposób ich wytwarzania. Bicykliczne iminy i enaminy, będące przedmiotem wynalazku znajdują zastosowanie w chemii organicznej oraz w chemii medycznej jako bloki budulcowe w procesie projektowania nowych związków chemicznych a także nowych leków, w szczególności w terapii przeciwnowotworowej, selektywnych inhibitorów enzymów czy antybiotyków.The invention relates to bicyclic imines and enamines. The invention also relates to an efficient and selective method of their production. The bicyclic imines and enamines, which are the subject of the invention, are used in organic chemistry and in medical chemistry as building blocks in the process of designing new chemical compounds as well as new drugs, in particular in anticancer therapy, selective enzyme inhibitors or antibiotics.

Z artykułów naukowych (Bisceglia, J. A.; Orelli, L. R. Cur. Org. Chem. 2012, 16, 2206-2230 oraz Bisceglia, J. A.; Orelli, L. R. Cur. Org. Chem. 2015, 19, 744-775) wiadomo, że reakcja Hornera-Wadswortha-Emmonsa (HWE) jest znakomitym narzędziem wykorzystywanym do tworzenia nowych wiązań C = C.Scientific articles (Bisceglia, JA; Orelli, LR Cur. Org. Chem. 2012, 16, 2206-2230 and Bisceglia, JA; Orelli, LR Cur. Org. Chem. 2015, 19, 744-775) show that the reaction Horner-Wadsworth-Emmons (HWE) is an excellent tool used to create new C = C bonds.

Ponadto, z artykułów naukowych (Overman, L. E.; Rosen, M. D. Angew. Chem. Int. Ed. 2000, 39, 4596-4599 oraz Jin, S.; Wessig, P.; Liebscher, J. J. Org. Chem. 2001,66, 3984-3997) wiadomo, że selektywna reakcja aldehydów z solą potasową fosfonianu diketopiperazyny jest ważnym krokiem w syntezie związków o aktywności biologicznej, w tym produktów naturalnych.In addition, from scientific articles (Overman, LE; Rosen, MD Angew. Chem. Int. Ed. 2000, 39, 4596-4599, and Jin, S .; Wessig, P .; Liebscher, JJ Org. Chem. 2001, 66, 3984-3997), it is known that the selective reaction of aldehydes with the potassium salt of diketopiperazine phosphonate is an important step in the synthesis of compounds with biological activity, including natural products.

Dodatkowo, wykazano, że fenolowe pochodne bicykliczne, posiadają udowodnioną aktywność antyproliferacyjną wobec linii komórek gruczolakaoraka jelita grubego, gruczolakoraka okrężnicy opornego na doksorubicynę oraz ludzkich komórek białaczki szpikowej (J. Iwanejko E. Wojaczynska, J. Trynda, M. Maciejewska, J. Wietrzyk, A. Kochel, J. Wojaczynski, Tetrahedron, 2017, 73, 2276-2282 oraz polskie zgłoszenie patentowe nr. P416805). Pożądanej aktywności biologicznej towarzyszy selektywność względem zdrowych komórek, co zostało udowodnione w testach in vivo na mysich fibroblastach.Additionally, it has been shown that phenolic bicyclic derivatives have proven antiproliferative activity against colorectal adenocarcinoma cell lines, doxorubicin-resistant colon adenocarcinoma and human myeloid leukemia cells (J. Iwanejko E. Wojaczynska, J. Trynda, M. Maciejewska, J. Wietrzyk, A. Kochel, J. Wojaczynski, Tetrahedron, 2017, 73, 2276-2282 and Polish patent application No. P416805). The desired biological activity is accompanied by selectivity towards healthy cells, as demonstrated by in vivo tests on mouse fibroblasts.

Z artykułów naukowych (Murthy, S. N.; Madhav, B.; Nageswar, Y. V. D. Helv. Chim. Acta 2010, 93, 1216-1220 oraz Imanishi, M.; Sonoda, M.; Miyazato, H.; Sugimoto, K.; Akagawa, M.; Tanimori, S. ACS Omega 2017, 2, 1875-1885 a także Gra3le, S.; Vanderheiden, S.; Hodapp, P.; Bulat, B.; Nieger, M.; Jung, M.; Brase, S. Org. Lett. 2016, 18, 3598-3601) wiadomo, że otrzymywanie bicyklicznych imin jest procesem skomplikowanym, wieloetapowym i opartym często na zastosowaniu trudno dostępnych, kosztownych substratów. Dodatkową niedogodnością stosowanych metod jest konieczność stosowania żmudnej i czasochłonnej chromatografii kolumnowej jako metody oczyszczania finalnych imin. Poszukiwanie nowych bicykliczne imin i enamin, zwłaszcza w postaci optycznie czynnej, oraz prostych, wydajnych i selektywnych sposobów ich wytwarzania jest więc tematem bardzo aktualnym i ważnym z punktu widzenia ich potencjalnego zastosowania w chemii organicznej oraz chemii medycznej, a zwłaszcza w projektowaniu i przygotowaniu nowych i bardziej aktywnych farmaceutyków czy ich prekursorów.From scientific articles (Murthy, SN; Madhav, B .; Nageswar, YVD Helv. Chim. Acta 2010, 93, 1216-1220 and Imanishi, M .; Sonoda, M .; Miyazato, H .; Sugimoto, K .; Akagawa , M .; Tanimori, S. ACS Omega 2017, 2, 1875-1885 as well as Gra3le, S .; Vanderheiden, S .; Hodapp, P .; Bulat, B .; Nieger, M .; Jung, M .; Brase , S. Org. Lett. 2016, 18, 3598-3601), it is known that the preparation of bicyclic imines is a complicated, multi-step process, often based on the use of difficult to access, expensive substrates. An additional disadvantage of the methods used is the need to use tedious and time-consuming column chromatography as a method of purifying the final imines. The search for new bicyclic imines and enamines, especially in optically active form, and simple, efficient and selective methods of their preparation is therefore a very topical and important topic from the point of view of their potential application in organic chemistry and medical chemistry, especially in the design and preparation of new and more active pharmaceuticals or their precursors.

