WO2005005328A1 - 回収リン酸マグネシウムアンモニウムの利用方法及び装置 - Google Patents

回収リン酸マグネシウムアンモニウムの利用方法及び装置 Download PDF

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Definitions

  • the present invention provides a treatment method using mineral nutrients which can be used inexpensively and easily for waste water which can not be produced by aerobic and / or anaerobic biological treatment unless mineral nutrients are added. It relates to an apparatus.
  • Nitrogen and phosphorus contained in sewage are the causative agents of eutrophication problems in rivers, oceans, reservoirs, etc., and it is desirable that they be efficiently removed in the sewage treatment process.
  • Phosphorus resources are substances that are expected to die in the 21st century. Japan relies on imports for most of its phosphorus, and today, a method of recovering phosphorus from organic waste and wastewater with high efficiency is desired.
  • the crystallization method basically has the advantage of being able to remove phosphorus recovered from the sludge generation without any problem, and be able to remove (recover) it in a stable state. is there.
  • Patent Document 1 describes a method for recovering phosphorus as phosphoric acid magnesium ammonium (hereinafter also referred to as "MAP") from wastewater containing high concentration of phosphorus and ammonia nitrogen. ing.
  • MAP phosphoric acid magnesium ammonium
  • nighttime ammonium ions, phosphate ions, magnesium ions, and hydroxyl groups react in the form as shown in Formula (1) to generate MAP.
  • the produced MAP can be reused as a slow-release fertilizer (a kind of low phosphorus system).
  • Patent Document 1 Japanese Patent Application Laid-Open No. 2002-326089
  • Anaerobic biological treatment is a method of growing anaerobic bacteria and decomposing organic matter in wastewater by maintaining anaerobic condition in the presence of anaerobic bacteria. In the decomposition process, it is finally decomposed into carbon dioxide and methane through methanogenesis by methanogenic bacteria.
  • phosphorus is a component of nucleic acids, phospholipids and coenzymes, and nitrogen is a component of proteins, nucleic acids and coenzymes.
  • inorganic salts such as phosphorus and nitrogen in the wastewater are insufficient, cell synthesis becomes difficult, and the desired treated water quality may not be obtained.
  • the growth of aerobic bacteria may be suppressed and the processing capacity may be reduced.
  • the present invention has been made under such circumstances, and the object of the present invention is to solve aerobic and / or anaerobic biological treatment without the addition of mineral nutrient salts in order to solve the above-mentioned problems. It is to provide a method of using inexpensive and easily available mineral nutrients for waste water that does not make sense.
  • the present invention has been able to solve the above problems by the following means.
  • a biological treatment process comprising an anaerobic treatment process and / or an aerobic treatment process, which is a phosphate ammonium oxide recovered from the treatment process of organic waste and / or organic waste water treatment.
  • the biological treatment step is an anaerobic treatment step comprising an acid fermenter, and the recovered magnesium phosphate ammonium is added to the acid fermenter, or (1) or (13) The usage method of the collection
  • the treatment step of the organic waste and / or organic waste water treatment is a biological treatment step comprising an anaerobic treatment step and / or an aerobic treatment step
  • the magnesium phosphate is an anaerobic treatment step.
  • the treatment step of the organic waste and / or organic waste water treatment is a biological treatment step consisting of an anaerobic treatment step and / or an aerobic treatment step, and the magnesium phosphate ammonium is an anaerobic treatment step. It is characterized in that it is recovered from the treated water of the biological treatment process consisting of the anaerobic treatment process and / or the aerobic treatment process, and is recycled to the anaerobic treatment process and / or the aerobic treatment process of the same biological treatment process again.
  • a method of using the recovered magnesium phosphate according to any one of the above (1) to (4).
  • An anaerobic treatment tank and a Z or aerobic treatment tank are used as inorganic nutrient sources for phosphate ammonium recovered from the treatment process of organic waste and / or organic waste water treatment.
  • a processing apparatus using recovered magnesium phosphate which is added to a biological treatment apparatus having the same.
  • the biological treatment apparatus comprises an acid fermenter, and the phosphoric acid recovered in the acid fermenter
  • an acid fermentation tank is provided upstream of the anaerobic treatment tank and Z or the aerobic treatment tank, and the piping is made of magnesium ammonium ammonium phosphate from the magnesium phosphate ammonium formation tank.
  • the magnesium phosphate ammonium formation tank is further provided with means for adding a drug containing magnesium, ammonium and Z or phosphorus, and Z or pH adjustment means.
  • the biological treatment apparatus according to (8) or (9).
  • the gist of the present invention is a method for treating MAP that has been recovered from organic waste and / or organic waste water treatment processes, for wastewaters for which aerobic or anaerobic biological treatment can not be achieved without the addition of mineral nutrients.
  • the reason is that it has been found that enormous costs can be significantly reduced if it is used as mineral nutrients.
  • the wastewater recovered from the treatment process of organic waste and / or organic wastewater treatment can not be treated with aerobic or anaerobic biological treatment without the addition of mineral nutrients.
  • MAP dissolves in a short time by setting the particle size to less than 0.5 mm and setting the pH of the solution to which MAP is added to 10 or less, MAP can be easily used as a mineral nutrient salt. it can.
  • the recovered MAP when the recovered MAP is added to the acid fermenter upstream of the aeration processing tank, the MAP can be dissolved better and used as a mineral nutrient salt. Is more effective.
  • an anaerobic treatment tank and / or an aerobic treatment tank receiving the treated water discharged from the treatment tank and producing a MAP
  • a magnesium phosphate ammonium formation tank receiving the treated water discharged from the treatment tank and producing a MAP
  • the MAP In a biological treatment apparatus for organic waste and / or organic wastewater utilizing collected magnesium phosphate ammonium comprising: a treatment tank and / or a pipe that is circulated to the aerobic treatment tank, the same biological organism is used. Since MAP is recovered and redissolved in the processing apparatus and used as a mineral nutrient salt, excessive discharge of phosphorus can be prevented, and MAP can be used efficiently.
  • FIG. 1 is a system diagram of one embodiment in which the recovered MAP of the present invention is used as an inorganic nutrient source in an anaerobic treatment process.
  • FIG. 2 is a graph showing the relationship between the average particle size of MAP and the dissolution rate, according to dissolution time.
