TW201636209A - 多層積層基板 - Google Patents
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Abstract
本發明提供一種具有色調變化少的優異外觀、且具有良好的耐候性的遠紅外線反射性的多層積層基板。本發明的多層積層基板是至少將透明樹脂基板[A]、金屬氧化物層[C]、導電性金屬層[D]、高折射率金屬氧化物層[E]、以及含有無機氧化物及無機氮化物的至少任一種的保護層[F]依序積層而成，且滿足以下的（1）及（2）的多層積層基板。 （1）所述保護層[F]的膜厚為5 nm～300 nm。 （2）相對於所述保護層[F]所含的金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和，所述保護層[F]所含的碳的含有質量%為50%以下。
Description
本發明是有關於一種具有色調變化少的優異外觀且耐候性良好的遠紅外線反射性的多層積層基板。
先前以來，作為藉由控制通過窗等的紅外線而減少調溫或保冷所必需的能量的材料，已知如下材料：於透過可見光的基材上，積層包含金、銀及銅等的金屬薄膜層以及包含氧化鈦、氧化銦錫（Indium Tin Oxide，ITO）及氧化鋅等金屬氧化物層等的紅外線反射層而成的膜（參照專利文獻1及專利文獻2）或玻璃等的多層積層體。該些多層積層體具備以下特徵：具有可見光線的透過性，並且反射近紅外線。多層積層體發揮此種特性而被用於以下用途：將自建築物或交通工具的窗進入的太陽能阻斷而提高製冷效果，或於冷凍冷藏陳列櫃中提高保冷效果。
另外，於所述專利文獻1或專利文獻2中，作為以物理方式保護紅外線反射層的方法，記載有使用表面保護層的方法，該表面保護層包含聚甲基丙烯酸甲酯等丙烯酸系樹脂、由矽酸乙酯所得的聚合物等矽樹脂、聚酯樹脂、三聚氰胺樹脂及氟樹脂等。另外，除了所述表面保護層以外，亦已知包含聚烯烴系樹脂的表面保護層。 [現有技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特公昭58-010228號公報 [專利文獻2]日本專利特開2001-310407號公報
包含耐刮傷性優異的丙烯酸系樹脂等的表面保護層越厚，紅外線反射層的保護性能越優異。另外，表面保護層對可見光～近紅外線範圍的光的吸收程度小，所述範圍的光的透過性優異。然而另一方面，遠紅外線範圍的光的吸收程度大。原本，遠紅外線範圍的光必須由專利文獻1或專利文獻2中記載般的多層積層體中的紅外線反射層反射。然而存在以下課題：遠紅外線透過表面保護層或基板等時會產生吸收，多層積層體的遠紅外線反射性能大幅度地降低。另外，遠紅外線所通過的表面保護層或基板等越厚，遠紅外線反射性能的降低程度越明顯。因此，為了提高遠紅外線反射性能，可想到使設置於遠紅外線反射層的表面側的層的膜厚變薄，抑制遠紅外線的吸收量。
然而，若將表面保護層的膜厚設定為可確保優異的保護性並且可充分抑制遠紅外線的吸收量的厚度，則以色調變化的形式而明顯觀察到表面保護層的稍許的厚度不均或觀察角度的變化，多層積層基板的外觀大幅度地變化。另一方面，亦可藉由將表面保護層的膜厚設定為較可見光線的波長而言充分薄，而不易以色調變化的形式觀察到表面保護層的厚度不均或觀察角度的變化，但有會產生耐候性降低等保護性能方面的性能降低的課題。
因此，本發明的目的在於解決所述多個課題，提供一種具有色調變化少的優異外觀、且具有良好的耐候性的遠紅外線反射性的多層積層基板。 [解決課題之手段]
本發明欲解決該課題，本發明的多層積層基板為如下多層積層基板，其特徵在於：其是至少將透明樹脂基板[A]、金屬氧化物層[C]、導電性金屬層[D]、高折射率金屬氧化物層[E]、以及含有無機氧化物及無機氮化物的至少任一種的保護層[F]依序積層而成，且滿足以下的（1）及（2）。 （1）所述保護層[F]的膜厚為5 nm～300 nm。 （2）相對於所述保護層[F]所含的金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和，所述保護層[F]所含的碳的含有質量%為50%以下。
根據本發明的多層積層基板的較佳態樣，所述保護層[F]含有矽及碳，所述矽的至少一部分為氧化矽及/或氮化矽，且滿足以下的a及b。 a.相對於保護層[F]所含的金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和，矽的含有原子數%為50原子數%以上且99原子數%以下。 b.相對於保護層[F]所含的金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和，碳的含有原子數%為1原子數%以上且50原子數%以下。
根據本發明的多層積層基板的較佳態樣，所述保護層[F]更含有氧及氮，所述氧與選自由所述保護層[F]所含的金屬元素、半金屬元素及半導體元素所組成的組群中的至少一種形成氧化物，且所述氮與選自由所述保護層[F]所含的金屬元素、半金屬元素及半導體元素所組成的組群中的至少一種形成氮化物，而且滿足以下的c。 c.相對於所述保護層[F]所含的氧的含有原子數%與氮的含有原子數%之和的氮的含有原子數%，即氮的相對含量%{（氮的含有原子數%）/（（氧的含有原子數%）+（氮的含有原子數%））×100}為1%以上且80%以下。
根據本發明的多層積層基板的較佳態樣，所述保護層[F]為將選自由含有金屬氧化物的層、含有金屬氮化物的層以及含有金屬氧化物及金屬氮化物的層所組成的組群中的一種以上的層積層而成的保護層。
根據本發明的多層積層基板的較佳態樣，於所述透明樹脂基板[A]與所述金屬氧化物層[C]之間，具有透明底漆層[B]。
根據本發明的多層積層基板的較佳態樣，所述金屬氧化物層[C]滿足以下的（3）、（4）及（5）。 （3）所述金屬氧化物層[C]與所述透明底漆層[B]直接接觸。 （4）相對於所述金屬氧化物層[C]所含的金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和，所述金屬氧化物層[C]所含的錫的含有質量%為50%以上且90%以下。 （5）相對於所述金屬氧化物層[C]所含的金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和，所述金屬氧化物層[C]所含的鋅的含有質量%為10%以上且50%以下。
根據本發明的多層積層基板的較佳態樣，所述高折射率金屬氧化物層[E]滿足以下的（6）、（7）及（8）。 （6）所述高折射率金屬氧化物層[E]與所述保護層[F]直接接觸。 （7）相對於所述高折射率金屬氧化物層[E]所含的金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和，所述高折射率金屬氧化物層[E]所含的錫的含有質量%為50%以上且90%以下。 （8）相對於所述高折射率金屬氧化物層[E]所含的金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和，所述高折射率金屬氧化物層[E]所含的鋅的含有質量%為10%以上且50%以下。 [發明的效果]
根據本發明，可獲得一種具有色調變化少的優異外觀、且具有良好的耐候性的遠紅外線反射性的多層積層基板。例如，具體而言可獲得如下多層積層基板，該多層積層基板的色調變化少，不會大幅度地損害遠紅外線反射性能，且藉由將5 nm～300 nm的保護層設定為含有矽、碳、氧及氮的組成而具有優異的耐候性或耐化學品性。
本發明的多層積層基板是至少將透明樹脂基板[A]、金屬氧化物層[C]、導電性金屬層[D]、高折射率金屬氧化物層[E]、以及含有無機氧化物及無機氮化物的至少任一種的保護層[F]至少依序積層而成，而且所述保護層[F]的膜厚為5 nm～300 nm，相對於所述保護層[F]所含的金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和，所述保護層[F]所含的碳的含有質量%為50%以下。
