PT697011E - Cristais grandes de bicarbonato de potassio e o processo para a sua preparacao - Google Patents

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William Zuccarello
Andrew D Kurtz
Herman Marder
Lawrence Kirschner
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Description

DESCRIÇÃO
"CRISTAIS GRANDES DE BICARBONATO DE POTÁSSIO E O PROCESSO PARA A SUA PREPARAÇÃO"
ANTECEDENTES DA INVENÇÃO
Campo da invenção
Esta invenção refere-se a cristais granulares de grande dimensão e de pequena área superficial, de bicarbonato de potássio particularmente úteis como ingredientes activos de formas farmacêuticas de dosagem de administração orai para suplementos de potássio e no tratamento de degeneração óssea ou de doenças cardiovasculares, por exemplo, osteoporose e hipertensão, e a um processo para a preparação destes cristais. O bicarbonato de potássio é um produto comercial bem conhecido com várias utilizações, por exemplo, como fermentos, como sal efervescente em bebidas suaves, como produto para apagar fogos, e em várias aplicações farmacêuticas, por exemplo, no tratamento do excesso de acidez. Hoje em dia, o bicarbonato de potássio encontra-se disponível em quantidades comerciais na forma de cristais muito finos -ou de aglomerados, com formas irregulares, com superfícies rugosas, com embalagem difícil e com fracas características de fluxo e pode estar sujeito a problemas de aglomeramento e de formação de poeira.
Um produto comum comercialmente disponível de bicarbonato de potássio, comercializado como “Coarse Granular Potassium Bicarbonate” por Armand products Co., Princeton, N.J., U.S.A. compreende cristais com superfície rugosa, com forma irregular com alguns aglomerados, com tamanho médio de partícula de cerca de 180 micrómetros, basicamente sem cristais individuais com tamanho superior a 300 micrómetros e uma área superficial específica B.E.T. de 0,06 m2/grama. Um segundo produto comercialmente disponível da Mallinckrodt Specialty Chemicals Co., St Louis, 2
Mo,, U.S.A., como “Potassium Bicarbonate USP Granular TAC”, compreende cristais similares com superfície rugosa, com forma irregular não aglomerados, com tamanho médio de partícula de cerca de 180 micrómetros, basicamente sem cristais individuais com tamanho superior a 420 micrómetros e uma área superficial específica B.E.T. de 0,02 m2/grama. Um terceiro produto comercialmente disponível, "Alphaphur Granular Potassium Bicarbonate” produzido por SCPA em Paris, França, é um produto com superfície rugosa, em grande parte aglomerado, com tamanho médio de partícula de cerca de 300 micrómetros, e uma área superficial específica B.E.T. de 0,02 m2/grama. Se for separado por crivagem em várias fracções de tamanho, cerca de 10% deste produto compreende aglomerados com tamanhos na gama de 600 a 850 micrómetros com área superficial específica B.E.T. de 0,018 m2/grama.
Foi proposta, recentemente, a utilização do bicarbonato de potássio como ingrediente activo no tratamento da osteoporose ou da hipertensão. Ver Morris et al patente estadunidense n° 5,171,583 de 15 de Dezembro, 1992 e o Pedido PCT Publicado n° PCT/US89/04771. Os cristais de bicarbonato de potássio da presente invenção são particularmente apropriados para formas de dosagem de administração oral úteis no que se refere à última aplicação mencionada. Também são úteis em outras aplicações, por exemplo, em utilização na agricultura, ou onde seja importante a formação de pó e de aglomeramento. A dose oral efectiva de bicarbonato de potássio no tratamento da osteoporose ou da hipertensão é de cerca de 40-400 mmoles, de preferência cerca de 40-250 mmoles, por 70 kg de peso do paciente por dia. Numa forma de realização preferida, o bicarbonato de potássio é administrado numa dose de 60 mmoles (6 gramas) por dia. Quando, por exemplo, o bicarbonato de potássio é administrado na forma de quatro comprimidos por dia, cada uma destas formas de dosagem de administração oral preferidas deve incorporar 1,5 gramas do bicarbonato de potássio. Como o bicarbonato de potássio tem um gosto amargo e é irritante para a mucosa gastrointestinal, o bicarbonato de potássio deve ser revestido com um revestimento de libertação controlada disfarçando o sabor e facilitando a libertação controlada no sistema gastrointestinal durante um período de tempo mais prolongado.
Para facilitar a deglutição, as doses de drogas na forma sólida que se pretendêm para adiministração crónica em seres humanos, não devem ter volumes totais de mais de cerca de um mililitro. Quando se fazem comprimidos com 1,5 gramas do bicarbonato de potássio actualmente comercialmente disponível, com partículas de tamanho pequeno granulares (não aglomeradas), com um revestimento de libertação com uma densidade de cerca 1/grama/ml, a forma de dosagem resultante tem um volume signifícativamente superior. Como é claro, tal comprimido será difícil de engolir e não terá uma boa aceitação por parte dos pacientes, em especial no que diz respeito a tratamentos de doenças crónicas. Considerou-se crítico, de acordo com a presente invenção, fornecer cristais de bicarbonato de potássio com tamanhos de partículas marcadamente superiores e áreas de superfície específicas marcadamente menores quando comparados com os produtos cristalinos de bicarbonato de potássio actualmente disponíveis.
