WO2001029852A1 - Laminated body manufacturing method and laminated body pressurizing device - Google Patents

Laminated body manufacturing method and laminated body pressurizing device Download PDF

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WO2001029852A1
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laminate
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elastic body
pressing
laminate according
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Yoshiya Sakaguchi
Hideki Kuramitsu
Atsuo Nagai
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Panasonic Holdings Corp
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Matsushita Electric Industrial Co Ltd
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    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01G—CAPACITORS; CAPACITORS, RECTIFIERS, DETECTORS, SWITCHING DEVICES, LIGHT-SENSITIVE OR TEMPERATURE-SENSITIVE DEVICES OF THE ELECTROLYTIC TYPE
    • H01G4/00—Fixed capacitors; Processes of their manufacture
    • H01G4/30—Stacked capacitors
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B37/00—Methods or apparatus for laminating, e.g. by curing or by ultrasonic bonding
    • B32B37/10—Methods or apparatus for laminating, e.g. by curing or by ultrasonic bonding characterised by the pressing technique, e.g. using action of vacuum or fluid pressure
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2315/00—Other materials containing non-metallic inorganic compounds not provided for in groups B32B2311/00 - B32B2313/04
    • B32B2315/02—Ceramics
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
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    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B2457/00—Electrical equipment
    • B32B2457/16—Capacitors

Definitions

  • the present invention relates to a method of manufacturing a multilayer ceramic capacitor, for example, by laminating a plurality of sheet-like substances having irregularities on the surface, such as a dielectric sheet having electrodes formed on the surface, and pressing and bonding the same.
  • the present invention relates to a method for manufacturing a laminated body and a laminate pressing apparatus, which uniformly presses even a sheet-like substance having a partially uneven surface to obtain a high-density laminated body. is there. Background art
  • FIG. 4 is a partially cutaway perspective view of a general multilayer ceramic condenser, which includes a dielectric layer 1, an internal electrode 2, and an external electrode 3.
  • a first laminated body was produced by alternately laminating a ceramic sheet produced using a ceramic dielectric material to be the dielectric layer 1 and a vehicle, and an internal electrode 2, and this first laminated body was produced.
  • the upper and lower surfaces are sandwiched between metal press plates and pressurized in the air to integrate the ceramic sheet and the internal electrodes 2 to obtain a second laminate.
  • external electrodes 3 are formed on the exposed end faces of the internal electrodes 2 to produce a multilayer ceramic capacitor.
  • the internal electrodes 2 are patterned, and there is a problem when the number of stacked ceramic sheets (hereinafter referred to as an effective layer) sandwiched between the internal electrodes 2 is small.
  • an effective layer the number of stacked ceramic sheets sandwiched between the internal electrodes 2
  • the step due to the presence or absence of the internal electrode 2 will not allow sufficient pressure to be applied to the part without the internal electrode 2 by the method of pressing between metal press plates due to the step .
  • the first laminate has a high density portion (the portion where the internal electrode 2 is present) and a low density portion (a portion where the internal electrode 2 is not present), which causes structural defects such as delamination. There was a problem of doing it. Disclosure of the invention
  • the present invention provides a first step of laminating a plurality of sheet-like substances to produce a first laminate, and then opposing the first laminate. Between the rigid body and the elastic body such as rubber, or between the opposing elastic bodies and the elastic body, and pressurizes the second laminate.
  • This is a method for manufacturing a laminated body having a second step of obtaining, by pressing the elastic body while following the surface shape of the first laminated body, it is possible to uniformly pressurize the entire first laminated body and increase the density. At the same time, the adhesive strength between the layers can be improved.
  • a first embodiment of the present invention includes a first step of stacking a plurality of sheet-like substances having a partially uneven surface on a surface thereof to form a first laminate, and then forming the first laminate.
  • a laminate can be obtained.
  • the second aspect of the present invention is a method for producing the laminate of the first aspect, in which the elastic body has heat resistance, and the first laminate can be heated while being pressurized, so that the adhesion between the layers is improved. It can be done.
  • a third aspect of the present invention is a method for producing a laminate of the first aspect, wherein the elastic body is thicker than the thickness of the first laminate, and the elastic body is deformed with pressurization. Since the body can press not only the upper surface but also the side surface of the first laminate, the pressure can be evenly applied regardless of the degree of parallelism of the press surface with the first laminate.
  • a fourth aspect of the present invention is a method for producing a laminate according to the first aspect, wherein the size of the elastic body is larger than a contact surface with the first laminate, and the elastic body is formed into a first laminate by applying pressure. By following the surface and side shapes of the body, the first laminate can be pressed uniformly.
  • a fifth aspect of the present invention is a method for producing a laminate according to the first aspect, wherein a ceramic sheet and an internal electrode layer are used as a sheet-like substance. It can be suppressed.
  • a sixth aspect of the present invention is a method for producing a laminate according to the fifth aspect, wherein the ceramic sheet is formed using a polyolefin and an inorganic powder, and even if a highly porous sheet is used. However, the gas inside the first laminate can be removed, and the occurrence of structural defects can be suppressed.
  • a seventh aspect of the present invention is a method for producing a laminate according to a sixth aspect, in which the first laminate is heated to T po ⁇ 30 or more when the melting point of polyolefin is T po ° C, The adhesive strength between the ceramic sheets can be improved, and the occurrence of structural defects can be suppressed.
  • An eighth aspect of the present invention is a method for producing a laminate according to the first aspect, wherein a contact surface of the elastic body with the first laminate has non-adhesiveness to the laminate. At the time of attachment and detachment, the laminate can be prevented from being bonded to the elastic body and deformed.
  • a ninth aspect of the present invention is a method for producing a laminate according to the first aspect, in which a planar non-adhesive having elasticity is interposed between an elastic body and a first laminate. It can be prevented from being deformed by bonding to the elastic body.
  • a tenth aspect of the present invention is a method for producing a laminate according to the ninth aspect, wherein a surface of the non-adhesive is larger than a contact surface with the first laminate, wherein the first laminate is an elastic body. It can be more reliably prevented from adhering to the surface.
  • the eleventh form of the present invention is a method for producing a laminate of the ninth form, in which the non-adhesive has heat resistance, and the first laminate can be heated while being pressed, so that the adhesive strength between the layers is increased. Can be improved.
  • a twelfth aspect of the present invention is a method for producing a laminate of the first aspect, wherein the first laminate is pressed while the side surfaces of the first laminate are covered with a frame, The end of the body can be prevented from becoming curved.
  • a thirteenth aspect of the present invention is a method for manufacturing a laminate of a ninth aspect using a frame having an inner peripheral shape larger than the outer peripheral shape of the first laminate, wherein the first laminate is formed as a frame. Deformation during storage in the body can be prevented.
  • a fifteenth aspect of the present invention is a method for producing a laminate of the first or second aspect using an elastic frame, which is capable of following a side surface of the first laminate at the time of pressurization.
  • the laminate can be pressed uniformly.
  • a fifteenth aspect of the present invention is a method for manufacturing a laminate of the twelfth aspect, in which the height of the frame is equal to or less than the thickness of the first laminate, and the upper end of the first laminate is provided. Can be reliably applied.
  • a sixteenth aspect of the present invention is a method for producing a laminate of the twelfth aspect using a frame having heat resistance, and can heat the first laminate while applying pressure.
  • a seventeenth aspect of the present invention is a method for producing a multilayer body according to the first aspect, which is performed by holding the first multilayer body in a reduced-pressure atmosphere, in which gas in the first multilayer body is easily removed. Thus, a laminate having few structural defects can be obtained.
  • An eighteenth aspect of the present invention is a method for producing a laminate according to the seventeenth aspect, wherein the pressurizing is performed after removing the gas in the first laminate, and further reduces the occurrence of structural defects. Can be.
  • the pressure around the first laminate is reduced to 80 hPa or less in order to remove gas in the first laminate to the extent that structural defects do not occur.
  • This is a method for producing a laminate of the fourteenth mode in which pressure is applied, and the occurrence of structural defects can be further reduced.
  • the opposing elastic bodies are provided inside the box-shaped rigid body of the first pressing unit and inside the box-shaped rigid body of the second pressing unit.
  • a second pressurizing section are arranged so that the elastic body faces each other, and at least one of the first and second pressurizing sections is movable.
  • a laminated body pressing apparatus according to the twenty-fourth aspect, wherein a frame is provided on an outer peripheral portion of a box-shaped rigid body opposed to the first pressing part and the second pressing part.
  • a plurality of laminates can be pressurized at once by supporting a support provided with the first laminate on both sides with this frame and applying pressure.
  • a twenty-second aspect of the present invention is the laminate pressing apparatus according to the twenty-first aspect in which an exhaust port is provided in each of the first pressurizing unit and the second pressurizing unit. It can be pressurized while holding.
  • a support member is provided on an inner wall surface of a rigid body to support an elastic body, and the inner wall surface and the elastic body are in a floating state except for the support part. Since the elastic body can be deformed when pressurized, it is possible to prevent unnecessary stress from being applied to the laminate.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view of a pressurizing step of a first laminate in a pressurized state using a laminate press in Embodiment 1 of the present invention
  • FIG. 2 is a laminate press in Embodiment 1.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view of the pressurizing process before pressurizing
  • FIG. 3 is a cross-sectional view of the pressurizing process at the time of starting pressurization of the laminate pressing device in Example 1
  • FIG. 4 is a general laminating process.
  • FIG. 5 is a partially cutaway perspective view of a ceramic capacitor.
  • FIG. 5 is a cross-sectional view of a pressurizing step of a first laminate in a state before pressurization using a laminate press according to a second embodiment of the present invention.
  • FIG. 7 is a cross-sectional view of a pressurizing process at the start of pressurization of the laminate pressurizing device according to the second embodiment.
  • FIG. FIG. 8 is a top view of the first pressing unit 21 in FIG. 5, and
  • FIG. 9 is a pressurization before starting pressurization using the multilayer pressurizing apparatus according to the third embodiment of the present invention.
  • Process FIG. 10 is a cross-sectional view of the pressurizing process at the start of pressurization of the laminate pressurizing apparatus according to the third embodiment.
  • FIG. 10 is a cross-sectional view of the pressurizing process at the start of pressurization of the laminate pressurizing apparatus according to the third embodiment.
  • FIG. 11 is a cross-sectional view of the pressurized state of the laminate pressurizing apparatus according to the third embodiment.
  • FIG. 12 is a cross-sectional view of a pressurizing step in a state before pressurizing using the laminate pressurizing apparatus according to the fourth embodiment of the present invention
  • FIG. FIG. 14 is a cross-sectional view of a pressurizing step at the start of pressurization of the laminate pressurizing apparatus.
  • FIG. 14 is a cross-sectional view of a pressurizing step in a pressurized state of the laminate using the laminate pressurizing apparatus in Example 4.
  • FIG. 15 is a cross-sectional view of a pressurizing step in a pressurized state of a laminate using a laminate pressurizing apparatus according to Embodiment 5 of the present invention.
  • FIG. 16 is a cross-sectional view of a laminate in Embodiment 6 of the present invention.
  • FIG. 17 is a cross-sectional view of a pressurizing step of the laminate pressing apparatus in a state before pressurization using a body pressing apparatus.
  • FIG. , FIG. 18 is a cross-sectional view of a pressurizing step in a pressurized state of the laminate pressing device in Embodiment 6, and
  • FIG. 19 is a cross-sectional view of a laminate pressing device in another embodiment of the present invention. .
  • FIG. 1 is a cross-sectional view of a pressurizing step of a first laminate in a pressurized state using a laminate press in Embodiment 1 of the present invention, where 10 is a lower rigid body, and 11 is a copper plate.
  • Reference numeral 12 denotes a stainless steel plate
  • reference numeral 13 denotes a first laminate obtained by alternately laminating a ceramic sheet and an internal electrode manufactured using a ceramic dielectric material to be a dielectric layer and a vehicle
  • reference numeral 15 denotes a laminate.
  • Polyethylene terephthalate film hereinafter referred to as PET film
  • 16 is an upper rigid body
  • 17 is a picture frame
  • 18 is an elastic body
  • 19 is an exhaust port.
