PL240176B1 - Ether derivative of piperitone oxime and method for preparation thereof - Google Patents

Ether derivative of piperitone oxime and method for preparation thereof Download PDF

Info

Publication number
PL240176B1
PL240176B1 PL432399A PL43239919A PL240176B1 PL 240176 B1 PL240176 B1 PL 240176B1 PL 432399 A PL432399 A PL 432399A PL 43239919 A PL43239919 A PL 43239919A PL 240176 B1 PL240176 B1 PL 240176B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
oxime
piperitone
water
ether derivative
ether
Prior art date
Application number
PL432399A
Other languages
Polish (pl)
Other versions
PL432399A1 (en
Inventor
Daniel Strub
Stanisław Lochyński
Agnieszka Dudek
Alicja Surowiak
Original Assignee
Politechnika Wroclawska
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Politechnika Wroclawska filed Critical Politechnika Wroclawska
Priority to PL432399A priority Critical patent/PL240176B1/en
Publication of PL432399A1 publication Critical patent/PL432399A1/en
Publication of PL240176B1 publication Critical patent/PL240176B1/en

Links

Landscapes

  • Fats And Perfumes (AREA)
  • Hydrogenated Pyridines (AREA)
  • Cosmetics (AREA)

Description

PL 240 176 B1PL 240 176 B1

Opis wynalazkuDescription of the invention

Przedmiotem wynalazku jest eterowa pochodna oksymu piperytonu do zastosowania zwłaszcza w przemyśle perfumeryjnym, kosmetycznym, spożywczym, chemii gospodarczej, czy też farmaceutycznym.The subject of the invention is an ether derivative of piperitone oxime for use in particular in the perfume, cosmetic, food, household or pharmaceutical industries.

Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania eterowej pochodnej oksymu piperytonu.The present invention relates to a process for the preparation of an ether derivative of piperitone oxime.

Synteza nowych związków zapachowych ma ogromny wkład w rozwój wielu gałęzi przemysłu. W odpowiedzi na potrzeby rynku poszukuje się stale nowych produktów, o nowych zapachach, możliwie dużej trwałości, które mogą zostać wykorzystane w nowych kompozycjach aromatycznych. Właściwości zapachowe zależne są m.in. od lotności związku. W grupie produktów znajdujących zastosowanie w kompozycjach zapachowych wymienia się między innymi proste eterowe pochodne oksymów, opisane w patentach US 6924263, US 7015189, EP 0672746. Proponowane procesy ich syntezy są stosunkowo czasochłonne, długi jest czas reakcji i/lub temperatura prowadzenia procesu jest względnie wysoka. W reakcji piperytonu z chlorkiem metoksyamoniowym otrzymywano z kolei eter O -metylowy oksymu 6-izopropylo-3-metylocykloheks- 2-en-1-onu [Rouillard, Michel & Girault, Y & Decouzon, M & Azzaro, M. (1983). 1H NMR utilization of through-space effects: III—configuration of oximes and analogous compounds. Magnetic Resonance in Chemistry - MAGN RESON CHEM. 21. 357-360.The synthesis of new aromatic compounds contributes greatly to the development of many industries. In response to market needs, we are constantly looking for new products with new fragrances, as long as possible, which can be used in new aromatic compositions. Fragrance properties depend, among others, on from the volatility of the compound. The group of products used in fragrances include, among others, simple ether derivatives of oximes, described in patents US 6924263, US 7015189, EP 0672746. The proposed processes for their synthesis are relatively time-consuming, the reaction time is long and / or the temperature of the process is relatively high . Reaction of piperitone with methoxyammonium chloride in turn gave the O-methyl ether of 6-isopropyl-3-methylcyclohex-2-en-1-one oxime [Rouillard, Michel & Girault, Y & Decouzon, M & Azzaro, M. (1983). 1H NMR utilization of through-space effects: III — configuration of oximes and analogous compounds. Magnetic Resonance in Chemistry - MAGN RESON CHEM. 21. 357-360.