繼而，對構成本發明的多層積層基板的各層加以詳細說明。
[透明樹脂基板]
為了使連續加工或操作容易，本發明中所用的透明樹脂基板[A]較佳為具有可撓性的透明樹脂膜。透明樹脂膜的材料例如可例示：聚對苯二甲酸乙二酯或聚2,6-萘二甲酸乙二酯所代表的芳香族聚酯、尼龍6或尼龍66所代表的脂肪族聚醯胺、芳香族聚醯胺、聚乙烯或聚丙烯所代表的聚烯烴、聚碳酸酯、及聚甲基丙烯酸甲酯等所代表的丙烯酸系等。
該些材料中，就成本、操作的容易性、及對加工積層體時所受的熱的耐熱性等觀點而言，可較佳地使用芳香族聚酯。其中，較佳為聚對苯二甲酸乙二酯或聚2,6-萘二甲酸乙二酯，尤其可較佳地使用聚對苯二甲酸乙二酯。
另外，透明樹脂膜較佳為提高了機械強度的雙軸延伸膜，尤其較佳為雙軸延伸聚對苯二甲酸乙二酯膜。就操作的容易性、或由加工單位的長條化所得的生產性提高的觀點而言，透明樹脂膜的厚度較佳為5 μm以上且250 μm以下的範圍，其下限值更佳為15 μm以上，其上限值為150 μm以下為更佳態樣。
另外，可於透明樹脂膜中以不使其特性劣化的程度而添加各種添加劑，例如抗氧化劑、耐熱穩定劑、耐候穩定劑、紫外線吸收劑、有機的潤滑劑、顏料、染料、有機或無機的微粒子、填充劑、抗靜電劑及成核劑等。
本發明中，為了改善透明樹脂膜的接著性，於基板表面上設有包含聚酯樹脂、丙烯酸樹脂或胺基甲酸酯樹脂等的接著性提高層為較佳態樣。為了進一步改善接著性，於接著性提高層中添加三聚氰胺交聯劑等亦為較佳態樣。接著性提高層的厚度通常為0.01 μm以上且5 μm以下的範圍，其下限值更佳為0.02 μm以上，進而佳為0.05 μm以上，其上限值更佳為2 μm以下，進而佳為0.5 μm以下。若接著性提高層的厚度過薄，則有時接著性不良。
[透明底漆層]
本發明的多層積層基板中，為了防止應力集中於透明樹脂基板[A]與金屬氧化物層[C]之間，較佳為於透明樹脂基板[A]與金屬氧化物層[C]之間設置透明底漆層[B]。透明底漆層[B]的厚度較佳為0.1 μm～10 μm的範圍，可根據多層積層基板的構成、各層的組成及多層積層體的用途而適當選擇。
關於透明底漆層[B]的材料，可根據與透明樹脂基板[A]、金屬氧化物層[C]、導電性金屬層[D]、高折射率金屬氧化物層[E]、以及含有無機氧化物及無機氮化物的至少任一種的保護層[F]的組合，並且為了防止應力集中於多層積層基板所具有的各層的內部或層間的界面上，而自以下材料中適當選擇使用：以交聯性樹脂作為主成分的有機系膜、以無機氧化物/無機氮化物等作為主成分的無機系膜、以及於有機系膜中分散有無機微粒子的膜、或使用無機系膜原材料的有機改質物的膜、或將該些膜混合而使用的膜等有機-無機混合系膜等可見光透過性材料。
例如於透明底漆層[B]為以丙烯酸系、胺基甲酸酯系及三聚氰胺系等的交聯性樹脂作為主成分的有機系膜的情況下，可藉由主鏈或側鏈的種類或量、及含有官能基或含有粒子的種類或量而相對較容易地調整膜特性，故為較佳態樣。獲得有機系硬塗層（hard coat）的方法可列舉：將以(甲基)丙烯酸酯作為主成分的樹脂組成物稀釋至溶劑中，將所得的塗液乾燥並使其硬化而獲得硬塗層的方法等。
於有機系膜為將(甲基)丙烯酸酯交聯所得的丙烯酸系交聯樹脂的情況下，可藉由調配光聚合起始劑等而利用紫外線等能量線來控制有機系膜的硬化，利用有機系膜的硬化的物性控制變容易，故為較佳態樣。
(甲基)丙烯酸酯的例子可列舉：1,4-丁二醇二丙烯酸酯、1,6-己二醇二丙烯酸酯、新戊二醇二丙烯酸酯、聚乙二醇二丙烯酸酯、羥基三甲基乙酸新戊二醇二丙烯酸酯、二丙烯酸二環戊酯、己內酯改質二丙烯酸二環戊烯酯、環氧乙烷改質磷酸二丙烯酸酯、烯丙基化二丙烯酸環己酯、異氰脲酸酯二丙烯酸酯、三羥甲基丙烷三丙烯酸酯、二季戊四醇三丙烯酸酯、丙酸改質二季戊四醇三丙烯酸酯、季戊四醇三丙烯酸酯、環氧丙烷改質三羥甲基丙烷三丙烯酸酯、異氰脲酸三(丙烯醯氧基乙基)酯、二季戊四醇五丙烯酸酯、丙酸改質二季戊四醇五丙烯酸酯、二季戊四醇六丙烯酸酯、己內酯改質二季戊四醇六丙烯酸酯、各種丙烯酸胺基甲酸酯或三聚氰胺丙烯酸酯、乙二醇二甲基丙烯酸酯、三乙二醇二甲基丙烯酸酯、1,4-丁二醇二甲基丙烯酸酯、新戊二醇二甲基丙烯酸酯、1,6-己二醇二甲基丙烯酸酯、1,9-壬二醇二甲基丙烯酸酯、1,10-癸二醇二甲基丙烯酸酯、甘油二甲基丙烯酸酯、二羥甲基-三環癸烷二甲基丙烯酸酯、三羥甲基丙烷三甲基丙烯酸酯、及乙氧基化三羥甲基丙烷三甲基丙烯酸酯等。
通常越是使用官能基數多的丙烯酸酯，則有機系膜的表面硬度越提高。該些(甲基)丙烯酸酯可單獨使用，亦可將兩種以上的多官能(甲基)丙烯酸酯或具有低官能基數的不飽和基的樹脂併用而調整有機系膜的特性。(甲基)丙烯酸酯能以單體的形式使用，亦能以預聚物的形式使用，亦可將多種單體或預聚物混合而使用。
為了對有機系膜的收縮、表面硬度、光學特性或表面形狀進行改質，可使用無機或有機的粒子或將該些粒子組合，而使用一種或組合使用兩種以上的粒子。例如，無機粒子可使用氧化矽、氧化鋁、氧化鋯、氧化鈦、氧化鋅、氧化鍺及氧化錫等。另外，有機微粒子可使用粒子內部交聯型的苯乙烯系樹脂、苯乙烯-丙烯酸系共聚合樹脂、丙烯酸系樹脂、二乙烯基苯樹脂、矽酮系樹脂、胺基甲酸酯樹脂、三聚氰胺樹脂、苯乙烯-異戊二烯系樹脂、苯并胍胺樹脂、聚醯胺樹脂及聚酯樹脂等。
粒子的形狀有球狀、中空狀、多孔質狀、棒狀、板狀、纖維狀及不定形狀等，可根據必要特性而適當選擇。進而，藉由進行於該些粒子的表面上導入官能基般的表面處理，可於交聯性樹脂與粒子的表面之間引起交聯反應，從而對透明底漆層[B]的特性進行改質。關於導入官能基的表面處理，例如可使含有聚合性不飽和基的有機化合物與粒子結合。聚合性不飽和基例如可列舉丙烯醯基、甲基丙烯醯基、乙烯基、丙烯基、丁二烯基、苯乙烯基、乙炔基、肉桂醯基、馬來酸酯基及丙烯醯胺基。
所使用的粒子的大小可根據必要特性而適當選擇。例如若粒徑變大，則單位體積的表面積變小，故界面效果變小，並且透明底漆層[B]中容易產生凹凸，或光的散射效果變大。另外，為了提高透明底漆層[B]的透明性，或為了提高平滑性，所使用的粒子的平均一次粒徑較佳為100 nm以下，50 nm以下為更佳態樣。另一方面，為了對透明底漆層[B]賦予光的散射效果，或為了賦予凹凸，所使用的粒子的平均一次粒徑較佳為0.1 μm以上且10 μm以下，其下限值更佳為0.2 μm以上，其上限值更佳為5 μm以下。
另外，例如於透明底漆層[B]為以二氧化矽、氧化鋁（alumina）、氧化鋯（zirconia）或類鑽碳（Diamond-like carbon，DLC）等無機氧化物/無機氮化物等作為主成分的無機系硬塗層的情況下，與金屬氧化物層[C]的親和性良好，且可藉由濺鍍等乾式塗佈製程（dry coating process）連續地進行加工等，製程適合性高，故為較佳態樣。於透明底漆層[B]為無機系膜的情況下，容易獲得緻密的膜，故有容易獲得高硬度等優點，但另一方面，有時產生如下限制：因製膜速度慢故難以厚膜化，或因製膜時所產生的收縮應力導致多層積層體所受的應變容易變大等。獲得無機系膜的方法的例子可列舉藉由濺鍍製程而獲得透明底漆層[B]的方法等，其中使用各種金屬或合金、該些金屬或合金的氧化物、氮化物、亞氧化物、亞氮化物、氮氧化物及亞氮氧化物等的靶材，視需要與氧或氮等氣體反應。
關於透明底漆層[B]，亦可使用有機-無機混合系膜作為兼具所述有機系膜與無機系膜的優點者。獲得有機-無機混合系膜的方法的例子有以下方法等：藉由化學氣相沈積（Chemical Vapor Deposition，CVD）製程而獲得透明底漆層[B]的方法，其中以矽酸烷基酯或鈦酸烷基酯等有機-無機化合物作為原料，利用電漿等使經氣化的有機-無機化合物與氧或氮等氣體反應；藉由濕式塗佈製程而獲得透明底漆層[B]的方法，其中將稀釋於溶劑中的有機金屬化合物加以乾燥並使其硬化。