  • Lower rigid body 10 and copper plate 1 1 make up first pressurized section 21, upper rigid body 16, picture frame 17, elastic body 18 and exhaust port 19 make up second pressurized section 22 are doing.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view of a pressurizing step before pressurization of the laminate pressurizing apparatus in Example 1
  • FIG. 3 is a pressurizing step at the start of pressurization of the laminate pressurizing apparatus in Example 1.
  • FIG. 4 is a partially cutaway perspective view of a general laminated ceramic capacitor, where 1 is a dielectric layer, 2 is an internal electrode, and 3 is an external electrode. Electrode.
  • 1 is a dielectric layer
  • 2 is an internal electrode
  • 3 is an external electrode. Electrode.
  • a ceramic material for forming a dielectric layer 1 is formed.
  • This ceramic sheet has a porosity of 50% or more and a very low density.
  • a metal paste serving as the internal electrode 2 is prepared by mixing nickel powder and a vehicle such as a solvent, a resin, and a plasticizer.
  • the metal paste is printed on the ceramic sheet to form the internal electrodes 2 having a desired pattern, thereby producing a ceramic sheet with internal electrodes.
  • a plurality of ceramic sheets are laminated on a stainless steel plate 12 serving as a support to form a protective layer, and a ceramic sheet with internal electrodes is formed thereon such that the internal electrodes 2 and the ceramic sheets alternate.
  • a plurality of ceramic sheets are laminated again to form a protective layer to obtain a first laminate.
  • the melting point of the polyethylene is T pe ° C, as shown in Fig. 2
  • the polyethylene was heated on the lower rigid body 10 which had been heated in advance to a temperature not lower than the decomposition temperature of polyethylene by not less than T pe-3 O :.
  • No copper plate 11 is placed, the first laminate 13 is placed on the copper plate 11 together with the stainless steel plate 12, and the PET film 15 is placed on the upper surface.
  • the second pressing portion 22 is lowered, and an elastic frame 17 provided so as to surround the lower surface of the pressing portion 22 is attached to the first pressing portion. Press.
  • the first The first laminate 13 is confined in a space surrounded by the pressurizing unit 21 and the second pressurizing unit 22.
  • the space is depressurized by exhausting air from an exhaust port 19 (a portion shown by a dotted line in the figure) provided inside the second pressurizing section 22, and the inside of the first laminate 13 is reduced. Of gas.
  • the elastic body 18 heat-resistant temperature 18
  • the elastic body 18 which was previously heated to a temperature not lower than the decomposition temperature of polyethylene at Tpe—30 ° C. or higher. (Ot: or more) is further moved downward to pressurize the first laminate 13.
  • the upper surface and the side surface of the first laminated body 13 are covered with the elastic body 18 and the lower surface thereof is covered with the stainless steel plate 12 and pressurized, so that isostatic pressing can be performed.
  • unevenness is generated on the upper surface of the first laminate 13 depending on the presence or absence of the internal electrode 2.
  • the elastic body 18 is pressurized while being deformed in accordance with the unevenness, the application depending on the presence or absence of the internal electrode 2 is performed. Fluctuations in the pressure state can be suppressed. Accordingly, the first laminate 13 can obtain a second laminate having a small variation in density regardless of the portion where the internal electrode 2 exists and the portion where the internal electrode 2 does not exist.
  • the polyethylene in the first laminate 13 is softened, and between the ceramic sheet and the internal electrodes 2 and between the ceramic sheets. Is fused. By this action, the adhesive strength between the layers is improved, and an integrated second laminate is obtained.
  • Tpe heating temperature
  • the second laminate is cut into a desired shape, and degreased and fired.
  • a sintered body is obtained in which the dielectric layer 1 mainly containing barium titanate and the internal electrode 2 mainly containing nickel are simultaneously sintered.
  • external electrodes 3 made of copper or the like are formed on the exposed both end surfaces of the internal electrodes 2 of the sintered body to obtain a multilayer ceramic capacitor shown in FIG.
  • the internal electrode 2 When the internal electrode 2 is formed by printing a metal paste as in the present embodiment, when the first laminate 13 is heated using the lower rigid body 10 and the elastic body 18, the internal electrode 2 If the plasticizer excessively scatters, the internal electrode 2 becomes hard and brittle, the bonding force between the ceramic sheet and the internal electrode 2 decreases, and structural defects are caused during firing.
  • the heating temperature is preferably such that the plasticizer is not excessively scattered. Therefore, in this case, it is desirable that the lower rigid body 10 and the elastic body 18 be heated in advance to 110 to 170, preferably to 144 to 165X.
  • Example 1 a stainless steel plate 12 having a first laminated body 13 formed thereon was placed on a lower rigid body 10 via a copper plate 11.
  • the reason for this is that the lower rigid body 10 is Since the polyethylene in 13 is heated above the temperature at which it begins to shrink, if the stainless steel plate 12 is placed directly on the lower rigid body 10, heat is transferred too quickly to the first laminate 13, and pressure is applied. Before this, the first laminate 13 may shrink, which may lead to a structural defect. Therefore, heat is transmitted from the lower rigid body 10 and the elastic body 18 to the first laminated body 13 after pressurization by installing the copper plate 11 having an appropriate thickness.
  • copper since copper has excellent heat conductivity, heat from the lower rigid body 10 can be uniformly conducted to the first laminate 13 in the plane, so that the temperature control of the first laminate 13 can be achieved. The accuracy of the is improved.
  • any plate-shaped rigid body may be used as long as the material can control the temperature of the first laminate 13. Further, if the lower rigid body 10 is not heated in advance or is heated to a temperature lower than the temperature at which the polyethylene starts to shrink, the copper plate 11 does not need to be used, and the lower rigid body 10 is not heated.
  • the stainless plate 12 on which the laminated body 13 of 1 is formed may be directly placed.
  • FIG. 5 is a cross-sectional view of a step of pressing the first stacked body in a pre-pressing state using the stacked body pressing apparatus according to the second embodiment of the present invention
  • FIG. FIG. 7 is a cross-sectional view of a pressurizing step at the start of pressurization of the pressurizing device.
  • FIG. 7 is a cross-sectional view of a pressurizing step in a pressurized state of the laminate pressing device in the second embodiment.
  • FIG. 8 is a plan view of the first pressurizing unit 21 before the PET film 15 is installed in the pressurizing step of FIG. 5, 14 is a frame, and others are the same as those in Example 1. Therefore, the same reference numerals are given and the description is omitted.
  • the difference from the first embodiment is that a frame 14 having elasticity is installed so as to cover the side surface of the first laminate 13 and pressure is applied.
  • a first laminate 13 is formed on a stainless steel plate 12 in the same manner as in Example 1.
  • a frame 14 made of an elastic material is provided on the outer peripheral portion so as to cover the side surface of the first laminate 13.
  • the stainless steel plate 12 and the first laminate 13 are placed on the lower rigid body 10 via the copper plate 11 and the first laminate is formed as shown in FIG.
  • a frame material 14 is placed on the outer periphery of the body 13, and the upper surface is covered with a PET film 15.
  • the second pressing unit 22 is lowered, and the forehead $ 17 is pressed against the first pressing unit 21.
  • the first stacked body 13 is confined in a space surrounded by the first pressing unit 21 and the second pressing unit 22.
  • the gas inside the first stacked body 13 is removed by exhausting the gas in the space through the exhaust port 19.
  • the elastic body 18 is moved further downward, and the first laminate 13 is pressed from above.
  • the space where the first stacked body 13 is present is kept in an exhausted state so that gas does not enter the inside of the first stacked body 13.
  • Lower rigid body 10 and elastic body 18 After the first laminate 13 is pressed and sandwiched to obtain a second laminate by being integrated, the pressurization and heating are terminated, and the resultant is gradually cooled. Thereafter, the second laminate is cut, degreased, fired, and formed with the external electrodes 3 in the same manner as in Example 1 to obtain the multilayer ceramic capacitor shown in FIG.
  • the lower rigid body 10 and the elastic body 1.8 are preliminarily heated to at least 11 Ot (Tpe-3Ot :) and lower than the decomposition temperature of polyethylene. It is necessary to transfer this heat to the first laminate 13 immediately upon pressing.
  • the elastic body 18 In order to reliably apply the pressure to the first laminate 13, the elastic body 18 needs to have a certain degree of hardness. However, if the hardness of the elastic body 18 is too high, it becomes difficult to apply pressure along the surface shape of the first laminate 13 at the time of pressurization. In particular, since this tendency is remarkable at the upper end portion, the upper end portion of the second laminate may be curved. Therefore, the internal electrode 2 is deformed at the upper end portion, and cannot be used as a multilayer ceramic capacitor having desired characteristics.
  • the end of the frame 14 by covering the side surface of the first laminate 13 with the frame 14, the end of the frame 14 apparently becomes the end of the first laminate 13.
  • the height of the frame 14 is the same as the height of the first laminate 13.
  • the height of the frame 14 needs to be lower than the height of the first laminate 13. In other words, it is desirable that the height of the end of the first stacked body 13 should not be curved.
  • the frame 14 needs to have heat resistance higher than the temperature at which the first laminate 13 is heated.
  • FIG. 9 is a cross-sectional view of a pressurizing step before starting pressurization using the laminate pressurizing apparatus according to the third embodiment of the present invention.
  • FIG. FIG. 11 is a cross-sectional view of a pressurizing step at the start, and FIG. 11 is a cross-sectional view of a pressurizing step in a pressurized state of the laminate pressing apparatus in the third embodiment.
  • the first pressing section 30 is composed of a lower rigid body 31 and an elastic body 32
  • the second pressing section 33 is composed of an upper rigid body 34 and an elastic body 35.
  • Reference numeral 36 denotes a picture frame
  • reference numeral 37 denotes an exhaust port, and other components are the same as those in the first embodiment.
  • the first pressing section 30 is a box-shaped lower rigid
  • the elastic body 32 is filled in the concave part of the body 3 1, and the second pressing part 33 is provided in the concave part of the upper rigid body 34 having a box shape and having an exhaust port 37 inside.
  • the elastic frame 36 is provided on the outer periphery of the lower surface of the upper rigid body 34.
  • a support portion is provided on a part of the inner wall surface of the lower rigid body 31 and the upper rigid body 34 to support the elastic members 32, 35, and other than the support portion, the inner wall surface and the elastic members 32, 35 Means a floating state, and increases the degree of freedom of deformation of the elastic bodies 32 and 35 during pressurization, thereby preventing unnecessary stress from being applied to the first laminate 13.
  • the pressure inside the space surrounded by the first pressurizing section 30 and the second pressurizing section 33 is reduced, and the gas inside the first laminate 13 is discharged to the first It is removed by exhausting through an exhaust port 37 (part shown by a dotted line in the figure) provided inside the pressurizing section 33 of 2.
  • a first laminate 13 was formed on a stainless steel plate 12 in the same manner as in Example 1, and then the first laminate 13 was separated from the stainless steel plate 12 as shown in FIG.
  • the PET film 15 is placed on the elastic body 32 of the laminate pressing device via the PET film 15, and the PET film 15 is further placed on the first laminate 13.
  • the first pressing portion 30 is raised and pressed against the elastic frame 36 provided on the second pressing portion 33.
  • the first stacked body 13 is confined in a space surrounded by the first pressing unit 30 and the second pressing unit 33.
  • the space is depressurized by exhausting air from an exhaust port 37 (a portion shown by a dotted line in the figure) provided inside the second pressurizing section 33, and the inside of the first laminate 13 is reduced.
  • the gas generated in is discharged. Also in Example 3, when the atmospheric pressure became about 13 hPa or less, the gas inside the first laminate 13 could be almost completely removed.
  • the elastic body 35 made of silicon rubber having a heat resistant temperature of 180 or more is moved downward, and pressurization is started from above the first laminate 13.
  • the elastic bodies 32 and 35 need to be kept at a temperature at which the polyethylene does not deform, that is, a lower temperature at Tpe-30.
  • the elastic bodies 32 and 35 are heated to a temperature equal to or higher than Tpe ⁇ 30 and lower than the decomposition temperature of polyethylene, so that the polyethylene in the first laminated body 13 is softened, and the ceramic sheet and the inner part are heated. By fusing between the unit electrodes 2 and between the ceramic sheets, an integrated second laminate is obtained.
  • the pressure is applied in the same direction.
  • irregularities exist on the surface of the first laminated body due to the presence or absence of the internal electrode 2 as in Examples 1 and 2, but the elastic bodies 32 and 35 are made to conform to the irregularities, and Variations in the pressurized state of the first laminate 13 can be prevented.