10.1002/omr.1270210604]. Syntezę związku prowadzono w celu zweryfikowania danych spektralnych oraz powiązań przestrzennych. Brak jest informacji szczegółowych o sposobie realizacji procesu oraz o właściwościach użytkowych produktu.10.1002 / omr.1270210604]. Compound synthesis was performed to verify spectral data and spatial relationships. There is no detailed information about the method of carrying out the process and about the product's functional properties.

Celem wynalazku było uzyskanie nowego związku zapachowego w sposób możliwie prosty i ekonomiczny.The object of the invention was to obtain a new fragrance as simply and economically as possible.

Istotą wynalazku jest eterowa pochodna oksymu piperytonu, którą stanowi eter O-etylowy oksymu piperytonu o wzorze I.The essence of the invention is an ether derivative of piperitone oxime, which is the piperitone oxime O-ethyl ether of the formula I.

Istotą wynalazku jest sposób wytwarzania eterowej pochodnej oksymu piperytonu, który polega na tym, że oksym piperytonu poddaje się reakcji O -alkilowania jodkiem etylu w obecności wodorku sodu. W pierwszej kolejności oksym rozpuszcza się w temperaturze pokojowej w dimetylosulfotlenku. Następnie aktywuje się oksym, przez deprotonowanie grupy hydroksylowej, dodając stopniowo do roztworu wodorek sodu, zaś po całkowitym wydzieleniu wodoru wkrapla się jodek etylu i prowadzi się reakcję przez dwie godziny. Przebieg reakcji kontroluje się przy użyciu chromatografii gazowej. W dalszej kolejności mieszaninę poreakcyjną rozcieńcza się wodą, aż do ustąpienia wzburzenia. Z kolei prowadzi się ekstrakcję uzyskanego roztworu rozpuszczalnikiem niemieszającym się z wodą. Obecną w roztworze wodę usuwa się przez dodanie środka wiążącego wodę, który z kolei odfiltrowuje się. Pozostałe rozpuszczalniki następnie odparowuje się uzyskując surowy produkt. Ten zaś poddaje się z kolei oczyszczaniu do uzyskania czystego eteru O-etylowego oksymu piperytonu o wzorze I. Uzyskany związek cechuje się przyjemnym zapachem.The essence of the invention is a process for the preparation of an ether derivative of piperitone oxime, which consists in subjecting the piperitone oxime to an O-alkylation reaction with ethyl iodide in the presence of sodium hydride. First, the oxime is dissolved in dimethylsulfoxide at room temperature. The oxime is then activated by deprotonating the hydroxyl group by adding sodium hydride gradually to the solution, and after complete hydrogen evolution, ethyl iodide is added dropwise and the reaction is carried out for two hours. The course of the reaction is monitored by gas chromatography. Thereafter, the reaction mixture was diluted with water until the turbulence ceased. The resulting solution is then extracted with a water-immiscible solvent. Water present in the solution is removed by adding a water-binding agent, which in turn is filtered off. The residual solvents are then evaporated to yield the crude product. This, in turn, is subjected to purification to obtain pure piperitone oxime O-ethyl ether of the formula I. The obtained compound has a pleasant odor.

Dobrze, gdy deprotonowanie wodorkiem sodu prowadzi się nie krócej niż dwie godziny.It is good if the deprotonation with sodium hydride is carried out for not less than two hours.

Korzystnie, gdy rozpuszczalnikiem niemieszającym się z wodą jest heksan.Preferably, the water-immiscible solvent is hexane.

Aprobatywnie środkiem wiążącym wodę jest bezwodny siarczan magnezu.Preferably the water binding agent is anhydrous magnesium sulfate.

Właściwe jest także by surowy produkt oczyszczać przez próżniową destylację frakcyjną.It is also suitable for the crude product to be purified by vacuum fractional distillation.

Zaproponowany proces wytwarzania pochodnych alkilowych oksymów jest procesem typu onepot, realizuje się go przy ograniczonym zużyciu odczynników chemicznych, nie wymaga skomplikowanych procedur ani podwyższonej temperatury, prowadzony jest przy użyciu standardowej aparatury, jest stosunkowo krótki, a przez to jest względnie tani.The proposed process for the production of alkyl oxime derivatives is an onepot process, it is carried out with a limited consumption of chemical reagents, does not require complicated procedures or elevated temperature, is carried out using standard equipment, is relatively short, and therefore relatively cheap.