為了獲得耐刮傷性或表面硬度等物性，較佳為增加透明底漆層[B]的厚度，另外，為了抑制由透明底漆層[B]的製膜時所產生的應力導致的捲曲等應變，較佳為減小透明底漆層[B]的厚度。因此，透明底漆層[B]的厚度較佳為0.1 μm以上且10 μm以下，其下限值更佳為0.2 μm以上，進而佳為0.4 μm以上，其上限值更佳為5 μm以下，進而佳為3 μm以下。
於透明底漆層[B]為以交聯性樹脂作為主成分的有機系膜的情況下，透明底漆層[B]的柔軟性提高而對變形的追隨性變良好，但膜硬度降低，故必須將透明底漆層[B]的厚度調整為0.4 μm以上，更佳為將厚度設定為0.5 μm以上，設定為1 μm以上為進而佳的態樣。另一方面，其上限值較佳為3 μm以下。
[含有無機氧化物及無機氮化物的至少任一種的保護層]
本發明的多層積層基板中的含有無機氧化物及無機氮化物的至少任一種的保護層[F]的膜厚為5 nm以上且300 nm以下。為了獲得穩定的保護效果，必須將所述保護層[F]的膜厚設定為5 nm以上。原因雖不確定，但可推測其原因在於：若所述保護層[F]的膜厚過薄，則難以形成均質的保護膜，應力容易集中於保護性能弱的部分，促使結構破壞。
另一方面，為了抑制所述保護層[F]的膜厚變化成為色調的變化而外觀品質劣化的情況，必須將所述保護層[F]的膜厚設定為300 nm以下。可推測其原因在於：若所述保護層[F]的膜厚接近可見光線的波長，則因厚度不均或觀察角度所產生的色調的變化變明顯。
另外，所述保護層[F]吸收遠紅外線，故越薄則越抑制導電性金屬層[D]的遠紅外線吸收，多層積層基板的遠紅外線反射性能變得更優異，其隔熱性能亦變得更優異。
此處，含有無機氧化物及無機氮化物的至少任一種的保護層[F]可例示：將選自由含有無機氧化物的層、含有無機氮化物的層以及含有無機氧化物及無機氮化物的層所組成的組群中的一種以上的層積層而成的保護層。
相對於本發明的多層積層基板中的含有無機氧化物及無機氮化物的至少任一種的保護層[F]所含的金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和，碳的含有質量%為50%以下。通過採取所述組成，保護無機氧化物/無機氮化物的耐候性提高，即便使所述保護層[F]的膜厚更薄，亦可確保保護層[F]的優異的耐候性。保護無機氧化物/無機氮化物的耐候性提高的原因雖不確定，但可推測其原因在於：於本發明的保護無機氧化物/無機氮化物的膜厚範圍內，若含碳量過多，則應力容易集中於無機化合物結構與碳化合物結構之間，結構容易被破壞。
於所述保護層[F]為以二氧化矽、氧化鋁（alumina）及氧化鋯（zirconia）等金屬元素、半金屬元素及半導體元素、或氧及氮等作為主成分的無機系硬塗層的情況下，與高折射率金屬氧化物層[E]的親和性良好，且可藉由濺鍍等乾式塗佈製程連續地進行加工等，製程適合性高。所述保護層[F]為無機系硬塗層，故容易獲得緻密的膜，有容易獲得高硬度等優點，但另一方面有時產生如下限制：因製膜速度慢故難以厚膜化，因製膜時產生的收縮應力導致多層積層體所受的應變容易變大等。
獲得無機系硬塗層的方法的例子可列舉藉由濺鍍製程而獲得硬塗層的方法等，其中使用各種金屬或合金、該些金屬或合金的氧化物、氮化物、亞氧化物、亞氮化物、氮氧化物及亞氮氧化物等的靶材，視需要與混合於氬、氪及氙中的氧或氮、二氧化碳或水、及烴等反應。例如，使用摻雜硼而提高了導電性的矽靶材，於氧化條件下進行濺鍍而獲得二氧化矽膜為較佳態樣。
關於獲得含有無機氧化物及無機氮化物的至少任一種的保護層[F]的其他方法，亦可使用有機-無機混合系硬塗層。獲得有機-無機混合系硬塗層的方法的例子可列舉以下方法等：藉由CVD製程而獲得硬塗層的方法，其中將矽酸烷基酯或鈦酸烷基酯等有機-無機化合物作為原料，利用電漿等使經氣化的有機-無機化合物與氧或氮等氣體反應；或藉由濕式塗佈製程而獲得硬塗層的方法，其中將稀釋於溶劑中的有機金屬化合物加以乾燥並使其硬化。
就獲得可見光透過率等光學特性或耐刮傷性等膜物性更良好的保護層[F]的方面而言，保護層[F]較佳為含有矽，且該矽的至少一部分為氧化矽及/或氮化矽。就該觀點而言，相對於保護層[F]所含的金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和，矽的含有原子數%較佳為30原子數%以上，更佳為50原子數%以上，進而佳為70原子數%以上。
另一方面，藉由含有矽以外的成分，可獲得耐化學品性提高等經改質的保護層[F]，就此觀點而言，相對於保護層[F]所含的金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和，矽的含有原子數%的上限值較佳為99原子數%以下，更佳為97原子數%以下，進而佳為95原子數%以下。
繼而，就可獲得耐化學品性更良好的保護層[F]的觀點而言，保護層[F]含有碳為較佳態樣。就此觀點而言，相對於保護層[F]所含的金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和，碳的含有原子數%較佳為1原子數%以上，更佳為3原子數%以上，進而佳為5原子數%以上。
另一方面，就可確保保護層[F]的優異的光學特性或耐候性的觀點而言，相對於保護層[F]所含的金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和，碳的含有原子數%較佳為50原子數%以下，更佳為30原子數%以下，進而佳為20原子數%以下。
另外，本發明者等人發現，於所述保護層[F]所含的矽與碳之含有比在特定範圍內時，保護層[F]的耐化學品性優異。其原因雖不確定，但可推測其原因在於：藉由使氧化矽及/或氮化矽中含有碳，可對氧化矽及/或氮化矽的基本骨架增加自由度或提高緻密性。
就所述觀點而言，相對於保護層[F]所含的矽與碳的含有原子數%之和的碳的含有原子數%，即碳的相對含量%{（碳的含有原子數%）/（（矽的含有原子數%）+（碳的含有原子數%））×100}較佳為1%以上，更佳為3%以上，進而佳為5%以上。另一方面，就可確保保護層[F]的優異的光學特性或耐候性的觀點而言，其上限值較佳為50%以下，更佳為30%以下，進而佳為20%以下。
於所述顯示出更良好的耐化學品性的含有碳及矽的保護層[F]中，就可進一步提高耐化學品性的觀點而言，較佳為含有碳及矽的保護層[F]更含有氧及氮，所述氧與選自由保護層[F]所含的金屬元素、半金屬元素及半導體元素所組成的組群中的至少一種元素形成氧化物，而且所述氮與選自由保護層[F]所含的金屬元素、半金屬元素及半導體元素所組成的組群中的至少一種元素形成氮化物。
於該情況下，發現於保護層[F]所含的氧與氮之含有比在特定範圍內時，保護層[F]的耐化學品性極為優異，具備該保護層[F]的多層積層基板的耐化學品性亦極為優異。其原因雖不確定，但可推測其原因在於：於保護層[F]含有矽及碳、進而含有氧及氮的情況下，該些氧化物及氮化物存在於保護層[F]的內部。於該情況下，氧化物結構與氮化物結構混合存在，因該些多種結構的存在而抑制保護層[F]的內部的應變的產生或應變的成長，結果可構築整體的結構缺陷少的保護層[F]。
此處，本發明中所謂的金屬元素、半金屬元素及半導體元素，是指將H、He、N、O、F、Ne、S、Cl、Ar、As、Br、Kr、I、Xe、At及Rn除外的元素。
就所述觀點而言，相對於保護層[F]所含的氧與氮的含有原子數%之和的氮的含有原子數%，即氮的相對含量%{（氮的含有原子數%）/（（氧的含有原子數%）+（氮的含有原子數%））×100}較佳為1%以上，更佳為3%以上，進而佳為5%以上。另一方面，就可確保保護層[F]的光學特性的觀點而言，其上限值較佳為80%以下，更佳為60%以下，進而佳為50%以下。
另外，就可將保護層[F]的可見光反射率或吸收率抑制得低等將光學特性調整至較佳範圍內的觀點而言，將保護層[F]所含的氫除外，相對於含有1原子數%以上的元素之總和的氧及氮的含有原子數%即氧及氮的含量%較佳為30%以上，更佳為40%以上，進而佳為50%以上。