Foram descritos vários processos, em patentes, para a preparação de bicarbonato de potássio. Nenhuma das referências que foram analisadas fizeram qualquer menção à formação de cristais de bicarbonato de potássio com partículas de grande tamanho e pequenas área superficial. Ver, por exemplo, as Patentes estadunidenses n°. 1,477,086; 2,013,977; 2,543,658; 2,768,060; 3,141,730; 3,347,623; e 4,919,910. Por outro lado, foram especificamente descritos numerosos procedimentos na literatura de patentes para a produção de cristais grosseiros de bicarbonato de potássio ou de outros sais. Ver, por exemplo, as Patentes estadunidenses n°. 2,773,739; 2,792,283; 2,926,995; 3,647,365; 3,855,397; 3,870,784; Pedido EP Publicado n° 395,134 (Bicarbonato de sódio); Patente estadunidense n° 2,721,209 (tartarato de etilenodiamina); e a Patente estadunidense n° 5,085,670 (cloreto de potássio). A crsitalização é, no entanto, uma arte empírica e os procedimentos utilizados para o crescimento de cristais de uma substância, frequentemente não resultam para outra.
Assim, os procedimentos descritos na literatura para a produção de cristais grosseiros de bicarbonato de sódio não são úteis para a formação de cristais grandes de bicarbonato de potássio puro. Reciprocamente, os procedimentos descritos em seguida para a formação de grandes cristais de bicarbonato de potássio de pequena área superficial não obtiveram sucesso na formação de grandes cristais de bicarbonato de 4
sódio, pois este material tende a formar núcleos durante a cristalização com formaaão de cristais com pequenos (‘minute’) tamanhos de partículas. Para além disso, os modificadores do crescimento de cristais (que podem ser utilizados em operações de produção comerciais convencionais) podem não ser apropriadas para a produção do bicarbonato de potássio usado em produtos farmacêuticos devido aos requisitos de pureza destes produtos.
De acordo com tudo isto, entre os objectivos da presente invenção encontra-se o fornecimento de cristais de bicarbonato de potássio de grande tamanho e pequenas área superficial que possam ser eficientemente produzidos em quantidades comerciais e que possam ser formulados em formas de dosagem de administração oral úteis para aplicações farmacêuticas e, em particular, em formas de dosagem apropriadas para o tratamento de osteoporose ou de hipertensão. Outro objectivo da invenção é o fornecimento de um processo para a preparação de grandes cristais de bicarbonato de potássio que pode ser utilizado com eficiência na produção comercial das tais formas de dosagem. Outros objectivos e vantagens da invenção serão evidentes a partir da descrição que se segue.
SUMÁRIO DA INVENÇÃO
Verificou-se ser possível, de acordo com a presente invenção, fornecer produtos cristalinos de bicarbonato de potássio de grande tamanho, com área superficial pequena (isto é, não aglomeradas) com tamanho de partículas médio (tamanho de partículas médio, por peso) nas três dimensões de pelo menos 350 μηι e mais até cerca de 3000 pm, de preferência no intervalo de cerca de 500-1200 pm; e áreas de superfície específicas pequenas, isto é, áreas de superfície B.E.T. inferiores a cerca de 0,02 m2/grama, de preferência inferiores a 0,015 m2/grama. É desejável que os cristais de bicarbonato de potássio da invenção que são úteis como ingredientes activos de formas farmacêuticas de dosagem para administração oral para suplementos de potássio e para o tratamento da degeneração óssea e de doenças cardiovasculares como a osteoporose e a hipertensão, tenham um tamanho médio de partícula dentro do intervalo de cerca de 800-900 pm, uma área superficial específica y B.E.T. de cerca de 0,004-0,01 rrf/grama e uma distribuição do tamanho de partículas d tal modo que mais de 90% dos cristais tenham tamanhos de partícula dentro do intervalo de cerca de 700-1000 pm.
Os cristais da invenção podem ser usados para providenciar formas de dosagem para administração oral multi-partículas contendo 15 moles (1,5 gramas) do ingrediente activo bicarbonato de potássio, com volumes totais de cerca de 1 ml. A utilização de tais formas de dosagem de administração oral asseguram a condescendência do paciente nos regimes de elevadas doses de bicarbonato de potássio no tratamento da osteoporose e da hipertensão. Para além disso, os cristais granulares de grande tamanho são particularmente úteis no processamento necessário para a preparação de formas de dosagem farmacêuticas. Assim, e diferenciando-se dos materiais aglomerados normalmente disponíveis (que se fragmentam durante a compressão), podem ser sujeitos às fortes forças de compressão utilizadas nas operações de produção de comprimidos sem alterações apreciáveis no tamanho das partículas ou na área de superfície. Para além disto, as forças de inércia mais elevadas necessárias para impulsionar os cristais grandes (quando comparadas com cristais mais pequenos de bicarbonato de potássio) simplificam o seu processamento, por exemplo, facilitando o controlo das operações de secagem do leito fluído, minimizando os problemas de poeiras, etc.
De preferência, os cristais de bicarbonato de potássio da invenção têm formas “tipo bloco” não aglomeradas, isto é, têm a forma de um sólido regular com tamanhos substanciais nas três dimensões, distinguindo-se distintamente das formas tipo agulha, fibra ou plaquetas, e têm superfícies relativamente suaves. Quando são revestidos com um revestimento de libertação controlada, formulado com os excipientes usuais e comprimido na forma de comprimidos, estes cristais encaixam bem e deixam relativamente pequenos vazios entre eles.