Istotą wynalazku są bicykliczne i enaminy o wzorze ogólnym 1, w którym R1 oznacza grupę C6-C14 arylową lub C4-C14 heteroarylową oraz bicykliczne iminy o wzorze ogólnym 3, w którym R1 oznacza grupę C2-C10 alkilową z wyłączeniem grupy CH(CH3)2.The present invention relates to bicyclic and enamines of the general formula 1 in which R 1 represents a C6-C14 aryl or C4-C14 heteroaryl group and bicyclic imines of the general formula 3 in which R 1 represents a C2-C10 alkyl group excluding the CH group (CH3 ) 2.

Sposób wytwarzania bicyklicznych enamin o wzorze ogólnym 1, w którym R1 oznacza grupę C6-C14 arylową lub C4-C14 heteroarylową bicyklicznych oraz bicyklicznych imin o wzorze ogólnym 3, w którym R1 oznacza grupę C2-C10 alkilową z wyłączeniem grupy CH(CH3)2 polega na tym, że bicykliczny fosfonian o wzorze ogólnym 2 w którym R1 oznacza grupę C1-C10 alkilową poddaje się reakcji z aldehydem w obecności zasady po czym produkt oczyszcza się na drodze krystalizacji.A method for the preparation of bicyclic enamines of the general formula 1, in which R 1 is a C6-C14 aryl or C4-C14 heteroaryl group of bicyclic and bicyclic imines of the general formula 3, in which R 1 is a C2-C10 alkyl group excluding the CH (CH3) group 2 is that the bicyclic phosphonate of general formula 2 in which R 1 is a C1-C10 alkyl group is reacted with an aldehyde in the presence of a base and the product is purified by crystallization.

Korzystnie, gdy w przypadku otrzymywania bicyklicznych enamin stosuje się aldehyd aromatyczny lub heteroaromatyczny.Preferably, an aromatic or heteroaromatic aldehyde is used in the preparation of bicyclic enamines.

Korzystnie, gdy w przypadku otrzymywania bicyklicznych imin stosuje się aldehyd alifatyczny.Preferably, an aliphatic aldehyde is used in the preparation of bicyclic imines.

Korzystnie, gdy reakcję prowadzi się w temperaturze 0°C (273 K) przez 1 h a następnie w temperaturze pokojowej przez 30 min stosując jako rozpuszczalnik tetrahydrofuran.Preferably the reaction is carried out at 0 ° C (273 K) for 1 h and then at room temperature for 30 min using tetrahydrofuran as solvent.

Korzystnie, gdy bicykliczny fosfonian o wzorze ogólnym 2 oraz aldehyd aromatyczny lub heteroaromatyczny lub bicykliczny fosfonian o wzorze ogólnym 2 oraz aldehyd alifatyczny stosuje się w ilościach równomolowych natomiast zasadę stosuje się w 1,2 krotnym nadmiarze.Preferably, a bicyclic phosphonate of general formula 2 and an aromatic or heteroaromatic aldehyde or a bicyclic phosphonate of general formula 2 and an aliphatic aldehyde are used in equimolar amounts while the base is used in a 1.2 fold excess.

Korzystnie jako zasadę stosuje się wodorek sodu (NaH), tert-butanolan potasu (tBuOK), butylolit (BuLi) lub metanolan sodu (MeONa).Preferably the base is sodium hydride (NaH), potassium tert-butoxide (tBuOK), butyl lithium (BuLi) or sodium methoxide (MeONa).

Zaletą sposobów według wynalazku jest stosunkowo krótki czas reakcji, brak konieczności ogrzewania mieszaniny reakcyjnej, brak konieczności stosowania katalizatora reakcji oraz możliwość użycia łatwo dostępnych lub niedrogich i handlowo dostępnych reagentów.The methods of the invention have the advantage of a relatively short reaction time, no need to heat the reaction mixture, no need for a reaction catalyst, and the ability to use readily available or inexpensive and commercially available reagents.

PL 233 209 Β1PL 233 209 Β1

Zasadniczą zaletą sposobu otrzymywania bicyklicznych enamin oraz imin jest wysoka selektywność procesu. Reakcja z aldehydami aromatycznymi oraz heteroaromatycznymi prowadzi wyłącznie do odpowiednich enamin z bardzo dobrymi wydajnościami. Natomiast reakcja z aldehydami alifatycznymi prowadzi wyłącznie do bicyklicznych imin z dobrymi wydajnościami.The main advantage of the method of obtaining bicyclic enamines and imines is the high selectivity of the process. Reaction with aromatic and heteroaromatic aldehydes leads only to the corresponding enamines with very good yields. In contrast, the reaction with aliphatic aldehydes only leads to bicyclic imines in good yields.

Przedmiot wynalazku przedstawiony jest bliżej w przykładach wykonania nie ograniczając jego zakresu oraz na załączonych wzorach.The subject matter of the invention is presented in more detail in non-limiting embodiments and in the attached formulas.

