TWI482832B - 半導體用黏合劑組成物及包含該組成物之黏合膜 - Google Patents

半導體用黏合劑組成物及包含該組成物之黏合膜 Download PDF

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Description

半導體用黏合劑組成物及包含該組成物之黏合膜 發明領域
本發明係有關於一種半導體用黏合劑組成物及包含此組成物之一種黏合膜。更特別地，本發明係有關於一種半導體用黏合膜，其中，於一固化方法，其包含於範圍從120℃至130℃之溫度持續1至20分鐘之第一階段，於範圍從140℃至150℃之溫度持續1至10分鐘之第二階段，於範圍從160℃至180℃之溫度持續30秒至10分鐘之第三階段，及於範圍從160℃至180℃之溫度持續10分鐘至2小時之第四階段，黏合膜具有於第一階段之DSC固化率係總固化率之40%或更少，於第四階段之DSC固化率係比次第三階段之DSC固化率高30%至60%，及於第二及第三階段之每一者之DSC固化率係比其等之一先前階段之DSC固化率高5%或更多。
 相關技藝說明
現今，一般多晶片封裝(MCP)用之一晶粒黏貼膜(DAF)一般係接受於100℃至120℃溫度之晶粒接合方法，及於125℃至150℃溫度之晶粒黏貼固化方法約1小時。但 是，現今係企圖降低固化時間而不是固化溫度，其係藉由於125℃~150℃溫度使固化時間從約1小時降到少於1小時，而無惡化可靠度。
一般，於125℃~150℃溫度之晶粒黏貼固化方法期間，DAF於流動性增加，且固化係於填充在晶粒黏貼方法期間產生之孔隙時進行。於此情況，若流動性增加且足夠固化未被獲得，氣泡型孔隙會由於在固化密度足夠穩定增加前曝露於其後方法(引線接合、EMC(環氧製固化)等期間之高溫而產生。此等氣泡型孔隙於熱方法期間膨脹或增加，且由於諸如EMC模製後之回流的熱方法期間之熱沖擊而另外膨脹，因此，造成可靠度問題，諸如，DAF之爆米花式破裂及膨脹。當具有快速固化特性之固化加速劑被用於抑制氣泡型孔隙之此等特性時，用於降低固化時間之固化率增加。但是，於此情況，首先，製造DAF之乾燥階段之溫度時之反應安定性降低，其次，DAF之模量由於起始階段之快速反應性而增加，因此，造成晶粒黏貼固化方法之間隙填充及孔隙移除特性惡化。此外，起始階段之高固化率造成DAF內部溫度增加，其係由於DAF內部之激烈放熱固化反應，且產生氣泡型孔隙之問題由於此熱沖擊而變嚴重。
為避免此等問題，需要具有下列特性之一固化系統。首先，選用於固化系統之一固化加速劑能於125~150℃持續少於1小時之固化時間確保足夠固化率。即，固化加速劑能使起始晶粒黏貼固化方法之固化率達總固化率之 10~40%，以確保經由其後熱方法能保障DAF可靠度之最小固化率，及提供經由其後熱方法以逐步方式增加之固化率。其次，因為藉由固化加速劑之固化反應係經由個別熱方法以逐步增加之固化率發生，其包括於125℃持續20分鐘之固化方法，於150℃持續5分鐘之引線接合方法，及於175℃持續1分鐘之EMC模製方法，於125℃持續10分鐘之固化方法之固化率係總固化率(100%)之40%或更少，且引線接合方法及EMC方法之每一者具有一般係以逐步方式增加之固化率，因此，避免因於藉由DAF內之激烈放熱固化反應增加DAF內部溫度而膨脹及產生孔隙。
韓國專利第1019754號案揭示一種半導體用黏合膜，其使用二種具有不同反應溫度範圍之固化加速劑，以藉由賦予殘餘固化率而於EMC模製時移除孔隙，即使於後晶粒黏貼固化後。此外，韓國專利第0980383號案揭示一種黏合劑，其包含一具有相對較低固化溫度之組成物，及一具有相對較高固化溫度之組成物，以調整固化率。但是，此等專利文獻揭示之黏合膜於晶粒黏貼後之爐固化方法進行過度固化，或於PMC方法具有不足之殘餘固化率，使得孔隙之產生及膨脹不能被抑制。
 發明概要
本發明一方面係提供一種半導體用黏合劑組成物及包含此組成物之一種黏合膜，其能使固化率以逐步方式增加，藉此，抑制由於藉由激烈放熱固化反應造成之DAF 內部溫度增加造成之孔隙膨脹及產生。
本發明另一方面係提供一種半導體用黏合劑組成物及包含此組成物之一種黏合膜，其能使固化反應依據熱方法逐漸進行，藉此避免孔隙產生，同時於黏合及耐回流測試提供優異結果。
本發明另一方面係提供一種半導體用黏合劑組成物及包含此組成物之一種黏合膜，其於160℃至180℃持續30秒至10分鐘之第三階段(即，於EMC模製方法)具有少於20%之孔隙比率。
本發明一方面提供一種半導體用黏合膜，其中，於一固化方法，其包含於範圍從120℃至130℃之溫度持續1至20分鐘之第一階段，於範圍從140℃至150℃之溫度持續1至10分鐘之第二階段，於範圍從160℃至180℃之溫度持續30秒至10分鐘之第三階段，及於範圍從160℃至180℃之溫度持續10分鐘至2小時之第四階段，黏合膜具有於第一階段之DSC固化率係總固化率之40%或更少，於第四階段之DSC固化率係比於第三階段之DSC固化率高30%至60%，且於第二階段及第三階段之每一者之DSC固化率係比其等之一先前階段之DSC固化率高5%或更多。
於某些實施例，於第一階段之DSC固化率可為總固化率之40%或更少，於第二階段之DSC固化率可為比於第一階段之DSC固化率高5%至50%，於第三階段之DSC固化率可為比於第二階段之DSC固化率高5%至25%，且於第四階段之DSC固化率可為比於第三階段之DSC固化率高30% 至60%。
本發明另一方面提供一種半導體用之黏合膜，其於120℃至130℃持續1至20分鐘及於140℃至150℃持續1至10分鐘之依序固化後，具有少於10%之孔隙比率，及於120℃至130℃持續1至20分鐘，於140℃至150℃持續1至10分鐘，及於160℃至180℃持續30秒至10分鐘之依序固化後，具有少於20%之孔隙比率。為計算於120℃至130℃持續1至20分鐘及於140℃至150℃持續1至10分鐘之依序固化後之孔隙比率，製得含有少於1%殘餘溶劑之一半導體黏合劑組成物係於60℃層合於玻璃載片間，形成一50~60 um厚之黏合層，其轉而於一爐內於120℃至130℃持續1至20分鐘及於一熱板上於140℃至150℃持續1至10分鐘而依序乾燥。然後，經固化之黏合層使用一顯微鏡(25x放大率)照相，經由影像分析使與測量區域相關之孔隙面積數位化。