Os cristais de bicarbonato de potássio granulares, de tamanho grande e de pequenas área superficial aqui referidos são produzidos, de acordo com um aspecto da invenção, por um processo novo desenvolvido quer para maximizar o tamanho da 6
partícula quer para minimizar a área específica superficial dos cristais, e, de preferência, para produzir os cristais com formas “tipo bloco” não aglomerados (granulares) com superfície suave. De acordo com este processo, os cristais grandes da invenção são obtidos por (a) fornecimento de uma solução aquosa de bicarbonato de potássio com uma temperatura elevada T|, dentro do intervalo dos 40 °C a 90 °C e com uma concentração de bicarbonato de potássio de 1 a 5 % por peso abaixo da concentração de saturação da solução a T|, a uma mistura de cristais de bicarbonato de potássio num cristalizador, a mistura contendo de 10 a 30 % por peso de cristais de bicarbonato de potássio sólido e estes cristais têm uma distribuição de tamanhos de partículas desejada pré-determinada, a temperatura T2 da mistura situa-se entre os 10°C e os 70°C abaixo da temperatura T1 e abaixo da temperatura de saturação da solução fornecida, e a concentração de bicarbonato de potássio na solução fornecida e as temperaturas Ti e T2 são tais que a fase líquida da mistura é sobresaturada, mas 0 grau de sobresaturação é controlada de modo a causar o crescimento dos cristais de bicarbonato de potássio sem nucleação primária substancial; (b) fornecimento de uma solução de bicarbonato de potássio a uma mistura a uma taxa de 1/30 a 1/600 do volume da mistura por minuto de modo a diluir a corrente fornecida e assim minimizar a nucleação primária enquanto mantém 0 tempo de residência no cristalizador de 0,5 a 10 horas, sendo que este tempo de residência é suficiente para que os cristais de bicarbonato de potássio crescam até aos referidos cristais grandes; (c) manutenção da mistura de bicarbonato de potássio no cristalizador sob agitação controlada suficiente para suspender os sólidos de bicarbonato de potássio sem formação de espuma e sem provocar a nucleação secundária; e (d) separação e recuperação dos tais cristais grandes da mistura.
Levando a cabo a cristalização deste modo, tanto a nucleação primária como a secundária da mistura de bicarbonato de potássio são minimizadas, e os cristais de bicarbonato de potássio inicialmente presentes na mistura podem crescer até aos
uniforme. A nucleação primária, isto é, a precipitação normal do bicarbonato de potássio devido à temperatura e o fluxo da concentração na mistura do cristalizador, é minimizada mantendo a solução de bicarbonato de potássio fornecida com concentração inferior à de saturação e permitindo um longo período de residência no cristalizador. Deste modo, a corrente fornecida não nucleia quando é introduzida na mistura do cristalizador e, devido ao efeito de diluição substancial depois da introdução no cristalizador, o bicarbonato de potássio dissolvido na corrente fornecida não precipita e forma núcleos independentes. Ao mesmo tempo, não ocorre a nucleação secundária, isto é, a separação rápida e a quebra mecânica dos cristais da mistura, sendo o grau de agitação no cristalizador cuidadosamente controlado de modo a evitar a formação de núcleos cristalinos secundários. Deste modo, o crescimento de cristais na mistura toma lugar em primeiro lugar, embora não exclusivamente, nos cristais de bicarbonato de potássio presentes na mistura, assim permitindo o controlo preciso quer do tamanho quer da distribuição de tamanho das partículas dos cristais produzidos.
De preferência, de modo a assegurar a preparação do produto cristalino da presente invenção, os cristais de bicarbonato de potássio da mistura inicial no cristalizador são obtidos por sementeira (‘seeding’). As sementes dos cristais podem ser de qualquer tipo, por exemplo, partículas de bicarbonato de potássio comerciais convencionais com um intervalo de tamanho de partículas de cerca de 50-300 pm (malha -50/+270), e uma distribuição de tamanho de partículas substancialmente uniforme em que pelo menos 80 % do peso dos cristais tenham um intervalo de tamanho de partículas de cerca de 100-200 pm (malha -70/+140). Será evidente que a mistura pode ser semeada com cristais de bicarbonato de potássio com outros tamanhos de partículas e outras distribuições de tamanhos de partículas, e em tal caso a quantidade de sementes introduzidas será modificada de modo a produzir os desejados cristais de bicarbonato de potássio grandes e com tamanho de partículas substancialmente uniforme, da presente invenção. O bicarbonato de potássio está em equilíbrio com o carbonato de potássio, água e dióxido de carbono, de acordo com a seguinte equação: 8 / 2KHCO3 o K2C03 + h2o + co2 f
De modo a maximizar a concentração de bicarbonato de potássio presente e prevenir a formação de bicarbonato de potássio, é preferível adicionar dióxido de carbono ao tanque de alimentação ou ao cristalizador. O C02 pode ser borbulhado no bicarbonato de potássio fornecido ou na mistura, ambas as possibilidades para manter 0 equilíbrio desejado e como ajuda de processamento; ou pode ser introduzido na forma de uma cobertura sobre a mistura.
De acordo com outro aspecto da invenção, os cristais de bicarbonato de potássio humedecidos da mistura do cristalizador podem ser lavados com metanol, antes da secagem. O metanol remove qualquer ligação do líquido aos cristais e deixa as superfícies suaves e livres de impurezas. O metanol pode depois ser removido pelas técnicas de secagem convencionais.