Reakcja przebiega według schematu opisanego wzorem II. Rozwiązanie ilustruje poniższy przykład.The reaction follows the scheme described in formula II. The solution is illustrated by the example below.

P r z y k ł a dExample

Do kolby jednoszyjnej, okrągłodennej o pojemności 250 ml wprowadza się 5 g (29,9 mmol) oksymu piperytonu oraz 60 ml dimetylosulfotlenku (DMSO). Kolbę umieszcza się na mieszadle magnetycznym. Po całkowitym rozpuszczeniu oksymu dodaje małymi porcjami 1,79 g (44,8 mmol) wodorku sodu (NaH) prowadząc w temperaturze pokojowej (t.p.) aktywację oksymu do całkowitego wydzielenia wodoru, co trwa około dwie godziny. Następnie do mieszaniny wkrapla się 6,47 g (44,8 mmol, 3,6 m l) jodku etylu (EtI). Po upływie 2 h stwierdza się całkowite przereagowanie substratu. Mieszaninę poreakcyjną rozcieńcza się około 120 ml wody destylowanej (do ustąpienia wzburzenia), umieszcza w rozdzielaczu i czterokrotnie ekstrahuje się 20 ml heksanu. Połączone warstwy organiczne suszy się bezwod-5 g (29.9 mmol) of piperitone oxime and 60 ml of dimethylsulfoxide (DMSO) are introduced into a 250 ml single necked round bottom flask. The flask is placed on a magnetic stirrer. After complete dissolution of the oxime, 1.79 g (44.8 mmol) of sodium hydride (NaH) are added in small portions while activating the oxime at room temperature (rt) until complete evolution of hydrogen takes about two hours. Then 6.47 g (44.8 mmol, 3.6 ml) of ethyl iodide (EtI) is added dropwise to the mixture. After 2 h, complete conversion of the substrate is observed. The reaction mixture is diluted with about 120 ml of distilled water (until the turbulence has subsided), placed in a separating funnel and extracted four times with 20 ml of hexane. The combined organic layers are dried anhydrous

Claims (6)