另一方面，就可獲得牢固且穩定的結構的保護層[F]的觀點而言，氧及氮的含量%的上限值較佳為70%以下，更佳為65%以下，進而佳為60%以下。
保護層[F]可於包含氫的所有元素的含有原子數%之和成為100%的範圍內，根據必要特性而調整組成。於該調整時必須考慮以下情況：難以精度良好地觀察所有元素，即便利用觀察裝置，可測定的元素的範圍亦有限等。另外，為了對保護層[F]進行改質，亦可除了氧、矽、碳及氮以外含有鋁或鋅、及氟等其他成分，可根據其他成分的含量來調整氧、矽、碳及氮的含量而使用。
[金屬氧化物層]
本發明的多層積層基板中，藉由在透明樹脂基板[A]或底漆層[B]與導電性金屬層[D]之間積層金屬氧化物層[C]，可抑制底漆層[B]與導電性金屬層[D]的界面上的可見光線反射，獲得優異的可見光線透過性能。
關於金屬氧化物層[C]的材料，可自以下材料中適當選擇使用：氧化鈦、氧化鋯、氧化釔、氧化鈮、氧化鉭、氧化鋅、摻錫的氧化銦（ITO）、氧化錫及氧化鉍般的氧化物，及氮化矽等氮化物，以及該些物質的混合物或於該些物質中含有摻雜鋁或銅等金屬或碳所得的材料等。
可藉由金屬氧化物層[C]的折射率及厚度來調整多層積層基板的界面反射或反射光或透過光的色調。金屬氧化物層[C]的折射率越高，越能以薄的膜厚獲得大的效果，故折射率較佳為1.7以上，更佳為1.9以上。金屬氧化物層[C]可藉由以下方法等而製膜：藉由濺鍍製程而獲得薄膜的方法，其中使用各種金屬、合金及該些金屬或合金的氧化物、氮化物、亞氧化物、亞氮化物、氮氧化物、及亞氮氧化物等的靶材，視需要與氧或氮等氣體反應；藉由CVD製程而獲得薄膜的方法，其中利用電漿等使經氣化的有機金屬化合物與氧或氮等氣體反應；及藉由濕式塗佈製程而獲得薄膜的方法，其中使稀釋於溶劑中的有機金屬化合物乾燥及硬化。
於藉由濺鍍製程將導電性金屬層[D]製膜的情況下，於與導電性金屬層[D]連續地製膜的方面而言，有利的是金屬氧化物層[C]亦藉由濺鍍製程而製膜。
另一方面，為了使多層積層基板的耐候性更優異，重要的是金屬氧化物層[C]與透明樹脂基板[A]或底漆層[B]牢固地密接。例如於日本專利特表2002-539004號公報中提出有以下發明：為了實現聚合物基板與透明金屬氧化物層的密接性提高，而於聚合物基板與透明金屬氧化物層之間設置鋁或銀等的金屬層，但有如下課題：該金屬層會反射或吸收可見光線，故可見光透過性能喪失。
因此，本發明者等人發現，相對於金屬氧化物層[C]所含的金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和，將金屬氧化物層[C]所含的錫的含有質量%設定為50%以上且90%以下，而且相對於金屬氧化物層[C]所含的金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和，將金屬氧化物層[C]所含的鋅的含有質量%設定為10%以上且50%以下，並且將金屬氧化物層[C]直接積層於底漆層[B]及導電性金屬層[D]的至少任一者上，藉此多層積層基板的耐候性提高而不喪失多層積層基板的可見光透過性。另外，藉由多層積層基板的耐候性提高，可使所述保護層[F]的膜厚更薄，故可使本發明的多層積層基板的耐候性及遠紅外線反射性能兩者更優異。
藉由所述構成而提高多層積層基板的耐候性的原因雖不確定，但可推測其原因在於：若使用所述組成的以錫作為主成分且含有鋅的金屬氧化物，則於製膜時金屬氧化物層中產生的應變或者對透明樹脂基板[A]或底漆層[B]造成的損傷少。另外，可推測其原因在於：於導電性金屬層[D]的製膜時，導電性金屬層[D]中產生的應變或對金屬氧化物層[C]造成的損傷少。
關於所述組成的以錫作為主成分且含有鋅的金屬氧化物[C]的厚度，根據所需求的光學特性而與多層積層基板整體的構成及構成各層的膜厚一併適當調整，為了抑制由導電性金屬層[D]所致的可見光線的反射或明顯的色調偏差，較佳為5 nm以上且100 nm以下，更佳為10 nm以上且70 nm以下，進而佳為20 nm以上且50 nm以下。
此處，所謂金屬元素、半金屬元素及半導體元素，是指除了H、He、N、O、F、Ne、S、Cl、Ar、As、Br、Kr、I、Xe、At、Rn以外的元素。
本發明中所用的金屬氧化物層[C]可藉由以下方法等而製膜：藉由濺鍍製程而獲得薄膜的方法，其中使用各種合金、該些合金的氧化物、氮化物、亞氧化物、亞氮化物、氮氧化物、及亞氮氧化物等的靶材，視需要與氧或氮等氣體反應；藉由CVD製程而獲得薄膜的方法，其中利用電漿等使經氣化的有機金屬化合物與氧或氮等氣體反應；及藉由濕式塗佈製程而獲得薄膜的方法，其中使稀釋於溶劑中的有機金屬化合物乾燥、硬化。
於藉由濺鍍製程將其後的導電性金屬層[D]製膜的情況下，於與導電性金屬層[D]連續地製膜的方面而言，有利的是金屬氧化物層[C]亦藉由濺鍍製程而製膜。
[導電性金屬層]
本發明中所用的導電性金屬層[D]中，為了獲得良好的遠紅外線反射性能，可使用顯示出優異的導電性的金屬。此種金屬可列舉Al、Au或Ag等。其中，較佳為含有可見光範圍的吸收少、顯示出非常優異的導電性的Ag。於將構成導電性金屬層[D]的所有成分設為100質量%的情況下，導電性金屬層[D]的Ag含量較佳為80質量%～100質量%，更佳為90質量%～100質量%。對於Ag而言，為了抑制與硫或氧等反應而發生劣化的情況、或防止因凝聚等而產生缺點的情況，較佳為以選自Au、Pt、Pd、Cu、Bi、Ni、Nd、Mg、Zn、Al、Ti、Y、Eu、Pr、Ce、Sm、Ca、Be、Si、Ge、Cr、Co及Ni等中的一種以上的金屬與Ag的合金的形式而使用。
導電性金屬層[D]的膜厚較佳為5 nm以上，更佳為10 nm以上。藉由將導電性金屬層[D]的膜厚設定為5 nm以上，而抑制導電性金屬層[D]的厚度不均，導電性金屬層[D]可發揮穩定的遠紅外線反射性能。另一方面，導電性金屬層[D]的膜厚較佳為30 nm以下，更佳為25 nm以下。藉由將導電性金屬層[D]的膜厚設定為30 nm以下，可進一步提高多層積層基板的可見光透過性能。
另外，導電性金屬層[D]的製膜方法可列舉：使用各種金屬或合金的靶材藉由濺鍍製程而獲得薄膜的方法；或藉由蒸鍍製程使利用電阻加熱、電子束、雷射、高頻感應加熱及電弧等方法而氣化的各種金屬或合金堆積，藉此獲得薄膜的方法等。其中，就膜厚或膜質的控制優異、可獲得良好的膜密接性的觀點而言，可較佳地使用藉由濺鍍製程而獲得薄膜的方法。
另外，就保護導電性金屬層[D]不受腐蝕或氧化的觀點而言，較佳為以將導電性金屬層[D]的單面或兩面被覆的方式更設置金屬薄層[D2]，該金屬薄層[D2]包含選自Y、Ti、Zr、Nb、Ta、Cr、Mo、W、Ru、Ir、Pd、Pt、Cu、Au、Al、Ce、Nd、Sm及Tb等中的金屬或其混合物。為了充分保護導電性金屬層[D]不受腐蝕或氧化，所述金屬薄層[D2]的膜厚較佳為0.5 nm以上。另外，為了獲得良好的可見光透過性能，所述金屬薄層[D2]的膜厚較佳為10 nm以下。為了使保護性能與可見光透過性能並存，所述金屬薄層[D2]的膜厚的下限為1 nm以上、其上限為5 nm以下為更佳態樣。所述金屬薄層[D2]是為了保護導電性金屬層[D]不受腐蝕而設置的保護層，對遠紅外線反射性能等特性的影響小。因此，於針對遠紅外線反射性能等特性而考慮導電性金屬層[D]的厚度時，將金屬薄層[D2]除外而考慮。
[高折射率金屬氧化物層]
本發明的多層積層基板中，於導電性金屬層[D]與含有無機氧化物及無機氮化物的至少任一種的保護層[F]之間積層有折射率為1.7以上的高折射率金屬氧化物層[E]的情況下，可抑制導電性金屬層[D]與含有無機氧化物及無機氮化物的至少任一種的保護層[F]的界面上的可見光線反射，獲得優異的可見光線透過性能。
關於高折射率金屬氧化物層[E]的材料，可自以下材料中適當選擇使用：氧化鈦、氧化鋯、氧化釔、氧化鈮、氧化鉭、氧化鋅、摻錫的氧化銦（ITO）、氧化錫及氧化鉍般的氧化物，及氮化矽等氮化物，以及該些物質的混合物或於該些物質中含有摻雜鋁或銅等金屬或碳而成的材料等。