孔隙比率=(孔隙面積/總面積)x 100
再者，為計算於120℃至130℃持續1至20分鐘，於140℃至150℃持續1至10分鐘，及於160℃至180℃持續30秒至10分鐘之依序固化後之孔隙比率，製得含有少於1%殘餘溶劑之一半導體黏合劑組成物於60℃層合於玻璃載片間，形成一50~60 um厚黏合層，其轉而於一爐內於120℃至130℃持續1至20分鐘，於一熱板上於140℃至150℃持續1至10分鐘，及於160℃至180℃持續30秒至10分鐘之依序固化。然後，經固化之黏合層使用一顯微鏡(25x放大率)照相，經由影像分析使與測量區域有關之孔隙面積數位化。
孔隙比率=(孔隙面積/總面積)x 100
本發明之另一方面提供一種半導體用黏合劑組成物，包含：一熱塑性樹脂；一環氧樹脂；至少一選自一酚類固化樹脂及一胺固化樹脂之固化樹脂；一以化學式(1)或(2)表示之咪唑固化加速劑；及一填料。
其中，R1 係氫或一C1 -C12 烷基基團，R2 係氫或一C1 -C6 烷基基團，R3 係一與可為未經取代或以一至三個選自COOH及NH2 之取代基取代之一芳基或雜芳基基團結合之C1 -C6 烷基基團。
其中，R係一C1 -C14 烷基基團或一苯基基團，且n係範圍從1至6之整數。
本發明之另一方面提供一種半導體用黏合劑組成物，其包括一熱塑性樹脂、一環氧樹脂、一固化劑，及一固化加速劑，其中，以固體含量而言，熱塑性樹脂之量係少於或等於環氧樹脂及固化劑之量的總和，且固化加速 劑係以化學式(1)或(2)表示之一咪唑固化加速劑。
其中，R1 係氫或一C1 -C12 烷基基團，R2 係氫或一C1 -C6 烷基基團，R3 係一與可為未經取代或以一至三個選自COOH及NH2 之取代基取代之一芳基或雜芳基基團結合之C1 -C6 烷基基團。
其中，R係一C1 -C14 烷基基團或一苯基基團，且n係範圍從1至6之整數。
依據本發明之半導體用黏合膜能使固化率以逐步方式增加，藉此，抑制由於藉由激烈放熱固化反應造成之DAF內部溫度增加之孔隙膨脹及產生。
依據本發明之半導體用黏合膜能使固化反應依據熱方法逐漸進行，藉此，避免孔隙產生，同時於黏合及耐回流測試提供優異結果。
依據本發明之半導體用之黏合劑組成物及膜展現以逐步方式增加之一固化型式，藉此，於160℃至180℃ 持續30秒至10分鐘之第三階段(即，於EMC模製方法)提供少於20%之孔隙比率。
 發明詳細說明
本發明之實施例現將詳細說明。需瞭解下列實施例僅係提供作為例示說明，且不以任何方式被作為限制本發明而闡釋。除非其它特定外，於整份說明書，每一組份之量係關於固體含量而言。
本發明之一方面係有關於一種半導體用黏合膜，其中，於一固化方法，其包含於範圍從120℃至130℃之溫度持續1至20分鐘之第一階段，於範圍從140℃至150℃之溫度持續1至10分鐘之第二階段，於範圍從160℃至180℃之溫度持續30秒至10分鐘之第三階段，及於範圍從160℃至180℃之溫度持續10分鐘至2小時之第四階段，黏合膜具有於第一階段之DSC固化率係總固化率之40%或更少，於第四階段之DSC固化率係比於第三階段之DSC固化率高30%至60%，且於第二階段及第三階段之每一者之DSC固化率係比其等之一先前階段之DSC固化率高5%或更多。
此外，於此固化方法，其包含於範圍從120℃至130℃之溫度持續1至20分鐘之第一階段，於範圍從140℃至150℃之溫度持續1至10分鐘之第二階段，於範圍從160℃至180℃之溫度持續30秒至10分鐘之第三階段，及於範圍從 160℃至180℃之溫度持續10分鐘至2小時之第四階段，於第一階段之DSC固化率可為總固化率之40%或更少，於第二階段之DSC固化率可為比於第一階段之DSC固化率高5%至50%，於第三階段之DSC固化率可為比於第二階段之DSC固化率高5%至25%，且於第四階段之DSC固化率可為比於第三階段之DSC固化率高30%至60%。
第一至第四階段個別模擬於製造半導體之一晶片結合方法、一引線接合方法、一環氧模製固化方法，及一後模製固化方法。更特別地，於範圍從120℃至130℃之溫度持續1至20分鐘之第一階段模擬晶粒黏貼後之一爐固化方法，於範圍從140℃至150℃之溫度持續1至10分鐘之第二階段模擬於一熱板上之一引線結合方法，於範圍從160℃至180℃之溫度持續30秒至10分鐘之第三階段模擬一環氧模製固化(EMC)方法，且於範圍從160℃至180℃之溫度持續10分鐘至2小時之第四階段模擬一後模製固化(PMC)方法。
依據本發明之半導體用黏合膜能使DSC固化率以逐步方式從第一階段增加至第四階段，藉此，每一階段所需之最小固化率被確保，同時維持其後熱方法所需之固化率，藉此，抑制由於藉由激烈放熱固化反應造成之DAD內部溫度增加之孔隙膨脹及產生。
特別地，依據本發明之半導體用黏合膜於每一階段具有一特性DSC固化率型式，其中，於第一階段之黏合膜之DSC固化率係總固化率之40%或更少，於第四階段之黏 合膜之DSC固化率係比於第三階段之DSC固化率高30%至60%，且於第二階段及第三階段之每一者之黏合膜之DSC固化率係比其等之一先前階段之DSC固化率高5%或更多。更佳地，於第一階段之黏合膜之DSC固化率係總固化率之40%或更少，於第二階段之黏合膜之DSC固化率係比於第一階段之固化率高5%至50%，於第三階段之黏合膜之DSC固化率係比於第二階段之固化率高5%至25%，於第四階段之黏合膜之DSC固化率係比於第三階段之固化率高30%至60%。
於第一階段之DSC固化率可為總固化率之40%或更少。
