WO1998029184A1 - Device and method for detecting leakage of filter film - Google Patents

Description

明 細 書 濾過膜のリーク検出装置及び方法 技術分野

本発明は、 濾過膜に存在するピンホールなどの微少欠陥を高感度で検出するこ とのできる、 濾過膜のリークを検出する装置及びその方法に関する。

より詳細には、 本発明は、 加圧により濾過膜が膨張することによる影響を予め 除去した後で、 漏洩する気体の流量を測定することからなる濾過膜のリークを検 出する装置及びその方法に関する。

背景技術

濾過膜を用いた膜分離は、 簡便でエネルギー消費の少ない物質分離方法として 多方面で使用されている。 このような膜分離は、 基本的にその膜に存在する孔の 大きさにより濾過に供される物質の篩分けを行うことをその動作原理としている。 従って、 目的とする大きさの孔が均一であることが膜の性能上重量な意味を持つ。 一方、 濾過膜の製造工程や使用中に濾過膜に欠陥が発生することがある。 その 最も代表的なものがピンホールと呼ばれる欠陥であり、 濾過膜本来の孔に対して 比較的大きな孔が少数存在することである。 ピンホールが存在すると、 そのピン ホールを通過する物質は篩分けの作用を受けないことになるので、 濾過された物 質中に本来排除されるべき物質が混入してしまい、 分離効率が低下する。

濾過膜の微少欠陥であるピンホールを検出する方法として、 濾過膜で仕切られ た一方の空間を気体で加圧し、 他方を液体で充塡して、 正常な孔からは気体が流 出しないが、 ピンホールからは流出するような圧力をかけ、 ピンホール部分から 漏洩してくる気体の流量を測定することにより、 ピンホールの有無を調べるとい う液体の表面張力を利用する方法が知られている。

例えば、 特開平第 1 一 3 0 7 0 4 0 9号公報には、 加圧開始後に一定時間後の 供給側 （原液側） の気体流量を直接測定する方法、 中空糸側 （濾液側） の、 気体 により押出される液体の流量を測定する方法、 又は中空糸側 （瀘液側） の液面の 低下を測定する方法の 3つの測定方法が示されている。 また、 特開昭第 6 0 - 9 4 1 0 5号公報には、 気体の漏れによる圧力変化を原 液側の圧力低下で測定する方法又は気体の漏れ （供給された気体の量に相当） を 原液側に取り付けた気体流量計により直接測定する方法の 2つの測定方法が示さ れている。

更に、 特開平第 5— 1 5 7 6 5 4号公報には、 濾液側に気密な気体室を設け、 気体の漏れを漏洩した側の圧力上昇で測定する方法が示されている。

しかし、 ピンホールが小さい場合、 又はその数が少ない場合には、 漏れ出てく る気体量も小さいために、 気体流量を直接計測する方法ではわずかな気体の流量 を精度良く直接計器で測定することは難しいことが多い。

また、 気体で押出された液体の量を計測する方法や液体封入側に気体室を設け て圧力変化を読み取る方法は、 わずかな気体の流量を間接的に精度良く測定する ことが可能であるが、 加圧した膜が顕著に膨張する場合や膜の膨張を無視できな い精密な測定が要求される場合などには、 膜の膨張による液体の流出や圧力変化 が漏れ出てくる気体による流出や圧力変化と同時に起こり、 通常これらは区別で きないため、 測定精度が低下してしまうという問題を有する。

発明の開示

本発明の目的は、 膜で仕切られた一方の空間を、 気体で、 該気体が正常な孔か らは流出しないような圧力で加圧し、 他方の空間を液体で充塡して、 瀘過膜のピ ンホールから漏洩してくる気体の流量を、 気体で押し出された液体の流量を計測 することにより、 又は、 液体封入側に気体室を設けてその圧力変化を読みとるこ とにより、 濾過膜のリークを検出するための装置及びその検出方法を改良するこ と、 すなわち加圧による濾過膜の膨張が測定精度を低下せしめるという問題を解 決することにある。