Utilizando as técnicas que se seguem, os cristais de bicarbonato de potássio granulares de grande tamanho, com pequenas área superficial particularmente desejados da invenção são formados num único passo, com rendimentos de cerca de 5 % ou mais. Utilizando uma operação de círculo fechado com recirculação contínua, consegue-se uma conversão substancialmente completa no desejado produto. Para além disso, os cristais de bicarbonato de potássio são preparados com elevada pureza, satisfazendo os requisitos USP para os produtos farmacêuticos. Têm pureza superior às matérias primas de bicarbonato de potássio comercialmente disponíveis, pois são preparados através da sua recristalização (e sem a necessidade da adição de quaisquer modificadores de crescimento de cristais). Mais ainda, a área superficial relativamente pequena do produto cristálino da invenção minimiza a presença de impurezas que adsorvem á superfície, por exemplo, carbonato de potássio. Assim, os cristais são substancialmente livres de qualquer impureza de carbonato de potássio, isto é, contêm menos de cerca de 1,0 % por peso e, de preferência, menos de cerca de 0,5 % por peso de carbonato de potássio.
Outras propriedades da presente invenção serão evidente a partir da descrição que se segue das formas de realização preferidas dos cristais de bicarbonato de potássio 9
grandes e do processo de formação dos cristais, em conjunto com os desennos acompanhantes nos quais:
BREVE DESCRIÇÃO DOS DESENHOS A Figura I é um diagrama de fase do sistema de bicarbonato de potássio/ carbonato de potássio, indicando a gama de composições e os intervalos preferidos do bicarbonato de potássio fornecido à solução e a mistura inicial de cristais que pode ser utilizada na preparação de grandes cristais de bicarbonato de potássio com partículas de tamanho relativamente uniforme, de acordo com esta invenção; A Figura 2 é um diagrama esquemático de uma folha de fluxo de um processo contínuo na preparação de cristais de bicarbonato de potássio de acordo com as características de processo da invenção; A Figura 3 é uma microfotografia (com cerca de 25 x de ampliação) de um produto comercial de bicarbonato de potássio comum, viz., “Coarse Granular Potassium Bicarbonate” disponível na Armand Products Co., um colaborador (‘Joint venture') dos assinantes desta invenção; A Figura 4 é uma microfotografia similar (também com cerca de 25 x de ampliação) de um outro produto comercial de bicarbonato de potássio comum, viz., “Potassium Bicarbonate USP Granular TAC” distribuído por Mallinckrodt Specialty Chemicals Co.; A Figura 5 é uma microfotografia (outra vez com de 25 x de ampliação) de um terceiro produto comercial de bicarbonato de potássio comum, viz., “Alphapur Granular Potassium Bicarbonate” produzido por SCPA; e A Figura 6 é uma microfotografia (outra vez com de 25 x de ampliação) de cristais tipo bloco, geralmente cúbicos, de superfície suave da presente invenção, que têm um tamanho de partícula médio grande (cerca de 800 pm), aglomeração mínima e área superficial específica B.E.T. baixa (cerca de 0,005-0,006 m2/grama). 10
DESCRIÇÃO DETALHADA DA INVENÇÃO
Tal como já foi aqui indicado, os produtos de cristais de bicarbonato de potássio particularmente desejáveis da invenção, que são úteis em formas farmacêuticas de dosagem para administração oral, com tamanho de partícula médio dentro do intervalo de cerca de 800-900 pm, área superficial específica B.E.T. de cerca de 0.004-0,01 m2/grama e distribuição de tamanho de partículas de tal modo que mais de 90 % do peso dos cristais têm tamanhos de partículas dentro do intervalo de cerca de 700-1000 pm. Estes cristais particularmente preferidos são desejados em formas não aglomeradas, tipo bloco, sendo que as formas individuais podem variar dependendo dos tamanhos dos cristais individuais e do grau de agitação utilizado no cristalizador. As formas dos cristais variam de formas com cantos relativamente aguçados que se aproximam da forma ideal de um paralelipipedo ou de um cubo, a formas com cantos moderadamente arredondados (devido ao atrito causado pela fricção dos cristais contra as superfícies do cristalizador ou contra outro cristal), a formas elipsoidais, formas esféricas ou mesmo formas colunares com extremidades arredondadas (no caso dos cristais maiores e/ou cristais formados com um grau de agitação mais alto).
Quando preparados de acordo com o presente processo que envolve a utilização de longos tempos de residência e baixo grau de agitação no cristalizador de bicarbonato de potássio, os cristais tipo bloco têm superfícies particularmente suaves que têm muita importância em muitas das aplicações. Estas partículas têm áreas superficiais específicas mínimas. Como alternativa, os parâmetros de cristalização podem variar, por exemplo, aumentando o grau de agitação da mistura de bicarbonato de potássio no cristalizador para tornar os cristais algo mais ásperos. Assim, de acordo com este facto, entende-se que o grau de suavidade dos cristais de bicarbonato de potássio da invenção pode variar conforme se desejar.