  • pressurize During this time, the inside of the space where the first laminate 13 is present is kept under reduced pressure to prevent gas from entering the inside of the first laminate 13.
  • the pressing and heating are terminated, and the second laminated body is produced by gradually cooling. .
  • the entire outer peripheral surface of the first laminated body 13 is covered with elastic bodies 32 and 35 and pressurized.
  • the step caused by the presence or absence of the internal electrode 2 of the body 13 can be more completely absorbed, and a second laminate having a uniform and small density can be obtained.
  • a frame that covers the side surface of the first laminate 13 as shown in the second embodiment the same effect as in the second embodiment can be obtained.
  • FIG. 12 is a cross-sectional view of a pressurizing step in a state before pressurization using the laminate pressurizing apparatus according to the fourth embodiment of the present invention
  • FIG. 13 is a laminate pressurizing apparatus according to the fourth embodiment
  • FIG. 14 is a cross-sectional view of a pressurizing step at the start of pressurizing
  • FIG. 14 is a cross-sectional view of a pressurizing step in a pressurized state of the laminate pressing apparatus in the fourth embodiment.
  • Reference numeral 40 denotes a stainless steel plate, and the same components as those in Examples 1 to 3 are denoted by the same reference numerals and description thereof will be omitted.
  • the difference from the laminate pressurizing apparatus used in Example 3 is that the exhaust port 37 is provided in both the first pressurizing section 30 and the second pressurizing section 33, and the frame 36 is also the first pressurizing section.
  • the structure is such that the stainless steel plate 40 can be supported by the frame 36 by being provided in both the pressurizing section 30 and the second pressurizing section 33.
  • the first laminated body 13 is provided on both sides of the stainless steel plate 40 so as to face each other with the stainless steel plate 40 interposed therebetween.
  • the first laminate 13 is formed in the same manner as in the first embodiment.
  • the PET film 15 is placed on the surface of the first laminate 13. Next, as shown in FIG.
  • the stainless steel plate 40 on which the first laminate 13 is placed is supported between the first pressurizing section 30 and the second pressurizing section 33 by a support (not shown). ⁇ ) Fix using.
  • the first pressing portion 30 and the second pressing portion 33 are moved to sandwich the outer peripheral portion of the stainless steel plate 40 between the frame 36 and the first pressing portion.
  • the stacked body 13 is enclosed in a space surrounded by the first pressing part 30 or the second pressing part 33 and the stainless steel plate 40.
  • the gas in the space is exhausted through the exhaust port 37, and the space is depressurized to remove the gas inside the first stacked body 13 by suction.
  • the first laminate 13 is pressurized with the elastic bodies 32 and 35 which have been heated to Tpe ⁇ 30 * C or more in advance.
  • the upper and side surfaces of the first laminate 13 are made of elastic bodies 32 and 35, and the lower surface is made of a stainless steel plate.
  • iso-directional pressing can be performed.
  • unevenness occurs on the pressurized surface of the first laminate 13 depending on the presence or absence of the internal electrode 2.However, since the elastic bodies 32 and 35 can be pressurized along the unevenness, the pressurized state varies. Can be prevented. Therefore, the first laminate 13 can obtain the second laminate having a uniform density regardless of the presence or absence of the internal electrode 2.
  • the polyethylene in the first laminate 13 is softened, and the space between the ceramic sheet and the internal electrodes 2 and between the ceramic sheets is reduced.
  • an integrated second laminate is formed with improved adhesive strength.
  • pressurization and heating are completed, and the mixture is gradually cooled to obtain a second laminate.
  • cutting, degreasing, firing, and forming the external electrodes 3 are performed in the same manner as in Example 1 to produce the multilayer ceramic capacitor shown in FIG.
  • the space in which the first laminate 13 is present is maintained in a reduced pressure state during pressurization to prevent gas from entering the inside of the first laminate 13. ing.
  • the elastic bodies 32 and 35 are preliminarily heated in the same manner as in Example 3, and this heat is transferred to the first laminate 13 immediately upon pressurization, and the polyethylene in the first laminate 13 is heated. Is softened to improve the adhesive strength between the ceramic sheets and between the ceramic sheet and the internal electrode 2.
  • two first laminates 13 can be pressed at a time. Since this pressing step takes about 5 minutes, the productivity can be greatly improved by pressing a plurality of first laminates 13 at once.
  • the first laminate 13 has the same shape on the front and back surfaces. Furthermore, when the elastic bodies 32 and 35 are heated and used, the elastic bodies 32 and 35 come into contact with the first laminated body 13 at the same time and separate at the same time, thereby suppressing variations in the heating state. It is desirable.
  • FIG. 15 is a cross-sectional view of a pressurizing step in a pressurized state of the laminate using the laminate pressurizing apparatus according to the fifth embodiment of the present invention.
  • the same components as those in the first to fourth embodiments are the same. Numbers are assigned and explanations are omitted.
  • the fifth embodiment differs from the fourth embodiment in that a frame 14 is provided so as to cover the outer peripheral portion of the side surface of the first laminate 13 as shown in FIG. . Except for this, it is the same as Example 4. Also in the fifth embodiment, similarly to the second embodiment, the upper end portion of the first laminate 13 is prevented from becoming a curved surface at the time of pressurization, and compared with the first embodiment, the second laminate 13 has a second shape. To make a laminate it can.
  • FIG. 16 is a cross-sectional view of a pressurizing step of a laminate in a state before pressurization using the laminate pressing device according to the sixth embodiment of the present invention.
  • FIG. 17 is a laminate pressing device according to the sixth embodiment.
  • FIG. 18 is a cross-sectional view of a pressurizing step in a state where a laminate is started, and
  • FIG. 18 is a cross-sectional view of a pressurizing step in a pressurized state of the laminate pressing apparatus in Example 6.
  • the third pressing portion 50 includes a middle rigid body 51 and a pair of elastic bodies 52.
  • the same components as those in the first to fifth embodiments are denoted by the same reference numerals, and description thereof is omitted.
  • the third pressing portion 50 has concave portions on the upper and lower surfaces, an elastic body 52 is filled in each concave portion, and a frame 36 is provided on the upper and lower outer peripheral surfaces of the middle rigid body 51. An exhaust port 37 corresponding to each concave portion is provided.
  • the frame 36 is located at a position facing the frame 36 provided in the first pressing section 30 or the second pressing section 33.
  • a third pressing portion 50 is provided. is there. That is, in the fourth embodiment, two first stacked bodies 13 can be simultaneously pressed, but in the sixth embodiment, four first stacked bodies 13 can be simultaneously pressed.
  • the first laminates 13 are formed on both surfaces of the stainless steel plate 40 in the same manner as in the fourth embodiment.
  • the PET film 15 is placed on the first laminate 13 so as to cover the surface and side surfaces of the first laminate 13 when pressurized.
  • the first pressing portion 30 and the second pressing portion 33 are moved to sandwich the outer peripheral portion of the stainless steel plate 40 from above and below with the frame 36.
  • the first laminated body 13 is confined in a space surrounded by the first pressing part 30, the second pressing part 33, the third pressing part 50, and the stainless steel plate 40.
  • the pressure in each space is reduced through the exhaust port 37, and the gas generated from the inside of the first laminate 13 is sucked and removed.
  • the first laminated body 1 was formed of elastic bodies 32, 35, and 52, which were previously heated to a temperature of Tpe ⁇ 30 or higher and lower than the decomposition temperature of polyethylene. Press 3 At this time, the upper and side surfaces of the first laminate 13 are covered with elastic bodies 32, 35, and 52, and the lower surface is covered with a stainless steel plate 40, and pressurized. it can. However, the presence / absence of the internal electrode 2 causes irregularities on the contact surface of the first laminate 13 with the elastic members 32, 35, and 52, but the elastic members 32, 35, and 52 are deformed. By doing so, pressure can be applied along these irregularities, Fluctuation of the pressurized state can be prevented. Therefore, regardless of the presence or absence of the internal electrode 2, the first laminate 13 can provide a second laminate having a small variation in density and good adhesion between layers.
  • the polyethylene in the first laminate 13 is softened, and the polyethylene is softened between the ceramic sheet and the internal electrodes 2 and the ceramic.
  • an integrated second laminate is obtained.
  • cutting, degreasing, firing, and formation of the external electrode 3 are performed in the same manner as in Example 1 to obtain the multilayer ceramic capacitor shown in FIG.
  • the space in which the first laminate 13 exists is maintained in a reduced pressure state so that no gas enters the inside of the first laminate 13. Like that.
  • the productivity can be further improved as compared with the fourth embodiment.
  • the first laminate 13 has the same shape and is provided on both surfaces of the stainless steel plate 40. Further, when the elastic members 32, 35, and 52 are heated and used, the elastic members 32, 35, and 52 are made of all of the first laminates 13 to suppress variations in the pressurized state. It is desirable to be in contact with and to be separated at the same time.
  • the same effect as that of the second embodiment can be obtained by pressing the outer peripheral portion of the side surface of the first stacked body 13 with the frame body 14 and applying pressure.
  • an elastic body 61 is provided inside a frame-shaped middle rigid body 60 as shown in FIG.
  • the structure of the third pressing portion 62 provided with a frame 36 corresponding to the frame 36 provided on the first and second pressing portions 30 and 33 on the outer peripheral upper and lower surfaces may be adopted.
  • the middle rigid body has a through hole at the top and bottom, and an elastic body is inserted into it.
  • the laminate was formed using a ceramic sheet comprising polyethylene, which is a kind of polyolefin, and dielectric powder, which is an inorganic powder. The same effect can be obtained for a ceramic sheet formed by using an inorganic powder.
  • the effect of the present invention is greater for ceramic electronic components having a higher porosity of ceramic sheets and a larger number of laminated layers.
  • excellent effects can be obtained when a ceramic sheet having a porosity of 30% or more is used or when the number of effective layers of the first laminate 13 is 50 or more.
  • a multilayer ceramic capacitor has been described, but a ceramic sheet such as a multilayer Paris capacitor, a multilayer thermistor, a multilayer coil, a ceramic multilayer substrate, a ceramic filter, etc., and the internal electrode 2 are laminated.
  • a similar effect can be obtained in a ceramic electronic component.
  • the ceramic sheet and internal electrodes 2 are pre-pressed to such an extent that lamination misalignment does not occur when pressure is applied later. It is preferable to keep it. For this reason, the first laminated body being manufactured is heated in a temperature range from room temperature to a temperature at which the plasticizer in the internal electrode 2 does not scatter excessively, while being pressurized during lamination, and the vehicle included in the internal electrode 2 is heated. This softens the non-volatile components such as resin and plasticizer, and improves the adhesion between the internal electrode 2 and the ceramic sheet.
  • the first laminate 13 may be pressurized at atmospheric pressure.However, when there is no gas inside the first laminate 13 at the time of pressurization, it is preferable that no gas is present between the layers. Integrally, the occurrence of structural defects can be prevented. Therefore, it is desirable to remove the gas inside the first laminate 13 before pressurizing, and to keep the first laminate 13 under reduced pressure even during pressurization.
  • the pressure of the space where the first laminate 13 exists is set to a pressure lower than the atmospheric pressure before and during pressurization, preferably 80 hPa or less, more preferably 13 hPa or less. It is desirable to remove the gas inside the first stacked body 13 to such an extent as not to cause a structural defect.
  • the pressing force when pressing the first laminated body 13 is set to 4 MPa to 2 OMPa, preferably 5 MPa to 9 MPa, whereby the integrated body can be surely integrated.
  • the lower rigid body 10 and the elastic bodies 18, 32, 35, and 52 be preheated to 110 to 170 ⁇ , preferably to 144 to I 65. .
  • the lower rigid body 10 and the elastic bodies 18, 32, 35, and 52 have the melting point of polyolefin as T po. It is desirable to heat in advance to a temperature lower than the decomposition temperature. That is, in each of the above-described embodiments, the first laminate 13 is heated to a temperature not lower than the decomposition temperature of polyolefin over T po ⁇ 30 to soften the internal polyolefin, thereby reducing the amount of ceramics and ceramics. And the internal electrode 2 can have improved adhesive strength.
  • the first laminate 13 cannot be maintained in a desired shape. It is necessary to keep the heat temperature from rising.