Przykład 1Example 1

oabout

W kolbie okrągłodennej o pojemności 50 mL umieszcza się wodorek sodu (60% zawiesina w oleju mineralnym, 1.2 mmol, 48 mg, 1.2 ekwiwalenta) i dodaje bezwodny THF (10 ml) w atmosferze argonu. Powstałą mieszaninę ochładza się do 0°C (273 K) stosując łaźnię lodową a następnie dodaje bicykliczny fosfonian o wzorze ogólnym 2 w którym R1 oznacza grupę metylową (1.0 mmol, 262 mg, 1.0 ekwiwalent). Powstałą mieszaninę reakcyjną miesza się przez 30 min w 0°C (273 K) a następnie dodaje aldehyd benzylowy (1.0 mmol, 100 mg, 1.0 ekwiwalent) i kontynuuje mieszanie przez 30 min w tej temperaturze. W dalszej kolejności mieszaninę reakcyjną ogrzewa się do temperatury pokojowej i miesza przed dodatkowe 30 minut. Po tym czasie mieszaninę reakcyjną zadaje się Et2O (20 ml) a następnie dodaje wodny nasycony roztwór NaHCCh (20 ml). Rozdziela się warstwy i warstwę organiczną osusza dodając bezwodny Na2SC>4 (10 g). Następnie odsącza się środek suszący, odparowuje się przesącz a powstały osad krystalizuje z Et2O. Bicykliczną enaminę o wzorze ogólnym 1 w którym R1 = Ph otrzymuje się z wydajnością = 98% jako żółte ciało stałe (238 mg) i jako mieszaninę izomerów E/Z w stosunku 1:1; 1H NMR (400 MHz, CDCh): δ 7.16-7.40 (m, 10H), 6.63 (br. s, 1H), 6.55 (br. s, 1H), 6.45 (br. s, 1H), 4.49 (br. s, 1H), 4.11 (dd, J = 13.45, 1.83 Hz, 1H), 3.68 (d, J = 13.45 Hz, 1H), 3.22-3.29 (m, 1H), 3.03-3.09 (m, 2H), 2.83-2.90 (m, 1H), 1.75-1.90 (m, 8H), 1.27-1.47 (m, 8H); 13C NMR (100 MHz, CDCh): δ 164.5, 163.6, 158.3 (2C), 136.7, 136.3, 135.4, 129.4, 128.9 (2C), 128.5 (2C), 128.3 (2C), 126.6, 126.5, 107.5 (2C), 68.0, 56.5, 56.1, 54.3, 40.2, 31.8, 31.0, 30.3, 25.3, 23.9, 23.7, 23.6; HRMS (ESI-TOF) obliczono dla C15H18N20 [M+H]+ m/z: 243.1497, oznaczono: 243.1494.Sodium hydride (60% suspension in mineral oil, 1.2 mmol, 48 mg, 1.2 eq.) Is placed in a 50 mL round bottom flask and anhydrous THF (10 mL) is added under argon. The resulting mixture is cooled to 0 ° C (273 K) using an ice bath and then the bicyclic phosphonate of general formula 2 in which R 1 is a methyl group (1.0 mmol, 262 mg, 1.0 equiv.) Is added. The resulting reaction mixture is stirred for 30 min at 0 ° C (273 K) then benzyl aldehyde (1.0 mmol, 100 mg, 1.0 equiv.) Is added and stirring continued for 30 min at this temperature. The reaction mixture is then warmed to room temperature and stirred for an additional 30 minutes. At this time, the reaction mixture was quenched with Et 2 O (20 mL) followed by the addition of a saturated aqueous NaHCO 3 solution (20 mL). The layers are separated and the organic layer is dried by adding anhydrous Na2SO4 (10 g). The drying agent is then filtered off, the filtrate is evaporated, and the resulting precipitate is crystallized from Et2O. Bicyclic enamine of the general formula where R 1 = Ph is obtained in = 98% yield as a yellow solid (238 mg) and as a 1: 1 mixture of E / Z isomers; 1 H NMR (400 MHz, CDCl 3): δ 7.16-7.40 (m, 10H), 6.63 (br.s, 1H), 6.55 (br.s, 1H), 6.45 (br.s, 1H), 4.49 (br. S, 1H), s, 1H), 4.11 (dd, J = 13.45, 1.83 Hz, 1H), 3.68 (d, J = 13.45 Hz, 1H), 3.22-3.29 (m, 1H), 3.03-3.09 (m, 2H), 2.83-2.90 (m, 1H), 1.75-1.90 (m, 8H), 1.27-1.47 (m, 8H); 13 C NMR (100 MHz, CDCl): δ 164.5, 163.6, 158.3 (2C), 136.7, 136.3, 135.4, 129.4, 128.9 (2C), 128.5 (2C), 128.3 (2C), 126.6, 126.5, 107.5 (2C ), 68.0, 56.5, 56.1, 54.3, 40.2, 31.8, 31.0, 30.3, 25.3, 23.9, 23.7, 23.6; HRMS (ESI-TOF) calcd for C15H18N20 [M + H] + m / z: 243.1497, found: 243.1494.