As características do processo da invenção podem ser consideradas no contexto dos quatro passos sucessivos de (a) fornecimento de uma solução de bicarbonato de potássio a uma mistura de bicarbonato de potássio em certas condições específicas de temperatura e concentração; (b) fornecimento da solução, a uma taxa suficiente para estabelecer tempos de residência específicos no cristalizador; (c) manutenção das
XjíJ^Xi condições suaves de agitação no cristalizador; e (d) separação e remoção do produtc^de bicarbonato de potássio desejado resultante: (a) Fornecimento da Solução de Bicarbonato de Potássio à Mistura em Condições Particulares de Temperatura e Concentração
Tal como já foi indicado em cima, o processo é iniciado pelo fornecimento de uma solução aquosa de bicarbonato de potássio a uma temperatura elevada T| e a uma concentração abaixo do ponto de saturação de Tj, a uma mistura de cristais de bicarbonato de potássio num cristalizador, sendo a temperatura T2 da mistura, inferior à temperatura de saturação da solução fornecida, e a concentração da solução fornecida e as temperaturas T| e T2, são tais que o grau de sobresaturação na fase líquida da mistura é mantido relativamente baixo, fazendo com que 0 tamanho dos cristais da mistura crescam sem um elevado nível de nucleação primária. A solução aquosa de bicarbonato de potássio a ser fornecida ao cristalizador (0 “líquido fornecido”) é controlada à temperatura T1 de, por exemplo, cerca de 40 a 90 °C ou até 200 °C a uma pressão sobreatmosférica, de preferência cerca de 50 °C a 70 °C à pressão atmosférica. A solução fornecida tem uma concentração de bicarbonato de potássio de, pelo menos cerca de 0,5 % por peso abaixo, de preferência cerca de 1 % por peso abaixo da concentração de saturação da solução a Ti. Em termos absolutos, a concentração de bicarbonato de potássio do líquido fornecido pode ser, por exemplo, cerca de 20 a 50 % por peso, de preferência cerca de 35 a 50 % por peso de bicarbonato de potássio à pressão atmosférica. A mistura no cristalizador à qual 0 líquido fornecido é fornecido, está a uma temperatura T2 que é cerca de 10 a 70 °C abaixo, de preferência cerca de 30 a 50 °C abaixo da temperatura Ti do líquido de bicarbonato de potássio fornecido ao cristalizador. Em termos absolutos, T2 pode ser, por exemplo, carca de 0 a 50 °C, de preferência cerca de 15 a 35 °C. A densidade da mistura do cristalizador, isto é, a percentagem de peso dos cristais sólidos na mistura, irá depender dos valores da concentração de bicarbonato de potássio do líquido fornecido e das temperaturas T| e T2. Normalmente, a densidade da mistura encontra-se no intervalo de cerca de 10 a 30
% por peso. A composição da mistura deve ser mantida de modo que o bicarbonato de potássio seja em todos os momentos a fase sólida estável.
Os intervalos das concentrações de bicarbonato de potássio do líquido fornecido e da mistura do cristalizador que podem ser utilizados no processo da invenção estão representados na Figura 1, um diagrama de fase do bicarbonato de potássio/ carbonato de potássio. Tal como está representado, as concentrações de bicarbonato de potássio no líquido fornecido estão dentro da região A, B, C, D do diagrama de fase (indicada por linhas tracejadas), de preferência dentro da região E, F, G, FI (indicada por linhas contínuas). As concentrações de bicarbonato de potássio no cristalizador estão dentro da região I, J, K, L do diagrama (indicada por linhas tracejadas), de preferência dentro da região Μ, N, O, P (indicada ppor linhas contínuas). O líquido fornecido inicial é preparado preferencialmente pela dissolução em água de cristais de bicarbonato de potássio convencionais com um tamanho e/ou forma diferentes das dos cristais que se desejam produzir, de forma a obter a concentração desejada, e levando a solução até à temperatura desejada. Como alternativa, a solução fornecida pode ser obtida como uma corrente intermediária na produção comercial de bicarbonato de potássio alterada, se necessário, pela adição de bicarbonato de potássio ou de água à solução, e aquecendo ou arrefecendo a solução de modo a obter um líquido fornecido com a concentração e a temperatura desejada. A mistura inicial no cristalizador pode ser preparada dissolvendo bicarbonato de potássio comercial em água de modo a obter uma concentração de bicarbonato de potássio que está saturada a T2, arrefecendo a solução até T2, e dispersando sementes de cristais adicionais de bicarbonato de potássio de modo a obter uma mistura adequada. Como alternativa, a mistura inicial pode ser obtida adicionando líquido fornecido a uma solução saturada no cristalizador a T2 para precipitar bicarbonato de potássio e formar a mistura, removendo a mistura do cristalizador, separando os cristais da mistura, recirculando os cristais para 0 cristalizador, e e recirculando os excesso de líquido para o tanque de alimentação. Este procedimento é continuado até que a mistura no cristalizador contenha cristais com a distribuição de tamanho de partículas deseja após o que se começa a cristalização.
Quando o líquido é fornecido à mistura do cristalizador, é rapidamente misturado com a fase líquida da mistura que está sobresaturada. O líquido fornecido contém urna concentração de bicarbonato de potássio substancialmente mais elevada que a fase líquida sobresaturada da mistura do cristalizador. No entanto, como o líquido fornecido é algo insaturado à sua temperatura T[, a adição do líquido fornecido à mistura não produz um aumento muito grande no nível localizado de sobresaturação da fase líquida da mistura que poderia causar uma quantidade indesejavelmente grande de nucleação. Assim, a subida relativamente modesta do nível total de sobresaturação da fase líquida da mistura contribui principalmente, para o crescimento dos cristais existentes em detrimento da formação de novos cristais por nucleação primária. O processo é, de preferência, levado a cabo de forma contínua, durante o qual a maioria da água e algum do bicarbonato de potássio no líquido fornecido são obtidos por recirculação para o tanque de alimentação, para o líquido mãe restante após os cristais grandes de bicarbonato de potássio desejados terem sido separados da mistura retirada do cristalizador. Outra corrente recirculada pode ser aquecida para dissolver quaisquer pequenos cristais retirados do cristalizador antes da recirculação, a recirculação servindo como circuito fino de destruição.