更佳地，於第一階段之DSC固化率係總固化率之10%至40%。每一固化率係用以確保一其後熱方法中半導體用之黏合膜之可靠度所需之最小固化率。
於第二階段之DSC固化率可為比於第一階段之固化率高5%或更多，較佳係比於第一階段之固化率高5%至50%。一般，於第一階段之晶粒黏貼固化期間，黏合膜於流動性增加，且固化係於填充於晶粒黏點時產生之孔隙時進行。此時，若足夠固化未與流動性增加一起獲得，孔隙會由於在固化密度足夠地穩定增加前曝露於其後方法(引線接合、EMC等)之高溫而產生。於本發明，於第二階段之DSC固化率可設定為比於第一階段之固化率高5%至50%，藉此，使包括氣泡型孔隙之孔隙的產生及膨脹達最小。
於第三階段之DSC固化率可比於第二階段之固 化率高5%或更多，較佳係比於第二階段之固化率高5%至25%。較佳地，於第三階段之DSC固化率係比於第二階段之固化率高18%或更少。
於第四階段之DSC固化率可比於第三階段之固化率高30%至60%。較佳地，於第四階段之DSC固化率可比於第三階段之固化率高40%至60%。
當於第四階段之DSC固化率比於第三階段之固化率高30%至60%，可藉由賦予PMC方法殘餘固化率而達成有效移除孔隙。
依據本發明之半導體用黏合膜包含以化學式(1)或(2)表示之一咪唑固化加速劑。
其中，R1 係氫或一C1 -C12 烷基基團，R2 係氫或一C1 -C6 烷基基團，R3 係一與可為未經取代或以一至三個選自COOH及NH2 之取代基取代之一芳基或雜芳基基團結合之C1 -C6 烷基基團。
其中，R係一C1 -C14 烷基基團或一苯基基團，且n係範圍從1至6之整數。
較佳地，於化學式(1)，R1 係一C1 -C12 烷基基團，R2 係氫或一C1 -C4 烷基基團，且R3 係與以一至三個NH2 取代基取代之一雜芳基基團結合之一C1 -C4 烷基基團。更佳地，於化學式(1)，R1 係氫、甲基，或乙基，R2 係氫、甲基，或乙基，且R3 係與一以二個NH2 取代基取代之雜芳基基團結合之乙基。更佳地，雜芳基係三唑。較佳地，於化學式(2)，R係一苯基或C8 至C10 烷基基團。
特別較佳地，適用於本發明之咪唑固化加速劑可選自由下列化合物所構成之族群：
於此處使用時，"芳基"一辭係可與"芳基基團"互換，且係指含有一個單環狀或多環狀之環之一同素環芳香族基基團。芳基基團之例子包括苯基、聯苯基、萘基、菲基、蒽基、四氫化萘基、芴基、茚基，及茚滿基，每一者選擇性地以一或多個取代基取代，且不限於此。
於此處使用時，"雜芳基"一辭係可與"雜芳基基團"一辭互換，且係指含有一單環狀或多環狀之環的一芳香族雜環狀基團。於結合環系統，一或多個雜原子可僅存在於一單環，或可存在於二或更多個環。雜芳基基團之例子包括苯并噻基、苯并烷基、喹唑啉基、喹啉基、異喹啉基、喹啉基、吡啶基、吡咯基、唑基、吲哚基、噻吩基、三唑，及四唑，且不限於此等。雜原子獨立地係選自氧、硫，及氮。
本發明之另一方面係有關於一種半導體用黏合劑組成物，其包含一熱塑性樹脂；一環氧樹脂；至少一選自酚類固化樹脂及胺固化樹脂之固化樹脂；及一填料。
其中，R1 係氫或一C1 -C12 烷基基團，R2 係氫或一C1 -C6 烷基基團，R3 係一與可為未經取代或以一至三個選自COOH及NH2 之取代基取代之一芳基或雜芳基基團結合之C1 -C6 烷 基基團。
其中，R係一C1 -C14 烷基基團或一苯基基團，且n係範圍從1至6之整數。
於此方面，以固體含量而言，以100重量份之黏合劑組成物為基準，半導體用黏合劑組成物包含：(a)10至60重量份之熱塑性樹脂；(b)15至40重量份之環氧樹脂；(c)5至25重量份之至少一選自酚類固化樹脂及胺固化樹脂之固化樹脂；(d)0.05至10重量份之以化學式(1)或(2)表示之咪唑固化加速劑；及(e)1至30重量份之填料。
本發明之另一方面係有關於一種半導體用黏合劑組成物，包含一熱塑性樹脂、一環氧樹脂、一固化劑，及一固化加速劑，其中，以固體含量而言，熱塑性樹脂之量係少於或等於環氧樹脂及固化劑之量的總和，且固化加速劑係具化學式(1)或(2)之一咪唑固化加速劑。
本發明之另一方面係有關於一種半導體用黏合膜，其於120℃至130℃持續1至20分鐘及於140℃至150℃持續1至10分鐘之依序固化後具有少於10%之孔隙比率，及於120℃至130℃持續1至20分鐘，於140℃至150℃持續1至10分鐘，及於160℃至180℃持續30秒至10分鐘之依序固化後具有少於20%之孔隙比率。較佳地，黏合膜於120℃至 130℃持續1至20分鐘及於140℃至150℃持續1至10分鐘之依序固化後具有少於5%之孔隙比率，且於120℃至130℃持續1至20分鐘，於140℃至150℃持續1至10分鐘，及於160℃至180℃持續30秒至10分鐘之依序固化後具有少於10%之孔隙比率。
一般，若黏合膜於140℃至150℃持續1至10分鐘且於160℃至180℃持續30秒至10分鐘之固化時具有不足夠固化密度，黏合膜內之水分及低分子量材料會由於熱方法之溫度增加而蒸發及沸騰，因此，產生氣泡型孔隙。於本發明，黏合膜能使固化率以逐步方式增加以改良每一階段所需之固化密度，藉此，使包括氣泡型孔隙之孔隙的產生達最小。因此，依據本發明，黏合膜具有少於20%，較佳係少於10%之孔隙比率，即使包含氣泡型孔隙之孔隙於黏合膜內產生。
換言之，依據本發明之黏合膜能使固化率以逐步方式增加，藉此，避免於引線結合及EMC方法期間孔隙產生及擴展。
依據本發明，半導體用黏合膜於120℃晶片接合1秒，其後於120℃至130℃持續1至20分鐘及於140℃至150℃持續1至10分鐘之依序固化後，具有1 kgf/晶片或更多之晶粒剪切強度。此外，半導體用黏合膜於120℃晶片結合1秒，其後於120℃至130℃持續1至20分鐘，於140℃至150℃持續1至10分鐘，於160℃至180℃持續30秒至10分鐘，及於160℃至180℃持續10分鐘至2小時之依序固化，及於260℃回流三 次後，具有10.0 kgf/晶片或更多之晶粒剪切強度。