  • FIG. 3 is a system diagram of another embodiment in which the recovered MAP of the present invention is used as a mineral nutrient source of the anaerobic treatment process.
  • FIG. 4 is a system diagram of one embodiment of using the recovered MAP of the present invention as a mineral nutrient source of aerobic treatment process.
  • FIG. 5 is a schematic explanatory view showing another embodiment of the anaerobic treatment process using the recovered MAP of the present invention as an inorganic nutrient source.
  • FIG. 6 is a schematic explanatory view showing an anaerobic treatment process using the recovered MAP of the present invention used in Example 3.
  • FIG. 1 is a system diagram illustrating a method of purifying organic wastewater such as petrochemical wastewater, pulp and paper wastewater, soft drink wastewater, alcoholic beverage wastewater by anaerobic biological treatment.
  • Anaerobic biological treatment consists of acid fermenter 2 and EGSB reactor 1 (Expanded granular sludge bed: granular sludge expanded bed).
  • EGSB reactor 1 Exanded granular sludge bed: granular sludge expanded bed.
  • anaerobic biological treatment may not necessarily require the acid fermenter 2 and, if the organic matter in the raw water 5 has already been reduced in molecular weight, it may be introduced directly into the EGSB method (EGSB reactor 1).
  • a UASB (upflow anaerobic sludge blanket) tank instead of the EG SB reactor 1, a UASB (upflow anaerobic sludge blanket) tank, a fixed bed method, a fluidized bed method, or the like may be used.
  • 5 is raw water
  • 6 is MAP particles
  • 7 is treated water
  • 8 is circulating water.
  • MAP6 recovered from the treatment process of organic waste and Z or organic wastewater is added to the above wastewater 5 as a mineral nutrient salt.
  • Organic wastes include sewage sludge and garbage, livestock wastes, organic wastes such as malt and tea husks. When these solids are anaerobically digested, they are finally decomposed into carbon dioxide and methane through solid solubilization, organic acid generation and methanogenesis steps, and the liquid side contains phosphorus and nitrogen. Etc. elute. By adding magnesium and Z or alkali to this solution, MAP6 is produced and recovered. The properties of the recovered MAP6 differ depending on the reactor, reaction conditions, etc. The force-averaged particle size was 0.05 mm-5 mm, and the purity of the MAP was 10-90%.
  • MAP is a poorly soluble salt, and its solubility in water is small.
  • the solubility of MAP is shown by (Kyoritsu Publishing Co., Ltd., “Chemical Dictionary”, page 9, page 817). For example, it is 0.degree. C .: 0.2031 g / 100 g, 80.degree. C .: 0.1095 g / 100 g.
  • MAP can be dissolved relatively easily, and a solution containing a predetermined phosphorus concentration and ammonia concentration can be obtained.
  • an acid chemical the need for a separate MAP dissolution tank, and the need to add a solution with a low pH to the biological treatment tank, etc.
  • the present inventors have found that the dissolution rate of MAP varies depending on the particle size of MAP. That is, as shown in FIG. 2, when the dissolution time is 1 hour, the particle size is 0.11 mm; 69%, the particle size 0.52 mm; 52%, the particle size 1.5 mm; 45%, and the same dissolution time Then, it was found that the smaller the MAP particle size, the higher the dissolution rate and the shorter the dissolution time.
  • the reaction time for biological treatment is usually 1 hour or more, and it is evaluated as efficient dissolution when 50% or more of the loaded MAP is dissolved in at least 1 hour. Therefore, when the recovered MAP is used as a mineral nutrient source, the particle size of the MAP should be less than 0.5 mm.
  • the MAP particle size is preferably such that all MAP particle sizes are less than 0.5 mm, but the average particle size may be less than 0.5 mm.
  • the particle sizes of recovered MAPs vary. If the MAP particle size is less than 0.5 mm, it can be added as it is. If the MAP particle size is 0.5 mm or more, Sieve and classify the MAP. In addition, after milling, operations such as sieving and classification may be performed.
  • the amount of MAP dissolved is pH-dependent, and the lower the pH, the more soluble.
  • highly alkaline wastewater does not dissolve even if the particle size is less than 0.5 mm. Even in highly alkaline wastewater, dissolve MAP so that NH-N in the wastewater is at least 10 mg / liter or more.
  • the pH of the solution to be dissolved should be 10 or less. If the pH of the wastewater or biological treatment tank is 10 or less, there is no need to adjust the pH.
  • the addition site of MAP 6 may be in the raw water 5, the raw water conditioning tank, the circulating water 8, the UASB tank (or the EGSB reservoir 1), but when the acid fermenter 2 is provided as shown in FIG. Since the pH value in the acid fermenter 2 is 16 and the MAP is easily dissolved, it is preferable to add to the acid fermenter 2.
  • FIG. 4 is a treatment flow for aerobic treatment of organic wastewater.
  • the total particle size Z or average particle size of the recovered MAP6 to be added shall be 0.5 mm or less.
  • the addition position of the recovered MAP 6 is the aeration tank 3, but may be supplied to the raw water 5 or may be supplied to the return line 9. Also, if there is a raw water adjustment tank, it may be added to the raw water adjustment tank.
  • Recovery MAP6 may be used at the same treatment site as the treatment site from which MAP6 was recovered, or may be transported at another wastewater treatment site.
  • the biological treatment apparatus of the present invention comprises an EGSB tank 1, a magnesium phosphate ammonium production tank 10 that receives treated water discharged from the EGSB tank 1, and generates MAP.
  • a piping 11 for circulating magnesium phosphate ammonium formation tank 10 force MAP to EGSB tank 1 is provided.
  • the pipe 11 is connected to a raw water supply pipe that supplies the raw water 5 to the EGSB tank 1.
  • the magnesium phosphate production tank 10 is not particularly limited, it is preferable that it has a configuration that supports the production of MAP and facilitates the introduction of the produced MAP into the pipe 11.
  • the magnesium phosphate producing tank 10 a liquid cyclone, a settling tank, or the like which is equipped with a stirring device and enables solid-liquid separation can be preferably used.
  • a place that is a hydrocyclone by connecting the pipe 11 to the bottom and extracting the generated MAP particles from the bottom of the hydrocyclone, it is possible to easily circulate the MAP in the biological treatment apparatus.