Tal como já foi indicado, o dióxido de carbono pode também ser borbulhado ou para cobrir a solução no tanque de alimentação e/ou a mistura no cristalizador, de modo a regular o equilíbrio bicarbonato de potássio/ carbonato de potássio e assim minimizar a formação do último e manter a elevada pureza do produto cristalino final de bicarbonato de potássio. (b) Estabelecimento do Tempo de Residência no Cristalizador
Tal como já foi indicado anteriormente, a solução de bicarbonato de potássio é fornecida à mistura no cristalizador a uma taxa tal que o tempo de residência no cristalizador é suficiente para que as partículas de bicarbonato de potássio crescam até 14 aos desejados cristais grandes, por exemplo, em cristais com tamanho de partículas de1 cerca de 600-1200 pm (que passam através de um crivo com malha n° 16 U.S. e são retidos por um crivo n° 30). As taxas de fornecimento do líquido ao cristalizador e da retirada da mistura do cristalizador são tais que a “transição7’ (T.O.) ou tempo de residência, isto é, o período de tempo que leva a fornecer um volume igual ao volume da mistura presente no cristalizador numa operação contínua, é, por exemplo, cerca de 0,5 a 10 horas, de preferência de cerca de 3 a 6 horas. Em geral, quanto maior o tempo de transição, maior o tamanho dos cristais produzidos.
Os tempos de residência ou de transição obtêm-se limitando a taxa de introdução do líquido fornecido a uma pequena fracção do volume da mistura no cristalizador. por exemplo, de 1/30 a 1/600 do volume da mistura por minuto. Desta maneira, a mistura é mantida no cristalizador durante um tempo relativamente longo, facilitando o desejado crescimento dos cristais iniciais de bicarbonato de potássio e assegurando a diluição suficiente da corrente fornecida de modo a minimizar a nucleação primária. (c) Manutenção de Condições de Agitação Suave no Cristalizador
Tal como já foi indicado anteriormente, a mistura de bicarbonato de potássio no critalizador é mantida em condições de agitação suave de modo a evitar a nucleação secundária e quebra significativa de cristais. A agitação deve ser suficiente para suspender os sólidos de bicarbonato de potássio sem bater a mistura numa espuma. O grau apropriado de agitação pode ser determinada empiricamente retirando amostras do cristalizador com diferente graus de agitação e examinando os cristais microscopicamente procurando evidências de quebra. (d) Separação e Remoção do Produto Cristalino de Bicarbonato de Potássio A retirada da mistura do cristalizador é sujeita a um tratamento de separação, por exemplo, centrifugação, e os cristais separados e classificados pelo tamanho de malha. Os cristais que são maiores ou menores que o desejado podem ser destruídos (dissolvidos) e recirculados em conjunto com o líquido mãe do tratamento de separação para o líquido fornecido. 15
Deve entender-se que o processo da presente invenção pode ser utilizado par| produzir outros cristais grandes de bicarbonato de potássio com tamanho no intervalo 350-1700 pm e com formas variadas, por exemplo, forma tipo fibra, agulha ou plaqueta. Estes produtos podem ser produzidos fazendo variar os parâmetros do processo, por exemplo, o tempo de residência e o grau de agitação da mistura no cristalizador. O processo aqui descrito é preferivelmente levado a cabo de modo contínuo, com introdução contínua do líquido fornecido ao cristalizador, retirada da mistura do cristalizador para separação do produto cristalino de bicarbonato de potássio e recirculação de uma porção do líquido mãe do cristalizador. Um sistema preferido para levar a cabo este processo desta maneira está ilustrado no Figura 2. Em referência a esta figura, o bicarbonato de potássio comercial é fornecido através da linha 1, a água é fornecida através da linha 2, e o líquido mãe recirculado é fornecido através da linha 13 ao dissolvente 3 onde uma composição fornecida inicialmente é preparada contendo bicarbonato de potássio e água. A composição inicial é fornecida através da linha 4 ao tanque de alimentação 5 onde é mantida a uma temperatura predeterminada. T|,ea uma concentração de bicarbonato de potássio que é algo inferior à concentração de saturação àquela temperatura, adequada para o fornecimento ao cristalizador. Uma corrente de dióxido de carbono 6 pode também ser introduzida no tanque de alimentação, como ajuda de processamento ou para providenciar uma cobertura de CO2 sobre a solução fornecida. O líquido fornecido resultante é fornecido através da linha 7 ao cristalizador 8 que contém uma mistura de cristais suavemente agitada pelo misturador 9 e mantida a uma temperatura T2 substancialmente inferior à do líquido fornecido. Apesar do líquido fornecido ser algo insaturado, a sua concentração é substancialmente superior à da fase líquida da mistura no cristalizador, o que resulta num aumento da sobresaturaçâo da mistura e no crescimento dos cristais da mistura com um mínimo de nucleação devido á insaturação do líquido fornecido. Fomece-se um circuito de destruição fina 10 no qual o líquido mãe contendo os cristais finos pode ser separada da mistura, reaquecida de modo a dissolver os cristais finos e recirculá-los até ao cristalizador 8. A mistura contendo cristais com a desejada distribuição de tamanhos de Articula é continuamente ou periodicamente retirada do cristalizador 8, e fornecida através da linha 11 à centrífuga 12 em que os cristais húmidos são separados do líquido mãe que é recirculado ao dissolvente 3 através da linha 13. Pode-se usar um álcool, por exemplo metanol, para lavar os cristais.