可藉由高折射率金屬氧化物層[E]的折射率及厚度來調整多層積層基板的界面反射或反射光或透過光的色調。高折射率金屬氧化物層[E]的折射率越高，越能以薄的膜厚獲得大的效果，故折射率較佳為1.7以上，更佳為1.9以上。高折射率金屬氧化物層[E]可藉由以下方法等而製膜：藉由濺鍍製程而獲得薄膜的方法，其中使用各種金屬、合金及該些金屬或合金的氧化物、氮化物、亞氧化物、亞氮化物、氮氧化物、及亞氮氧化物等的靶材，視需要與氧或氮等氣體反應；藉由CVD製程而獲得薄膜的方法，其中利用電漿等使經氣化的有機金屬化合物與氧或氮等氣體反應；及藉由濕式塗佈製程而獲得薄膜的方法，其中將稀釋於溶劑中的有機金屬化合物乾燥並使其硬化。
於藉由濺鍍製程將導電性金屬層[D]製膜的情況下，於與導電性金屬層[D]連續地製膜的方面而言，有利的是高折射率金屬氧化物層[E]亦藉由濺鍍製程而製膜。
為了控制多層積層基板整體的可見光透過性能及紅外線反射性能，例如可列舉如（/導電性金屬層[D]/高折射率金屬氧化物層[E]）n般將導電性金屬層[D]與高折射率金屬氧化物層[E]連續地積層（此處，n為1以上）。此處，調整重複結構即n的數、或導電性金屬層[D]及高折射率金屬氧化物層[E]的折射率或膜厚為用以調整多層積層體的可見光透過率或紅外線反射性能的有效方法。
另外，本發明的多層積層基板所具有的（/導電性金屬層[D]/高折射率金屬氧化物層[E]）的數「n」只要為1以上，則可獲得紅外線反射性能及可見光透過性能優異的多層積層基板。進而，將（/導電性金屬層[D]/高折射率金屬氧化物層[E]）的數「n」設定為2以上的情況下可進一步提高紅外線反射性能及可見光透過性能，故為較佳態樣。另外，就製造步驟的煩雜程度與所得的紅外線反射性能及可見光透過性能的平衡的觀點而言，（/導電性金屬層[D]/高折射率金屬氧化物層[E]）的數「n」的上限值較佳為3以下。就紅外線反射性能及可見光透過性能的提高與積層膜的操作性的平衡的觀點而言，（/導電性金屬層[D]/高折射率金屬氧化物層[E]）的數「n」為1或2為尤佳態樣。
另外，為了使多層積層基板的耐候性更優異，重要的是高折射率金屬氧化物層[E]與導電性金屬層[D]或保護層[F]牢固地密接。此處，作為使高折射率金屬氧化物層[E]與導電性金屬層[D]或保護層[F]牢固地密接的方法，先前以來眾所周知的是於高折射率金屬氧化物層[E]與導電性金屬層[D]或保護層[F]之層間，設置包含Ti或NiCr的金屬或金屬氧化物等的密接提高層，但有以下課題：由於所述密接提高層對可見光線的吸收或所述密接提高層界面對可見光線的反射等影響，多層積層基板的可見光透過性喪失。然而，若相對於高折射率金屬氧化物層[E]所含的金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和，將高折射率金屬氧化物層[E]所含的錫的含有質量%設定為50%以上且90%以下，且相對於高折射率金屬氧化物層[E]所含的金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和，將高折射率金屬氧化物層[E]所含的鋅的含有質量%設定為10%以上且50%以下，並且將該高折射率金屬氧化物層[E]與導電性金屬層[D]或保護層[F]的至少任一者直接積層，則耐候性提高而不喪失可見光透過性。
另外，多層積層基板的耐候性提高，藉此可使所述保護層[F]的膜厚更薄，故可使本發明的多層積層基板的耐候性及遠紅外線反射性能兩者變得更優異。藉由所述構成而多層積層基板的耐候性提高的原因雖不確定，但可推測其原因在於：若使用相對於高折射率金屬氧化物層[E]所含的金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和，高折射率金屬氧化物層[E]所含的錫的含有質量%為50%以上且90%以下，且相對於高折射率金屬氧化物層[E]所含的金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和，高折射率金屬氧化物層[E]所含的鋅的含有質量%為10%以上且50%以下的金屬氧化物，則高折射率金屬氧化物層[E]的製膜時於高折射率金屬氧化物層[E]中產生的應變或對導電性金屬層[D]造成的損傷少。另外，可推測其原因在於：於保護層[F]的製膜時，保護層[F]中所產生的應變、或對高折射率金屬氧化物層[E]造成的損傷少。
關於所述組成的以錫作為主成分且含有鋅的高折射率金屬氧化物[E]的厚度，根據所需求的光學特性而與多層積層基板整體的構成及構成各層的膜厚一併適當調整，為了抑制由導電性金屬層[D]所致的可見光線的反射或明顯的色調偏差，較佳為5 nm以上且100 nm以下，更佳為10 nm以上且80 nm以下，20 nm以上且60 nm以下為進而佳的態樣。
[表面改質層]
本發明的多層積層基板中，可於所述保護層[F]上設置表面改質層[G]。例如藉由使用碳化氟化合物或烴化合物作為表面改質層[G]，可對多層積層基板的表面賦予防污性。為了抑制表面改質層[G]的膜厚變化成為色調的變化而外觀品質劣化的情況，較佳為將表面改質層[G]的膜厚設定為300 nm以下。可推測其原因在於：若表面改質層[G]的膜厚接近可見光線的波長，則因厚度不均或觀察角度所產生的色調變化變明顯。
另外，表面改質層[G]有以下優點：吸收遠紅外線，故越薄則對導電性金屬層[D]的遠紅外線反射性能的損害性越小。
遠紅外線反射性能及可見光透過率、透過光或反射光的色調可藉由控制金屬氧化物層[C]的厚度、導電性金屬層[D]的厚度、高折射率金屬氧化物層[E]的厚度、保護層[F]的厚度、及表面改質層[G]的厚度而調整。例如於折射率為1.9～2.1的金屬氧化物層[C]及高折射率金屬氧化物層[E]、折射率為1.4～1.6的保護層[F]中，將金屬氧化物層[C]的厚度設定為20 nm～40 nm，將高折射率金屬氧化物層[E]設定為25 nm～45 nm，藉此即便保護層[F]的厚度在5 nm～50 nm的範圍內變化，亦可獲得高的可見光透過率，並且可抑制透過光或反射光的色調變化。
繼而，對本發明的多層積層基板加以說明。圖1為表示本發明的實施例1中所得的多層積層體的一態樣的示意剖面圖。於圖1中，於本發明的多層積層體的一態樣是於透明樹脂基板[A]1的單面上依序積層透明底漆層[B]2、金屬氧化物層[C]3、導電性金屬層[D]4、高折射率金屬氧化物層[E]5、保護層[F]6及表面改質層[G]7而成。
[多層積層體的遠紅外線反射率]
對於本發明的多層射積層基板而言，可藉由對透明樹脂基板[A]、透明底漆層[B]、金屬氧化物層[C]、導電性金屬層[D]、高折射率金屬氧化物層[E]、保護層[F]或其他構成層調整成分、膜質、膜厚及電阻值等特性，而設計與用途相應的遠紅外線反射率。遠紅外線反射積層體的遠紅外線反射率較佳為60%以上，更佳為70%以上，進而佳為80%以上。
[多層積層體的可見光透過率]
對於本發明的多層射積層基板而言，可藉由對透明樹脂基板[A]、透明底漆層[B]、金屬氧化物層[C]、導電性金屬層[D]、高折射率金屬氧化物層[E]、保護層[F]或其他構成層調整成分、膜質及膜厚，而設計與用途相應的可見光透過率。多層積層體的可見光透過率較佳為40%以上，更佳為50%以上，進而佳為60%以上。
[用途]
本發明的多層積層基板為具有色調變化少的優異外觀、且具有良好的耐候性的遠紅外線反射性的多層積層基板。因此，可發揮該些優異特性而用於以下用途：（I）藉由阻斷自建築物或交通工具等的窗流出或流入的熱能而提高製冷或製暖效果；（II）提高植物培育或觀賞用的箱子（case）或房子（house）的熱環境保持性；（III）提高冷凍冷藏陳列櫃的保冷效果；及（IV）減少高低溫作業時自監視窗流出或流入的熱輻射等。
另外，藉由將本發明的多層積層基板用於牆或頂棚等的內飾材料、傢具及家電產品等的表面，可用於減少因遠紅外線的放射而自空間內流出的熱能。