  • the magnesium phosphate ammonium formation tank 10 is provided with means 12 for adding magnesium, ammonium and Z or phosphorus as necessary, and further, a pH adjustment means (not shown) is provided.
  • the average particle diameter of the MAPs produced in the magnesium phosphate ammonium formation tank 10, which is preferably provided to control the crystal growth of the MAPs, is preferably provided to control the crystal growth of the MAPs, to not more than 0.5 mm.
  • the MAP generation time may be shortened and not grown to 0.5 mm or more, or the MAP recovered by solid-liquid separation may be pulverized to a size of 0.5 mm or less.
  • Raw water to be treated in the treatment apparatus is supplied to the E GSB tank 1 together with MAP as a mineral nutrient salt to be treated anaerobically (EGSB).
  • the treated water containing at least phosphorus is sent to a magnesium phosphate producing tank 10.
  • magnesium, ammonium and / or phosphorus is added to the treated water to adjust the pH, etc., and MAP having an average particle size of 0.5 mm or less is obtained.
  • the prepared MAP or the recovered MAP is added to the raw water 5 through the pipe 11 and is again used for biological treatment of the raw water.
  • the biological treatment apparatus may include an acid fermenter 2.
  • the piping 11 can be arranged so as to introduce a magnesium phosphate having 10 powers of magnesium phosphate producing tank into the acid fermenter 2.
  • the pipe 11 is connected to a raw water supply pipe that supplies the raw water 5 to the acid fermentation tank 2.
  • the recovered MAP 500 mg / littore was added.
  • MAP was recovered from the separated solution of digested sludge.
  • the particle size of the recovered MAP was 2. O mm, but it was crushed and used as 0.2 mm or less.
  • Raw water BOD 42 The BOD of the treated water was 420 mg / liter relative to OOmg Z liters, and the BOD removal rate was 90%.
  • the methanogenesis activity of the sludge was measured, it was 0.8 kg_B ⁇ D / kg-sludge Z d.
  • PO-P in treated water is 30 mg Z liter
  • NH-N is 10 mg / litre
  • the pH in the anaerobic treatment step was 7.5.
  • Example 2 the use of the recovery MAP in the processing apparatus shown in FIG. 3 was evaluated.
  • the procedure was the same as in Example 1 except that the addition position of the recovered MAP was changed to the acid fermenter 2. That is, an average particle size of 2.O mm of the MAP collected from the separated liquid of digested sludge is crushed and added to the acid fermenter 2 as particles having an average particle size of 0.2 mm or less at an addition amount of 500 mg / litre.
  • the BOD of treated water 7 from EGSB tank 1 maintained at pH 7.5, the methanogenesis activity of treated sludge, and P 01 P and NH-N in the treated water were measured.
  • analysis of BOD is the sewage treatment test method
  • the methanogenesis activity is measured as the amount of methane gas generated by shaking a closed vessel mixed with granular sludge, culture medium, and wastewater, and PO -P is N by molybdenum blue absorption photometry.
  • H-N was measured by indophene blue spectrophotometry respectively.
  • the BOD of the raw water was 4200 mg / liter, while the BOD of the treated water was 400 mg / liter, and the BOD removal rate was 90.5%. Further, the methanogenesis activity of the treated sludge was 0.8 kg_B • D / kg ⁇ sludge Zday, as in the first embodiment.
  • Example 3 the recycling use of MAP in the biological treatment apparatus shown in FIG. 6 was evaluated as the utilization of the recovered MAP.
  • the treatment apparatus shown in FIG. 6 receives the treated water discharged from EGSB tank 1 and EGSB tank 1 and generates magnesium phosphate ammonium to generate MAP.
  • a tank 10 and a piping 11 for circulating a magnesium phosphate ammonium generation tank 10 force MAP to the EGSB tank 1 are provided.
  • the piping 11 is connected to the raw water supply piping.
  • an acid fermenter 2 is provided upstream of the EGSB tank 1, and the acid fermenter 2 is configured to introduce raw water 5 and MAP 6 from a raw water supply pipe.
  • MAP particles having an average particle diameter of 0.2 mm were added to the raw water 5 to perform biological treatment.
  • Treated water 7 discharged from EGSB tank 1 is received in magnesium phosphate generator 10 and magnesium salt and ammonium salt which are insufficient for MAP formation are added, and pH is further increased to 8.0-9.5.
  • MAP was generated and recovered as lOOmg / l of MAP particles having an average particle size of 0.5mm or less.
  • the average particle size of the MAP particles was adjusted to not more than 0.5 mm by adjusting the residence time of the MAP particles in the magnesium phosphate formation tank 10 to 1 day or less.
  • the average particle diameter of the MAP particles was measured using a particle size distribution measuring device by the appropriate laser diffraction method.
  • the recovered MAP particles 100 mg / liter were again added to the raw water 5 in the raw water supply pipe through the pipe 11. Further, 400 mg / liter of new MAP particles having an average particle diameter of 0.2 mm or less was added to the raw water 5, and the MAP particles added to the raw water 5 were circulated again in the biological treatment apparatus as a total of 500 mg / liter.
  • the biological treatment was carried out in the same manner as in Example 2, and the treated water after biological treatment was measured.
  • the BOD of the raw water was 4200 mg / liter, whereas the BOD of the treated water was 400 mg / liter, and the BOD removal rate was 90.5%.
  • the methanogenesis activity of the treated sludge was 0.8 kg-BDD / kg_sludge / day, as in Example 1.
  • Example 2 In the same manner as in Example 1, when anaerobic treatment of paper pulp production process wastewater was carried out, the recovered MAP was added so as to be 500 mg Z liter. The MAP was not crushed, and 2 mm was added.
  • Raw water BOD The treated water had a BOD of 2000 mg and a BOD removal rate of 50% with respect to 4000 mg / liter.
  • the methanogenesis activity of the sludge was measured, it was 0.5 kg _BOD / kg-sludge / d, and the activity was lower than that of Example 1.