  • the lower rigid body 10, the elastic bodies 18, 32, 35, 52, and the frame body 14 are formed of the first laminated body 13 so as not to adversely affect the first laminated body 13. It is necessary to have heat resistance higher than the heating temperature (18 or more in each of the above embodiments). Further, it is desired that the lower rigid body 10 and the elastic bodies 18, 32, 35, 52 can control the heating temperature so that the first laminate 13 is uniformly heated. Good.
  • the degreasing of the second laminate is preferably performed in the following order: first, the plasticizer is removed, and then the temperature is increased to remove the resin.
  • the reason is that, despite the prevention of the occurrence of structural defects in the pressurizing step, when heated at once, a new compound is formed with the plasticizer and the resin, and remains in the second laminate even after degreasing. I do. This is because during the firing process, structural defects such as delamination occur during the process in which this compound burns and is removed from the second laminate, thereby increasing the incidence of short-circuit defects. Further, conditions for degreasing and firing are set so that nickel serving as the internal electrode 2 is not excessively oxidized.
  • the surface of the elastic members 18, 32, 35, 52 in contact with the first multilayer body 13 is larger than the first multilayer body 13, and the thickness is also larger.
  • the stainless steel plates 12 and 40 were used as the support when the first laminate 13 was manufactured, but other rigid bodies may be used. Further, after pressing, the stainless steel plates 12 and 40 and the first multilayer body 13 are formed so that the second multilayer body can be easily separated from the stainless steel plates 12 and 40. It is preferable to provide a release layer or the like between the two.
  • the internal electrode 2 was formed by printing a metal paste on a ceramic sheet. However, the same effect can be obtained by producing the internal electrode 2 by a thin film forming method such as vapor deposition and sputtering.
  • the effect of softening the resin and the plasticizer in the internal electrode 2 in the laminating step to improve the adhesion to the ceramics cannot be expected. Therefore, when it is necessary to improve the adhesiveness in the laminating step, it is desirable to form an adhesive layer made of an organic component on the surface of the internal electrode 2. It is necessary that this adhesive layer is not burned by firing and does not affect the characteristics of the multilayer ceramic capacitor.
  • the picture frames 17 and 36 are made of a flexible material such as silicon rubber so that outside air can be prevented from entering the space in which the first laminate 13 is confined.
  • pressurization through the PET film 15 requires a thickness and a thickness that can follow the irregularities of the first laminate 13 during pressurization.
  • a PET film 15 having a thickness of 75 jm or less is used.
  • a release layer or the like may be provided on the surface of the PET film 15 in order to further reduce the adhesiveness with the first laminate 13 or the elastic bodies 18, 32, 35, 52.
  • a release layer or the like may be provided on the surface of the PET film 15 in order to further reduce the adhesiveness with the first laminate 13 or the elastic bodies 18, 32, 35, 52.
  • the elastic members 18, 32, 35, and 52 are supported on the inner wall surfaces of the upper rigid members 16, 34, the lower rigid member 31, and the middle rigid member 51, which accommodate the elastic members, by supporting portions (not shown). Except for the support portion, the inner wall surface is in a floating state. With this configuration, the degree of freedom of deformation of the elastic members 18, 32, 35, and 52 at the time of pressurization is increased, and it is possible to prevent unnecessary force from being applied to the first laminate 13.
  • the rubber hardness is set to 80 degrees or less, preferably 75 degrees or less.
  • the first laminate must be pressed in the same direction, and
  • the rubber hardness is Hs 40 to 80 degrees, preferably 45 to 75 degrees.
  • the first laminate 13 formed by using a ceramic sheet made of another inorganic powder and an organic material also has the following characteristics.
  • the first laminate formed using a plastic sheet the first laminate can be maintained in a desired shape and the temperature at which the organic material is softened is increased in order to improve the adhesive strength between the ceramic sheets. It is desirable to heat.
  • a plurality of sheet-like substances having a partially uneven surface are laminated, and this is laminated between an opposing rigid body and an elastic body such as rubber, or between an opposing elastic body and an elastic body.
  • This is a method of manufacturing a laminated body by sandwiching, pressing, and unifying.
  • the elastic body follows the surface shape of the laminated body and pressurizes it so that the entire laminated body can be uniformly pressurized.
  • the adhesive strength between layers can also be improved. Further, the adhesive force between the layers can be enhanced by heating at the same time as the pressurization, and a laminate having a low porosity can be obtained by reducing the pressure in the pressurized space.
  • the manufacturing method of the laminated body according to the present invention includes a ceramic formed by laminating a ceramic sheet and the internal electrode 2 such as a laminated ceramic capacitor, a laminated varistor, a laminated ceramic, a laminated coil, a ceramic multilayer substrate, a ceramic filter, and the like. The effect is significant in the manufacture of electronic components.

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Description

明 細 書
積層体の製造方法と積層体加圧装置 技術分野