進而，本發明的多層積層基板具有電磁波遮蔽性能，故亦有作為電磁波屏蔽材料的效果。另外，使用樹脂膜基板的多層積層基板亦有以下效果：藉由使用黏著劑等而貼合於玻璃板等上使用，而防止玻璃板等破損時的飛散或保護玻璃板等而減少破損。為了防止樹脂膜基板因紫外線而劣化，較佳為預先對樹脂膜基板表面或黏著劑等的接著層賦予紫外線吸收劑。 [實施例]
[實施例1]
使用硬塗膜（特服托普（Tuftop）THS：東麗膜加工（股）製造）作為具有透明底漆層[B]的透明樹脂基板[A]。
於所述硬塗膜的透明底漆層[B]上，使用相對於金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和而錫的含有質量%為70%、鋅的含有質量%為30%的金屬氧化物靶材，於將氬：氧之壓力比設定為90%/10%的製膜氣體條件下進行濺鍍加工，形成厚度45 nm的金屬氧化物層[C]。繼而，使用相對於金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和而銀的含有質量%為97%、金的含有質量%為3%的金屬氧化物靶材，於設定為氬100%的製膜氣體條件下進行濺鍍加工，形成厚度15 nm的導電性金屬層[D]。繼而，使用相對於金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和而錫的含有質量%為70%、鋅的含有質量%為30%的金屬氧化物靶材，於將氬：氧之壓力比設定為98%/2%的製膜氣體條件下進行相當於膜厚5 nm的量的濺鍍加工後，於將氬：氧之壓力比設定為90%/10%的製膜氣體條件下進行相當於膜厚55 nm的量的濺鍍加工，形成厚度60 nm的高折射率金屬氧化物層[E]。繼而，進一步使用Si靶材，於將氬：氧之壓力比設定為80%/20%的製膜氣體條件下進行濺鍍加工，形成厚度20 nm的含有無機氧化物及無機氮化物的至少任一種的保護層[F]，獲得多層積層基板。該保護層[F]中，相對於金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和，碳的含有質量%為5%，矽的含有質量%為95%。
[實施例2]
使用硬塗膜（特服托普（Tuftop）THS：東麗膜加工（股）製造）作為具有透明底漆層[B]的透明樹脂基板[A]。
於所述硬塗膜的透明底漆層[B]上，使用相對於金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和而錫的含有質量%為70%、鋅的含有質量%為30%的金屬氧化物靶材，於將氬：氧之壓力比設定為90%/10%的製膜氣體條件下進行濺鍍加工，形成厚度30 nm的金屬氧化物層[C]。繼而，使用相對於金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和而銀的含有質量%為97%、金的含有質量%為3%的金屬氧化物靶材，於設定為氬100%的製膜氣體條件下進行濺鍍加工，形成厚度15 nm的導電性金屬層[D]。繼而，使用相對於金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和而錫的含有質量%為70%、鋅的含有質量%為30%的金屬氧化物靶材，於將氬：氧之壓力比設定為98%/2%的製膜氣體條件下進行相當於膜厚5 nm的量的濺鍍加工後，於將氬：氧之壓力比設定為90%/10%的製膜氣體條件下進行相當於膜厚30 nm的量的濺鍍加工，形成厚度35 nm的高折射率金屬氧化物層[E]。繼而，進一步使用Si靶材，於將氬：氧之壓力比設定為80%/20%的製膜氣體條件下進行濺鍍加工，形成厚度20 nm的含有無機氧化物及無機氮化物的至少任一種的保護層[F]，獲得多層積層基板。該保護層[F]中，相對於金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和，碳的含有質量%為5%，矽的含有質量%為95%。
[實施例3]
使用硬塗膜（特服托普（Tuftop）THS：東麗膜加工（股）製造）作為具有透明底漆層[B]的透明樹脂基板[A]。
於所述硬塗膜的透明底漆層[B]上，使用相對於金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和而錫的含有質量%為70%、鋅的含有質量%為30%的金屬氧化物靶材，於將氬：氧之壓力比設定為90%/10%的製膜氣體條件下進行濺鍍加工，形成厚度30 nm的金屬氧化物層[C]。繼而，使用相對於金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和而銀的含有質量%為97%、金的含有質量%為3%的金屬氧化物靶材，於設定為氬100%的製膜氣體條件下進行濺鍍加工，形成厚度15 nm的導電性金屬層[D]。繼而，使用相對於金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和而錫的含有質量%為70%、鋅的含有質量%為30%的金屬氧化物靶材，於將氬：氧之壓力比設定為98%/2%的製膜氣體條件下進行相當於膜厚5 nm的量的濺鍍加工後，於將氬：氧之壓力比設定為90%/10%的製膜氣體條件下進行相當於膜厚30 nm的量的濺鍍加工，形成厚度35 nm的高折射率金屬氧化物層[E]。高折射率金屬氧化物層[E]的折射率為2。
繼而，進一步使用Si靶材，於將氬/氧/二氧化碳/氮之壓力比設定為50%/40%/0%/10%的製膜氣體條件下進行濺鍍加工，形成厚度25 nm的含有無機氧化物及無機氮化物的至少任一種的保護層[F]，獲得多層積層基板。將實施例3的多層積層基板的評價結果等示於表2及表4中。
[實施例4]
與實施例3同樣地形成透明樹脂基板[A]、透明底漆層[B]、金屬氧化物層[C]、導電性金屬層[D]及高折射率金屬氧化物層[E]。
繼而，進一步使用Si靶材，於將氬/氧/二氧化碳/氮之壓力比設定為50%/30%/20%/0%的製膜氣體條件下進行濺鍍加工，形成厚度25 nm的含有無機氧化物及無機氮化物的至少任一種的保護層[F]，獲得多層積層基板。將實施例4的多層積層基板的評價結果等示於表2及表4中。
[實施例5]
與實施例3同樣地形成透明樹脂基板[A]、透明底漆層[B]、金屬氧化物層[C]、導電性金屬層[D]及高折射率金屬氧化物層[E]。
繼而，進一步使用Si靶材，於將氬/氧/二氧化碳/氮之壓力比設定為50%/20%/0%/30%的製膜氣體條件下進行濺鍍加工，形成厚度25 nm的含有無機氧化物及無機氮化物的至少任一種的保護層[F]，獲得多層積層基板。將實施例5的多層積層基板的評價結果等示於表3及表4中。
[實施例6]
與實施例3同樣地形成透明樹脂基板[A]、透明底漆層[B]、金屬氧化物層[C]、導電性金屬層[D]及高折射率金屬氧化物層[E]。
繼而，進一步使用Si靶材，於將氬/氧/二氧化碳/氮之壓力比設定為50%/0%/0%/50%的製膜氣體條件下進行濺鍍加工，形成厚度25 nm的含有無機氧化物及無機氮化物的至少任一種的保護層[F]，獲得多層積層基板。將實施例6的多層積層基板的評價結果等示於表3及表4中。
[實施例7]
與實施例3同樣地形成透明樹脂基板[A]、透明底漆層[B]、金屬氧化物層[C]、導電性金屬層[D]及高折射率金屬氧化物層[E]。
繼而，進一步使用Si靶材，於將氬/氧/二氧化碳/氮之壓力比設定為60%/0%/40%/0%的製膜氣體條件下進行濺鍍加工，形成厚度25 nm的含有無機氧化物及無機氮化物的至少任一種的保護層[F]，獲得多層積層基板。將實施例7的多層積層基板的評價結果等示於表5及表7中。
[實施例8]
與實施例3同樣地形成透明樹脂基板[A]、透明底漆層[B]、金屬氧化物層[C]、導電性金屬層[D]及高折射率金屬氧化物層[E]。
繼而，進一步使用Si靶材，於將氬/氧/二氧化碳/氮之壓力比設定為45%/5%/30%/20%的製膜氣體條件下進行濺鍍加工，形成厚度25 nm的含有無機氧化物及無機氮化物的至少任一種的保護層[F]，獲得多層積層基板。將實施例8的多層積層基板的評價結果等示於表5及表7中。