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Abstract

　無機栄養塩類を添加しなければ好気的及び／又は嫌気的生物処理が成り立たない廃水に対し、安価で容易に利用できる無機栄養塩類を利用する方法を提供する。 　有機性廃棄物及び／又は有機性廃水処理の処理過程から回収したリン酸マグネシウムアンモニウムを、嫌気性処理工程及び／又は好気性処理工程からなる生物処理工程に添加し、無機栄養源として利用することを特徴とする回収リン酸マグネシウムアンモニウムの利用方法、及び装置。回収したリン酸マグネシウムアンモニウムの粒径を０．５ｍｍ以下の粒子にして、且つ／又はリン酸マグネシウムアンモニウムを添加する液のｐＨを１０以下として利用することが好ましい。

Description

明 細 書
回収リン酸マグネシウムアンモニゥムの利用方法及び装置
技術分野
[0001] 本発明は、無機栄養塩類を添加しなければ好気的及び/又は嫌気的生物処理が 成リ立たない廃水に対して、安価で容易に利用できる無機栄養塩類を利用する処理 方法及び装置に関するものである。
背景技術
[0002] 汚水中に含まれる窒素、リンは河川、海洋、貯水池などにおける富栄養化問題の 原因物質であり、汚水処理工程で効率的に除去されることが望まれる。
[0003] また、リン資源は 21世紀中の枯渴が予想されている物質である。 日本は、リンのほ とんどを輸入に頼っており、今日では、有機性廃棄物及び廃水中からリンを、高効率 に回収する方法が望まれてレ、る。
[0004] 従来、リンを含有する汚水からリンを除去する方法としては、生物学的除去方法、凝 集沈殿方法、晶析法、吸着法など様々な方法が開発されてきた。各処理方法にメリツ ト、デメリットがあるが、晶析法は、基本的に汚泥発生がなぐ除去したリンの再利用が しゃすく、しかも安定した状態で除去（回収）できるとレ、う利点がある。
[0005] (特許文献 1)には、高濃度のリン及びアンモニア性窒素を含む廃水から、リン酸マ グネシゥムアンモニゥム（以下「MAP」ともいう）としてリンを回収する方法が記載され ている。この MAP法においては、 夜中のアンモニゥムイオン、リン酸イオン、マグネシ ゥムイオン、水酸基が式（1)のような形態で反応し、 MAPが生成される。生成した M APは緩効性肥料 (苦土リン安系）として再利用可能である。
[0006] [化 1]
M g 2++ N H4 ++ H P 04 2"+ O H- + 6 H20 →
M g N H4 P 04 - 6 H20 (M A P ) + Η2〇 · * ' ' ( 1 )
下水汚泥や生ゴミ、畜産廃棄物、モルトやお茶殻等の有機性廃棄物を嫌気性消化 すると、固形物の可溶化工程、有機酸生成工程、メタン生成工程を経て、最終的に 二酸化炭素、メタンに分解される。ところで、これらの有機性廃棄物には、リン、窒素 が含まれており、これらの物質は嫌気性消化工程で液側に溶出する。従来の技術に よると、これらの汚泥を脱水したろ液から MAPを生成し該 MAPを回収していた。 M AP生成には、上記のように液中にリン、アンモニア態窒素、マグネシウム、アルカリが 必要であり、ろ液に不足する物質がある場合は添加していた。
特許文献 1：特開 2002 - 326089号公報
発明の開示
発明が解決しょうとする課題
[0007] ところで、石油化学系廃水や、紙パルプ廃水、清涼飲料廃水、アルコール飲料廃 水などは、一般的に嫌気的及び/又は好気的に生物学的処理がなされる。嫌気的 生物処理は、嫌気性細菌の存在下に嫌気状態に維持することにより、嫌気性細菌を 増殖させて排水中の有機物を分解する方法である。分解工程では、メタン生成細菌 によるメタン生成工程を経て、最終的には二酸化炭素とメタンに分解される。微生物 にとつて、リンは核酸、リン脂質、補酵素の構成成分であり、窒素はたんぱく質、核酸 、補酵素の構成成分となる。そのため、廃水中のリン、窒素などの無機塩類が不足す ると、菌体合成が困難となり、希望する処理水質が得られない場合があった。好気性 処理の場合も同様に、好気性細菌の増殖が抑制されて処理能力が低下する場合が あった。
[0008] 上記の廃水には往々にしてリン、窒素が不足するため、好気性処理では原水の B ODに対して BOD : N : P= 100 : 2. 5-5 : 0. 5— 1程度となるように、嫌気性処理で は原水の B〇D : N : P = 100 : 0. 25—0. 5 : 0. 05— 0. 1程度となるように、リン、窒 素を添加している。し力 ながら、廃水処理量が多いと薬品コストが膨大となるため、 安価な薬品が切望されていた。
[0009] 本発明は、このような実情によりなされたものであり、本発明の目的は上記の課題を 解決するために、無機栄養塩類を添加しなければ好気的及び/又は嫌気的生物処 理が成り立たない廃水に対し、安価で容易に利用できる無機栄養塩類を利用する方 法を提供することにある。
課題を解決するための手段 [0010] 本発明は、下記の手段によって上記の課題を解決することができた。
[0011] (1)有機性廃棄物及び/又は有機性廃水処理の処理過程から回収したリン酸マグ ネシゥムアンモニゥムを、嫌気性処理工程及び/又は好気性処理工程からなる生物 処理工程に添加し、無機栄養源として利用することを特徴とする回収リン酸マグネシ ゥムアンモニゥムの利用方法。
[0012] (2)回収したリン酸マグネシウムアンモニゥムの粒径を 0. 5mm以下の粒子にして、 且つ/又はリン酸マグネシウムアンモニゥムを添加する液の pHを 10以下として利用 することを特徴とする前記（1)記載の回収リン酸マグネシウムアンモニゥムの利用方 法。
[0013] (3)前記生物処理工程は酸発酵槽を具備する嫌気性処理工程であり、酸発酵槽 に前記回収したリン酸マグネシウムアンモニゥムを添加することを特徴とする前記（1) 又は（2)に記載の回収リン酸マグネシウムアンモニゥムの利用方法。