本発明は、 例えば積層セラミックコンデンザの製造工程で使用する表面上に電極が形成 された誘電体シートのように、 表面に凹凸のあるシート状の物質を複数枚、 積層し加圧、 接着してなる積層体の製造方法と積層体加圧装置に関するものであり、 表面に部分的な凹 凸があるシート状物質でも均一に加圧して、 高密度の積層体が得られるようにしたもので ある。 背景技術
積層体の一例として従来の積層セラミックコンデンザの製造方法について、 図面を参照 しながら説明する。 第 4図は一般的な積層セラミックコンデンザの一部切欠斜視図であり、 誘電体層 1、 内部電極 2、 外部電極 3からなる。
まず、 誘電体層 1となるセラミック誘電体材料とビヒクルとを用いて作製したセラミツ クシートと内部電極 2とを交互に積層してなる第 1の積層体を作製し、 この第 1の積層体 の上下面を金属製のプレス板で挟んで大気中で加圧して、 セラミックシートと内部電極 2 とを一体化させて第 2の積層体を得る。 次に、 この第 2の積層体を焼成した後、 内部電極 2の露出した端面に外部電極 3を形成することによって積層セラミックコンデンサを製 造する。
この方法によると、 第 4図に示すように、 内部電極 2はパターン化されていて、 内部電 極 2間に挟まれたセラミックシート （以下有効層とする） の積層数が少ない場合には問題 は発生しないが、 積層数が多くなると内部電極 2の有無による段差によって、 金属製のプ レス板に挟んで加圧する方法では、 内部電極 2が存在しない部分に十分な圧力を加えるこ とができない。 そのために、 第 1の積層体において密度が高い部分 （内部電極 2の存在す る部分） と低い部分 （内部電極 2の無い部分） が存在することになり、 デラミネーシヨン などの構造欠陥を発生してしまうという問題があつた。 発明の開示
構造欠陥の少ない積層体を製造するために、 本発明は、 シート状の物質を複数枚、 積層 して第 1の積層体を作製する第 1工程と、 次に前記第 1の積層体を対向する剛体とゴムな どの弾性体との間、 または対向する弾性体と弾性体の間に挟んで加圧し、 第 2の積層体を 得る第 2工程を有する積層体の製造方法であり、 弾性体を第 1の積層体の表面形状に追従 させて加圧することにより、 第 1の積層体全体を均一に加圧でき、 高密度化と共に層間の 接着強度も向上させることができる。
本発明の第 1の形態は、 表面に部分的な凹凸のあるシート状の物質を複数枚、 積層して 第 1の積層体を作製する第 1工程と、 次に前記第 1の積層体を対向する剛体と弾性体との 間、 または対向する弾性体と弾性体の間に挟んで加圧し、 第 2の積層体を得る第 2工程を 有する積層体の製造方法であり、 構造欠陥の少ない積層体を得ることができる。
本発明の第 2の形態は、 弾性体が耐熱性を有する第 1の形態の積層体の製造方法であり、 第 1の積層体を加圧しながら加熱することができるので層間の接着性を向上させること ができる。
本発明の第 3の形態は、 弾性体が第 1の積層体の厚みよりも厚いものを用いる第 1の形 態の積層体の製造方法であり、 加圧と共に弾性体が変形して、 弾性体で第 1の積層体の上 面だけでなく側面をも覆って加圧することができるため、 第 1の積層体に対するプレス面 の平行度合いに関係なく均一に加圧することができる。
本発明の第 4の形態は、 弾性体のサイズがその第 1の積層体との接触面よりも大きい第 1の形態の積層体の製造方法であり、 加圧と共に弾性体を第 1の積層体の表面および側面 形状に追従させることにより、 第 1の積層体を均一に加圧できる。
本発明の第 5の形態は、 シート状の物質としてセラミックシー卜と内部電極層とを用い る第 1の形態の積層体の製造方法であり、 積層数が多くなつても構造欠陥の発生を抑制す ることができる。
本発明の第 6の形態は、 セラミックシートはポリオレフィンと無機粉末を用いて形成し たものである第 5の形態の積層体の製造方法であり、 多孔度の高いシ一トを用いたとして も、 第 1の積層体の内部の気体を除去し、 構造欠陥の発生を抑制することができる。
本発明の第 7の形態は、 ポリオレフインの融点を T p o ° Cとした場合、 第 1の積層体 を T p o— 3 0で以上に加熱する第 6の形態の積層体の製造方法であり、 セラミツクシ一 ト間の接着強度を向上させることができ、 構造欠陥の発生を抑制できる。
本発明の第 8の形態は、 弾性体の第 1の積層体との接触面が、 前記積層体に対して非接 着性を有するようにした第 1の形態の積層体の製造方法であり、 脱着時、 積層体が弾性体 に接着して変形するのを防止できる。
本発明の第 9の形態は、 弾性体と第 1の積層体との間に弾性を有する平面状の非接着体 を介在させた第 1の形態の積層体の製造方法であり、 積層体が弾性体に接着して変形する のを防止できる。 本発明の第 1 0の形態は、 非接着体の面を第 1の積層体との接触面よりも大きくする第 9の形態の積層体の製造方法であり、 第 1の積層体が弾性体に接着するのをより確実に防 止できる。
本発明の第 1 1の形態は、 非接着体は耐熱性を有する第 9の形態の積層体の製造方法で あり、 第 1の積層体を加圧しながら加熱することができるので層間の接着強度を向上させ ることができる。
本発明の第 1 2の形態は、 第 1の積層体の側面を枠体で被覆した状態で第 1の積層体を 加圧する第 1の形態の積層体の製造方法であり、 第 1の積層体の端部が曲面状となるのを 防止できる。
本発明の第 1 3の形態は、 第 1の積層体の外周形状よりも大きな内周形状を有する枠体 を用いる第 9の形態の積層体の製造方法であり、 第 1の積層体を枠体内に収納する際の変 形を防止することができる。
本発明の第 1 4の形態は、 弾性を有する枠体を用いる第 1 2の形態の積層体の製造方法 であり、 加圧時に第 1の積層体側面に追従させることができるので第 1の積層体を均一に 加圧することができる。
本発明の第 1 5の形態は、 枠体の高さを第 1の積層体の厚みと同等以下とする第 1 2の 形態の積層体の製造方法であり、 第 1の積層体の上端部も確実に加圧できる。
本発明の第 1 6の形態は、 耐熱性を有する枠体を用いる第 1 2の形態の積層体の製造方 法であり、 第 1の積層体を加圧しながら加熱できる。
本発明の第 1 7の形態は、 第 1の積層体を減圧雰囲気中に保持して行う第 1の形態の積 層体の製造方法であり、 第 1の積層体中の気体を除去しやすくなり、 構造欠陥の少ない積 層体を得ることができる。
本発明の第 1 8の形態は、 加圧は第 1の積層体中の気体を除去した後に行う第 1 7の形 態の積層体の製造方法であり、 構造欠陥の発生を更に減少させることができる。
本発明の第 1 9の形態は、 構造欠陥が生じない程度まで第 1の積層体中の気体を除去す るために、 第 1の積層体周辺の気圧を 8 0 h P a以下にしてから加圧する第 1 4の形態の 積層体の製造方法であり、 構造欠陥の発生を更に減少させることができる。
本発明の第 2 0の形態は、 対向する弾性体が第 1の加圧部の箱状剛体内部と、 第 2の加 圧部の箱状剛体内部とにあり、 前記第 1の加圧部と前記第 2の加圧部とを前記弾性体が対 向するように配置するとともに、 前記第 1あるいは第 2の加圧部の少なくとも一方を移動 可能とした第 1の積層体の製造方法を実施する積層体加圧装置であり、 積層体の表面形状 に弾性体を沿わせて等方向加圧を行うことができるので、 積層体の構造欠陥を抑制するこ とができる。
本発明の第 2 1の形態は、 第 1の加圧部と第 2の加圧部の対向する箱状剛体の外周部に、 額縁を設けた第 2 0の形態の積層体加圧装置であり、 両面に第 1の積層体を設けた支持体 をこの額縁で支持して加圧することにより、 複数枚の積層体を一度に加圧することができ る。
本発明の第 2 2の形態は、 第 1の加圧部と第 2の加圧部にそれぞれ排気口を設けた第 2 1の形態の積層体加圧装置であり、 積層体を真空中に保持したまま加圧することができる。 本発明の第 2 3の形態は、 剛体の内壁面に支持部を設けて弾性体を支持すると共に、 こ の支持部以外では前記内壁面と前記弾性体とはフローティング状態とする第 2 0の形態 の積層体加圧装置であり、 加圧時の弾性体が変形可能となるので、 積層体に不要な応力が 加わるのを防止できる。 図面の簡単な説明
第 1図は本発明の実施例 1における積層体加圧装置を用いた加圧状態での第 1の積層 体の加圧工程の断面図、 第 2図は実施例 1における積層体加圧装置の加圧前状態での加圧 工程の断面図、 第 3図は実施例 1における積層体加圧装置の加圧開始時での加圧工程の断 面図、 第 4図は一般的な積層セラミックコンデンサの一部切欠斜視図、 第 5図は本発明の 実施例 2における積層体加圧装置を用いた加圧前状態での第 1の積層体の加圧工程の断 面図、 第 6図は実施例 2における積層体加圧装置の加圧開始時での加圧工程の断面図、 第 7図は実施例 2における積層体加圧装置の加圧状態での加圧工程の断面図、 第 8図は第 5 図における第 1の加圧部 2 1の上面図、 第 9図は本発明の実施例 3における積層体加圧装 置を用いた加圧開始前状態での加圧工程の断面図、 第 1 0図は実施例 3における積層体加 圧装置の加圧開始時での加圧工程の断面図、 第 1 1図は実施例 3における積層体加圧装置 の加圧状態での加圧工程の断面図、 第 1 2図は本発明の実施例 4における積層体加圧装置 を用いた加圧前状態での加圧工程の断面図、 第 1 3図は実施例 4における積層体加圧装置 の加圧開始時での加圧工程の断面図、 第 1 4図は実施例 4における積層体加圧装置を用い た積層体の加圧状態での加圧工程の断面図、 第 1 5図は本発明の実施例 5における積層体 加圧装置を用いた積層体の加圧状態での加圧工程の断面図、 第 1 6図はは本発明の実施例 6における積層体加圧装置を用いた加圧前状態での積層体の加圧工程の断面図、 第 1 7図 は実施例 6における積層体加圧装置の加圧開始状態での加圧工程の断面図、 第 1 8図は実 施例 6における積層体加圧装置の加圧状態での加圧工程の断面図、 第 1 9図は本発明の他 の実施例における積層体加圧装置の断面図である。 発明を実施するための好ましい形態
以下、 本発明の実施例について図面を参照しながら説明する。
(実施例 1 )
第 1図は本発明の実施例 1における積層体加圧装置を用いた加圧状態での第 1の積 層体の加圧工程の断面図であり、 1 0は下部剛体、 1 1は銅板、 1 2はステンレス板、 1 3は誘電体層となるセラミック誘電体材料とビヒクルとを用いて作製したセラミツクシ 一卜と内部電極とを交互に積層してなる第 1の積層体、 1 5はポリエチレンテレフタレ一 トフイルム （以下 P E Tフィルムとする）、 1 6は上部剛体、 1 7は額縁、 1 8は弾性体、 1 9は排気口である。 下部剛体 1 0、 銅板 1 1で第 1の加圧部 2 1を構成し、 上部剛体 1 6、 額縁 1 7、 弾性体 1 8、 排気口 1 9で第 2の加圧部 2 2を構成している。
第 2図は実施例 1における積層体加圧装置の加圧前状態での加圧工程の断面図、 第 3図 は実施例 1における積層体加圧装置の加圧開始時での加圧工程の断面図である。
積層体を用いて製造される電子部品の一例として、 第 4図は一般的な積層セラミックコ ンデンザの一部切欠斜視図を示し、 そこで、 1は誘電体層、 2は内部電極、 3は外部電極 である。 以下、 本発明の積層体の製造方法を用いて作製される積層セラミックコンデンサ の製造工程を説明する。
まず、 チタン酸バリウムを主成分とする誘電体粉末と重量平均分子量が 4 0 0 , 0 0 0 以上のポリエチレン （融点：約 1 4 0 ^) とを用いて、 誘電体層 1となるセラミツクシ一 トを作製する。 このセラミックシートは空隙率が 5 0 %以上で非常に密度が低いシートで ある。 一方、 内部電極 2となる金属べ一ストをニッケル粉末と溶剤、 樹脂、 可塑剤等の ビヒクルを混合して作製する。 次に、 セラミックシート上に前記金属ペーストを印刷して 所望のパターンの内部電極 2を形成し、 内部電極付セラミックシートを作製する。
次いで、 支持体となるステンレス板 1 2の上にセラミックシートを複数枚、 積層して保 護層を形成し、 この上に内部電極付セラミックシートを内部電極 2とセラミックシートと が交互になるように積層し、 再びセラミックシートを複数枚、 積層して保護層を形成して 第 1の積層体を得る。 その後、 ポリエチレンの融点を T p e ° Cとして、 第 2図に示すよ うに、 予め T p e— 3 O :以上でポリエチレンの分解温度未満に加熱しておいた下部剛体 1 0の上に加熱していない銅板 1 1を設置し、 この銅板 1 1上にステンレス板 1 2ごと第 1の積層体 1 3を設置し、 この上面に P E Tフィルム 1 5を載置する。
次いで、 第 3図に示すように第 2の加圧部 2 2を下降させて、 その加圧部 2 2の下面を 取り囲むように設けた弾性を有する額縁 1 7を第 1の加圧部に押し付ける。 この時に第 1 の加圧部 2 1、 第 2の加圧部 2 2で囲まれた空間内に第 1の積層体 1 3が閉じこめられる。 その後、 第 2の加圧部 2 2の内部に設けた排気口 1 9 (図中点線で示した部分） から排気 することにより、 前記空間内を減圧し、 第 1の積層体 1 3の内部の気体を除去する。