本発明者は上記課題について種々検討した結果、 加圧により濾過膜が膨張する 分を予め除去する機構を設けると、 加圧により濾過膜が膨張するときに、 ピンホ —ルが小さく、 その数が少ないために漏れ出てくる気体が少なくても、 微少なピ ンホールから漏れ出る気体の流量を精度良く効率的に検出できることを見出し、 本発明を完成するに至った。

また、 本発明者は上記機構を設けた検出装置及び上記検出方法によって気体室 の封入気体の量を自動的に一定に制御することができ、 測定精度が上がることも 見い出した。

即ち、 本発明の態様は以下の通りである。

( 1 ) 濾過膜で仕切られた一方の空間に気体を供給する気体供給手段、 他方の 空間に漏洩する気体の量を検出する気体検出手段、 及び漏洩する気体が該気体検 出手段に影響を及ぼさないようにする手段を含む、 濾過膜のリークを検出するた めの装置。

( 2 ) 前記気体検出手段が漏洩する気体の量を圧力変化として検出する圧力検 出手段である上記 （1 ) 記載の装置。

( 3 ) 漏洩する気体が該気体検出手段に影響を及ぼさないようにする手段が三 方弁である上記 （2 ) 記載の装置。

( 4 ) 前記圧力検出手段が微差圧計である上記 ( 2 ) 又は （5 ) 記載の装置。

( 5 ) 濾過膜で仕切られた一方の空間を、 気体で、 該気体が正常な孔からは流 出しないような圧力で加圧し、 他方の空間を検査液体で充塡して、 濾過膜のピン ホールから漏洩してくる気体の流量を検出することにより濾過膜のピンホールの 存在を調べる方法において、 加圧により濾過膜が膨張することによる影響を予め 除去した後で、 漏洩してくる気体の流量を測定する、 濾過膜のリークを検査する 方法。

( 6 ) 濾過膜がウィルス分離膜である上記 （5 ) 記載の方法。

( 7 ) ウィルス分離膜が再生セルロースからなる膜である上記 （6 ) 記載の方 法。

図面の簡単な説明

図 1は、 本発明の代表的な濾過膜のリーク検出装置を示す概略図である。

発明を実施するための最良の形態

本発明においては、 例えば濾過膜の微少欠陥 （ピンホール等） を検出するため に、 濾過膜を片方 （気体加圧側） から気体で加圧し、 他方 （液体封入側） に検査 液体を充填して濾過膜を検査液体で濡らし、 且つ液体封入側に小さな密閉された 気体空間 （気体室） を設け、 この気体室に微差圧計などの圧力検出装置を接続し、 濾過膜の欠陥部を通じて漏れ出てきた気体による微少な圧力変化を検出する。 こ の場合、 微少欠陥の検出機構は、 漏れ出た気体による微少な圧力変化を検出する 装置及び方法であるが、 本発明においては検出機構はこれに限定されず、 気体で 押し出された液体の流量を計測する装置及び方法なども包含する。

本発明の特徴は、 リーク検出において、 気体で加圧する際に、 濾過膜の膨張等 により生じる検査液体の流れと、 これに伴う検査液体充填部分の圧力上昇とを除 去する機構、 例えば好ましくは三方弁を用いて濾過膜の膨張に伴う流れを排出し て圧力の上昇を除去し、 更にこの三方弁までの空間を自動的に検査液体で満たす ことにより、 密閉気体空間の容積を一定に保つ点にあり、 これにより微少な漏れ も的確に検出することができる。

本発明において気体供給手段としては、 例えば、 気体圧縮装置や気体ボンベな どが挙げられ、 これらの圧縮気体の供給源から得られた気体を、 除湿装置ゃフィ ルターなどを用し、て除湿除塵し、 圧力調整器によつて該気体が正常な孔からは流 出しないような圧力に調整し、 これを配管によって、 測定対象である濾過膜の気 体加圧側に導くのが一般的に行われる。 また、 無菌的に検査を行う場合は、 供給 気体もフィルターなどによって無菌化されたものを用いる。