Przykład 2Example 2

OABOUT

W kolbie okrągłodennej o pojemności 50 mL umieszcza się wodorek sodu (60% zawiesina w oleju mineralnym, 1.2 mmol, 48 mg, 1.2 ekwiwalenta) i dodaje bezwodny THF (10 ml) w atmosferze argonu. Powstałą mieszaninę ochładza się do 0°C (273 K) stosując łaźnię lodową a następnie dodaje bicykliczny fosfonian o wzorze ogólnym 2 w którym R1 oznacza grupę metylową (1.0 mmol, 262 mg, 1.0 ekwiwalent). Powstałą mieszaninę reakcyjną miesza się przez 30 min w 0°C (273 K) a następnie dodaje aldehyd 3-pirydylowy (1.0 mmol, 110 mg, 1.0 ekwiwalent) i kontynuuje mieszanie przez 30 min w tej temperaturze. W dalszej kolejności mieszaninę reakcyjną ogrzewa się do temperatury pokojowej i miesza przed dodatkowe 30 minut. Po tym czasie mieszanię reakcyjną zadaje się Et2O (20 ml) a następnie dodaje wodny nasycony roztwór NaHCCh (20 ml). Rozdziela się warstwy i warstwę organiczną osusza dodając bezwodny Na2SC>4 (10 g). Następnie odsącza się środek suszący, odparowuje się przesącz a powstały osad krystalizuje z Et2O. Bicykliczną enaminę o wzorze ogólnym 1 w którym R1 = 3-pirydyna otrzymuje się z wydajnością = 97% jako żółte ciało stałe (237 mg) i jako mieszaninę izomerów E/Z w stosunku 1:1 ; 1H NMR (400 MHz, CDCh: δ 8.68 (d, J = 2.5 Hz, 1H), 8.55 (d, J = 1.8 Hz, 1H), 8.44 (dd, J = 4.9, 1.8 Hz, 1H), 8.39 (dd, J = 4.7, 1.8 Hz, 1H), 7.66 (t, J = 1.5 Hz, 1H), 7.65 (t, J = 1.5 Hz, 1H), 7.27 (ddd, J = 8.0, 4.9, 0.6 Hz, 1H), 7.20 (ddd, J = 8.0, 4.9, 0.9 Hz, 1H), 6.60 (br. s, 1H), 6.51 (s, 1H), 6.50 (br. s, 1H), 4.48 (s, 1H), 4.03 (d, J = 14.4 Hz, 1H), 3.75 (d, J = 14.1 Hz, 1H),Sodium hydride (60% suspension in mineral oil, 1.2 mmol, 48 mg, 1.2 eq.) Is placed in a 50 mL round bottom flask and anhydrous THF (10 mL) is added under argon. The resulting mixture is cooled to 0 ° C (273 K) using an ice bath and then the bicyclic phosphonate of general formula 2 in which R 1 is a methyl group (1.0 mmol, 262 mg, 1.0 equiv.) Is added. The resulting reaction mixture is stirred for 30 min at 0 ° C (273 K) then 3-pyridyl aldehyde (1.0 mmol, 110 mg, 1.0 equiv.) Is added and stirring continued for 30 min at this temperature. The reaction mixture is then warmed to room temperature and stirred for an additional 30 minutes. At this time, the reaction was quenched with Et2O (20 mL) followed by the addition of an aqueous saturated NaHCO 3 solution (20 mL). The layers are separated and the organic layer is dried by adding anhydrous Na2SO4 (10 g). The drying agent is then filtered off, the filtrate is evaporated, and the resulting precipitate is crystallized from Et2O. Bicyclic enamine of the general formula where R 1 = 3-pyridine is obtained in = 97% yield as a yellow solid (237 mg) and as a 1: 1 mixture of E / Z isomers; 1 H NMR (400 MHz, CDCl: δ 8.68 (d, J = 2.5 Hz, 1H), 8.55 (d, J = 1.8 Hz, 1H), 8.44 (dd, J = 4.9, 1.8 Hz, 1H), 8.39 ( dd, J = 4.7, 1.8 Hz, 1H), 7.66 (t, J = 1.5 Hz, 1H), 7.65 (t, J = 1.5 Hz, 1H), 7.27 (ddd, J = 8.0, 4.9, 0.6 Hz, 1H ), 7.20 (ddd, J = 8.0, 4.9, 0.9 Hz, 1H), 6.60 (br.s, 1H), 6.51 (s, 1H), 6.50 (br.s, 1H), 4.48 (s, 1H), 4.03 (d, J = 14.4 Hz, 1H), 3.75 (d, J = 14.1 Hz, 1H),

PL 233 209 Β1PL 233 209 Β1

3.23- 3.30 (m, 1H), 3.02-3.08 (m, 2H), 2.89-2.95 (m, 1H), 2.29-2.31 (m, 1H), 1.74-1.91 (m, 7H),3.23-330 (m, 1H), 3.02-3.08 (m, 2H), 2.89-2.95 (m, 1H), 2.29-2.31 (m, 1H), 1.74-1.91 (m, 7H),

1.24- 1.44 (m, 8H); 13C NMR (100MHz, CDCb): δ 163.5, 163.0, 158.0, 150.5, 149.1, 147.7, 146.8,1.24- 1.44 (m, 8H); 13 C NMR (100MHz, CDCb): δ 163.5, 163.0, 158.0, 150.5, 149.1, 147.7, 146.8,

137.3, 136.9, 135.3, 132.6, 132.5, 123.7, 123.6, 123.5, 102.9, 62.9, 56.4, 55.9, 54.4, 37.4, 31.7, 31.0,137.3, 136.9, 135.3, 132.6, 132.5, 123.7, 123.6, 123.5, 102.9, 62.9, 56.4, 55.9, 54.4, 37.4, 31.7, 31.0,

30.3, 25.2, 23.9, 23.7, 23.6; HRMS (ESI-TOF) obliczono dla Ci4Hi8N3O [M+H]+ m/z: 244.1450, oznaczono: 244.1449.30.3, 25.2, 23.9, 23.7, 23.6; HRMS (ESI-TOF) Calcd for C 4 Hi 8 N 3 O [M + H] + m / z: 244.1450, found: 244.1449.