[0014] (4)前記有機性廃棄物及び/又は有機性廃水処理の処理工程は嫌気性処理工 程及び/又は好気性処理工程からなる生物処理工程であり、前記リン酸マグネシゥ ムアンモニゥムは該嫌気性処理工程及び/又は好気性処理工程からなる生物処理 工程の処理水から回収することを特徴とする前記（1)一（3)のいずれかに記載の回 収リン酸マグネシウムアンモニゥムの利用方法。
[0015] (5)有機性廃棄物及び/又は有機性廃水処理の処理工程は嫌気性処理工程及 び/又は好気性処理工程からなる生物処理工程であり、前記リン酸マグネシウムァ ンモニゥムは該嫌気性処理工程及び/又は好気性処理工程からなる生物処理工程 の処理水から回収し、再び同一の生物処理工程の嫌気性処理工程及び/又は好 気性処理工程に循環させて利用することを特徴とする前記（1)一（3)のいずれ力 4項 に記載の回収リン酸マグネシウムアンモニゥムの利用方法。
[0016] (6)有機性廃棄物及び/又は有機性廃水処理の処理過程から回収したリン酸マグ ネシゥムアンモニゥムを、無機栄養源として嫌気性処理槽及び Z又は好気性処理槽 を有する生物処理装置に添加することを特徴とする回収リン酸マグネシウムアンモニ ゥムを利用する処理装置。
[0017] (7)前記生物処理装置は、酸発酵槽を具備し、該酸発酵槽に前記回収したリン酸 マグネシウムアンモニゥムを添加することを特徴とする前記（6)に記載の処理装置。
[0018] (8)嫌気性処理槽及び/又は好気性処理槽と、該処理槽から排出される処理水を 受け入れリン酸マグネシウムアンモニゥムを生成させるリン酸マグネシウムアンモニゥ ム生成槽と、該リン酸マグネシウムアンモニゥムを嫌気性処理槽及び/又は好気性 処理fに循環させる配管と、を具備する回収リン酸マグネシウムアンモニゥムを利用 する有機性廃棄物及び Z又は有機性廃水の生物処理装置。
[0019] (9)さらに、前記嫌気性処理槽及び Z又は好気性処理槽の上流に酸発酵槽を具 備し、前記配管は、前記リン酸マグネシウムアンモニゥム生成槽からのリン酸マグネシ ゥムアンモニゥムを該酸発酵槽に導入するように配置されてレ、ることを特徴とする前 記（8)に記載の生物処理装置。
[0020] (10)前記リン酸マグネシウムアンモニゥム生成槽には、さらにマグネシウム、アンモ ニゥム及び Z又はリンを含む薬剤の添加手段及び Z又は pH調整手段が設けられて レ、ることを特徴とする前記（8)又は（9)に記載の生物処理装置。
[0021] 本発明の骨子は、有機性廃棄物及び/又は有機性廃水の処理過程から回収した MAPを、無機栄養塩類を添加しなければ好気的或いは嫌気的生物処理が成り立た ない廃水に対し、無機栄養塩類として利用すれば膨大なコストを大幅に低減できるこ とを見出したことにある。特に、回収 MAPの粒径を 0. 5mm以下にし、 MAPを添カロ する液の pHを 10以下にすることで、 MAPが短時間で溶解できて一段と効果的であ ることを見出した。
発明の効果
[0022] 本発明によれば、有機性廃棄物及び/又は有機性廃水処理の処理過程から回収 した MAPを、無機栄養塩類を添加しなければ好気的或いは嫌気的生物処理が成り 立たない廃水に対し添加することにより、安価で容易に利用できる無機栄養塩類を 利用する方法を得ることができた。さらに、その際、 MAPを 0. 5mm以下の粒子にし て、なお且つ MAPを添加する液の pHを 10以下とすることで MAPが短時間に溶解 するので、 MAPを無機栄養塩類として容易に利用できる。
[0023] 本発明において、回収 MAPを嫌性気処理槽の上流にある酸発酵槽に添加する場 合には、より良好に MAPを溶解させて無機栄養塩類として利用することができるので 、さらに効果的である。
[0024] また、本発明の嫌気性処理槽及び/又は好気性処理槽と、該処理槽から排出され る処理水を受け入れ MAPを生成させるリン酸マグネシウムアンモニゥム生成槽と、該 MAPを嫌気性処理槽及び/又は好気性処理槽に循環させる配管と、を具備する回 収リン酸マグネシウムアンモニゥムを利用する有機性廃棄物及び/又は有機性廃水 の生物処理装置においては、同一の生物処理装置内において、 MAPを回収し再び 溶解させて無機栄養塩類として利用するので、リンの過剰な排出を防止することがで き、 MAPを効率的に利用することができる。
図面の簡単な説明
[0025] [図 1]本発明の回収 MAPを嫌気性処理工程の無機栄養源として利用する一実施態 様の系統図である。
[図 2]MAPの平均粒径と溶解率の関係を示す、溶解時間別のグラフである。
[図 3]本発明の回収 MAPを嫌気性処理工程の無機栄養源として利用する別の実施 態様の系統図である。
[図 4]本発明の回収 MAPを好気性処理工程の無機栄養源として利用する一実施態 様の系統図である。
[図 5]本発明の回収 MAPを無機栄養源として利用する嫌気性処理工程の別の実施 形態を示す概略説明図である。
[図 6]実施例 3において使用した本発明の回収 MAPを利用する嫌気性処理工程を 示す概略説明図である。
符号の説明
[0026] 1 EGSBリアクター
2 酸発酵槽
3 曝気槽
4 沈殿池
5 原水
6 MAP粒子 9 返送汚泥
10 リン酸マグネシウムアンモニゥム生成槽
11 配管
発明を実施するための最良の形態
[0027] 本発明の実施の形態を図面を参照にして詳細に説明する。なお、本発明の実施の 形態を説明する全系統図において、同一機能を有するものは同一符号を用いて示 す。
[0028] 図 1は、石油化学系廃水や、紙パルプ廃水、清涼飲料廃水、アルコール飲料廃水 等の有機性廃水を、嫌気的生物処理によって浄化する方法を説明する系統図であ る。嫌気性生物処理は、酸発酵槽 2及び EGSBリアクター 1 (Expanded granular sludge bed :グラニュール汚泥膨張床）からなる。しかしながら、嫌気性生物処理は、 必ずしも酸発酵槽 2を必要としているわけではなぐ原水 5中の有機物が既に低分子 化している場合は、直接 EGSB法 (EGSBリアクター 1)に投入しても良い。更に、 EG SBリアクター 1の代わりに、 UASB (upflow anaerobic sludge blanket：上向流嫌気性 スラッジブランケット)槽、固定床法、流動床法、などを用いても良い。なお、図 1にお いて、 5は原水、 6は MAP粒子、 7は処理水、 8は循環水である。