PL 240 176 B1 nym siarczanem magnezu. Po osuszeniu, odfiltrowuje się środek suszący, a rozpuszczalniki odparowuje na wyparce rotacyjnej. Otrzymuje się 6,05 g surowego produktu. Surowy produkt oczyszcza się za pomocą frakcyjnej destylacji próżniowej, w wyniku której otrzymuje się czysty eter O-etylowy oksymu piperytonu, o temperaturze wrzenia 80°C i przyjemnym zapachu.With magnesium sulfate. After drying, the drying agent is filtered off and the solvents are evaporated on a rotary evaporator. 6.05 g of crude product are obtained. The crude product is purified by fractional vacuum distillation to obtain pure piperitone oxime O-ethyl ether, boiling point 80 ° C and pleasant odor. 1H NMR (600 MHz, CDCI3, δ, ppm) δ: 0,93-98 (dwa d, J=3,36 i J=6,66, 6H, (CH3)2CH- 4), 1,261,3 (m, 2H, CH2- 5), 1,29 (s, 3H, CH3- 3), 1,81-1,84 (m, 1H, (CH3)2CH- 4), 1,85 (s, 3H, CH3- 1), 1,94-2,0 (m, 5H, CH2- 5, CH2- 6, (CH3)2CH- 4), 4,07-4,14 (k, 2H, CH2- 3), 6,46 (s, 1H, CH- 2) 13 C NMR (151 MHz, CDCI3, δ, ppm) δ: 14,60 (CHe- 3), 20,23 i 20,77 ((CH3)2CH- 4), 24,01 (CH31), 26,78 (CH2- 5), 28,32 ((CH3)2CH- 4), 37,45 (CH2- 6), 43, 37,46 (CH- 4), 43,97 (CH-4), 68,86 (CH23), 113,25 (CH- 2), 148,21 (C- 1), 155,74 (C-3).1H NMR (600 MHz, CDCl3, δ, ppm) δ: 0.93-98 (two d, J = 3.36 and J = 6.66, 6H, (CH3) 2CH- 4), 1.261.3 (m , 2H, CH2- 5), 1.29 (s, 3H, CH3- 3), 1.81-1.84 (m, 1H, (CH3) 2CH- 4), 1.85 (s, 3H, CH3 - 1), 1.94-2.0 (m, 5H, CH2- 5, CH2- 6, (CH3) 2CH- 4), 4.07-4.14 (k, 2H, CH2- 3), 6 , 46 (s, 1H, CH- 2) 13 C NMR (151 MHz, CDCl3, δ, ppm) δ: 14.60 (CHe- 3), 20.23 and 20.77 ((CH3) 2CH- 4) , 24.01 (CH31), 26.78 (CH2- 5), 28.32 ((CH3) 2CH- 4), 37.45 (CH2- 6), 43, 37.46 (CH- 4), 43 , 97 (CH-4), 68.86 (CH23), 113.25 (CH- 2), 148.21 (C-1), 155.74 (C-3). Zastrzeżenia patentowePatent claims 1. Eterowa pochodna oksymu piperytonu, którą stanowi eter O-etylowy oksymu piperytonu o wzorze I.1. An ether derivative of piperitone oxime which is the piperitone oxime O-ethyl ether of the formula I. 2. Sposób wytwarzania eterowej pochodnej oksymu piperytonu, znamienny tym, że oksym piperytonu poddaje się reakcji O-alkilowania jodkiem etylu w obecności wodorku sodu przy czym w pierwszej kolejności oksym rozpuszcza się w temperaturze pokojowej w dimetylosulfotlenku, następnie deprotonuje się grupę hydroksylową oksymu dodając stopniowo do roztworu wodorek sodu, zaś po całkowitym wydzieleniu wodoru wkrapla się jodek etylu i prowadzi reakcję przez dwie godziny, zaś w dalszej kolejności mieszaninę poreakcyjną rozcieńcza się wodą, aż do ustąpienia wzburzenia po czym prowadzi się ekstrakcję uzyskanego roztworu rozpuszczalnikiem niemieszającym się z wodą, a następnie wodę usuwa się prze z dodanie środka wiążącego wodę, który z kolei, odfiltrowuje się, zaś pozostałe rozpuszczalniki odparowuje się uzyskując surowy produkt, który z kolei poddaje się oczyszczaniu do uzyskania czystego eteru O -etyIowego oksymu piperytonu o wzorze I.Method for the preparation of an ether derivative of piperitone oxime, characterized in that the piperitone oxime is subjected to an O-alkylation reaction with ethyl iodide in the presence of sodium hydride, whereby the oxime is first dissolved at room temperature in dimethylsulfoxide, then the hydroxyl group of the oxime is deprotonated by gradually adding it to solution of sodium hydride, and after complete evolution of hydrogen, ethyl iodide is added dropwise and the reaction is carried out for two hours, and then the reaction mixture is diluted with water until the turbulence ceases, and the resulting solution is extracted with a water-immiscible solvent, and then with water is removed by addition of a water-binding agent which is subsequently filtered off and the remaining solvents are evaporated off to give a crude product which is subsequently subjected to purification to obtain pure O-ethyl piperitone oxime ether of formula I. 3. Sposób wytwarzania eterowej pochodnej według zastrz. 2, znamienny tym, że grupę hydroksylową oksymu deprotonuje się wodorkiem sodu nie krócej niż dwie godziny.3. The method for producing an ether derivative according to claim 1; The process of claim 2, characterized in that the hydroxyl group of the oxime is deprotonated with sodium hydride for not less than two hours. 4. Sposób wytwarzania eterowej pochodnej według zastrz. 2, znamienny tym, że rozpuszczalnikiem niemieszającym się z wodą jest heksan.4. A method for producing an ether derivative according to claim 1; The process of claim 2, wherein the water-immiscible solvent is hexane. 5. Sposób wytwarzania eterowej pochodnej według zastrz. 2, znamienny tym, że środkiem wiążącym wodę jest bezwodny siarczan magnezu.5. A method for producing an ether derivative according to claim 1; The process of claim 2, wherein the water-binding agent is anhydrous magnesium sulfate. 6. Sposób wytwarzania eterowej pochodnej według zastrz. 2, znamienny tym, że surowy produkt oczyszcza się przez próżniową destylację frakcyjną.6. A method for producing an ether derivative according to claim 1; Process according to claim 2, characterized in that the crude product is purified by vacuum fractional distillation.
PL432399A 2019-12-24 2019-12-24 Ether derivative of piperitone oxime and method for preparation thereof PL240176B1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL432399A PL240176B1 (en) 2019-12-24 2019-12-24 Ether derivative of piperitone oxime and method for preparation thereof