次に、 第 1図に示すように、 第 2の加圧部において、 予め T p e— 3 0 ° C以上でポリ エチレンの分解温度未満に加熱しておいた弾性体 1 8 (耐熱温度 1 8 O t:以上） を、 さら に下方に移動させて第 1の積層体 1 3の加圧を行う。 この時、 第 1の積層体 1 3の上面及 び側面を弾性体 1 8で、 下面をステンレス板 1 2で被覆して加圧することにより、 等方向 加圧を行うことができる。 しかしながら、 内部電極 2の有無により第 1の積層体 1 3の上 面に凹凸が発生するが、 弾性体 1 8がこの凹凸に応じて変形しつつ加圧するので、 内部電 極 2の有無による加圧状態の変動を抑制することができる。 従って、 第 1の積層体 1 3は 内部電極 2の存在する部分と存在しない部分とに関わらず、 密度のばらつきの小さい第 2 の積層体を得ることができる。
また、 第 1の積層体 1 3を下部剛体 1 0及び弾性体 1 8で加熱することにより、 第 1の 積層体 1 3中のポリェチレンが軟化し、 セラミックシートと内部電極 2間及びセラミック シート間を融着させる。 この作用により前記層間の接着強度が向上し、 一体化した第 2の 積層体となる。 加熱温度 T p e— 3 0 n C以下では、 ポリエチレンの軟化が不十分で、 接 着強度が低い。 次いで加圧及び加熱を終了し、 第 2の積層体を徐冷する。
その後、 第 2の積層体を所望の形状に切断し、 脱脂、 焼成を行う。 この焼成によりチタ ン酸バリウムを主成分とする誘電体層 1とニッケルを主成分とする内部電極 2が同時に 焼結した焼結体を得る。 次いで、 この焼結体の内部電極 2の露出した両端面に銅などの外 部電極 3を形成し、 第 4図に示す積層セラミックコンデンサを得る。 この方法で積層セラ ミックコンデンサを作製することにより、 従来法よりもデラミネ一ションなどの構造欠陥 の発生を抑制することができる。
なお、 本実施例のように内部電極 2を金属ペーストの印刷により形成した場合、 下部剛 体 1 0及び弾性体 1 8を用いて第 1の積層体 1 3を加熱する際、 内部電極 2中の可塑剤が 過度に飛散すると、 内部電極 2が硬く、 脆くなり、 セラミックシートと内部電極 2間の接 着力が低下し、 焼成時に構造欠陥を招くことになるので、 第 1の積層体 1 3の加熱温度は 可塑剤が過度に飛散しないような温度とすることが望ましい。 従ってこの場合下部剛体 1 0及び弾性体 1 8は、 1 1 0 ~ 1 7 0 、 好ましくは 1 4 5〜1 6 5 X：に予め加熱してお くことが望ましい。
また、 本実施例 1においては下部剛体 1 0の上に銅板 1 1を介して、 第 1の積層体 1 3 を形成したステンレス板 1 2を設置した。 この理由は、 予め下部剛体 1 0を第 1の積層体 1 3中のポリエチレンが収縮し始める温度以上に加熱しているため、 下部剛体 1 0の上に 直接ステンレス板 1 2を設置すると、 第 1の積層体 1 3に熱が早く伝わり過ぎ、 加圧前に 第 1の積層体 1 3が収縮し、 構造欠陥を招く恐れがある。 従って、 適切な厚みの銅板 1 1 を設置することにより、 加圧後、 第 1の積層体 1 3に下部剛体 1 0及び弾性体 1 8から熱 が伝わるようにする。 一方、 銅は熱伝導率に優れているため、 第 1の積層体 1 3に下部剛 体 1 0からの熱を面内で均一に熱伝導できるので、 第 1の積層体 1 3の温度制御の精度が 向上する。
また銅板 1 1以外にも、 第 1の積層体 1 3の温度制御ができるような材質であればどのよ うな板状の剛体を用いても構わない。 さらに下部剛体 1 0を予め加熱しない場合、 あるい はポリエチレンが収縮し始める温度よりも低い温度に加熱しておく場合は、 銅板 1 1を用 いる必要はなく、 下部剛体 1 0の上に第 1の積層体 1 3を形成したステンレス板 1 2を直 接載置しても構わない。
(実施例 2 )
第 5図は本発明の実施例 2における積層体加圧装置を用いた加圧前状態での第 1の積 層体の加圧工程の断面図、 第 6図は実施例 2における積層体加圧装置の加圧開始時での加 圧工程の断面図、 第 7図は実施例 2における積層体加圧装置の加圧状態での加圧工程の断 面図である。 第 8図は第 5図の加圧工程において、 P E Tフィルム 1 5を設置する前の第 1の加圧部 2 1の平面図であり、 1 4は枠体で、 他は実施例 1と同様の構成要素であるの で同番号を付して説明を省略する。 実施例 1と異なる点は、 第 1の積層体 1 3の側面を覆 うように弾性を有する枠体 1 4を設置して加圧することである。
まず実施例 1と同様にして、 ステンレス板 1 2上に第 1の積層体 1 3を作製する。 次に、 第 1の積層体 1 3の側面を覆うように外周部に弾性材の枠体 1 4を設ける。
次いで、 第 8図に示すように下部剛体 1 0の上に銅板 1 1を介してステンレス板 1 2ご と第 1の積層体 1 3を設置し、 第 5図に示すように第 1の積層体 1 3の外周部に枠材 1 4 を配置し、 上面を P E Tフィルム 1 5で覆う。
その後、 第 6図に示すように第 2の加圧部 2 2を下降させて第 1の加圧部 2 1に額緣 1 7を押し付ける。 この時に第 1の加圧部 2 1、 第 2の加圧部 2 2で囲まれた空間内に第 1の積層体 1 3が閉じこめられた状態になる。 次に、 排気口 1 9を通じて空間内の気体を 排気することにより、 第 1の積層体 1 3の内部の気体を除去する。
次に、 第 7図に示すように弾性体 1 8をさらに下方に移動させて、 第 1の積層体 1 3を 上方から加圧する。 なお、 加圧中も第 1の積層体 1 3の存在する空間内は排気状態にして、 第 1の積層体 1 3の内部に気体が侵入しないようにする。 下部剛体 1 0及び弾性体 1 8で 挟んで第 1の積層体 1 3を加圧することにより、 一体化させて第 2の積層体を得た後、 加 圧及び加熱を終了し徐冷する。 その後、 実施例 1と同様にして第 2の積層体の切断、 脱脂、 焼成、 外部電極 3の形成を行い第 4図に示す積層セラミックコンデンサを得る。
本実施例 2においても実施例 1と同様に、 下部剛体 1 0及び弾性体 1.8を 1 1 O t (T p e - 3 O t:) 以上でポリエチレンの分解温度未満に予め加熱しておき、 加圧時に直ちに 第 1の積層体 1 3にこの熱を伝導するようにしておく必要がある。 第 1の積層体 1 3の加 圧を確実に行うことができるようにするためには弾性体 1 8にある程度の硬度を持たせ ることが必要となる。 しかしながら、 弾性体 1 8の硬度が高くなりすぎると、 加圧時に第 1の積層体 1 3の表面形状に沿わせて加圧することが困難となる。 特に、 上端部分におい てはこの傾向が顕著なため、 第 2の積層体の上端部分が曲面状となる恐れがある。 そのた め、 上端部分では内部電極 2が変形し、 所望の特性を有する積層セラミックコンデンサと して用いることができなくなる。
そこで、 本実施例では、 第 1の積層体 1 3の側面を枠体 1 4で覆うことにより、 見かけ 上、 枠体 1 4の端部が第 1の積層体 1 3の端部となるため、 第 2の積層体の端部が曲面状 になるのを防止できる。 従って、 実施例 1と比較して、 形状の揃った第 1の積層体 1 3を 作製できる。 なお、 第 5図では枠体 1 4の高さは第 1の積層体 1 3の高さと同じにしてい る力^ 第 1の積層体 1 3の上端部に確実に圧力が加わるようにするためには、 枠体 1 4の 高さを第 1の積層体 1 3の高さよりも低くする必要がある。 つまり、 第 1の積層体 1 3の 端部が曲面状にならないような高さとすることが望ましい。
反対に、 第 1の積層体 1 3よりも高いと、 第 1の積層体 1 3の上端部に圧力が加わらず、 デラミネ一シヨンなどの構造欠陥の原因となるからである。 また、 枠体 1 4は第 1の積層 体 1 3と同等の弾性率を有する弾性材で形成することにより、 第 1の積層体 1 3に所望の 圧力をかけることができる。 さらに枠体 1 4は第 1の積層体 1 3を加熱する温度より高い 耐熱性を有することが必要である。
(実施例 3 )
第 9図は本発明の実施例 3における積層体加圧装置を用いた加圧開始前状態での加圧 工程の断面図、 第 1 0図は実施例 3における積層体加圧装置の加圧開始時での加圧工程の 断面図、 第 1 1図は実施例 3における積層体加圧装置の加圧状態での加圧工程の断面図で ある。 第 1の加圧部 3 0は下部剛体 3 1、 弾性体 3 2から構成され、 第 2の加圧部 3 3は、 上部剛体 3 4、 弾性体 3 5から構成されている。 なお、 3 6は額縁、 3 7は排気口であり、 他の構成要素は実施例 1と同様であるので同番号を付して説明を省略する。
まず本実施例 3の積層体加圧装置について説明する。 第 1の加圧部 3 0は箱状の下部剛 体 3 1の凹部に弾性体 3 2を填め込んだものであり、 第 2の加圧部 3 3は、 箱状で内部に 排気口 3 7を有する上部剛体 3 4の凹部に弾性体 3 5を填め込むと共に、 上部剛体 3 4の 下面の外周部に弾力性のある額縁 3 6を設けている。 下部剛体 3 1及び上部剛体 3 4の内 壁面の一部に支持部を設けて弾性体 3 2， 3 5を支持すると共に、 この支持部以外では前 記内壁面と弾性体 3 2， 3 5とはフロティング状態としたものであり、 加圧時の弾性体 3 2 , 3 5の変形自由度を高めて第 1の積層体 1 3に不要な応力が加わるのを防止している。 もちろん、 実施例 1と同様に、 第 1の加圧部 3 0と第 2の加圧部 3 3とで囲まれた空間 内を減圧し、 第 1の積層体 1 3の内部の気体を第 2の加圧部 3 3の内部に設けた排気口 3 7 (図中点線で示した部分） 通して排気することにより除去する。
このような構成の積層体加圧装置を用いた積層セラミックコンデンサの製造工程を説 明する。 まず、 実施例 1と同様にしてステンレス板 1 2上に第 1の積層体 1 3を作製した 後、 ステンレス板 1 2から第 1の積層体 1 3を分離し、 第 9図に示すように積層体加圧装 置の弾性体 3 2の上に P E Tフィルム 1 5を介して配置し、 第 1の積層体 1 3の上にさら に P E Tフィルム 1 5を載置する。
次いで、 第 1 0図に示すように第 1の加圧部 3 0を上昇させて第 2の加圧部 3 3に設け た弾性を有する額縁 3 6に押し付ける。 この時に第 1の加圧部 3 0、 第 2の加圧部 3 3で 囲まれた空間内に第 1の積層体 1 3が閉じこめられる。 その後、 第 2の加圧部 3 3の内部 に設けた排気口 3 7 (図中点線で示した部分） から排気することにより、 空間内を減圧し て、 第 1の積層体 1 3の内部で発生した気体を排出する。 本実施例 3においても、 気圧が 約 1 3 h P a以下になると第 1の積層体 1 3の内部の気体がほとんど除去できた。
次に、 第 1 1図に示すように耐熱温度が 1 8 0で以上のシリコンゴムからなる弾性体 3 5を下方に移動させて第 1の積層体 1 3の上方から加圧を開始する。
この時、 弾性体 3 2 , 3 5は、 実施例 1、 2の場合と異なり、 ^ポリエチレンが変形し ない温度、 つまり T p e— 3 0でより低い温度にしておくことが必要である。
加圧後、 弾性体 3 2 , 3 5を T p e— 3 0で以上でポリエチレンの分解温度未満に加熱 することにより、 第 1の積層体 1 3中のポリエチレンが軟化して、 セラミックシートと内 部電極 2間及び'セラミックシート間を融着させることにより、 一体化した第 2の積層体を 得る。
また、 弾性体 3 2 , 3 5で第 1の積層体 1 3の外周表面全体を被覆して加圧することに より、 等方向加圧されることになる。 この時、 実施例 1、 2と同様に内部電極 2の有無に より第 1の積層体の表面には凹凸が存在するが、 弾性体 3 2， 3 5をこの凹凸に沿わせる ことにより、 第 1の積層体 1 3の加圧状態の変動を防止することができる。 また、 加圧し ている間も第 1の積層体 1 3の存在する空間内は減圧状態を維持して第 1の積層体 1 3 の内部に気体が侵入しないようにしている。
このようにして、 弾性体 3 2， 3 5で加圧して第 1の積層体 1 3を一体化させた後、 加 圧及び加熱を終了し、 徐冷して第 2の積層体を作製する。
その後、 実施例 1と同様にして切断、 脱脂、 焼成、 外部電極 3の形成を行い、 第 4図に 示す積層セラミックコンデンサを得る。
なお本実施例 3においては、 第 1の積層体 1 3の外周表面全体を弾性体 3 2， 3 5で被 覆して加圧することにより、 実施例 1、 2と比較すると、 さらに第 1の積層体 1 3の内部 電極 2の有無により生じる段差をより完全に吸収し、 均一な密度の小さい第 2の積層体を 得ることができる。 さらに、 実施例 2に示すように第 1の積層体 1 3の側面を覆うような 枠体を設けることにより実施例 2と同様の効果が得られる。
(実施例 4 )
第 1 2図は本発明の実施例 4における積層体加圧装置を用いた加圧前状態での加圧ェ 程の断面図であり、 第 1 3図は実施例 4における積層体加圧装置の加圧開始時での加圧ェ 程の断面図、 第 1 4図は実施例 4における積層体加圧装置の加圧状態での加圧工程の断面 図である。 4 0はステンレス板であり、 実施例 1〜3と同じ構成要素については同番号を 付して説明を省略する。