[實施例9]
與實施例3同樣地形成透明樹脂基板[A]、透明底漆層[B]、金屬氧化物層[C]、導電性金屬層[D]及高折射率金屬氧化物層[E]。
繼而，進一步使用Si靶材，於將氬/氧/二氧化碳/氮之壓力比設定為80%/5%/5%/10%的製膜氣體條件下進行濺鍍加工，形成厚度25 nm的含有無機氧化物及無機氮化物的至少任一種的保護層[F]，獲得多層積層基板。將實施例9的多層積層基板的評價結果等示於表6及表7中。
[實施例10]
與實施例3同樣地形成透明樹脂基板[A]、透明底漆層[B]、金屬氧化物層[C]、導電性金屬層[D]及高折射率金屬氧化物層[E]。
繼而，進一步使用Si靶材，於將氬/氧/二氧化碳/氮之壓力比設定為70%/0%/10%/20%的製膜氣體條件下進行濺鍍加工，形成厚度25 nm的含有無機氧化物及無機氮化物的至少任一種的保護層[F]，獲得多層積層基板。將實施例10的多層積層基板的評價結果等示於表6及表7中。
[比較例1]
與實施例1同樣地形成透明樹脂基板[A]、透明底漆層[B]、金屬氧化物層[C]、導電性金屬層[D]及高折射率金屬氧化物層[E]。繼而，於高折射率金屬氧化物層[E]上塗佈於丙烯酸系樹脂「“奧普斯達（Opstar）”Z7535（JSR股份有限公司製造）」中以於固體成分中成為2質量%的方式混合含有磷酸基的甲基丙烯酸衍生物「萊特酯（Light Ester）P-2M（共榮社化學股份有限公司製造）」而成的塗液，加以乾燥後進行UV照射，形成厚度約1.0 μm的硬塗層，獲得多層積層基板。於含有無機氧化物及無機氮化物的至少任一種的保護層[F]中，相對於金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和，碳的含有質量%為60%，矽的含有質量%為40%。
[比較例2]
與實施例1同樣地形成透明樹脂基板[A]、透明底漆層[B]、金屬氧化物層[C]、導電性金屬層[D]及高折射率金屬氧化物層[E]。繼而，於高折射率金屬氧化物層[E]上塗佈於丙烯酸系樹脂「“奧普斯達（Opstar）”Z7535（JSR股份有限公司製造）」中以於固體成分中成為2質量%的方式混合含有磷酸基的甲基丙烯酸衍生物「萊特酯（Light Ester）P-2M（共榮社化學股份有限公司製造）」而成的塗液，加以乾燥後進行UV照射，形成厚度約0.1 μm的硬塗層，獲得多層積層基板。於含有無機氧化物及無機氮化物的至少任一種的保護層[F]中，相對於金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和，碳的含有質量%為60%，矽的含有質量%為40%。
將實施例1及實施例2以及比較例1及實施例2的厚度、含有質量%及特性的測定結果示於表1中。
實施例1及實施例2的色調變化與耐候性此兩特性優異，顯示出高的遠紅外線反射率。另外，實施例2顯示出較實施例1更優異的可見光透過率。
另一方面，含有無機氧化物及無機氮化物的至少任一種的保護層[F]的膜厚超過300 nm、且碳含有質量%為50%以上的比較例1雖然耐候性優異，但色調變化的特性差。另外，遠紅外線反射率亦顯示出相對較低的值。而且，含有無機氧化物及無機氮化物的至少任一種的保護層[F]的膜厚為0.1 μm（100 nm）、且碳含有質量%為50%以上的比較例2雖然色調變化的特性優異，但耐候性差。
繼而，以下對實施例或說明書正文中記載的評價方法加以描述。
＜測定方法例＞
「金屬氧化物層[C]、導電性金屬層[D]、高折射率金屬氧化物層[E]、含有無機氧化物及無機氮化物的至少任一種的保護層[F]的厚度」
根據使用場發射型電子顯微鏡（日本電子製造的JEM2100F）所觀察到的掃描穿透式電子顯微鏡（Scanning Transmission Electron Microscopy，STEM）像來測定厚度。 ·試樣製作：聚焦離子束（Focused Ion beam，FIB）微取樣法（日立製造的FB-2100μ-取樣系統（FB-2100μ-Sampling System）） ·STEM像觀察條件：加速電壓為200 kV，束斑點大小（beam spot size）為1 nm φ左右 ·測定n數：1。
「金屬氧化物層[C]、導電性金屬層[D]、高折射率金屬氧化物層[E]、含有無機氧化物及無機氮化物的至少任一種的保護層[F]的含有質量%」
使用搭載於場發射型電子顯微鏡（日本電子製造的JEM2100F）上的能散X射線光譜儀（Energy-Dispersion X-ray spectrometer，EDX）（檢測器：日本電子製造的JED-2300T，軟體：日本電子製造的分析站（Analysis Station））進行測定，根據所得的EDX光譜算出質量%。關於質量%小於1%的元素，於質量%的計算中除外。 ·試樣製作：FIB微取樣法（日立製造的FB-2100μ-取樣系統（FB-2100μ-Sampling System）） ·STEM像觀察條件：加速電壓為200 kV，束斑點大小（beam spot size）為1 nm φ左右 ·觀察元素：C～U ·測定n數：1。
「保護層[F]的含有原子數%」
使用搭載於場發射型電子顯微鏡（日本電子製造的JEM2100F）上的EDX（檢測器：日本電子製造的JED-2300T，軟體：日本電子製造的分析站（Analysis Station））進行測定，根據所得的EDX光譜算出構成保護層[F]的原子的原子數%。繼而，保護層[F]所含的特定原子的含有原子數%是將該原子的原子數%除以包含該原子的保護層[F]所含的所有原子的原子數%的總和，並將所得的值乘以100而算出。關於原子數%小於1%的元素，於含有原子數%的所述計算中除外。另外，關於碳的原子數%，因有時由於分析裝置或樣品的污染而顯示出有疑義的測定值，故將製造步驟中不存在混入至保護層[F]中的碳的製程的情況作為對照，將差異部分作為含有原子數%。 ·試樣製作：FIB微取樣法（日立製造的FB-2100μ-取樣系統（FB-2100μ-Sampling System）） ·STEM像觀察條件：加速電壓為200 kV，束斑點大小（beam spot size）為1 nm φ左右 ·觀察元素：C～U ·測定n數：1。
「透明底漆層[B]的厚度」
使用掃描式電子顯微鏡（拓普康（Topcon）公司製造的ABT-32）進行剖面觀察，測定透明底漆層[B]的厚度。
·測定內容：測定5個樣本，求出將顯示出最大值的樣本及顯示出最小值的樣本除外的3個樣本的平均值。
「遠紅外線反射率」
遠紅外線反射率的測定是依據日本工業標準（Japanese Industrial Standards，JIS）R 3106（1998）進行，由波長5 μm～25 μm的分光反射率求出相對於283 K的熱放射的反射率，作為遠紅外線反射率（%）。 ·測定裝置：島津製作所（股）製造的IRPrestige-21 ·正反射測定單元：SRM-8000A ·波數範圍：400 cm-1～2000 cm-1 ·測定模式：%透過率（Transmittance） ·變跡係數（apodization factor）：哈-根函數（Happ-Genzel） ·累計次數：40 ·分解：4.0 ·測定內容：測定5個樣本，求出將顯示出最大值的樣本及顯示出最小值的樣本除外的3個樣本的平均值。
「可見光透過率」
可見光透過率的測定是依據JIS R 3106（1998）而進行，將由波長380 nm～780 nm的分光透過率所求出的透過率作為可見光透過率（%）。 ·測定裝置：島津製作所（股）製造的UV-3150 ·波長範圍：380 nm～780 nm ·狹縫寬度：（20） ·掃描速度：高速 ·取樣：1 nm ·光柵（grating）：720 nm ·測定內容：測定5個樣本，求出將顯示出最大值的樣本及顯示出最小值的樣本除外的3個樣本的平均值。
「折射率」
藉由以下方法求出波長589 nm下的折射率。
1.測定法