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL432399A PL240176B1 (en) 2019-12-24 2019-12-24 Ether derivative of piperitone oxime and method for preparation thereof

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL432399A1 PL432399A1 (en) 2021-06-28
PL240176B1 true PL240176B1 (en) 2022-02-28

Family

ID=76547938

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL432399A PL240176B1 (en) 2019-12-24 2019-12-24 Ether derivative of piperitone oxime and method for preparation thereof

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL240176B1 (en)

Also Published As

Publication number Publication date
PL432399A1 (en) 2021-06-28

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP7123417B2 (en) Anxiolytic deuterium compound and its medicinal use
PL240176B1 (en) Ether derivative of piperitone oxime and method for preparation thereof
Talanov et al. Highly selective preparation of conformationally rigid stereoisomeric calix [4] arenes with two carboxymethoxy groups
US3634491A (en) Process for the preparation of 3 5-dialkyl resorcylic acids and esters
PL240174B1 (en) Ether derivative of piperitone oxime and method for preparation thereof
JP2002534423A (en) Method for synthesizing 5- (α-hydroxyalkyl) benzo [1,3] dioxole
PL240175B1 (en) Ether derivative of piperitone oxime and method for preparation thereof
PL240173B1 (en) Ether derivative of piperitone oxime and method for preparation thereof
Maskens et al. Studies in the stereochemistry of 2-alkyl-3-hydroxy-and 2-alkyl-3-methoxy-butyric acids
EP2657328B1 (en) Fragrance composition
Ihm et al. Molecular engineering. Part 2.1 Influence of side-chainsubstituents in lariat-type upper-rim calix [4] crowns on their bindingproperties and the reversal of these
Kisula et al. Agro-waste as Source of Fine and Industrial Chemicals: Synthesis of 2-Formyl-6-hydroxybenzoic acid and 4-methoxyisobenzofuran-1, 3-dione from Cashew Nut Shell Liquid
CN105693660B (en) Jaspine B, 3 epi Jaspine B oxo analogs, its preparation method and application
Keiko et al. Synthesis and properties of 2-alkoxy-and 2-alkylthio--3-aryl (hetaryl) propenals.
CN101333165B (en) Method for synthesizing monomethyl glutarate
US9914691B2 (en) (3R) epimer of octahydro-7,7-dimethyl-8-methylene 1H-3a, 6-methanoazulene-3-yl acetate, composition, synthesis process and use of said epimer
KR102732649B1 (en) anti-virus compound and anti-virus composition
Davidson et al. Use of a chiral surfactant for enantioselective reduction of a ketone
KR101438538B1 (en) First total synthesis of Licochalcone D
Kalinin et al. Synthesis of 3-alkylquinoxalin-2 (1 H)-ones via Grignard reaction
JP5080776B2 (en) Ester compound
CN110669097B (en) Synthesis method of oleanoline derivative
PL240177B1 (en) 3-methoxybenzaldehyde oxime ethyl ether and method of its preparation
Sevenard et al. Preparative synthesis of 2, 2-dimethyl-5-(trifluoroacetyl)-1, 3-dioxane-4, 6-dione (2-trifluoroacetyl Meldrum's acid) and 2, 2-dimethyl-6-(trifluoromethyl)-4H-1, 3-dioxin-4-one and their synthetic usefulness as (trifluoroacetyl) ketene precursors
Thorat et al. SYNTHESIS AND COMPUTATIONAL STYDY OF 7-METHOXY-2-[4-METHOXYPHENYL]-1-BENZOFURAN-5-CARBOXALDEHYDE AND SYNTHESIS OF ITS SCHIFF BASES