実施例 3で用いた積層体加圧装置と異なる点は、 排気口 3 7を第 1の加圧部 3 0及び第 2の加圧部 3 3の両方に設けると共に、 額縁 3 6も第 1の加圧部 3 0と第 2の加圧部 3 3 の両方に設けてステンレス板 4 0を額縁 3 6で支持できるような構造としたことである。 まず、 ステンレス板 4 0の両面にこのステンレス板 4 0を介して対向するように第 1の 積層体 1 3を設ける。 第 1の積層体 1 3は実施例 1と同様にして形成するものである。 ま た、 実施例 1と同様に、 第 1の積層体 1 3の表面には P E Tフィルム 1 5をそれぞれ載置 する。 次に、 第 1の積層体 1 3を設置したステンレス板 4 0を第 1 2図に示すように第 1 の加圧部 3 0及び第 2の加圧部 3 3間に支持体 （図示せず） を用いて固定する。 次いで、 第 1 3図に示すように第 1の加圧部 3 0、 第 2の加圧部 3 3を移動させて、 額縁 3 6でス テンレス板 4 0の外周部を挟んで、 第 1の積層体 1 3が第 1の加圧部 3 0あるいは第 2の 加圧部 3 3とステンレス板 4 0で囲まれた空間内に閉じこめられる。
その後、 排気口 3 7を通じて空間内の気体を排気し、 空間内を減圧状態にして第 1の積 層体 1 3の内部の気体を吸引除去する。次に、第 1 4図に示すように、予め T p e— 3 0 *C 以上に加熱しておいた弾性体 3 2 , 3 5で第 1の積層体 1 3を加圧する。
この時、 第 1の積層体 1 3の上面及び側面を弾性体 3 2 , 3 5で、 下面をステンレス板 4 0で被覆して加圧することにより、 等方向加圧を行うことができる。 しかしながら、 内 部電極 2の有無により第 1の積層体 1 3の加圧面に凹凸が発生するが、 弾性体 3 2 , 3 5 をこの凹凸に沿わせて加圧できるので、 加圧状態の変動を防止することができる。 従って 第 1の積層体 1 3は内部電極 2の有無に関わらず、 均一な密度の第 2の積層体を得ること ができる。
また、 第 1の積層体 1 3を弾性体 3 2， 3 5で加熱することにより、 第 1の積層体 1 3 中のポリェチレンが軟化して、 セラミックシートと内部電極 2間及びセラミックシート間 を融着させることにより、 接着強度を向上させて一体化した第 2の積層体となる。 次いで 加圧及び'加熱を終了し、 徐冷して第 2の積層体を得る。 その後、 実施例 1と同様にして切 断、 脱脂、 焼成、 外部電極 3の形成を行い第 4図に示す積層セラミックコンデンサを作製 する。
また、 実施例 3と同様に加圧している間も第 1の積層体 1 3の存在する空間内は減圧状 態を維持して第 1の積層体 1 3の内部に気体が侵入しないようにしている。 さらに、 実施 例 3と同様に弾性体 3 2 , 3 5は予め加熱しておき、 加圧時に直ちに第 1の積層体 1 3に この熱を伝導し、 第 1の積層体 1 3中のポリエチレンの一部を軟化させてセラミツクシ一 ト間及びセラミックシートと内部電極 2間の接着強度を向上させる。
なお、 本実施例 4においては、 一度に二つの第 1の積層体 1 3を加圧することができる。 この加圧工程は約 5分もの時間がかかるので、 一度に複数の第 1の積層体 1 3を加圧でき るようにすることで生産性を大きく向上させることができる。
また、 ステンレス板 4 0の表裏面に第 1の積層体 1 3を形成する際は、 ステンレス板
4 0を介して対向する位置に設けることが好ましい。 さらに第 1の積層体 1 3は表裏面で 同一形状とすることが望ましい。 さらに、 弾性体 3 2 , 3 5を加熱して用いる場合は、 弾 性体 3 2， 3 5が第 1の積層体 1 3に同時に接して、 同時に離れるようにして加熱状態の ばらつきを抑制することが望ましい。
(実施例 5 )
第 1 5図は本発明の実施例 5における積層体加圧装置を用いた積層体の加圧状態での 加圧工程の断面図であり、 実施例 1〜4と同様の構成要素については同番号を付して説明 を省略する。
本実施例 5が実施例 4と異なる点は、 第 1 5図に示すように第 1の積層体 1 3の側面外 周部を覆うように枠体 1 4を設けて加圧したことである。 これ以外は実施例 4と同様であ る。 本実施例 5においても実施例 2と同様に加圧時に第 1の積層体 1 3の上端部分が曲面 状となるのを防止し、 実施例 1と比較して、 形状の揃った第 2の積層体を作製することが できる。
(実施例 6 )
第 1 6図は本発明の実施例 6における積層体加圧装置を用いた加圧前状態での積層体 の加圧工程の断面図、 第 1 7図は実施例 6における積層体加圧装置の積層体開始状態での 加圧工程の断面図、 第 1 8図は実施例 6における積層体加圧装置の加圧状態での加圧工程 の断面図である。 第 3の加圧部 5 0は中部剛体 5 1、 一対の弾性体 5 2で構成されている。 実施例 1〜 5と同様の他の構成要素については同番号を付して説明を省略する。
第 3の加圧部 5 0は上下面に凹部を有し、 それぞれの凹部に弾性体 5 2が填め込まれて いると共に、 中部剛体 5 1の外周上下面に額縁 3 6を設け、 さらに、 それぞれの凹部に対 応する排気口 3 7を設けたものである。 額縁 3 6は第 1の加圧部 3 0あるいは第 2の加圧 部 3 3に設けた額縁 3 6と対向する位置にある。
実施例 4で用いた積層体加圧装置と異なる点は、 第 1の加圧部 3 0と第 2の加圧部 3 3 に加えて、 第 3の加圧部 5 0を設けたことである。 つまり、 実施例 4では 2個の第 1の積 層体 1 3を同時に加圧できるものであるが、 本実施例 6では 4個の第 1の積層体 1 3を同 時に加圧できる。
まず、 実施例 4と同様にしてステンレス板 4 0の両面に第 1の積層体 1 3をそれぞれ形 成する。 また実施例 1と同様に第 1の積層体 1 3上には加圧時に第 1の積層体 1 3の表面 及び側面を覆うように P E Tフィルム 1 5をそれぞれ載置する。
次に、 第 1 6図に示すように第 1の加圧部 3 0と第 3の加圧部 5 0の間と第 3の加圧部 5 0と第 2の加圧部 3 3の間に、 両面に第 1の積層体 1 3を設けたステンレス板 4 0を配 置し、 それぞれ支持部 （図示せず） により固定する。
次いで、 第 1 7図に示すように第 1の加圧部 3 0、 第 2の加圧部 3 3を移動させて、 額 縁 3 6でステンレス板 4 0の外周部を上下方向から挟んで、 第 1の積層体 1 3が第 1の加 圧部 3 0、 第 2の加圧部 3 3、 第 3の加圧部 5 0及びステンレス板 4 0で囲まれた空間内 に閉じこめられるようにする。 その後、 排気口 3 7を通じてそれぞれの空間内を減圧し、 第 1の積層体 1 3の内部から発生するの気体を吸引除去する。
次に、 第 1 8図に示すように、 予め T p e— 3 0で以上でポリエチレンの分解温度未満 に加熱しておいた弾性体 3 2， 3 5 , 5 2で、 第 1の積層体 1 3を加圧する。 この時、 第 1の積層体 1 3の上面及び側面を弾性体 3 2， 3 5 , 5 2で、 下面をステンレス板 4 0で 被覆して加圧することにより、 等方向加圧を行うことができる。 しかしながら、 内部電極 2の有無により第 1の積層体 1 3の弾性体 3 2， 3 5， 5 2との接触面に凹凸が発生する が、 弾性体 3 2， 3 5， 5 2が変形することにより、 この凹凸に沿わせて加圧できるので、 加圧状態の変動を防止することができる。 従って、 第 1の積層体 1 3は内部電極 2の有無 に関わらず、 密度のばらつきの小さく、 層間の密着性の良い第 2の積層体を得ることがで さる。
また、 第 1の積層体 1 3を弾性体 3 2， 3 5， 5 2で加熱することにより、 第 1の積層 体 1 3中のポリエチレンが軟化して、 セラミックシートと内部電極 2間及びセラミツクシ ート間を融着させることにより一体化した第 2の積層体を得る。 その後、 実施例 1と同様 にして切断、 脱脂、 焼成、 外部電極 3の形成を行い第 4図に示す積層セラミックコンデン サを得る。
また、 加圧している間も実施例 3と同様にして、 第 1の積層体 1 3の存在する空間内は減 圧状態を維持して第 1の積層体 1 3の内部に気体が侵入しないようにしている。
本実施例 6では 4個の第 1の積層体 1 3の加圧を同時に行うことができるので、 実施例 4と比較すると、 さらに生産性を向上させることができる。 また、 実施例 4と同様に、 第 1の積層体 1 3は同形状でステンレス板 4 0の両面に設けられている。 さらに、 弾性体 3 2 , 3 5 , 5 2を加熱して用いる場合は、 加圧状態のばらつきを抑制するため、 弾性体 3 2 , 3 5， 5 2が全ての第 1の積層体 1 3に同時に接して、 同時に離れるようにすること が望ましい。
さらに、 また本実施例 6でも、 第 1の積層体 1 3の側面外周部を枠体 1 4で囲んで加圧 すると実施例 2と同様の効果が得られる。 また、 本実施例 6の第 3の加圧部 5 0に代えて、 第 1 9図に示すように枠状の中部剛体 6 0の内部に弾性体 6 1を有し、 中部剛体 6 0の外 周上下面に第 1及び第 2の加圧部 3 0、 3 3に設けた額縁 3 6に対応する額縁 3 6を設け た第 3の加圧部 6 2の構造にしてもよい。 この場合、 中部剛体には上下に貫通口があり、 そこに弾性体が填め込まれた構造である。 さらに、 また第 1の加圧部 3 0と第 2の加圧部 3 3の間に第 3の加圧部 5 0または 6 2を n個 （n ：自然数） 設置することにより、 2 n + 2個の第1の積層体1 3を一度に加圧することができる。
以下、 本発明のポイントについて記載する。
( 1 ) 上記の各実施例では、 ポリオレフインの一種であるポリエチレンと無機粉末であ る誘電体粉末とからなるセラミックシ一トを用いて積層体を形成したが、 ポリエチレン以 外の超高分子ポリオレフィンと無機粉末を用いて形成したセラミックシートについても 同様の効果が得られる。
つまりセラミックシートの空隙率が高く、 積層数の多いセラミック電子部品ほど、 本発 明の効果は大きい。 特に空隙率が 3 0 %以上のセラミックシートを用いる場合や第 1の積 層体 1 3の有効層数が 5 0層以上の場合に優れた効果が得られる。 また、 上記の各実施例においては、 積層セラミックコンデンサについて説明したが、 積 層パリス夕、 積層サーミスタ、 積層コイル、 セラミック多層基板、 セラミックフィル夕な どセラミックシートと内部電極 2とを積層して形成するセラミック電子部品においても 同様の効果が得られる。
さらに、 セラミック電子部品だけでなく、 表面に部分的に凹凸のあるシート状の物質を 複数枚、 積層して一体化させるものにおいても同様の効果が得られる。
( 2 ) 内部電極付セラミックシートを積層して第 1の積層体 1 3を作製する場合、 後ェ 程で加圧する時に積層ずれ等を発生しない程度にセラミックシートと内部電極 2間を予 備圧着しておくことが好ましい。 そのため、 積層時に加圧すると共に、 室温から内部電極 2中の可塑剤が飛散しすぎないような温度までの温度範囲で作製中の第 1の積層体を加 熱し、 内部電極 2に含まれるビヒクル中の樹脂や可塑剤等の不揮発性分を軟化させ、 内部 電極 2とセラミックシートとの接着性を向上させる。 し力、しながら、 この時の加熱温度が 高すぎると可塑剤が過度に飛散し、 内部電極 2が硬く、 脆くなり、 セラミックシートと内 部電極 2間の接着力が低下し、 積層時や焼成時に構造欠陥を招くという問題が発生するの で注意する必要がある。
( 3 ) 第 1の積層体 1 3の加圧を大気圧中で行っても構わないが、 加圧時に第 1の積層 体 1 3の内部に気体が存在していない方が、 各層間を確実に一体化でき、 構造欠陥の発生 を防止することができる。 そのため加圧前に第 1の積層体 1 3の内部の気体を除去すると 共に、 加圧中も第 1の積層体 1 3を減圧中に保持することが望ましい。
従って、 第 1の積層体 1 3の存在する空間の気圧は、 加圧前及び加圧中とも大気圧より 低い気圧とし、 好ましくは 8 0 h P a以下、 より好ましくは 1 3 h P a以下とし、 構造欠 陥の原因とならない程度まで第 1の積層体 1 3の内部の気体を除去することが望ましい。
( 4 ) 第 1の積層体 1 3を加圧する時の加圧力は 4 M P a〜2 O M P a、 好ましくは 5 M P a〜9 M P aとすることにより、 確実に一体化させることができる。
( 5 ) 実施例 1、 2、 4、 5、 6では第 1の積層体 1 3の加圧前に、 ポリエチレンの融 点を T p eとして、 下部剛体 1 0、 弾性体 1 8， 3 2， 3 5 , 5 2を、 T p e— 3 O t:以 上でポリエチレンの分解温度未満の温度に予め加熱しておき、 加圧後に直ちに第 1の積層 体 1 3にこの熱を伝導し、 第 1の積層体 1 3中のポリエチレンの一部を軟化させてセラミ ックシ一ト間及びセラミックシートと内部電極 2間を融着させることにより接着強度を 向上させることが望ましい。
また、 この時、 第 1の積層体 1 3の温度が高くなりすぎると、 内部電極 2中の可塑剤が 過度に飛散し、 内部電極 2が硬く、 脆くなり、 セラミックシートと内部電極 2間の接着力 が低下し、 焼成時に構造欠陥を招くことになる。 従って下部剛体 1 0、 弾性体 1 8， 3 2 , 3 5 , 5 2は、 1 1 0〜1 7 0 ^、 好ましくは 1 4 5〜： I 6 5でに予め加熱しておくこと が望ましい。