Os cristais húmidos são transferidos pelo transportador 14 ao secador 13. onde são secos, e os cristais secos são transferidos pelo transportador 16 para o classificador 17, em que são separados em diferentes tamanhos de malha, por exemplo, três fracções de tamanhos tal como se indica no desenho, que são retirados pelos transportadores 18, 19 e 20.
Apesar da forma preferida do processo desta invenção ser contínua, tal como ilustra a Figura 2, também pode ser vantajoso, em certas circunstâncias, realizar o processo por lotes. Assim, o líquido fornecido pode ser fornecido à mistura do cristalizador na ausência de qualquer retirada parcial contínua ou periódica da mistura do sistema para separação e recuperação dos cristais, e a mistura pode ser arrefecida até que os tamanhos das partículas e a distribuição de tamanhos dos cristais da mistura atingam o ponto desejado. O lote inteiro da mistura pode então ser retirado do cristalizador e tratado de modo a separar e recuperar os cristais tal como foi descrito. Tal operação por lotes pode ser levada a cabo com ou sem circulação externa da mistura de cristais para a destruição de cristais finos. O exemplo seguinte ilustra a invenção. Tal como são usados no exemplo e em outros locais nesta especificação, os tamanhos médios das partículas são determinados pela percentagem por peso do respectivo produto cristalino e as áreas superficiais específicas são determinadas pelo método B.E.T.
Exemplo
Preparou-se um líquido mãe carregando 1587,57 kg (3500 libras) de bicarbonato de potássio comercialmente disponível em 5027,40 L (1300 galões) de água desionizada, aqueceu-se a composição fornecida a uma temperatura de 45 °C dentro do 17
de um filtro dentro da linha (inline) para o cristalizador 8. Este líquido mãe foi depois arrefecido a temperaturas entre 15 °C e os 21 °C, sendo nesse momento semeado com 11,41 kg (25 libras) de bicarbonato de potássio comercialmente disponível.
Preparou-se um líquido fornecido carregando 1435.61 kg (3165 libras) de bicarbonato de potássio em 2441,88 L (646 galões) de água desionizada no dissolvente, aqueceu-se a mistura a uma temperatura de 69 °C-70 °C, mantendo-a a esta tempratura para conservar todo o bicarbonato de potássio em solução. A estas temperaturas, o líquido fornecido mantém algum grau de insaturação, que é necessário para minimizar a nucleação no cristalizador. O líquido fornecido foi então transferido através da linha 7 para o cristalizador a uma velocidade de cerca de 18,90 L (5 galões) por minuto (GPM) através de um filtro dentro da linha com um cartucho de filtro com 1 micrómetro. Esta taxa de fornecimento foi conseguida pela regulação da solução fornecida através de um rotametro e de uma bomba na linha de recirculação. Analisou-se uma amostra da solução fornecida em cada hora para monitorizar o conteúdo em carbonato e bicarbonato. Quando os resultados indicam níveis de carbonato mais altos que os desejados, fornece-se lentamente dióxido de carbono desde os cilindros na bomba na linha de recirculação. O cristalizador 8 era um reactor revestido a vidro de 7560 L (2000 galões) com um único impulsor agitador a rodar a 80 revoluções por minuto (RPM). O volume de trabalho médio do cristalizador foi de cerca de 6237 L (1650 galões); assim sendo, o tempo de retenção foi de cerca de 5 ‘Λ horas. A mistura do cristalizador foi centrifugada numa base semi-contínua através de uma centrífuga tipo cesto perfurado 12 com um ciclo de 75 minutos após o início da transferência do líquido fornecido através da linha 7. Obtém-se, em cada ciclo, aproximadamente 1134 L (300 galões) de centrifugado e 204,12 kg (450 libras) de cristais. O líquido mãe foi depois recirculado para o dissolvente através da linha 13 onde foi carregada com bicarbonato de potássio, aquecido a uma temperatura entre 69 18
0 resultado da contrifugação pode ser alternativamente lavado com metanol, no qual o bicarbonato de potássio é pouco solúvel, para ajudar aos processos de retirada da água e de secagem. No exemplo presente, usaram-se 18,90 L (5 galões) de metanol para cerca de 204,12 kg (450 libras) de resultado de centrifugação, e o resultado da lavagem é despejado para os efluentes. Teve-se cuidado para evitar a contaminação do líquido mãe.
Os cristais de bicarbonato de potássio foram retirados da centrífuga para tambores de fibra revestidos de 132,30 L (35 galões). Depois da centrífuga ser esvaziada, foi passada com 113,40 L (30 galões) de água desionizada que foi depois descarregada. Os cristais foram carregados por lotes num secador 15 e foram secos a 50 °C - 60 °C. durante um período de 4 horas sob vácuo com uma purga de azoto.