Przykład 3Example 3

H π OMe OH π OMe O

W kolbie okrągłodennej o pojemności 50 mL umieszcza się wodorek sodu (60% zawiesina w oleju mineralnym, 1.2 mmol, 48 mg, 1.2 ekwiwalenta) i dodaje bezwodny THF (10 ml) w atmosferze argonu. Powstałą mieszaninę ochładza się do 0°C (273 K) stosując łaźnię lodową a następnie dodaje bicykliczny fosfonian o wzorze ogólnym 2 w którym R1 oznacza grupę metylową (1.0 mmol, 262 mg, 1.0 ekwiwalent). Powstałą mieszaninę reakcyjną miesza się przez 30 min w 0°C (273 K) a następnie dodaje się aldehyd propionowy (1.0 mmol, 60 mg, 1.0 ekwiwalent) i kontynuuje mieszanie przez 30 min w tej temperaturze. W dalszej kolejności mieszaninę reakcyjną ogrzewa się do temperatury pokojowej i miesza przed dodatkowe 30 minut. Po tym czasie mieszaninę reakcyjną zadaje się EtaO (20 ml) a następnie dodaje wodny nasycony roztwór NaHCCb (20 ml). Rozdziela się warstwy i warstwę organiczną osusza dodając bezwodny NaaSCM (10 g). Następnie odsącza się środek suszący, odparowuje się przesącz a powstały osad krystalizuje z EtaO. Bicykliczną iminę o wzorze ogólnym 3 w którym R1 = n-propyl otrzymuje się z wydajnością = 75% jako żółte ciało stałe (146 mg), t. top. 108-109°C; [oc]d20 -168 (c 0.22, CH2CI2); IR (KBr): 1085, 1362, 1456, 1652, 1683, 2859, 2925, 3208 cm1; 1H NMR (400MHz, CDCb): δ 6.39 (br. s, 1H), 2.95-3.15 (m, 2H), 2.58-2.66 (m, 1H), 2.41-2.48 (m, 1H), 2.27-2.31 (m, 1H), 1.75-1.87 (m, 3H), 1.54-1.73 (m, 2H), 1.22-1.41 (m, 4H), 0.93 (t, J = 7.3 Hz, 3H); 13C NMR (100MHz, CDCb): δ 165.9, 158.7, 62.5, 54.4, 35.7, 31.9, 31.1, 25.3, 23.8, 20.3, 13.9; HRMS (ESI-TOF) obliczono dla C11H19N2O [M+H]+ m/z: 195.1497, oznaczono: 195.1505.Sodium hydride (60% suspension in mineral oil, 1.2 mmol, 48 mg, 1.2 eq.) Is placed in a 50 mL round bottom flask and anhydrous THF (10 mL) is added under argon. The resulting mixture is cooled to 0 ° C (273 K) using an ice bath and then the bicyclic phosphonate of general formula 2 in which R 1 is a methyl group (1.0 mmol, 262 mg, 1.0 equiv.) Is added. The resulting reaction mixture is stirred for 30 min at 0 ° C (273 K) then propionaldehyde (1.0 mmol, 60 mg, 1.0 equiv.) Is added and stirring continued for 30 min at this temperature. The reaction mixture is then warmed to room temperature and stirred for an additional 30 minutes. At this time, the reaction was quenched with EtaO (20 mL) followed by the addition of an aqueous saturated NaHCO3 solution (20 mL). The layers are separated and the organic layer is dried by adding anhydrous NaaSCM (10 g). The drying agent is then filtered off, the filtrate is evaporated and the precipitate formed is crystallized from EtaO. Bicyclic imine of general formula III where R 1 = n-propyl is obtained in = 75% yield as a yellow solid (146 mg), m.p. 108-109 ° C; [alpha] D 20 -168 (c 0.22, CH2Cl2); IR (KBr): 1085, 1362, 1456, 1652, 1683, 2859, 2925, 3208 cm- 1 ; 1 H NMR (400MHz, CDCl): δ 6.39 (br. S, 1H), 2.95-3.15 (m, 2H), 2.58-2.66 (m, 1H), 2.41-2.48 (m, 1H), 2.27-2.31 ( m, 1H), 1.75-1.87 (m, 3H), 1.54-1.73 (m, 2H), 1.22-1.41 (m, 4H), 0.93 (t, J = 7.3 Hz, 3H); 13 C NMR (100MHz, CDCl): δ 165.9, 158.7, 62.5, 54.4, 35.7, 31.9, 31.1, 25.3, 23.8, 20.3, 13.9; HRMS (ESI-TOF) calcd for C 11 H 19 N 2 O [M + H] + m / z: 195.1497 found: 195.1505.