其次，半導體用黏合劑組成物之每一組份，諸如，聚合物樹脂、環氧樹脂、固化劑，及固化加速劑，將詳細說明。
熱塑性樹脂
適用於黏合劑組成物之熱塑性樹脂的例子可包括聚醯亞胺樹脂、聚苯乙烯樹脂、聚乙烯樹脂、聚酯樹脂、聚醯胺樹脂、丁二烯橡膠、丙烯系橡膠、(甲基)丙烯酸酯樹脂、胺甲酸酯樹脂、聚苯醚樹脂、聚醚醯亞胺樹脂、苯氧樹脂、聚碳酸酯樹脂、聚苯醚樹脂、經改質之聚苯醚樹脂，及其等之混合物，且不限於此等。較佳地，熱塑性樹脂含有一環氧基團。於某些實施例，含有環氧基團之(甲基)丙烯系共聚物可作為熱塑性樹脂。
熱塑性樹脂可具有-30℃至80℃，較佳係5℃至60℃，更佳係5℃至35℃之玻璃轉移溫度。熱塑性樹脂於此範圍內，組成物可確保高流動性以展現優異之孔隙移除能力，且提供高黏合性及可靠度。
於某些實施例，熱塑性樹脂可具有50,000克/莫耳至5,000,000克/莫耳之重量平均分子量。
以固體含量而言，以100重量份之黏合劑組成物為基準，熱塑性樹脂可以10至40重量份之量存在，較佳係15~35重量份，更佳係20~30重量份。當熱塑性樹脂之量少於10重量份，以孔隙產生及可靠度而言係非欲所欲的。
再者，熱塑性樹脂(A)對環氧樹脂(B)及固化劑(C) 之混合物的重量比率可為(A)(B)+(C)。於此範圍內，孔隙產生可有利地被抑制。
環氧樹脂
環氧樹脂係可固化且用以賦予組成物黏合性。環氧樹脂可為液體環氧樹脂、固體環氧樹脂，或其等之混合物。
適合液體環氧樹脂之例子包括雙酚A型液體環氧樹脂、雙酚F型液體環氧樹脂、三或更多官能性之液體環氧樹脂、經橡膠改質之液體環氧樹脂、經胺甲酸酯改質之液體環氧樹脂、經丙烯系改質之液體環氧樹脂，及光敏性液體環氧樹脂。此等液體環氧樹脂可單獨或以其等之混合物使用。更佳地，使用雙酚A型液體環氧樹脂。
液體環氧樹脂可具有約100 g/eq.至約1500 g/eq.之環氧當量。液體環氧樹脂較佳係具有從約150 g/eq.至約800 g/eq.，更佳係從約150 g/eq.至約400 g/eq.之環氧當量。於此範圍內，可獲得具有良好黏合性及耐熱性同時維持玻璃轉移溫度之固化產物。
液體環氧樹脂具有範圍從100至1,000克/莫耳之重量平均分子量。以高流動性而言，此範圍係有利。
固體環氧樹脂可為於室溫係固體或似固體者，且具有一或多個官能基團。固體環氧樹脂可具有30℃至100℃之軟化點(Sp)。適合固體環氧樹脂之例子包括雙酚環氧樹脂、酚醛清漆環氧樹脂、鄰-甲酚酚醛清漆環氧樹脂、多官能性環氧樹脂、胺環氧樹脂、雜環環氧樹脂、經取代之環 氧樹脂、以萘酚為主之環氧樹脂、以聯苯為主之環氧樹脂，及其等之衍生物。
可購得之固體環氧樹脂包括下列。雙酚環氧樹脂之例子包括YD-017H、YD-020、YD020-L、YD-014、YD-014ER、YD-013K、YD-019K、YD-019、YD-017R、YD-017、YD-012、YD-011H、YD-011S、YD-011、YDF-2004、YDF-2001(Kukdo Chemical Co.,Ltd.)等。酚醛清漆環氧樹脂之例子包括EPIKOTE 152及EPIKOTE 154(Yuka Shell Epoxy Co.,Ltd.)；EPPN-201及EPPN-501H(Nippon Kayaku Co.,Ltd.)；DN-483(Dow Chemical Company)；YDPN-641、YDPN-638A80、YDPN-638、YDPN-637、YDPN-644、YDPN-631(Kukdo Chemical Co.,Ltd.)等。鄰-甲酚酚醛清漆環氧樹脂之例子包括：YDCN-500-1P、YDCN-500-2P、YDCN-500-4P、YDCN-500-5P、YDCN-500-7P、YDCN-500-8P、YDCN-500-10P、YDCN-500-80P、YDCN-500-80PCA60、YDCN-500-80PBC60、YDCN-500-90P、YDCN-500-90PA75(Kukdo Chemical Co.,Ltd.)；EOCN-102S、EOCN-103S、EOCN-104S、EOCN-1012、EOCN-1025、EOCN-1027(Nippon Kayaku Co.,Ltd.)；YDCN-701、YDCN-702、YDCN-703、YDCN-704(Tohto Kagaku Co.,Ltd.)；Epiclon N-665-EXP(Dainippon Ink and Chemicals,Inc.)等。雙酚清漆環氧樹脂之例子包括KBPN-110、KBPN-120、KBPN-115(Kukdo Chemical Co., Ltd.)等。多官能性環氧樹脂之例子包括Epon 1031S(Yuka Shell Epoxy Co.,Ltd.)；Araldite 0163(Ciba Specialty Chemicals)；Detachol EX-611、Detachol EX-614、Detachol EX-614B、Detachol EX-622、Detachol EX-512、Detachol EX-521、Detachol EX-421、Detachol EX-411、Detachol EX-321(NAGA Celsius Temperature Kasei Co.,Ltd.)；EP-5200R、KD-1012、EP-5100R、KD-1011、KDT-4400A70、KDT-4400、YH-434L、YH-434、YH-300(Kukdo Chemical Co.,Ltd.)等。胺環氧樹脂之例子包括EPIKOTE 604(Yuka Shell Epoxy Co.,Ltd.)；YH-434(Tohto Kagaku Co.,Ltd.)；TETRAD-X及TETRAD-C(Mitsubishi Gas Chemical Company Inc.)