[0029] 本実施形態では、有機性廃棄物及び Z又は有機性廃水の処理工程から回収した MAP6を無機栄養塩類として、上記の廃水 5に添加する。
[0030] 有機性廃棄物には、下水汚泥や生ゴミ、畜産廃棄物、モルトや茶殻等の有機性廃 棄物がある。これらの固形物を嫌気性消化すると、固形物の可溶化工程、有機酸生 成工程、メタン生成工程を経て、最終的に二酸化炭素、メタンに分解されると共に、 液側には、リン、窒素等が溶出する。この溶液にマグネシウム、及び Z又はアルカリを 添加することで MAP6を生成し回収する。回収 MAP6の性状は、リアクター、反応条 件等によっても異なる力 平均粒径は 0. 05mm— 5mm、 MAPの純度は 10— 90% であった。
[0031] ところで、 MAPは難溶性塩であり、水に対する溶解度は小さい。 MAPの溶解度（ 無水塩)を示すと、（共立出版株式会社発行、「化学大辞典」第 9卷第 817頁）によれ ば、 0°C ; 0. 0231g/100g、 80°C ; 0. 0195g/100gである。
[0032] し力しながら、 MAPの溶解量は pH依存性があることが知られている。本発明者が MAP溶解量の pH依存性を調べたところ、 pHが低いほど MAP溶解量が多ぐ pH = 5 ; 7000mg/リットノレ、 ptl= 7 ; 1600mg/リットノレ、 ptl = 9； 340mg/リットノレ、 ρίί = 10； 160mg/リットノレ、 ptl = 11； 74mg/リットノレであった。
[0033] 上記のように酸を用いて pHを低下させれば、 MAPは比較的容易に溶解し、所定 のリン濃度、アンモニア濃度を含む溶液を得ることができる。し力 ながら、酸薬品を 使用すること、 MAP溶解槽が別途必要なこと、 pHの低い溶液を生物処理槽に添カロ しなければならないこと、などから必ずしも効率的な方法ではな力、つた。
[0034] そこで、 MAP粒子を直接生物処理槽に投入し、 MAPを直接溶解させる方法を試 みた。し力、しながら、 MAP添カ卩量が溶解度以下であっても、 MAPがなかなか溶解し ない場合があり、希望とするリン濃度、アンモニア濃度を得ることが困難であった。更 に悪いことに、未溶解の MAPがスケールとなって、リアクター底部に堆積する場合も あった。
[0035] 本発明者等は、回収 MAPの無機栄養剤としての効率的な溶解方法を、さらに研究 した結果、 MAPの粒径に応じて MAPの溶解速度が異なることを見出した。すなわち 、図 2に見られるように、溶解時間 1時間では粒径 0. 11mmの場合； 69%、粒径 0. 5 2mm ; 52%,粒径 1. 5mm;45%であり、同じ溶解時間では MAP粒径が小さいほど 溶解率が高ぐ短時間で溶解することが分かった。
[0036] これは、 MAPの比表面積と関係していると推測され、粒径が小さいほど比表面積 が大きぐ固液の接触面積が多ぐ MAPの拡散速度が速いと考えられる。好気的、 嫌気的を問わず生物処理の反応時間は通常 1時間以上であり、少なくとも 1時間で 投入した MAPの 50%以上が溶解すると、効率的な溶解であると評価される。そこで 、回収 MAPを無機栄養源として利用する場合には、 MAP粒径を 0. 5mm以下の粒 子にする。 MAP粒径は、全ての MAP粒径が 0. 5mm以下となっていることが好まし いが、平均粒径で 0. 5mm以下となっていればよい。
[0037] 前述したように、回収 MAPの粒径はばらつきがある。 MAP粒径が 0. 5mm以下の 場合はそのまま添カ卩することができる。 MAP粒径が 0. 5mm以上の場合は、回収し た MAPを篩い分けたり、分級したりする。また、粉碎後、篩い分け、分級等の操作を 行っても良い。
[0038] 前述したように MAPの溶解量は pH依存性があり、低 pHほど溶解量が多い。一方 で高アルカリ性の廃水では粒径を 0. 5mm以下としても溶解しなレ、。高アルカリ性の 廃水でも廃水中の NH—Nが少なくとも 10mg/リットル以上となるように、 MAPを溶
4
解させる液の pHは 10以下とする。廃水或いは生物処理槽の pHが 10以下であれば 、特に pH調整する必要がない。
[0039] MAP6の添加場所は、原水 5、原水調整槽、循環水 8、 UASB槽（又は EGSBリア クタ一 1)内でもよいが、図 3のように酸発酵槽 2を備えた場合は、酸発酵槽 2内の pH 力 一 6であり、容易に MAPが溶解するため、酸発酵槽 2に添カ卩するのが好ましい。
[0040] 図 4は、有機性廃水を好気性処理する場合の処理フローである。添加する回収 M AP6は、嫌気性処理の場合と同様に、全ての粒径 Z又は平均粒径が 0. 5mm以下 とする。図 4の例では、回収 MAP6の添加位置を曝気槽 3としたが、原水 5に供給し ても良いし、返送ライン 9に供給しても良い。また、原水調整槽があれば原水調整槽 に添加してもよい。
[0041] 回収 MAP6は、 MAP6を回収した処理場と同一の処理場で利用しても良いし、回 収 MAP6を輸送し、別の廃水処理場で利用しても良い。
[0042] 以下、生物処理後の回収 MAPを再び同一の生物処理工程に戻して利用する場 合の実施形態を図 5を参照しながら説明する。