Um produto cristalino típico recuperado da centrífuga incorporou os seguintes rendimentos em cristais determinados como fracções de peso após a crivagem. Os rendimentos em produtos secos foram algo reduzidos devido ao atrito em condições não óptimas:
Tamanhos de partículas Rendimento (micrómetros) (% por peso) 900±100 10% 7001100 30% 8001200 40% 7001200 50% A fracção dos 800 pm produzidos do modo descrito em cima compreende cristais similares aos ilustrados na Figura 5, isto é cristais tipo bloco, cúbicos com superfície suave com baixa área superficial específica B.E.T. e aglomeração mínima, e sendo
particularmente adequados para a aplicação farmacêutica preferida da pre|ente invenção.
Apesar da presente invenção ter sido ilustrada com detalhe por meio de uma ilustração e exemplo, tendo como objectivo de a tornar mais clara e facilitar a compreensão, deve entender-se que se podem fazer várias modificações e alterações dentro do âmbito das reivindicações anexas.
Lisboa, 3 1 AGO. 2000
Dra. Maria Silvina Rtrreira
Agente Ofisiol de PropriedGáe Industrio! R. Castilho, 201-3.° E - 1070-C51 LISBOA Telefs. 213 851339 - 213 854 613

Claims (8)

1
1. Cristais grandes de bicarbonato de potássio, com área superficial pequena, não aglomeradas, com forma tipo bloco, para aplicação como ingrediente activo de formas de dosagem farmacêuticas para administração oral, com tamanho de partículas médio de cerca de 350 pm a 3000 pm, e áreas de superfície específicas B.E.T. inferiores a 0,02 y m /grama.
2. Os cristais de bicarbonato de potássio da reivindicação 1, com tamanho de partículas médio de cerca dentro de do intervalo de 500 pm a 1200 pm, e áreas de superfície específicas B.E.T. inferiores a 0,015 m /grama. cn Os cristais de bicarbonato de potássio da reivindicação 1 ou 2, com um tamanho médio de partícula dentro do intervalo de 800 pm a 900 pm, uma área superficial específica B.E.T. de 0,004-0,01 m/grama e uma distribuição do tamanho de partículas de tal modo que mais de 90 % por peso dos cristais tenham tamanhos de partícula dentro do intervalo de 700 pm a 1000 pm.
4. Um processo para a produção de cristais de bicarbonato de potássio de qualquer das reivindicações 1 a 3, que compreende: (a) fornecimento de uma solução aquosa de bicarbonato de potássio à pressão atmosférica, a uma temperatura elevada Ti dentro do intervalo dos 40 °C a 90 °C e com uma concentração de bicarbonato de potássio de 1 a 5 % por peso abaixo da concentração de saturação da solução a T i, a uma mistura de cristais de bicarbonato de potássio num cristalizador, a mistura contendo de 10 a 30 % por peso de cristais de bicarbonato de potássio sólido e estes cristais têm uma distribuição desejada e pré-determinada de tamanhos de partículas, a temperatura T2 da mistura situa-se entre os 10°C e os 70°C abaixo da temperatura T| e abaixo da temperatura de saturação da solução fornecida, e a concentração de bicarbonato de potássio na solução fornecida e as temperaturas Ti e.*2 são tais que a fase líquida da mistura é sobresaturada, mas o grau de sobresaturação é controlada de modo a provocar os cristais de bicarbonato de potássio sem nucleação primária substancial; (b) fornecimento de uma solução de bicarbonato de potássio a uma mistura a uma taxa de 1/30 a 1/600 do volume da mistura por minuto de modo a diluir a corrente fornecida e assim minimizar a nucleação primária enquanto mantém o tempo de residência no cristalizador de 0,5 a 10 horas, sendo que este tempo de residência é suficiente para que os cristais de bicarbonato de potássio crescam até aos referidos cristais grandes; (c) manutenção da mistura de bicarbonato de potássio no cristalizador sob agitação controlada suficiente para suspender os sólidos de bicarbonato de potássio sem formação de espuma e sem provocar a nucleação secundária; e (e) separação e recuperação dos tais cristais grandes da mistura.
5. O processo da reivindicação 4, em que os cristais de bicarbonato de potássio de tamanho pré-determinado são incorporados na mistura do cristalizador como sementes para a produção dos referidos cristais gandes, e em que a mistura é periodicamente ou continuamente retirada do cristalizador para a separação e recuperação dos referidos cristais grandes.
6. O processo de uma das reivindicações 4 e 5, em que o dióxido de carbono é introduzido na solução fornecida ou na mistura do crsitalizador com ajuda para o processo e/ou para ajustar o equilíbrio entre o bicarbonato de potássio e o carbonato de potássio na mistura e assim minimizar a quantidade de carbonato de potássio formado.
7. Utilização dos cristais de bicarbonato de potássio de acordo com qualquer das reivindicações 1 a 3 na produção de uma composição farmacêutica para suplementos de potássio.
qualquer das reivindicações 1 a 3 na produção de uma composição farmacêutica para o tratamento de doenças de degeneração óssea como a " osteoporose.
9. Utilização dos cristais de bicarbonato de potássio de acordo com qualquer das reivindicações 1 a 3 na produção de uma composição farmacêutica para o tratamento de doenças cardiovasculares como a hipertensão.
10. Uma composição farmacêutica que compreende, como ingrediente activo, cristais de bicarbonato de potássio de acordo com qualquer das reivindicações 1 a 3. Lisboa, 3 1 AGO. 2000
Dra. Maria Silvina Fterreira Agente Oficial de Propriedade Industrial R. Castilho, 201-3.° E- 1070-051 LISBOA Telefs.213851 339 - 213 854 613
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