；ELM-120(Sumitomo Chemical Industry Co.,Ltd.)等。雜環環氧樹脂之例子包括PT-810(Ciba Specialty Chemicals)。經取代之環氧樹脂的例子包括：ERL-4234、ERL-4299、ERL-4221、ERL-4206(UCC Co.,Ltd.)等。萘酚環氧樹脂的例子包括：Epiclon HP-4032、Epiclon HP-4032D、Epiclon HP-4700，及Epiclon HP-4701(Dainippon Ink and Chemicals,Inc.)。非酚類之環氧樹脂的例子包括YX-4000H(Japan Epxoy Resin)、YSLV-120TE、GK-3207(Nippon steel chemical)、NC-3000(Nippon Kayaku)等。此等環氧樹脂可單獨或以混合物使用。
以固體含量而言，以100重量份之黏合膜組成物為基準，環氧樹脂可以15至40重量份，較佳係20至35重量份存在。於此範圍內，可達成高可靠度及優異機械性質。
固化劑
適用於此黏合劑組成物之固化劑可包括選自酚類固化劑及胺固化劑之至少一者。
雖然此項技藝已知之任何酚類固化劑可不受限地使用，但於單一分子中含有二或更多個酚羥基基團且於水解時展現優異耐電解腐蝕性之雙酚樹脂，諸如，雙酚A、雙酚F、雙酚S等；酚醛清漆樹脂；雙酚A酚醛清漆樹脂；及酚類樹脂，諸如，二甲苯、甲酚酚醛清漆、聯苯樹脂等。較佳地，可使用酚醛清漆樹脂或雙酚A酚醛清漆樹脂。可購得之酚類固化劑的例子包括H-1、H-4、HF-1M、HF-3M、HF-4M，及HF-45(Meiwa Plastic Industries Co.,Ltd.)；對二甲苯酚類固化劑之例子包括MEH-78004S、MEH-7800SS、MEH-7800S、MEH-7800M、MEH-7800H、MEH-7800HH，及MEH-78003H(Meiwa Plastic Industries Co.,Ltd.)、PH-F3065(Kolong Industries Co.,Ltd.)；聯苯固化劑之例子包括MEH-7851SS、MEH-7851S、MEH-7851M、MEH-7851H、MEH-78513H、MEH-78514H(Meiwa Plastic Industries Co.,Ltd.)，及KPH-F4500(Kolong Industries Co.,Ltd.)；且三苯基甲基固化劑之例子包括MEH-7500、MEH-75003S、MEH-7500SS、MEH-7500S、MEH-7500H(Meiwa Plastic Industries Co.,Ltd.)等。此等可單獨或以其等之混合物使用。
以固化率調整而言，胺固化劑可為芳香族胺固化劑。較佳地，胺固化劑係於單一分子內具有二或更多個胺 基團之芳香族化合物，且不限於此等，且係以，例如，化學式3至7表示。
其中，A係一單鍵或係選自由-CH2 -、-CH2 CH2 -、-SO2 -、-NHCO-、-C(CH3 )2 -，及-O-所構成之族群；且R1 至R10 每一者獨立地係氫、一C1 -C4 烷基基團、一C1 -C4 烷氧基基團，及胺基團，附帶條件係R1 至R10 包含至少二個胺基團。
其中，R11 至R18 包含至少一或多個胺基團，且係一C1 至C4 烷基基團、一烷氧基基團、一羥基基團、一氰化物基團，或鹵素。
其中，Z1 係氫、一C1至C4烷基基團、一烷氧基基團，或一羥基基團；R19 至R33 包含至少一或多個胺基團，且係氫、一C1 至C4 烷基基團、一烷氧基基團、一羥基基團、一 氰化物基團，或鹵素。
其中，R34 至R41 包含至少一或多個胺基團，且係氫、一C1 至C4 烷基基團、一烷氧基基團、一羥基基團、一氰化物基團，或鹵素。
其中，X3 係選自由-CH2 -、-NH-、-SO2 -、-S-，及-O-所構成族群之一者；且R42 至R49 包含至少一或多個胺基團，且係氫、一C1 至C4 烷基基團、一烷氧基基團、一羥基基團、一氰化物基團，或鹵素。
具化學式3之固化劑的例子包括3,3'-二胺基聯苯胺、4,4'-二胺基二苯基甲烷、4,4'或3,3'-二胺基二苯基碸、4,4'-二胺基二苯基酮、對苯二胺、間苯二胺、間甲苯二荌、4,4'-二胺基二苯基醚、4,4'或3,3'-二胺基二苯基酮、1,4'或1,3'-雙(4或3-胺基異丙苯基)苯、1,4'雙(4或3-胺基苯氧基)苯、2,2'-雙[4-(4或3-胺基苯氧基)苯基]丙烷、雙[4-(4或3-胺基苯氧基)苯基]碸、2,2'-雙[4-(4或3-胺基苯氧基)苯基]六氟碸、2,2'-雙[4-(4或3-胺基苯氧基)苯基]六氟丙烷、4,4'-二胺 基-3,3',5,5'-四丁基二苯基酮、4,4'-二胺基-3,3',5,5'-四乙基二苯基酮、4,4'-二胺基-3,3',5,5'-四正亞丙基二苯基酮、4,4'-二胺基-3,3',5,5'-四異丙基二苯基酮、4,4'-二胺基-3,3',5,5'-四甲基二苯基酮、4,4'-二胺基-3,3',5,5'-四正丙基二苯基甲烷、4,4'-二胺基-3,3'5,5-四甲基二苯基甲烷、4,4'-二胺基-3,3'5,5'-四異丙基二苯基甲烷、4,4'-二胺基-3,3'5,5'-四乙基二苯基甲烷、4,4'-二胺基-3,3'-二甲基-5,5'-二乙基二苯基甲烷、4,4'-二胺基-3,3'-二甲基-5,5'-二異丙基二苯基甲烷、4,4'-二胺基-3,3'-二乙基-5,5'-二乙基二苯基甲烷、4,4'-二胺基-3,5'-二甲基-3',5'-二乙基二苯基甲烷、4,4'-二胺基-3,5-二甲基-3',5'-二異丙基二苯基甲烷、4,4'-二胺基-3,5-二乙基-3',5'-二丁基二苯基甲烷、4,4'-二胺基-3,5-二異丙基-3',5'-二丁基二苯基甲烷、4,4'-二胺基-3,3'-二異丙基-5,5'-二丁基二苯基甲烷、4,4'-二胺基-3,3'-二甲基-5',5