また、 ポリエチレンに代えてポリオレフインを用いた場合、 ポリオレフインの融点を T p oとして、 下部剛体 1 0、 弾性体 1 8 , 3 2 , 3 5 , 5 2は、 T p o— 3 0 ° C以上で ポリオレフインの分解温度未満の温度に予め加熱しておくことが望ましい。 すなわち、 上 記各実施例においては第 1の積層体 1 3を T p o— 3 0 以上でポリオレフインの分解 温度未満に加熱して内部のポリオレフィンを軟化させることにより、 セラミツクシ一卜間 及びセラミックシ一トと内部電極 2間の接着強度を向上させることができる。
し力、しながら、 この時、 第 1の積層体 1 3中の全てのポリエチレン等のポリオレフイン が軟化してしまうと、 第 1の積層体 1 3を所望の形状に維持できなくなるので、 あまり加 熱温度が高くならないようにすることが必要である。 また、 第 1の積層体 1 3に悪影響を 及ぼさないように、 下部剛体 1 0、 弾性体 1 8 , 3 2 , 3 5 , 5 2、 枠体 1 4は第 1の積 層体 1 3の加熱温度よりも高い耐熱性 （上記各実施の形態においては 1 8 以上） を有 する必要がある。 さらに、 下部剛体 1 0及び弾性体 1 8， 3 2， 3 5 , 5 2は第 1の積層 体 1 3が均一に加熱されるように、 それぞれ加熱温度の制御を行えるようにすることが望 ましい。
( 6 ) 上記各実施例において第 2の積層体の脱脂は、 まず可塑剤の除去、 次いで温度を 上げて樹脂の除去の順に行うことが好ましい。 その理由は、 前記加圧工程で構造欠陥の発 生を防止したにもかかわらず、 一気に加熱すると、 可塑剤と樹脂とで新たな化合物を生成 し、 脱脂後も第 2の積層体中に残留する。 焼成時にこの化合物が燃焼して第 2の積層体か ら除去される過程でデラミネーシヨンなどの構造欠陥が発生し、 ショート不良の発生率が 高くなるからである。 さらに、 脱脂及び焼成は内部電極 2となるニッケルが過度に酸化さ れないように条件設定を行う。
( 7 ) 上記の各実施例のように弾性体 1 8， 3 2 , 3 5 , 5 2の少なくとも第 1の積層 体 1 3に接する面は第 1の積層体 1 3よりも大きく、 厚みも第 1の積層体 1 3の厚みより も厚くすることにより、 第 1の積層体 1 3の上面及び側面を被覆して均等に加圧すること ができる。
( 8 ) 上記の各実施例では第 1の積層体 1 3を作製するときに、 支持体としてステンレ ス板 1 2， 4 0を用いたが、 その他の剛体を用いても構わない。 また、 加圧後、 ステンレ ス板 1 2， 4 0から第 2の積層体の剥離を容易に行うことができるようにするため、 ステ ンレス板 1 2 , 4 0と第 1の積層体 1 3との間には離型層等を設けておくことが好ましい。 ( 9 ) 内部電極 2は金属ペーストをセラミックシートに印刷することにより形成したが、 蒸着ゃスパッタなどの薄膜形成法により作製しても同様の効果が得られる。 この場合、 上 記実施例で示したように、 積層工程において内部電極 2中の樹脂及び可塑剤を軟化させて セラミツクシ一卜との密着性を向上させるという効果が期待できない。 従って積層工程に おいて密着性を向上させる必要が有る場合は、 内部電極 2の表面に有機成分からなる接着 層を形成することが望ましい。 この接着層は焼成により燃焼して積層セラミックコンデン サの特性には影響を及ぼさないものであることが必要である。
(10) 額縁 17, 36はシリコンゴムなどの弹性体であり、 第 1の積層体 13を閉じ 込めた空間内に外気が侵入しないようにすることができるようにしたものである。
(11) 上記各実施例においては第 1の積層体 13と弾性体 18， 32, 35， 52と の間に第 1の積層体 13の弾性体 18， 32, 35, 52と直接接触する面を完全に覆う ように、 この接触面よりも大きな PETフィルム 15を設けた。 PETフィルム 15は第
1の積層体 13だけでなく弾性体 18, 32, 35， 52に対する接着性も小さいので製 造工程において容易に着脱できる。
また、 第 1の積層体 13は表面に凹凸を有するので PETフィルム 15を介して加圧す るためには、 加圧時に第 1の積層体 13の凹凸に追従させることができるような厚み、 好 ましくは 75 j m以下の厚みの PETフィルム 15を用いる。
さらに、 第 1の積層体 13あるいは弾性体 18, 32, 35, 52との接着性を更に小 さくするために PETフィルム 15の表面に離型層などを設けても構わない。 第 1の積層 体 13を加熱する温度が PETフィルム 15の耐熱温度以上である場合には、 その加熱温 度以上の耐熱性を有し、 かつ上記効果を有するプラスチックフィルムを用いる必要ある。 さらに、 また、 弾性体 18， 32， 35， 52の第 1の積層体 13との接触面自体が第
1の積層体 13に対して非接着性を有する場合には、 PETフィルム 15などの非接着体 を設ける必要はない。
(12) 弾性体 18， 32， 35, 52はこれを収納する上部剛体 16 , 34、 下部剛 体 31、 中部剛体 51の内壁面に支持部 （図示せず） で支持されていると共に、 この支持 部以外では前記内壁面とはフローティィング状態としている。 この構成とすることにより、 加圧時の弾性体 18, 32， 35， 52の変形自由度が高くなり、 第 1の積層体 13に不 要な力が加わるのを防止できる。
(13) 弾性体 18， 32， 35， 52は第 1の積層体 13の表面形状に沿わせて加圧 するために、 ゴム硬度が Hs 80度以下、 好ましくは Hs 75度以下とする。 また、 弾性 体 18， 32, 35， 52を加熱する場合は、 第 1の積層体の等方向加圧を行うこと及び 弾性体 1 8 , 3 2， 3 5 , 5 2の耐久性を考慮し、 ゴム硬度が H s 4 0 ~ 8 0度、 好まし くは 4 5〜7 5度とする。
( 1 4 ) 上記の実施例におけるセラミックシートはポリオレフィンと無機粉末からなる ものであるが、 その他の無機粉末と有機物とからなるセラミックシートを用いて形成した 第 1の積層体 1 3においても、 第 1の積層体 1 3を所望の形状に維持でき、 かつセラミツ クシ一ト間及びセラミックシートと内部電極 2間の接着強度を向上させるために、 有機物 が軟化する温度に加熱することが望ましい。 また、 プラスチックシー卜を用いて形成した 第 1の積層体においても、 第 1の積層体を所望の形状に維持でき、 かつセラミックシート 間の接着強度を向上させるために、 有機物が軟化する温度に加熱することが望ましい。 産業上の利用可能性
本発明は、 表面に部分的な凹凸のあるシート状の物質を複数枚、 積層し、 これを対向す る剛体とゴムなどの弾性体との間、 または対向する弾性体と弾性体の間に挟んで加圧、 一 体化することによる積層体の製造方法であり、 弾性体を積層体の表面形状に追従させて加 圧することにより、 積層体全体を均一に加圧でき、 高密度化と共に層間の接着強度も向上 させることができる。 また、 加圧と同時に加熱することにより層間の接着力を強化でき、 加圧空間内を減圧状態にすることにより空隙率の低い積層体が得られる。 さらに、 積層体 の周辺を弾性材からなる枠体で囲んで加圧することにより、 等方的加圧ができ、 積層体の 形状が均一化できる。 本発明による積層体の製造方法は積層セラミックコンデンサを始め として、 積層バリスタ、 積層サ一ミス夕、 積層コイル、 セラミック多層基板、 セラミック フィルタ等、 セラミックシートと内部電極 2とを積層して形成するセラミック電子部品の 製造において効果は大である。

Claims

請 求 の 範 囲
I . 表面に部分的な凹凸のあるシート状の物質を複数枚、 積層して第 1の積層体を作製す る第 1工程と、 次に前記積層体を対向する剛体と弾性体との間、 または弾性体と弾体 の間に挟んで加圧して第 2の積層体を得る第 2工程を有する積層体の製造方法。 2 . 弾性体は耐熱性を有する請求の範囲第項 1記載の積層体の製造方法。
3 . 弾性体は第 1の積層体の厚みよりも厚いものを用いる請求の範囲第 1項記載の積層体 の製造方法。
4. 弾性体のサイズが第 1の積層体との接触面よりも大きい請求の範囲第 1項に記載 の積層体の製造方法。
5 . 弾性体の第 1の積層体との接着面が、 前記積層体に対して非接着性を有する請求の範 囲第 1項記載の積層体の製造方法。
6 . 弾性体と第 1の積層体との間に弾性を有する平面状の非接着体を設けた請求の範囲第
1項記載の積層体の製造方法。
7 . 非接着体の面を第 1の積層体との接触面よりも大きくした請求の範囲第 6項記載の 積層体の製造方法。
8 . 非接着体は耐熱性を有する請求の範囲第 7項記載の積層体の製造方法。
9 . 第 2工程において、 第 1の積層体の側面を枠体で被覆した状態で第 1の積層体を加圧 する請求の範囲第 1項記載の積層体の製造方法。
1 0 . 枠体の内周形状は第 1の積層体の外周形状よりも大きくした請求の範囲第 9項記載 の積層体の製造方法。
I I . 枠体は弾性体である請求の範囲第 9項記載の積層体の製造方法。
1 2 . 枠体の高さは第 1の積層体の厚みと同等以下である請求の範囲第 9項記載の積層体 の製造方法。
1 3 . 枠体は耐熱性を有する請求の範囲第 9項記載の積層体の製造方法。
1 4 . 第 2工程は第 1の積層体を減圧雰囲気中に保持して行う請求の範囲第 1項記載の積 層体の製造方法。
1 5 . 第 2工程において、 加圧を第 1の積層体中の気体を除去した後に行う請求の範囲第 1 4項記載の積層体の製造方法。
1 6 . 第 2工程において、 積層体周辺の気圧を 8 0 h P a以下にしてから加圧する請求の 範囲第 1 4項記載の積層体の製造方法。
1 7 . セラミックシートと内部電極層とからなるシ一卜状の物質を用いる請求の範囲第 1 項記載の積層体の製造方法。
. セラミックシートはポリオレフインと無機粉末を用いて形成したものである請求の 範囲第 1 7項記載の積層体の製造方法。
. 第 2工程において、 第 1の積層体をポリオレフインの軟化温度以上に加熱する請求 の範囲第 1 8項に記載の積層体の製造方法。
. 箱状の剛体内部に弾性体を有する第 1の加圧部と、 箱状の剛体内部に弾性体を有す る第 2の加圧部とを有し、 前記第 1の加圧部と前記第 2の加圧部とを前記弾性体どう しが対向するように配置するとともに、 前記第 1あるいは第 2の加圧部の少なくとも 一方を移動可能とした積層体加圧装置。
. 第 1の加圧部と第 2の加圧部の対向する剛体外周部に額縁を設けた請求の範囲 第 2 1項記載の積層体加圧装置。
. 第 1の加圧部と第 2の加圧部にそれぞれ排気口を設けた請求の範囲第 2 1項記載の 積層体加圧装置。
. 剛体の内壁面に支持部を設けて弾性体を支持すると共に、 この支持部以外では前記 内壁面と前記弾性体とはフローティング状態とする請求の範囲第 2 1項記載の積層体 加圧装置。
補正書の請求の範囲
[2001年 1 月 30日 （03. 01. 01 ) 国際事務局受理：出願当初の請求の範囲 1は 補正された；他の請求の範囲は変更なし。 （ 1頁） ]
I. (補正後） 表面に部分的な凹凸のあるシート状の物質を複数枚、 積層した有機物を含 有する第 1の積層体を作製する第 1工程と、 次に前記積層体を対向する剛体と予め加 熱した弹性体との間、 または予め加熱した弾性体と弾性体の間に挟んで加圧して第 2 の積層体を得る第 2工程を有する積層体の製造方法，
2. 弾性体は耐熱性を有する請求の範囲第項 1記載の積層体の製造方法，
3. 弾性体は第 1の接層体の厚みよりも厚いものを用いる請求の範囲第 1項記載の接層体 の製造方法.
4. 弾性体のサイズが第 1の積層体との接触面よりも大きい請求の範囲第 1項に記載 の積層体の製造方法，
5. 弾性体の第 1の積層体との接着面が、 前記積層体に対して非接着性を有する請求の範 囲第 1項記載の積層体の製造方法，
6. 弾性体と第 1の積眉体との間に弾性を有する平面状の非接着体を設けた請求の範囲第 1項記載の稹眉体の製造方法，
7. 非接着体の面を第 1の接層体との接触面よりも大きくした謂求の範囲第 6項記載の 積層体の製造方法，
8. 非接着体は耐熱性を有する請求の範囲第 7項記載の積層体の製造方法，
9. 第 2工程において、 第 1の検層体の側面を枠体で被覆した状態で第 1の接層体を加圧 する請求の範囲第 1項記載の積層体の製造方法，
10. 枠体の内周形状は第 1の積層体の外周形状よりも大きくした請求の範囲第 9項記載 の積層体の製造方法 *
I I. 枠体は弾性体である請求の範囲第 9項記載の横層体の製造方法.
12. 枠体の高さは第 1の稹層体の厚みと同等以下である請求の範囲第 9項記載の横眉体 の製造方法，
13. 枠体は耐熱性を有する請求の範囲第 9項記載の積層体の製造方法，
14. 第 2工程は第 1の積層体を減圧雰囲気中に保持して行う請求の範囲第 1項記載の積 層体の ®造方法.
15. 第 2工程において、 加圧を第 1の積層体中の気体を除去した後に行う請求の範囲第 14項記載の積層体の製造方法，
16. 第 2工程において、 積層体周辺の気圧を 8 OhP a以下にしてから加圧する請求の 範囲第 14項記載の積層体の製造方法，
17. セラミックシートと内部電極層とからなるシート状の物質を用いる請求の範囲第 1 項記載の積層体の製造方法， 補正された用紙 （条約第 19条）
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