Przykład 4Example 4

H FLH FL

THFTHF

W kolbie okrągłodennej o pojemności 50 mL umieszcza się wodorek sodu (60% zawiesina w oleju mineralnym, 1.2 mmol, 48 mg, 1.2 ekwiwalenta) i dodaje bezwodny THF (10 ml) w atmosferze argonu. Powstałą mieszaninę ochładza się do 0°C (273 K) stosując łaźnię lodową a następnie dodaje bicykliczny fosfonian o wzorze ogólnym 2 w którym R1 oznacza grupę metylową (1.0 mmol, 262 mg, 1.0 ekwiwalent). Powstałą mieszaninę reakcyjną miesza się przez 30 min w 0°C (273 K) a następnie dodaje aldehyd izomasłowy (1.0 mmol, 70 mg, 1.0 ekwiwalent) i kontynuuje mieszanie przez 30 min w tej temperaturze. W dalszej kolejności mieszaninę reakcyjną ogrzewa się do temperatury pokojowej i miesza przed dodatkowe 30 minut. Po tym czasie mieszaninę reakcyjną zadaje się EtaO (20 ml) a następnie dodaje wodny nasycony roztwór NaHCCb ; (20 ml). Rozdziela się warstwy i warstwę organiczną osusza dodając bezwodny NaaSCM (10 g). Następnie odsącza się środek suszący, odparowuje się przesącz a powstały osad krystalizuje z EtaO. Bicykliczną iminę o wzorze ogólnym 3 w którym R1 = CH2CH(CH3)2 otrzymuje się z wydajnością = 99% jako żółte ciało stałe (207 mg), t. top. 97-99 °C; [oc]d20 -134 (c 0.32, CH2CI2); IR (KBr): 1063, 1363, 1455, 1652, 1683, 2859, 2924, 3209 cm1; 1H NMR (400 MHz, CDCb): δ 6.47 (br. s, 1H), 3.03-3.10 (m, 2H), 2.67 (ddd, J = 13.4, 7.0, 1.8 Hz, 1H), 2.30-2.32 (m, 1H), 2.21 (dd, J = 13.3, 8.0 Hz, 1H), 2.03 (dq, J = 6.7, E12 Hz, 1H), 1.33-1.44 (m, 3H), 1.27-1.44 (m, 4H), 0.92 (d, J = 6.7 Hz, 3H), 0.88 (d, J = 6.7 Hz, 3H); 13C NMR (100MHz, CDCb): δSodium hydride (60% suspension in mineral oil, 1.2 mmol, 48 mg, 1.2 eq.) Is placed in a 50 mL round bottom flask and anhydrous THF (10 mL) is added under argon. The resulting mixture is cooled to 0 ° C (273 K) using an ice bath and then the bicyclic phosphonate of general formula 2 in which R 1 is a methyl group (1.0 mmol, 262 mg, 1.0 equiv.) Is added. The resulting reaction mixture is stirred for 30 min at 0 ° C (273 K) then isobutyraldehyde (1.0 mmol, 70 mg, 1.0 eq.) Is added and stirring continued for 30 min at this temperature. The reaction mixture is then warmed to room temperature and stirred for an additional 30 minutes. At this time, the reaction mixture was quenched with EtaO (20 mL) followed by the addition of an aqueous saturated NaHCO 3 solution; (20 ml). The layers are separated and the organic layer is dried by adding anhydrous NaaSCM (10 g). The drying agent is then filtered off, the filtrate is evaporated and the precipitate formed is crystallized from EtaO. A bicyclic imine of the general formula where R 1 = CH 2 CH (CH 3 ) 2 is obtained in = 99% yield as a yellow solid (207 mg), mp. 97-99 ° C; [alpha] D 20 -134 (c 0.32, CH2Cl2); IR (KBr): 1063, 1363, 1455, 1652, 1683, 2859, 2924, 3209 cm- 1 ; 1 H NMR (400 MHz, CDCl): δ 6.47 (br. S, 1H), 3.03-3.10 (m, 2H), 2.67 (ddd, J = 13.4, 7.0, 1.8 Hz, 1H), 2.30-2.32 (m , 1H), 2.21 (dd, J = 13.3, 8.0 Hz, 1H), 2.03 (dq, J = 6.7, E12 Hz, 1H), 1.33-1.44 (m, 3H), 1.27-1.44 (m, 4H), 0.92 (d, J = 6.7 Hz, 3H), 0.88 (d, J = 6.7 Hz, 3H); 13 C NMR (100MHz, CDCl): δ

PL 233 209 B1PL 233 209 B1

165.6, 158.9, 62.5, 54.5, 42.3, 31.9, 31.1,26.7, 25.3, 23.7, 22.8, 22.3; HRMS (ESI-TOF) obliczono dla C12H21N2O [M+H]+ m/z: 209.1654, oznaczono: 209.1662.165.6, 158.9, 62.5, 54.5, 42.3, 31.9, 31.1, 26.7, 25.3, 23.7, 22.8, 22.3; HRMS (ESI-TOF) calcd for C 12 H 21 N 2 O [M + H] + m / z: 209.1654, found: 209.1662.