'-二丁基二苯基甲烷、4,4'-二胺基-3,3'-二乙基-5',5'-二丁基二苯基甲烷、4,4'-二胺基-3,3'-二甲基二苯基甲烷、4,4'-二胺基-3,3'-二乙基二苯基甲烷、4,4'-二胺基-3,3'-二正丙基二苯基甲烷、4,4'-二胺基-3,3'-二異丙基二苯基甲烷、4,4'-二胺基-3,3'-二丁基二苯基甲烷、4,4'-二胺基-3,3',5-三甲基二苯基甲烷、4,4'-二胺基-3,3',5-三乙基二苯基甲烷、4,4'-二胺基-3,3',5-三正丙基二苯基甲烷、4,4'-二胺基-3,3',5-三異丙基二苯基甲烷、4,4'-二胺基-3,3',5-三丁基二苯基甲烷、4,4'-二胺基-3-甲基-3'-乙基二苯基甲烷、4,4'-二胺基-3-甲基-3'-異丙基二苯基甲烷、4,4'-二胺基-3-甲基-3'-丁基二苯基甲烷、4,4'-二胺基-3-異丙基 -3'-丁基二苯基甲烷、2,2-雙(4-胺基-3,5-二甲基苯基)丙烷、2,2-雙(4-胺基-3,5-二乙基苯基)丙烷、2,2-雙(4-胺基-3,5-二正丙基苯基)丙烷、2,2-雙(4-胺基-3,5-二異丙基苯基)丙烷、2,2-雙(4-胺基-3,5-二丁基苯基)丙烷、4,4'-二胺基-3,3',5,5'-四甲基二苯基苯甲醯苯胺、4,4'-二胺基-3,3',5,5'-四乙基二苯基苯甲醯苯胺、4,4'-二胺基-3,3',5,5'-四正丙基二苯基苯甲醯苯胺、4,4'-二胺基-3,3',5,5'-四異丙基二苯基苯甲醯苯胺、4,4'-二胺基-3,3',5,5'-四丁基二苯基苯甲醯苯胺、4,4'-二胺基-3,3',5,5'-四甲基二苯基碸、4,4'-二胺基-3,3',5,5'-四乙基二苯基碸、4,4'-二胺基-3,3',5,5'-四正丙基二苯基碸、4,4'-二胺基-3,3',5,5'-四異丙基二苯基碸、4,4'-二胺基-3,3',5,5'-四甲基二苯基醚、4,4'-二胺基-3,3',5,5'-四乙基二苯基醚、4,4'-二胺基-3,3',5,5'-四正丙基二苯基醚、4,4'-二胺基-3,3',5,5'-四異丙基二苯基醚、4,4'-二胺基-3,3',5,5'-四丁基二苯基醚、3,3'-二胺基二苯基酮、3,4-二胺基二苯基酮、3,3'-二胺基二苯基醚、3,3'-二胺基二苯基甲烷、3,4'-二胺基二苯基甲烷、2,2'-二胺基-1,2-二苯基乙烷或4,4'-二胺基-1,2-二苯基乙烷、2,4-二胺基二苯基胺、4,4'-二胺基八氟聯苯、鄰-二甲氧苯胺等。
具化學式4之固化劑之例子包括1,5-二胺基萘、1,8-二胺基萘、2,3-二胺基萘等。具化學式5之固化劑的例子包括p,p’,p”-三胺三苯甲醇等。具化學式6之固化劑的例子包括1,2-二胺基蒽醌、1,4-二胺基蒽醌、1,5-二胺基蒽醌、2,6-二胺基蒽醌、1,4-二胺基-2,3-二氯蒽醌、1,4-二胺基-2,3-二 氰基-9,10-蒽醌、1,4-二胺基-4,8-二羥基-9,10-蒽醌等。具化學式7之固化劑的例子包括3,7-二胺基-2,8-二甲基二苯并噻吩碸、2,7-二胺基芴、3,6-二胺基咔唑等。
固化加速劑
半導體用黏合劑組成物包含以化學式(1)或(2)表示之一固化加速劑。
其中，R1 係氫或一C1 -C12 烷基基團，R2 係氫或一C1 -C6 烷基基團，R3 係一與可為未經取代或以一至三個選自COOH及NH2 之取代基取代之一芳基或雜芳基基團結合之C1 -C6 烷基基團。
其中，R係一C1 -C14 烷基基團或一苯基基團，且n係範圍從1至6之整數。
較佳地，於化學式(1)，R1 係氫或一C1 -C12 烷基基團，R2 係氫或一C1 -C6 烷基基團，且R3 係與一芳基或雜芳基 基團結合之乙基。此處，芳基或雜芳基基團係未經取代或以一或二個選自COOH及NH2 之取代基取代。更佳地，於化學式(1)，R1 係氫、甲基，或乙基，R2 係氫、甲基，或乙基，且R3 係與一以二個NH2 取代基取代之雜芳基基團結合之乙基。更佳地，雜芳基係三唑。較佳地，於化學式(2)，R係一苯基或C8 至C10 烷基基團。
特別較佳地，適用於本發明之咪唑固化加速劑可選自由下列化合物所構成之族群：
依據本發明，以化學式(1)或(2)表示咪唑固化加速劑可以與習知技藝已知之固化加速劑呈混合物而使用。 可與依據本發明之固化加速劑呈混合物使用之固化加速劑的例子包括三聚氰胺型固化劑、微膠囊型潛固化劑，及三苯基膦固化催化劑，且不限於此等。
以化學式(1)或(2)表示之可購得的咪唑固化加速劑之例子包括2MZ-A、2E4MZ-A及2PZCNS-PW(Asahi Kasei Corporation)，且不限於此。
以固體含量而言，以100重量份之黏合膜組成物為基準，固化加速劑可以0.05至10重量份之量存在，較佳係0.3至7重量份。於此固化加速劑範圍內，可達成高耐熱性、流動性，及連接性能，且不會造成環氧樹脂快速反應。
矽烷偶合劑
用於半導體的黏合劑組成物可進一步包含矽烷偶合劑。矽烷偶合劑係作為黏合促進劑，以於組成物摻合期間經由其間之化學偶合增強諸如填料之無機材料與有機材料表面間之黏合。
此項技藝已知之任何矽烷偶合劑可用於本發明之組成物，且其例子包括：含環氧基團之矽烷偶合劑，諸如，2-(3,4-環氧環己基)-乙基三甲氧基矽烷、3-環氧丙氧基三甲氧基矽烷，及3-環氧丙氧基丙基三乙氧基矽烷；含胺基團之矽烷偶合劑，諸如，N-2-(胺基乙基)-3-胺基丙基甲基二甲氧基矽烷、N-2-(胺基乙基)-3-胺基丙基三甲氧基矽烷、N-2-(胺基乙基)-3-胺基丙基三乙氧基矽烷、3-胺基丙基三甲氧基矽烷、3-胺基丙基三乙氧基矽烷、3-三乙氧基矽烷基-N-(1,3-二甲基亞丁基)丙胺，及N-苯基-3-胺基丙基三甲 氧基矽烷；含巰基之矽烷偶合劑，諸如，3-巰基丙基甲基二甲氧基矽烷，及3-巰基丙基三乙氧基矽烷；及含異氰酸酯之矽烷偶合劑，諸如，3-異氰酸酯丙基三乙氧基矽烷。此等矽烷偶合劑可單獨或以其等之混合物使用。