[0043] 図 5に示す実施形態において、本発明の生物処理装置は、 EGSB槽 1と、 EGSB 槽 1から排出される処理水を受け入れ MAPを生成させるリン酸マグネシウムアンモニ ゥム生成槽 10と、リン酸マグネシウムアンモニゥム生成槽 10力 MAPを EGSB槽 1 に循環させる配管 11と、を具備する。本実施形態において、配管 11は、 EGSB槽 1 に原水 5を供給する原水供給配管に接続されている。リン酸マグネシウムアンモニゥ ム生成槽 10は、特に限定されるものではないが、 MAPの生成を補助し、生成した M APの配管 11への導入を容易にする構成であることが好ましい。具体的には、リン酸 マグネシウムアンモニゥム生成槽 10として、撹拌装置を具備し、固液分離を可能とす る液体サイクロン、沈殿槽などを好ましく用いることができる。液体サイクロンである場 合には、底部に配管 11を接続させ、生成した MAP粒子を液体サイクロン底部から抜 き出す構成にすることで、生物処理装置内での MAPの循環を容易に行わせることが できる。また、リン酸マグネシウムアンモニゥム生成槽 10には、必要に応じて、マグネ シゥム、アンモニゥム及び Z又はリンを添カ卩する手段 12が設けられており、さらに pH 調整手段（図示せず）を設けて、 MAPの結晶成長を制御することが好ましぐリン酸 マグネシウムアンモニゥム生成槽 10にて生成される MAPの平均粒径を 0. 5mm以 下となるように調整することが好ましい。あるいは、 MAP生成時間を短くして、 0. 5m m以上に成長させないか又は、固液分離して回収した MAPを粉砕して 0. 5mm以 下としてもよい。
[0044] 本処理装置にぉレ、て、処理すべき原水は、無機栄養塩類としての MAPと共に、 E GSB槽 1に供給されて嫌気（EGSB)処理される。 MAP中には生物処理に必要なリ ンと窒素との比率（0. 1 : 1程度）よりも過剰なリン (リン:窒素 = 2. 2 : 1)が含まれてお り、さらに、通常、処理装置の運転管理は、原水の濃度変動を考慮して無機栄養塩 類を理論要求量の 1. 1一 10倍量で添加するため、過剰な無機栄養塩類が処理水と 共に流出することがある。よって、 EGSB槽 1から排出される嫌気処理後の処理水は 、嫌気処理に用いた無機栄養塩類由来のリン、及び場合によっては MAPを含む。こ の少なくともリンを含む処理水は、リン酸マグネシウムアンモニゥム生成槽 10に送られ る。リン酸マグネシウムアンモニゥム生成槽 10において、処理水に、必要に応じて、 マグネシウム、アンモニゥム及び/又はリンを添加し、 pHを調整するなどして、平均 粒径が 0. 5mm以下の MAPが調製される。調製された MAP又は回収された MAP は、配管 11を通して原水 5に添加され、再び原水の生物処理に利用される。
[0045] また、図 6に示すように、生物処理装置は、酸発酵槽 2を含むものでもよい。この場 合には、リン酸マグネシウムアンモニゥム生成槽 10力 のリン酸マグネシウムアンモニ ゥムを酸発酵槽 2に導入するように、配管 11を配置することができる。図 6において、 配管 11は、酸発酵槽 2に原水 5を供給する原水供給配管に接続されている。
実施例
[0046] 以下、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はこの実施例により何等 制限されるものではない。 (実施例 1)
紙パルプ工場の製造工程廃水を嫌気性処理する際に、回収した MAP500mg/リ ットノレを添加した。 MAPは、消化汚泥の分離液より回収した。回収した MAPの粒径 は 2. Ommであったが、粉砕することで 0. 2mm以下として利用した。原水 BOD 42 OOmgZリットルに対し処理水の B〇Dは 420mg/リットルであり、 B〇D除去率は 90 %であった。汚泥のメタン生成活性度を測定したところ、 0. 8kg_B〇D/kg-汚泥 Z dであった。また、処理水中の PO—Pは 30mgZリットル、 NH—Nは 10mg/リットノレ
4 4
であり、無機栄養塩類は十分に足りていた。なお、嫌気性処理工程における pHは 7 . 5であった。
(実施例 2)
実施例 2では、図 3に示す処理装置における回収 MAPの利用を評価した。回収 M APの添加位置を酸発酵槽 2とした以外は、実施例 1と同様とした。すなわち、消化汚 泥の分離液より回収した平均粒径 2. Ommの MAPを粉砕して平均粒径 0. 2mm以 下の粒子として、 500mg/リットノレの添加量で、酸発酵槽 2に添加し、 pH7. 5に維 持した EGSB槽 1からの処理水 7の BOD、処理汚泥のメタン生成活性度並びに処理 水中の P〇一 P及び NH— Nを測定した。なお、 BODの分析は下水処理試験方法に
4 4
準拠し、メタン生成活性度はグラニュール汚泥、培地、廃水を混合した密閉容器を振 とうし、発生したメタンガス量として測定し、 PO -Pはモリブデン青吸光光度法で、 N
4
H— Nはインドフエノール青吸光光度法でそれぞれ測定した。
4
原水の BODが 4200mg/リットルであつたのに対して、処理水の BODは 400mg /リットルとなり、 BOD除去率は 90. 5%であった。また、処理汚泥のメタン生成活性 度は、実施例 1と同様、 0. 8kg_B〇D/kg—汚泥 Zdayであった。処理水中の P〇 -
4
Pは 50mg/リットル、 NH— Nは 20mg/リットルであり、実施例 1よりも多量の MAP
4
が溶解してレ、ることがわかった。
(実施例 3)
実施例 3では、回収 MAPの利用として、図 6に示す生物処理装置における MAP の再循環利用を評価した。図 6に示す処理装置は、 EGSB槽 1と、 EGSB槽 1力、ら排 出される処理水を受け入れ MAPを生成させるリン酸マグネシウムアンモニゥム生成 槽 10と、リン酸マグネシウムアンモニゥム生成槽 10力 MAPを EGSB槽 1に循環さ せる配管 11と、を具備する。配管 11は原水供給配管に接続されている。さらに酸発 酵槽 2が EGSB槽 1の上流に設けられていて、酸発酵槽 2には原水供給配管から原 水 5と MAP6が導入されるように構成されている。