本発明において気体検出手段は、 例えば、 漏洩する気体の量を圧力変化として 検出する圧力検出手段であり、 そのような手段として微差圧計の他、 測定する濾 過膜によっては、 その気体流量範囲と気体室容量に合わせて適切な圧力計が適宜 選択される。

本発明において気体の流量を計測するために、 漏れ出た気体による微少な圧力 変化を検出したり、 又は直接気体の流量を測定しても良く、 また、 気体で押し出 される液体の流量を測定してもよい。

本発明において漏洩する気体が該気体検出手段に影響を及ぼさないようにする 手段は、 膜の膨張及び/又は圧力による影響を除去するための機構であり、 例え ばそのような手段として三方弁の他、 二方弁を 2つ用いることもできる。

また、 本発明における検査液体としては、 水の他、 食塩水やアルコール溶液な どを膜の種類や目的に応じて使い分けることもできる。

図 1に、 本発明の濾過膜のリーク検出装置の概略を示す。

図 1において、 1は濾過膜を包括する濾過容器であり ； 2は片端面をシール 4 で閉ざされた濾過膜であり ； 5は濾過膜を気体で加圧するための加圧気体供給源 であり ； 3は濾過膜 2で仕切られた濾過膜容器 1内部の気体で加圧されない部分 に封入された検査液体、 例えば水であり、 ； 6は濾過膜容器 1の液体封入部に接 続された三方弁であり、 ； 7は三方弁に接続された気密の気体室であり、 ； 8は 気体室に接続された差圧計である。

なお、 濾過膜 2の形状によってはシール 4は不要となることもあり、 濾過膜容 器 1が濾過膜 2によつて気体加圧側 Aと液体封入側 Bとに分離されていればよ 、。 気体室 7も、 例えば気体室の容積が小さいほど検出感度が上がるので、 図 1で 三方弁 6と気体室 7との間の気密な接続配管 1 0自体の容量が気体室の容量とし て十分であれば、 積極的に取り付ける必要もない。

差圧計 8も漏洩する気体流量によっては、 通常の圧力計でも良い。

本発明の方法によってリーク検出される濾過膜 2としては濾過膜として用いる ことのできるものなら特に制限されない力 \ 例えば精密濾過膜 （ミクロフイノレタ 一、 M F ) 、 逆浸透膜、 限界濾過膜 （U F ) 、 ウィルス分離膜などを挙げること ができる。 また、 膜の形態としては、 平膜、 中空糸膜等の形態によらず、 本発明 を適用することが可能である。

特に、 高いウィルス除去性能と高い蛋白質透過性能を持つ中空糸膜から構成さ れる再生セルロース微孔性膜は、 その要求される高い除去能力からピンホールの 精度の高い検出が望まれており、 本発明のリーク検出装置及び方法によりそのよ うな高精度の検出が簡便かつ効率的に実現するのである。

本発明の濾過膜のリーク検出方法を図 1に示すリーク検出装置を用いて、 より 具体的に例示する。

( 1 ) 準備段階

まず、 三方弁 6を濾過膜容器 1からの流出がそのまま系外に排出されるように 切り替える。

濾過膜容器 1内部の濾過膜 2外側に測定用の検査液体 3として水を充塡する。 その場合、 加圧気体供給源 （気体加圧側） Aを外して検査液体 （水） を濾過しな がら充塡してもよいし、 或いは濾過膜容器 1上部の開放弁 9から充塡してもよい。

( 2 ) 予備加圧 （膜の膨張による影響の除去） 三方弁 6を濾過膜容器 1力、らの気体の流出がそのまま系外へ排出される状態に 保持する。

濾過膜 2内部を気体 （空気） で 9 8 k P a (l k g/cm² ) に加圧する。 検 査液体として水、 加圧気体として空気を用いると、 加圧圧力 9 8 kP aは、 接触 角を 1とした場合、 約 3 ミクロン以上の直径の孔からは気体の通過が起こるがこ の直径より小さい孔では気体の通過が起こらない圧力である。 本発明でリーク検 査を行う濾過膜は、 例えば精密濾過膜 （ミクロフィルタ一、 MF) 、 逆浸透膜、 限界濾過膜 （UF) 、 ウィルス分離膜などであり、 通常これらの正常な孔はいず れも直径 3 ミクロンより小さいため、 正常な孔からは空気の通過は起こらない。 この時、 濾過膜 2の膨張や直径 3 ミクロン以上のピンホールがある場合は、 加 圧気体 （空気） のリークによって検査液体 （水） や加圧気体 （空気） が三方弁 6 を通じて系外へ排出される。