以固體含量而言，以100重量份之黏合劑組成物為基準，偶合劑可以0.01至5重量份，較佳係0.1至3重量份，更佳係0.5至2重量份存在。於此範圍內，可達成高黏合可靠度，且氣泡發生可降低。
填料
本發明之組成物可進一步包括填料。
適用於本發明之組成物的填料之例子包括：金屬粉末，諸如，金、銀、銅及鎳粉末；及非金屬，諸如，氧化鋁、氫氧化鋁、氫氧化鎂、碳酸鈣、碳酸鎂、矽酸鈣、矽酸鎂、氧化鈣、氧化鎂、氧化鋁、氮化鋁、二氧化矽、氮化硼、二氧化鈦、玻璃、氧化鐵，及陶瓷。較佳係使用二氧化矽。
填料的形狀及尺寸並無特別限制。球形二氧化矽或非結晶二氧化矽典型上被作為填料。二氧化矽之顆粒尺寸範圍可為從約5 nm至20 μm。
以固體含量而言，以100重量份之黏合劑組成物為基準，填料係以1至30重量份，較佳係5至25重量份之量存在。於此範圍內，可達成高流動性、成膜性質，及黏合性。
溶劑
黏合劑組成物可進一步包括溶劑。溶劑係用以降低黏合劑組成物之黏度，藉此，增進黏合劑膜形成。適用於黏合劑組成物之溶劑的特別例子包括有機溶劑，諸如，甲苯、二甲苯、丙二醇單甲醚乙酸酯、苯、丙酮、甲乙酮、四氫呋喃、二甲基甲醯胺，及環己酮，且不限於此等。
本發明之另一方面係有關於一種半導體用黏合膜，其包含依據本發明之黏合劑組成物。不需要特別裝置或設備用以使用依據本發明之黏恰劑組成物形成半導體用黏合膜，且此項技藝普遍所知之任何方法可用於製造此黏合膜。例如，個別之組份溶於一溶劑，且使用一珠磨機充份捏合，其後，將形成物沉積於一聚對苯二甲酸乙二酯(PET)膜，其接受脫離處理，且於100℃之爐內乾燥10~30分鐘，製備具有適合厚度之一黏合膜。
於一實施例，半導體用黏合膜可包括一基底膜、一黏合層、一結合層，及一保護膜，其等係以此順序依序堆疊。
黏合膜較佳係具有5 μm至200 μm之厚度，更佳係10 μm至100 μm。於此範圍內，黏合膜展現足夠黏合性，同時提供具經濟性之可行性。更佳地，黏合膜具有15 μm至60 μm之厚度。
本發明之另一方面係有關於一種半導體元件，其係使用依據本發明之半導體用黏合膜或依據本發明之半導體用黏合劑組成物連接。
其次，本發明參考下列範例將變得更明顯，且需 瞭解下列範例僅係提供作為例示說明，且非限制本發明範圍。
範例
範例1-3：製備半導體用黏合劑組成物
溶劑(環己烷)添加至如表1中所列示之一熱塑性樹脂、一環氧樹脂、一酚類固化劑、一固化加速劑、填料，及一矽烷偶合劑，使得溶液中之固體含量係40重量%，其後使用一珠磨機充份捏合，藉此，製備一半導體用黏合劑組成物。
比較例1-3：製備半導體用黏合劑組成物
除了表2中列示之某些組份外，半導體用黏合劑組成物係以與範例1至3相同方式製備。
範例及比較例使用之個別組份之說明係如下。
(A)熱塑性樹脂：SG-P3(Nagase Chemtex Co.,Ltd.)
(B1)環氧樹脂：YDCN-500-1P(Kukdo Chemical Co.,Ltd.)
(B2)環氧樹脂：EPPN-501H(Nippon Kayaku Co.,Ltd.)
(C1)酚類固化樹脂：HF-1M(Eq.：106,Meiwa Chemicals Co.,Ltd.)
(D1)固化加速劑：2E4MZ-A(Shikoku chemicals Co.,Ltd.)
(D2)固化加速劑：2PZCNS-PW(Shikoku chemicals Co.,Ltd.)
(D3)固化加速劑：2MZ-A(Shikoku chemicals Co.,Ltd.)
(D4)固化加速劑：TBZ(Shikoku chemicals Co.,Ltd.)
(D5)固化加速劑：2P4MZ(Shikoku chemicals Co.,Ltd.)
(D6)固化加速劑：2E4MZ(Shikoku chemicals Co.,Ltd.)
(E)矽烷偶合劑：KBM-403(Shinetsu Co.,Ltd.)
(F)球形二氧化矽：SO-25H,(ADMATECH)
製備黏合膜
範例1至3及比較例1至3製備之黏合劑組成物之每一者沉積於一PET膜上，其接受使用一塗敷器之脫離處 理，其後於100℃之爐內乾燥10~30分鐘，藉此，提供一60 um厚黏合膜。
實驗例：評估使用範例及比較例之黏合劑組成物製備之黏合膜之物理性質
使用範例1至3及比較例1至3之黏合劑組成物製備之黏合膜之每一者的物理性質係藉由下列方法評估，且結果係顯示於表2。
孔隙1：製得含有少於1%殘餘溶劑之半導體黏合劑組成物係於60℃層合於玻璃載片間，形成一50~60 um厚之黏合層，其轉而於一爐內於125℃持續10分鐘及於一熱板上於150℃持續5分鐘而依序乾燥。然後，經固化之黏合層使用一顯微鏡(25x放大率)照相，經由影像分析使與測量區域相關之孔隙面積數位化。
孔隙比率=(孔隙面積/總面積)x 100
孔隙2：製得含有少於1%殘餘溶劑之半導體黏合 劑組成物於60℃層合於玻璃載片間，形成一50~60 um厚黏合層，其轉而於一爐內於125℃持續10分鐘，於一熱板上於150℃持續5分鐘，及於170℃持續1分鐘之依序固化。然後，經固化之黏合層使用一顯微鏡(25x放大率)照相，經由影像分析使與測量區域有關之孔隙面積數位化。
孔隙比率=(孔隙面積/總面積)x 100
(3)每一階段之DSC固化率：DSC盤之重量使用製備之膜測量，且約0.4~1.0毫克之膜置於此盤。於記錄DSC盤重量後，此盤以蓋子閉合，且DSC固化率係於50℃~300℃之溫度範圍使用DSC測量。DSC固化範圍之測量使用以相同方式獲得之樣品，於膜塗覆後之起始階段，於125℃持續10分鐘之第一階段，於150℃持續5分鐘之第二階段，於175℃持續1分鐘之第三階段，及於175℃持續1小時之第四階段之熱處理後進行。
(4)晶粒剪切強度1：一530 μm厚之晶圓切成具有5 mm x 5 mm尺寸之晶片。此等晶片以每一黏合膜於60℃層合，轉而被切割而僅留下一接合部份。具有5x5 mm尺寸之一上晶片被置於具有10x10 mm尺寸之一晶圓上，其後，於一爐內於125℃固化10分鐘且於一熱板上於150℃固化5分鐘。然後，晶粒剪切強度於175℃測量。結果顯示於表2。