藉由下述裝置及測定條件，對來自測定樣品的反射光的偏光狀態的變化進行測定，藉由計算求出光學常數（折射率及消光係數）。計算中，將利用試樣測定的Δ（相位差）及f（振幅反射率）的光譜與根據計算模型所算出的（Δ，f）進行比較，以接近測定值（Δ，f）的方式使介電函數變化而進行擬合。此處所示的擬合結果為測定值與理論值最佳擬合（best fit，均方誤差收斂至最小）的結果。
2.裝置 ·高速分光橢圓偏光儀 ·M-2000（J.A.沃蘭（J.A.Woollam）公司製造） ·旋轉補償器型（Rotating Compensator Ellipsometer，RCE） ·300 mm的R-Theta平台
3.測定條件 ·入射角：65度、70度、75度 ·測定波長：195 nm～1680 nm ·分析軟體：WVASE32 ·束徑：1×2 mm左右 ·測定n數：1。
「色調變化」
1.評價用試驗體的製作 （1）將多層積層基板切割成50 mm見方的正方形。 （2）於所述（1）項中切割的膜的透明樹脂基板[A]側形成黏著層。 （3）繼而，經由（2）項中形成的黏著層而貼合於3 mm厚的浮法玻璃（float glass）上。
2.判定
將評價用試驗體置於黑色紙上，以10°～170°的角度目測觀察螢光燈的反射光。 ·判定基準 「A」：無法觀察到色調變化 「B」：可觀察到明顯的色調變化。
「耐候性」
1.評價用試驗體的製作 （1）將多層積層基板切割成50 mm見方的正方形。 （2）於所述（1）項中切割的膜的透明樹脂基板[A]側形成黏著層。 （3）繼而，經由（2）項中形成的黏著層而貼合於3 mm厚的浮法玻璃上。
2.評價用試驗體的暴露試驗
使用金屬耐候機（metal weather）（戴普拉-溫特斯（Daypla-Wintes）（股）），自評價用試驗體的玻璃面側照射紫外線。 ·暴露試驗條件 黑板溫度：63℃ 濕度：50% 強度：800 W/m2
散水：2小時中3分鐘 暴露時間：150小時
3.暴露試驗後的評價用試驗體的判定
於所製作的多層積層基板上壓接透明感壓附著膠帶（日東電工股份有限公司製造：型號31B），將所壓接的膠帶朝約60度的方向剝離。
（1）判定基準 「A」：未剝離。 「B」：發生剝離。
「耐化學品性」
1.評價用試驗體的製作 （1）將多層積層基板切割成50 mm見方的正方形。 （2）於所述（1）項中切割的試樣的透明樹脂基板[A]側形成黏著層。 （3）繼而，經由（2）項中形成的黏著層而貼合於3 mm厚的浮法玻璃上，獲得評價用試驗體。
2.評價用試驗體的耐化學品性試驗 （1）於所製作的評價用試驗體的表面滴加硫化銨水溶液（20%），於室溫下乾燥24小時。 （2）以水將評價用試驗體上析出的硫化銨結晶沖掉。
3.評價用試驗體的判定
對於評價用試驗體上的硫化銨水溶液滴加部位，使用雷射顯微鏡觀察評價用試驗體的由腐蝕所致的變色點的有無、表層剝離的有無。 ·測定設備：VK-X110（基恩斯（Keyence）公司製造） ·物鏡：標準透鏡，10倍 ·光學變焦：1.0倍
（1）判定基準 「A」：無變色點，無表層剝離。 「B」：有變色點，無表層剝離。 「C」：有表層剝離。
[表1]
[表2]
[表3]
[產業上之可利用性]
本發明的多層積層基板具備高的遠紅外線反射率並且顯示出良好的外觀，故藉由用於建築物或移動體的窗，可於不損及自窗所觀看到的景觀的情況下遮蔽流出或流入的熱能，由此抑制能量的消耗並且保持熱環境。
1‧‧‧透明樹脂基板[A]
2‧‧‧透明底漆層[B]
3‧‧‧金屬氧化物層[C]
4‧‧‧導電性金屬層[D]
5‧‧‧高折射率金屬氧化物層[E]
6‧‧‧保護層[F]
7‧‧‧表面改質層[G]
2‧‧‧透明底漆層[B]
3‧‧‧金屬氧化物層[C]
4‧‧‧導電性金屬層[D]
5‧‧‧高折射率金屬氧化物層[E]
6‧‧‧保護層[F]
7‧‧‧表面改質層[G]
圖1為用以對本發明的實施例1中所得的多層積層基板進行例示說明的示意剖面圖。
1‧‧‧透明樹脂基板[A]
2‧‧‧透明底漆層[B]
3‧‧‧金屬氧化物層[C]
4‧‧‧導電性金屬層[D]
5‧‧‧高折射率金屬氧化物層[E]
6‧‧‧保護層[F]
7‧‧‧表面改質層[G]
Claims (7)
- 一種多層積層基板，其是至少將透明樹脂基板[A]、金屬氧化物層[C]、導電性金屬層[D]、高折射率金屬氧化物層[E]、以及含有無機氧化物及無機氮化物的至少任一種的保護層[F]依序積層而成，且滿足以下的（1）及（2）， （1）所述保護層[F]的膜厚為5 nm～300 nm； （2）相對於所述保護層[F]所含的金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和，所述保護層[F]所含的碳的含有質量%為50%以下。
- 如申請專利範圍第1項所述的多層積層基板，其中所述保護層[F]含有矽及碳，所述矽的至少一部分為氧化矽及/或氮化矽，且滿足以下的a及b， a.相對於所述保護層[F]所含的金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和，所述矽的含有原子數%為50原子數%以上且99原子數%以下； b.相對於所述保護層[F]所含的金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和，所述碳的含有原子數%為1原子數%以上且50原子數%以下。
- 如申請專利範圍第2項所述的多層積層基板，其中所述保護層[F]含有氧及氮，所述氧與選自由所述保護層[F]所含的金屬元素、半金屬元素及半導體元素所組成的組群中的至少一種形成氧化物，且所述氮與選自由所述保護層[F]所含的金屬元素、半金屬元素及半導體元素所組成的組群中的至少一種形成氮化物，並且滿足以下的c， c.相對於所述保護層[F]所含的所述氧的含有原子數%與所述氮的含有原子數%之和的所述氮的含有原子數%，即所述氮的相對含量%{（所述氮的含有原子數%）/（（所述氧的含有原子數%）+（所述氮的含有原子數%））×100}為1%以上且80%以下。
- 如申請專利範圍第1項至第3項中任一項所述的多層積層基板，其中所述保護層[F]為將選自由含有無機氧化物的層、含有無機氮化物的層以及含有無機氧化物及無機氮化物的層所組成的組群中的一種以上的層積層而成的保護層。
- 如申請專利範圍第1項至第4項中任一項所述的多層積層基板，其中於所述透明樹脂基板[A]與所述金屬氧化物層[C]之間具有透明底漆層[B]。
- 如申請專利範圍第5項所述的多層積層基板，其中所述金屬氧化物層[C]滿足以下的（3）、（4）及（5）， （3）所述金屬氧化物層[C]與所述透明底漆層[B]直接接觸； （4）相對於所述金屬氧化物層[C]所含的金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和，所述金屬氧化物層[C]所含的錫的含有質量%為50%以上且90%以下； （5）相對於所述金屬氧化物層[C]所含的金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和，所述金屬氧化物層[C]所含的鋅的含有質量%為10%以上且50%以下。
- 如申請專利範圍第1項至第6項中任一項所述的多層積層基板，其中所述高折射率金屬氧化物層[E]滿足以下的（6）、（7）及（8）， （6）所述高折射率金屬氧化物層[E]與所述保護層[F]直接接觸； （7）相對於所述高折射率金屬氧化物層[E]所含的金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和，所述高折射率金屬氧化物層[E]所含的錫的含有質量%為50%以上且90%以下； （8）相對於所述高折射率金屬氧化物層[E]所含的金屬元素、半金屬元素及半導體元素的總和，所述高折射率金屬氧化物層[E]所含的鋅的含有質量%為10%以上且50%以下。
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