濾過膜 2の膨張は、 その殆どが弾性的な変化であり、 1 8 0秒以下の短時間で 終了する。

(3) 圧力測定

加圧した状態のまま、 予め目安を付けておいた膜の膨張時間 （1 8 0秒） 後に、 手動操作やタイマ一による自動切り換えによって、 三方弁 6を濾過容器 1と気体 室 7が連結するように切り換える。

この際に、 濾過膜 2の膨張分 （体積） がリークした気体 （空気） の量 （体積） よりも顕著に多ければ、 検査液体 3 (水） が濾過膜容器 1と三方弁 6の間まで自 動的に充填されており、 気体室 7の容量は、 気体室本体と気体室と三方弁の間の 接続配管 1 0に常に一定に保たれ、 空気室の容量による圧力変化の誤差が小さく なり、 測定精度が向上する。

三方弁切り換え後の一定時間 （3 0秒） における圧力上昇値を差圧計 8によつ て読み取る。

( 4 ) 判定

読み取った圧力は、 そのまま測定値として用いてもよく、 又は気体室 7の容量 に基づ 、て流出量に換算してもよい。

通常、 リークのない正常な濾過膜でも気体の拡散などにより、 測定値は零でな いので、 これらの値の平均やバラツキを測定し、 この値と比較することで濾過膜 にリークがあつたかどうかを判定することができる。

実施例 1

図 1の構成を有する装置を用いて、 ピンホールがあるフィルタ一とピンホール 力ないフィルタ一とを用いて予備加圧を行った場合 （膜膨張の除去を行った場 合） と行わない場合とを比較をした。 測定したフィルタ一は、 旭化成工業製 rPLANOVA 」 （登録商標） で平均孔径 1 5 n m、 膜面積 1 rr^ のものを用いた。 測定条件については、 予備加圧を行う場合は加圧時間 1 8 0秒、 圧力測定時間 3 0秒とし、 予備加圧を行わない場合は、 加圧時間 3秒、 圧力測定時間 3 0秒と した。 なお、 両測定とも気体室の容量は 1 6 c c (m l ) に揃えた。

測定手順としては、 準備段階としてまず、 三方弁 6 (コスモ計器社製） を濾過 膜容器 1からの流出がそのまま系外に排出されるよう'に切り替えた。 次に、 濾過 膜容器 1内部の濾過膜外側に、 濾過膜容器 1上部の解放弁 9から水を流入させて 充填した。 次に、 加圧は三方弁 6を濾過膜容器 1からの流出がそのまま系外へ排 出される状態に保持したまま、 濾過膜 2内を気体 （空気） で 9 8 k P a ( l k g / c m ² ) に加圧することにより行った。 予備加圧を行った場合 （膜膨張の除去 を行った場合） として 1 8 0秒間、 行わない場合として 3秒間この状態を保持し た後、 三方弁を濾過容器 1と気体室 7とが連結するように切り替えて、 圧力の測 疋を行った。