(5)晶粒剪切強度2：一530 μm厚之晶圓切成具有5 mm x 5 mm尺寸之晶片。此等晶片以每一黏合膜於60℃層合，轉而被切割而僅留下一接合部份。具有5x5 mm尺寸之一上晶片被置於具有10x10 mm尺寸之一晶圓上，其後於 120℃之一熱板上施加10 kgf之力量1秒以使晶片與晶圓黏貼，其後，於一爐內於125℃固化10分鐘，於一熱板上於150℃固化5分鐘，且於175℃固化1小時。製備之樣本於85℃/85%RH吸收水分168小時，且回流於最大溫度260℃進行三次。然後，晶粒剪切強度於250℃測量。結果顯示於表2。
(6)模製後之晶粒偏差：每一製備膜被置於暨一二氧化物層塗覆之一100 μm厚之晶圓上，且切成具有8x8 mm尺寸及10x10 mm尺寸之晶片。然後，晶片以二層與一QDP封裝物黏貼，其後於一爐內於125℃固化10分鐘且於一熱板上於150℃固化5分鐘。形成之封裝物以EMC(SG-8500BC,Cheil Industries,Korea)於175℃模製60秒。然後，晶粒偏差藉由超音波顯微鏡(SAT)觀察。離原始黏貼位置10%或更多之偏差被判定為偏差。
(7)耐回流性測試：每一製得之黏合膜係置於一100 μm厚晶圓上，且切成具有8x8 mm尺寸及10x10 mm尺寸之晶片。此等晶片以二層與一QDP封裝物黏貼。形成之封裝物以EMC(SG-8500BC,Cheil Industries,Korea)於175℃模製60秒，其後於一爐內於175℃後固化2小時。製得之樣本於85℃/85RH%吸收水分168小時，且回流係於最大260℃進行三次。然後，於樣本上觀察裂縫。
雖然某些實施例已結合圖式而提供，但對於熟習此項技藝者明顯地係此等實施例僅提供當作例示說明，且各種修改、改變、變化，及等效實施例可於未偏離本發明 之精神及範圍而進行。本發明之範圍需僅受限於所附之申請專利範圍及其等效物。

Claims (11)

  1. 一種半導體用黏合膜，其中，於一固化方法，其包含於範圍從120℃至130℃之溫度持續1至20分鐘之第一階段，於範圍從140℃至150℃之溫度持續1至10分鐘之第二階段，於範圍從160℃至180℃之溫度持續30秒至10分鐘之第三階段，及於範圍從160℃至180℃之溫度持續10分鐘至2小時之第四階段，該黏合膜具有於該第一階段之DSC固化率係總固化率之40%或更少，於該第四階段之DSC固化率係比於該第三階段之DSC固化率高30%至60%，及於該第二及第三階段之每一者之DSC固化率係比其等之一先前階段之DSC固化率高5%或更多。
  2. 如申請專利範圍第1項之黏合膜，其中，於該第二階段之該DSC固化率係比於該第一階段之該DSC固化率高5%至50%，且於第三階段之該DSC固化率係比於第二階段之該DSC固化率高5%至25%。
  3. 如申請專利範圍第1或2項之黏合膜，包含：以化學式(1)或(2)表示之一咪唑固化加速劑， 其中，R1 係氫或一C1 -C12 烷基基團，R2 係氫或一C1 -C6 烷 基基團，R3 係一與一結合之C1 -C6 烷基基團，且該芳基或雜芳基基團可為未經取代或以一至三個選自COOH及NH2之取代基取代者； 其中，R係一C1 -C14 烷基基團或一苯基基團，且n係範圍從1至6之整數。
  4. 如申請專利範圍第3項之黏合膜，其中，該咪唑固化加速劑係選自由下列所構成之族群：
  5. 一種半導體用黏合膜，具有於120℃至130℃持續1至20分鐘及於140℃至150℃持續1至10分鐘之依序固化後係少於10%之孔隙比率，及於120℃至130℃持續1至20分鐘，於140℃至150℃持續1至10分鐘，及於160℃至180℃分鐘持續30秒至10分鐘之依序固化後係少於20%之孔隙比率。
  6. 如申請專利範圍第5項之黏合膜，其中，該黏合膜於120℃晶片結合1秒，其後於120℃至130℃持續1至20分鐘及於140℃至150℃持續1至10分鐘之依序固化後，具有1kgf/晶片或更多之晶粒剪切強度。
  7. 如申請專利範圍第5或6項之黏合膜，其中，該黏合膜於120℃晶片結合1秒，其後於120℃至130℃持續1至20分鐘，於140℃至150℃持續1至10分鐘，於160℃至180℃持續30秒至10分鐘，及於160℃至180℃持續10分鐘至2小時之依序固化，及於260℃回流三次後，具有10.0kgf/晶片或更多之晶粒剪切強度。
  8. 如申請專利範圍第1或5項之黏合膜，包含：一熱塑性樹脂；一環氧樹脂；至少一選自一酚類固化樹脂及一胺固化樹脂之固化樹脂；一以化學式(1)或(2)表示之咪唑固化加速劑；及一填料， 其中，R1 係氫或一C1 -C12 烷基基團，R2 係氫或一C1 -C6 烷基基團，R3 係一與可為未經取代或以一至三個選自COOH及NH2 之取代基取代之一芳基或雜芳基基團結合之C1 -C6 烷基基團， 其中，R係一C1 -C14 烷基基團或一苯基基團，且n係範圍從1至6之整數。
  9. 如申請專利範圍第8項之半導體用黏合劑組成物，以固體含量而言，以100重量份之該黏合劑組成物為基準，包含：(a)10至60重量份之該熱塑性樹脂；(b)15至40重量份之該環氧樹脂；(c)5至25重量份之選自酚類固化樹脂及胺固化樹脂之該至少一固化樹脂；(d)0.05至10重量份之以化學式(1)或(2)表示之該咪唑固化加速劑；及(e)1至30重量份之該填料。
  10. 如申請專利範圍第8項之半導體用黏合劑組成物，其中，以固體含量而言，該熱塑性樹脂之量係少於或等於 該環氧樹脂及該固化劑之量的總和。
  11. 一種半導體元件，其係使用如申請專利範圍第1項之半導體用黏合膜或如申請專利範圍第5項之半導體用黏合劑組成物連接。
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