P r z y k ł a d 5P r z k ł a d 5

W kolbie okrągłodennej o pojemności 50 mL umieszcza się wodorek sodu (60% zawiesina w oleju mineralnym, 1.2 mmol, 48 mg, 1.2 ekwiwalenta) i dodaje bezwodny THF (10 ml) w atmosferze argonu. Powstałą mieszaninę ochładza się do 0°C (273 K) stosując łaźnię lodową a następnie dodaje bicykliczny fosfonian o wzorze ogólnym 2 w którym R1 oznacza grupę metylową (1.0 mmol, 262 mg, 1.0 ekwiwalent). Powstałą mieszaninę reakcyjną miesza się przez 30 min w 0°C (273 K) a następnie dodaje aldehyd izowalerianowy (1.0 mmol, 90 mg, 1.0 ekwiwalent) i kontynuuje mieszanie przez 30 min w tej temperaturze. W dalszej kolejności mieszaninę reakcyjną ogrzewa się do temperatury pokojowej i miesza przed dodatkowe 30 minut. Po tym czasie mieszaninę reakcyjną zadaje się Et2O (20 ml) a następnie dodaje wodny nasycony roztwór NaHCO3 (20 ml). Rozdziela się warstwy i warstwę organiczną osusza dodając bezwodny Na2SO4 (10 g). Następnie odsącza się środek suszący, odparowuje się przesącz a powstały osad krystalizuje z Et2O. Bicykliczną iminę o wzorze ogólnym 3 w którym R1 = (CH2)2CH(CH3)2 otrzymuje się z wydajnością = 94% jako żółte ciało stałe (210 mg); t. top. 98-101°C; [a]D20 -36 (c 0.22, CH2Cb); IR (nujol): 1093, 1367, 1456, 1652, 1683, 2924, 3208 cm-1 1H NMR (400MHz, CDCI3): δ 6.00 (br. s, 1H), 3.04-3.08 (m, 2H), 2.59-2.65 (m, 1H), 2.45-2.53 (m, 1H), 2.27-2.31 (m, 1H), 1.75-1.89 (m, 3H), 1.59 (sept., J = 6.72, 1H), 1.20-1.47 (m, 6H), 0.89 (d, J = 6.72, 6H),13C NMR (100MHz, CDCI3): δ 166.3, 158.9, 62.4, 54.3, 35.7, 31.8, 31.0, 29.7, 28.2,Sodium hydride (60% suspension in mineral oil, 1.2 mmol, 48 mg, 1.2 eq.) Is placed in a 50 mL round bottom flask and anhydrous THF (10 mL) is added under argon. The resulting mixture is cooled to 0 ° C (273 K) using an ice bath and then the bicyclic phosphonate of general formula 2 in which R 1 is a methyl group (1.0 mmol, 262 mg, 1.0 equiv.) Is added. The resulting reaction mixture is stirred for 30 min at 0 ° C (273 K) then isovaleraldehyde (1.0 mmol, 90 mg, 1.0 equiv.) Is added and stirring continued for 30 min at this temperature. The reaction mixture is then warmed to room temperature and stirred for an additional 30 minutes. At this time, the reaction was quenched with Et2O (20 mL) followed by the addition of a saturated aqueous NaHCO3 solution (20 mL). The layers are separated and the organic layer is dried by adding anhydrous Na2SO4 (10 g). The drying agent is then filtered off, the filtrate is evaporated, and the resulting precipitate is crystallized from Et2O. A bicyclic imine of the general formula where R 1 = (CH 2) 2 CH (CH 3) 2 is obtained in = 94% yield as a yellow solid (210 mg); t. top. 98-101 ° C; [a] D 20 -36 (c 0.22, CH 2 Cl 2); IR (nujol): 1093, 1367, 1456, 1652, 1683, 2924, 3208 cm -1 1H NMR (400MHz, CDCl3): δ 6.00 (br.s, 1H), 3.04-3.08 (m, 2H), 2.59 -2.65 (m, 1H), 2.45-2.53 (m, 1H), 2.27-2.31 (m, 1H), 1.75-1.89 (m, 3H), 1.59 (sept., J = 6.72, 1H), 1.20-1.47 (m, 6H), 0.89 (d, J = 6.72, 6H), 13 C NMR (100MHz, CDCl3): δ 166.3, 158.9, 62.4, 54.3, 35.7, 31.8, 31.0, 29.7, 28.2,

25.3, 23.8, 22.6, 22.4; HRMS (ESI-TOF) obliczono dla C13H23N2O [M+H]+ m/z: 223.1810, oznaczono: 223.1805.25.3, 23.8, 22.6, 22.4; HRMS (ESI-TOF) calcd for C13H23N2O [M + H] + m / z: 223.1810, found: 223.1805.

Claims (7)

Zastrzeżenia patentowePatent claims 1. Bicykliczne enaminy o wzorze ogólnym 1, w którym R1 oznacza grupę C6-C14 arylową lub C4-C14 heteroarylową oraz bicykliczne iminy o wzorze ogólnym 3, w którym R1 oznacza grupę C2-C10 alkilową z wyłączeniem grupy CH(CH3)21. Bicyclic enamines of the general formula 1 in which R 1 is a C6-C14 aryl or C4-C14 heteroaryl group and bicyclic enamines of the general formula 3 in which R 1 is a C2-C10 alkyl group excluding the CH (CH3) 2 group 2. Sposób wytwarzania bicyklicznych enamin o wzorze ogólnym 1, w którym R1 oznacza grupę C6-C14 arylową lub C4-C14 heteroarylową bicyklicznych oraz bicyklicznych imin o wzorze ogólnym 3, w którym R1 oznacza grupę C2-C10 alkilową z wyłączeniem grupy CH(CH3)2 znamienny tym, że bicykliczny fosfonian o wzorze ogólnym 2 w którym R1 oznacza grupę C1-C10 alkilową poddaje się reakcji z aldehydem w obecności zasady, po czym produkt oczyszcza się na drodze krystalizacji.2. A process for the preparation of bicyclic enamines of the general formula 1, in which R 1 is a C6-C14 aryl or C4-C14 heteroaryl group of bicyclic and bicyclic imines of the general formula 3, in which R 1 is a C2-C10 alkyl group excluding the CH group ( CH3) 2 characterized in that the bicyclic phosphonate of the general formula 2 in which R 1 is a C1-C10 alkyl group is reacted with an aldehyde in the presence of a base, and the product is purified by crystallization. 3. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że w przypadku otrzymywania bicyklicznych enamin stosuje się aldehyd aromatyczny lub heteroaromatyczny.3. The method according to p. The process of claim 2, characterized in that an aromatic or heteroaromatic aldehyde is used in the preparation of bicyclic enamines. 4. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że w przypadku otrzymywania bicyklicznych imin stosuje się aldehyd alifatyczny.4. The method according to p. A process as claimed in claim 2, characterized in that an aliphatic aldehyde is used in the preparation of bicyclic imines. 5. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że reakcję prowadzi się w temperaturze 0°C (273 K) przez 1 h a następnie w temperaturze pokojowej przez 30 min stosując jako rozpuszczalnik tetrahydrofuran.5. The method according to p. 2. The process of claim 2, wherein the reaction is carried out at 0 ° C (273 K) for 1 h and then at room temperature for 30 min using tetrahydrofuran as solvent. 6. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że bicykliczny fosfonian o wzorze ogólnym 2 oraz aldehyd aromatyczny, heteroaromatyczny lub bicykliczny fosfonian o wzorze ogólnym 2 oraz aldehyd alifatyczny stosuje się w ilościach równomolowych natomiast zasadę stosuje się w 1,2 krotnym nadmiarze.6. The method according to p. 2. The process of claim 2, wherein the bicyclic phosphonate of general formula 2 and the aromatic aldehyde, heteroaromatic or bicyclic phosphonate of general formula 2 and the aliphatic aldehyde are used in equimolar amounts while the base is used in a 1.2-fold excess. 7. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że jako zasadę stosuje się wodorek sodu (NaH), tert-butanolan potasu (tBuOK), butylolit (BuLi) lub metanolan sodu (MeONa).7. The method according to p. The base of claim 2, wherein the base is sodium hydride (NaH), potassium tert-butoxide (tBuOK), butyl lithium (BuLi) or sodium methoxide (MeONa).
PL427827A 2018-11-21 2018-11-21 Bicyclic imines and enamines and method for producing them PL233209B1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL427827A PL233209B1 (en) 2018-11-21 2018-11-21 Bicyclic imines and enamines and method for producing them