三方弁を切り替えて 3 0秒後における圧力上昇値を差圧計 8 (コスモ計器社 製） によって読み取った。

なお、 ここでピンホールフィルタ一は、 ピンホールの程度が比較的大きいもの と比較的小さいものとの 2本を用いた。 いずれのピンホールフィルタ一も、 図 1 において液体封入側 Bに水を満たし、 気体加圧側 Aから空気で 9 8 k P aに加圧 したとき、 濾過膜 2を介して気泡が発生することを目視観察により発見できた。 この場合、 ピンホールが比較的大きいフィルタ一からは大量の気泡の発生が見ら れ、 比較的小さいものからも気泡の発生が見られた。 一方、 ピンホールがないフ ィルタ一は、 図 1において液体封入側 Bに水を満たし、 気体加圧側 Aより空気で 9 8 k P aに加圧したときに、 気泡の発生は全く観察されなかった。 予備加圧を行わなかった場合 （加圧時間 3秒） の 3 0秒間の測定時間の圧力変 化値を表 1に、 予備加圧を行った場合 （加圧時間 1 8 0秒） の 3 0秒間の測定時 間の圧力変化を表 2に示す。 表中のフィルター番号 F_A , F„ 及び F,_: はピンホ —ルのないフィルタ一、 FD は比較的大きいピンホールを有するフィルタ一、 F,.; は小さいピンホールを有するフィルタ一を示す。 但し、 表 2において、 FD 及び F_K のピンホールフィルターはいずれも 1. 5秒程度で測定範囲の上限を超 えたため、 比例計算により圧力変化値を求めた。

表 1 予備加圧がない場合

表 1、 表 2とも、 FA ， F" , F_C の 3本のピンホールのないフィルターに比 ベ、 F,)， F,.: の 2本のピンホールがあるフィルタ一は高い圧力変化を示した。 しかし、 予備加圧を行わなかった場合と予備加圧を行った場合とでは、 その測定 感度に大きな差が見られた。 ピンホールのないフィルタ一の平均値とピンホール があるフィルターとの測定値の差を表 3に示す。

表 3

ピンホールがないフィルターの平均値とピンホ一ルがあるフィルターの圧力変 化値との差が標準偏差の 4〜 5倍以上であれば、 通常はピンホールがあるかどう かの判別が可能である。 し力、し、 フィルター については、 この値が小さかつ たため、 予備加圧なしでは、 フィルタ一 F _K に明らかにピンホールがあると判定 することができなかった。 一方、 同一のフィルターで 1 8 0秒の予備加圧を行つ た場合、 膜の膨張による圧力変化を除去する機構を用いれば、 ピンホールがない フィルターの平均値とピンホールがあるフィルターの圧力変化値との差が充分に 大きくなり、 フィルタ一 F K についても充分にピンホールがあると判定できた。 予備加圧として 1 8 0秒の加圧を行い、 膜の膨張による影響が除去された結果と して、 圧力変化の絶対値が減少すると同時に標準偏差で表される値のバラツキも 減少した。 その結果、 ピンホールがあった場合の圧力変化値との差が大きくなり 検出感度が向上したのである。

本発明によれば、 加圧により濾過膜が膨張した分が三方弁等により予め除去さ れるので、 ピンホールなどの欠陥のある濾過膜による微少な気体漏れを、 濾過膜 が膨張するような場合でも精度良く検出することができるので、 濾過膜の微少な ピンホール又は数の少ないピンホールを高感度で検出することができる。

Claims

請求の範囲

1 . 濾過膜で仕切られた一方の空間に気体を供給する気体供給手段、 他方の空 間に漏洩する気体の量を検出する気体検出手段及び漏洩する気体が該気体検出手 段に影響を及ぼさないようにする手段を含む、 濾過膜のリークを検出するための

2 . 前記気体検出手段が、 漏洩する気体の量を圧力変化として検出する圧力検 出手段である請求項 1に記載の装置。

3 . 漏洩する気体が該気体検出手段に影響を及ぼさないようにする手段が三方 弁である請求項 2に記載の装置。

4 . 前記圧力検出手段が微差圧計である請求項 2又は 3に記載の装置。

5 . 濾過膜で仕切られた一方の空間を、 気体で、 該気体が正常な孔からは流出 しないような圧力で加圧し、 他方の空間を検査液体で充填して、 濾過膜のピンホ 一ルから漏洩してくる気体の流量を検出することにより濾過膜のピンホールの存 在を調べる方法において、 加圧により濾過膜が膨張することによる影響を予め除 去した後で、 漏洩してくる気体の流量を測定する、 濾過膜のリークを検査する方 法。

6 . 濾過膜がウィルス分離膜である請求項 5に記載の方法。

7 . ウィルス分離膜が再生セルロースからなる膜である請求項 6に記載の方法 c