[0048] 初期運転時に、平均粒径 0. 2mmの MAP粒子 500mg/リットルを原水 5に添加し て生物処理を行わせた。 EGSB槽 1から排出された処理水 7をリン酸マグネシウムァ ンモニゥム生成槽 10に受け入れて、 MAP生成に不足するマグネシウム塩、アンモニ ゥム塩を添加して、さらに pHを 8. 0-9. 5に調整することで、 MAPを生成させ、平 均粒径 0. 5mm以下の MAP粒子 lOOmg/リットルとして回収した。 MAP粒子の平 均粒径は、 MAP粒子のリン酸マグネシウムアンモニゥム生成槽 10内での滞留時間 を 1日以下に調整することで 0. 5mm以下とした。なお、 MAP粒子の平均粒径は、適 時レーザー回折法による粒径分布測定機器を用いて測定した。回収した MAP粒子 lOOmg/リットルを配管 11を通して原水供給配管中の原水 5に再び添カ卩した。原水 5にはさらに、平均粒径が 0. 2mm以下の新しい MAP粒子 400mg/リットルを添加 し、原水 5に添加する MAP粒子を合計 500mg/リットルとして、生物処理装置内に 再び循環させた。
[0049] 実施例 2と同様に生物処理し、生物処理後の処理水を測定した。
[0050] 原水の BODが 4200mg/リットルであつたのに対して、処理水の BODは 400mg /リットルとなり、 BOD除去率は 90. 5%であった。また、処理汚泥のメタン生成活性 度は、実施例 1と同様、 0. 8kg-B〇D/kg_汚泥/ dayであった。処理水中の PO -
4
Pは 50mg/リットル、 NH _Nは 20mg/リットルであった。実施例 2と同様の結果が
4
得られ、実施例 1よりも多量の MAPが溶解していることがわ力、つた。
(比較例 1)
実施例 1と同様に、紙パルプの製造工程廃水を嫌気性処理する際に、回収した M APを 500mgZリットルとなるように添加した。 MAPは粉砕せず、 2mmのものを添カロ した。原水 BOD： 4000mg/リットルに対し処理水の BODは 2000mgZリットルであ り、 BOD除去率は 50%であった。汚泥のメタン生成活性度を測定したところ、 0. 5kg _BOD/kg—汚泥/ dであり、実施例 1に比較して活性度が低かった。また、処理水 中の P〇 _Pは 0. lmg/リットル以下、 NH _Nは 0. lmg/リットル以下であり、無機
4 4
栄養塩類が不足してレ、た。無機栄養塩類が不足したことで汚泥の活性度が低下した と判断される。なお、嫌気性処理工程における pHは 7. 5であった。
リアクター内の底部には、溶解しきれていない MAPが堆積しており、粒径が大きい ことで溶解時間が不足していたと推測される。

Claims

請求の範囲
[1] 有機性廃棄物及び/又は有機性廃水処理の処理過程から回収したリン酸マグネ シゥムアンモニゥムを、嫌気性処理工程及び Z又は好気性処理工程からなる生物処 理工程に添加し、無機栄養源として利用することを特徴とする回収リン酸マグネシゥ ムアンモニゥムの利用方法。
[2] 回収したリン酸マグネシウムアンモニゥムの粒径を 0. 5mm以下の粒子にして、且 つ/又はリン酸マグネシウムアンモニゥムを添加する液の pHを 10以下として利用す ることを特徴とする請求項 1記載の回収リン酸マグネシウムアンモニゥムの利用方法。
[3] 前記生物処理工程は酸発酵槽を具備する嫌気性処理工程であり、酸発酵槽に前 記回収したリン酸マグネシウムアンモニゥムを添加することを特徴とする請求項 1又は 2に記載の回収リン酸マグネシウムアンモニゥムの利用方法。
[4] 前記有機性廃棄物及び/又は有機性廃水処理の処理工程は嫌気性処理工程及 び/又は好気性処理工程からなる生物処理工程であり、前記リン酸マグネシウムァ ンモニゥムは該嫌気性処理工程及び/又は好気性処理工程からなる生物処理工程 の処理水から回収することを特徴とする請求項 1一 3のいずれか 1項に記載の回収リ ン酸マグネシウムアンモニゥムの利用方法。
[5] 有機性廃棄物及び/又は有機性廃水処理の処理工程は嫌気性処理工程及び/ 又は好気性処理工程からなる生物処理工程であり、前記リン酸マグネシウムアンモニ ゥムは該嫌気性処理工程及び z又は好気性処理工程からなる生物処理工程の処理 水から回収し、再び同一の生物処理工程の嫌気性処理工程及び z又は好気性処 理工程に循環させて利用することを特徴とする請求項 1一 3のいずれ力 4項に記載の 回収リン酸マグネシウムアンモニゥムの利用方法。
[6] 有機性廃棄物及び/又は有機性廃水処理の処理過程から回収したリン酸マグネ シゥムアンモニゥムを、無機栄養源として嫌気性処理槽及び Z又は好気性処理槽を 有する生物処理装置に添カ卩することを特徴とする回収リン酸マグネシウムアンモニゥ ムを利用する処理装置。
[7] 前記生物処理装置は、酸発酵槽を具備し、該酸発酵槽に前記回収したリン酸マグ ネシゥムアンモニゥムを添加することを特徴とする請求項 6に記載の処理装置。
[8] 嫌気性処理槽及び/又は好気性処理槽と、該処理槽から排出される処理水を受 け入れリン酸マグネシウムアンモニゥムを生成させるリン酸マグネシウムアンモニゥム 生成槽と、該リン酸マグネシウムアンモニゥムを嫌気性処理槽及び/又は好気性処 理fに循環させる配管と、を具備する回収リン酸マグネシウムアンモニゥムを利用す る有機性廃棄物及び Z又は有機性廃水の生物処理装置。
[9] さらに、前記嫌気性処理槽及び Z又は好気性処理槽の上流に酸発酵槽を具備し、 前記配管は、前記リン酸マグネシウムアンモニゥム生成槽からのリン酸マグネシウム アンモニゥムを該酸発酵槽に導入するように配置されてレ、ることを特徴とする請求項 8に記載の生物処理装置。
[10] 前記リン酸マグネシウムアンモニゥム生成槽には、さらに、マグネシウム、アンモニゥ ム及び/又はリンを含む薬剤の添カ卩手段及び/又は pH調整手段が設けられている ことを特徴とする請求項 8又は 9に記載の生物処理装置。
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