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL427827A PL233209B1 (en) 2018-11-21 2018-11-21 Bicyclic imines and enamines and method for producing them

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL427827A1 PL427827A1 (en) 2019-05-20
PL233209B1 true PL233209B1 (en) 2019-09-30

Family

ID=66519073

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL427827A PL233209B1 (en) 2018-11-21 2018-11-21 Bicyclic imines and enamines and method for producing them

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL233209B1 (en)

Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
PL424708A1 (en) * 2018-02-28 2018-07-30 Politechnika Wrocławska Chiral bicyclic imines based on trans-1,2-diaminocyclohexane and method for producing them

Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
PL424708A1 (en) * 2018-02-28 2018-07-30 Politechnika Wrocławska Chiral bicyclic imines based on trans-1,2-diaminocyclohexane and method for producing them

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
MAKI MINAKAWA, HAI-MING GUO, FUJIE TANAKA: "2008", LMINES THAT REACT WITH PHENOLS IN WATER OVER A WIDE PH RANGE *

Also Published As

Publication number Publication date
PL427827A1 (en) 2019-05-20

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Blond et al. Recent contributions to hetero Diels-Alder reactions
Kanakaraju et al. Ammonium acetate catalyzed an efficient one-pot three component synthesis of pyrano [3, 2-c] chromene derivatives
Bálint et al. Synthesis, absolute configuration and intermediates of 9-fluoro-6, 7-dihydro-5-methyl-1-oxo-1H, 5H-benzo [i, j] quinolizine-2-carboxylic acid (flumequine)
Zhang et al. Iron-catalyzed four-member multicomponent reaction for assembly of (E)-6-arylvinyl-3, 4-dihydropyrimidin-2 (1H)-ones
EP0873325B1 (en) Process for producing guanidine derivatives, intermediates therefor and their production
CA2756152A1 (en) 9h-pyrrolo[2,3-b: 5,4-c'] dipyridine azacarboline derivatives, preparation thereof, and therapeutic use thereof
Jung et al. Pd complexes with trans-chelating ligands composed of two pyridyl groups and rigid π-conjugated backbone
Huang et al. Visible light-induced radical cascade acylmethylation/cyclization of 2-(allyloxy) arylaldehydes with α-bromo ketones: access to cyclic 1, 5-dicarbonyl-containing chroman-4-one skeletons
Ram et al. A facile access to the synthesis of functionalised unsymmetrical biaryls from 2 H-pyran-2-ones through carbanion induced C–C bond formation
Katritzky et al. Stereospecific synthesis of oxazolo [3, 4-b] tetrahydroisoquinolin-3-ones, analogs of podophyllotoxin, via benzotriazole methodology
Narender et al. Baylis–Hillman adducts between pyridine carboxaldehyde derivatives and cyclic enones
CN113979850B (en) Diterpene derivative and preparation method, pharmaceutical composition and application thereof
Bouet et al. Preparation of new axially chiral bridged 2, 2′-bipyridines and pyridyl monooxazolines (pymox). Evaluation in copper (i)-catalyzed enantioselective cyclopropanation
Forcher et al. A stereoselective access to a ferrocene-based planar chiral triazolium salt
PL231881B1 (en) Chiral bicyclic imines based on trans-1,2-diaminocyclohexane and method for producing them
JPH10120666A (en) Production of guanidine derivative
Dong et al. An umpolung strategy for chemically selective intermolecular cross-enolate-type coupling of N-alkenoxypyridinium salts with aldehydes
Pandey et al. KOH-mediated intramolecular amidation and sulfenylation: A direct approach to access 3-(arylthio) imidazo [1, 2-a] pyridin-2-ols
JP2022540063A (en) HYDRAZONAMIDE DERIVATIVES AND THEIR APPLICATIONS IN THE PREPARATION OF ANTI-OSTEOPOROTIC DRUGS
CN104892499B (en) A kind of synthetic method of 2 pyridinone derivatives
Messaoudi et al. Stepwise synthesis of 2, 6-difunctionalized ethyl pyrazolo [1, 5-a] pyrimidine-3-carboxylate via site-selective cross-coupling reactions: experimental and computational studies
Bhasin et al. Design, synthesis and characterization of picoline based organoselenium compounds, 1, 2-bis (pyridine-2/3/4-yl) methyl diselanes: X-ray crystal structure of 1, 2-bis (pyridine-3-yl) methyldiselane
Razus et al. Azulene‐substituted pyridines and pyridinium salts. Synthesis and structure. 1. Azulene‐substituted pyridines
Vigante et al. An efficient synthesis of multisubstituted 4-nitrobuta-1, 3-dien-1-amines and application in cyclisation reactions
Heravi et al. Synthesis of new 4, 6-diaryl-2-(arylthio) nicotinonitriles in Triton X-100 aqueous micellar media